DK164549B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater Download PDF

Info

Publication number
DK164549B
DK164549B DK374281A DK374281A DK164549B DK 164549 B DK164549 B DK 164549B DK 374281 A DK374281 A DK 374281A DK 374281 A DK374281 A DK 374281A DK 164549 B DK164549 B DK 164549B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
acid
furyl
lower alkyl
hydrogen
process according
Prior art date
Application number
DK374281A
Other languages
English (en)
Other versions
DK374281A (da
DK164549C (da
Inventor
Roger A Parker
Original Assignee
Merrell Dow Pharma
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merrell Dow Pharma filed Critical Merrell Dow Pharma
Publication of DK374281A publication Critical patent/DK374281A/da
Publication of DK164549B publication Critical patent/DK164549B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK164549C publication Critical patent/DK164549C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D333/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom
    • C07D333/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D333/04Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom
    • C07D333/06Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one sulfur atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings not substituted on the ring sulphur atom with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D333/24Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P3/00Drugs for disorders of the metabolism
    • A61P3/06Antihyperlipidemics
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D307/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom
    • C07D307/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings
    • C07D307/34Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D307/38Heterocyclic compounds containing five-membered rings having one oxygen atom as the only ring hetero atom not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with substituted hydrocarbon radicals attached to ring carbon atoms
    • C07D307/54Radicals substituted by carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Obesity (AREA)
  • Diabetes (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Furan Compounds (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Heterocyclic Compounds Containing Sulfur Atoms (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

