DD282007A5 - Verfahren zur herstellung von 5-nitrofur-2-yl-olefinen - Google Patents

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DD282007A5 DD31974988A DD31974988A DD282007A5 DD 282007 A5 DD282007 A5 DD 282007A5 DD 31974988 A DD31974988 A DD 31974988A DD 31974988 A DD31974988 A DD 31974988A DD 282007 A5 DD282007 A5 DD 282007A5
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nitrofur
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Klaus Jaehnisch
Siegfried Schwertner
Helmuth Seeboth
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Akad Wissenschaften Ddr
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von 5-Nitrofur-2-yl-olefinen. Derartige Verbindungen sind wertvolle Zwischenprodukte fuer die Erzeugung von Pharmazeutika, Insektiziden und Fungiziden. Gemaesz dem Ziel der Erfindung, eine technisch einfache und oekonomische Methode zur Synthese dieser Verbindungen in guten Ausbeuten zu entwickeln, wobei die Zielprodukte auf der Grundlage leicht zugaenglicher Ausgangsstoffe zur Verfuegung gestellt werden sollen, werden erfindungsgemaesz Nitrofurfurylidendiacetat und C-H-acide Verbindungen in Gegenwart einer starken Saeure in einem polaren Loesungsmittel, vorzugsweise Essigsaeure, unter Erwaermen umgesetzt.{5-Nitrofur-2-yl-olefin; Nitrofurfurylidendiacetat; C-H-acide Verbindung; Saeure, stark; Loesungsmittel, polar; Essigsaeure; Pharmazeutikum; Insektizid; Fungizid}

