DED0016644MA - - Google Patents

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DED0016644MA
DED0016644MA DED0016644MA DE D0016644M A DED0016644M A DE D0016644MA DE D0016644M A DED0016644M A DE D0016644MA
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BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLAND
Tag der Anmeldung: 22. Dezember 19&3 Bekanmtgemacht am 18. Oktober 1956
DEUTSCHES PATENTAMT
Gegenstand des Patents 939 827 ist ein Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen Estern der Phthalocyanintetrasulfonsäuren, welche mindestens eine Salicylsäuregruppe im Molekül enthalten und blaue bis grüne Farbstoffe darstellen, die zum Färben und Bedrucken von Textilien geeignet sind. Diese Farbstoffe zeichnen sich durch ihren beizenziehenden Charakter aus und liefern im besonderen wertvolle Blautöne von sehr guten Echtheitseigenschaften.
Gegenstand des Patents 945 944 ist ein Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man auf Phthalocyaninsulfonsäurechlorid, abgeleitet von einer der Phthalocyanintetrasulfonsäuren, je nach Wahl 1 bis 4 Mole- 1S küle mindestens eines Aminoazofarbstoffes, der eine Salicylsäuregruppe enthält, einwirken läßt. Es werden grüne bis olive Farbtöne von zum Teil sehr guten Echtheitseigenschaften erhalten.
Es wurde nun gefunden, daß man neue und sehr wertvolle, wasserlösliche und beizenziehende Azophthalocyaninfarbstoffe erhält, wenn man 1 Mol
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D 16644 IVb/'22e
Phthalocyaninsulfonsäurechlorid
Formel
der allgemeinen
-(-SO2Cl)n ( ^5 O3 M)4 _ n
wobei A ein substituiertes oder unsubstituiertes, metallhaltiges Phthalocyaninmolekül darstellt, in dem sich die —SO2Cl- bzw. die —SO3M-Grappen entweder in 3- oder 4-Stellung befinden, η die Zahl 1 bis 4 und M Wasserstoff, NH4 oder ein Alkalimetall bedeutet, mit mindestens 1 Mol eines Aminoazofarbstofces der allgemeinen Formel
HO-
JOOC-
yx
N = N Η
Ν H,
wobei χ H, Halogen, CH3, OH, NO2 oder SO3M, yH, Halogen, Alkyl, Alkoxy, NO2, SO8M oder COOM, ζ H, Halogen, Alkyl oder Alkoxy bedeuten und M Wasserstoff, NH4 oder ein Alkalimetall darstellt, und mit mindestens 1 Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure der allgemeinen Formel
x_
>—OH
HO
COOM
wobei mH, Halogen, OH, CH3 oder SO8M bedeutet und MH, N H4 oder ein Alkalimetall darstellt, in wäßrigem Medium und in Gegenwart einer Mineralsäure neutralisierenden Substanz, gleichzeitig oder in beliebiger Reihenfolge zur Umsetzung bringt.
Die so erhaltenen neuen, wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffe sind demnach Verbindungen, welche; der folgenden allgemeinen Formel entsprechen:
so.-0-μ
— SOp-NH -N =
(SO3M)0
worin A ein substituiertes oder unsubstituiertes, metallhaltiges Phthalocyaninmolekül darstellt, in dem sich die — SO2-O- und die SO2 · HN- bzw. die SO3M-Gruppen entweder in 3- oder 4-Stellung befinden, und m H, Halogen, OH, CH oder SO3M, χ H, Halogen, CH3, OH, NO2 oder SO3M, y H, Halogen, Alkyl, Alkoxy, NO2, SO3M oder COOM, ζ H, Halogen, Alkyl oder Alkoxy, MH, N H4 oder ein Alkalimetall, α und b je die Zahl 1 bis 3, c die Zahl ο bis 2 bedeuten und die Summe a + b + c = 4 beträgt, und wobei die —SO2- N Η-Gruppierung in m- oder p-Stellung zur Azogruppe sich befindet.
Es wurde die überraschende Feststellung gemacht, daß die gemäß der vorliegenden Erfindung erhältlichen Farbstoffe in ihren färberischen Eigenschaften den Farbstoffen gemäß Patent 945 944 überlegen sind. Dies zeigt sich vor allem in der Steigerung der Allgemeinechtheiten. Gegenüber den Farbstoffen gemäß Patent 945 944 werden, im besonderen im Chromdruck, reinere grüne bis olive Farbtöne erhalten.
Unter den beim vorliegenden Verfahren verwendbaren Sulfosäurechloriden der Phthalocyanintetrasulfonsäuren sind diejenigen zu verstehen, welche nach den bekannten Verfahren hergestellt werden können. Als für die Umsetzung geeignete Phthalo-
HO
MOOC
J -|-N = N-
NH,
cyaninsulfonsäurechloride kommen im besonderen die der Kupfer-, Nickel- und Kobaltphthalocyanine, dann ferner noch die der Eisen-, Chrom- und Aluminiumphthalocyanine in Frage. Je nach der gewählten Herstellungsart befinden sich die Sulfonsäurechloridgruppen im Phthalocyaninmolekül in 4- oder 3-Stellung, was davon abhängt, ob man zu ihrer Herstellung von der 4-Sulfophthalsäure ausgeht oder ob man durch Sulfonierung bzw. durch direkte Sulfochlorierung des Phthalocyanins die Sulfochloridgruppen einführt. Die Anzahl der Sulfosäurechloridgruppen im Molekül kann von 1 bis 4 variieren. Bei der Herstellung von Sulfosäurechloriden der Phthalocyanmtetrasulfonsäuren und im besonderen bei deren Isolierung entstehen meistens Gemische von Phthalocyaninen mit einer unterschiedlichen Anzahl von Sulfochloridgruppen. Geeignete und zur Umsetzung befähigte Aminoazofarbstoffe der allgemeinen Formel
wobei x, y, ζ und M die obige Bedeutung haben und
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Ό 16644!Vb 122 e
die NH2-Gruppe sich in m- oder p-Stellung zur Azogruppe befindet, sind beispielsweise:
3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure 3-Amino-2'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure 3-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure
3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure-6-sulfonsäure 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-
4-sulf onsäure 3-Amino-4-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure 3-Amino-6-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure 3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, i/-azobenzol-5'-carbonsäure
3-Amino-2', 4'-dioxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure s-Amino-o-chlor^'-oxy-i, i-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-2'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure
4-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-4'-oxy-i, i/-azobenzol-5'-carbonsäure-
5-sulf onsäure 4-AminO"4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure 4-Amino-2-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure 4-Amino-3-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure
4-Amino-2-methyl-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure · 4-Amino-2-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure 4-Amino-3-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure .4-Amino-3-äthoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure
4-Amino-2, 5-dimethoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure 4-Amino-2-chlor-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure 4-Amino-2-nitro-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-2, 5'-dicarbonsäure - 4-Amino-2', 4'-dioxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure 4-Amino-2-methyl-3/-chlor-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
'5'-carbonsäure 4-Amino-2-methyl-3'-nitro-4/-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure
4-Amino-2-methyl-5-methoxy-4'-oxy-i, i/-azobenzol-5'-carbonsäure-3'-sulfonsäure 4-Amino-2-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure-3'-sulfonsäure 4-Amino-3-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-3'-sulfonsäure 4-Amino-2-brom-4'-oxy-i, i'-azobenzol-
5'-carbonsäure-6-sulfonsäure 4-Amino-2, 6-dibrom~4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure
4-Arnino-2-methyl-5-methoxy-2'-oxy-I, i'-azobenzol-
3'-carbonsäure
4-Amino-3-methyl-2'-oxy-i, i.'-azobenzol-
3'-carbonsäure-5'-sulfonsäure
4-Amino-2-methyl-5-methoxy-5'-nitIΌ-2'-oxy-
i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure
4-Amino-2-methyl-3'-oxy-i, i'-azobenzol-
4'-carbonsäure
4-Amino-3-rriethyl-3'-oxy-i, i'-azobenzol-
4'-carbonsäure.
