EP0148081A2 - Procédé de préparation de mélanges charbon-eau - Google Patents

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EP0148081A2
EP0148081A2 EP84402685A EP84402685A EP0148081A2 EP 0148081 A2 EP0148081 A2 EP 0148081A2 EP 84402685 A EP84402685 A EP 84402685A EP 84402685 A EP84402685 A EP 84402685A EP 0148081 A2 EP0148081 A2 EP 0148081A2
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water
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Christian Bernasconi
Philippe Girard
Michel Llinares
Anne-Christine Trompette
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Elf Antar France
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Elf France SA
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Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10L—FUELS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; NATURAL GAS; SYNTHETIC NATURAL GAS OBTAINED BY PROCESSES NOT COVERED BY SUBCLASSES C10G OR C10K; LIQUIFIED PETROLEUM GAS; USE OF ADDITIVES TO FUELS OR FIRES; FIRE-LIGHTERS
    • C10L1/00—Liquid carbonaceous fuels
    • C10L1/32—Liquid carbonaceous fuels consisting of coal-oil suspensions or aqueous emulsions or oil emulsions
    • C10L1/326—Coal-water suspensions

Definitions

  • This invention relates to a process for preparing coal-water mixtures.
  • ALFRED UNIVERSITY patent 4,282,006 relates to a process for grinding coal in the presence of an anionic surfactant in a ball mill.
  • a particular particle size distribution makes it possible to directly obtain highly concentrated coal-water mixtures.
  • additives are necessary to prevent the agglomeration of the carbon particles of these concentrated mixtures.
  • These additives can be of ionic or nonionic nature. In both cases the additives must coat the carbon particles.
  • the non-ionic additives act simply by their steric film-forming effect while the ionic additives confer an electrical charge on the carbon particles. Identical charges repelling prevent AggLomeration of particles.
  • the uneven distribution is due to the presence at the start of grinding of large quantities of additives relative to the available surface.
  • the specific surface of the carbon grains is still very small, The additive accumulates in several layers on the carbon particles.
  • This process consists in gradually adding during grinding the exact quantity of additives corresponding to the specific surface available.
  • the effectiveness of the additive is thus greatly increased.
  • the viscosity of the coal-water mixture is much lower.
  • the quantity of additive required can be halved by adopting the method according to the invention.
  • the rate of addition depends on the quality of the coal treated and the conditions of grinding. It is necessary to determine for each quality of coal the evolution of the specific surface as a function of time and to adjust the rate of addition and the amount of the additive to this evolution.
  • the amount of additive needed can be reduced. tioned in two, three or more equal or possibly unequal parts, to follow as closely as possible the evolution of the specific surface available. It is also possible to add the additive continuously during the grinding operation.
  • the additives can be of ionic or nonionic nature.
  • the most effective ionic additives are organic compounds of an anionic nature, and especially polyelectrolytes.
  • Polynaphthalene-methane-sulfonates in the form of sodium sets such as LOMAR D by DIAMOND SHAMROCK, SURFARON 1520-N-100, 1540-N-100, 1552-N-100 from PROTEX, STEPANTAN NP 80 from STEPAN or ammonium salts such as SURFARON 1521-A-100 from STEPAN.
  • Sodium lignosulfonates such as VANISPERSE CB from BORREGAARD or Ammonium lignosulfonates are also very effective polyLectroLytes.
  • sodium salts are more effective than ammonium salts in reducing the viscosity of coal-water mixtures, however sodium will be found after combustion in the ashes, making them more fusible and possibly leading to clinker formation. From this point of view we will prefer to use Ammonium sets.
  • Non-ionic additives are polymers having sequentially hydrophobic and hydrophilic parts. They are formed from oxyalkylated chains condensed on alcohols, phenols, or nitrogen compounds. Long chains being more active, they must contain around 100 oxyalkyl units.
  • Non-ionic Some of these additives in particular Non-ionic are foaming.
  • the foam makes the mixture too thick and disturbs the grinding.
  • an anti-foaming additive such as RHODORSIL 426 R, of RHONE-POULENC, a nonionic emulsion of silicone oil.
  • ionic or non-ionic additives themselves are used in the concentrations which can vary between 0.01 and 5% by weight.
  • the optimum pH of the medium is between 7 and 12. It is adjusted by adding a base in general of sodium hydroxide or ammonia.
  • Coal-water mixtures must also be in the form of pseudo-plastic gels with thixotropic behavior. These gels must be viscous enough to keep the carbon particles in suspension but break easily during flow. Their rheological behavior curve must be such that their fluidity increases with time.
  • the properties of the gels can be improved by the addition of gelling agents such as xanthan gums, agaragar, hydroxyalkylcelluloses and carboxyalkylcelluloses. 0.02 to 0.04% by weight of these additives are used.
  • the process for obtaining coal-water mixtures generally comprises a crushing step and a grinding step.
  • coal particles are obtained whose diameters are less than 2 mm.
  • This crushed coal is introduced into a ball mill.
  • 60 to 85% of charcoal, 15 to 40% of water are introduced, then the additive gradually or continuously or discontinuously.
  • the granulometry of the ground coal is between 1 and 200 ⁇ m. Particles larger than 200 ⁇ m are unstable and sediment quickly.
  • Particles smaller than 1 ⁇ m are colloidal and give the mixture too high a viscosity.
  • the ball mill with a capacity of 5 Liters contains: 1.5 kg of balls with a diameter of 20 mm 0.9 kg of balls with a diameter of 30 mm 1.3 kg of balls with a diameter of 40 mm Grinder and balls are made of porcelain.
  • 500 g of coal previously crushed to a particle size of less than 2 mm, 200 g of water and 4.9 g (expressed as active material) of polynaphthalene methane ammonium sulfonate (SURFARON 1521 A 100 from PROTEX) are introduced into the mill .
  • the total grinding time is 3 hours at a speed of 65 revolutions / minute.
  • the viscosity of the coal-water mixture is measured using a rotary viscometer with coaxial cyclinders - HAAKE RV 100 fitted with a mobile MV.
  • the viscosity is 3800 cP at 100 sec -1 .
  • a coal-water mixture is prepared according to the same operating mode as in Example 1.
  • a coal-water mixture is prepared according to the same procedure as in Example 1, but only 1.225 g of additive is added (SURFARON 1521 A 100 from PROTEX)
  • the viscosity is 4100 cP at 100 sec -1 .
  • a coal-water mixture is prepared according to the same procedure as in Example 1, but 4.9 g are added.
  • sodium polynaphthalene methanesulfonate (SURFARON 1540 N-100 from PROTEX).
  • the viscosity is 1430 cP at 100 sec -1 .
  • a coal-water mixture is prepared according to the same procedure as in Example 1 but only 1.225 g of the same additive as in Example 4 (SURFARON 1540 N 100 of PROTEX) is added at the start of grinding and 0.612 g of this same additive after 1.5 hours of grinding.
  • the total weight of additive added is 1.837 g.
  • the viscosity is 1580 cP at 100 sec -1 .