i
DK 164549 B
Den foreliggende opfindelse angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af hidtil ukendte, acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater med formlen I
5 0 Y · A 0 3 „Ai π hvor X er oxygen eller et divalent svovlatom, 10 A er hydrogen eller lavere alkyl, B er hydrogen eller lavere alkyl, Y er ORj, NH2 eller -SCH2CH2NHCOR, hvor R^ er hydrogen eller lavere alkyl, og R er lavere alkyl, og Z er en alkylgruppe med 3-20 carbonatomer, 15 eller disses pharmaceutisk acceptable amin- eller metalsalte, hvilken fremgangsmåde er ejendommelig ved, at et furylacrylat eller et thienylacrylat med formlen A 0 X 1 " 20 ^ ^-C=C-C-0R2
B
hvori X, A og B har ovennævnte betydning, og R2 er en lavere alkylgruppe, acyleres i 5-stillingen med et blandet anhydrid 25 med formlen Z-CO-O-CO-CF3, hvori Z har ovennævnte betydning, fortrinsvis i nærværelse af katalytiske mængder perchlor-syre, til fremstilling af en forbindelse med formlen Y A ° Λ i i* Z-C-rf Vc=c-c-o-r,
30 o\J/ . B
hvori Z, X, A, B og R2 har den ovenfor angivne betydning, hvilken ester om ønsket a) omsættes med R3OH, hvor R3 er en lavere alkylgrup-35 pe, som er forskellig fra R2, til dannelse af en anden lavere alkylester, b) omdannes til syrechloridet, der omsættes med NH4OH eller HSCH2CH2NHCOR, hvori R har ovennævnte betydning, til
DK 164549 B
2 dannelse af det tilsvarende amid eller den tilsvarende thio-ester, eller c) omdannes til den frie syre, som eventuelt omdannes til en anden ester inden for rammerne af definitionen af R^, 5 eller til et pharmaceutisk acceptabelt amin- eller metalsalt deraf.
Fremgangsmåden ifølge opfindelsen beror på acylering af enten et furanacrylat eller et thiophenacrylat, hvorefter de således opnåede acrylerede derivater underkastes passende 10 valgfri afslutningstrin til fremstilling af de ønskede forbindelser.
De således ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser kan anvendes som hypolipidemiske midler, der er anvendelige til behandling af cardiovaskulære 15 sygdomstilstande, hvori et stort lipidindhold i blodet i reglen er impliceret.
Der kan af de véd fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede acylerede thiophenacrylater eller furanacrylater fremstilles pharmaceutiske præparater ved blanding med et 20 pharmaceutisk acceptabelt bærestof, der er egnet til enteral eller parenteral indgivelse.
Som anvendt her omfatter udtrykket "lavere alkyl" ligekædede og forgrenede alkylgrupper med op til 4 carbonato-mer, fortrinsvis methyl, men også omfattende ethyl, propyl, 25 isopropyl, n-butyl og tert.butyl. Alkylgruppen Z med 3-20 carbonatomer er f.eks. propyl, isopropyl, n-butyl, tert.butyl, dodecyl, tridecyl, tetradecyl, 3,7-dimethyloctyl, 2,4-heptadecyl, octadecyl, 3-methyloctadecyl, nonadecyl og dide-cyl.
30 De pharmaceutisk acceptable salte af forbindelserne med formlen I ovenfor er de ikke-toksiske carboxylsyresalte dannet med alle egnede uorganiske eller organiske baser. Eksempelvis omfatter disse salte sådanne salte af alkalimetaller som f.eks. natrium og kalium, jordalkalimetaller såsom 35 3
DK 164549 B
calcium og magnesium, lette metaller af det periodiske systems hovedgruppe 3, herunder aluminium, samt organiske primære, sekundære og tertiære aminer som f.eks. trialkylaminer herunder triethylamin, ethanolaminer, diethanolamin, triethanol-5 amin, N-methylglucamin, procain, dibenzylamin, 1-ethenamin, N,N'-dibenzylethylendiamin, dihydroabietylamin, N-(lavere)-alkylpiperidin og yderligere aminer, der har været anvendt til dannelse af ikke-toksiske salte med benzylpenicillin.
Disse salte kan fremstilles på gængs måde såsom neutralise-10 ring af en opløsning af carboxylsyren i et polært opløsningsmiddel med en støkiometrisk mængde base.
Det fremgår af ovenstående formel I, at forbindelserne, hvor symbolet X er oxygen, er acylerede furylacrylater, og at forbindelserne er acylerede thienylacrylater, når 15 X er svovl, idet hver gruppe kan gengives ved følgende formler henholdsvis II og III: 0 „ A 0
II 0 ' " TT
0 ς A 0
no'" TTT
hvor Z, A, B og Y har den ovenfor anførte betydning.
De her omhandlede forbindelser fremstilles ved stan-30 dardteknik analogt med kendt teknik, hvor enten et tilsvarende furylacrylat eller et tilsvarende thienylacrylat underkastes en acyleringsreaktion til fremstilling af et 5-acy-leret-2-furylacrylat eller et 5-acyleret-2-thienylacrylat, som, når de underkastes valgfri afsluttende trin, giver de 35 ønskede forbindelser som gengivet ved formlerne I, II og III.
Mere specifikt fremstilles forbindelserne med formlen 4
DK 164549 B
I ved en række kemiske reaktioner, der indledes med en Frie-del-Crafts acylering, hvor et tilsvarende furylacrylat eller et tilsvarende thienylacrylat omsættes med et blandet an-hydrid af trifluoreddikesyre og syren som svarer til acyl-5 gruppen Z-co- i nærværelse af katalytiske mængder perchlor-syre til fremstilling af en ester af det tilsvarende 3-[5-acyl-2-furyl]-2-propenat eller en ester af det tilsvarende 3-[5-acryl-2-thienyl]-2-propenatf hvilke estere derefter kan underkastes basisk hydrolyse og derefter syrning til 10 fremstilling af den tilsvarende syre (dvs. Y er OH), hvilke syrer kan omdannes til estere (dvs. hvori Y er OR^, hvor er lavere alkyl) ved de til sådanne omdannelser anvendte standardmetoder.
