DED0015501MA - - Google Patents

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DED0015501MA
DED0015501MA DED0015501MA DE D0015501M A DED0015501M A DE D0015501MA DE D0015501M A DED0015501M A DE D0015501MA
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BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Tag der Anmeldung: 15. Juli 1953 Bekanntgemacht am 26. Januar 1956
N DEUTSCHES PATENTAMT
Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung von neuen, wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffen, die sich von einer Phthalocyanintetrasulfonsäure ableiten, mindestens eine — SO2-N Η-Gruppierung, mindestens eine Azogruppe und mindestens eine Salicylsäuregruppe im Molekül enthalten und grüne bis olive Farbstoffe darstellen, die zum Färben und Bedrucken von Textilien geeignet sind.
Gemäß der vorliegenden Erfindung werden die neuen, wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffe nach einem Verfahren hergestellt, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man ι Mol Phthalocyaninsulfochlorid der allgemeinen Formel
- (SO3H)4_„
wobei A ein substituiertes oder unsubstituiertes, metallhaltiges Phthalocyaninmolekül darstellt, in dem sich die — SO2- Cl- bzw. die — SO3H-Gruppen entweder in 3- oder 4-Stellung befinden und η die Zahl 1 bis 4 bedeutet/ mit mindestens einem, vorzugsweise aber 2 bis 4 Mol mindestens eines Aminoazofarbstoffes
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der allgemeinen Formel
χ
HO-HOOC-
μκ_«4Τ
NH9
wobei x H, Halogen, CH3, NO2, OH oder SO3H, y'H, Halogen, Alkyl, Alkoxy, NO2, SO3H oder COOH und ζ H, Halogen, Alkyl oder Alkoxy bedeutet und die N H2-Gruppe sich in m- oder p-Stellung zur Azogruppe befindet, in wäßrigem Medium und in Gegenwart einer Mineralsäure neutralisierenden Substanz zur Umsetzung bringt.
Die so erhaltenen neuen, wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffe stellen demnach Verbindungen dar, welche gekennzeichnet sind durch die allgemeine Formel
-N = N-
(SO3H)4
wobei A, n, x, y und ζ die obige Bedeutung haben und die —SO2 · H N-Gruppierung sich in m- oder p-Stellung zur Azogruppe befindet.
Unter den beim vorliegenden Verfahren verwendbaren Sulfosäurechloriden der Phthalocyanintetrasulfonsäuren sind diej enigen zu verstehen; welche nach den bekannten Verfahren hergestellt werden können. Als für die Umsetzung geeignete Phthalocyaninsulfochloride kommen im besonderen die der Kupfer-, Nickel- und Kobaltphthalocyanine, dann ferner noch die der Eisen-, Chrom- und Aluminiumphthalocyanine in Frage. Je nach der gewählten Herstellungsart befinden sich die Sulfonsäurechloridgruppen im Phthalocyaninmolekül in 4- oder 3-Stellung, was davon abhängt, ob man zu ihrer Herstellung von der 4-Sulfophthalsäure ausgeht oder ob man durch Sulfonierung bzw. durch direkte Sulfochlorierung des Phthalocyanins die Sulfochloridgruppen einführt. Die Anzahl der Sulfosäurechloridgruppen im Molekül kann von ι bis 4 variieren. Bei der Herstellung von Sulfosäurechloriden der Phthalocyanintetrasulfonsäuren und im besonderen bei deren Isolierung entstehen meistens Gemische von Phthalocyaninen mit einer unterschiedlichen Anzahl von Sulfochloridgruppen.
Geeignete und zur Umsetzung befähigte Aminoazofarbstoffe der allgemeinen Formel
■N = N—!-
-NH,
wobei x, y und ζ die obige Bedeutung haben und die N H2-Gruppe sich in m- oder p-Stellung zur Azogruppe befindet, sind beispielsweise:
3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
3-Amino-2'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzöl-S'-carbonsäure,
3-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
3-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure,
3-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure-4-sulfonsäure,
. 3-Amino-4-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
3-Amino-6-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5'-carbonsäure,
3-Amino-2', 4'-dioxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
3-Amino-6-chlor-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-AminO"4'-oxy-i,. 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure,'
4-Amino-2'-methyl-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure,
4-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-4'-oxy-i,i'-azobenzol-5'-carbonsäure-5-sulfonsäure,
4-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure,
4-Amino-2-methyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-3-methyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2-methyl-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2-methoxy-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-3-äthoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure, .
4-Amino-2-methyl-5-methoxy-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2, 5-dimethoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino72-chlor-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbon- ■ säure,
4-Amino-2-nitro-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-2, 5'-dicarbonsäure, 4-Amino-2', 4'-dioxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2-methyl-3'-chlor-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2-methyl-3'-nitro-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2-methyl-5-methoxy-4'-oxy-i, i'-azo-
benzol-S'-carbonsäure-s'-sulfonsäure,
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4-AminoT2-methyl-4'-oxy-1, ι '-azobenzol-5 '-carbon-' säure-3'-sulfonsäure,
4-Amino-3-methyl-4'-oxy-i, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure-3 '-sulf onsäure,
4-Amino-2-brom-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure,
4-Amino-2, 6-dibrom-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure,
4-Amino-2-methyl-5-methoxy-2'-oxy-i, 1 '-azobenzol-ß'-carbonsäure,
4-Amino-3-methyl-2'-oxy-i, i'-azobenzol-3'-carbon-. säure-5'-sulfonsäure,
4-Amino-2-methyl-5-methoxy-5'-nitro-2'-oxyi, i'-azobenzol-s'-carbonsäure, .