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Abstract

Procédé de préparation de mélanges contenant 60 à 85 % de charbon broyé 15 à 40 % d'eau et au moins un additif. L'additif est ajouté progressivement pendant le broyage du charbon. La quantité d'additif correspond à chaque moment à la surface spécifique disponible.
Les mélanges charbon-eau préparés selon l'invention sont des liquides pompables, faciles à transporter.

Description

  • Cette invention concerne un procédé de préparation de mélanges charbon-eau.
  • Les réserves mondiales en charbon dépassent très Largement Les réserves en tous Les autres combustibles fossiles réunis, y compris même Les schistes et sables bitumineux. On s'oriente donc vers une utilisation accrue de ces réserves. Il est. évident que cette utilisation serait grandement facilitée si l'on disposait du charbon sous La forme d'un Liquide pompable, facile à transporter.
  • Il existe quelques installations dans Le monde pour Le transport par pipeline de mélanges de charbon broyé et d'eau. Ces mélanges ne contiennent pas plus de 60 % de charbon et doivent être centrifugés avant d'être brûlés. On s'oriente actuellement vers Les mélanges charbon-eau à teneur élevée en charbon qui peuvent être brûlés directement sans deshydra- tation.
  • De nombreux procédés sont proposés pour réaliser des mélanges charbon-eau dont La teneur en charbon atteint 70 à 80 %. SeLon Le brevet américain 4 217 109 de AB SCANIAINVENTOR Le charbon est broyé en présence d'eau pour fournir une suspension de 15 à 30 % de charbon dans L'eau. Après décendrage par flottation ce mélange est filtré et stabilisé par adjonction d'un dispersant anionique.
  • Le brevet américain 4 358 293 de GULF and WESTERN décrit un procédé analogue où Le décendrage est effectué par puLvérisation.
  • Le brevet 4 282 006 d' ALFRED UNIVERSITY concerne un procédé de broyage de charbon en présence d'un tensioactif anionique dans un broyeur à boulets. Une répartition granulométrique particulière permet d'obtenir directement des mélanges charbon-eau très concentrés.
  • Cependant des quantités importantes d'additifs sont nécessaires pour empêcher L'aggLomération des particules de charbon de ces mélanges concentrés. Ces additifs peuvent être de nature ionique ou non-ionique. Dans Les deux cas Les additifs doivent enrober Les particules de charbon.
  • Les additifs non-ioniques agissent simplement par Leur effet stérique filmogène tandis que Les additifs ioniques confèrent une charge électrique aux particules de charbon. Les charges identiques se repoussant empêchent L'aggLomération des particules.
  • Si La répartition des additifs est inégale it se forme des agglomérats de charbon, même en présence de grandes quantités d'additifs.
  • La répartition inégale est due à La présence au début du broyage de grandes quantités d'additifs par rapport à La surface disponible. Au début du broyage La surface spécifique des grains de charbon est encore très faible, L'additif s'accumuLe en plusieurs couches sur Les particules de charbon.
  • Quand au cours du broyage La surface spécifique augmente il ne reste pLus d'additif disponible et Les nouveLLes surfaces spécifiques créées ne peuvent pas être recouvertes par r l'additif. Des agglomérats se forment même en présence de quantités importantes d'additifs.
  • Nous avons trouvé maintenant un procédé où Les additifs sont répartis de façon homogène et Les particules de charbon ne présentent aucune tendance à agglomérer. En même temps ce procédé permet de maintenir La consommation en additifs à son niveau Le plus bas, compatible avec L'obtention d'un mélange charbon-eau d'une bonne fluidité, sans agglomération de particules de charbon.
