DD282006A5 - Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine - Google Patents

Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine Download PDF

Info

Publication number
DD282006A5
DD282006A5 DD31974888A DD31974888A DD282006A5 DD 282006 A5 DD282006 A5 DD 282006A5 DD 31974888 A DD31974888 A DD 31974888A DD 31974888 A DD31974888 A DD 31974888A DD 282006 A5 DD282006 A5 DD 282006A5
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
nitrofur
compounds
preparation process
lewis acid
olefins
Prior art date
Application number
DD31974888A
Other languages
English (en)
Inventor
Klaus Jaehnisch
Siegfried Schwertner
Helmuth Seeboth
Sabine Paeuser
Original Assignee
Akad Wissenschaften Ddr
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Akad Wissenschaften Ddr filed Critical Akad Wissenschaften Ddr
Priority to DD31974888A priority Critical patent/DD282006A5/de
Publication of DD282006A5 publication Critical patent/DD282006A5/de

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Herstellungsverfahren fuer 5-Nitrofur-2-yl-olefine. Derartige Verbindungen sind wertvolle Zwischenprodukte fuer die Erzeugung von Pharmazeutika, Insektiziden und Fungiziden. Gemaesz dem Ziel der Erfindung, eine technisch einfache und oekonomische Methode zur Synthese dieser Verbindungen in guten Ausbeuten zu entwickeln, wobei die Zielprodukte auf der Grundlage leicht zugaenglicher Ausgangsstoffe zur Verfuegung gestellt werden sollen, werden erfindungsgemaesz Nitrofurfurylidendiacetat und C-H-acide Verbindungen mit einer LEWIS-Saeure gegebenenfalls in einem organischen Loesungsmittel unter Erwaermen umgesetzt.{5-Nitrofur-2-yl-olefin; Nitrofurfurylidendiacetat; C-H-acide Verbindung; Lewis-Saeure; Pharmazeutikum; Insektizid; Fungizid}

