DE1959912B2 - 3-(alpha-phenyl-beta-propionylaethyl)- 4-oxycumarin, ein verfahren zu dessen herstellung und diese verbindung enthaltende arzneimittel - Google Patents

3-(alpha-phenyl-beta-propionylaethyl)- 4-oxycumarin, ein verfahren zu dessen herstellung und diese verbindung enthaltende arzneimittel

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DE1959912B2 DE19691959912 DE1959912A DE1959912B2 DE 1959912 B2 DE1959912 B2 DE 1959912B2 DE 19691959912 DE19691959912 DE 19691959912 DE 1959912 A DE1959912 A DE 1959912A DE 1959912 B2 DE1959912 B2 DE 1959912B2
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Tamara Wiktorowna;Karasewa Marina Georgiewna; Strepicheew Jury Alexandrowitsch; Moskau; Dymarskaya Lidia Wasiliewna; Charkow Smirnowa (Sowjetunion)
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Moskowskij ordena Lenina chimiko technologitscheskij institut imeni D.I. Mendeleewa, Moskau
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07D311/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings
    • C07D311/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one oxygen atom as the only hetero atom, condensed with other rings ortho- or peri-condensed with carbocyclic rings or ring systems
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    • C07D311/42Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms in positions 2 and 4
    • C07D311/44Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms in positions 2 and 4 with one hydrogen atom in position 3
    • C07D311/46Benzo[b]pyrans, not hydrogenated in the carbocyclic ring with oxygen or sulfur atoms in positions 2 and 4 with one hydrogen atom in position 3 unsubstituted in the carbocyclic ring

