DD294268A5 - Verfahren zur herstellung von thermoelastoplastischen materialien mit einer wesentlichen verbesserung des dynamisch-mechanischen verhaltens - Google Patents

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DD294268A5 DD34040890A DD34040890A DD294268A5 DD 294268 A5 DD294268 A5 DD 294268A5 DD 34040890 A DD34040890 A DD 34040890A DD 34040890 A DD34040890 A DD 34040890A DD 294268 A5 DD294268 A5 DD 294268A5
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styrene
thermoelastoplastic
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mechanical behavior
production
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DD34040890A
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Inventor
Manfred Arnold
Burkhard Herpich
Volker Schmidt
Willy Frank
Original Assignee
Martin-Luther-Universitaet Halle Wittenberg,De
Kombinat Chemische Werke Buna,De
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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von thermoelastoplastischen Polymermaterialien mit einer wesentlichen Verbesserung des dynamisch-mechanischen Verhaltens durch Pfropfcopolymerisation von Styren auf industriell verfuegbare Styren-Butadien-Kautschuke in Emulsion unter Zusatz von CCl4. Diese Polymere lassen sich vorteilhaft fuer die Spritzguszfertigung von Schuhsohlen, die Kabelisolation sowie dynamisch beanspruchte Spritzgusz-Formartikel verwenden.{Polymerisation; Pfropfcopolymerisation; Emulsionspolymerisation; Thermoelastoplast; Kautschukmodifizierung; Verbesserung der Festigkeit; Verbesserung der Dehnung; Verbesserung der Bestaendigkeit gegenueber Riszerweiterung}