Geeignete und zur Umsetzung befähigte Dioxybenzolcarbonsäuren sind beispielsweise:
i, 4-Dioxybenzol-5-carbonsäure (Gentisinsäure), 3-Chlor-1, 4-dioxybenzol-5-carbonsäure, 3-Bromi, 4-dioxybenzol"5-carbonsäure, 3-Methyl-i, 4-dioxybenzol-5-carbonsäure, i,4-Dioxybenzol-5-carbon-3-sulfonsäure, 1, 3-Dioxybenzol-4-cärbonsäüre(/S-Resorcylsäure), 6-Chlor-i, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure, 6-Bromi, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure, 5-Methyl-i, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure, i, 2, 3-Trioxybenzol-4-carbonsäure (Pyrogallolcarbonsäure), 1, 2-Dioxybenzol-3-carbonsäure oder 1,2-Dioxybenzol-3-carbon-5-sulfonsäure.
Die Umsetzung der Sulfonsäurechloride der Phthalocyaninsulfonsäuren mit den Aminoazofarbstoffen und den Dioxybenzolcarbonsäuren erfolgt in wäßrigem Medium und in Gegenwart von mindestens einer Mineralsäure neutralisierenden Substanz, wie z. B. Alkalihydroxyde, Erdalkalihydroxyde, Alkalicarbonate, Erdalkalicarbonate, Alkalibicarbonate, Magnesiumoxyd, Natriumacetat, Ammoniak, Ammoniumcarbonat, Dimethylformamid, Triäthanolamin oder Pyridin.
Die Einwirkung des Sulfonsäurechlorids auf den Aminoazofarbstoff und die Dioxybenzolcarbonsäure kann gleichzeitig oder aber auch in beliebiger Reihenfolge stattfinden.
Die Reaktionstemperatur ist von untergeordneter Bedeutung und kann in sehr weiten Grenzen variiert werden, vorteilhafterweise wird aber bei niederen Temperaturen, vorzugsweise bei Temperaturen zwischen 0 und 300, gearbeitet.
Je nach der Wahl der Reaktionstemperatur und der Mineralsäure neutralisierenden Substanz kann die nie ganz vermeidbare Verseifung der Sulfonsäurechloridgruppen bei der Umsetzung mehr oder weniger stark eingedämmt werden. Es ist nicht unbedingt erforderlich, daß alle Sulfosäurechloridgruppen mit dem Aminoazofarbstoff und der Dioxybenzolcarbonsäure umgesetzt sind. Oft ist es gerade von Vorteil, wenn der Farbstoff, in bezug ■ auf seine Löslichkeit, noch eine oder zwei Sulfogruppen enthält.
Die gemäß der Erfindung zur Verwendung gelangenden verschiedenartigen Sulfonsäurechloride werden mit mindestens 1 Mol Aminoazofarbstoff und mindestens ι Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure zur Umsetzung gebracht. Man kann somit 1 Mol Phthalocyanintetrasulfonsäurechlorid mit 1 Mol Aminoazofarbstoff und mit ι Mol oder aber auch mit 2 Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure oder mit 2 Mol Aminoazofarbstoff und ι Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure oder mit 3 Mol Aminoazofarbstoff und mit 1 Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure oder mit 1 Mol Aminoazofarbstoff und mit
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3 Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure oder mit 2 Mol Aminoazofarbstoff und mit 2 Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure zur Umsetzung bringen.
Gemäß einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung kann auch ein Gemisch von mindestens zwei verschiedenen Aminoazofarbstoffen und einer Dioxybenzolcarbonsäure, gemäß den obigen allgemeinen Formeln, oder ein Gemisch von mindestens zwei verschiedenen Dioxybenzolcarbonsäuren und einem Aminoazofarbstoff oder ein Gemisch von zwei verschiedenen Aminoazofarbstoffen und zwei verschiedenen Dioxybenzolcarbonsäuren mit den genannten Sulfonsäurechloriden der Phthalocyanintetrasulfonsäure zur Umsetzung gebracht werden.
Es bleibe in allen Fällen dahingestellt, ob die Sulfosäurechloridgruppen ganz oder nur teilweise in die erfindungsgemäßen Sulfonsäureamide und Ester übergeführt werden.
Je nach der Wahl des zur Verwendung gebrachten Phthalocyaninsulfosäureschlorids und je nach der Zahl der zur Umsetzung verwendeten Mol an Aminoazofarbstoff (1 bis 3) und Dioxybenzolcarbonsäure (3 bis 1) entstehen Farbstoffe mit verschiedenartigen färberischen Eigenschaften.