Den indledende Friedel-Crafts-reaktion kan i kort-15 hed gengives ved følgende reaktionsskemas 0 0 o ZC00H + (CF3CO)2 -^ Z-C-O-C-CF3 + HOC-CF3
IV V VI VII
20 X A χ A O
71 + >C=C-C-0Et —^ Z-C-^ ^C=C-C-0Et
\-lf BO o\Jf B
• VIII IX
25 hvor symbolerne Z, X, A og B har de tidligere anførte betydninger .
Ved udførelse af denne acyleringsreaktion dannes et blandet anhydrid in situ ved at blande den tilsvarende mæt-30 tede ligekædede eller forgrenede monocarboxylsyre (IV) med trifluoreddikesyreanhydrid (V) ved stuetemperatur. Det blandede anhydrid omsættes derefter med acrylatet VIII i nærværelse af katalytiske mængder perchlorsyre. Friedel-Crafts--acyleringen sker ved at blande molækvivalente mængder af 35 reaktanterne ved temperaturer på ca. -40“C til ca. stuetemperatur i nærværelse af katalytiske mængder (op til 0,1 molær)
DK 164549B
5 perchlorsyre, fortrinsvis i form af en 70%'s vandig opløsning. Reaktionen kan gennemføres med eller uden et ikke-reak-tionsdygtigt opløsningsmiddel, der er standard ved denne type reaktion (f.eks. ether, methylenchlorid, benzen, nitro-5 benzen eller andre kendte Friedel-Crafts-opløsningsmidler).
De således fremstillede alkyl-3-[5-acyl-2-furyl]-2-propenater eller 3-[5-acyl-2-thienyl]-2-propenater omdannes derefter til deres frie syrer for videre omdannelse til disses salte eller estere i overensstemmelse med de på området kendte 10 metoder.
Eksempler på de valgfri afslutningstrin til opnåelse af de ønskede amider, estere og thioestere er: a) omdannelse af en fremstillet ester til det tilsvarende syrechlorid, der ved omsætning med N-acetylcysteamin i overensstemmelse 15 med standardmetoder giver de ønskede thioestere, b) omsætning af ovennævnte syrechlorid med stærkt ammoniumhydroxid i et ikke-reaktionsdygtigt opløsningsmiddel (f.eks. tetrahydro-furan) giver det tilsvarende amid, og c) esterificering af syreformen (IX’) af forbindelsen (IX) med en passende alkohol 20 giver de ønskede estere. Sådanne reaktioner kan afbildes ved følgende reaktionsskemaer:
X A HSR" A O
* Ί11ΤΓ* ->,Ί&T" 25
XIII XIV
X ' x A
Z"""^ Arc=?-$-cl + nh4°h-> z-c-<r >c=c-c-nh2 0 '—S B O 0 \Li/ B 0
XIII XV
v A V A
X « Λ I
C: Z-C-fT N-c=c-c-oh + ir OH Z-C-fT 7>" C=C-C-ORi 35 o Vl-jy bo 0 '-1 B 0
IX’ XVII
6
DK 164549 B
hvor R" er -CH2CH2NHC-R, tt
O
Z, A, B og R har de tidligere anførte betydninger, og R1 er 5 lavere alkyl.
Opfindelsen vil i det følgende blive nærmere belyst ved hjælp af eksempler.
10 Eksempel 1
Ethyl- (E)-3- [-5- (l-oxododecyl)-2-furyl]-2-propenat
En blanding af 11,8 g (0,0589 mol) laurinsyre og 14,8 g (0,0707 mol) trifluoreddikesyreanhydrid omrøres ved stuetemperatur i en halv time. Til denne ^landing tilsættes 15 10,0 g (0,060 mol) ethyl-2-furylacrylat, og blandingen afkøles til ca. -10°C. 1 ml 70%'s perchlorsyre tilsættes, og blandingen opvarmes til stuetemperatur og omrøres i en time. Blandingen fortyndes med 100 ml ether og behandles med mættet vandig Na2C03 indtil den er basisk. Lagene adskilles, og e-20 therlaget vaskes med mættet vandig Na2C03, vand, saltvand og inddampes derefter til tørhed. Remanensen destilleres ved 160-190°C (0,1 mm Hg), hvilket giver ethyl(E)-3-[5-(1-oxodo-decyl)-2-furyl]-2-propenat, smeltepunkt 50-51°C.
På lignende måde fremstilles der ved at erstatte 25 laurinsyren i dette eksempel med ækvivalente mængder af de følgende syrer og ved i det væsentlige at følge samme fremgangsmåde det tilsvarende ethyl(E)-3-[2-furyl]-2-propenat, der er acyleret i 5-stilling med n-smørsyre, n-valerianesyre, iso-smørsyre, iso-valerianesyre, capronsyre, enantsyre, 30 caprylsyre, pelargonsyre, caprinsyre, undecansyre, tridecan-syre, myristinsyre, pentadecansyre, palmitinsyre, margarin-syre, stearinsyre, nonadecansyre og arachinsyre.
På lignende måde kan der ved erstatte ethyl-2-furyl-acrylatet med ækvivalente mængder af thienyl-forbindelsen 35 0g ved at omsætte denne reaktant med ækvivalente mængder af
O
7
DK 164549 B
alle de foregående syrer, idet man følger i det væsentlige den samme fremgangsmåde, fås det tilsvarende ethyl(E)3-[5--(l-oxo-Z)-2-thienyl]-2-propenat.
5 Eksempel 2 (E)-3- [5-(l-oxododecyl)-2-furyl]-2-propensyre
En blanding af 5,0 g (0,014 mol) ethyl(E)-3-[5-(1--oxododecyl)-2-furyl]-2-propenat og 108 ml ethanol opvarmes ved tilbagesvaling. Til denne blanding tilsættes 50 ml ίο in vandig natriumhydroxid, ethanolen afdestilleres og erstattes med vand, og den vandige opløsning afkøles til stuetemperatur og syrnes med 200 ml IN saltsyre. Det faste stof opsamles ved filtrering og tørres. Omkrystallisation ud fra methanol giver (E)-3-[5-(l-oxododecyl)-2-furyl]-2-propensyre, 15 smeltepunkt 122-127°C.
På lignende måde kan der ved anvendelse af ækvivalente mængder af alle de i eksempel 1 fremstillede estere og ved i det væsentlige af følge hydrolyse/syrnings-processen i dette eksempel fremstilles de tilsvarende 3-[5-(1-oxo-Z)-2-20 -furyl]-2-propensyrer og 3-[5-(1-oxo-Z)-2-thienyl]-2-pro-pensyrer.
Eksempel 3
Ethyl-2-methyl-3-[5-(l-oxo-3,7,ll-trimethyldodecyl)-2-furyl]-25 -2-propenat
En blanding af 24,2 g (0/1 mol) 3,7,11-trimethyldo-decansyre og 21,0 g (0,1 mol) trifluoreddikesyreanhydrid omrøres ved tilbagesvaling i 1/2 time. Blandingen afkøles, og der tilsættes 18,0 g (0,1 mol) ethyl-2-(2-furyl)-2-methyl-30 propenat. Blandingen afkøles til ca. 0°C, og der tilsættes 5 dråber 70%'s perchlorsyre. Blandingen omrøres ved 0°C i 2 timer, fortyndes derefter med vandfri ether og behandles med mættet vandig natriumcarbonatopløsning, indtil den er basisk. Lagene adskilles, og etherlaget vaskes med vand, saltvands-
