DE2309150C3 - Herstellung von Form- oder Füllmassen durch Aufpfropfen eines Vinylmonomeren auf anorganisches Substrat - Google Patents

Herstellung von Form- oder Füllmassen durch Aufpfropfen eines Vinylmonomeren auf anorganisches Substrat

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DE2309150C3
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Michio Hirakawa
Hiroshi Narashino Hoshi
Isao Watanabe
Tadashi Sendai Miyagi Yamaguchi
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Lion Fat and Oil Co Ltd
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    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08FMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
    • C08F292/00Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to inorganic materials

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von Form- oder Füllmassen durch Aufpfropfen eines Vinylmonomeren aiuf anorganischer Substrat z. B. einer Teilchengröße von etwa 0,3 mm.
Derartige aus einer anorganischen Substanz und einem organischen Polymeren zusammengesetzte Materialien sind insbesondere als Plastik-Füllmassen brauchbar.
Zum Aufpfropfen organischer Polymerer wie von Polyvinylchlorid, Polymethylacrylat, Polymethylmethacrylat und Polystyrol auf mannigfaltige Metalle und anorganische Substanzen wie Fe, Ni, ZnO, T1O2, BaSC>4, Silicagel, Quarz und Ruß wurden bereits einige Verfahren entwickelt. Repräsentativ für diese sind Verfahren mit mechanischer Aktivierung und Strahlungspolymerisationsverfahren. Als Beispiel für das erstere Verfahren kann das von V. A. K. a r g i η u. a. beschriebene chemische Aufpfropfen von organischen Polymeren auf frisch gebildete Flächen von Metallen oder Alkalimetallsalzen durch Mahlen oder Walzen dienen (siehe Vysckomol, Soedin. 1, (1959) Seiten 330-331 und 1713-1720). Ein Beispiel für das letztere Verfahren ist die von T s e 11 i η u. a. (siehe Akad. Nauk SSR, Otd. Khim. Nauk, Moskau 1960 S. 497) beschriebene Aufpfropfung von Polymethylmethacrylat, Polyacrylnitril und Polyvinylchlorid auf Ruß gepulvertes Silicagel und MgO bei 40 bis 50° C unter ^-Strahlung.
Die Polymerisation organischer Monomerer unter Aufpfropfung auf eine anorganische Substanz durch Bildung neuer Kristallflächen auf mechanischem Wege wie durch Pulverisieren hat jedoch den Nachteil, daß es nach dem Verfahren schwierig ist, der anorganischen Substanz ausreichende Mengen des Polymeren anzufügen, da nur eine begrenzte Anzahl von aktiven Punkten auf der Kristalloberfläche gebildet wird und daß das Verfahren nur bei kristallinen anorganischen Substanzen anwendbar ist.
Auf der anderen Seite ist das eine Strahlungspolymerisation ausnutzende Verfahren als allgemein gewerblich anwendbares Verfahren nicht recht geeignet, da es Spezialapparaturen erfordert und viele Sicherheitsvorkehrungen notwendig sind. Somit haben diese bekannten Verfahren zum Aufpfropfen organischer Polymerer auf anorganische Substanzen unterschiedliche Nachteile und lassen sich nur schwer für eine Fertigung im gewerblichen Maßstabe in die Praxis einführen.
Ferner wird in DE-OS 22 37 256, 23 09 050 und 23 09 128 das Aufpfropfen von Vinylmonomerem auf kristalline anorganische Salze in Gegenwart von Schwefeldioxid oder schwefeliger Säure vorgeschlagen. Es wird jedoch nicht angeregt, diese Verfahren auch auf i i ichofenschiacke ais leicht zugängliches, aber schwer
zu verwertendes Ausgangsmaterial zu fibertragen.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Form- oder Füllmassen, bei dem man ein Vinylmcnomeres in Gegenwart einer anorganischen s Substanz und von Hydrogensulfitionen in einer wäßrigen Suspension polymerisiert, dadurch gekennzeichnet, daß man als anorganische Substanz Hochofenschlacke einsetzt
Der Zustand von organischen Polymeren, die
feinteiligen anorganischen Substanzen angefügt oder angeheftet sind, so daß sie — anders als bei Adsorption oder Adhäsion - nicht leicht durch Extrakten mit einem Lösungsmittel abgelöst bzw. wieder entfernt werden können, wird hier als »aufgepfropft« bezeichnet