Infolge Anwesenheit von mindestens zwei Salicylsäuregruppen im Farbstoffmolekül ist es möglich, den Farbstoff nach den bekannten Verfahren als Chromlack auf der Faser zu fixieren. Im besonderen eignen sich die neuen Farbstoffe für den Chromdruck auf Baumwolle. Der Beizencharakter der erfindungsgemäßen ' Phthalocyaninfarbstoffe nimmt mit steigender Anzahl an Salicylsäuregruppen zu, was sich deutlich an der zunehmenden Verbesserung der Naßechtheiten zeigt.
Es werden grüne bis olive Farbtöne erhalten, die sich durch sehr gute bis vorzügliche Allgemeinechtheiten auszeichnen.
Ferner können die neuen Farbstoffe, sofern sie genügend beizenziehende Elemente enthalten, durch Nachbehandlung mit metallabgebenden Substanzen, gegebenenfalls in Verbindung mit höhermolekularen basischen Substanzen, nach bekannten Methoden auf Textilfasern fixiert werden. Insbesondere erhält man durch Nachbehandlung von Drucken auf Cellulosefasern bzw. Fasern aus regenerierten Cellulosen mit kupferabgebenden Substanzen in Verbindung mit höhermolekularen basischen Kondensationsprodukten grüne bis olive Färbungen, die sich durch gute Wasch- und Lichtechtheit auszeichnen.
Die Alkalisalze der erfindungsgemäßen Azophthalocyaninfarbstoffe sind in Wasser leicht löslich und eignen sich zum Färben und Bedrucken von pflanzlichen, tierischen und vollsynthetischen Fasern sowie zum Färben von oxydischen Schutzschichten auf Aluminium. Die gemäß der USA.-Patentschrift 2 363 906 erhältliehen Azophthalocyanine stellen trotz Anwesenheit von Carboxygruppen Pigmente dar und werden vor allem durch Kuppeln auf der Faser gebildet. Im Gegensatz dazu zeichnen sich die erfindungsgemäß erhältlichen Farbstoffe durch leichte Zugänglichkeit der Ausgangsstoffe und vor allem durch ihre Wasserlöslichkeit aus, wodurch sie sich nach den üblichen Verfahren färben bzw. drucken und mit Metallsalzen fixieren lassen.
Die nachstehenden Beispiele erläutern das neue Verfahren ; die angegebenen Teile bedeuten Gewichtsteile.
Beispiel 1
96,9 Teile (1Z10 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 350 Teilen zerkleinertem Eis vermischt. Man gibt unter Rühren eine kalte Lösung, enthaltend 27,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und 59,4 Teile (3/10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure in 600 Teilen Wasser, der man 20 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch hinzu, rührt 5 Stunden lang bei 5 bis io° und weitere 24 Stunden bei Raumtemperatur. Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure schwach an, saugt die ausgefallene Farbstoffsäure ab, wäscht mit verdünnter Salzsäure nach, löst in Wasser und Natriumcarbonat und isoliert den Farbstoff durch Aussalzen mit Natriumchlorid aus dem schwach alkalischen Medium als Natriumsalz.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein grünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein sattes, gelbstichiges Grün von ausgezeichneten Echtheitseigenschaften erhalten.
Werden an Stelle von 27,9 Teilen (1Z10 Mol) 55,8 Teile (2/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure und an Stelle von 59,4 Teilen (3/10 Mol) 39,6 Teile (2Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure verwendet, so wird ein Farbstoff erhalten, der im Chromdruck auf Baumwolle ein Grasgrün mit ausgezeichneten Naßechtheiten und ausgezeichneter Lichtechtheit gibt. Der Farbstoff eignet sich ferner zum Färben von oxydischen Schutzschichten auf Aluminium, wobei ein reines Blaugrün erhalten wird.
Werden an Stelle von 55,8 Teilen (2/10 Mol) 83,7 Teile (3/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amirio-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und an Stelle von 39,6 Teilen (2/10 Mol) 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure verwendet, so erhält man einen Farbstoff, der sich zum Färben von Baumwolle und Viskose eignet; auf vorchromierter Baumwolle wird ein kräftiges Blaugrün erhalten. Im besonderen eignet sich der Farbstoff für den Chromdruck auf Baumwolle; es werden blaugrüne Drucke von guten Naßechtheiten und sehr guter Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 2
96,9 Teile (1Z10 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure (erhalten aus 4-Sulfophthalsäure) werden auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 350 Teilen zerkleinertem Eis vermischt. Man gibt unter Rühren eine kalte Lösung, enthaltend
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27,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und 59,4 Teile (3/10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure in 600,-Teilen Wasser, der man 15 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch hinzu, rührt 3 bis 4 Stunden bei 5 bis 10° und weitere 48 Stunden bei Raumtemperatur. Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion an, trennt die ausgefallene Farbstoffsäure ab und führt dieselbe in das Natriumsalz über.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit türkisblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst. '
Der Farbstoff eignet sich zum Färben von Baumwolle, Viskose, Polyamiden und Wolle. Durch Nachchromieren der Färbungen auf Wolle erhält man ein blaustichiges Grün und auf Baumwolle ein kräftiges Blaugrün, die sich durch gute Naßechtheiten und sehr gute Lichtechtheit auszeichnen. Im besonderen ist der Farbstoff für den Chromdruck auf Baumwolle geeignet, er gibt ein sattes und leuchtendes Blaugrün von ausgezeichneten Naßechtheiten und hervorragender Lichtechtheit. Ferner eignet sich der Farbstoff zum Färben von oxydischen Schutzschichten auf Aluminium.
Werden an Stelle von 27,9 Teilen (1Z10 Mol) 55,8 Teile (2/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und an Stelle von 59,4 Teilen (3/10 Mol) 39,6 Teile (2I10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure verwendet, so wird ein Farbstoff erhalten, der im Chromdruck auf Baumwolle ein Grün von hervorragenden Naßechtheiten und ausgezeichneter Lichtechtheit gibt.
Werden an Stelle von 55,8 Teilen (2/10 Mol) 83,7 Teile (3/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und an Stelle von 39,6 Teilen (2/10 Mol) 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure verwendet, so erhält man einen Farbstoff, der im Chromdruck auf Baumwolle ein leuchtendes sattes Gelbgrün mit sehr guten Naßechtheiten und vorzüglicher Lichtechtheit gibt.