Description

in der X und Y die obengenannten Bedeutungen haben, in Gegenwart einer starken Säure in einem polaren Lösungsmittel unter Erwärmen umgesetzt wird.
2. /erfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als C-H-acide Verbindung Cyanessigsäureester, Malonodinitril, Acetessigsäureester oder 1,3-Diketone wie Acetylaceton und Benzoylaceton eingesetzt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als starke Säure konzentrierte Salzsäure, Phosphorsäure, Schwefelsäure, p-Toluensulfonsäure oder substituierte Essigsäure eingesetzt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Lösungsmittel polar-protische Lösungsmittel, vorzugsweise Essigsäure, verwendet werden.
5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß Nitrofurfurylidendiace'cat und die C-H-acide Verbindung im Molverhältnis 1:1 eingesetzt werden.
Anwendungsgebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von ö-Nitrofur^-yl-olefinen. Diese Verbindungen sind wertvolle Zwischenprodukte für die Herstellung von Pharmazeutika, Insektiziden und Fungiziden.
Charakteristik des bekannten Standes der Technik
Es ist bekannt, daß 5-Nitrofur-2-yl-olefine durch Nitrierung der entsprechenden Fur-2-yl-Derivate erhältlich sind (T. Sasaki, Bull.
Soc. Chem. Japan 27 [1954] 398). Dieses Verfahren hat den Nachteil, daß die Nitrierung an einem recht komplizierten Molekül erfolgt, was zu erheblichen Zersetzungsreaktionen, geringen Ausbeuten und verunreinigten Produkten führt.
Es ist weiterhin bekannt, daß 5-Ni<rofur-2-yl-olefine durch Knoevenagel-Kondensation von 5-Nitrofurfural mit C-H-aciden Verbindungen hergestellt weiden können (R.Kada, V. Knoppova, J.Kovafi, N.Mafikova, Coll. Czech. Chem. Comm.49 [1984) 2141). Nachteilig bei diesem Verfahren ist, daß zunächst das toxische und basenempfindliche 5-Nitrofurfural nach einer aufwendigen Verfahrensweise in nur mäßigen Ausbeulen aus dem im technischen Herstellungsprozeß anfallenden 5-Nitrofurfurylidendiacetat hergestellt werden muß.
Die direkte Verbindung von 5-Nitrofurfurylidendiacetat für die Kondensation mit C-H-aciden Verbindungen ist bisher nur für die Reaktion mit Indanonen beschrieben (DE-PS 1916825). Die Umsetzung wird in 85%iger Phosphorsäure durchgeführt und liefert das Produkt lediglich in einer Ausbeute von 31%.
Diese Verfahrensweise liefert beim Einsatz anderer C-H-acider Verbindungen noch geringere Ausbeuten bei gleichzeitiger Bildung einer Vielzahl von Zersetzungsprodukten.
Ziel der Erfindung
Es ist das Ziel der Erfindung, eine technisch einfache und ökonomische Methode zur Synthese von 5-Nitrofur-2-yi-olefinen in guten Ausbeuten zu entwickeln.
Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist es, unter Verwendung leicht zugänglicher Ausgangsstoffe 5-Nitrofur-2-yl-olefine herzustellen, wobei die Zielprodukte aus dem Reaktionsmedium in einfacher Weise zu isolieren sind.
Die Aufgabe wird gelöst durch ein neues Verfahren zur Herstellung von 5-Nitrofur-2-yl-olefinen der allgemeinen Formol I,
in der X und Y abhängig voneinander COOR, CN, COR, SO2R und PO(OR)2 bedeuten, wobei R für H, Alkyl, Aryl oder Hetaryl steht, indem erfindungsgemäß 5-Mitrofurfurylidendiacetat der Formel Il
OCO CW,
Nicoc«,
mit einer C-H-aciden Verbindungen der allgemeinen Formel IM,
H2G '
in der X und Y die obengenannten Bedeutung jn haben, in Gegenwart einer starken Säure in einem polaren organischen Lösungsmittel unter Erwärmen umgesetzt wird.
Für das erfindungsgemäße Verfahren geeignete C-H-acide Verbindungen sind z. B. Cyanessigsäureester, Malonodinitril, Acetessigsäureester oder 1,3-Diketone wie Acetylaceton und Benzoylaceton.
Als starke Säuren werden z. B. Salzsäure, Phosphorsäure, Schwefelsäure, p-Toluensulfonsäure, Trifluoressigsäure, Chloressigsäure oder Dichloressigsäure eingesetzt.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist in polar-protischen Lösungsmitteln, vorzugsweise in Essigsäure, durchführbar.
Die erfindungsgemäße Reaktion kann in einfacher Weise durch Zusammengeben von 5-Nitrofurfurylidendiacetat, der C-H-aciden Verbindung, der starken Säure und des Lösungsmittels und anschließendem Erhitzen unter Rückfluß realisiert werden.
Nitrofurfurylidendiacetat und die C-H-aciden Verbindungen werden im Molverhältnis 1:1 eingesetzt.
Die Endprodukte werden in befriedigenden Ausbeuten erhalten und sind in einfacher Weise aus dem Reaktionsmedium zu isolieren sowie durch Kristallisation leicht zu reinigen.
Das für das erfindungsgemäße Verfahren eingesetzte Nitrofurfurylidendiacetat ist ein großtechnisches Produkt. Die benötigten C-H-aciden Verbindungen sind kommerziell erhältliche bzw. nach einfachen bekannten Verfahren zugängliche Produkte.
Ausführungsbeispiele
Beispiel 1
0,73g (3mmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,2g Malonodinitril (3mmol), 2 ml Essigsäure und 0,05 ml 85%ige Phosphorsäure werden vier Stunden unter Rückfluß erhitzt. Man setzt 5 ml Wasser zu und saugt den gebildeten Feststoff ab. Dor Feststoff wird mit Wasser und Ethanol gewaschen und aus Ethanol oder Acetonitril umkristallisiert. Man erhält 0,42g (74%)2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylonitril vom Schmelzpunkt 183 bis 185°C.
Beispiel 2
0,73g (3mmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,34g (3mmol) Cyanessigsäureesthylester, 1,5ml Essigsäure und 0,5g Chloressigsäure werden vier Stunden unter Rückfluß erhitzt. Man fährt, wie im Beispiel 1 beschrieben, fort und erhält 0,36g (51 %) 2-Cyano-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäureethylester vom Schmelzpunkt 155°C.
Beispiel 3
0,73g Ornmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,5g (3mmol) Benzoylaceton, 2ml Essigsäure und 0,051 konzentrierte Salzsäure werden 1,5 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Man setzt 5 ml Wasser zu und saugt den gebildeten Feststoff ab. Der Feststoff wird mit Ethanol gewaschen und aus Essigsäureethylester/Eth-inol umkristallisiert. Man erhält 0,4Cg (51 %) 5-Nitrofurfurylidenbenzoylaceton vom Schmelzpunkt 114 bis 115°C.
Beispiel 4
0,73g (3mmol) Nitrofurfurylidendiacetat, 0,4g (3,08mmol) Acetessigsäureethylester, 2ml Essigsäure und 0,05ml konzentrierte Salzsäure weren vier Stunden unter Rückfluß erhitzt. Man fährt, wie im Beispiel 1 beschrieben, fort und erhält 0,31 g (41 %) 2-Acelyl-3-(5-nitrofur-2-yl)-acrylsäureethylestervomScnmelzpunkt127°C.

Claims (1)

1. Verfahren zur Herstellung von 5-Nitrofur-2-yl-olefinen der allgemeinen Formel I,
in der X und Y unabhängig voneinander COOR, CN, COR, SO2R und PO(OR)2 bedeuten, wobei R für H, Alkyl, Aryl oder Hetaryl steht, dadurch gekennzeichnet, daß 5-Nitrofurfurylidendiacetat der Formel Il
JTY
mit einer C-H-aciden Verbindung der allgemeinen Formel III, X
H2C ' Hl
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