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Description

C CH-CH,-CO—CH,-CH,
2. Verfahren zur Herstellung von 3-(a-Phenyl-/?- propionyläthyl)-4-oxycumarin, dadurch gekennzeichnet, daß man B-Carboäthoxy^-oxycumarin mit l-Phenyl-l-penten-3-on in an sich bekannter Weise in wässerigem Medium unter Kochen umsetzt.
3. Arzneimittel zur Behandlung und Prophylaxe von thromboembolytischen Erkrankungen, mit einem Gehalt an der Verbindung des Anspruches 1 neben üblichen inerten Trägerstoffen oder Verdünnungsmitteln.
Die Erfindung betrifft das 3-(<%-Phenyl-0-propionyI-fithyl)-4-oxycumarin, ein Verfahren zu seiner Herstellung, sowie Arzneimittel zur Behandlung von thromboembolytischen Erkrankungen mit einem Gehalt an dieser Verbindung.
Aus Chemical Abstracts, Band 68 (1968) Ref. Nr. 37 821y sowie Band 70 vom 21.3.69, Ref. Nr. 56 113b ist die Verwendung des Natriumsalzes des 3-(«-Phenyl-/?- propionyläthyl)-4-oxycumarins bekannt.
Die Herstellung von 3-substituiertem 4-Oxycumarin durch Umsetzung eines 4-Oxycumarins mit einem ungesättigten Keton ist z. B. aus Chem. Abstracts, Band 58(1063), Seite 3381b - g sowie Band 66(1967). Ref. Nr. 94 872y zu entnehmen.
Die erfindungsgemäße Verbindung die eine freie Säure darstellt, ist stabil. Dagegen ist das bekannte Natriumsalz, dieser Verbindung chemisch instabil, so daß seine Anwendung als Arzneimittel unzweckmäßig ist. Die Gründe hierfür sind, daß der Arzt nicht weiß, wie groß der Gehalt an dem Wirkstoff in dem Präparat ist, wenn er das Salz verwendet. Für die Approbation und damit die klinische Anwendung ist jedoch eines der Kriterien die exakte Bestimmung des Wirkstoffgehaltes und damit der Verabreichungsmöglichkeiten. Die Überlegenheit der erfindungsgemäßen Verbindung gegenüber dem Salz liegt also nicht in der Wirkung als Wirkstoff begründet, sondern seiner Stabilität.
Es wurden der quantitative Gehalt des bekannten Salzes in Proben ermittelt, und zwar in frisch hergestellten Drogen, dann nach lwöchiger Lagerung und nach einem Monat. Die quantitative Bestimmung wurde durch Titrieren einer Salzeinwaage mit 0,1 normaler Salzsäurelösung in Gegenwart von Phenolphtha lein durchgeführt. Es wurden dabei folgende Ergebnisse erhalten:
Frisch erhalte- 98.25
nes Salz
Nach lwöchiger 99,80
Lagerung
Nach lmonati- 103.09
ger Lagerung
die Lösung der Salzprobe in destilliert. Wasser ist klar
bei der Lösung der Salzprobe in destilliert. Wasser bildet sich eine leichte Trübung
bei der Lösung der Salzprobe in destilliertem Wasser bildet sich eine beachtliche Trübung
Die angeführten Werte zeigen, daß das Salz chemisch instabil ist, was auf der Umsetzung des Salzes mit dem CO2-Gehalt der Luft beruht. Aus diesem Grunde kann man das Salz nicht als Arzneimittel einsetzen.
Das 3-(«-Phenyl-0-propionyläthyl)-4-oxycumariii ist ein Antikoagulans indirekter anhaltender Wirkung, es senkt die Blutgerinnung infolge einer Unterdrückung der Biosynthese der Faktoren der Blutgerinnung: 11 (Prothrombin). VlI (Prokonvertin), IX (Christmas-Faktor) und X (Stuart-Prower-Faktor).
Es kann zur Behandlung von Myocardinfarkt. Ischämie des Herzens, Trombophlebiten, Phlebothrombosen, Trombosen größerer Arterien der Extremitäten, der Bauchhöhle und anderer thromboembolischen Erkrankungen verwendet werden.
Gegenüber den bekannten Antikoagulatien besitzt es eine Reihe von Vorteilen. Es ist weniger toxisch und wird verhältnismäßig leicht aus dem Organismus ausgeschieden. 24 - 36 Stunden nach dem Absetzen eines entsprechenden Arzneimittels mit einem Gehalt an dem 3-(«-Phenyl-/?-propionyläthyl)-4-oxycumarin nähert sich beim Kranken die Blutgerinnung dem Ausgangsstand. Die erfindungsgemäße Verbindung ist ein milderes Antikoagulans und wird von den Kranken gut vertragen. In den meisten Fällen beobachtet man bei der Behandlung eine Schwächung von Schmerzen in der Herzgegend. Die erfindungsgemäße Verbindung kann als Arzneimittel in Form von Kombinationen mit den üblichen inerten pharmazeutischen Verdünnungsmitteln oder Füllstoffen verwendet werden.
