DE1950908B2 - Verfahren zur Herstellung von PoIyterephthaloyloxalamidrazonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von PoIyterephthaloyloxalamidrazonen

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DE1950908B2 DE19691950908 DE1950908A DE1950908B2 DE 1950908 B2 DE1950908 B2 DE 1950908B2 DE 19691950908 DE19691950908 DE 19691950908 DE 1950908 A DE1950908 A DE 1950908A DE 1950908 B2 DE1950908 B2 DE 1950908B2
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G73/00Macromolecular compounds obtained by reactions forming a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon in the main chain of the macromolecule, not provided for in groups C08G12/00 - C08G71/00
    • C08G73/06Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain of the macromolecule

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Description

Die LU-PS 54 747 betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Poiyacyloxalamidrazonen, nach welchem >> Oxalsäurebisamidrazon in ein- oder zweiphasigen Lösungsmittelsystemen in Gegenwart von Säureakzeptoren unter Rühren bei Temperaturen zwischen 0 und 1500C mit Dicarbonsäuredihalogeniden umgesetzt werden. Als Zweiphasenlösungsmittelsystem können u. a. Wasser und eine mit Wasser mischbare Flüssigkeit, die gegenüber dem Dicarbonsäuredihalogen inert und deren Mischbarkeit mit Wasser durch den Zusatz von Aussalzmitteln ganz oder größtenteils herabgesetzt worden ist, verwendet werden. Ein geeignetes J5 Reaktionsmedium dieser Art besteht beispielsweise aus Tetrahydrofuran und Wasser mit einem zu Phasentrennung rührenden Zusatz von Soda. Aufgrund seiner Basizität wirkt das Natriumcarbonat gleichzeitig als Säureakzeptor. 4»
Die nach diesem Verfahren hergestellten Polyacyloxalamidrazone haben je nach Art der verwendeten Ausgangsstoffe reduzierte Viskositäten von 0,5 bis 2,5 (gemessen an einer Lösung von 1 g Polymerisat in 100 ml lOVoiger Kalilauge bei 20°C).
Die LU-PS 57 177 betrifft die Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazon mit Dicarbonsäurehalogeniden bei Temperaturen zwischen 0 und 6O0C in einer Mischung von Wasser und sehr reinem Tetrahydrofuran in einem Volumenverhältnis von 3:1 bis 1:3, Vorzugsweise 2:1 bis 1:1, unter Zusatz von 3 bis 15Gew.-% Natriumchlorid oder Natriumsulfat (Mengen bezogen auf Wasser) als Aussalzmittel und Alkalicarbonat oder -bicarbonat als Säureakzeptor. Die nach, dem Verfahren der LU-PS 57 177 hergestellten Polyacyloxalamidrazone haben je nach Art der verwendeten Ausgangsstoffe reduzierte Viskositäten von 3,3 bis 5,4 (gemessen an einer Lösung von 1 g Polymerisat in 100 ml 10%iger Kalilauge bei 200C).
Es wurde nun gefunden, daß man Polyterephthaloyloxalamidrazone mit höherer Viskosität erhält, wenn man die Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazon und Terephthaloylchlorid in einem zweiphasigen Lösungsmittelsystem aus Wasser und einer mit Wasser nicht mischbaren inerten organischen Flüssigkeit aus der Gruppe der aliphatischen, aromatischen und chlorierten Kohlenwasserstoffe in Gegenwart von Säureakzeptoren unter Rühren und Abführen der Reaktionswärme bei Temperaturen von 0 bis 60 C in Gegenwart von Halogeniden, Sulfaten und Nitraten der Metalle Natrium, Kalium und Lithium in einer Konzentration im Bereich von 10Gew.-% bis zur Sätligungskonzentration in der wäßrigen Phase durchführt.
Vorzugsweise werden als inerte organische Flüssigkeit Hexan, Tetrachlorkohlenstoff, Benzin, Petroläther, Toluol oder Xylol verwendet.
