DE2155406C3 - 3- eckige Klammer auf 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl eckige Klammer zu -propionsäureamide - Google Patents

3- eckige Klammer auf 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl eckige Klammer zu -propionsäureamide

Info

Publication number
DE2155406C3
DE2155406C3 DE2155406A DE2155406A DE2155406C3 DE 2155406 C3 DE2155406 C3 DE 2155406C3 DE 2155406 A DE2155406 A DE 2155406A DE 2155406 A DE2155406 A DE 2155406A DE 2155406 C3 DE2155406 C3 DE 2155406C3
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
bromophenyl
tetrazolyl
square brackets
propionic acid
acid amide
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Expired
Application number
DE2155406A
Other languages
English (en)
Other versions
DE2155406A1 (de
DE2155406B2 (de
Inventor
Robert Thomas Edwardsburg Mich. Buckler
Wallace Glenn Goshen Ind. Strycker
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Bayer Corp
Original Assignee
Miles Laboratories Inc
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Miles Laboratories Inc filed Critical Miles Laboratories Inc
Publication of DE2155406A1 publication Critical patent/DE2155406A1/de
Publication of DE2155406B2 publication Critical patent/DE2155406B2/de
Application granted granted Critical
Publication of DE2155406C3 publication Critical patent/DE2155406C3/de
Expired legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D257/00Heterocyclic compounds containing rings having four nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D257/02Heterocyclic compounds containing rings having four nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D257/04Five-membered rings