Seine Heilwirkung wurde in spezialisierten Kliniken an 70 Kranken an Ischämie des Herzens untersucht.
Das Mittel wurde peroral in Form von Tabletten in einer Dosis von 20 bis 40 mg an erfindungsgemäßer
so Verbindung am ersten Tag verordnet. Im nachfolgenden wurde eine unterstützende Dosis von 5 — 10 mg pro Tag verordnet. Je nach der individuellen Empfindlichkeit des Kranken kann die unterstützende Dosis schwanken. Bei der Behandlung mit dem Arzneimittel in den genannten Dosen wurde eine wirksame Senkung der Blutgerinnung auf therapeutischen Zahlen, d. h. bis zu einer Vergrößerung der Thromboplastin-Zeit nach Quick um das 2- bis 2,5fache beobachtet. Die Wirkung erreichte das Maximum 36 — 48 Stunden nach der Verwendung des Arzneimittels. Die unterstützenden Dosen gewährleisten ein verhältnismäßig stabiles Niveau der Blutgerinnung im vorgegebenen Bereich. Bei einzelnen Kranken wurde individuelle Empfindlichkeit gegen das Arzneimittel festgestellt. Eine notwendi-
6s ge Bedingung für die Verwendung des Arzneimittels ist die Untersuchung jeweils nach 48 Stunden von Harn sowie von Blut auf die Aktivität des Prothrombinkom-Dlexes.
Die erfindungsgemäße Verbindung verwendet man in Form von Tabletten mit einem Gehalt an dem betreffenden Wirkstoff von 0,01 g und an Verdünnungsmitteln und Füllstoffen bis 0.1 g.
Bei einer Überdosierung ist das Auftreten von s Symptomen der hämorrhagischen Diathese möglich. Zur Verhinderung dieser Komplikation muß man streng <lie Aktivität des Prothrombinkomplexes von Blut Überwachen, die Durchlässigkeit der Haargefäße untersuchen und Harnanalysen durchführen. Beim ι ο Auftreten von Komplikationen ist die Verabreichung zeitweilig zu unterbrechen, das Vitamin K1 besser Ki, sowie Präparate aus der Gruppe des Vitamins P sind zu verordnen.
Das 3-(a-Phenyl-jJ-propionyläthyl)-4-oxycumarin wird dadurch hergestellt, daß man 3-Carbäihoxy-^-oxycumarin mit l-Phenyl-l-penten-3-on in an sich bekannter Weise in wässerigem Medium unter Kochen umsetzt
Man führt die Umsetzung zweckmäßigerweise in Gegenwart von Katalysatoren wie Aminen oder I minen oder Hydrogenphosphaten durch.
Geeignete Katalysatoren sind Triäthylamin, Pyridin. Hexamethylenimin oder Natriumammoniumhydrogenphosphat.
Die Umsetzung wird wie folgt durchgeführt: In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer, Rückflußkühler und Thermometer versehen ist, bringt man 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin und Wasser ein. Das erhaltene Gemisch erwärmt man auf eine Temperatur von 5O0C und gibt geschmolzenes 1-Phenyl-l-penten-3-on hinzu. Das Reaktionsgemisch erwärmt man dann bis zum Sieden und kocht 5 — 8 Stunden.
Zur Intensivierung der Umsetzung führt man die Reaktion in Gegenwart der obigen Katalysatoren durch.
Dann kühlt man das Reaktionsgemisch auf Zimmertemperatur unter Rühren ab. Dabei fällt ungereinigtes Verfahrensprodukt als Niederschlag aus, den man abfiltriert, mit kaltem Wasser wäscht und bei einer Temperatur von 100 — 1050C trocknet. Die Ausbeute an ungereinigtem Verfahrensprodukt (F. 132 — 137°C) beträgt 70 — 80%. Durch nochmalige Umkristall isation des Rohproduktes aus Isopropylalkohol oder Äthylalkohol erhält man gereinigtes 3-(«-Phenyl-/S-propionyläthyl)-4-oxycumarin vom F. 149 — 1500C in einer Ausbeute von 54 — 55%.
Beispiel 1
In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer und einem Rückflußkühler versehen ist, bringt man 7,38 g (0,032 Mol) 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin, 0,15 g (0,0015 Mol) Triäthylamin und 35 ml Wasser ein. Das Reaktionsgemisch erwärmt man unter intensivem Rühren auf eine Temperatur von 50°C und gibt 5,44 g (0,034 Mol) geschmolzenes l-Phenyl-l-penten-3-on zu. Dann erhitzt man das Gemisch bis zum Sieden und kocht 7 Stunden, wonach das Gemisch unter Rühren auf Zimmertemperatur abgekühlt wird.
Den ausgefallenen Niederschlag filtriert man ab, preßt ihn sorgfältig ab und wäscht diesen mit Wasser, das in einer Menge von 230 ml je 0,1 Mol des eingesetzten 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin verwendet wird. Anschließend trocknet man diesen Niederschlag bei einer Temperatur von 100 — 1050C.