  • Ce procédé consiste à ajouter progressivement pendant Le broyage La quantité exacte d'additifs correspondant à La surface spécifique disponible.
  • On évite ainsi l'accumulation de L'additif au début du broyage. Ce procédé permet une répartition homogène de L'additif sur Les particules de charbon.
  • L'efficacité de L'additif est ainsi grandement augmentée. A concentration d'additif égale, La viscosité du mélange charbon-eau est beaucoup plus faible. Pour L'obtention d'un mélange d'une viscosité donnée on peut diviser par deux La quantité d'additif nécessaire en adoptant Le procédé selon L'invention.
  • Le rythme de L'addition dépend de La qualité du charbon traité et des conditions du broyage. Il faut déterminer pour chaque qualité de charbon l'évolution de La surface spécifique en fonction du temps et ajuster Le rythme de L'addition et La quantité de L'additif à cette évolution.
  • En général La quantité d'additif nécessaire peut être frac- . tionnée en deux, trois ou plusieurs parts égales ou éventuellement inégales, pour suivre Le plus près possible L'évoLution de La surface spécifique disponible.Il est également possible d'ajouter L'additif en continu pendant L'opération de broyage.
  • Toutes Les variétés de charbon peuvent être utitisées dans Le procédé de préparation de mélanges charbon-eau selon L'invention attant de La Lignite à L'anthracite.
  • Les additifs peuvent être de nature ionique ou non-ionique.
  • Les additifs ioniques Les plus efficaces sont des composés organiques de nature anionique, et surtout Les polyélectroLytes. Parmi ces derniers on peut mentionner Les polynaphtalène-méthane-sulfonates sous forme de sets de sodium, comme Le LOMAR D de DIAMOND SHAMROCK, Les SURFARON 1520-N-100, 1540-N-100, 1552-N-100 de PROTEX, Le STEPANTAN NP 80 de STEPAN ou des sels d'ammonium comme Le SURFARON 1521-A-100 de STEPAN.
  • Les lignosulfonates de sodium, comme Le VANISPERSE CB de BORREGAARD ou Les lignosulfonates d'ammonium sont également des poLyéLectroLytes très efficaces.
  • De façon générale Les sels de sodium sont plus efficaces que Les sels d'ammonium pour diminuer La viscosité des mélanges charbon-eau, cependant Le sodium va se retrouver après combustion dans Les cendres Les rendant plus fusibles et pouvant conduire à La formation de mâchefer. De ce point de vue on préférera utiliser Les sets d'ammonium.
  • Les additifs non-ioniques sont des polymères possédant sé- quentiellement des parties hydrophobes et hydrophiles. Ils sont formés de chaînes oxyalkylées condensées sur des alcools, phénols, ou composés azotés. Les chaînes Longues étant plus actives, eLLes doivent comporter de L'ordre de cent unités oxyalkyles.
  • Certains de ces additifs en particulier Les non-ioniques sont moussants. La mousse rend Le mélange trop épais et pertube le broyage.
  • Il est alors nécessaire d'ajouter environ 10 % du poids de L'additif dispersant, d'un additif anti-moussant, comme Le RHODORSIL 426 R, de RHONE-POULENC, une émulsion non-ionique d'huile silicone.
  • Les additifs ioniques ou non-ioniques eux-mêmes sont employés dans Les concentrations pouvant varier entre 0,01 et 5 % poids.
  • Dans Le cas des additifs anioniques, Le pH optimal du milieu se situe entre 7 et 12. Il est ajusté par addition d'une base en général de La soude ou de L'ammoniaque.
