DK159323B - Oestrioldiestere samt farmaceutiske praeparater indeholdende disse - Google Patents

Oestrioldiestere samt farmaceutiske praeparater indeholdende disse Download PDF

Info

Publication number
DK159323B
DK159323B DK213385A DK213385A DK159323B DK 159323 B DK159323 B DK 159323B DK 213385 A DK213385 A DK 213385A DK 213385 A DK213385 A DK 213385A DK 159323 B DK159323 B DK 159323B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
estriol
estratrien
tert
butyldimethylsilyloxy
day
Prior art date
Application number
DK213385A
Other languages
English (en)
Other versions
DK159323C (da
DK213385D0 (da
DK213385A (da
Inventor
Henry Laurent
Dieter Bittler
Sybille Beier
Walter Elger
Original Assignee
Schering Ag
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Schering Ag filed Critical Schering Ag
Publication of DK213385D0 publication Critical patent/DK213385D0/da
Publication of DK213385A publication Critical patent/DK213385A/da
Publication of DK159323B publication Critical patent/DK159323B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK159323C publication Critical patent/DK159323C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
    • C07J1/0051Estrane derivatives
    • C07J1/0066Estrane derivatives substituted in position 17 beta not substituted in position 17 alfa
    • C07J1/007Estrane derivatives substituted in position 17 beta not substituted in position 17 alfa the substituent being an OH group free esterified or etherified
    • C07J1/0074Esters
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J51/00Normal steroids with unmodified cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton not provided for in groups C07J1/00 - C07J43/00

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Transition And Organic Metals Composition Catalysts For Addition Polymerization (AREA)
  • Dental Preparations (AREA)
  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)
  • Medicinal Preparation (AREA)