OC
opløsning og inddampes til tørhed. Remanensen destilleres
O
8
DK 164549 B
ved formindsket tryk, hvilket giver den i overskriften nævnte forbindelse.
Eksempel 4 S-[2-(Acetylamino)ethyl]-2-methy1-3-[5—(3,7,11-trimethyl-l-oxo--dodecy1)-2-furyl]-2-propenthioat 1. del.
En blanding af 20,2 g (0,05 mol) ethyl-2-methy1-3-- [5- (l-oxo-3,7 ,ll-trimethyldodecyl)-2-furyl-2-propenat i 10 200 ml ethanol opvarmes ved tilbagesvaling, der tilsættes 100 ml IN vandig NaOH, og blandingen opvarmes ved tilbagesvaling i 2 timer, afkøles,fortyndes med vand, syrnes med 200 ml IN vandig saltsyre og ekstraheres med ether. Etherlaget inddampes til tørhed, hvilket giver 2-methy1-3-[5-(l-oxo-3,7,11-15 -trimethyldodecyl)-2-furyl]-2-propensyre.
2. del.
Den ovenstående syre tilsættes til en blanding af 6,9 g (0,6 mol) α,α-dichlormethylmethylether i 50 ml dichlor-methan. Blandingen omrøres ved stuetemperatur natten over, 2o inddampes derefter til tørhed under formindsket tryk, hvilket giver det tilsvarende syrechlorid.
3. del.
En blanding af 15,0 g (0,038 mol) 2-methyl-3-[5-(1--oxo-3,7,ll-trimethyldodecyl)-2-furyl]-2-propenylchlorid og 25 4,8 g (0,04 mol) N-acetylcysteamin og 5,5 g kaliumcarbonat i 200 ml vandfri ether omrøres ved stuetemperatur natten over. Blandingen filtreres og filtratet inddampes til tørhed, hvilket giver den i overskriften nævnte forbindelse.
På lignende måde kan alle de syrer, der fremstilles 30 ved fremgangsmåden ifølge eksempel 2, omdannes til det tilsvarende syrechlorid ved at følge 2. del af dette eksempel, og de således fremstillede syrechlorider kan derefter omdannes til den tilsvarende thioester ved at følge fremgangsmåden i 3. del af dette eksempel.
35 o 9
DK 164549 B
Eksempel 5
Isopropyl(E)-3-[5-(1-oxododecyl)-2-furyl]-2-propenat
En blanding af 5,0 g (0,0156 mol) (E)-3-[5-(1-oxodo-decyl)-2-furyl]-2-propensyre og 10 ml α,α-dichlormethyl 5 methylether opvarmes på dampbad i 2 timer, inddampes derefter til tørhed under formindsket tryk, hvilket giver (E)-3-[5-(l--oxododecyl)-2-furyl]-2-propenylchlorid.
En blanding af 5,3 g af ovennævnte syrechlorid og 100 ml isopropanol omrøres ved stuetemperatur i 2 timer, ind-10 dampes derefter til tørhed, hvilket giver den i overskriften nævnte forbindelse.
Eksempel 6
Kalium(E)-3-[5-(1-oxododecyl)-2-furyl3-2-propenat 15 En blanding af 5,0 g (0,0156 mol) (E)-3-[5-(1-oxo- dodecyl)-2-furyl]-2-propensyre, 1,0 g kaliumhydroxid og 100 ml methanol opvarmes under omrøring på dampbad i en time. Methanolen afdestilleres til 50 ml, og blandingen afkøles.
Det faste stof skilles fra ved filtrering, hvilket giver 2o den i overskriften nævnte forbindelse, smeltepunkt 220-230°C (sønderdeling).
Eksempel 7 25 Ammonium(E)-3-[5-(1-oxododecyl)-2-furyl3-2-propenat
En blanding af 5,0 g (0,0156 mol) (E)-3-[5-(1-oxododecyl) -2-furyl]-2-propensyre og 200 ml vandfri ether omrøres ved stuetemperatur. Ovennævnte blanding mættes med ammoniakgas og henstår ved stuetemperatur natten over. Det 30 faste bundfald fraskilles ved filtrering og vaskes med ether, hvilket giver den i overskriften nævnte forbindelse.
De her beskrevne forbindelser er nyttige hypolipi-demiske midler, idet de reducerer lipider i blodet, især cholesterol og triglycerider uden samtidig akkumulering af desmo-35 sterol. Disse forbindelser kan indgives til dyr, pattedyr, rotter, katte, hunde, kvæg, heste og mennesker og er nyttige o 10
DK 164549 B
ved behandling af hyperlipidemiske tilstande af den art, der ses hos patienter med cardiovaskulære lidelser, der kan resultere i hjertesvigt og slagtilfælde. Som anvendt her skal ordet patient betyde dyr og mennesker, der behandles.
Anvendeligheden af de her omhandlede forbindelser kan påvises på unge hanrotter af Wistar-stammen, der til at begynde med vejer ca. 175 g, og som har fri adgang til føde, der indeholder 0,15 vægtprocent prøveforbindelse, dvs. en forbindelse med formlen I. Denne føde tilberedes ved at blan-de prøveforbindelsen med det i handelen værende "Purina Chow'® (Ralston-Purina Company, St. Luois, Missouri). Dyregrupper gives denne kost i 4-10 dage. Kontrolgrupper på hver 6 rotter får "Purina Chow", hvortil der ikke er sat prøveforbindelse. Ved afslutningen af behandlingen årelades alle rotterne ved hjertepunktur, og plasmaet analyseres for chole- 10 sterol- og triglyceridindhold. Analogt kan forbindelserne, der fremstilles ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen også afprøves ved anvendelse af Triton-mus.
Forbindelserne, der fremstilles ved fremgangsmåden 20 ifølge opfindelsen, kan indgives oralt eller parenteralt enten alene eller i form af pharmaceutiske præparater. Pharma-ceutiske præparater, der indeholder gængse pharmaceutiske bærestoffer og de omhandlede forbindelser som aktiv bestanddel, kan anvendes i sådanne enhedsdoseringsformer som faststoffer, 25 f.eks. tabletter, kapsler og piller, eller i flydende opløsninger, suspensioner eller emulsioner til oral og parenteral indgivelse. Den indgivne dosisenhed kan være en hvilken som helst mængde, der er effektiv til sænkning af lipid.
