DE955862C - Verfahren zur Herstellung von aromatischen o-Oxydiazoverbindungen bzw. den entsprechenden Diazoxyden - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von aromatischen o-Oxydiazoverbindungen bzw. den entsprechenden Diazoxyden

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DE955862C
DE955862C DEG14884A DEG0014884A DE955862C DE 955862 C DE955862 C DE 955862C DE G14884 A DEG14884 A DE G14884A DE G0014884 A DEG0014884 A DE G0014884A DE 955862 C DE955862 C DE 955862C
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compounds
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aromatic
diazonium
acid
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DEG14884A
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Dr Hans Ackermann
Dr Guido Schetty
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Novartis AG
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JR Geigy AG
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D271/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms
    • C07D271/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having two nitrogen atoms and one oxygen atom as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D271/041,2,3-Oxadiazoles; Hydrogenated 1,2,3-oxadiazoles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
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Description

AUSGEGEBEN AM 10. JANUAR 1957
M 955 KLASSE 12p GRUPPE INTERNAT. KLASSE C 07 c; d
G 14884 IVb 112 ρ
sind als Erfinder genannt worden
J. R. Geigy A.-G., Basel (Schweiz)
Patentanmeldung bekanntgemacht am 12. Juli 1956
Patenterteilung bekanntgemacht am 20. Dezember 1966
Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren für die Herstellung· von aromatischen o-Oxydiazoverbindungen bzw. von deren Anhydriden, den entsprechenden aromatischen Diazoxyden, welche als Zwischenprodukte für metallisierbare Azofarbstoffe wertvoll sind.
Es ist bekannt, daß Diazoniumverbindungen der Benzol- und Naphthalinreihe, die in o-Stellung zur Diazoniumgruppe einen negativierenden Substituenten enthalten, wie Halogen, eine Sulfonsäure- oder vorzugsweise eine Nitrogruppe, insbesondere dann zum Austausch dieser negativen Gruppe gegen die Hydroxylgruppe unter Bildung von aromatischen Diazoxyden neigen, wenn noch ein zweiter negativierender Substituent in o- oder vorzugsweise in p-Stellung zur Diazoniumgruppe vorhanden ist. Der Austausch des o-ständigen negativierenden Substituenten gegen die Hydroxylgruppe wird durch die Senkung der Wasserstoffionenkonzentration des mineralsauren Reaktions- ao
mediums bewirkt. Je nach Zusammensetzung der Diazoniumverbindung und Beweglichkeit des zur Diazoniumgruppe o-ständigen, negativierenden Substituenten ist dabei eine Neutralisation des für die Diazotierung erforderlichen mineralsauren Reaktionsmediums bis zu schwach saurem, beispielsweise organisch saurem, neutralem oder schwach alkalischem pH-Bereich erforderlich. Da jedoch Diazoniumverbindungen bekanntlich sehr zersetz-Hch sind, verlaufen solche Umwandlungen oft in beträchtlichem Ausmaß mit Nebenreaktionen, die nicht nur die Ausbeuten stark verringern, sondern auch das Umwandlungsprodukt so sehr verunreinigen, daß es oft zur Herstellung brauchbarer Textilfarbstoffe ungeeignet wird. Dies ist besonders dann der Fall, wenn der die Diazoniumgruppe tragende Benzolring nicht durch eine Sulfonsäuregruppe, beispielsweise in p-Stellung zur Diazoniumgruppe, substituiert ist.
so Es wurde nun gefunden, daß man aromatische o-Oxydiazoverbindungen bzw. die entsprechenden Diazoxyde in besserer Ausbeute und größerer Reinheit herstellen kann, wenn man mineralsaure Lösungesa von nicht sulfonierten Diazoniumverbindüngen der allgemeinen Formel
in welcher R1 und R2 nicht ionogene negativierende
Substituenten darstellen und in welcher der Benzolring weitersubstituiert und auch Bestandteil eines kondensierten Ringsystems sein kann, mit Stabilisatoren für die Diazoniumverbindungen in Form aromatischer Sulfonsäuren, die bei der Herstellung metallisierbarer Azofarbstoffe nicht stören, versetzt und dann durch Neutralisation der Mineralsäure den pH-Wert des Reaktionsgemisches so weit erhöht, daß R1 durch die Hydroxylgruppe ersetzt wird.
In dieser Formel bedeutet R1 beispielsweise ein Halogenatom oder vorzugsweise eine Nitrogruppe, während R2 beispielsweise eine Nitro-, eine Alkyl-
oder Arylketo-, eine Cyan-, eine Sulfonsäureamid-, eine am Stickstoff organisch substituierte Sulfonsäureamid-, eine Sulfonsäurearylester-, eine Alkyl-, Cycloalkyl- oder Arylsulfongruppe darstellen kann. Allenfalls können dazu geeignete Substituenten auch noch weiter substituiert sein, beispielsweise durch Halogen, Alkyl-, Alkoxy- oder Sulfonsäureamidgruppen.
Von besonderem Interesse sind Verbindungen der allgemeinen Formel, in denen R1 eine Nitrogruppe bedeutet. Sie sind technisch leicht zugänglich durch Nitrierung einer in p-Stellung negativ substituierten Acylamino-, Alkoxy- oder Halogenverbindung und Verseifung der Acylaminogruppe bzw. Austausch des Alkoxy- oder Halogensubstituenten durch die Aminogruppe nach bekannten Methoden und Diazotierung der erhaltenen Aminoverbindung. Die stark negative Nitrogruppe wird besonders leicht durch die Hydroxylgruppe ersetzt, und die abgespaltene salpetrige Säure kann oft teilweise zur Diazotierung von weiterer Aminoverbindung ausgenutzt werden. Besonderes Interesse besitzen auch Verbindungen der allgemeinen Formel, worin R2 eine —SO2 — X-Gruppe bedeutet, in welcher X eine Alkyl-, Aryl-, Cycloalkyl- oder eine Aryloxygruppe bedeutet, weil die ihnen entsprechenden o-Öxydiazoverbindungen bisher auf anderen Wegen nur schwierig und in technisch ungenügenden Ausbeuten zugänglich waren. Für die Herstellung schwermetallhaltiger Azofarbstoffe besonders wertvoll sind die neuen o-Oxydiazoverbindungen der Benzolreihe, worin X eine niedermolekulare Alkyl- oder eine Chlormethylgruppe bedeutet.