Bevorzugte derartige neutrale Alkalisalze sind Lithiumsulfat, Lithiumchlorid, Natriumchlorid, Natriumsulfat, Kaliumchlorid und Kaliumsulfat.
Vorzugsweise arbeitet man mit einer Konzentration von 6,6 bis 60 mMo! Oxalsäurebisamidrazon pro Liter Wasser.
Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren lassen sich Polyterephthaloyloxalamidrazone mit reduzierten Viskositäten bis zu 12 (gemessen an einer Lösung von 1 g Polymerisat in 100 ml einer 10%igen Kalilauge bei 20°C) herstellen. Sie lassen sich in verdünnten wäßrigen Alkalihydroxydlösungen lösen und in sauren Bädern zu Fäden und Folien verformen.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird ein zweiphasiges Lösungsmittelsystem aus zwei Lösungsmitteln, die nicht miteinander mischbar sind, verwendet. Bei diesem System wird an sich kein Aussalzmittel benötigt. Hier bewirkt das neutrale Salz einen viskositätssteigernden Effekt.
Es ist bereits bekannt, die Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazon und Dicarbonsäurehalogeniden in einem organischen Lösungsmittel in Anwesenheit eines Alkalisalzes durchzuführen (M. Saga,T. Shono und K. Shinra, Kogyo Kagaku Zasshi 69 [1966], 2225-2228, referiert in CA. VoI 67 [1967], 11741 Ij; vergl. auch Polymer Letters 1966, 869). Die nach diesem Verfahren herstellbaren Polyacyloxalamidrazone besitzen jedoch niedrige Molekulargewichte. Beispielsweise erhält man bei der Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazone mit Terephthaloylchlorid in Dimethylacetamid, N-Methylpyrrolidin oder Hexamethylphosphorsäuretriamid in Gegenwart von 5% Lithiumchlorid Polyterephthaloyloxalamidrazone mit inhärenten Viskositäten von nur 0,20 bis 0,76. Wie aus Versuchen dieser Autoren hervorgeht, zeigt der Zusatz von Lithiumchlorid - z. B. in Hexamethylphosphorsäuretriamid - keine viskositätssteigernden Effekte. Ein Vergleichsversuch, welcher ohne Zusatz an Lithiumchlorid durchgeführt wurde, ergab ein Produkt mit etwas höherer Viskosität (1, c. Tabelle 1, Versuche 5 und 6). Es war daher nicht vorhersehbar, daß Alkalisalze bei der Grenzflächenkondensation einen derartigen viskositätssteigernden Effekt zeigen würden.
Gegenüber den bekannten Verfahren zeichnet sich das erfindungsgemäße Verfahren dadurch aus, daß es die Herstellung von hochmolekularem PoIyterephthaloyloxalamidrazon in einem reinen Grenzflächensystem ermöglicht. Dieses System gestattet die Verwendung von billigeren organischen Lösungsmitteln, die außerdem im Vergleich zu Tetrahydrofuran wesentlich unempfindlicher gegen ein Arbeiten unter Luftzutritt sind.
Das Verfahren wird durch Beispiele im einzelnen erläutert:
Beispiel 1
Die Lösung von 4,35 g (37,5 mMol) Oxalsäurebisamidrazon, 6,3 g (75 mMol) Natriumbicarbonat und 113 g (1,96MoI) Natriumchlorid in 750 ml sauerstoff-
freiem destilliertem Wasser werden im Rührkessel eines schnellaufenden Rührwerks vorgelegt. Unter starkem Rühren und Wasserkühlen wird eine Lösung von 7,61 g (37,5 mMol) Terephthaloylchlorid in 750 ml trockenem Toluol zugegeben. Nach ca. 25 Minuten ist die Reaktion beendet. Das erhaltene Poiykondensat wird abfiltriert, durch Pressen weitgehend von der Quellflüssigkeit befreit, mehrmals mit Wasser und Methanol gewaschen und schließlich bei 60' C im Vakuum getrocknet. Die reduzierte Viskosität beträgt 5,94 (gemessen an einer Lösung von 1 g Poiykondensat in 100 ml 10%iger Kalilauge bei 20'C).