4-Amino-2-methyl-3'-oxy-i, i'-azobenzol^'-carbon- , säure,
4-Amino-3-methyl-3'-oxy-i, i'-azobenzol^'-carbonsäure.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann man auch ein Gemisch von mindestens zwei verschiedenen Aminoazofarbstoffen der obigen allgemeinen Formel mit den genannten Sulfosäurechloriden der Phthalocyanintetrasulfonsäuren zur Umsetzung bringen.
Die Umsetzung der Sulfonsäurechloride der Phthalocyaninsulfonsäuren mit den Aminoazofarbstoffen erfolgt in wäßrigem Medium und in Gegenwart von mindestens einer Mineralsäure neutralisierenden Substanz, wie z. B. Alkalihydroxyde, Erdalkalihydröxyde, Alkalikarbonate, Erdalkalikarbonate, Alkalibikarbonate, Magnesiumoxyd, Natriumacetat, Ammoniak, Ammoniumkarbonat, Dimethylformamid, Triäthanolamin, Pyridin u. dgl.
Die Reaktionstemperatur ist von untergeordneter Bedeutung und kann in sehr weiten Grenzen variiert werden, vorteilhaft erweise wird aber bei niederen Temperaturen, vorzugsweise bei Temperaturen zwischen ο und 300, gearbeitet.
Je nach der Wahl der Reaktionstemperatur und der Mineralsäure neutralisierenden Substanz kann die nie ganz vermeidbare Verseifung der Sulfonsäurechloridgruppen bei der Umsetzung mehr oder weniger stark eingedämmt werden. Es ist nicht unbedingt erforderlich, daß alle Sulfosäurechloridgruppen mit dem Aminoazofarbstoff umgesetzt sind. Oft ist es gerade von Vorteil, wenn der Farbstoff in bezug auf seine Löslichkeit noch eine oder mehrere freie Sulfosäuregruppen enthält.
Die gemäß der Erfindung zur Verwendung gelangenden verschiedenartigen Sulfosäurechloride können mit mit mindestens einem, vorzugsweise aber mit mehreren Molekülen von Aminoazofarbstoffen zur Umsetzung gebracht werden; so z. B. kann 1 Mol Phthalocyanintetrasulfonsäurechlorid mit 1, 2, 3 oder 4 Mol eines Aminoazofarbstoffes zur Reaktion gebracht werden.
Es bleibe in manchen Fällen dahingestellt, ob die
Sulfosäurechloridgruppen ganz oder nur teilweise in die erfindungsgemäßen Sulfonsäureamide übergeführt werden.
Je nach Wahl des zur Verwendung gebrachten Phthalocyaninsulfosäurechlorides und je nach der Zahl (1 bis 4) der zur Umsetzung verwendeten Mol an Aminoazofarbstoff entstehen Farbstoffe mit verschiedenartigen färberischen Eigenschaften. Je mehr Sulfosäuregruppen das Farbstoffmolekül aufweist, um so ausgeprägter ist der substantive Charakter des Farbstoffes, und je mehr Salicylsäuregruppen das Farbstoffmolekül enthält, um so ausgeprägter ist der : Beizencharakter des Farbstoffes, was sich deutlich an der zunehmenden Verbesserung der Naßechtheiten zeigt. Es werden grüne bis olive Farbtöne erhalten, ■ die sich zum Teil durch ausgezeichnete Naßechtheiten und vorzügliche Lichtechtheit auszeichnen.
Die Alkalisalze der erfindungsgemäßen Azophthalocyaninfarbstoffe 'sind in Wasser leicht löslich und eignen sich zum Färben wie auch zum Bedrucken von pflanzlichen, tierischen und vollsynthetischen Fasern sowie zum Färben von oxydischen Schutzschichten auf Aluminium.
Ferner können die neuen Farbstoffe, sofern sie genügend beizenziehende Elemente enthalten, durch Nachbehandlung mit metallabgebenden Substanzen, gegebenenfalls. in Verbindung mit höhermolekularen basischen Substanzen, nach bekannten Methoden auf Textilfasern fixiert werden. Insbesondere erhält man durch Nachbehandlung von Drucken auf Cellulosefasern bzw. Fasern aus regenerierter Cellulose mit kupferabgebenden Substanzen in Verbindung mit ■ höhermolekularen basischen Kondensationsprodukten grüne bis olive Färbungen, die. sich durch gute Wasch- und Lichtechtheit auszeichnen.
Die nachstehenden Beispiele erläutern das neue Verfahren, ohne es jedoch zu begrenzen; die angegebenen Teile bedeuten Gewichtsteile.
Beispiel 1
96,9 Teile (1Z10 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalo-' cyanintetrasulfochlorid (Rohprodukt), erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen und das abgetrennte Reaktionsprodukt als feuchte Paste mit 300 Teilen zerkleinertem Eis vermischt. Man gibt unter Rühren eine Lösung von 27,9 Teilen (1Z10MoI) des" Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure (erhalten durch Einwirkung von diazotiertem 3-N1-tranilin auf Salicylsäure und anschließender Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid) in 300 Teilen Wasser, der man noch 30 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch zu und läßt bei 15 bis 200 24 Stunden lang gut rühren, säuert mit verdünnter Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion an, trennt die ausgefallene Färbst off säure ab, unterzieht den erhaltenen Farbstoff gegebenenfalls einer Reinigung und isoliert ihn in Form seines Natriumsalzes.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grünstichigblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst und, auf vorchromierter Baumwolle gefärbt, kräftige grüne Farbtöne von guter Naßechtheit und sehr guter Lichtechtheit gibt. Im Chromdruck auf Baumwolle werden Grüntöne von guten Echtheitseigenschaften erhalten.