Description

DK 159323 B
Opfindelsen angår hidtil ukendte østrioldiestere, der er ejendommelige ved den i krav 1 angivne formel I samt farmaceutiske præparater, der indeholder de hidtil ukendte østrioldiestere.
5 Østriol med den kemiske betegnelse l,3,5(10)-østraitrien-3, 16a,17/S-triol er et vigtigt, naturligt østrogen.
Østriol anvendes også som virksom bestanddel i præparater til erstatning af østrogen ved østrogenmangel-symptomer, f.eks.
10 hos kvinder i postmenopausen.
Da østriol udskilles meget hurtigt fra legemet, må det tilføres med korte intervaller (1-3 gange dagligt).
15 I litteraturen er også beskrevet nogle estere af østriol, f.eks. østrioltriestere, 16,17-diestere og 16-monoestere i Chem Phar. Bull. 11 (1963), 510 - 514, og desuden 3-acetat, 3,16-diacetat og 16,17-diacetat i Acta Chem. Scand. 22 (1968), 254. Der har ikke tidligere i litteraturen været omtalt 3,17/S-20 diestere af østriol.
Fra 6B patentskrift nr. 1.006.802 kendes 3,16(a),17(0)-tri-propionatet af østriol. 1 sammenligning med østriol har denne ester en højere østrogen virkning og en væsentligt højere 25 virkningsvarighed. Den maksimale virkning af den ud fra esteren dannede østriol optræder dog forholdsvis tidligt efter anvendelsen, derefter falder virkningen igen betydeligt, ca. med 1/3 af stigningshastigheden.
30 Ned undtagelse af østriolsuccinat, der må tilføres tre gange dagligt, er ingen østriolestere blevet anvendt medicinsk.
De her omhandelde 3,17/3-diestere af østriol med moncarboxyl-syrer med 2-10 carbonatomer overgår østriol i styrke og va-35 righed af østrogenvirkningen.
Esterresterne RCO- i den almene formel I er overvejende ens og hidrører fra en alifatisk, cykloalifatisk-alifatisk eller 2
DK 159323 B
aromatisk monocarboxy1 syre. Foretrukne esterrester RCO- er esterresterne fra eddikesyre, propionsyre, smørsyre, isosmør-syre, pivalinsyre, valerianesyre, capronsyre, cnanthsyre, oc-tan- og decansyre og endvidere Ø-cyklopentylpropionsyre og 5 benzoesyre.
De hidtil ukendte østrioldiesteres østrogene aktivitet og depotegenskaber i sammenligning med østriols (E3) blev bestemt ved den modificerede uterusvæksttest efter Rubin hos ovariek-10 tomerede rotter (Endocrinology 49 (1951) 429-439).
Voksne, ovariektomerede rotter med en vægt på ca. 150 g, 6 dyr pr. dosisgruppe, behandles én gang med enten test- eller referencestoffet (østriol). Den dag, hvor stoffet indgives, 15 gælder som forsøgets dag 1 (di). Stofferne opløses i en blanding af benzylbenzoat + ricinusolie i forholdet 4:6, og dagsdosen indgives subkutant (s.c.) i et volumen på 0,2 ml. En kontrolgruppe indgives kun 0,2 ml vehikel.
20 Virksomme østrogener fører hos ovariektomerede rotter til karakteristiske forandringer i vaginalepitelet. Der sker en stærk profileration af vaginalepitelet og en forhorning af overfladecellelagene. Der foretages én gang om dagen vaginalafskrabninger. Afskrabsbillederne bedømmes cytologisk.
25
Der skelnes mellem følgende cyklusstadier: 1 * diøstrus (leukocytter og kerneholdige epitelceller), 2 proøstrus (kerneholdige epitelceller), 30 3 » østrus (kerneløse hornklumper), 4 metøstrus (kerneløse hornklumper, leukocytter, epitelceller).
Til fastlæggelse af varigheden af østrogenvirkningen i vagina 35 bestemmes den tid i dage, i hvilken østrus opretholdes.
Af tabel 1 fremgår, at dyrene efter indgift af østriol (E3) bliver i østrus én dag. Efter indgift af ækvimolære mængder 3
DK 159323 B
E3-3,17/S-di prop ionat, E3~3,170-dibutyrat, E3-3 f 170-di isobuty-rat, E3-3,17/3-divalerianat og E3-3,17p-dihexanoat opretholdes østrus i henholdsvis 8, 16, 23, 28 og 27 dage.
5 Tabel 1 Østrogenvirkningens varighed i vagina efter en enkelt injektion (s.c.) af østriol (E3) eller en enkelt injektion af forskellige 3,170-diestere hos ovariektomerede rotter i ækvimo-10 lære doser:
Forbindelse_ Østrus Østriol (E3), 100 pg s.c. 1 dag E3-3,170-dipropionat, 139 pg s.c. 8 dage 15 E3-3,17/5-dibutyrat, 149 pg s.c. 16 dage E3-3,17/S-diisobutyrat, 149 pg s.c. 23 dage E3-3,17j3-divalerianat, 158 pg s.c. 28 dage E3-3 , 17β-άιhexanoat, 168 pg s.c._27 dage 20 i tabel 2 angives det tidsmæssige forløb af østriol(E3)-serumkoncentrationen i pmol/liter efter en enkelt injektion (s.c.) af østriol (E3) og en enkelt injektion (s.c.) af forskellige E3-3,17/3-diestere hos overiektomerede rotter.
25 På dag 1, 2 timer før injektionen, og på dag 5, 10, 15, 20, 25 og 30 efter injektionen udtages blod fra dyrene for at bestemme serum-E3~koncentrationen ved hjælp af RIA (Radio Immuno Assay).
30 Af tabel 2 fremgår, at den radioimmunologisk målte Es-koncentration efter indgift af østriol-3,17/3-diestere ligger 5-15 gange højere end efter ækvimolær indgift af østriol (E3).
For diestrene iagttages forhøjede E3~koncentrationer indtil 30 35 dage efter indgiften, men for østriol kun i 8 dage.
Tabel 2 4
DK 1 5 9 3 2 3 B
Tidsmæssigt forløb af E3-serumkoncentrationen (pmol/1iter) efter en enkelt injektion (s.c.) af østriol (E3) eller en enkelt 5 injektion (s.c.) af forskellige 3,17j8-diestere hos overiekto-merede rotter i ækvimolære doser:
Forbindelse Dag lx) Dag 5 Dag 10 Dag 15 Dag 20 Pag 25 Dag 30 Østriol (E3) 37,2 36,6 Dag 8: 10 57'° 100 M9 s.c.
E3-3,17/3-di - propionat, 49,2 1047,9 159,2 106,8 139 pg s.c.
E3-3,17/3-di - butyrat, 41,0 990,5 251,5 124,0 62,5 Dag 24: 149 pg s.c. 46,7 15 E3-3,170-di- isobutyrat, 34,0 691,7 280,7 213,2 96,5 77,8 50,7 149 M9 s.C.