Description

Die Erfindung botrifft ein Verfahren zur Herstellung von thermoolastoplastischen Polymermaterialien durch radikalische Pfropfcopolymerisation von Styren auf industriell verfügbare Styren-Butadien-Kautschuke in Emulsion. Diese Copolymere zeichnen sich durch hohe Zugfestigkeit bei deutlich verbessertem Dehnungsniveau und erhöhter Beständigkeit gegenüber Rißerwsiterung aus und können füi die Spritzgußfertigung von Schuhsohlen sowie von Formteilen mit dynamischer Beanspruchung verwendet werden.
Charakteristik des bekannten Standes derTochnik
Bekannt sind thermoelastoplastkche Materialien auf der Grundlage der Monomere Butadien und Styren in Form der Butadien-Styren-Dreiblockcopolymore.
Nach US 3265765,3906057 und 3907929 werden diese Copolymere erfindungsgemäß durch anionische Polymerisation in Lösung mittels Lithiumalkyl-Initiatoren hergestellt und bestehen aus einem weichen, elrstischen Polybutadien-Mittelblock und zwei harten thermoplastischen Polystyrenseitenblöcken.
Diese Polymere weisen eine Zweiphasenstruktur infolge der Phasenseparation der Hart- und Weichsegmente auf, wobei die in die Kautschukmatrix eingebettete Polystyren-Hartphase unterhalb der Glastemperatur des Polystyrene die Vernetzungsstellen der Polybutadienblöcke bildet. Aus diesem Sachverhalt resultieren bei Raumtemperatur die Eigenschaften eines vernetzten Kautschuks, Oberhalb der Glastemperatur der Hartphase zeigen diese Polymere thermoplastisches Verhalten und sind wie Thermoplaste verarbeitbar.
Wesentliche Nachteile dieser Produkte bestehen einerseits in der technisch und ökonomisch sehr aufwendigen Synthese durch anionische Polymerisation und andererseits in der Verschlechterung der mechanischen Eigenschaften oberhalb 333K infolge der durch den Polybutadienanteil bewirkten Erniedrigung des Erweichungsbereichs der Polystyrenphase.
Auf radikalischem Wege sind diese Dreiblockstrukturen nicht herstellbar.
Bekannt sind Möglichkeiten der Kopplung von Hart- und Weichsegmenten durch radikalische Pfropfcopolymerisation.
Vernetzte bzw. hochvernetzte Pfropfcopolymere werden in DE 2 853570 und 2853572 durch radikalische Pfropfcopolymerisation in Emulsion unter Verwendung von Kaliumpersulfat als Initiator hergestellt. Während in DE 2853570 die Pfropfung auf einem unvernetzten Kautschuk mit gezielter Vernetzung während der Polymerisation durchgeführt wird, dienen in DE 2 853 572 bereits vorvernetzte Kautschuk-Latices als Pfropfgrundlage.
Obwohl diese Pfropfpolymerisate eine um ca. 15K verbesserte Wärmestandfestigkeit gegenüber den SBS-Dreib'ockcopolymeren aufweisen, verfügen sie nicht über das für Kautschukanwendungen erforderliche Dehnungsverhalten, das sich mit Erhöhung des Styrengehaltes zur Steigerung der Festigkeitswerte weiter verschlechtert. Es wurden Produkte erhalten mit einer Zugfestigkeit von 12,5MPa und einer Bruchdehnung von 415% (DE 2853570). Auch bei den nach DE 2853572 hergestellten Pfropfcopolymeren sind nur Bruchdehnungen im Bereich von 400 bis 450% realisierbar.
Ein weiterer Nachteil dieser Polymere ist die große bleibende Dehnung von über 60%.
Weitere Verfahren zur Herstellung von Pfropfcopolymerisation durch radikalische Pfropfcopolymerisation von Styren und/oder Styrenderivaten auf Polybutadien oder Styren-Butadien-Copolymere in Emulsion werden in DD 247903, DD 247 906, DD 247 907, DD 247908, DD 247 909, DD 253628 und DD 262 234 vorgestellt, wobei jedoch das Gesamteigenschaftsniveau der nach diesen Verfahren darstellbaren Produkte den Anforderungen an dynamisch beanspruchte Spritzgußteile nicht entspricht.
In diesen Verfahren kommen jedoch keine Kettenregler in Form von Halogenkohlenwasserstoffen zum Einsatz.
Ziel der Erfindung
Das Ziel der Erfindung besteht darin, durch Modifizierung von industriell verfügbaren Butadienkautschuken thermoelastische Kautschuke herzustellen, die ohne nachträgliche Vulkanisation Festigkeits- und Dehnungseigenschaften von vulkanisierten Kautschuken aufweisen und im Gegensatz zu diesen thermoplastisch verform- und verarbeitbar sind. Diese thermoelastoplastischen Materialien sind in der Lage, die auf anionischem Wege hergestellten und damit wesentlich teureren SBS-Dreiblockpolymere in Bereichen, wie z. B. der Schuhindustrie, der Kabelisolation und für dynamisch beanspruchte technische Fomartikel zu ersetzen.