Der Ausdruck »radikalpolymerisierbare oder -copolymerisierbare vinylische bzw. Vinylmonomere«, wie er hier verwendet wird, soll Monomere bezeichnen, die in der Lage sind, eine (»vinylische«) Polymerisation oder Copolymerisation in Gegenwart eines Radikalpolymeri-
sationsinitiators zu erleiden.
Zu vinylischen bzw. Vinylmonomeren, die gemäß der Erfindung brauchbar sind, gehören beispielsweise ungesättigte Fettsäuren wie Acrylsäure und Methacrylsäure; Salze von ungesättigten Fettsäuren wie Natriumacrylat und Kaliummethacrylat; Ester von ungesättigten Fettsäuren wie Methylacrylat, Methylmethacrylat, Äthylacrylat und n-Octylmethacrylat; Vinylester von Fettsäuren wie Vinylacetat, Vinylpropionat, Vinyllaurat und Vinylstearat; Diene wie Butadien, Isopren und Chloropren; halogenierte Olefine wie Vinylchlorid und Vinylidenchlorid; Styrole wie Styrol selbst, m-Chlorstyrol und Pentachlorstyrol; heterocyclische Vinylverbindungen wie 2-Vinylpyridin; und andere Vinylverbindungen wie Vinylisocyanat, Acrylnitril und Methacrylnitril.
Bei der praktischen Durchführung der Erfindung kann eine Kombination von unterschiedlichen Faktoren einschließlich der Art der Monomeren, der Eigenschaften des Reaktionsmediums zum Zeitpunkt der Zugabe der Monomeren, je nach beabsichtigtem Verwendungszweck für das zu bildende Endprodukt und der Kenntnis des Chemismus im Zusammenhang mit den bei Betrieb gewählten Bedingungen frei ausgewählt werden.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird das Monomere mit Hilfe einer Dispergierungsflüssigkeit oder eines Emulgierungsmittels wie eines oberflächenaktiven Mittels, insbesondere nicht-ionischen oberflächenaktiven Mittels, in Wasser dispergiert verwendet
Bei den gemäß der Erfindung erhaltenen Polymeren kann das Gewichtsverhältnis des polymeren Teils von Monomeren durch Kontrolle der Menge bzw. des Mengenanteils des Ausgangsmaterials frei verändert werden.
Für die Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens wird mit besonderem Vorteil eine Kombination von Schwefeldioxid und Wasser oder eine wäßrige Lösung von schwefeliger Säure verwendet Schwefeldioxid oder schwefelige Säure bilden in Gegenwart von Wasser Bisulfitionen (HSO3'), die zusammen mit der feinteiligen anorganischen Substanz ein System eines Radikalpolymerisationsinitiators bilden und den Start der Polymerisationsreaktion des oder der Vinylmonomeren ermöglichen. Auf diese Weise erfolgt die Pfropfpolymerisationsreaktion des oder der Vinylmonomeren auf der Hochofenschlacke mit höherer
Geschwindigkeit.
Das Polymere, bei dem das Gewichtsverhältnis des polymeren Teils vom Monomeren relativ hoch ist und beispielsweise mehr als etwa 10 Gew.-%, insbesondere
zumindest 5G Gew.-% ausmacht, kann als solches für Formzwecke oder auch als Füllmasse wie Kitt verwendet werden. Das Polymere, bei dem das Gewiehtsverhälinis gering ist und beispielsweise unter einigen Gewichtsprozent liegt, kann nicht als solches für s die Formung verwendet werden, aber bei der Verwendung als Füllmasse für andere synthetische Harze, insbesondere für thermoplastische Harze, zeigen solche Polymeren wegen ihrer Verbesserung hinsichtlich der Verträglichkeit mit den Harzen hervorragend bemerkenswerte Füllwirkungen, insbesondere für den Fall, daß die Harze die gleichen sind wie das aus dem Monomeren gebildete Polymere.
Nachfolgend wird die Erfindung mehr im einzelnen anhand von Beispielen erläutert
Beispiel 1
In einen 200-ml- Kolben wurden bei 40° C unter Normaldruck 15,19 g Hochofenschlacke (Zusammensetzung: 343% SiO2,16,8% Fe2O3-HAl2O3,41,1% CaO und 5,5% MgO) gebracht. Zum Suspendieren dieser Schlacke wurden 80 ml Wasser und 13,44 g monomeres Methylmethacrylat hinzugegeben.
In diese Suspension wurden unter Rahren 8,32 g gasförmiges Schwefeldioxid über 30 Minuten hinweg eingeleitet und die Mischung dann 4 Stunden lang bei 4O0C reagieren gelassen. Zu der Reaktionsmischung wurde Diäthyläther hinzugegeben, durch Zentrifugieren getrennt, mit Methanol gewaschen und getrocknet, wodurch 22,44 g festes Material erhalten wurden.