An Stelle des Natriumsalzes kann auch mit dem gleichen Erfolg das Kalium-, Lithium- oder Ammoniumsalz hergestellt und verwendet werden.
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Werden an Stelle von 1Z10 Mol 3-Amirio-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure 2/10 Mol, 3/10 Mol oder 4/10 Mol3-Arhino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'~carbonsäure zur Umsetzung gebracht, so werden Farbstoffe erhalten, die, beispielsweise im Chromdruck auf Baumwolle, unterschiedliche Naßechtheiten aufweisen;' so erfahren mit zunehmender Anzahl von Salicylsäuregruppen im Farbstoffmolekül im allgemeinen die Naßechtheiten eine deutliche Steigerung.
SO2-HN
— SOoNa
dem die Kupferphthalocyanin-3, 3', 3", 3" '-tetrasulfonsäure zugrunde liegt, stellt ein dunkelgrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grünblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelber Farbe löst. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Grün von sehr guten Naßechtheiten und ausgezeichneter Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 2
96,9 Teile (1Z10 Mol) Kupferphthalocyanintetrasulfo-
. chlorid, erhalten gemäß Beispiel 1, werden auf Eis ausgeladen, worauf das abgetrennte Reaktionsprodukt als feuchte Paste mit 300 Teilen zerkleinertem Eis vermischt und unter Rühren eine auf 60 bis 700 erwärmte Lösung von 83,7 Teilen (3/10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5'-carbonsäure (erhalten durch Einwirkung von diazotiertem 4-Nitranilin auf Salicylsäure und anschließender Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid) in 2000 Teilen Wasser und 30 Teilen Natriumcarbonat rasch zugegeben und 2 bis 3 Stunden bei 60° und dann noch weitere 24 Stunden bei Raumtemperatur gerührt wird. Nach dem Ansäuern mit verdünnter Salzsäure wird die ausgefallene Farbstoffsäure abgetrennt, gegebenenfalls einer Reinigung unterzogen und in Form ihres Natriumsalzes isoliert.
'. Der neue Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit braungelber Farbe löst. Der Farbstoff eignet sich zum Färben von Baumwolle und Viskose sowie zum Färben von vorchromierter Baumwolle und chromierter Wolle. Es werden grüne Farbtöne von guten Naßechtheiten und sehr guter Lichtechtheit erhalten. Im Chromdruck auf Baumwolle liefert er grüne Farbtöne von sehr guten Echtheitseigenschaften.
An Stelle von 30 Teilen Natriumcarbonat können auch mit dem gleichen Erfolg 50 Teile Kaliumcarbonat oder 30 Teile Ammoniumcarbonat verwendet werden.
Beispiel 3
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 1, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsgemisch wird als feuchte Paste mit 200 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, und unter Rühren wird eine auf 300 erwärmte Lösung von 38,1 Teilen (1Z10MoI) Ebenso verändert sich in der Regel mit zunehmender Anzahl von Azogruppen im Farbstoffmolekül der Farbton von Blaugrün nach Gelbgrün oder nach Oliv.
Von besonderem Interesse ist jener Farbstoff, der erhalten' wird, wenn man 3/10 Mol 3-Amino-4'-oxy-i, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure mit 1Z10 Mol Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid zur Umsetzung bringt.
Das Natriumsalz dieses Farbstoffes der Formel
N = N
OH
COONa
des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure-o-sulfonsäure (erhalten durch Einwirkung von 3-Nitranilin-6-sulfosäure auf Salicylsäure und anschließender Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid) in 300 Teilen Wasser und 10 Teilen Natriumhydroxyd (1000Z0) rasch zugegeben. Man rührt noch weitere' 24 Stunden bei Raumtemperatur, isoliert die Farbstoffsäure durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure und führt dieselbe in ihr Natriumsalz über, welches durch mehrmaliges Umsalzen einer Reinigung unterzogen wird.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit türkisblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst. - .
Der neue Farbstoff eignet sich zum Färben von Baumwolle und Viskose sowie zum Färben von Wolle. Es werden Grüntöne von mäßigen Naßechtheiten und mittlerer Lichtechtheit erhalten. Werden diese Färbungen auf Baumwolle oder Wolle nachchromiert, so erhält man wesentlich kräftigere Grüntöne, die sich durch gute; Naßechtheiten und sehr gute Lichtechtheit auszeichnen. Im Chromdruck auf Baumwolle werden grüne Farbtöne mit guten Echtheitseigenschaften erhalten.
An Stelle von 10 Teilen Natriumhydroxyd (ioo°/0) können auch 15 Teile Kaliumhydroxyd (1000Z0) verwendet werden.
Beispiel 4
48,5 Teile (1Z20MoI) Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid werden analog den Angaben des Beispiels 1 hergestellt, und die so erhaltene, Paste wird in eine Lösung, bestehend aus 76,2 Teilen (2Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsaure-6-sulfonsäure (erhalten durch Einwirkung von 4-Nitranilin-6-sulfosäure auf Salicylsäure und anschließender Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid) in 400 Teilen Wasser und 25 Teilen Pyridin, rasch eingetragen und 24 Stunden lang bei ό bis io° rühren gelassen. Die Farbstoffsäure wird, wie üblich, abgetrennt, von anhaftenden Verunreinigungen befreit und das Natriumsalz isoliert.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst und Nylon in gelbstichiggrünen Farbtönen färbt.
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Im Chromdruck auf Baumwolle werden gelbstichiggrüne Farbtöne von guten Echtheitseigenschaften erhalten.
An Stelle von 25 Teilen Pyridin können auch mit
5 dem gleichen Erfolg 25 Teile Dimethylformamid oder 50 Teile Triäthanolamin zur Anwendung gebracht werden.