Beispiel 3
96,9 Teile (1Z10 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 1, werden in 350 Teilen Eis zu einer homogenen Paste verrührt. Man gibt unter Rühren eine Lösung, enthaltend 39,6 Teile (2/10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure in 200 Teilen Eiswasser (Lösung I) hinzu und läßt 1 Stunde rühren. Hernach gibt man eine Lösung, enthaltend 27,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxyi, i'-azobenzol-S'-carbonsäure in 250 Teilen Wasser (Lösung II), der man 10 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch hinzu und rührt 24 Stunden lang bei 15 bis 20°. Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure bis zur kongosauren Reaktion an, trennt die ausgefallene Farbstoffsäure ab, löst dieselbe in Wasser und Natriumcarbonat und salzt den Farbstoff mit Natriumchlorid aus.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Der Farbstoff liefert im Chromdruck auf Baumwolle ein sattes Grasgrün von sehr guten Naßechtheiten und ausgezeichneter Lichtechtheit.
Verwendet man an Stelle von Lösung I zuerst Lösung II und läßt während 1 Stunde rühren und gibt dann Lösung I zu, so wird ein Farbstoff erhalten, der mit dem oben beschriebenen Farbstoff identisch ist. Werden Lösung I und II gleichzeitig (Mischung) zugegeben, so resultiert wiederum der gleiche Farbstoff.
Beispiel 4
48.5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid werden mit 200 Teilen Eis vermischt, und unter Rühren wird eine Lösung, enthaltend 9,8 Teile (1Z20 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 14 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, r/-azobenzol-5'-carbonsäure in 350 Teilen Eiswasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch hinzugegeben und 2 Stunden lang bei Raumtemperatur und weitere 2 Stunden bei 700 gerührt. Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure bis zur schwach kongosauren Reaktion an, trennt die ausgefallene Farbstoffsäure ab, löst dieselbe in Wasser und Natriumcarbonat und salzt den Farbstoff mit Natriumchlorid aus.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelblaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grünstichigblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Die saure Färbung auf Wolle liefert ein Blaugrün, das durch Nachchromieren in ein sattes Grün übergeht. Auf Viskose und Baumwolle wird ein Blaugrün und auf vorchromierter Baumwolle ein kräftiges Grün erhalten. Anodisch oxydiertes Aluminium wird blaugrün angefärbt.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein klares Grasgrün mit guten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 5
46.6 Teile (1Z80 Mol) trockenes Kupferphthalocyanindisulfochlorid-disulfonsäure (Mol. 932,7) gemäß Analyse -
gefunden: Cu 4,99% S 9,81%, Cl 5,49%
berechnet: Cu 4,85%, S 9,79·>/„,·Cl 5,41%
werden im Verlaufe von 5 Minuten in eine auf 50 gekühlte Lösung, enthaltend 12,9 Teile 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure, 7,8 Teile 1, 3-D1-oxybenzol-4-carbonsäure und 12,5 Teile Natriumhydroxyd (100 °/0) in 500 Teilen Wasser, zugegeben und 14 Stunden lang gerührt. Nach beendeter Um-Setzung wird der Farbstoff mit 180 Teilen Natriumchlorid ausgesalzen und als Natriumsalz abgetrennt. Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
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Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man ein blaustichiges Grün mit guten Naßechtheiten und sehr guter Lichtechtheit.
Beispiel 6
44,6 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalqcyanin-tetrasulfonsäure, erhalten durch Sulfonieren von Kupferphthalocyanin mit I4°/Oigem Oleum, werden mit Chlorsulfonsäure und Thionylchlorid in das Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid übergeführt. Das Reaktionsgemisch wird auf Eis und Wasser ausgeladen, der mit einer wäßrigen Natriumchloridlösung ausgewaschene Preßkuchen in 200 Teilen zerkleinertem Eis zu einer homogenen Paste verrührt und dieselbe zu einer . 15 kalten Lösung, enthaltend 25,7 Teile 3-Amino-4'-oxyi, i'-azobenzol-s'-carbonsäure (1Z10 Mol), 7,8 Teile i, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure (V20 Mol) und 19 Teile Natriumhydroxyd (ioö 0Z0) in 450 Teilen Wasser, hinzugefügt. Man läßt 24 Stunden lang rühren und salzt nach beendeter Umsetzung mit 180 Teilen Natriumchlorid den Farbstoff aus. Der Farbstoff wird durch zweimaliges Umsalzen gereinigt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein grünes Pulver dar; das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein kräftiges
Grün mit sehr guten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 7
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid, hergestellt nach den Angaben des Beispiels i, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste in 250 Teilen Eis gut vermischt, und dann wird eine kalte Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure und 14,7 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-3'-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 450 Teilen Wasser, der man 5 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch zugegeben und 24 Stunden lang bei Raumtemperatur gerührt. Nach dem Ansäuern mit verdünnter Salzsäure wird die ausgefallene Farbstoff - säure abgetrennt und in das Natriumsalz übergeführt. Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grünstichigblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein klares Blaugrün mit guten Naßechtheiten und guter Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 8
29 Teile (3/100 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasülfochlorid, erhalten nach, den Angaben des Beispiels 1, werden mit 150 Teilen zerkleinertem 'Eis vermischt, und unter Rühren (Stickstoffatmosphäre) wird eine Lösung, enthaltend 11,8 Teile (G/iooMol) des Dinatriumsalzes der i, 4-Dioxybenzol-5-carbonsäure und 8,9Teile (3/ioo Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-2', 4'-dioxyi, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 300 Teilen Wasser, der man 5 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch zugegeben. Man läßt 10 Stunden bei1 5 bis 10° und 15 Stunden bei Räumtemperatur rühren. Die Isolierung des Farbstoffes erfolgt nach den Angaben des Beispiels 1.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgraues Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst.
Im Chromdruck Kauf Baumwolle wird ein dunkles Olivgrün mit guten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 9
96,9 Teile (1Z10 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyänin, werden auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste in 350 Teilen zerkleinertem Eis vermischt. Man gibt unter Rühren eine kalte Lösung, enthaltend 39,8 Teile (2J10 Mol) des Natriumsalzes der 1, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 76,2 Teile (2J10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 600 Teilen Wasser, der man 20 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch hinzu und rührt 30 Stunden lang bei 20 bis 25 °. Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure schwach an, trennt von der ausgefallenen Farbstoff säure ab, löst in Wasser und Natriumcarbonat und isoliert den Farbstoff durch Aussalzen mit Natriumchlorid.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit brauner Farbe löst.