E3-3,17/3-di - -— valerianat, 39,7 600,8 264,2 209,3 150,2 85,7 75,8 158 MS s.C, E3-3, 17/J-di 20 hexanoat, 46,5 335,9 367,8 259,8 206,5 199,1 89,2 168 MS s.c.
E3“3,17/3-di - decanoat, 55,7 179,0 188,8 170,6 155,0 109,0 92,9 207 M9 s.c.
Opløsningsmiddelkontrol, 39,9 39,8 39,3 37,1 36,7 36,0 50,3 s .c.
25 ______ x) 2 timer før injektion.
Af de dyre-eksperimentelle resultater fremgår, at såvel virkningsstyrken som virkningsvarigheden forøges ved 3,17/3-difor-30 estering af østriol.
Ved forestring af østriol i 3,17/8-sti 11 i ngen opnås en stofskifte-stabiliseret form af et naturligt østrogen, som er anvendelig medicin på mangfoldige måder. Selv om de hidtil 35 ukendte estere også kan indgives oralt, foretrækkes den pa- renterale indgiftsmetode, fordi fordelene ved de hidtil ukendte estere først da træder fuldstændig frem. Ved paren- 5
DK 159323 B
teral indgift undgås den første leverpassage og dermed den hurtige metabolisering. Desuden undgås ved parenteral indgift de skadelige hepatiske østrogenvirkninger som f.eks. forøgelse af koagulationsfaktorer, forøgelse af hormontransportpro-5 teiner, stigning i angiotensinogener 1ipoproteinernes ligevægtsf or skydning .
De hidtil ukendte østrioldiesteres hoved-anvendelsesområder er erstatning af østrogen hos kvinder i postmenopausen, som lider 10 af klimakterielle mangelsymptomer, f.eks. hedeture, osteoporosis, hud- og geni tal-atrofi, og endvidere fertilitetsregulering hos kvinder og de gynækologiske indikationer, f.eks. vaginalatrofi, Kraurosis vulvae etc.
15 Mængden af den hidtil ukendte østrioldiester, der skal indgives, svinger inden for et bredt interval og kan dække enhver virksom mængde. I afhængighed af den tilstand, der skal behandles, og arten og hyppigheden af indgiften kan mængden være fra ca. 10 til 300 mg.
20
De hidtil ukendte estere er særligt egnede som promedikamenter af østriol til fremstilling af injicerbare eller implanterbare depotpræparater. De har i forhold til de oralt applicerbare præparater den fordel, at en enkelt injektion er tilstrækkelig 25 til en eller flere måneder, mens f.eks. tabletter må indtages dagligt. Varigheden af depotvirkningen afhænger af kædelængden og af ester-mængden samt af arten af bærerstoffet, der frigiver det virksomme stof.
30 Som bærerstoffer egner sig fysiologisk forligelige fortyndingsmidler, hvori de virksomme stoffer kan være opløst eller suspenderet. Som fortyndingsmiddel egner sig f.eks. vand, med eller uden tilsætning af elektrolytsalte eller fortykkelsesmidler. Således kan depotformuleringen f.eks. være en vandig 35 mi krokrystalsuspension.
Meget ofte anvendes som fortyndingsmiddel også olier, med eller uden tilsætning af en opløsningsformidler, et overfla- 6
DK 159323 B
deaktivt stof, et suspenderings- eller emulgeringsmiddel. Eksempler på anvendte olier er især olivenolie, jordnøddeolie, bomulsfrøolie, sojabønneolie, ricinusolie og sesamolie. Eksempler på opløsningsformidlere er især benzyl alkohol og ben-5 zylbenzoat. En foretrukket blanding består af 6 vægtdele ricinusolie og 4 vægtdele benzylbenzoat.
Ved anvendelsen af de hidtil ukendte østrioldiestere som de-potkontraception kan de hidtil ukendte estere kombineres med 10 et depotgestagen eller gestagen, der skal indgives oralt. Den kombinerede anvendelse kan foregå samtidig eller tidsmæssigt forskudt. Således kan man f.eks. kombinere et depotøstrogen med den almene formel I og et depotgestagen til en 1-måneds-sprøjte. Som depotgestagen til en olieagtig opløsning egner 15 sig f.eks. norethisteronønanthat og til en mikrokrystalsus-pension medroxyprogesteronacetat.
Alt efter den ønskede varighed af virkningen kan man kombinere ca. 10 - 300 mg af det hidtil ukendte depotøstrogen med 30 20 - 300 mg af et depotgestagen.
Man kan også injicere depotøstrogenet ifølge opfindelsen og indgive et sædvanligt gestagen såsom norethisteron, norge-strel, levonorgestrel eller cyproteonacetat hver dag oralt.
25
Implanteringspræparater kan indeholde det virksomme stof sammen med inerte materialer som f.eks. biologisk nedbrydelige polymerer. De virksomme stoffer kan også forarbejdes med s i 1 i -konekautsjuk til implantater.
30
De hidtil ukendte forbindelser med den almene formel I kan fremstilles ved, at man foresterer en østriol-16-silylether med den almene formel II
35 7
DK 159323 B
R1
OH R
. 1 ^o-si - R2 ^ R3 I__ (II) jjkj hvor Ri, R2 og R3 er ens eller forskellige og betegner alkyl med 1-5 carbonatomer, phenyl eller benzyl, på i og for sig 10 kendt måde i 3- og Πβ-sti 11 ingen og derefter spalter silyl-etheren.
Forestringen af hydroxygrupperne i 3- og 170-sti11 ingen af ø-striol-16-silyletheren foregår på i og for sig kendt måde med 15 den tilsvarende roonocarboxylsyre RCOOH eller et derivat, især anhydridet eller chloridet af monocarboxylsyren, i nærværelse af en base. Som baser kommer især tertiære aminer, f.eks. py-ri d i n , 4-dimethylaminopyridin, collidin, triethylamin eller blandinger af disse aminer, på tale.
20
Den derpå følgende spaltning af silyletheren gennemføres ligeledes efter kendte metoder. En foretrukken metode er spaltning med tetrabutylammoniumfluorid i vandfrit tetrahydrofuran ved stuetemperatur.
25
De som udgangsforbindelser benyttede østriol-16-silylethere kan fremstilles ved omsætning af østriol med det tilsvarende silylchlorid i nærværelse af imidazol i dimethylformamid. Som silylchlorider kommer f.eks, tert-butyldimethylsilylchlorid, 30 dimethyl-2-(3-methylbutyl)-s ilylchlorid, trimethyl-, triphe-nyl- og tribenzylsilylchlorid på tale.