Gemäß den Angaben in den Beispielen 1 bis 4 lassen
sich auch die in der nachfolgenden Tabelle aufgeführten , 65 Beispiele ausführen.
ι Mol Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten gemäß Beispiel 1, werden umgesetzt mit
\ 40 Beispiel Mol Wasserlösliches Salz desgl. desgl. desgl. desgl. . ., Nuance
^ des Aminoazofarbstoffes 1 3-Amino-4-methyl-4'-oxy-i, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-3-methyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure- 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol- im Chromdruck
LO 5 I 3-Amino-6-methyl-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure 3'-sulf onsäure 5'-carbonsäure-3'-sulfonsäure auf Baumwolle
6 3 3-Amino-2'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure 3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure desgl. blaustichiggrün
45 7 I desgl. 3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-2-brom-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure- . grün
8 2 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-4-sulfonsäure , desgl. 6-sulfonsäure grün
!5 9 3 desgl. 4-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-2'-oxy-i, i'-azobenzol- grün
IO I desgl. desgl. 3'-carbonsäure gelbstichiggrün
50 3-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure- 4-Amino-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure-5-sulf onsäure
II 3 4-sulfonsäure desgl. blaustichiggrün
20 12 2 desgl. grün
13 2 4-Amino-2-rnethyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure grasgrün
14 I desgl. blaustichiggrün
55 15 2 4-Amino-2-methoxy-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure grün
l6 3 desgl. grün
I? I 4-Amino-2, 5-diäthoxy-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure grün
l8 3 desgl. grün
60 19 I 4-Amino-2-chlor-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure grasgrün
3D 20 2 desgl. grün
21 3 4-Amino-2-nitro-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure gelbstichiggrün
22 I desgl. gelbgrün .
23 3 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-2, 5'-dicarbonsäure . · gelbgrün
24 I desgl. grasgrün
OU 25 3 4-Amino-2-methyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure- grün
26 I 3'-sulf onsäure olivgrün
27 3 grün
28 I grün
29 3 grün
30 I gelbstichiggrün
31 3 blaustichigoliv -
32 I oliv
33 3 türkisblau
34 I blaugrün
35 3 grün
36 I gelbgrün
37 3 jadegrün
38 I gelbstichiggrün
39 3 blaustichiggrün
40 2 olivgrün
41 I grün
42 3 blaustichiggrün
oliv
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Beispiel· 43
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4" '-tetrasulfonsäure, werden mit 250 Teilen zerkleinertem Eis gut vermischt, und unter Rühren wird eine Lösung von 55,8Teüen (2/10Mol) des Natriumsalzes der 3"Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure in 300 Teilen Wasser und 35 Teilen Natriumacetat rasch zugegeben und bei 20 bis 25° etwa 60 Stunden lang rühren gelassen. Das Reaktionsprodukt wird mit verdünnter Salzsäure schwach sauer gestellt, die ausgefallene Farbstoffsäure abgetrennt, in Wasser und Soda heiß gelöst und durch Aussalzen mit Natriumchlorid das Natriumsalz isoliert.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit. schmutziggelber Farbe löst.
Der neue Farbstoff eignet sich zum Färben von Baumwolle, Viskose, Wolle und Naturseide. Durch Metallsalznachbehandlung werden die Naßechtheiten zum Teil erheblich verbessert. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein lebhaftes Grün von sehr guten Naßechtheiten und vorzüglicher Lichtechtheit erhalten.
Der gleiche Farbstoff mit den gleichen färberischen Eigenschaften wird erhalten, wenn man z. B. bei
= /SO9-HN
SO,Na
dem die Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure zugrunde liegt, stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit grünblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelboliver Farbe löst.
Der so erhaltene Farbstoff eignet sich im besonderen
= /SO9-HN
= (SO3Na)2
dem die Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure zugrunde liegt.
Das Natriumsalz dieses Farbstoffes stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelboliver Farbe löst. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein sattes blaustichiges Grün mit sehr guten Naßechtheiten und hervorragender Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 44
48,5 Teile Kupferphthalocyanin-4, 4'., 4", 4"'-tetrasulfochlorid (1Z20 Mol), erhalten nach den Angaben in Beispiel 43, werden mit 250 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, sund unter Rühren wird eine Lösung von 0 bis 10°, 50 bis 60° oder 80 bis 900 anstatt wie im obigen Beispiel bei 20 bis 250 arbeitet.
Beispiel 43a
97 Teile (1Z10 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure, werden mit 400 Teilen zerkleinertem Eis und 150 Teilen Wasser zu einer homogenen Paste verrührt. Diese Paste wird mit Calciumcarbonat neutral gestellt, und hierauf wird unter Rühren eine Lösung von 83,7 Teilen (3/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-CiXy-I, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 1000 Teilen Wasser, der man noch 40 Teile Calciumcarbonat zufügte, rasch zugegeben und 10 Stunden bei 5 bis 15° und dann weitere 24 Stunden bei Raumtemperatur rühren gelassen. Nach beendeter Umsetzung wird der ausgefallene Farbstoff abgesaugt und mit 400 Teilen Wasser angeteigt, mit 400 Teilen konzentrierter Salzsäure angesäuert, isoliert, in 300 Teilen Wasser aufgenommen, mit Natriumcarbonat in Lösung gebracht, filtriert und das Filtrat mit 300 Teilen Natriumchlorid ausgesalzen. Der als Natriumsalz abgetrennte Farbstoff wird getrocknet und zur weiteren Reinigung mit Alkohol extrahiert.