-2- 294 268 Darlegung des Wesens der Erfindung
Aufgabe der Erfindung ist es, ein geeignetes Verfahren zur Herstellung von thermoelastoplastischen Polymermaterialien durch Pfropfpolymerisation von Styren auf Styren-Butadien-Kautschuk mit einer wesentlichen Verbesserung des dynamischmechanischen Verhaltens zu entwickeln.
Erfindungsgomäß wird die Aufgabe dadurch gelöst, daß die Copolymerisation in Anwesenheit von Tetrachlorkohlenstoff durchgeführt wird und das molare Verhältnis von CCI4 zum Initiator im Bereich von 0,5 bis 2,5 liegt, wobei die radikalischo Propfung de.s Styrens auf Styron-Butadien-Kautschuk in Emulsion erfolgt und nach ca. 3 Stunden beendet ist. Die Pfropfcopolymerisation kann im Temperaturbereich von 333 bis 373 K durchgeführt werden. Hierbei wird die Copolymerisationstemperatur vom eingesetzten Initiator bestimmt.
Durch den Einsatz von CCI4 lassen sich um bis zu ca. 250% höhere Bruchdehnungen bei vergleichbarem Festigkeitsniveau der Polymere erzielen.
Dieses resultiert aus der teilweisen Unterbindung chemischer Vernetzungsreaktionen im Pfropfprozeß. Im Vergleich zu Pfropfcopolymeren, die ohne CCI4-Zusatz hergestellt wurden, wird eine strukturelle Verbesserung dieser Materialien erzielt, woraus ein insgesamt verbessertes dynamisch-mechanisches Verhalten der Produkte resultiert, was sich in besonderem Maße in der signifikanten Erhöhung der Beständigkeit gegenüber Rißerweiterung dieser Materialien nach dem Formgebungsprozeß äußert.
Ausführuncjsbelsplele
Beispiel 1 und 2
In einem thermostatierbaren 11 Doppelmantelkolben werden 600g SBR-Latex (Kautschukgehalt 37,5%; 27% Styren im Copolymeren; Gelgehalt 14%) und 143g Wasser vorgelegt. Unter ständigem Rühren werden 139g Styren und 7g Dibenzoylperoxid (in Styren gelöst) eingemischt, innerhalb von 10 Minuten auf 353,15 Kaufgeheizt und 3 Stunden polymerisiert.
Nach Abstoppen und Stabilisierung des Finallatex erfolgt die Koagulation des Kautschuks in einem Fällbad unter Zusatz von Essigsäure/MgCI2-Sole. Der gefällte Kautschuk wird mehrmals mit Wasser gewaschen und bei ca. 333K getrocknet.
Für die anwendungstechnische Prüfung wurde der Kautschuke Minuten bei 323,15K verwalzt und die aus den entstandenen Walzfellen ausgestochenen Prüfkörper 10 Minuten bei 383,15K verpreßt.
Die Bestimmung der Zugfestigkeit und der Bruchdehnung erfolgte nach TGL14366. Die Rißerweiterung wurde nach TGL 14378 bestimmt.
Beispiel 3 bis 7
Es wird verfahren wie in Beispiel 1 mit dem Unterschied, daß zusätzlich zum Styren und Dibenzoylperoxid die in Tabelle 1 aufgeführte Menge an Tetrachlorkohlenstoff zugemischt wird.
Tabelle 1
Beispiel CCI4 Umsatz Festigkeit Bruchdehnung Rißerweiterung
BPO (%) (MPa) (%) mm/1000 Zyklen
1 0 94,2 16,8 560 Bruch
2 0 95,3 17,3 580 Bruch
3 0,5 93,4 16,9 650 12,5
4 1,0 93,0 16,7 695 6,5
5 1,5 92,6 15,9 720 2,0
6 2,0 94,5 15,4 790 1,2
7 2,5 90,0 15,1 820 0,8

Claims (1)

  1. Verfahren zur Herstellung von thermoelastoplastischerp Polymermaterialien mit einer wesantlichen Verbesserung des dynamisch-mechanischen Verhaltens durch radikalische Pfropfcopolymerisation von Styren auf Styren-Btitadien-Kautschuk in wäßriger Emulsion bei Temperaturen zwischen 333 K und 373K unter Verwendung von Diacylperoxiden als Initiator, gekennzeichnet dadurch, daß die Copolymerisation in Anwesenheit von Tetrachlorkohlenstoff durchgeführt wird und das molare Verhältnis von CCU zum Initiator im Bereich von 0,5 bis 2,5 liegt, wobei die radikalische Pfropfung des Styrens auf Styren-But.adien-Kautschuk in Emulsion erfolgt und nach ca. 3 Stunden beendet ist.
    Anwendungsgebiet der Erfindung
DD34040890A 1990-05-07 1990-05-07 Verfahren zur herstellung von thermoelastoplastischen materialien mit einer wesentlichen verbesserung des dynamisch-mechanischen verhaltens DD294268A5 (de)

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