Den indgive mængde forbindelse kan variere inden for et bredt 30 interval, der går fra ca. 0,5 mg/kg til ca. 150 mg/kg legemsvægt af patienten pr. dag og fortrinsvis fra ca. 10 mg/kg til 30 mg/kg legemsvægt af patienten pr. dag, til opnåelse af den ønskede virkning. Enhedsdoser kan indeholde fra ca. 50 mg til 1 g forbindelse, som her beskrevet, og kan indgives f.
35 eks. 1-5 gange daglig. Eksempler på pharmaceutiske præparater af de omhandlede forbindelser er anført nedenfor.
o 11
DK 164549 B
En eksempelvis sammensætning til tabletter er som følger: pr. tablet a) (E)-3-[5-(l-oxododecyl)-2-fu- ryl]-2-propensyre 100,0 mg
O
b) Hvedestivelse 15,0 mg (c)
Lactose 33,5 mg (d)
Magnesiumstearat 1,5 mg 10 En del af hvedestivelsen anvendes til fremstilling af en granuleret stivelsespasta, der sammen med resten af hve -destivelsen og lactosen granuleres, sigtes og blandes med det aktive stof (a) og magnesiumstearatet. Blandingen slås til tabletter, der vejer 150 mg hver.
15 En eksempelvis sammensætning beregnet til parente- ral injektion er som følger, hvor mængderne er på vægt/volu-menbasis.
Mængde a) (E)-3-[5-(l-oxododecyl)-2-fu- 2o ryl]-2-propensyre 100,0 mg b) Jordnøddeolie 1,0 ml
Det aktive stof suspenderes i olien, og til suspensionen sættes en passende mængde af et konserveringsmiddel så-25 som methylparaben eller propylparaben.
En eksempelvis sammensætning til hårde gelatinekapsler er som følger: Mængde a) (E)-3-[5-(l-oxododecyl)-2-fu- 30 ryl]-3-propensyre 200,0 mg b) Talkum 35,0 mg
Sammensætningen fremstilles ved at passere de tørre pulvere (a) og (b) gennem en finmasket sigte og blande dem godt. Derefter fyldes pulveret i hårde gelatinekapsler 35 nr. 10 med en netto fyldning på 235 mg pr. kapsel.
O
12
DK 164549 B
En eksempelvis sammensætning til piller er som følger: pr. pille a) (E)-3- [5- (l-oxododecyl)-2-fu- 5 ryl]-2-propensyre 200 mg b) Majsstivelse 130 mg c) flydende glucose 20 ml
Pillerne formes ved at blande det aktive stof (a) 10 og majsstivelsen og derefter tilsætte den flydende glucose under omhyggelig æltning, så at der dannes en plastisk masse, hvoraf pillerne afskæres og formes.
Som det gælder for de fleste typer terapeutisk effektive forbindelser, er der visse underklasser, der er me-15 re effektive end andre. I det foreliggende tilfælde foretrækkes sådanne forbindelser, hvor X er oxygen frem for disses svovlanaloge. En anden foretrukket undertype er sådanne forbindelser, hvor A og B er hydrogen. En anden foretrukket type er sådanne forbindelser, hvor Z er en alkylgruppe med 7-12 20 carbonatomer. En anden foretrukket klasse forbindelser er sådanne, hvor Y er 0^ eller -SCH2CH2NHCOR, hvori Rj og R har " den ovenfor angivne betydning.
25 30 35 13
DK 164549 B
I de følgende tabeller er der anført resultater, der illustrerer den hypolipidæmiske aktivitet af forbindelserne fremstillet ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen, wistar-rotte-forsøget er omtalt ovenfor. Forsøget med cholesterol-5 fodrede rotter gennemføres ved metoden ifølge Day, Schnurr et al., "Atherosclerosis Drug Discovery", ed. C.E. Day (Plenum Publishing Corp., New York), side 215-249 (1976). Ved dette forsøg undersøges forbindelserne for hypocholesterol-æmisk aktivitet samt for deres effekt på heparinfældende β-10 lipoprotein (HPL). Ved cholesterolbestemmelserne måles den totale mængde heparinfældende β-lipoprotein (HPL) og højden-sitetslipoprotein (HDL) i blodet. Selvom høje blodniveauer af HPL er knyttet til hjertekarsygdomme, er forhøjede niveauer af HDL i forhold til niveauet af HPL beskyttende. Ved 15 forsøget undersøges forbindelserne for total hypocholeste-rolæmisk aktivitet samt for deres effekt på heparinfældende β-lipoprotein (HPL). Ved sammenligning af niveauerne af HPL og totalt cholesterol identificerer denne test forbindelser, som kan forhøje serum-højdensitetslipoproteiner, samt 20 forbindelser, der sænker serumcholesterol. Ved prøverne måles serumcholesterol og HPL og angives både som % reduktion i forhold til kontrol og som forholdet mellem deres numeriske værdier. I tabellen viser en reduktion af HPL/cholesterolforholdet til under 0,9 et forhøjet niveau af HDL, hvilket er 25 særdeles ønskeligt.
14
DK 164549 B
!vxv! ? z-cY Vty
- H
Aktivitet af forbindelser fremstillet ved fremgangsmåden i-følge opfindelsen, forsøg med cholesterolfodrede rotter.
Dosis P.O. % Reduk- % Reduk- Forhold X 2 Y mg/kg tion cho- tion HPL/cho- Λ lesterol HPL lesterol "δ n-CgHi9 OH 400 48 65 0.67 "3 n-CgH-jg OH 400 22 48 0.82 "o n-CgHig OH 200 24 48 (L68 "1 n-CnH23 OH 400 4 19 ΊΓ n-Ci 1H23 ONa 400 48 56 0.85 "o" n-CnH23 ONa 400 31 51 0.71 O n-CnH23 ONa 200 54 71 0.63 O n-CnH23 OC2H5 400 56 74 0.59 ” n-CiiH23 OC2H5 200 58 81 045 O n*CnH23 OC2H5 50 38 60 0.65 O n-CiiH23 OC2H5 25 37 43 0.90 O n-CiiH23 . OC2H$ 10 29 30 0.99 O n-CiiH23 QC2H5 5 14 14__- O n-CiiH23 SC2H4NHAC 400 23 33 0.87 ~ n-CnH23 ~SC2H4NHaT 400 16 26 515 O n-CnH23 SC2H4NHAc 200 18 25 ~ 0.91 O n-CnH23 NH2 400 " 32 53 0.69 O η<ιιΗ23 ΝΗ2 400 ' 25 41 0.81 O n-CnH23 ' NH2 200 26 40 0.81 O n<i3H27 OH 400 21 28 0-91 0 n’c13H27 OH 200 29 39 0-86 O n-fisHn OH 400 4 iq 15
DK 164549 B
0 A °
1 I II
Z-C—1| N—C = C-C-Y
B
Aktivitet af forbindelser fremstillet ved frem-gangsmdåen ifølge opfindelsen, Wistar-rotte-forsøg.
Dosis P.O. % Reduk- % Reduk-λ 4 ' :ng/kg/dag tion chq- tion T.G.
lesterol Ό n-C9Hi9 OH HM 144 lil 5Ϊ1 "S n-CiiH23 OH HJH 141 51 51 0 ™rvc7iH23 OH H,H 124 23.4 60.0 ΊΓ n-CiiH23 SC2H4NHAC hTh 139 ΪΙ5 515 "o n-c13H27 oh hTh Τϋ 164 551