Beispiel 2
Eine Lösung von 112,4 g (2,65 Mol) Lithiumchlorid und 4,35 g (37,5 mMol) Oxalsäurebisamidrazon in 500 ml sauerstofffreiem destilliertem Wasser und eine Lösung von 6,3 .g (75 mMol) Natriumbicarbonai in 25Om! sauerstofffreiem destilliertem Wasser werden auf Zimmertemperatur gebracht, miteinander vereinigt und im Rührgefäß eines Kotthof-Rührers vorgelegt. Unter starkem Rühren (2,8 · 103 Upm) und Wasserkühlung wird eine Lösung von 7,61 g (37,5
Tabelle
mMol) Terephthaloylchlorid in 750 ml trockenem Hexan zugegeben. Der Reaktionsansatz wird 25 Minuten lang gerührt. Anschließend wird das erhaltene Poiykondensat abzentrifugiert, mit Wasser und Alkohol gewaschen und bei 60'C im Vakuum getrocknet. Die reduzierte Viskosität beträgt 6,95 (gemessen an einer Lösung von 1 g Poiykondensat in 100 ml 10%iger Kalilauge bei 20'C).
Beispiele 3 bis 1 0
Die in der nachstehenden Tabelle angegebenen Mengen Oxalsäurebisamidrazon und Alkalisalz sowie die dem Oxalsäurebisamidrazon äquivalente Menge Natriumbicarbonat werden in 750 ml sauerstofffreiem
I) destilliertem Wasser gelöst und im Rührkessel eines schnellaufenden Rührwerkes vorgelegt. Unter starkem Rühren und Wasserkühlung wird die Lösung der dem Oxalsäurebisamidrazon äquivalenten Menge Terephthaloylchlorid in 750 ml des in der Tabelle an-
>ü gegebenen Lösungsmittels zugegeben und in der im Beispiel 1 beschriebenen> Weise verfahren. Die reduzierten Viskositäten der erhaltenen Produkte sind aus der Tabelle zu entnehmen:
Beispiel Monomeransatz Organische Phase
Nr. mMol
3 25 Benzin
4 10 Hexan
5 25 Toluol
6 10 Toluol
7 37,5 Tetrachlorkohlenstoff
8 37,5 Tetrachlorkohlenstoff
9 37,5 Tetrachlorkohlenstoff
10 10 Tetrachlorkohlenstoff
Alkalisalz
266,25 g NaCl
266,25 g NaCl
266,25 g NaCl
266,25 g NaCl
15OgKCl
75 g Na2SO4
112,5 g Li2SO4
226,25 g NaCl
6,2
11,84
6,75
11,95
7,2
5,9
6,0
10,7

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Polyterephthaloyloxalamidrazon durch Umsetzung von Oxalsäurebisamidrazon mit Terephthaloylchlorid in einem zweiphasigen Lösungsmittelsystem aus Wasser und einer mit Wasser nicht mischbaren inerten organischen Flüssigkeit aus der Gruppe der aliphatischen, aromatischen und chlorierten Kohlen-Wasserstoffe in Gegenwart vor. Säureakzeptoren unter Rühren und Abführen der Reaktionswärme bei Temperaturen von 0 bis 60"C, dadurch gekennzeichnet, daß man die Umsetzung in Gegenwart von Halogeniden, Sulfaten und Nitraten ι > der Metalle Natrium, Kalium und Lithium in einer Konzentration im Bereich von 10Gew.-% bis zur Sättigungskonzentration in der v/äßrigen Phase durchführt.
    20
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