Die Herstellung der erfindungsgemäß verwendbaren Diazoniumverbindungen kann in üblicher Weise durch Diazotierung entsprechender Amine in stark mineralsaurer Lösung mit Natriumnitrit geschehen. o-Nitroamine werden oft vorteilhaft in konzentrierter Schwefelsäure mit feingepulvertem trockenem Alkalinitrit oder mit Nitrosylschwefelsäure unter allmählicher Verdünnung der Säure mit Eis diazotiert.
Als Stabilisatoren für die-Diazoniumverbindungen kommen z. B. Toluolsulfonsäure, Xylolsulfonsäure, Naphthalin-i- und/oder -2-sulfonsäure, Naphthalin-2, 7-disulfonsäure und Tetrahydronaphthalinsulfonsäure und deren Alkalisalze in Frage. Die Stabilisatoren werden zweckmäßig als wäßrige Lösungen — für die aufgezählten aromatischen Sulfonsäuren, vorteilhaft deren Alkalisalze — in der Kälte mit der Diazoniumverbindung vermischt, ioo sie dienen dabei zugleich zur Abstumpfung der Mineralsäure. Eine besonders vorteilhafte Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß man die mit dem Stabilisator gemischte Diazolösung in eine zur Neutralisation der Mineralsäure ausreichende eiskalte wäßrige Lösung von Natriumcarbonat eintropft.
Die durch die Gegenwart dieser Stabilisatoren erreichbaren Ausbeutesteigerungen an aromatischen o-Oxydiazoverbindungen übersteigen in vielen Fällen 20% der Theorie.
In den folgenden Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile, und die Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben. Gewichtsteile stehen zu Volumteilen im gleichen Verhältnis wie Kilogramm zu Liter.
Beispiel 1
21,6 Teile s-Nitro-^aminobenzol-i-methylsulfon werden in Nitrosylschwefelsäure, hergestellt aus iao Teilen Schwefelsäure und 8 Teilen trockenem Natriumnitrit, so lange bei Zimmertemperatur verrührt, bis die Diazotierung beendet ist. Das Gemisch wird hierauf in 200 Teile Wasser und Eis
egossen, wobei die Temperatur immer bei o° ge- iss halten wird. Man setzt eine warme Lösung des Na-
triumsalzes von 14,4 Teilen Naphthalin-2, 7-disulfonsäure zu und neutralisiert unter gutem Rühren mit 3o°/oiger Natronlauge, bis eine Probe auch nach 5 Minuten noch schwach auf Brillantpapier anzeigt. Die Temperatur wird durch Eiszusatz auf o° gehalten. Prüfung mit 2-Oxynaphthalin-6, 8-disulfonsäure zeigt, daß die ursprüngliche Diazoniumverbindung verschwunden ist. Die durch sodaalkalische Kupplung mit i-Phenyl-3-methyl-5-pyγιο azolon bestimmte Ausbeute an Diazoxyd, ist um 45%, bezogen auf die Ausbeute ohne Zusatz von Naphthalinsulfonsäure, höher.
Beispiel 2
23 Teile 3-Nitro-4-aminobenzol-i-äthylsulfon werden wie im Beispiel 1 diazotiert, und das Gemisch wird in eine mit Eis auf o° gehaltene Lösung von 20,8 Teilen Naphthalin-2-sulfonsäure gegossen. Nach kurzem Rühren ist die Diazoniumverbindung weitgehend kristallinisch ausgefallen. Nach Zugabe von viel Eis wird mit Natronlauge bis zur bleibenden lackmusneutralen Reaktion neutralisiert. Die ursprüngliche Diazoniumverbindung, kenntlich an der Farbstoffbildung mit 2-Oxynaphthaljn-6, 8-disulfonsäure, ist dann verschwunden. Läßt man bei der Umsetzung die Naphthalinsulfonsäure fort, so wird die Ausbeute stark herabgesetzt, und das Diazoxyd fällt teilweise schmierig aus. Die Ausbeutesteigerung, bezogen auf die Ausbeute ohne Zusatz von Naphthalinsulfonsäure, beträgt 50%.
Beispiel 3
18,3 Teile 2, 4-Dinitranilin werden wie im Beispiel ι diazotiert, und das Gemisch wird in eine Lösung "von 20,8 Teilen Naphthalin-2-sulfonsäure in 200 Teilen Wasser und so viel Eis, daß die Temperatur tief bleibt, gegossen. Man trägt die Diazoverbindung dann in eine Lösung von 80 Teilen kalziniertem Natriumcarbonat in 1000 Teilen Wasser ein, wobei durch Zugabe von Eis die Temperatur auf o° gehalten wird. Das Diazoxyd, das sich augenblicklich bildet, fällt dabei teilweise in braunoranger Form aus. Der Zusatz von Naphthalinsulfonsäure steigert die Ausbeute an Diazoxyd um 40%.
Beispiel 4
25,1 Teile s-Nitro^-aminobenzol-i-chlormethylsulfon werden nach den Angaben des Beispiels 1 So diazotiert, und das Gemisch wird unter Eiskühlung in eine Lösung von 20,8 Teilen Naphthalin-2-sulfonsäure in 200 Teile Wasser gegossen. Man trägt dann die stabilisierte Diazoniumverbindung in eine Lösung von 80 Teilen kalziniertem Natriumcarbonat in 1000 Teilen Wasser ein, wobei durch Zugabe von Eis die Temperatur auf o° gehalten wird. Durch den Zusatz von Naphthalinsulfonsäure wird die Ausbeute an Diazoxyd um 45 %, bezogen auf die Ausbeute ohne Zusatz von Naphthalinsulfonsäure, gesteigert.
Folgende Amine können nach obigen Angaben in ihre Diazoxyde übergeführt werden: 3-Nitro-4-aminobenzol-vinylsulfon, 3-Nitro-4-aminobenzolphenylsulfon, 3-Nitro-4-aminobenzophenon, 3-N1-tro - 4 - aminoacetophenon, 3 - Nitro - 4 - aminobenzonitril, 3 - Nitro - 4 - aminobenzol -1 - sulfonsäure - dimethylamid, s-Nitro^-aminobenzol-i-sulfonsäuremorpholid.