Claims (7)

1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater med formlen I DK 164549 B 16 C 0 y A O => „ X I Π “ijr'-r hvor X er oxygen eller et divalent svovlatom, 10. er hydrogen eller lavere alkyl, B er hydrogen eller lavere alkyl, Y er 0Rlf NH2 eller -SCH2CH2NHCOR, hvor R^ er hydrogen eller lavere alkyl, og R er lavere alkyl, og Z er en alkylgruppe med 3-20 carbonatomer, 15 eller disses pharmaceutisk acceptable amin- eller metalsalte, kendetegnet ved, at et furylacrylat eller et thienylacrylat med formlen A O X 1 " 20 ff 'Vc=c-c-or2 B hvori X, A og B har ovennævnte betydning, og R2 er en lavere alkylgruppe, acyleres i 5-stillingen med et blandet anhydrid 25 med formlen Z-C0-0-C0-CF3, hvori Z har ovennævnte betydning, fortrinsvis i nærværelse af katalytiske mængder perchlor-syre, til fremstilling af en forbindelse med formlen v A O X ' Z-C-ff >-C=C-C-0R_ 30 οΛ-!/ i 2 hvori Z, X, A, B og R2 har den ovenfor angivne betydning, hvilken ester om ønsket a) omsættes med R30H, hvor R3 er en lavere alkylgrup-35 pe, der er forskellig fra R2, til dannelse af en anden lavere alkylester, b) omdannes til syrechloridet, der omsættes med NH40H eller HSCH2CH2NHCOR, hvori R har ovennævnte betydning, til DK 164549 B 17 dannelse af det tilsvarende amid eller den tilsvarende thio-ester, eller c) omdannes til den frie syre, som eventuelt omdannes til en anden ester inden for rammerne af definitionen af R^, 5 eller til et pharmaceutisk acceptabelt amin- eller metalsalt deraf.
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved, at X er oxygen.
3. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet 10 ved, at X er et divalent svovlatom.
4. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, Y er OR^, hvori R^ har den i krav 1 angivne betydning.
5. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, at Y er -SCH2CH2NHCOR, hvori R har den i krav 1 angivne 15 betydning.
6. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, at Z er n-C1;LH23, A og B er hver hydrogen, og Y er OH, idet den fremstillede forbindelse er (E)-3-[5-(l-oxododecyl)- 2-fury1]-2-propensyre. 20
7. Fremgangsmåde ifølge krav 2, kendetegnet ved, at Z er n-C1:LH23' A og B hver er hydrogen, og Y er 0-ethyl, idet den fremstillede forbindelse er ethyl-(E)—3—[5— (1-oxododecy1)-2-fury1]-2-propenat. 25
DK374281A 1980-08-27 1981-08-24 Analogifremgangsmaade til fremstilling af acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater DK164549C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US18191780A 1980-08-27 1980-08-27
US18191780 1980-08-27