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description

R-H
(C)
N-N
Br
N=N
C-CH2CH2-C-R (A) O
20
mit einem Halogenierungsmittel unter Rückfluß erhitzt und das entstehende Säurehalogenid mit einem Amin der allgemeinen Formel
bei Raumtemperatur in einem inerten Lösungsmittel umsetzt.
Die Erfindung betrifft 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyll-propionsäureamide der allgemeinen Formel
in der R eine Amino-, niedere Alkylamino-, niedere Dialkylamino-, Piperidino- oder Pyrrolidinogruppe bedeutet, wobei niedere Alkylgruppe Methyl-, Äthyl-, Propyl* oder Butylgruppen umfaßt. Diese Amide besitzen, wenn sie oral Tieren in einer Dosis von 100 mg/kg Körpergewicht verabreicht werden, entzündungshemmende Eigenschaften. Sie 1Tw ätzen außerdem die unerwartete, jedoch höchst erwünschte Eigenschaft, daß sie für den Magen besser bekömmlich sind als die entsprechenden Säuren.
Die erfindungsgemäßen Verbindungen können, durch Umsetzung der entsprechenden freien Säure mit einem Halogenierungsmittel, wie Cyanursäurechlorid, Thionylbromid, Phosphorpentachlorid, Thionylchlorid oder Phosphoroxychlorid und anschließende Umsetzung des entstehenden Säurehalogenids mit dem entsprechenden Amin hergestellt werden. Obwohl die Reaktionsbedingungen nicht kritisch sind, ist es vorzuziehen, die Halogenierung mit einem Überschuß des Halogenierungsmittels unter Rückflußbedingungen durchzuführen, während die Aminierung in einem Lösungsmittel, wie Tetrahydrofuran, bei Raumtemperatur durchgeführt wird. Nach vollständiger Umsetzung wird das Lösungsmittel entfernt und der Rückstand aus Pentan oder einemÄthanol—Wasser— Gemisch umkristallisiert, um das gewünschte Amid in Form eines kristallinen Feststoffs zu erhalten. Wahlweise kann die entstehende Lösung nach vollständiger Umsetzung in Wasser suspendiert, mit Chloroform extrahiert und der Auszug getrocknet un<J ν igedampft und der Rückstand umkristallisiert werd ■ ι.
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert
Beispiel 1
Verbindung der Formel A, in der R eine Aminogruppe bedeutet
Eine Lösung von 5 g (0,017MoI) 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionsäure (Fp. 99° C) in 50 ml Thionylchlorid wurde 90 Minuten unter Rückfluß erhitzt. Das überschüssige Chlorid wurde dann entfernt und der Rückstand in Tetrahydrofuran aufgenommen, die Lösung gekühlt und mit Ammoniakgas gesättigt. Das Lösungsmittel wurde entfernt und der feste Rückstand aus einem Äthanol—Wasser—Ge-
misch umkristallisiert. Man erhielt 3,5 g 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionamid als weißen Feststoff. Fp. 116°C, enthaltend 3,35% Wasserstoff, verglichen mit einem berechneten Wert von 3,38.
Beispiel 2
Verbindung der Formel A, in der R einen Piperidinorest bedeutet.
15 g (0,05MoI) 3-[2-(?-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionsäure in 100 ml Thionylchlorid wurden 1 Stunde unter Rückfluß erhitzt. Das überschüssige Thionylchlorid wurde entfernt und der Rückstand in Tetrahydrofuran gelöst. Die entstehende Lösung wurde dann zu 8,6 g (0,1 Mol) Piperidin in Tetrahydrofuran zugetropft. Nach vollständiger Reaktion wurde Wasser zugegeben und die wäßrige Lösung mit Chloroform extrahiert. Der Auszug wurde eingedampft und der Rückstand aus Pentan umkristallisiert. Man erhielt 11,8 gN-3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionylpiperidin als kristallinen Feststoff mit einem Schmelzpunkt von 450C. Dieser Feststoff enthielt 19,28% Stickstoff, verglichen mit einem berechneten Wert von 19,23%.
Durch Umsetzung von Pyrrolidin, Piperidin, Methylamin, Diäthylamin, n-Propylamin oder Di-tertbutylamin mit dem Chlorid der obigen Säure, wurden entsprechend Beispiel 1 Verbindungen der Formel A leicht erhalten, in denen R einen Pyrrolidino-, Piperidino-, Methylamino-, Diäthylamino-, n-Propylamino- oder Di-tert.-butylaminorest bedeutet.
Die als Ausgangsmaterial verwendete 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionsäure kann auf folgende Weise hergestellt werden: 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolcarbonsäure (z. B. Berichte 43,2899 [ 1910]) wird in den Äthylester übergeführt und mit Lithiumborhydrid in Tetrahydrofuran reduziert, wobei 2-(3-Bromphenyl)-5-hydroxymethyltetrazol entsteht. Weitere Umsetzung mit Thionylchlorid führt zur Bildung des Chlormethylderivats, das mit Natriumdiäthylmalonat alkyliert wird, um den Diester zu erhalten, der nach der Hydro* lyse die gewünschte Propionsäure ergibt.
Bei einem typischen Verfahren werden 53 g (0,197 Mol) 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolylcarbonsäure (Fp. 1520C) in 800 ml Äthanol mit Chlorwasserstoff-
35
45
gas gesättigt und 5 Tage bei Raumtemperatur stehengelassen. Das Lösungsmittel wird entfernt und der Rückstand aus Pentan umkristallisiert, wobei 52 g Äthyl-2-{3-bromphenyl)-5-tetrazolylcarboxylat mit einem Schmelzpunkt von 75° C entstehen. Dieses Zwi- schenprodukt wird in Tetrahydrofuran gelöst und unter Rühren zu einer heißen Suspension von 14,2 g (0,65 Mol) LiBH4. in 200 ml des gleichen Lösungsmittels zugetropft. Das Gemisch wird 5 Stunden unter Rückfluß erhitzt, abgekühlt und angesäuert und anschließend in Chloroform gelöst, mit verdünnter wäßriger Salzsäure gewaschen, über Magnesiumsulfat getrocknet, eingedampft und der Rückstand aus einem Benzol-Pentan-Gemisch umkristallisiert, wobei 43 g 2-(Bromphenyl)-5-hydroxy-methyltetrazol mit einem Schmelzpunkt von 83° C entstehen. Eine Lösung dieser Verbindung in 100 ml Thionylchlorid wird 90 Minuten auf 6O0C erwärmt, das überschüssige Chlorid entfernt und das rohe 2-(3-Bromphenyl)-5-chlormethyltetrazol in warmem Äthanol gelöst. Die ätbanolische Lösung wird zu 54 g (0,336 Mol) Diäthylamalonat und 3,9 g Natrium in weiterem Äthanol zugegeben und 5 Stunden unter Rückfluß erhitzt. Das Äthanol wird entfernt und der Diester hydrolysiert und decarboxiliert, indem man 18 Stunden in 200 ml gleicher Anteile konzentrierter Salzsäure und Essigsäure unter Rückfluß erhitzt. Das Reaktionsgemisch wird schließlich filtriert, eingeengt und getrocknet. Nach dem Umkristallisieren des festen Rückstandes aus einem Benzol-Pentan-Gemisch erhält man 25,8 g 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetra- zolyl]-propionsäure als kristallinen Feststoff mit einem Schmelzpunkt von 99° C.
Versuchsbericht
Die erfindungsgemäßen Verbindungen 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionamid(Verbindung 1 )und 3-[2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl]-propionylpiperidin (Verbindung 2) wurden auf ihre Wirkung gegen durch Carrageenan und Evans-blau induzierte Pleuritis untersucht und mit Phenylbutazon verglichen. Die Pleuritis wurde bei Ratten (260 bis 310 g) durch intrapleurale Injektion von 0,025% Carrageenan und 0,075% Evans-blau induziert (L F. S a η c i 1 i ο J. PharmacoL ExptL Then, 168 bis 199 [1969]). Die zu untersuchenden Verbindungen wurden 1 Stunde vor dem Reizstoff in einer Menge von 1 mMol/kg oral verabreicht und das Pleuralexudat 6 Stunden nach der Verabreichung der erregenden Substanz gemessen. In der folgenden Tabelle sind die Ergebnisse für die untersuchten Verbindungen 1 und 2 und die Vergleichsverbindung Phenylbutazon angegeben. Dabei ist das Verhältnis E:V das Verhältnis des experimentellen (E) Pleuralexudats zu dem Pleuralexudat, das man mit der Vergleichsverbindung (V) erhalten hat.
Verbindung E/V
1
2
Phenylbutazon
1,46
2,98
1,00
Es wurde auch die Toxizidät als LD50 für die Verbindungen 1 und 2 und die Vergleichsverbindung Phenylbutazon bestimmt (L itch field und Wi i cox ο η [J. Pharmacol., 96:99, 1949]), und daraus ein relativer therapeutischer Index (RTL) im Vergleich zu Phenylbutazon errechnet.
Man erhielt die folgenden Ergebnisse
Verbindung LPsobng/kg) RTI
1 1000 1,61
2 1470 1,17
Phenylbutazon 421 1,00