Description

mit C-H-aciden Verbindungen der allgemeinen Formel III, X
H2C ' III
in der X und Y die obengenannten Bedeutungen haben, in Gegenwart einer LEWiS-Säure, gegebenenfalls in einem organischen Lösungsmittel, unter Erwärmen umgesetzt wird.
2. Herstellungsverfaliren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als C-H-acide Verbindung Cvanessigsäure und deren Ester, Malonsäure und deren Ester, Malonodinitril, 1,3-Diketone wie Acetylaceton und Benzoylaceton oder Acetessigsäurealkylester eingesetzt werden.
3. Herstellungsverfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeicl.net, daß als LEWIS-Säure Zinkchlorid, Aluminiumchlorid oder Eisen(lll)-chlorid eingesetzt werden.
4. Herstellungsverfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als organisches Lösungsmittel unpolare, wenig polare, dipolar aprotische und protische Lösungsmittel verwendet werden.
5. Herstellungsverfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als unpolares und wenig polares Lösungsmittel Hexan, Toluen oder Ch'oroform und daß als dipolar aprotisches Lösungsmittel Dioxan, Tetrahydrofuran oder Acetonitril und als protisches Lösungsmittel Alkohole oder ni 3dere Carbonsäuren verwendet werden.
6: Herstellungsverfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß 5-Nitrofurfurylidendiacetat und die C-H-acide Verbindung im Molverhältnis 1:1 eingesetzt werden.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein neues Herstellungsverfahren für 5-Nitrofur-2-yl-olefine. Diese Verbindungen sind wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von Pharmazeutika, Insektiziden und Fungiziden.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Es ist bekannt, daß 5-Nitrofur-2-yl-olefine durch Nitrierung der entsprechenden Fur-2-yl-derivate erhältlich sind (T. Sasaki, Bull. Soc. Chem. Japan 27 (1954)398). Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß die Nitrierung an einem recht komplizierten Molekül erfolgt, was zu erheblichen Zersetzungsreaktionen, geringen Ausbeuten und verunreinigten Produkten führt. Es ist weiterhin bekannt, daß 5-Nitrofur-2-yl-olefins durch Knoevenacjel-Kondensation von 5-Nitrofurfural mit C-H-aciden Verbindungen hergestellt werden können (R. Kada, V. Knoppova, J. K.ovaC, N. Mafikova, Coll. Czech. Chem. Comm. 49 [1984] 2141). Nachteilig bei diesem Verfahren ist, daß zunächst das toxische und basenempfindliche 5-Nitrofurfural nach einer aufwendigen Verfahrensweise in nur mäßigen Ausbeuten aus dem im technischen Herstellungsprozeß anfallenden 5-Nitrofurfurylidendiacetat hergestellt werden muß.
Die direkte Verwendung von 5-Nitrofurfurylidenacetat für die Kondensation mit H-C-acidon Verbindungen ist bisher nur für die Reaktion mit Indanoneri beschrieben (DE-PS 1916825). Die Umsetzung wird in 85%iger Phsophorsäure durchgeführt und liefert das Produkt lediglich in einer Ausbeute von 31 %.
Diese Verfahrenswu' ie Meiert beim Einsatz anderer C-H-acider Verbindungen noch geringere Ausbeuten bei gleichzeitiger Bildung einer Vielzar.l von Zersetzungsprodukten.
Ziel der Erfindung
Es ist Ziel der Erfindung, eine technisch einfache und ökonomische Methode zur Syn'hese von 5-Nitrofur-2-yl-olefinen in guten Ausbeuten zu entwickeln.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist es, unter Verwendung leicht zugänglicher Ausgangsstoffe 5-Nitrofur-2-yl-olefine herzustellen, wobei die Zielprodukte aus dem Reaktionsmedium in einfacher Weise zu isolieren sind.
Diese Aufgabe wird gelöst durch ein neues Herstellungsverfahren für 5-Nitrofur-2-yl-olefine der allgemeinen Formel I,
in der X und Y unabhängig voneinander COOR, CN, COCI, COBr, COR, CONR2, SR, SO2R, Cl, Br und PO(OR)2 bedeuten, wobei R für H, Alkyl, Aryl, Hetaryl steht, indem erfindungsgemäß 5-Nitrofurfurylidendiacetat der Formel Il
O CO Ctfs
mit einer C-H-aciden Verbindung der allgemeinen Formel III,
H2C ^ Hl
in der X und Ydie obengenannten Bedeutungen ha >en, in Geganwart einer LEWIS-Säure, gegeL ner/alls in einem organischen Losungsmittel, unter Erwärmen umgesetzt wird. Für das erfindungsgemölie Verfahren geeignete C-H-ac.de Verbindungen sind Cyanessigsäure und deren Ester, Malonsäure und deren Ester, Malonodinitril, 1,3-Diketone wie Benzoylaceton und Acetylaceton oder Acetessigsäurealkylester.
Als LEWIS-Säure werden Zinkchlorid, Aluminiumchlorid oder Eisen(lll)-chlorid verwendet.