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK374281A DK374281A (da) 1982-02-28
DK164549B true DK164549B (da) 1992-07-13
DK164549C DK164549C (da) 1992-11-30

Family

ID=22666349

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK374281A DK164549C (da) 1980-08-27 1981-08-24 Analogifremgangsmaade til fremstilling af acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater

Country Status (14)

Country Link
EP (1) EP0046595B1 (da)
JP (1) JPS5775979A (da)
AT (1) ATE10000T1 (da)
AU (1) AU546507B2 (da)
CA (1) CA1169431A (da)
DE (1) DE3166849D1 (da)
DK (1) DK164549C (da)
ES (1) ES504915A0 (da)
IE (1) IE51573B1 (da)
IL (1) IL63632A (da)
NO (1) NO812904L (da)
NZ (1) NZ198145A (da)
PH (1) PH19421A (da)
ZA (1) ZA815959B (da)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2005117827A1 (fr) 2004-05-28 2005-12-15 Laboratoires Expanscience Utilisation d’alkyle furannes pour le traitement cosmetique de la cellulite
FR2870742B1 (fr) * 2004-05-28 2008-03-14 Expanscience Laboratoires Sa Utilisation d'alkyle furannes pour la preparation d'un medicament destine au traitement du diabete, de l'obesite et pour le traitement cosmetique de la cellulite et de la surcharge ponderale
ATE462431T1 (de) 2004-05-28 2010-04-15 Expanscience Lab Verwendung von furanalkylen zur herstellung eines arzneimittels für die behandlung von adipositas sowie kosmetische behandlung von übergewicht