Claims (3)

  1. Patentansprüche:
    i. Verfahren zur Herstellung von aromatischen o-Oxydiazoverbindungen bzw. den entsprechenden Diazoxyden, dadurch gekennzeichnet, daß man mineralsaure Lösungen von nicht sulfonierten Diazoniumverbindungen der allgemeinen Formel
    worin R1 und R2 nicht ionogene negativierende Substituenten darstellen und in welchen der Benzolring noch weiter substituiert und auch Bestandteil eines kondensierten Ringsystems sein kann, mit Stabilisatoren für die Diazoniumverbindungen in Form aromatischer Sulfonsäuren, die bei der Herstellung metallisierbarer Azofarbstoffe nicht stören, versetzt und dann durch Neutralisation der Mineralsäure den pH-Wert des Reaktionsgemisches so weit erhöht, daß der Substituent R1 durch die Hydroxylgruppe ersetzt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man solche Diazoniumverbindüngen als Ausgangsverbindungen verwendet, in welchen R1 die Nitrogruppe bedeutet.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man solche Diazoniumverbindungen als Ausgangsverbindungen verwendet, in welchen R2 eine —S O2 —X-Gruppe bedeutet, worin X eine niedermolekulare Alkyl- oder eine Chlormethylgruppe bedeutet.
    © 609 549M7S T. (609 742 1.57)
DEG14884A 1953-07-20 1954-07-15 Verfahren zur Herstellung von aromatischen o-Oxydiazoverbindungen bzw. den entsprechenden Diazoxyden Expired DE955862C (de)

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