Gegebenenfalls sind für das erfindungsgemäße Verfahren unpolare und wenig polare Lösungsmittel wie Hexan, Toluen oder Chloroform, dipolar aprotische Lösungsmittel wie Dio.xan, Tetrahydrofuran oder Acetonitril und protische Lösungsmittel wie Alkohole und niedere Carbonsäuren geeignet. Die erfindungsgemäße Umsetzung ist ebenso ohne Lösungsmittel durchführbar.
Die erfindungsgerr ~ße Reaktion kann in einfacher Weise durch Zusammengeben von 5-Nitrofurfurylidendiacetat, der C-H-aciden Verbindung, der LEWIS-Säure und gegebenenfalls eines Lösungsmittels und anschließendes Erwärmen realisiert werden.
Nitrofurfurylidendiacetat und die C-H-acide Verbindung werden im Molverhältnis 1:1 eingesetzt. Die Menge von LLWIS-Säure beträgt in Abhängigkeit von der C-H-aciden Verbindung 15 bis 100 Molanteile in %.
Die Endprodukte werden in guten Ausbeuten erhalten und sind in einfacher Weise aus dem Reaktionsmedium zu isolieren sowie durch Kristallisation leicht zu reinigen.
Das für das erfindungsgemäße Verfahren eingesetzte Nitrofurfurylidendiacetat ist ein großtechnisches Produkt. Die benötigten C-H-aciden Verbindungen und LEWIS-Säuren sind kommerziell erhältliche bzw. nach einfachen bekannten Verfahren zugängliche Produkte.
Ausführungsbeispiele
Beispiel 1
73g (0,3mol) Nitrofurfurylidendiacetat, 19,8g (0,3mol) Malonodinitril und 6,15g (0,045mol) frisch gemörsertes wasserfreies Zinkchlorid werden in 200ml trockenem Chloroform 5 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Anschließend läßt man über Nacht bei Raumtemperatur stehen. Man setzt je 100ml Wasso' und η-Hexan zu, saugt den gebildeten Feststoff ab und wäscht mit Wasser und Ethanol. Die organische Phase des Filtrats wird .ibgetrennt, mit Wasser gewaschen und im Vakuum eingedampft. Nach Umkristallisation aus Ethanol oder Acetonitril erhält man insgesamt 50,5g (89%) 2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylonitril vom Schmelzpunkt 183 bis 1850C.
Beispiel 2
73g (C,3mol) Nitrofurfurylidendiacetat, 34g (0,3mol) Cyanessigsäureethylester und 41 g (0,3mol) frisch gemörsertes wassorfreies Zinkchlorid werden in 200ml Essigsäure 4 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen gibt man 200ml Wasser zu. Der Feststoff wird abgesaugt, mit Wasser und Ethanol gewaschen und an der Luft getrocknet. Man erhält 45,5g (64%) 2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäureethylester vom Schmelzpunkt 1550C.
Beispiel 3
73g (0,3mol) Nitrofurfurylidendiacetat, 34g (0,3mol) Cyanessigsäureethylester, 200ml abs. Ethanol und 41g (0,3mo!) frisch gemörsertes Zinkchlorid werden analog Beispiel 2 umgesetzt. Man erhält 50,5g (71 %) 2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäureethylester vom Schmelzpunkt 1550C.
Beispiel 4
0,73g (3mmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,5g (3mmol) Benzoylaceton und 0,2g (1,5mmol) frisch gemörsertes wasserfreies Zinkchlorid werden in 2 ml Chloroform zwei Stunden unter Rückfluß erhitzt. Nach dem Abkühlen auf Raumtemperatur gibt man 2 ml Diethylether zu, läßt zwei Stunden bei Raumtemperatur stehen und filtriert vom schmierigen Rückstand ab. Das Filtrat wird im Vakuum eingeengt und das Produkt durch Zugabe von 0,3 ml Essigsäureethyloster und 1,7 m! Ethanol zur Kristallisation gebracht. Man erhält 0,54g (61 %) S-Nitrofurfu.'ylidenbenzoylaceton vom Schmelzpunkt 114 bis 1150C.
Beispiel 5
0,73g (3mmol) Nitrofur'urylidendiacetat, 0,4g (3,08mmol) Acetessigsäureethylester und 205mg (1,5mmol) frisch gemörsertes Zinkchlorid werden 4 Stunden auf 8O0C erwärmt. Nach Aufarbeitung analog Beispiel 2 erhält man 0,49g (65%) 2-Acetyl-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäureethylester vom Schmelzpunkt 1270C.
Beispiel 6
0,73g (3 mmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,255g (3 mmoDCyanessigsäure und 0,205 g(1,5 mmol) frisch gemörseries Zinkchlorid werden in 0,5 ml Dioxan 4 Stunden auf 8O0C erwärmt. Nach Aufarbeitung analog Beispiel 2 erhält man 0,5g (82%) 2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäure vom Schmelzpunkt 250 bis 2520C.
Beispiel 7
0,73mg (3mmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,25g (3mmol) Cyanacetamid, 0,205g (1,5mmol)'.isch gemörsertes Zinkchlorid und 0,5ml Dioxan werden 4 Stunden auf 800C erwärmt. Nach Aufarbeitung analog Beispiel 2 erhält man 0,59g (81%) 2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäureamid vom Schmelzpunkt 226 bis 228°C.