Family Cites Families (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2632010A (en) * 1951-04-19 1953-03-17 Parke Davis & Co N-alkyl thiopheneacrylamides
IL56517A0 (en) * 1978-02-02 1979-03-12 American Cyanamid Co Novel 4-(cycloalkyl or cyclalkenyl substituted) amino, alkylamino or alkenylamino benzoic acids, salts and derivatives

Also Published As

Publication number Publication date
ZA815959B (en) 1982-09-29
IE811950L (en) 1982-02-27
AU546507B2 (en) 1985-09-05
IL63632A (en) 1986-02-28
NO812904L (no) 1982-03-01
ES8300328A1 (es) 1982-11-01
JPS5775979A (en) 1982-05-12
DK374281A (da) 1982-02-28
DE3166849D1 (en) 1984-11-29
CA1169431A (en) 1984-06-19
EP0046595A1 (en) 1982-03-03
IL63632A0 (en) 1981-11-30
IE51573B1 (en) 1987-01-21
JPH0371427B2 (da) 1991-11-13
PH19421A (en) 1986-04-15
ATE10000T1 (de) 1984-11-15
ES504915A0 (es) 1982-11-01
AU7460881A (en) 1982-03-04
DK164549C (da) 1992-11-30
EP0046595B1 (en) 1984-10-24
NZ198145A (en) 1984-04-27

Similar Documents

Publication Publication Date Title
DE68904083T2 (de) Hmg-coa-reduktaseinhibitoren.
EP0080934B1 (fr) Acides (oxo-4-4H-(1)-benzopyran-8-yl) alcanoiques, sels et dérivés, préparation et médicaments les contenant
US4146623A (en) Hypolipidemic composition and method of use
EP0005848A1 (de) N-Alkylierte Aminoalkohole und ihre Salze, Verfahren zu deren Herstellung und diese enthaltende pharmazeutische Präparate
KR870001027B1 (ko) 카르복시이미드 유도체의 제조방법
EP0239815B1 (de) Substituierte Thiazole und Oxazole, diese Verbindungen enthaltende Arzneimittel und Verfahren zu ihrer Herstellung
GB2090253A (en) Bis (carboxamide) derivative
EP0317845A2 (de) Substituierte Hydroxylamine
EP0008645A1 (de) Alkoxyphenylpyrrolidone, Verfahren zu ihrer Herstellung und Arzneimittel auf Basis dieser Verbindungen
DE69015787T2 (de) Thiophenderivate, Verfahren zu deren Herstellung und sie enthaltende pharmazeutische Zusammensetzungen.
DK164549B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af acylerede furyl- eller thienylacrylsyrederivater
DE69402004T2 (de) Beta-mercapto-propanamidderivate verwendbar zur Behandlung kardiovaskularer Krankheiten oder Erkrankungen
DK165005B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af 4,5-dihydro-4-oxofuran-2-carboxylsyrederivater eller terapeutisk acceptable salte deraf
DE3782702T2 (de) Vorlaeufer von antihypercholesterinaemischen verbindungen.
US4335098A (en) Acylated furanyl and thienyl acrylic acids
US4242343A (en) Phenylpiperazine derivatives
CA1210392A (fr) Procede pour la preparation d&#39;amides n-substitues, et les amides ainsi obtenus
DD298786A5 (de) Thiophene
US4011333A (en) Substituted thiophenecarboxylic acid and esters as hypolipidemic agents
DE3242477A1 (de) Heterocyclisch substituierte nitrile, ihre herstellung und verwendung als arzneimittel
US3282964A (en) New alpha-substituted carboxylic acid derivatives
DE69714303T2 (de) N,n-disubstituierte carbonsaureamid-derivate
AT388162B (de) 4(r)-substituierte 6(s)-phenoxymethyl-, 6(s)-beta-phenylaethyl- und 6(s)-beta-styryltetrahydropyran-2-one, ein hochstereoselektives verfahren zu ihrer herstellung und pharmazeutische praeparate auf basis dieser verbindungen
DE2825855A1 (de) 15-substituierte- omega -pentanorprostaglandin-derivate
US4694019A (en) Therapeutical compositions containing derivatives of, acrylic acid having an oxygen-containing heterocycle, therapeutic treatment therewith and new compounds

Legal Events

Date Code Title Description
PBP Patent lapsed