Opfindelsen belyses nærmere i de efterfølgende eksempler.
35
Eksempel 1 8
DK 159323 B
En til -20°C afkølet opløsning af 11,52 g 1,3,5(10)-østratri-en-3,16a, 17j8-tr iol i 200 ml dimethylformamid blandes efter 5 tilsætning af 6,52 g imidazol dråbevis med en opløsning af 13,24 g tert-butyldimethylsilylchlorid i 100 ml dimethylformamid. Denne reaktionsblanding omrøres i l time under yderligere køling og hældes derefter i isvand. Det dannede bundfald frafi 1treres, vaskes med vand og opløses i dichlormthan. Op-10 løsningen tørres over natriumsulfat og inddampes i vakuum.
Resten kromatograferes på kiselgel.
Udbytte 11,30 g 16a-(tert-butyldimethylsilyloxy)-l,3,5(10)-østratrien-3,170-diol. Smeltepunkt 194°C.
15 a) En opøsning af 750 mg 16a-(tert-butyldimethylsilyloxy)-l,3,5(10)-østratrien-3,17ø-diol i 3 ml pyridin blandes med 1,5 ml acetanhydrid. Efter en reaktionstid på 20 timer ved 20°C hældes opløsningen i isvand. Det udfældede bundfald frafiltre- 20 res, vaskes med vand og tørres. Der opnås 950 mg 3,17/3-diacet-oxy-16a-(tert-butyldimethylsilyloxy)-l,3,5(10)-østratrien.
b) 950 mg 3,17/3-diacetoxy-16a-(tert-butyldimethylsi lyloxy)-l,3,5(10)-østratrien opløses i 9,5 ml vandfrit tetrahydrofu- 25 ran. Opløsningen blandes med 950 mg tetrabutylammoniumfluorid og omrøres i 2¾ time ved 20°C. Reaktionsblandingen blandes med diethylether, vaskes med vand, tørres over natriumsulfat og inddampes i vakuum. Resten kromatograferes på kiselgel med en pentan/diethylether-gradient (0 - 20% diethylether).
30
Udbytte 310 mg 3,170-diacetoxy-l,3,5(10)-østratrien-16a-ol 35 9
DK 159323 B
med et smeltepunkt på 132°C (fra diisopropylether).
[α]β = +96° (i chloroform).
EKSEMPEL 2.
v a) En opløsning af 500 mg 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)- 5 1,3,5(10)-østratrien-3,173-diol i 2 ml pyridin blandes med 1,0 ml propionsyreanhydrid og henstår i 48 timer ved stuetemperatur. Reaktionsopløsningen fortyndes med diethylether, vaskes med vand, tørres over natriumsulfat og inddampes i vakuum. Resten kromatograferes med en pentan/diethylether-10 gradient (0 - 20% diethylether).
Udbytte 660 mg 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173-di-propionyloxy-1,3,5(10)-østratrien.
b) 660 mg 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173-dipropionyl-oxy-1,3,5(10)-østratrien omsættes (som beskrevet i eksempel 15 lb)) med tetrabutylammoniumfluorid. Efter tilsvarende oparbejdning fås 220 mg 3,173-dipropionyloxy-l,3,5(10)-østratrien-16a-ol med et smeltepunkt på 105°C (fra diisopropylether).
[a]^ = +90° (i chloroform) .
EKSEMPEL 3.
20 a) Opløsningen af 1,0 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)- 1,3,5(10)-østratrien-3,173-diol i 4 ml pyridin og 2 ml smørsyreanhydrid henstår under tilsætning af 100 mg 4-dimethyl-aminopyridin i 20 timer ved stuetemperatur. Oparbejdningen foregår som beskrevet i eksempel 2 a). Der opnås 1,4 g 16a-25 (tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173“dibutyryloxy-l,3,5(10)- østratrien.
10
DK 159323 B
b) 1,4 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173-dibutyryloxy-1,3,5(10)-østratrien omsættes som beskrevet i eksempel 1 b). Efter tilsvarende oparbejdning opnås 900 mg 3,173-dibutyryloxy- 1.3.5 (10) -østratrien-16'α-οΐ som olie.
5 [a]22 = +84° (i chloroform) .
EKSEMPEL 4.
a) 1,0 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-1,3,5(10)-østra-trien-3,173-diol omsættes under de i eksempel 3 a) beskrevne reaktionsbetingelser med isosmørsyreanhydrid. Der opnås 1,3 g 10 16a- (tert.-butyldimethylsilyloxy) -3,17|3-diisobutyryloxy-l,3,5- (10)-østratrien.
b) Ud fra 1,3 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173-di-isobutyryloxy-1,3,5(10)-østratrien opnås under de i eksempel 1 b) beskrevne betingelser 830 mg 3,173-diisobutyryloxy-l,3,5-15 (10)-østratrien-16a-ol med et smeltepunkt på 114°C.
[a]22 = +86° (i chloroform).
EKSEMPEL 5.
a) Ud fra 1,0 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-1,3,5(10)-østratrien-3,17(3-diol opnås med valerianesyreanhydrid under 20 de i eksempel 3 a) beskrevne betingelser 1,37 g 16a-(tert.- butyldimethylsilyloxy) -3,173~divaleryloxy-l,3,5(10)-østratrien.
b) Under de i eksempel 1 b) beskrevne betingelser opnås ud fra 1,37 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173-divaleryloxy- 1.3.5 (10)-østratrien 760 mg 3,17|3-divaleryloxy-l,3,5 (10)-25 østratrien-16a-ol som olie.
[a]22 = +79° (i chloroform).
DK 159323 B
11 EKSEMPEL 6, a) Ud fra 750 mg 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-1,3,5(10)-østratrien-3,170-diol opnås med capronsyrkeanhydrid under de i eksempel 3 a) beskrevne reaktionsbetingelser 1,08 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,170-dihexanoyloxy-l,3,5(10)-5 østratrien* b) Under de i eksempel 1 b) beskrevne betingelser fås af 1,08 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,170-dihexanoyloxy-1,3,5(10)-østratrien 580 mg 3,170-dihexanoyloxy-l,3,5(10) -østratrien-16a-ol som olie.
10 [a]22 = +75° (i chloroform).
EKSEMPEL 7.
a) Ud fra 1,0 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-1,3,5(10)-østratrien-3,17β-άίο1 får man med pivaloylchlorid under de i eksempel 3 a) beskrevne betingelser 1,38 g 16a-(tert.-butyl- 15 dimethylsilyloxy)-3,173-dipivaloyloxy-l,3,5(10)-østratrien.
b) 1,38 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173-dipivaloyl-oxy-1,3,5(10)-østratrien omdannes under de i eksempel 1 b) anførte reaktionsbetingelser .til 1,10 g 3,170-dipivaloyloxy-1,3,5(10)-østratrien-16a-ol.