Der so erhaltene Farbstoff der Formel
N = N-
OH
COONa
N=N
OH
für den Chromdruck auf Baumwolle. Es werden satte Grüntöne von ausgezeichneten Naßechtheiten und hervorragender Lichtechtheit erhalten.
Werden an Stelle von 3/10 Mol nur 2/10 Mol 3-Amino-4'-oxy-i, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure zur Umsetzung gebracht, so resultiert ein Farbstoff der Formel
COONa
27,9 Teilen (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure in 600 Teilen Wasser und 25 Teilen Magnesiumcarbonat rasch zugegeben und 60 Stunden lang bei 20 bis 300 rühren gelassen. Die Isolierung und Aufarbeitung des Farbstoffes geschieht, wie im Beispiel 43 angegeben.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit grünstichiggelber Farbe löst.
Der Farbstoff färbt chromierte Baumwolle in kräftiggrünen und nachchromierte Wolle in grünen und sehr lichtechten Farbtönen an.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein kräftiges Grün von guten Echtheitseigenschaften erhalten.
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An Stelle von 25 Teilen Magnesiumcarbonat können auch 12 Teile Magnesiumoxyd, 30 Teile Calciumcarbonat oder 60 Teile Bariumcarbonat verwendet werden.
Beispiel 45
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid werden mit Eis und Wasser zu einer homogenen Paste verrührt. Hierauf setzt man eine Lösung von 57,1 Teilen (3/20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 400 Teilen Wasser und 25 Teilen Ammoniak (2O°/0) zu und rührt 60 Stunden lang bei 0 bis 5°. Das Reaktionsprodukt wird mit Kochsalz direkt ausgesalzen, der anfallende Farbstoff abgetrennt und durch zweimaliges Umlösen als Natriumsalz isoliert.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit grünstichiggelber Farbe löst und chromierte Baumwolle in lebhaften, blaustichiggrünen Farbtönen von guten Naßechtheiten und sehr guter Lichtechtheit färbt.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein kräftiges Grün mit guten Naßechtheiten und sehr guter Lichtechtheit erhalten.
Auf anodisch oxydiertes Aluminium gefärbt, ergibt der Farbstoff ein klares Grün.
An Stelle von 25 Teilen Ammoniak (200Z0) können auch mit dem gleichen Erfolg 10 Teile Natriumhydroxyd (100%) oder 15 Teile Kaliumhydroxyd (ioo°/0) verwendet werden.
Beispiel 46
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4" '-tetrasulfochlorid werden mit 250 Teilen Eis gut vermischt, die erhaltene Paste wird mit eiskalter und verdünnter Natronlauge auf einen pH-Wert von 6,9 gestellt und eine Lösung von 57,1 Teilen (3Z20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 400 Teilen Wasser und 20 Teilen Natriumbicarbonat rasch zugegeben. Man erwärmt unter gutem Rühren auf 400, hält diese Temperatur einige Stunden lang aufrecht und läßt bei Raumtemperatur weitere 50 bis 60 Stunden rühren. Aus der lackmusalkalischen Lösung wird der Farbstoff mit Kochsalz ausgesalzen und gereinigt.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein blaugraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst und im Chromdruck auf Baumwolle ein gelbstichiges Grün von guten Echtheiten ergibt.
An Stelle von 20 Teilen Natriumbicarbonat können auch 15 Teile Natriumcarbonat oder 25 Teile Kaliumcarbonat zur Anwendung gebracht werden.
Gemäß den Angaben in den Beispielen 43 bis 46 lassen sich auch die in der nachfolgenden Tabelle aufgeführten Beispiele ausführen.
ι Mol Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten gemäß Beispiel 43, wird umgesetzt mit gj
Beispiel Mol Wasserlösliches Salz
des Aminoazofarbstoffes
Nuance
im Chromdruck
auf Baumwolle
47 I 3-Amino-4-methyl-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure blaustichiggrün
48 2 desgl. grün
49 3 desgl. gelbstichiggrün
50 4 desgl. gelbgrün
51 I 3-Amino-6-methyl-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure grasgrün
52 2 desgl. gelbstichiggrün
53 3 desgl. gelbgrün
« 54 2 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-4-sulfonsäure gelbgrün
"' '55 ■ 2 4-Amino-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure-5-sulfonsäure gelbgrün
56 3 4-Amino-2-methoxy-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure olivgrün
57 ■ I 4-Amino-2-chlor-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure blaustichiggrün
58 . I 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-5'-nitro-2'-oxy-i, 1 '-azobenzol-
3'-carbonsäure
blaugrün
59 I 4-Amino-2-methyl-3'-oxy-i, i'.-azobenzol^'-carbonsäure blaugrün
60 2 4"Amino-2, 6-dibrom-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure blaugrün
61 3 4-Amino-2-nitrO"4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-S'-carbonsäure olivgrün
62 3 4-Amino-2-brom-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure-
6-sulfonsäure
grün
63 4 4-Amino-2', 4'-dioxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure olivgrün
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Beispiel 64
Eine eiskalte Paste von 45,7 Teilen (1I20 Mol) Kupferphthalocyanin - monosulfochloridtrisulfonsäure (erhalten durch teilweise Verseifung des nach den Angaben im Beispiel 43 beschriebenen Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorides) werden bei ο bis 5° mit einer Lösung von 14 Teilen (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-0Xy-I1 i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 400 Teilen Wasser und 15 Teilen Calciumcärbonat vermischt. Man rührt 24 Stunden bei 0 bis 50 und isoliert den Farbstoff auf übliche Art. Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das, sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst.
t5 Der Farbstoff liefert im Chromdruck auf Baumwolle Grüntöne von guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 65
64 Teile (i/20 Mol) bromiertes Kupferphthalocyanin-4,.4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure und Thionylchlorid auf bromierte Kupferphthalocyamn-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure (enthält gemäß Analyse 9,4% Brom), werden auf Eis ausgeladen, das abgesaugte Reaktionsprodukt . wird mit 250 Teilen zerkleinertem Eis vermischt und unter Rühren eine Lösung von 42 Teilen (3/20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 300 Teilen Wasser, der man noch 20 Teile Calciumcärbonat zufügte, rasch zugegeben.
Man rührt bei Zimmertemperatur 50 Stunden lang und isoliert den Farbstoff als Natriumsalz.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaustichiggrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst und im Chromdruck auf Baumwolle kräftige Grüntöne von sehr guten Echtheitseigenschaften liefert.
Beispiel 66
Eine feuchte Paste von Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid, welche durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf 45 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanintetrasulfonsäure (erhalten durch Sulfonieren von Kupferphthalocyanin mit Oleum), Ausladen auf zerkleinertes Eis und Abtrennung des Reaktionsproduktes hergestellt wurde, vermischt man mit 100 Teilen Eis und 100 Teilen Wasser. Man gibt unter Rühren eine Lösung von 42 Teilen (8Z20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 1000 Teilen Wasser und 15 Teilen Calciumcärbonat rasch zu und rührt 30 Stunden bei ο bis 50. Der Farbstoff wird nach der üblichen Methode aus seiner Lösung abgeschieden und als Natriumsalz isoliert.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grünstichigblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst und in seinen färberischen Eigenschaften identisch ist mit dem im Beispiel 2 beschriebenen Farbstoff.
Beispiel 67 '
24,2 Teile (1Z40 Mol) Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten nach den Angäben des Beispiels 1, werden auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Sulfochlorid wird als feuchte Paste mit 150 Teilen zerkleinertem Eis verrührt. Unter Rühren gibt man eine Lösung von 22,2 Teilen (3/40 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-2', 4'-dioxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure (hergestellt durch Kupplung von diazotiertem p-Aminoacetanilid auf 2,4-Dioxybenzoesäure und darauffolgender Verseifung) in 400 Teilen Wasser und 15 Teilen Magnesiumcarbonat rasch zu und läßt 24 Stunden bei- Raumtemperatur rühren. Der durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure isolierte Farbstoff wird durch Umlösen und Auswaschen gereinigt und als Natriumsalz isoliert.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit dunkelgrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst.
Der neue Farbstoff färbt Baumwolle direkt in kräftigen, grünstichiggrauen und chromierte Baumwolle in kräftigen graugrünen Farbtönen. Nylon wird in olivbraunen und anodisch oxydiertes Aluminium in grünen Farbtönen angefärbt. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Oliv von bemerkenswerten Echtheitseigenschaften erhalten. -
Beispiel 68
96,9 Teile (1Z10 Mol) Kupferphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten gemäß Beispiel 1, werden als feuchte Paste mit 350 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, und eine Lösung von 27,9 Teilen (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure, 29,3 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 3 -Amino - 2' -methyl-4 '-ο xy-i, 1 '-azobenzol-s'-carbonsäure (hergestellt durch Kupplung von diazotiertem 3-Nitranilin auf 4-Methyl-2-oxybenzoesäure und darauffolgende Reduktion mit Natriumsulfid) in 2000 Teilen Wasser und 30 Teilen Natriumcarbonat wird too rasch zugegeben und 30 Stunden lang bei o° gerührt. Die Isolierung und Aufarbeitung des Azophthalocyaninfarbstoffes wird, wie im Beispiel 2 angegeben, durchgeführt.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein grünstichigdunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit braungelber Farbe löst und im Chromdruck auf Baumwolle lebhafte Grüntöne von sehr guten Echtheitseigenschaften liefert. .
. Beispiel 69 ' <
29 Teile (3Zioo Mol) Nickelphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Nickelphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 150 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, und eine Lösung von 25,1 Teilen (9/100 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 300 Teilen Wasser und 15 Teilen Calciumcärbonat wird zugegeben. Man läßt 24 Stunden bei ο bis 50 rühren, stellt das Reaktionsgemisch mit Natriumcarbonat unter Erwärmen auf 50° schwach alkalisch, nitriert von Calciumcärbonat ab und isoliert den Farbstoff durch Aussalzen mit Natriumchlorid.
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Der erhaltene Farbstoff der Formel
N = N
OH
COONa
— SOsNa,
dem die Nickel-phthalocyanin^, 3', 3", 3"'-tetrasulfonsäure zugrunde. liegt, stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit grünlichgelber Farbe löst.
Der neue Farbstoff eignet sich zum Färben von chromierter Baumwolle, wobei kräftige Grüntöne von guter Lichtechtheit erhalten werden. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein lebhaftes Grün von sehr guten Naßechtheiten und guter Lichtechtheit erhalten.
Wird an Stelle von 9/100 Mol nur 3/100 Mol"des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5 '-carbonsäure zur Anwendung gebracht, so resultiert ein Farbstoff mit etwas blaustichigerem Farbton und deutlich geringeren Naßechtheiten.
Gemäß den Angaben in Beispiel 68 lassen sich auch die in der folgenden Tabelle aufgeführten Beispiele ausführen. .
ι Mol Nickelphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten gemäß Beispiel 68, wird umgesetzt mit
Beispiel Mol Wasserlösliches Salz
, des Aminoazofarbstofies
Nuance
im Chromdruck
auf Baumwolle
70
71
72
73
74
75
OJ H OJ H OJ H 3-Amino-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure-4-sulf onsäure
desgl.
3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure
desgl.
4-Amino-2-chlor-4'-oxy-i, 1 '-azobenzol-5 '-carbonsäure
desgl.
blaugrün1
gelbgrün
grün
olivgrün
blaugrün
grün
Beispiel 76
96,4 Teile (1Z10 Mol) Nickelphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Nickelphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulf onsäure, werden mit 350 Teilen zerkleinertem Eis gut vermischt, und unter Rühren wird eine Lösung von 83,7 Teilen (3/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 500 Teilen Wasser, der man noch 30 Teile Calciumcarbonat zufügte, rasch zugegeben. Man läßt dann noch bei 25° etwa 50 Stunden rühren, säuert das Reaktionsgemisch mit verdünnter Salzsäure schwach an, trennt die ausgefallene Färbst off säure ab, löst dieselbe in Wasser und Natriumcarbonat und salzt den Farbstoff aus.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelboliver Farbe löst.
Der neue Farbstoff liefert im Chromdruck auf Baumwolle ein sattes Grün von hervorragenden Echtheitseigenschaften.
Beispiel 77
48,3 Teile (1Z20 Mol) frisch bereitetes Kobaltphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kobaltphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 250 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, eine Lösung von 41,7 Teilen (3/30 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxyi, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure in 400 Teilen Wasser
und 20 Teilen Calciumcarbonat rasch zugegeben und bei 30 bis 400 3 Stunden lang und anschließend bei Zimmertemperatur weitere 24 Stunden rühren gelassen. Die Isolierung des Farbstoffes geschieht wie im Beispiel 68 angegeben.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein blaugraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grünstichigblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit grüngelber Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle werden kräftige Grüntöne von sehr guten Naßechtheiten und vorzüglicher Lichtechtheit erhalten. Die Färbung auf anodisch oxydiertem Aluminium liefert intensive Grüntöne.
An Stelle von Calciumcarbonat können auch ohne weiteres andere Alkalien zur Anwendung gebracht werden.
Beispiel 78
48,3 Teile (1Z20 Mol) Kobaltphthalocyanintetrasulfo1 chlorid, erhalten gemäß Beispiel 77, werden mit 250 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, und eine Lösung von 32,4 Teilen (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-2-nitro-4'-oxy-i, 1'-azobenzol-5'-carbonsäure (hergestellt durch Kupplung von diazotiertem 4-Acetylamino-2-nitranilin auf Salicylsäure und darauf folgender Verseifung) in 1000 Teilen Wasser und 20 Teilen Calciumcarbonat wird rasch zugegeben. Man rührt .15 Stunden bei Raumtemperatur und isoliert den Farbstoff auf übliche Art,
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit olivgrüner und in
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konzentrierter Schwefelsäure mit graubrauner Farbe löst und im Chromdruck auf Baumwolle interessante Grüntöne mit guten Echtheitseigenschaften liefert. Ersetzt man in obigem Beispiel die 4-Amino-2-nitro-4'-0Xy-I, i'-azobenzol-S'-carbonsäure .durch die entsprechende Menge 4-Amino-2-chlor-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure oder 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure-o-sulfonsäure, so werden Farbstoffe erhalten, die einen ähnlichen Farbton sowie gute ίο Echtheitseigenschaften aufweisen.
Beispiel 79
96,5 Teile (V10 Mol) Kobaltphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kobaltphthalocyanin-4, 4', 4"-4"'-tetrasulfonsäure, werden als feuchte Paste bei io° . in eine Lösung von 29,3 Teilen (1Z10 Mol) des ■Natriumsalzes der 3-Amino-2'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 800 Teilen Wasser und 45 Teilen Kaliumhydroxyd (100 °/0) rasch eingetragen. Man rührt 50 Stunden bei io° und isoliert den Farbstoff nach einer der üblichen Methoden.
Der Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit grünstichiggelber Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle werden lebhafte Grüntöne von guten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 80
48,1 Teile (1Z20 Mol) Eisenphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Eisenphthalocyanin, werden mit 250 Teilen zerkleinertem Eis gut vermischt, und unter Rühren wird eine Lösung von 57,1 Teilen (3/20 Mol) des Natriumsälzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 400 Teilen Wasser und 15 Teilen Kaliumhydroxyd (1000Z0) zugegeben. Man läßt 24 Stunden bei Raumtemperatur rühren und isoliert den Farbstoff als Kaliumsalz.
Der Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit bräunlichgelber Farbe löst.
Dieser Farbstoff färbt anodisch oxydiertes Aluminium in grünen Tönen.
Im Chromdruck auf Baumwolle werden mit diesem neuen Farbstoff olivgrüne Farbtöne erhalten.
Wird an Stelle von 3/20 Mol 3-Amino-4'-oxy-i, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure 3Z20 Mol 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzbl-5'-carbonsäure zur Umsetzung gebracht, so wird ein Farbstoff erhalten, der Baumwolle im Chromdruck in olivgrünen Farbtönen färbt.
Beispiel 81
24,1 Teile (1Z40 Mol) Eisenphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten gemäß Beispiel 80, werden mit 150 Teilen zerkleinertem Eis vermischt und rasch in eine Lösung von 30,9 Teilen (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-3-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 800 Teilen Wasser, der man 15 Teile Magnesiumcarbonat zufügte, eingetragen. Man rührt 40 Stunden bei 5 bis 10° und isoliert den Farbstoff auf übliche Art.
Der Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit olivgrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit violettbrauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man olivbraune Farbtöne.
Bei Anwendung von 1Z10 Mol 4-Amino-2', 4'-dioxybenzol-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure an Stelle von 4-Amino-3-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure wird ein Farbstoff erhalten, der Baumwolle im Chromdruck in olivgrünen Tönen anfärbt.
Beispiel 82 Beispiel 83 Beispiel 84
96,2 Teile (x/10 Mol) Eisenphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Eisenphthalocyanin-4, 4', 4", 4'"-tetrasulfonsäure, werden als feuchte Paste in eine Lösung von 51,4 Teilen (2Z10MoI) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 1000 Teilen Wasser und 30 Teilen Natriumcarbonat eingetragen. Man rührt 60 Stunden bei .20 bis-250 und isoliert den Farbstoff auf übliche Art.
Der Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, ®5 das sich in Wasser mit gelbgrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit rotbrauner Farbe löst und Baumwolle im Chromdruck in oliven Farbtönen färbt.
47,9 Teile (1Z20MoI) Chromphthalocyanintetrasuliochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Chromphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als „. feuchte Paste mit 200 Teilen Eis vermischt, eine Lösung von 41,8 Teilen (3/20 Mol) des Natriumsalzes der 3 - Amino - 4' - oxy -1, ι' - azobenzol - 5' - carbonsäure in 400 Teilen Wasser und 10 Teilen Natriumhydroxyd (100 °/o) rasch zugegeben und während 24 Stunden bei 10 bis 20° rühren gelassen.
Der Farbstoff wird auf übliche Art als Natriumsalz isoliert.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein graugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter log Schwefelsäure mit gelber Farbe löst und Baumwolle im Chromdruck in gelbgrünen Tönen von sehr guten Naßechtheiten färbt.
95,8 Teile (1Z10 Mol) Chromphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten gemäß Beispiel 83, werden als feuchte Paste mit 200 Teilen Eis und 200 Teilen Wasser vermischt, und eine Lösung von 73,6 Teilen (2/10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-2'-oxy-5'-nitro-i, i'-azobenzol-3'-carbonsäure (erhalten durch essigsaure Kupplung von diazotierter 5-Nitro-3-amino-2-oxybenzoesäure auf 5-Methyl-2-methoxyanilin) in 1200 Teilen Wasser und 30 Teilen Natriumcarbonat wird rasch zugegeben. Man rührt 24 Stunden bei Raumtemperatur und isoliert den Farbstpff auf übliche Art. ■
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit rotbrauner Farbe löst und Baumwolle im Chromdruck in olivgrünen Tönen färbt.
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Beispiel 85
47,9 Teile (1Z20 Mol) Chromphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Chromphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure, werden auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste einer Lösung von 42 Teilen (3/20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 300 Teilen Wasser, der man noch 20 Teile Calciumcarbonat zufügte, rasch zugegeben. Man läßt zunächst während 10 Stunden bei 10° und hernach 40 Stunden bei 20 bis 250 rühren. Der Farbstoff wird auf übliche Weise in Form seines Natriumsalzes isoliert.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgrünes Pulver, dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst.
1 Der neue Farbstoff liefert im Chromdruck auf Baumwolle olivgrüne Farbtöne von sehr guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 86
93,3 Teile (x/10 Mol) Aluminiumphthalocyanintetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Aluminiumphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen. Das isolierte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 400 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, eine Lösung von 83,7 Teilen (3/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 500 Teilen Wasser und 20 Teilen Natriumhydroxyd (100 °/0) rasch zugegeben und 24 Stunden bei 200 rühren gelassen. Die erhaltene Lösung wird mit Natriumchlorid versetzt, der ausgefallene Farbstoff isoliert und durch zweimaliges Umsalzen gereinigt.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein grünstichigdunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit grüngelber Farbe löst und Baumwolle im Chromdruck in lebhaften Grüntönen von sehr guten Naßechtheiten färbt.
Der Farbstoff ergibt auf anodisch oxydiertem Aluminium gefärbt ein schönes blaustichiges Grün.
An Stelle der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure kann mit dem gleichen Erfolg auch die 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure-o-sulsonsäure zur Anwendung gebracht werden.
Beispiel 87
Teile (3/100 Mol) Aluminiumphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Aluminiumphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure, werden mit 150 Teilen zerkleinertem Eis und 200 Teilen Wasser verrührt. Zu dieser Paste gibt man eine Lösung von 23,1 Teilen (3/ioo Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxyi, ι'-azobenzol-5'-carbonsäure in 700 Teilen Wasser und 20 Teilen Kaliumcarbonat und rührt 50 Stunden bei Raumtemperatur. Der Farbstoff wird auf übliche Art isoliert.
Der Farbstoff stellt ein grünstichdunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit gelbgrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit brauner Farbe ,löst und Baumwolle im Chromdruck in grünen Tönen färbt.

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH:
    Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß man 1 Mol Phthalocyaninsulfonsäurechlorid der allgemeinen Formel
    (SO2 - Cl)n
    (SO3H)4_„
    wobei A ein substituiertes oder unsubstituiertes, metallhaltiges Phthalocyaninmolekül darstellt, in dem sich die —SO2Cl- bzw. —SO8H-Gruppen entweder in 3- oder 4-Stellung befinden und η die Zahl ι bis 4 bedeutet, mit mindestens einem, vorzugsweise aber 2 bis 4 Mol mindestens eines Aminoazofarbstofies der allgemeinen Formel
    wobei χ H, Halogen, CH3, OH, NO2 oder SO3H, y H, "Halogen, Alkyl, Alkoxy, NO2, SO3H oder COOH und ζ H, Halogen, Alkyl oder Alkoxy bedeutet, in wäßrigem · Medium und in Gegenwart einer Mineralsäure neutralisierenden Substanz zur Umsetzung bringt.
    I 509 630/132 1. 56

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