Die saure Färbung auf Wolle ergibt ein reines, gelbstichiges Grün, nachchromiert ein Olive. Die Färbung auf vorchromierter Baumwolle' liefert ein sattes; kräftiges Grasgrün, während auf Polyamiden ein Gelbgrün und auf Viskose ein grünstichiges Blau erhalten wird. '
Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man ein Gelbgrün mit guten Naßechtheiten und sehr guter Lichtechtheit.
Beispiel 10
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid werden mit 250 Teilen Eiswasser zu einer homogenen Paste 'verrührt und dieselbe zu einer Lösung, enthaltend 9,9 Teile (1Z20 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure, 42 Teile des Natriumsalzes (1Z10MoI) der 4-Amino-2-methyl-5 - methoxy - 4' - oxy -1, 1/ - azobenzol - 5' - carbonsäure-3'-sulf onsäure und 5 Teile Natriumcarbonat in 5ooTeilen Wasser, hinzugefügt und 24 Stunden lang bei 15 bis 200 gerührt. Die Isolierung des Natriumsalzes des Farbstoffes erfolgt auf übliche Weise.
Der erhaltene /Farbstoff stellt ein olivfarbenes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit rosa Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man ein Gelbgrün.
Beispiel 11
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid werden mit 250 Teilen Eis vermischt, und unter Rühren wird eine Lösung, enthaltend 31,1 Teile (1Z10 Mol) des Dikaliumsalzes der 6-Brom-
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ι, 3"dioxybenzol-4-carbonsäure und i4,6Teile (1Z
des Natriumsalzes der 4-Amino-2-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 500 Teilen Wasser, der man 8 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch zugegeben und 24 Stunden lang bei 200 gerührt. Die Isolierung des Farbstoffes erfolgt nach den Angaben des Beispiels 1.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein grauolives Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit schmutzigoranger Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Gelbgrün mit guten Echtheitseigenschaften erhalten.
*5 Beispiel 12
96,9 Teile (1Z10MoI) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid (Rohprodukt), erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kupferphthalocyan in, werden auf Eis ausgeladen, und, das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 300 Teilen zerkleinertem Eis vermischt. Man gibt unter Rühren eine Lösung, enthaltend 31,1 Teile (1Z10 Mol) des Dikaliumsalzes der 6-Brom-i, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure, 59 Teile (2Z10 Mol) des Kaliumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und 15 Teile Kaliumhydroxyd, (1000Z0) in 600 Teilen Wasser rasch hinzu, rührt 10 Stunden bei 5 bis 10° und weitere 15 Stunden bei Raumtemperatur.
Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure schwach an, trennt die ausgefallene Farbstoffsäure ab, löst dieselbe wieder in Wasser und Kaliumcarbonat und salzt den Farbstoff aus schwach alkalischem Medium mit Kaliumchlorid aus.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein grünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Färbt man den Farbstoff sauer auf Wolle, so erhält man ein Blaugrün und auf Wolle nachchromiert ein kräftiges, gelbstichiges Grün. Die Direktfärbung auf Viskose ergibt ein kräftiges blaustichiges Grün.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein klares Grasgrün mit ausgezeichneten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 13
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten nach Angaben des Beispiels 11, werden auf Eis ausgeladen, das abgesaugte Reaktionsprodukt wird mit 200 Teilen Eis vermischt, und unter Rühren wird dann eine Lösung, enthaltend 31,1 Teile (1Z10 Mol) des Dikaliumsalzes der 1,3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 39,8 Teile (1Z10 Mol) des Kaliumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 400 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch zugegeben und 24 Stunden bei 10 bis 200 gerührt. Die Isolierung des Farbstoffes erfolgt nach den Angaben des Beispiels i.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle liefert der Farbstoff ein Grasgrün von guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 14
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4,4', 4", ^'"-tetrasuliochlorid, hergestellt nach den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 250 Teilen zerkleinertem Eis gut vermischt, mit einer eiskalten Lösung, enthaltend 19,8 Teile ,; (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 42,5 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-4'-oxy-i,i'-azobenzol-5'-carbonsäure-3'-sulfonsäure in 350 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch versetzt und 48 Stunden lang bei 15 bis 20° gerührt. Die Isolierung des Farbstoffes erfolgt nach den Angaben des Beispiels 1.
Der erhaltene Farbstoff stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit schmutzigrotbrauner Farbe löst.
Die saure Färbung auf Wolle liefert ein schönes Gelbolive und die Färbung auf vorchromierter Baumwolle ein kräftiges Olivegrün. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Gelbolive mit guten Naßechtheiten und mäßiger Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 15
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid werden analog den Angaben des Beispiels 2 behandelt und die so erhaltene Paste mit einer kalten Lösung, enthaltend 9,9 Teile (1Z20 Mol) des Dinatriumsalzes der 1,3-Dioxybenzol-4~carbonsäure und 44 Teile (3/20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Arnmo-2-methyl-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 400 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zufügte, versetzt und 48 Stunden lang bei Raumtemperatur gerührt. Nach beendeter Umsetzung wird mit verdünnter Salzsäure schwach kongosauer gestellt und die ausgefallene Farbstoffsäure auf übliche Art in das-Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelgrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit schmutzigoranger Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle liefert der Farbstoff ein Gelbgrün mit ausgezeichneten Naßechtheiten und guter Lichtechtheit.
Beispiel 16
29 Teile (3/100 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden mit 150 Teilen Eis vermischt, und unter Rühren wird eine eiskalte Lösung, enthaltend 11,9 Teile (6/100 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-D1-oxybenzol-4-carbonsäure, 17,7 Teile (6/100 Mol) des Natriumsalzesder4-Amino-2',4'-dioxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und 8 Teile Natriumacetat in 400 Teilen Wasser bei 0 bis 5° rasch zugegeben und 5 Stunden bei dieser Temperatur und weitere 40 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Die Isolierung des Färb-Stoffs erfolgt nach den Angaben des Beispiels 1.