Claims (1)

1. Herstellungsverfahren für 5-Nitrofur-2-yl-olefine der allgemeinen Formel I1
in der X und Y unabhängig voneinander COOR, CN, COCI, COBr, COR, CONR2, SR, SO2R, Cl, Br und PO(OR)2 bedeuten, wobei R für H, Alkyl, Aryl, Hetaryl steht, dadurch gekennzeichnet, daß 5-Nitrofurfurylidendiacetat der Formel Ii
OCOCfZ5
OCOCfZ3
DD31974888A 1988-09-13 1988-09-13 Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine DD282006A5 (de)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD31974888A DD282006A5 (de) 1988-09-13 1988-09-13 Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DD31974888A DD282006A5 (de) 1988-09-13 1988-09-13 Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine

Publications (1)

Publication Number Publication Date
DD282006A5 true DD282006A5 (de) 1990-08-29

Family

ID=5602389

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DD31974888A DD282006A5 (de) 1988-09-13 1988-09-13 Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine

Country Status (1)

Country Link
DD (1) DD282006A5 (de)

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5554767A (en) * 1993-05-21 1996-09-10 Warner-Lambert Company Alpha-mercaptoacrylic acid derivatives having calpain inhibitory activity
US5679680A (en) * 1995-02-16 1997-10-21 Warner-Lambert Company α-substituted hydrazides having calpain inhibitory activity

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5554767A (en) * 1993-05-21 1996-09-10 Warner-Lambert Company Alpha-mercaptoacrylic acid derivatives having calpain inhibitory activity
US5760048A (en) * 1993-05-21 1998-06-02 Warner-Lambert Company Alpha-mercaptoacrylic acid derivatives having calpain inhibitory activity
US5679680A (en) * 1995-02-16 1997-10-21 Warner-Lambert Company α-substituted hydrazides having calpain inhibitory activity

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE60109829T2 (de) 3-(1-Hydroxy-pentylidene)-5-nitro-3H-benzofuran-2-on, ein Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung
DD282006A5 (de) Herstellungsverfahren fuer 5-nitrofur-2-yl-olefine
WO2006133869A1 (de) Verfahren zur herstellung von 3,7-diaza-bicyclo[3.3.1]nonan-verbindungen
CH653996A5 (de) Tryptaminderivate und verfahren zu deren herstellung.
DE1168439B (de) Verfahren zur Herstellung von Estern von Hydroxyalkylamino-pyrimido [5, 4-d] pyrimidinen
EP0104566B1 (de) Verfahren zur Herstellung von 5,11-Dihydro-11-((4-methyl-1-piperazinyl)-acetyl)-6H-pyrido(2,3-b)(1,4)benzodiazepin-6-on
DE2737481A1 (de) Verfahren zur herstellung von 2-alkyl- oder 2-cycloalkyl-4-methyl-6-hydroxypyrimidinen
WO1989009768A1 (fr) Procede de production d'heteroaromates azotes a 5 membres
EP0195743B1 (de) Enolether, Verfahren zu deren Herstellung, alpha-Pyrone, Verfahren zu deren Herstellung und Verwendung der alpha-Pyrone
EP0345464B1 (de) Verfahren zur Herstellung von substituierten 3-Amino-2(benzoyl)-acrylsäureestern sowie ein Verfahren zur Herstellung von Zwischenprodukten für antibakterielle Wirkstoffe aus diesen Verbindungen
DE4239945C2 (de) 14 alpha, 15 alpha-Methylensteroide und Verfahren zu ihrer Herstellung
EP0393499A1 (de) Verfahren zur Herstellung von Carbovir und neue Zwischenprodukte dafür
DD282007A5 (de) Verfahren zur herstellung von 5-nitrofur-2-yl-olefinen
DE2200259C3 (de) 1,2,3,4,6,7,12,12b-E-Octahydroindolo eckige Klammer auf 2,3a eckige Klammer zu chinolizyliden-essigsäureäthylester, Verfahren zu seiner Herstellung und seine Verwendung zur Herstellung von (+-)-Ebumamonin
DE3625269A1 (de) 7,7,8,8-tetracyanchinodimethan-2,5-ylen (3-propionsaeure) und derivate davon, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung
AT376417B (de) Verfahren zur herstellung von phenylaethanolaminen und ihren salzen
AT330195B (de) Verfahren zur herstellung von phenylpyridazonen
AT277212B (de) Verfahren zur Herstellung von Phenylacethydroxamsäuren
DE69908922T2 (de) Methylbiphenyl-derivate, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung
DD253032A1 (de) Verfahren zur herstellung von penicillinazoliden
EP0678515A1 (de) Verfahren und Zwischenprodukte zur Herstellung von 5-Oxaspiro 2.4 heptan-6-on
DE2600768A1 (de) Verfahren zur herstellung von 6,11- dihydro-11-oxodibenz eckige klammer auf b,e eckige klammer zu -oxepin-alkansaeuren
AT368165B (de) Verfahren zur herstellung von neuen magnesiumverbindungen
DE3121177C2 (de)
DE2059296C3 (de) Verfahren zur Herstellung von Estern der 3-Methylflavon-8-carbonsäure mit N-tert-Aminoalkoholen

Legal Events

Date Code Title Description
ENJ Ceased due to non-payment of renewal fee