Bei einer 22stUndigen Extraktion von 1436 g des festen Materials in einem Soxhiet mit Benzol wurden 0,42 g Homopolymeres von Methyimethacrylat als benzollösliche Fraktion erhalten. Eine Röntgenbeugungsanalyse des Benzolextraktionsrückstandes (A) zeigte die Existenz einer sehr geringen Menge Calciumsulfit Der Benzolextraktionsrückstand (A) wurde dann mit 10%iger Salzsäure zersetzt, mit Wasser gewaschen und getrocknet und das resultierende getrocknete Material wiederum 24 Stunden lang im *o Soxhiet mit Benzol extrahiert, wodurch 033 g Benzolextrakt (in Benzol gelöstes Material) erhalten wurden. Ein IR-Absorptionsspektrum des Benzolextraktes war mit demjenigen von Methylmethacrylat-homopolymeren identisch. Eine Röntgenbeugungsanalyse des Benzolextraktionsrückstandes (B) zeigte keine Existenz von Calciumsulfit Es wurde gefunden, daß IR-Absorptionsspektren des Benzolextraktionsrückstandes (B), die nach einer Totalreflexion-Absorptionsspektrenmethode aufgenommen wurden, ein Spektrum von Polyme- so thylmethacrylat umfassen. Eine Elementaranalyse des Benzolextraktionsrückstandes (B) zeigte, daß 1,17 g Polymethylmethacrylat im Rückstand anwesend waren.
Diese Ergebnisse zeigen deutlich, daß das besagte
feste Material vorherrschend aus einer feinteiligen anorganischen Substanz mit aufgepfropfter hochmolekularer Polymersubstanz besteht und eine sehr gelinge Menge Calciumsulfit enthält Der Benzolextraktionsrückstand (A) ergab ein geformtes Produkt mit einer Härte von 4 (Mohshärte) beim Preßformen bei 2500C unter einem Druck von 50 kg/cm2.
Beispiel 2
Wie im Falle von Beispiel 1 wurden 15,6 g Hochofenschlacke (Zusammensetzung: 34,9% SiO2, 163% Fe2O^Al2O3, 41,1% CaO und 5,5% MgO) bei 400C unter Normaldruck üi einen 20OmI Kolben gebracht Zu der Schlacke wurden dann zum Suspendieren in der Flüssigkeit 80 ml Wasser und 1033 g monomeres Methylacrylat hinzugegeben. Die erhaltene Suspension wurde unter Rühren mit 30 ml einer 2,1 η wäßrigen schwefligen Säure versetzt und die Mischung 44 Stunden lang zur Reaktion gebracht Zur Reaktionsmischung wurde Diäthyläther hinzugegeben, dann durch Zentrifugieren getrennt, gewaschen mit Methanol und getrocknet, wodurch 2248 g eines festen Materials erhalten wurden.
Bei einem 24stündigen Extrahieren von 10,16 g des festen Materials mit Benzol in einem Soxhiet wurden 230 g homopolymeres Methylacrylat als benzoliösliche Fraktion erhalten. Eine Röntgenbeugungsanalyse des Benzolextraktionsrückstandes (A) zeigte das Vorhandensein einer sehr geringen Menge Calciumsulfit Der Benzolextraktionsrückstand wurde dann mit 10%iger Salzsäure zersetzt mit Wasser gewaschen und getrocknet und das resultierende getrocknete Material erneut 24 Stunden lang im Soxhiet mit Benzol extrahiert wodurch 0,41 g eines Benzolextraktes erhalten wurden.
Ein IR-Absorptionsspektrum des Benzolextraktes war mit dem von Methylacrylat-homopolymeren identisch. Die Röntgenbeugungsanalyse des Benzolextraktionsrückstandes (B) zeigte, daß kein Calciumsulfit vorhanden war. Es wurde festgestellt, daß IR-Absorptionsspektren des Benzolextraktionsrückstandes (B), die nach einer Totalreflexion-Absorptionsspektrenmethode de aufgenommen wurden, ein Spektrum von Polymethylacrylat umfassen. Die Elementaranalyse des Benzolextraktionsrückstandes (B) zeigte, daß 0,71 g Polymethylacrylat bzw. Methylacrylatpolymere im Rückstand anwesend waren.
Diese Ergebnisse zeigen, daß das feste Material aus einer sehr geringen Menge Calciumsulfit und einer vorherrschenden Menge einer feinteiligen anorganischen Substanz mit einer aufgepfropften hochmolekularen Substanz zusammengesetzt ist Der Benzolextraktionsrückstand (A) ergab ein geformtes Produkt mit einer Härte von 4 (Mohshärte) beim Preßformen bei 25O0C unter einem Druck von 50 kg/cm2.

Claims (1)

  1. Patentanspruch:
    Verfahren zur Herstellung von Form- oder Füllmassen, bei dem msa ein Vinylmonomeres in Gegenwart einer anorganischen Substanz und von Hydrogensulfitionen in einer wäßrigen Suspension polymerisiert, dadurch gekennzeichnet, daß man als anorganische Substanz Hochofenschlacke einsetzt
DE2309150A 1972-02-24 1973-02-23 Herstellung von Form- oder Füllmassen durch Aufpfropfen eines Vinylmonomeren auf anorganisches Substrat Expired DE2309150C3 (de)

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