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Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blauviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit oliver und in konzentrierter Schwefelsäure mit olivegrüner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Olive von sehr guten Naßechtheiten und mäßiger Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 17
48,5 Teile (1Z20 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 200 Teilen Eis vermischt, und unter Rühren wird darauf eine kalte Lösung, enthaltend •9,9 Teile (1Z20 Mol) 1, 4-Dioxybenzol-5-carbonsäure (Di-. natriumsalz) und 38,1 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure (erhalten durch Einwirkung von 3-Nitränilin-6-sulfonsäure auf Salicylsäure und anschließender Reduktion der Nitrogruppe mit Natriumsulfid) in 300 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch zugegeben und bei Raumtemperatur 48 Stunden gerührt. Der Farbstoff wird durch Ansäuern mit verdünnter Schwefelsäure abgetrennt und in das Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaustichiggrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst.
Der Farbstoff eignet sich für den Chromdruck auf Baumwolle und ergibt ein Grün von guten Echtheitseigenschaften.
An Stelle des Natriumsalzes kann auch das Kalium- oder das Lithiumsalz zur Anwendung gebracht werden.
Beispiel 18
48,5 Teile (1Z20 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid werden gemäß den Angaben des Beispiels 2 mit 200 Teilen Eis versetzt und eine Lösung, enthaltend 11,8 Teile (χ/20 Mol) i, 2, 3-Trioxybenzol-4-carbonsäure (Trinatriumsalz) und 27,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 400 Teilen Wasser, der man 15 Teile Magnesiumoxyd beifügte, wird unter Stickstoffatmosphäre rasch zugegeben und 10 Stunden lang bei 0 bis 5° und dann weitere 30 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Nach beendeter Umsetzung wird wie üblich aufgearbeitet und das Natriumsalz des Farbstoffes abgetrennt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelviolettes
Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Blaugrün von ausgezeichneten Naßechtheiten und guter Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 19
48,5 Teile (1J20MoI) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten gemäß den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen. Das abgesaugte Reaktionsprodukt wird mit 250 Teilen Eis vermischt, unter Rühren eine Lösung, enthaltend 46,7 Teile (3Z20 Mol) des Dikaliumsalzes der 6-Bromi, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure und 14,7 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-3'-methyl-4'-oxyi, i'-azobenzol-s'-carbonsäure in 350 Teilen Wasser, der man 10 Teile Magnesiumcarbonat beifügte, bei io° rasch hinzugegeben und 50 Stunden lang bei Raumtemperatur gerührt. Nach dem Ansäuern mit verdünnter Salzsäure wird die ausgefallene Farbstoff säure abgetrennt und wie üblich in das Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blauviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit leuchtend blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbbrauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man ein volles Blaugrün mit hervorragenden Naßechtheiten und ausgezeichneter Lichtechtheit.
Beispiel 20
48,5 Teile (1Z20 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen. Das Reaktionsprodukt wird dann als feuchte Paste mit 250 Teilen Eis vermischt, unter Rühren eine eiskalte Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1,4-Dioxybenzol-5-carbonsäure und 14 Teile (1Z20MoI) des .Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 350 Teilen Eiswasser, der man 10 Teile Natriumbicarbonat beifügte, rasch hinzugegeben (Stickstoffatmosphäre) und 10 Stunden lang bei 5 bis io° und 30 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Der Farbstoff wird durch Ansäuern mit verdünnter Salzsäure abgetrennt und in das Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blauyiolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit grüner Farbe löst.
Der Farbstoff färbt oxydische Schutzschichten auf Aluminium in olivegrünen Farbtönen an. Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Grün von ausgezeichneten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 21
29 Teile (3/100 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden mit 200 Teilen zerkleinertem Eis vermischt, unter Rühren wird eine kalte Lösung, enthaltend 10,6 Teile des Dinatriumsalzes der 3-Methyli, 4-dioxybenzol-5-carbonsäure, 57,2 Teile (3/20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure und 6 Teile Triäthanolamin in 300 Teilen Wasser hinzugefügt und 48 Stunden lang bei 15 bis 20° gerührt. Nach beendeter Umsetzung wird der Farbstoff gemäß den Angaben des .Beispiels 1 als Natriumsalz abgetrennt.
Der so erhaltene· Farbstoff stellt ein blauviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit graubrauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Olivgrün erhalten.
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Beispiel 22
48,5 Teile (1Z20 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"/-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen und das Reaktionsprodukt als feuchte Paste mit 250 Teilen Eis vermischt. Unter Rühren wird dann eine kalte Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, s-Dioxybenzol^-carbonsäure und 36,8 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-2-methyl-5-methoxy-5'-nitro-2/-oxy-i, i'-azobenzol-3'-carbonsäure in 1000 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch zugegeben und 55 Stunden lang bei 15 bis 20° gerührt. Durch Ansäuern des Reaktionsgemisches wird die Farbstoffsäure abgeschieden und wie üblich in das Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkel violettes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit braunroter Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein sattes ;■ Olivgrün erhalten.
Beispiel 23
48,5 Teile (1Z20 Mol) frisch bereitetes Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4/"-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird dann als feuchte Paste mit 200 Teilen Eis vermischt und unter Rühren mit einer eiskalten Lösung, enthaltend 9,9 Teile (1Z20 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-D1-oxybenzol-4-carbonsäure und 9,9 Teile des Natriumsalzes der i, 4-Dioxybenzol"5-carbonsäure (1Z20 Mol) und 27,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 450 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat
■ beifügte, rasch versetzt und 10 Stunden lang bei 5 bis 10° und 35 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Nach beendeter Umsetzung säuert man mit verdünnter Salzsäure schwach an, trennt die ausgeschiedene Farbstoffsäure ab und führt dieselbe in das Natriumsalz über.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst. Im Chromdruck auf Baumwolle liefert der Farbstoff ein Grasgrün von ausgezeichneten Naßechtheiten und hervorragender Lichtechtheit.
Beispiel 24
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten nach den Angaben des Beispiels 2, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird dann mit 200 Teilen Eis vermischt und unter Rühren mit einer kalten Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol"4-carbonsäure und 14 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-1, i'-azobenzol-s'-carbonsäüre und 19 Teile (1Z20MoI) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 400 Teilen Wasser,
;: der man 10 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch versetzt und 48 Stunden lang bei Raumtemperatur verrührt. Der Farbstoff wird nach den Angaben des Beispiels 1 isoliert.
- Der so erhaltene Farbstoff stellt ein graublaues Pulver dar, das sich in Wasser mit grünstichig blauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit grünstichig gelber Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Grasgrün mit sehr guten Naßechtheiten und hervorragender Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 25
48,5 Teile (1Z20 Mol) Kupferphthalocyanin-4,4', 4", 4"/-tetrasulfochlorid werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird dann mit 200 Teilen Eis vermischt und unter Rühren mit einer eiskalten Lösung, enthaltend 9,9 Teile (1Z20 Mol) des Dinatriumsalzes der 1,3-Dioxybenzol-4-carbonsäure, 9,9 Teile (1Z20 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 4-Dioxybenzol-5-carbonsäure, 14 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure und 15,5 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 500 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch versetzt und 48 Stunden lang bei Raumtemperatur verrührt. Nach dem Ansäuern " des Reaktionsgemisches mit verdünnter Salzsäure wird die Farbstoffsäure abgetrennt und wie üblich in das Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelviolettes Pulver dar, das sich in Wasser1 mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit brauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein gelbstichiges Grün mit sehr guten Naßechtheiten und ausgezeichneter Lichtechtheit erhalten.
Beispiel 26
64 Teile (1Z20 Mol) bromiertes Kupferphthalocyariin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf bromierte Kupferphthalocyanin-4, 4', 4", 4'"-sulfonsäure (enthält gemäß Analyse 11,5 °/0 Brom) werden auf Eis ausgeladen. Das abgesaugte Reaktionsprodukt wird dann mit 300 Teilen zerkleinertem Eis vermischt und unter Rühren mit einer Lösung,· enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 14 Teile (x/20 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-S'-carbonsäure in 300 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch versetzt. Man rührt 48 Stunden lang bei. Raumtemperatur und trennt den Färb- "'■ stoff als Natriumsalz ab.
Der so erhaltene Farbstoff Stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit leuchtendblauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst. ■
Der Farbstoff eignet sich im besonderen für den Chromdruck auf Baumwolle; man erhält ein leuchtendes Grasgrün von hervorragenden Naßechtheiten und vorzüglicher Lichtechtheit.
Beispiel 27
96,5 Teile (1Z10MoI) frisch bereitetes Kobaltphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung
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von Chlorsulfonsäure auf Kobaltphthälocyanin, werden, auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 350 Teilen zerkleinertem Eis vermischt und mit einer Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol-/j.-carbonsäure und.61,8Teile (2/10Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-6-methoxy-4'-oxyi, i'-azobenzol-s'-carbonsäure in 600 Teilen Wasser, der man 15 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch versetzt und 26 Stunden lang bei 15 bis 20° gerührt. Die Isolierung des Natriumsalzes des Farbstoffes erfolgt nach den Angaben des Beispiels 1.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit dunkelgrauer -Farbe löst. ■■;.;■■.
Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man ein Grün mit sehr guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 28
r
96,5 Teile (V10 Mol) frisch bereitetes Kobaltphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Kobaltphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfonsäure, werden, auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 350 Teilen zerkleinertem Eis vermischt. Man gibt eine Lösung, enthaltend 46,2 Teile (3/10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-D1-oxybenzol-4-carbonsäure und 30,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzesder3-Amino-6-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 500 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch hinzu, rührt bei Raumtemperatur 48 Stunden lang und trennt den Farbstoff auf übliche Weise als Natriumsalz ab.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blauschwarzes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst.
Der Farbstoff eignet sich zum Färben von vorchromierter Baumwolle, wobei man einen kräftigen Graugrünton erhält. Beim Färben von oxydischen Schutzschichten auf Aluminium werden reine Grüntöne erhalten. Im Chromdruck auf Baumwolle ergibt der Farbstoff ein etwas trübes Grün von ausgezeichneten Naßechtheiten.
Beispiel 29
48,2 Teile (1Z20 Mol) Nickelphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Nickelphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird als feuchte Paste mit 200 Teilen Eis vermischt und mit einer Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10MoI) des Dinatriumsalzes der 1, 3-Dioxy-benzol-4-carbonsäure und 27,9 Teile (x/10 Mol) des Natriumsalzes der 3-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure in 450 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat beifügte,
; rasch versetzt und 24 Stunden lang bei 20° gerührt.
Nach beendeter Umsetzung wird mit verdünnter Salzsäure schwach kongosauer gestellt, die Farbstoff säure abgetrennt und als Natriumsalz isoliert.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein grünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit gelbgrüner Farbe löst.
Färbt man den Farbstoff sauer auf Wolle, so erhält man ein Blaugrün, das durch Nachchromieren ein volles Grünblau ergibt. Die Färbung auf vorchromierter Baumwolle liefert ein kräftiges Blaugrün, ebenso die direkte Färbung auf Viskose. Im besonderen eignet sich der Farbstoff für den Chromdruck auf Baumwolle, wobei man ein sattes, lebhaftes Grasgrün mit ausgezeichneten Naßechtheiten und hervorragender Lichtechtheit. erhält.
Beispiel 30
96,4 Teile (1I10 Mol) Nickelphthalocyanin^, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Nickelphthalocyanin-4, 4', 4'"-tetrasulfonsäure, werden mit 350 Teilen Eis gut vermischt. Unter Rühren wird dann eine Lösung, enthaltend 62,2 Teile (2/10 Mol) 6-Brom-i, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure (Dikaliumsalz) und 75,4 Teile des Kaliumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-2, 5'-dicarbonsäure (2/10 Mol) in 650 Teilen Wasser, der man 15 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch zugegeben und bei 15 bis 20° 50 Stunden lang verrührt. Man säuert nach beendeter Umsetzung das Reaktionsgemisch mit verdünnter Salzsäure schwach an, trennt die ausgefallene Farbstoffsäure ab, löst dieselbe in Wasser und Natriumcarbonat und salzt den Farbstoff aus.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein dunkelviolettes Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle erhält man ein sattes Blaugrün mit sehr guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 31
47,9 Teile (1Z20 Mol) Chromphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Chromphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen. Das abgetrennte Reaktionsprodukt wird dann als feuchte Paste mit 200 Teilen kaltem Wasser zu einer homogenen Paste verrührt, eine auf 40 bis 500 erwärmte Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1,3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 14 Teile (1Z20 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 450 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch zugegeben und 6 Stunden lang bei 450 gerührt. Nach beendeter Umsetzung wird das Reaktionsgemisch angesäuert und mit verdünnter Salzsäure die Farbstoffsäure ausgefällt, abgetrennt und in das Natriumsalz übergeführt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein grünes Pulver dar, das sich in Wasser mit blaugrüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit brauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Gelbgrün mit guten Echtheitseigenschaften erhalten.
Beispiel 32
47,9 Teile Chromphthalocyanin-4, 4', 4", 4"'-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Chromphthalocyanin-4,4',4",4'"-tetra- ι sulfonsäure, werden auf Eis ausgeladen. Das. abgetrennte Reaktionsprodukt wird dann als feuchte Paste mit 250 Teilen Eis vermischt und mit einer
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Lösung, enthaltend 31,1 Teile (1Z10 Mol) 6-Brom-
1, 3-dioxybenzol-4-carbonsäure und; 39,8 Teile des Kaliumsalzes der 3-Amino-4'-OXy-I, i'-azobenzol-5'-carbonsäure-6-sulfonsäure in 400 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat zusetzte, rasch versetzt. Nach 10 stündigem Rühren bei io° läßt man die Temperatur langsam auf 25 bis 300 steigen und rührt bei dieser Temperatur weitere 30 Stunden. Der Farbstoff wird nach den Angaben des Beispiels 12 als Kaliumsalz abgetrennt.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein blaugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit oliver Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle liefert der Farbstoff ein Grasgrün von sehr guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 33
96,2 Teile (1Z10 Mol) Eisenphthalocyanin-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Eisenphthalocyanin, werden in 300 Teilen Eis zu einer homogenen Paste verrührt. Unter Rühren wird dann eine Lösung, enthaltend 23,6 Teile (1Z10 Mol) des Trinatriumsalzes der 1,2,3-Trioxybenzol-4-carbonsäure und 75,4 Teile (2/10 Mol) des Kaliumsalzes der 4- Amino -4'- oxy -ι, i'-azobenzol-
2, 5'-dicarbonsäure in 600 Teilen Wasser, der man 15 Teile Calciumcarbonat zusetzte, unter Stickstoffatmosphäre rasch zugegeben und 10 Stunden bei 5 bis io° und weitere 20 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das Reaktionsgemisch wird mit verdünnter Salzsäure kongosauer gestellt, die ausgefallene Farbstoffsäure abgetrennt, im Wasser und Kaliumcarbonat gelöst und mit Kaliumchlorid der Farbstoff ausgesalzen.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein grauolives Pulver dar, das sich in Wasser mit oliver und in konzentrierter Schwefelsäure mit brauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle liefert der Farbstoff ein'Gelbolive.
Beispiel 34
48,1 Teile (1Z20 Mol) Eisenphthalocyanin-4,4', 4", 4'"-tetrasulfochlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Eisenphthalocyanin-4, 4', 4", 4'"-tetrasulfonsaures Barium, werden mit 250 Teilen Eis gut vermischt. Unter Rühren wird dann eine Lösung, enthaltend 19,8 Teile (1Z10 Mol) des Dinatriumsalzes der i, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 30,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-3-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-s'-carbonsäure in 500 Teilen Wasser, der man 10 Teile Calciumcarbonat beifügte, rasch zugegeben. Man läßt 24 Stunden lang bei Raumtemperatur rühren und trennt den Farbstoff als Natriumsalz ab. .
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein graugrünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit rosa Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle liefert der Farbstoff ein trübes Grün mit guten Echtheitseigenschaften.
Beispiel 35
93,3 Teile (x/10 Mol) Aluminiumphthaloeyanintetrasulfosäurechlorid, erhalten durch Einwirkung von Chlorsulfonsäure auf Aluminiumphthalocyanin, werden auf Eis ausgeladen, und das abgetrennte Reak- : tionsprodukt wird als feuchte Paste mit 300 Teilen Eis vermischt. Eine Lösung, enthaltend 39,6 Teile (2/10 Mol) des Dinatriumsalzes der 1, 3-Dioxybenzol-4-carbonsäure und 30,9 Teile (1Z10 Mol) des Natriumsalzes der 4-Amino-3-methoxy-4'-oxy-i, i'-azobenzol-5'-carbonsäure in 600 Teilen Wasser, der man 15 Teile Calciumcarbonat beifügte, wird dann rasch zugegeben, Stunden lang bei Raumtemperatur gerührt und der Farbstoff als Natriumsalz isoliert.
Der so erhaltene Farbstoff stellt ein grünes Pulver dar, das sich in Wasser mit grüner und in konzentrierter Schwefelsäure mit brauner Farbe löst.
Im Chromdruck auf Baumwolle wird ein Grasgrün von guten Naßechtheiten und mäßiger Lichtechtheit erhalten.

Claims (2)

  1. PATENTANSPRÜCHE:
    i. Verfahren zur Herstellung von wasserlöslichen und beizenziehenden Azophthalocyaninfarbstoffen, dadurch gekennzeichnet, daß man ι Mol Phthalocyaninsulfonsäurechlorid der allgemeinen Formel
    (SO2-Cl),
    ■ (SO3M)4 _n
    wobei A ein substituiertes oder unsubstituiertes, metallhaltiges Phthalocyaninmolekül darstellt, in dem sich die —SO2-Cl bzw. die —SO3M-Gruppen entweder in 3- oder 4-Stellung befinden, wobei M Wasserstoff, NH4 oder ein Alkalimetall darstellt und η die Zahl 1 bis 4 bedeutet, mit mindestens 1 Mol eines Aminoazofarbstoffes der allgemeinen Formel
    HO
    MOOC
    —,
    - N = N —
    wobei χ H, Halogen, CH3, OH, NO2 oder SO3M, y H, Halogen, Alkyl, Alkoxy, NO2, SO3M oder COOM, ζ Η, Halogen, Alkyl oder Alkoxy bedeutet und M H, NH4 oder ein Alkalimetall darstellt, und mindestens 1 Mol einer Dioxybenzolcarbonsäure der allgemeinen Formel
    HO
    OH
    COOM
    wobei m H, Halogen, OH, CH3 oder SO3M bedeutet und M H, NH4 oder ein Alkalimetall darstellt, in wäßrigem Medium und in Gegenwart
    60'9 858/406
    D 16644 IVb/22 e
    einer Mineralsäure neutralisierenden Substanz zur Umsetzung bringt.
  2. 2. Verfahren gemäß Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die Einwirkung von ι Mol Phthalocyaninsulf onsäurechlorid auf mindestens ι Mol Aminoazofarbstoff und mindestens ι Mol Dioxybenzolcarbonsäure gleichzeitig oder in beliebiger Reihenfolge stattfindet.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    USA.-Patentschrift Nr. 2363906.

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