Claims (2)

!Patentansprüche:
1. 3-[2-(3-Bcbrnp:ienyl)-5-tetrazolyl]-propionsäureamide der allgemeinen Formel
Λ-Μ
Br
N=N
C-CH2CH2-C-R (A) O
in der R eine Amino-, niedere Alkylamino-, niedere Dialkylamino-, Piperidino- oder Pyrrolidinogruppe bedeutet
2. Verfahren zur Herstellung von Verbindungen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man in an sich bekannter Weise die Säure der FormeJ
A-H-N
Br
N=N
C-CH2CH2-C-OH
O (B)
DE2155406A 1970-11-09 1971-11-08 3- eckige Klammer auf 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl eckige Klammer zu -propionsäureamide Expired DE2155406C3 (de)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US8813670A 1970-11-09 1970-11-09

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DE2155406A1 DE2155406A1 (de) 1972-05-25
DE2155406B2 DE2155406B2 (de) 1974-05-22
DE2155406C3 true DE2155406C3 (de) 1975-01-02

Family

ID=22209569

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DE2155406A Expired DE2155406C3 (de) 1970-11-09 1971-11-08 3- eckige Klammer auf 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl eckige Klammer zu -propionsäureamide

Country Status (7)

Country Link
US (1) US3743646A (de)
JP (1) JPS4818228B1 (de)
AU (1) AU458782B2 (de)
CA (1) CA959848A (de)
DE (1) DE2155406C3 (de)
FR (1) FR2112537B1 (de)
GB (1) GB1317413A (de)