20 Smeltepunkt 164°C.
[a]22 = +83° (i chloroform).
12
DK 159323 B
EKSEMPEL 8.
a) Ud fra 750 mg 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-l,3,5(10)-østratrien-3,173-diol fås med decanoylchlorid under de i eksempel 3 a) beskrevne betingelser 1,10 g 16a-(tert.-buty1- 5 dimethylsilyloxy)-3,173-didecanoyloxy-l,3,5(10)-østratrien.
b) 1,10 g 16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-3,173~didecanoyl-oxy-1,3,5(10)-østratrien omdannes under de i eksempel 1 b) anførte betingelser til 580 mg 3,173-didecanoyloxy-l,3,5(10)-østratrien-16a-ol.
10 Smeltepunkt 64°C.
[a]22 = +63° (i chloroform).
EKSEMPEL 9.
a) Ud fra 1,0 g 16a-(tert,-butyldimethylsilyloxy)-1,3,5(10) -østratrien-3,173-diol fås med benzoylchlorid under de i ek- 15 sempel 3 a) beskrevne betingelser 1,34 g 3,173-dibenzoyl-oxy-16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy)-1,3,5(10)-østratrien.
b) 1,34 g 3,173~dibenzoyloxy-16a-(tert.-butyldimethylsilyloxy) -1,3,5 (10) -østratrien omdannes under de i eksempel 1 b) angivne betingelser til 765 mg 3,173-dibenzoyloxy-l,3,5(10)- 20 østratrien-16a-ol.
13
DK 159323 B
Undersøgelser på rotter vedrørende østroqenvirkninqsstyrke og virkningsvarighed for udvalgte østriol-3.176-diestre ved samtidig bestemmelse åf østriolkoncentrat ionen i serum ved hjælp af RIA samt sammenligning med østrioltripropionat.
5
Ved den gennemførte undersøgelse skulle det opklares, om østriol fra forskellige syntetiserede diestere af østriol er til rådighed biologisk. Samtidigt bestemtes styrken og varigheden for østrogenvirkningen efter indgivelse af ækvimolære 10 doser af østriol i form af estere med varieret kædelængde.
Inden for undersøgelsens rammer undersøgtes følgende stoffer:
Molvægt Smp. (eC) 15 østriol-3,17/3-diacetat 372,5 131,8 østriol-3,170-dipropionat 400,5 104,8 østriol-3,16,17jS-tripropionat 456,6 olie østriol-3,17/S-dihexanoat 484,7 olie østriol-3,17/8-didecanoat 596,9 63,6 20 som sammenligningsstof: østriol (E3) 288,4 282 25 Bedømmelsen af østriol-estere med hensyn til deres østrogene aktivitet og potentielle depotegenskaber skete på voksne rotter der var underkastet ovariektomi, og som havde en gennemsnitlig legemsvægt på 200-250 g.
30 Stikprøveomfang/forsøgsgruppe a) stofgrupper 6 dyr b) vehikelkontrol 4 eller 6 dyr 35 14
DK 159323 B
Behandling og forsøgsvarighed
Prøve- eller referencestoffet blev indsprøjtet subkutant en gang på dag 1 (dl) af forsøget (»forsøgets start) i 0,2 ml 5 blanding af benzylbenzoat og ricinusolie i forholdet 2:3.
Ved de orienterende forsøg (prøve for akut virkning) blev dyrene aflivet på forsøgets dag 5. Undersøgelsens forsøgsafslutning til bedømmelse af protraherende virkninger rettede sig 10 derimod efter den pågældende prøveforbindelses virkningsvarighed. Per definition foregik autopsien, når der hos mindst 50% af de behandlede dyr i gruppen ikke optrådte østrogentypiske forandringer i vaginalepitelet, men senest på forsøgets dag 30.
15
Til eftervisning af østrogene effekter bedømtes de fra dag 1 til forsøgsafslutningen dagligt gennemførte vaginaludstryg-ninger cytologisk. Optræden af proøstrus, østrus eller meto-østrus blev bedømt som østrogen reaktion.
20
Til kontrol gennemførtes RIA-bestemmelser i serum af højden og i givet fald forløbet af E3~spejlet.
På grund af de forskellige sidekædelængder i de afprøvede E3-25 estere skete tilpasningen af doseringerne på molvægtbasis. De valgte ækvimolære doser udgjorde 1-3 eller 10-30 gange den 0- strogene tærskeldosis af E3 ved Allen-Doisy-test (AD-T).
\
De enkelte prøveforbindelser, de doserede mængder og de målte 30 østriolspejl i serum er opstillet i tabel 3.
35 15
DK 159323 B
73 c o m oo ej o σ» cd co >r p> * « » · * ‘ * -o CO ID σι O CM O 00 c eiui (om omo n
ffl V
+4 +1 -Η -H
3
.V
0 _
3 Q
(/] m co5f i-no nt> (0 % « fc. ·. *» * * *.
W 73 rH(0 0)0)0)CMHit-+l
O) Ht CO Of- O CD ID t—I
C Η H rH ' Σ 18 Ή Ή +1 +1 O)
C
Q1 ω i_t_ o σι co id c- o co o*-· ο» a> cm *·**»»**
4J +j 73 ION <DIO UH ON
H_«J C7I t- O Hi CD CO ID
<l}<|) Η N H
I -Η +1 -Η +1
—' CO
r- UJ \ I— o CO ίο O) ' O CO CO Hi CO 00 ε -Γ- lø (O coffl *»'**·*
tH 0(0' HN Oin OH I
0.1— 73 ri CO CO UO CO C- ID
·** (0 +) η Η N H
j* +1+1+(
E M
3 S- CO σ> u> to L O ‘ * “ * dl tf. CO 'i C*“ T-l
V) lo T-l C- CO CM CO CO O COLD CO Ht CM CO
O) +1 +1*» *»*«***- •r- o o·· ·* σ> cm oo c-'# co** w o
rH CO O) too O) iH (C H CO O) ID H
I— CO 73 73 73 rH rH C- CO CO rH rH
•>~> LU _ +1 <D ffl W +1 +1 +1 +1 O. 4- w to CO —» in ri f—i m co t- σι o ιη«ί· σι CM o οι c- co
^ ^ * * * * * * * * * %% tf- <»· Øl Ot CM O c- CO Hi ID tø Hi σ> to ο CM
<8 ui co co ni co η [» co c*- t-tø u)
rH 73 rH CO CM O rH C· rH CO rH rH C
Δ H+ I t-ι +1 O
S o +1+1 +1 +1 +i *— *0 t s- Ό
O <U
<4- <0 I*
Q. Hi t- CM CM CM CM Hi Hi CD CM C- O) C~ O) C
+4 * * * * · *.«. ·> * »· *·' *·" 0)0» tH CM CO CO ID σ»τΗ ΙΛτΗ CD t- lO CM CO C- •r-C Ό CO tH ID tH Hi CM LD CM Hi ID rH Hi £- (/)·!- ® WC +1 +1+1 +1 ++ +! +f *+~ 8 +> E ·-> *r m o
73 C_ +» i E
•I- Q. . .+1. (0 · · · t « i— w o o m o co+»o+»oc*o +· • · c · o · <0 · <0 · O *r-
.. w I+'WIOOT Ι-Ι-ΙΛΙ OWI OW^r-73 CM
CO I- — (8 r- ·! r— o. I— C I— C r— -r-r- IUOO> 0+^000.0) 0000(0001000+40+4 * i— q ··“ a r- 4> a ·ι- o 3. ··- i. a ·»” x a -t- o a ·· co ®
o Q £_ —.CO C- C- L· Cl CO c- OD ·» r— £_ o O
•a 3+4 00+400)+40.0) +iTC0 + £(O+O + £ O + C
(0 C· II) O UJ (/»*“ CM W*r"C0 inLinW‘rlD(/)'r-0(l)C.(/)(ll — I- O Q H« a Ό H Q 73 rH Q+4rHQ73rHQ73CM>+4QO *