  • Les mélanges charbon-eau doivent de plus se présenter sous forme de gels pseudo-plastiques à comportement thixotrope. Ces gels doivent être suffisamment visqueux pour maintenir Les particules de charbon en suspension mais se briser facilement pendant l'écoulement. Leur courbe de comportement rhéologique doit être telle que Leur fluidité augmente avec Le temps.
  • Les propriétés des gels peuvent être améliorées par L'addition de gélifiants comme Les gommes xanthanes, L'agaragar, les hydroxyalkylcelluloses et les carboxyalkylcelluloses. On utilise 0,02 à 0,04 % poids de ces additifs.
  • Le procédé d'obtention de mélanges charbon-eau comporte en général une étape de concassage et une étape de broyage. Par Le premier concassage, suivi d'un tamisage, on obtient des particules de charbon dont Les diamètres sont inférieurs à 2 mm. Ce charbon concassé est introduit dans un broyeur a boulets. On introduit en général 60 à 85 % de charbon, 15 à 40 % d'eau, puis progressivement l'additif de façon continue ou discontinue.
  • La granulométrie du charbon broyé est comprise entre 1 et 200 µm. Les particules supérieures à 200 µm sont instables et sédimentent rapidement.
  • Les particules inférieures à 1 µm sont colloïdales et confèrent au mélange une trop grande viscosité.
  • Les exemples suivants illustrent L'invention sans toutefois La Limiter.
    • EXEMPLE 1 (comparatif)
  • On utilise du charbon Lorrain FREYMING contenant 8 % de cendres.
  • Le broyeur à bouLets d'une capacité de 5 Litres contient : 1,5 kg de billes dont Le diamètre est de 20 mm 0,9 kg de billes dont Le diamètre est de 30 mm 1,3 kg de billes dont Le diamètre est de 40 mm Broyeur et billes sont en porcelaine. On introduit dans Le broyeur 500 g de charbon préalablement concassé à une granulométrie inférieure à 2 mm, 200 g d'eau et 4,9 g (exprimé en matière active) de polynaphtalène méthane sulfonate d'ammonium (SURFARON 1521 A 100 de PROTEX). La durée totale du broyage est de 3 heures à une vitesse de 65 tours/minute. Après broyage, La viscosité du mélange charbon-eau est mesurée à L'aide d'un viscosimètre rotatif à cyclindres coaxiaux - HAAKE RV 100 muni d'un mobile MV. La viscosité est de 3800 cP à 100 sec-1.
    • EXEMPLE 2
  • On prépare un mélange charbon-eau selon Le même mode opé-- ratoire que dans L'exempLe 1.
  • Cependant, au Lieu d'ajouter tout L'additif (SURFARON 1521 A 100 de PROTEX) au début du broyage, on ajoute 2,45 g d'additif au début du broyage, et 2,45 g au bout d'une heure trente minutes. Le poids total d'additif ajouté est de 4,9 g. Le broyage terminé (3 heures) La viscosité est de 3100 cP à 100 sec.
    • EXEMPLE 3
  • On prépare un mélange charbon-eau selon Le même mode opératoire que dans l'exemple 1,mais on ajoute seulement 1,225g d'additif (SURFARON 1521 A 100 de PROTEX)
  • au début du broyage, et 1,225 g après 1h.30 de broyage. Le poids total d'additif ajouté est de 2,45g. Après trois heures au total de broyage, La viscosité est de 4100 cP à 100 sec-1.
    • EXEMPLE 4
  • On prépare un mélange charbon-eau selon Le même mode opératoire que dans L'exemple 1, mais on ajoute 4,9 g. de poly- naphtalèneméthanesulfonate de sodium (SURFARON 1540 N-100 de PROTEX).
  • Après 3 heures de broyage La viscosité est de 1430 cP à 100 sec-1.
    • EXEMPLE 5
  • On prépare un mélange charbon-eau selon Le même mode opératoire que dans l'exemple 1 mais on ajoute seulement 1,225 g du même additif que dans L'exempLe 4 (SURFARON 1540 N 100 de PROTEX) au début du broyage et 0,612 g de ce même additif après 1 heure 30 de broyage. Le poids totale d'additif ajouté est de 1,837 g.
  • Après 3 heurestotaLes de broyage La viscosité est de 1580 cP à 100 sec-1.