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4178288A (en) * 1975-10-30 1979-12-11 Smithkline Corporation Sulfaminoalkyl substituted tetrazole thiol intermediates for preparing cephalosporins
US4316037A (en) * 1977-01-21 1982-02-16 American Home Products Corporation N-Benzyl and N-substituted benzyl tetrazole-5-carboxylic acids and the preparation thereof
US4174323A (en) * 1977-06-09 1979-11-13 Smithkline Corporation 1-(2-Sulfamidoethyl)-1,4-dihydro-5H-tetrazole-5-thione
JPS5536447A (en) * 1978-09-07 1980-03-14 Otsuka Pharmaceut Co Ltd Butyramide derivative
FI73423C (fi) * 1980-02-29 1987-10-09 Otsuka Pharma Co Ltd Foerfarande foer framstaellning av farmakologiskt verksamma tetrazolderivat.

Also Published As

Publication number Publication date
FR2112537B1 (de) 1975-12-26
AU458782B2 (en) 1975-03-06
AU3297071A (en) 1973-03-08
JPS4818228B1 (de) 1973-06-04
US3743646A (en) 1973-07-03
CA959848A (en) 1974-12-24
GB1317413A (en) 1973-05-16
FR2112537A1 (de) 1972-06-16
DE2155406A1 (de) 1972-05-25
DE2155406B2 (de) 1974-05-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CH553776A (de) Verfahren zur herstellung von substituierten 2-phenylimino-1-azacycloalkanen.
DE2155406C3 (de) 3- eckige Klammer auf 2-(3-Bromphenyl)-5-tetrazolyl eckige Klammer zu -propionsäureamide
DE1212984B (de) Verfahren zur Herstellung von basisch substituierten Cumaronen
DE2124907A1 (de) 3 Amino 1,2,4 oxadiazole, Verfahren zu ihrer Herstellung und Arzneipraparate
DE1695633A1 (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Phenoxazinderivaten
DE2451897A1 (de) 3-diaethylamino-2,2-dimethylpropyl 5-(substituierte phenyl)-2-furoate
DE1035150B (de) Verfahren zur Herstellung von N-monosubstituierten ª‡-(tert.-Aminoalkyl)-ª‡-phenyl-acetamiden
DE2512702C2 (de) Substituierte 1-Amino-3-phenyl-indole, deren Salze und Verfahren zu ihrer Herstellung
DE2560602C2 (de) Sauerstoffhaltige Diarylamidine
DE1287584B (de) Verfahren zur Herstellung von 2, 3-Dihydro-1, 4-benzoxazinderivaten
AT336594B (de) Verfahren zur herstellung neuer 3-(4- biphenylyl)-buttersaureamiden
DE1620090B1 (de) Verfahren zur Herstellung von Imidazolidinonderivaten und ihren Salzen
AT273142B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Piperazin-Derivaten und deren Salzen
AT238155B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Dihalogen-amino-benzylaminen und deren Säureadditionssalzen mit anorganischen oder organischen Säuren
AT238207B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen asymmetrisch substituierten Piperazinderivaten
DE1545764C (de) p Chlorphenvhsopropylcarbinol nico tinsaureester
AT336592B (de) Verfahren zur herstellung neuer 3-(4- biphenylyl)-buttersauren, deren estern, amiden und salzen
AT264523B (de) Verfahren zur Herstellung neuer basischer Ketone und ihrer Säureadditionssalze
DE1768787C3 (de) (o-Carboxy-phenyl)-acetamidine, Verfahren zu deren Herstellung und (o-CarboxyphenyO-acetamidine enthaltende Präparate
DE1018869B (de) Verfahren zur Herstellung von Aminoalkylpurinderivaten
AT226710B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Dihydrochinoxalonen-(2) und von deren Salzen
AT229294B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen substituierten Alkylaminen
AT234691B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen Piperidinderivaten
AT230364B (de) Verfahren zur Herstellung von 9,10-Dihydroanthracenen und ihren Säureadditionssalzen
AT251585B (de) Verfahren zur Herstellung von neuen 6,7-Dihydro-5H-pyrrolo-[3,4-d]-pyrimidinen

Legal Events

Date Code Title Description
C3 Grant after two publication steps (3rd publication)
E77 Valid patent as to the heymanns-index 1977
EHJ Ceased/non-payment of the annual fee