Claims (10)

  1. 0. C - R 15 hvor RCO-, der kan være ens eller forskellige, hver betegner acylresten af en alifatisk, cykloalifatisk-alifatisk eller aromatisk moncarboxylsyre med 2-10 carbonatomer.
  2. 2. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, 20 at den er 3,17ø-diacetoxy-1,3,5(10)-østratrien-16a-ol.
  3. 3. Østrioldiester ifølge krav l, kendetegnet ved, at den er 3,17ø-dipropionyloxy-l,3,5(l0-østratrien-16a-ol. 25
  4. 4. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den er 3,170-diisobutyryloxy-1,3,5(10)-østratrien-16o-ol.
  5. 5. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den er 3,l7£-divaleryloxy-l,3,5(10)-østratrien-16a-ol. 30
  6. 6. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den er 3,l7/5-dihexanoyloxy-l,3,5(10)-østratrien-16o-ol.
  7. 7. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, 35 at den er 3,170-dipivaloyloxy-l,3,5(10)-østratrien-16a-ol.
  8. 8. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den er 3,17£-didecanoyloxy-l,3,5(10)-østratrien-16a-ol. DK 159323 B
  9. 9. Østrioldiester ifølge krav 1, kendetegnet ved, at den 3,17|3-dibutyryloxy-l,3,5{10)-østratrien-16a-ol.
  10. 10. Farmaceutisk præparat, kendetegnet ved, at det 5 indeholder en forbindelse ifølge krav 1-9. i 10 15 20 25 30 35
DK213385A 1984-05-16 1985-05-14 Oestrioldiestere samt farmaceutiske praeparater indeholdende disse DK159323C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
DE3418562 1984-05-16
DE3418562 1984-05-16