Man erhält 8,7 g (85,7%) rohes 3-(«-Phenyl-jS-propionyläthyl)-4-oxycumarin vom F. 147 — 149°C.
Das Rohprodukt wird zweimal aus Isopropylalkohol umkristallisiert (je 1 g ungereinigte Substanz nimmt man 4 - 5 ml Alkohol). Man erhält 5,6 g (55,2%) der reinen Verbindung yojtj F. 149 — !510C.
Beispiel 2
In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer und einem Rückflußkühler versehen ist, bringt man 23,4 g (0,1 Mol) 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin, 1,61 g(0,01 Mol) Natriumarnmoniumhydrogenphosphat und 135 ml Wasser ein. Das Gemisch erwärmt man unter intensivem Rühren auf eine Temperatur von 500C und gibt dann in den Kolben 16 g (0,1 Mol) geschmolzenes 1-Phenyl-1-penten-3-on. Danach erhitzt man den Kolbeninhalt bis zum Sieden und kocht 8 Stunden, wonach das Gemisch weiter unter Rühren auf Raumtemperatur abgekühlt wird. Der ausgefallene Niederschlag wird abfiltriert, gründlich abgenutscht und mit Wasser gewaschen, und zwar 230 ml auf 0,1 Mol S-Carboäthoxy^-oxycumarin, das zur Umsetzung verwendet wurde. Der erhaltene Niederschlag wird bei einer Temperatur von 100 — 105°C getrocknet. Man erhält 26 g (80,5%) unreines 3-(«-Phenyl-j9-propionyläthyl)-4-oxycumarin vom F. 146 - 149° C.
Pas Rohprodukt wird dann zweimal aus Isopropylalkohol umkriEtallisiert (je 1 g ungereinigte Substanz nimmt man 4 — 5 ml Alkohol). Man erhält 17,6 g (54,7%) der reinen Verbindung vom F. 149 — 151 ° C.
Beispiel 3
In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer und einem Rückflußkühler versehen ist, bringt man 7,38 g (0,032 Mol) 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin und 35 ml Wasser ein. Das Gemisch erwärmt man unter intensivem Rühren auf eine Temperatur von 5O0C und gibt 5,44 g (0,034 Mol) geschmolzenes 1-Phenyl-l-penten-3-on zu. Dann erhitzt man das Ganze bis zum Sieden und kocht 7 Stunden. Hierauf kühlt man den Kolbeninhalt auf Zimmertemperatur ab. Den dabei ausgefallenen Niederschlag filtriert man ab, preßt ihn sorgfältig ab und wäscht diesen mit Wasser, das in einer Menge von 200 ml je 0,1 Mol des eingesetzten 3-Carboäthoxy-4-oxycumarinii verwendet wird. Anschließend trocknet man das Produkt bei einer Temperatur von 100 - 105°C. Man erhält 3,6 g (36,9%) unreines 3-(ot-Phenyl-j3-propionyläthyl)-4-oxycumarin vom F. 145- 147°C.
Das ungereinigte Produkt wird zweimal aus lsopropyl- oder Äthylalkohol umkristallisiert (je 1 g ungereinigte Substanz nimmt man 4 — 5 ml Alkohol). Man erhält 1 g (9,8%) der reinen Verbindung vom F. 149 —
Beispiel 4
In einen Dreihalskolben, der mit einem Rührer und einem Rückflußkühler versehen ist, bringt man 7,38 g (0,032 Mol) 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin, 0,15 g (0,0015 Mol) Hexamethylenimin und 35 ml Wasser ein. Dieses Gemisch erwärmt man nun unter intensivem Rühren auf eine Temperatur von 50°C und gibt 5,44 g (0,034 Mol) geschmolzenes l-Phenyl-l-penten-3-on hinzu. Dann erhitzt man das Reaktionsgemisch bis zum Sieden und kocht 7 Stunden. Dann kühlt man den Kolbeninhalt auf Zimmertemperatur ab. Den hierbei ausgefallenen Niederschlag filtriert man ab, preßt ihn sorgfältig ab,
wäscht diesen mit Wasser, das in einer Menge von 23OmI je 0,1 Mol des eingesetzten 3-Carboäthoxy-4-oxycumarin verwendet wird und trocknet den Rückstand bei einer Temperatur vor 100 — 105° C. Man erhält 7,5 g (73,6%) rohes 3-(a-Phenyl-0-propionyläthyl)-4-oxycumarin vom F. 133 — 137 0C Das Rohprodukt wird zweimal aus Isopropyl oder Äthylalkohol umkristallisiert üe ' έ ungereinigte Substanz nimmt man 4 - 5 ml Alkohol). Man erhält 5,5 g (54,4%) der reinen Verbindung vo;n F. 149,5 — 151°C.

Claims (1)

  1. t "J I
    I. j-\i*
    der Formel
    Patentansprüche:
    1 O ..MKlA>**
    jl-fj-i/ivFpi^'nj
    Salzprobe
    Gehalt Bemerkungen
DE19691959912 1969-11-26 1969-11-28 3-(alpha-Phenyl-beta-propionyläthyl)-4-oxycumarin, ein Verfahren zu dessen Herstellung und diese Verbindung enthaltende Arzneimittel Expired DE1959912C3 (de)

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