Claims (10)

1 - Procédé de préparation de mélanges charbon-eau renfermant 60 à 85 % de charbon 15 à 40 % d'eau et au moins un additif caractérisé en ce que L'on ajoute progressivement pendant Le broyage La quantité d'additif correspondant à La surface spécifique disponible.
2 - Procédé selon La revendication 1 caractérisé en ce que L'on ajoute L'additif en plusieurs parts égales pendant Le broyage.
3 - Procédé selon La revendication 1 caractérisé en ce que L'on ajoute L'additif en plusieurs parts inégales pendant Le broyage.
4 - Procédé selon La revendication 1 caractérisé en ce que L'on ajoute L'additif en continu pendant Le broyage.
5 - Procédé selon Les revendications 1 à 3 caractérisé en ce que Le diamètre des particules de charbon après broyage. est compris entre 1 et 200 µm.
6 - Procédé selon Les revendications 1 à 5 caractérisé en ce que L'additif est un composé organique anionique.
7 - Procédé selon La revendication 6 caractérisé en ce que L'additif est un poLyeLectroLyte anionique comme Les polynaphtalène-méthane-sulfonates et Les LignosuLfonates.
8 - Procédé selon Les revendications 1 à 7 caractérisé en ce que Le pH du milieu est compris entre 7 et 12.
9 - Procédé seLon Les revendications 1 à 5 caractérisé en ce que L'additif est un composé organique non-ionique comme un polyalkylèneoxyde condensé sur un alcool un phénol, ou un composé azoté.
10 - Procédé seLon La revendication 9 caractérisé en ce qu'on utilise un additif anti-moussant comme une émulsion non-ionique d'huile silicone.
EP84402685A 1984-01-04 1984-12-20 Procédé de préparation de mélanges charbon-eau Withdrawn EP0148081A3 (fr)

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AU3705784A (en) 1985-07-11
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GR850008B (fr) 1985-05-03
EP0148081A3 (fr) 1985-08-14
FR2557588B1 (fr) 1986-04-25
IT8424206A0 (it) 1984-12-21
BE901437A (fr) 1985-05-02

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Inventor name: LLINARES, MICHEL

Inventor name: GIRARD, PHILIPPE

Inventor name: TROMPETTE, ANNE-CHRISTINE