Publications (4)

Publication Number Publication Date
DK213385D0 DK213385D0 (da) 1985-05-14
DK213385A DK213385A (da) 1985-11-17
DK159323B true DK159323B (da) 1990-10-01
DK159323C DK159323C (da) 1991-03-25

Family

ID=6236262

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK213385A DK159323C (da) 1984-05-16 1985-05-14 Oestrioldiestere samt farmaceutiske praeparater indeholdende disse

Country Status (19)

Country Link
US (1) US4681875A (da)
EP (1) EP0163596B1 (da)
JP (1) JPS6194A (da)
CN (1) CN1003856B (da)
AT (1) ATE55610T1 (da)
AU (1) AU571090B2 (da)
CA (1) CA1285274C (da)
DD (1) DD232920A5 (da)
DE (1) DE3579193D1 (da)
DK (1) DK159323C (da)
ES (1) ES8603193A1 (da)
FI (1) FI83087C (da)
GR (1) GR851164B (da)
HU (1) HU191789B (da)
IE (1) IE58116B1 (da)
IL (1) IL75206A (da)
NO (2) NO160520C (da)
PT (1) PT80472B (da)
ZA (1) ZA853715B (da)

Families Citing this family (10)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE3510555A1 (de) * 1985-03-21 1986-09-25 Schering AG, 1000 Berlin und 4709 Bergkamen Estriolester
DE3511587A1 (de) * 1985-03-27 1986-10-02 Schering AG, Berlin und Bergkamen, 1000 Berlin Glykoester des estradiols und estriols
US4757062A (en) * 1985-11-01 1988-07-12 E. I. Du Pont De Nemours And Company Substituted benzoate ester prodrugs of estrogens
US5208227A (en) * 1987-08-25 1993-05-04 University Of Southern California Method, compositions, and compounds for modulating brain excitability
WO1989002272A1 (en) * 1987-08-25 1989-03-23 Gee Kelvin W Compositions and methods for alleviating stress, anxiety and seizure activity
EP0394429B1 (de) 1988-10-27 1996-01-10 Schering Aktiengesellschaft Mittel zur transdermalen applikation enthaltend gestoden
JPH07101977A (ja) * 1993-10-05 1995-04-18 Kureha Chem Ind Co Ltd ホルモン作用を軽減した新規なエストラジオール誘導体及びその増殖因子阻害剤
US5861431A (en) * 1995-06-07 1999-01-19 Iotek, Inc. Incontinence treatment
EP1358881A1 (en) 2002-04-30 2003-11-05 Schering Aktiengesellschaft Use of biogenic estriol diester prodrugs for the treatment of autoimmune diseases
KR101582726B1 (ko) * 2013-12-27 2016-01-06 재단법인대구경북과학기술원 스테레오 타입의 거리 인식 장치 및 방법

Family Cites Families (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
GB879014A (en) * 1959-05-29 1961-10-04 Organon Labor Ltd Water-soluble derivatives of estriol
US3166473A (en) * 1962-04-12 1965-01-19 Mochida Pharm Co Ltd New esters of 1, 3, 5-estratriene-3, 16, 17-triol and novel pharmaceutical compositions containing new esters of 1, 3, 5-estratriene-3, 16, 17-triol and esters of 1, 3, 5-estratriene-3, 16, 17-triol
AU418344B2 (en) * 1966-10-12 1971-10-27 Gonatriene derivatives
BE788500A (fr) * 1971-09-10 1973-03-07 Roussel Uclaf Nouveaux steroides aromatiques et procede de preparation
JPS5124511A (ja) * 1974-08-23 1976-02-27 Nisshin Steel Co Ltd Netsukanatsuenkotaino keishareikyakuho
IT1037092B (it) * 1974-12-13 1979-11-10 Farmila Farma Milano Tetraidopiranil eteri di estrugeni

Also Published As

Publication number Publication date
FI851826A0 (fi) 1985-05-08
JPS6194A (ja) 1986-01-06
DK159323C (da) 1991-03-25
AU4330185A (en) 1986-01-09
HUT37943A (en) 1986-03-28
NO161375C (no) 1989-08-09
HU191789B (en) 1987-04-28
GR851164B (da) 1985-11-25
DD232920A5 (de) 1986-02-12
IE58116B1 (en) 1993-07-14
NO160520B (no) 1989-01-16
ES543152A0 (es) 1986-01-01
JPH0564637B2 (da) 1993-09-16
IL75206A0 (en) 1985-09-29
NO161375B (no) 1989-05-02
ATE55610T1 (de) 1990-09-15
EP0163596A1 (de) 1985-12-04
DK213385D0 (da) 1985-05-14
NO860233L (no) 1985-11-18
PT80472A (pt) 1985-06-01
NO851966L (no) 1985-11-18
CN1003856B (zh) 1989-04-12
PT80472B (pt) 1987-08-19
NO160520C (no) 1989-04-26
ZA853715B (en) 1986-01-29
DK213385A (da) 1985-11-17
CA1285274C (en) 1991-06-25
US4681875A (en) 1987-07-21
EP0163596B1 (de) 1990-08-16
IL75206A (en) 1989-03-31
ES8603193A1 (es) 1986-01-01
FI851826L (fi) 1985-11-17
IE851206L (en) 1985-11-16
AU571090B2 (en) 1988-03-31
FI83087B (fi) 1991-02-15
FI83087C (fi) 1991-05-27
CN85103839A (zh) 1986-12-24
DE3579193D1 (de) 1990-09-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4738957A (en) Estriol esters
CA2123052C (en) Monomeric bile acid derivatives, processes for their preparation and the use of these compounds as medicaments
KR100956912B1 (ko) 17α-알킬-17β-옥시-에스트라트리엔 및 그의 제조를 위한중간체, 및 약제 및 제약 제제의 제조를 위한 상기17α-알킬-17β-옥시-에스트라트리엔의 용도
DK159323B (da) Oestrioldiestere samt farmaceutiske praeparater indeholdende disse
EA001577B1 (ru) 7альфа-(кси-аминоалкил)эстратриены, способ их получения, фармацевтические препараты, содержащие эти 7альфа-(кси-аминоалкил) эстратриены, и их применение для изготовления лекарственных средств
US6437158B1 (en) Testosterone derivative
NL192206C (nl) Werkwijze voor het bereiden van een 13ß-alkyl-17Ó-ethynyl-17ß- alkanoyloxy-gon-4-en-3-on-oxim verbinding, werkwijze voor het bereiden van farmaceutische preparaten met een dergelijke verbinding alsmede de gevormde farmaceutische preparaten.
JONES Effects of testosterone, testosterone metabolites and anti-androgens on the function of the male accessory glands in the rabbit and rat
HU188923B (en) Process for preparing 19-mercapto-androstane derivatives
FI57114B (fi) Foerfarande foer framstaellning av nya vid cancerterapi anvaendbara terapeutiskt vaerdefulla enolestrar av steroider
NO167865B (no) Analogifremgangsmaate for fremstilling av terapeutisk aktive 14,17beta-ethano-14beta-oestratrienderivater.
JPS6131115B2 (da)
US6756366B1 (en) Orally active androgens
US4054651A (en) Method of contraception
EP0573977A2 (en) Novel estradiol derivative-chlorambucil conjugate, process for preparing the same, and pharmaceutical composition
SK9542003A3 (en) 11beta-Halogen steroids, their producing and use for the production of pharmaceutical agents and pharmaceutical compositions comprising 11b-halogen steroids
US4560512A (en) Derivatives of steroid compounds linked to cyotoxic agents
EP0105404A1 (en) Derivatives of steroid compounds linked to cyotoxic agents and process for their preparation
US20040142915A1 (en) 11beta-short chain substituted estradiol analogs and their use in the treatment of menopausal symptoms and estrogen sensitive cancer
PL75312B2 (en) 17alpha-ehtynylestriols[au3982772a]
HK1079215B (en) 17α-ALKYL-17β-OXY-ESTRATRIENES, USES THEREOF AND PHARMACEUTICAL PREPARATIONS
HK1077832B (en) 17α-ALKYL-17β-OXY-ESTRATRIENES AND INTERMEDIATES FOR THE FRODUCTION THEREOF, AND USE OF SAID 17α-ALKYL-17β-OXY-ESTRATRIENES FOR PRODUCING MEDICAMENTS AND PHARMACEUTICAL PREPARATIONS

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed