ES2203533T3 - Procedimiento para la aplicacion de un polimero sobre un soporte. - Google Patents

Procedimiento para la aplicacion de un polimero sobre un soporte.

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ES2203533T3 ES00979625T ES00979625T ES2203533T3 ES 2203533 T3 ES2203533 T3 ES 2203533T3 ES 00979625 T ES00979625 T ES 00979625T ES 00979625 T ES00979625 T ES 00979625T ES 2203533 T3 ES2203533 T3 ES 2203533T3
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Abstract

Procedimiento para la aplicación de al menos dos capas de al menos un polímero sobre un material soporte, caracterizado porque al menos en un paso se une al menos una capa de al menos un polímero sobre el material soporte, y en al menos otro paso se aplica una capa adicional de al menos un polímero sobre al menos una capa de polímero unida al material soporte.

Description

Procedimiento para la aplicación de un polímero sobre un soporte.
La presente invención se refiere a un procedimiento en el que se aplica uno o varios polímeros en capas sobre un material soporte. La presente invención se refiere igualmente al retículo polímero que es obtenible mediante el procedimiento según la invención, obteniéndose el retículo polímero en una forma de realización preferente de modo que su conformación esté adaptada a uno o varios compuestos matriz. Otro aspecto de la presente invención se refiere al empleo del retículo polímero obtenido según la invención en procesos en los que se obtiene, separa, detecta o transforma substancias en otras substancias.
En procedimientos en los que, según el estado de la técnica, se aplican polímeros sobre un soporte, normalmente se aplican por rotación disoluciones de polímeros sobre el soporte. No obstante, mediante esta concentración por evaporación de la disolución de polímeros se obtiene revestimientos de polímero que no presentan generalmente propiedades satisfactorias. Si se emplean los retículos polímeros obtenidos de tal manera, a modo de ejemplo, para procesos de separación de substancias, la aptitud para carga con un substrato presenta sólo valores insuficientes, o el tiempo de retención del substrato es generalmente tan corto que se alcanza sólo una selectividad insuficiente en estos procesos de separación de substancias. Del mismo modo, la posibilidad de reproducir los datos característicos del retículo polímero, así como del soporte revestido, a modo de ejemplo con respecto a su contenido en polímero, es generalmente insatisfactoria.
Se describen revestimientos con polímeros, a modo de ejemplo, en Wilfried Plum, Dissertation, D 82 (RWTH Aachen), editorial Shaker, Aachen 1995, G. Schomburg et al, Chromatographia, 18 (1984) 265 y en A. Kurganov et al, Journal of Chromatography A, 660 (1994) 97-111.
Se describen polímeros apropiados, entre otras, en las solicitudes de patentes alemanas DE-A 198 55 173.8 y DE-A 199 28 236.6.
Por consiguiente, una tarea de la presente invención era poner a disposición un procedimiento que permitiera aplicar un polímero sobre un soporte, de modo que se evitan los inconvenientes citados anteriormente.
Por consiguiente, la presente invención se refiere a un procedimiento para la aplicación de al menos dos capas de al menos un polímero sobre un material soporte, caracterizado porque al menos en un paso se une al menos una capa de al menos un polímero sobre el material soporte, y en al menos otro paso se aplica una capa adicional de al menos un polímero sobre al menos una capa de polímero unida al material soporte.
La aplicación gradual de al menos un polímero se puede efectuar en este caso según todos los procedimientos apropiados que garantizan que se aplique al menos una capa de polímero por substrato, de modo que se aplique una estructura de polímero en forma de capas sobre el material soporte.
En una forma de realización preferente, la presente invención se refiere a un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque al menos en un paso, en el que se une al menos una capa de al menos un polímero sobre el material soporte,
(i)
se pone en contacto una disolución de al menos un polímero con el material soporte en condiciones de reacción, en las cuales al menos un polímero no se une sobre el material soporte, y a continuación se varían las condiciones de reacción de modo que se una al menos un polímero sobre el material soporte, o
(ii)
se pone en contacto una disolución de al menos un polímero con el material soporte en condiciones de reacción en las cuales la disolución de al menos un polímero se presenta bajo condiciones Theta.
En este caso, la disolución, que se pone en contacto con el material soporte según (i), puede presentar uno o también varios disolventes apropiados, pudiendo estar al menos un polímero disuelto, o también en disolución coloidal, o también suspendido, a modo de ejemplo en forma de una nanosuspensión, en el disolvente o mezcla de disolventes.
Según (i) se seleccionan las condiciones de reacción de modo que, en la puesta en contacto de la disolución con el material soporte, no se efectúa una unión de al menos un polímero al material soporte. A modo de ejemplo, se ajustan están condiciones de reacción mediante uno o varios disolventes apropiados. A este respecto se emplean preferentemente disolventes en los cuales al menos un polímero es tan soluble que no tiene lugar la unión al material soporte.
En el ámbito de la presente invención, el concepto "el polímero no se une al material soporte" significa que no se puede determinar esencialmente una unión mediante medida del coeficiente de distribución.
Del mismo modo, se pueden conseguir estas condiciones de reacción mediante selección de temperatura apropiada, poniéndose en contacto, a modo de ejemplo, la disolución con el material soporte a temperaturas tan elevadas, que se suprime la unión de al menos un polímero al material soporte.
Además se pueden conseguir estas condiciones de reacción mediante ajuste apropiado del valor de pH de la disolución de polímero, si la unión de al menos un polímero al material soporte es dependiente del valor de pH.
Del mismo modo, también es concebible suprimir la unión de al menos un polímero al material soporte mediante una combinación apropiada de dos o más de estos métodos.
Mediante este tipo específico de control de reacción se consigue, entre otras cosas, evitar condiciones de reacción bajo las cuales precipite al menos un polímero contenido en la disolución.
En lo que se refiere a la puesta en contacto de la disolución de al menos un polímero con al menos un material soporte, en principio son concebibles todos los controles de procedimiento apropiados.
A modo de ejemplo, es posible poner en contacto una disolución que comprende al menos un polímero con el material soporte. Del mismo modo es concebible poner en contacto en primer lugar el material soporte con al menos un disolvente, introducir después al menos un polímero en al menos un disolvente. Del mismo modo, es posible poner en contacto en primer lugar el material soporte con al menos un disolvente, y añadir después una disolución que comprende al menos un polímero. Si se emplean dos o más polímeros, es concebible disolver cada uno por separado o junto con uno o varios polímeros diferentes, respectivamente en un disolvente o mezcla de disolventes, y poner en contacto las disoluciones aisladas, de las cuales cada una contiene al menos un polímero, conjuntamente o por separado con el material soporte, que se presenta, en caso dado, ya disuelto o en disolución coloidal, o suspendido en al menos un disolvente.
En principio, en el ámbito de la presente invención son apropiados todos los materiales soporte sobre los que se puede aplicar al menos un polímero mediante enlace. Si se emplean dos o más polímeros diferentes entre sí, en el ámbito del procedimiento según la invención es suficiente que se pueda aplicar uno de los polímeros mediante enlace sobre el material soporte. Naturalmente, también es concebible que se puedan aplicar dos o más polímeros diferentes mediante enlaces sobre el material soporte.
Si se emplean dos o más polímeros diferentes entre sí y dos o más materiales soporte diferentes entre sí, entre otras cosas es concebible que se puedan emplear todos los polímeros sobre todos los materiales soporte. Del mismo modo es concebible que se puedan aplicar uno o varios polímeros sobre uno o varios materiales soporte, y uno o varios polímeros diferentes de los mismos sobre uno o varios materiales soporte diferentes de los mismos.
En tanto se empleen dos o más materiales diferentes, no se puede aplicar ningún polímero sobre uno, o también varios de los mismos, mientras se aplique polímero sobre al menos uno de los materiales soporte. Además, se pueden aplicar otros polímeros y compuestos, como por ejemplo agentes auxiliares habituales generalmente, consiguiéndose la unión del polímero al material soporte también mediante otras interacciones y/o procedimientos. Además, los polímeros y/o compuestos presentes en la disolución no se pueden aplicar sobre el soporte y, a modo de ejemplo permanecen en disolución. Entre otras cosas, es concebible aplicar al menos uno de los polímeros en un paso adicional sobre, a modo de ejemplo, un material soporte que se pone en contacto con la disolución, que contiene este polímero, antes de este paso adicional.
Según (i), tras la puesta en contacto se modifican las condiciones de reacción de modo que se efectúa la unión al menos un polímero al material soporte. Como se ha descrito anteriormente, en el ámbito de la presente invención es concebible, naturalmente, unir un polímero a un material soporte en el caso de emplear dos o más polímeros diferentes y/o dos o más materiales soporte diferentes.
En lo que se refiere a la variación de condiciones de reacción, son concebibles todas las modificaciones que sean apropiadas para posibilitar la unión de al menos uno de los polímeros al material soporte.
En el caso en que la unión sea dependiente de la temperatura, a modo de ejemplo es concebible aumentar, o bien reducir la temperatura, según que variación favorezca el enlace. En formas de realización igualmente preferentes se modifica la composición de la disolución que contiene al menos un polímero, o se concentra por evaporación esta disolución lentamente.
Por lo tanto, la presente invención se refiere también a un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque se varían las condiciones de reacción según (i)
(a)
modificándose la composición de la disolución mediante variación de al menos un disolvente o mediante adición de al menos un compuesto adicional, o
(b)
concentrándose por evaporación la disolución de modo que se mantenga sensiblemente constante la concentración de menos un polímero en la disolución durante la concentración por evaporación, o
(c)
combinándose de modo apropiado al menos un método según (a) y el método (b).
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En lo que se refiere a la modificación de la composición de disolución, que contiene al menos un polímero, en principio son concebibles todos los procedimientos que son apropiados para posibilitar la unión mediante esta modificación.
En una forma de realización preferente, se añade a la disolución, en la que está contenido al menos un polímero, al menos un disolvente adicional que presenta propiedades disolventes peores con respecto al menos uno de los polímeros.
En una forma de realización igualmente preferente se modifica la composición de la disolución de modo que se añade al menos un compuesto ácido o al menos un compuesto básico, o una mezcla de dos o más de los mismos, a través de los cuales se modifica el valor del pH de la disolución de modo que se posibilite la unión de al menos uno de los polímeros. Naturalmente, también es posible añadir una o varias disoluciones tampón, a través de las cuales se modifica el valor de pH de la disolución de modo que se posibilita la unión de al menos uno de los polímeros.
En una forma de realización igualmente preferente se añaden compuestos apropiados conforme al procedimiento según la invención, como por ejemplo sales, que comprenden, a modo de ejemplo, cationes metálicos, o compuestos orgánicos apropiados, mediante cuya adición se efectúa la unión de al menos uno de los polímeros.
En una forma de realización igualmente preferente se concentra por evaporación la disolución, que contiene al menos un polímero, de modo que la concentración de al menos un polímero, que se debe unir al material soporte, permanece sensiblemente constante en la disolución. En una forma de realización muy especialmente preferente, esta concentración por evaporación de la disolución se efectúa mediante un control de procedimiento correspondientemente lento, a través del cual se mantiene sensiblemente constante la concentración de polímero.
Además es posible concentrar por evaporación hasta sequedad la disolución, que contiene al menos un polímero, en presencia de un reactivo de reticulado no específico o no selectivo. En esta forma de realización, que se lleva a cabo generalmente de modo que el polímero se deposita a través de la disolución sobre el soporte más rápidamente de lo que se empobrece a partir de la disolución, se evitan en especial precipitaciones en la concentración por rotación.
En otra forma de realización preferente, se puede llevar a cabo el procedimiento según la invención de modo que se hace pasar, preferentemente se bombea, una disolución que contiene al menos un polímero a través de una instalación cargada con material soporte, preferentemente una columna empaquetada, a continuación se hace pasar un reactivo de reticulado no específico o no selectivo a través de la instalación cargada con material soporte, después se hace pasar de nuevo una disolución con al menos un polímero, que puede ser igual o diferente al polímero conducido en primer lugar, a través de la instalación cargada con material soporte, etc. Esta forma de realización es extraordinariamente apropiada para la aplicación continua, relativamente efectiva en tiempo, de capas de polímero, en especial si se hace pasar sucesivamente las disoluciones de polímero y el reticulante a partir de depósitos de reserva respectivos.
En otra forma de realización preferente del procedimiento según la invención se pueden combinar dos o más de los métodos citados anteriormente, incluyendo la modificación de temperatura de modo apropiado. A modo de ejemplo, es concebible variar tanto la composición de la disolución como se describe, y concentrar lentamente la disolución por evaporación como apoyo, o/y variar la temperatura de modo apropiado.
Según condiciones de reacción seleccionadas, en el ámbito del procedimiento según la invención es concebible aplicar un polímero o varios polímeros diferentes entre sí sobre el material soporte. Entre otras cosas, es concebible seleccionar las condiciones de reacción de modo que se apliquen dos o más polímeros diferentes entre sí sobre el material soporte, produciéndose una capa sobre el material soporte que comprende dos o más polímeros diferentes entre sí. Si se emplean dos o más materiales soportes diferentes entre sí, es concebible aplicar sobre cada material soporte una capa de un polímero, que puede comprender un polímero o dos o más polímeros diferentes entre sí.
Naturalmente, también es posible aplicar en un paso dos o más capas de al menos un polímero sobre el material soporte, estando unida la primera capa de polímero al material soporte, estando unida la segunda capa de polímero a la primera capa, y estando unida, en caso dado, cada capa adicional de polímero a la capa previa en cada caso. En este caso, cada capa puede comprender en principio un único tipo de polímero, o dos o más polímeros diferentes entre sí.
En otra forma de realización, según (ii) se pone en contacto una disolución de al menos un polímero con el material soporte en condiciones de reacción, en las cuales la disolución de al menos un polímero se presenta bajo condiciones Theta. Con respecto a esta forma de realización, la aplicación de al menos un polímero sobre el material soporte se efectúa de modo muy especialmente preferente durante la puesta en contacto de la disolución del material soporte. Respecto al concepto "condición Theta", remítase, entre otros, M. Yamakawa, Modern Theory of Polymer Solutions, Harper & Row, New York (1971), páginas 72 y siguientes.
Según el procedimiento descrito anteriormente, en un primer paso se aplica preferentemente una capa de al menos un polímero sobre el material soporte, y sobre esta primera capa se aplica una segunda capa en un segundo paso, y sobre la segunda capa se aplica una tercera capa, en caso dado en un tercer paso, y así sucesivamente. Con respecto a los métodos apropiados de aplicación, remítase a la anterior discusión detallada.
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Bajo el concepto "enlace", como se emplea en el ámbito de la presente invención, se entiende todas las interacciones covalentes-reversibles, covalentes-irreversibles y no covalentes, a través de las cuales al menos un polímero puede interaccionar con el material soporte o/y con una capa de polímero, en caso dado ya aplicada sobre el material soporte, o en caso dado aplicada sobre una capa de polímero.
Como posibles interacciones no covalentes de un polímero con el material soporte o/y un segundo polímero, que puede ser igual o diferente al primer polímero, se deben citar, entre otras:
- interacciones por puentes de hidrógeno;
- interacciones dipolo-dipolo;
- interacciones de Van der Waals;
- interacciones hidrófobas;
- interacciones por transferencia de carga, por ejemplo interacción de \pi-\pi;
- interacciones iónicas;
- enlace coordinativo, por ejemplo en metales de transición;
- combinaciones de estas interacciones.
Por consiguiente, en el procedimiento según la invención se pueden emplear esencialmente los polímeros que son aptos, a modo de ejemplo, para la formación de tales interacciones no covalentes. En este caso, entre otras cosas en concebible que al menos un grupo funcional, a través del cual el polímero forma al menos una de estas interacciones no covalentes, se situé en la propia barra de polímero o/y en al menos una cadena lateral de la barra de polímero.
El concepto "grupo funcional", como se emplea en el ámbito de la presente invención, comprende, por consiguiente, todas las estructuras químicas a través de las cuales se pueden efectuar interacciones no covalentes, pero también covalentes-reversibles o covalentes-irreversibles. En especial están incluidas en el concepto de grupo funcional también cadenas de hidrocarburo y otras unidades estructurales, a través de las cuales se pueden formar interacciones de Van der Waals.
Con respecto a la interacción covalente-reversible se citan, entre otras, a modo de ejemplo, la unión a través de puentes disulfuro o través de ésteres o iminas lábiles, como por ejemplo bases de Schiff o enaminas.
En el procedimiento según la invención se pueden emplear en principio todos los polímeros que son aptos para la formación de estas interacciones. En este caso se puede tratar de polímeros adquiribles comercialmente, o también de aquellos polímeros que se obtienen especialmente para el procedimiento según la invención. En la última forma de realización, entre otras cosas es concebible derivatizar un polímero adquirible comercialmente de manera que presente grupos laterales, que se requieren para la formación de la interacción deseada. Del mismo modo, es posible obtener el polímero a partir de monómeros apropiados, de modo que en la barra de polímero y/o en las cadenas laterales de polímero presenten aquellos grupos funcionales a través de los cuales se pueden efectuar las interacciones deseadas.
Si en el procedimiento según la invención se derivatizan en primer lugar varios polímeros, y después se emplea los mismos en el procedimiento según la invención, el derivatizado se puede efectuar según todos los procedimientos conocidos por el estado de la técnica. A este respecto remítase la DE-A 198 55 173.8, y al estado de la técnica citado en la misma.
Otra posibilidad para derivatizar polímeros constituye la reacción análoga a polimerización de polímeros que presentan grupos funcionales con compuestos de derivatizado.
En una forma de realización preferente, en el procedimiento según la invención se pueden poner a disposición un polímero derivatizado, que se obtiene haciéndose reaccionar un polímero que presenta al menos un grupo funcional con al menos un reactivo de activado, o un derivado de un reactivo de activado, pudiéndose efectuar esta reacción de manera homogénea o heterogénea, preferentemente homogénea.
En este caso se selecciona generalmente el reactivo de activado de modo que al menos un grupo funcional del polímero reaccione con el reactivo de activado durante la reacción, y mejore con ello en su reactividad en una reacción subsiguiente con un reactivo de derivatizado.
En el ámbito de esta forma de realización del procedimiento según la invención, el polímero que presenta al menos un grupo funcional se puede reaccionar con al menos un reactivo de derivatizado activado y/o al menos un reactivo de derivatizado no activado y/o un reactivo de activado simultáneamente, es decir, en el sentido de una "reacción de una etapa".
A través de esta reacción del polímero que presenta al menos un grupo funcional con un reactivo de derivatizado se puede introducir un resto deseado en el polímero.
Si en este caso se hizo reaccionar un polímero con diferentes reactivos de activado, estos grupos funcionales activados pueden presentar diferente reactividad frente a uno o varios reactivos de derivatizado. Por consiguiente, en el ámbito del procedimiento según la invención es concebible derivatizar selectivamente grupos funcionales de este modo. El concepto "selectivo" en este contexto significa que un polímero, que presenta, a modo de ejemplo, dos o más grupos funcionales diferentes entre sí, se hace reaccionar, a modo de ejemplo, con dos reactivos de activado diferentes, de modo que se efectúa una reacción subsiguiente con un reactivo de derivatizado para el derivatizado de modo predominante hasta exclusivamente en el grupo o grupos funcionales activados, que está o están activados con uno de estos dos reactivos de activado, por regla general en el (los) grupo(s) funcional activado más reactivo con respecto al reactivo de derivatizado.
Además, en el procedimiento según la invención es posible hacer reaccionar el reactivo de activado con el reactivo de derivatizado antes de la reacción con el polímero que presenta al menos un grupo funcional, para hacer reaccionar después de este producto de reacción con el polímero que presenta al menos un grupo funcional.
Otra forma de realización concebible de la presente invención consiste en hacer reaccionar al menos un polímero que presenta grupos funcionales con diferentes productos a partir de reacciones de reactivos de activado y reactivos de derivatizado. A modo de ejemplo, se puede hacer reaccionar una mezcla de compuestos con el polímero, comprendiendo la mezcla productos de reacción a partir de un reactivo de activado y dos o más diferentes reactivos de derivatizado. Del mismo modo es concebible una mezcla que comprende productos de reacción a partir de un reactivo de derivatizado y dos o más diferentes reactivos de activado. Naturalmente, también es posible, si fuera necesario, emplear una mezcla que comprende productos de reacción a partir de dos o más diferentes reactivos de activado y dos o más reactivos de derivatizado. Naturalmente, en el ámbito de la presente invención también es posible no hacer reaccionar los diferentes productos de reacción a partir de reactivo de activado y reactivo de derivatizado en mezcla, sino por separado en el orden deseado, con el polímero que presenta al menos un grupo funcional.
En principio se pueden emplear como reactivo de activado todos los reactivos de activado conocidos por la literatura. A modo de ejemplo el artículo de P. Mohr, M. Holtzhauer, G. Kaiser, ya citado anteriormente, que se incluye en su totalidad en el contexto de la presente solicitud de patente a este respecto mediante referencia, da una sinopsis sobre toda una serie de reactivos de activado, que se pueden emplear para el activado de diferentes grupos funcionales. En especial cítense en este caso cloroformiatos y cloroformiatos con restos electroatractores.
La presente invención describe en especial un procedimiento en el que el reactivo de activado se deriva de un compuesto de la siguiente estructura (I):
1
siendo R_{1} y R_{2} iguales o diferentes, y de cadena lineal o ramificados, o pudiendo estar puenteados para dar un carbociclo o un heterociclo, y siendo seleccionados de modo que el reactivo de activado o el derivado del reactivo de activado se pueda hacer reaccionar con el polímero que presenta al menos un grupo funcional en fase homogénea.
En este caso, R_{1} y R_{2} pueden ser, a modo de ejemplo, restos cicloalquilo, cicloalquenilo, alquilo, arilo o aralquilo con hasta 30 átomos de carbono.
En una forma de realización preferente, la presente invención describe un procedimiento en el que el reactivo de activado se deriva de un compuesto de la siguiente estructura (I'),
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pudiendo ser R_{3} a R_{10} iguales o diferentes, y representar hidrógeno, restos alquilo, arilo, cicloalquilo de cadena lineal o de cadena ramificada, restos heterocíclicos y restos aralquilo con hasta 30 átomos de carbono, o bien varios de R_{3} a R_{10} pueden estar puenteados a su vez para dar un carbociclo o heterociclo, y son seleccionados de modo que el reactivo de activado o el derivado del reactivo de activado se pueda hacer reaccionar con el polímero que presenta al menos un grupo funcional en fase homogénea.
La presente invención describe además un procedimiento en el que el reactivo de activado presenta las siguiente estructura (II)
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siendo definidos R_{3} a R_{10} como anteriormente.
En una forma de realización igualmente preferente, la presente invención describe un procedimiento en el que el reactivo de activado se deriva de un compuesto de la estructura (II), como se indica anteriormente, siendo R_{3} a R_{10} hidrógeno en cada caso.
Los compuestos con las estructuras (I), (I') y (II) son obtenibles según todos los procedimientos habituales conocidos por el estado de la técnica. Se indica tal procedimiento para ONB-Cl, a modo de ejemplo, en P- Henklein et al., Z. Chem. 9 (1986), páginas 329 y siguientes.
Con los reactivos de activado o derivados de reactivos de activado descritos anteriormente, se puede hacer reaccionar en principio todos los polímeros que presentan al menos un grupo funcional reactivo con los reactivos de activado.
Entre otros, en el procedimiento según la invención se emplean preferentemente polímeros que presentan como al menos un grupo funcional un grupo que contiene al menos una unidad nucleófila.
Como grupos funcionales, preferentes entre otros, del polímero que presenta al menos un grupo funcional, se deben citar, entre otros, grupos OH, grupos amina, en caso dado substituidos, grupos SH, grupos OSO_{3}H, grupos SO_{3}H, grupos OPO_{3}H_{2}, grupos OPO_{3}HR_{11}, grupos PO_{3}H_{2}, grupos PO_{3}HR_{11}, grupos COOH, y mezclas de dos o más de los mismos, seleccionándose respectivamente R_{11} de modo que el reactivo de activado o el derivado del reactivo de activado se pueda hacer reaccionar con el polímero que presenta al menos un grupo funcional en fase homogénea y/o heterogénea. Del mismo modo, los polímeros que presentan al menos un grupo funcional pueden contener también otros grupos polares, como por ejemplo -CN.
Como polímero que presenta la menos un grupo funcional se puede emplear polímeros tanto naturales, como también sintéticos. Las limitaciones eventuales en la selección de polímeros se producen sólo efectuándose la reacción del polímero en fase homogénea en el ámbito del procedimiento según la invención, y a partir del posterior fin de empleo del polímero derivatizado.
En este caso, en el ámbito de esta solicitud entran dentro del concepto "polímeros", naturalmente, del mismo modo compuestos de peso molecular más elevado, que se denominan "oligómeros" en la química de polímeros.
Sin pretender limitar a determinados polímeros, cítense como posibles polímeros, que presentan al menos un grupo funcional, entre otros:
- polisacáridos, como por ejemplo celulosa, amilosa y dextrano;
- oligosacáridos, como por ejemplo ciclodextrinas;
- quitosano;
- alcohol polivinílico, poli-Thr, poli-Ser;
- polietilenimina, polialilamina, polivinilamina, polivinildimidazol, poli-anilina, polipirrol, poli-Lys;
- (éster de) ácido poli(met)acrílico, ácido poliitacónico, poli-Asp;
- poli-Cys.
Del mismo modo, en principio no sólo son apropiados homopolímeros, sino también copolímeros, y en especial copolímeros en bloques y copolímeros estadísticos, para el empleo en el presente procedimiento. En este caso, se deben citar tanto copolímeros con fracciones no funcionalizables, como por ejemplo co-estireno o con-etileno como también copolímeros, como por ejemplo co-pirrolidona.
Si se derivatizan los polímeros en fase homogénea líquida según la invención, para conseguir una solubilidad óptima se emplean preferentemente polímeros funcionales mixtos o también derivatizados previamente. Como ejemplos a tal efecto se deben citar, eventualmente:
- celulosa parcial o completamente alquilada o acilada;
- acetato de polivinilo/alcohol polivinílico;
- poliviniléter/alcohol polivinílico;
- N-butilpolivinilamina/polivinilamina.
Del mismo modo se pueden emplear también mezclas de polímeros/copolímeros. En este caso se pueden emplear todas las mezclas de polímeros/copolímeros apropiadas, a modo de ejemplo mezclas a partir de los polímeros y copolímeros ya citados, debiéndose citar en este caso entre otros, por ejemplo:
- ácido poliacrílico-co-vinilacetato;
- alcohol polivinílico-co-etileno;
- polioximetilen-co-etileno;
- poliestirenos modificados, como por ejemplo copolímeros de estireno con (ésteres de) ácido (met)acrílico;
- polivinilpirrolidona y sus copolímeros con poli(met)acrilatos.
Todos los polímeros y/o copolímeros descritos anteriormente, o sus mezclas, se pueden emplear también, naturalmente, en forma no derivatizada en el procedimiento según la invención, en tanto se garantice que estos, como se describe en el ámbito de la presente invención, puedan formar interacciones covalentes y/o no covalentes con al menos un material soporte y/o al menos otro polímero empleado en el procedimiento según la invención.
Si se hace reaccionar, como se describe anteriormente, el polímero que presenta al menos un grupo funcional con un reactivo de activado, como por ejemplo compuestos de la estructura (II), se puede hacer reaccionar, como se describe del mismo modo anteriormente, este producto de reacción con un reactivo de derivatizado.
En este caso, en principio se pueden emplear todos los reactivos que pueden reaccionar con el polímero activado, y que conducen directa o indirectamente al polímero derivatizado deseado. Entre otros, el procedimiento según la invención se emplean como reactivos de derivatizado compuestos que presentan al menos un grupo nucleófilo.
A modo de ejemplo, se emplean reactivos de derivatizado que presentan la composición general HY-R_{12}. En este caso, Y representa, a modo de ejemplo, O, NH, NR_{13} o S, pudiéndose seleccionar libremente R_{12} y R_{13} en general. A modo de ejemplo, representan un resto alquilo o arilo, en caso dado substituido de manera apropiada.
Además, también es posible hacer reaccionar el polímero activado con compuestos nucleófilos quirales. Cítense como ejemplos de tales nucleófilos quirales a modo de ejemplo:
Borneol, (-)-mentol, (-)-efedrina, \alpha-feniletilamina, adrenalina, dopamina.
Otra posibilidad es hacer reaccionar el polímero activado con un alcohol, o bien diol mono- o polivalente que contiene grupos amino en el procedimiento según la invención. Si se activa el polímero que contiene al menos un grupo funcional, a modo de ejemplo, con ONB-Cl, el alcohol mono- o polivalente que contiene grupos amino, o el tiol mono- o polivalente que contiene grupos amino, reacciona selectivamente con el grupo amino. Los grupos OH o SH, introducidos de este modo en el polímero, se pueden activar de nuevo en un paso adicional, a modo de ejemplo, con uno de los reactivos de activado descritos anteriormente, mediante lo cual se posibilitan prolongaciones de cadena y ramificaciones, según valencia de los alcoholes o tioles empleados adicionalmente. En otra forma de realización, ya descrita anteriormente, del procedimiento según la invención, se hace reaccionar el polímero que presenta al menos un grupo funcional con un reactivo de derivatizado activado, obteniéndose el último a partir de la reacción de un reactivo de activado con el reactivo de derivatizado.
\newpage
En el procedimiento según la invención se hace reaccionar preferentemente derivados activados de aminas, alcoholes, tioles, ácidos carboxílicos, ácidos sulfónicos, sulfatos, fosfatos o ácidos fosfónicos, con el polímero que presenta al menos un grupo funcional, activándose de nuevo, en una forma de realización preferente, los compuestos con ONB-Cl.
Por lo tanto, los reactivos de derivatizado, que se pueden hacer reaccionar con el polímero que presenta al menos un grupo funcional, presentan, entre otras, las siguientes estructuras generales (III) a (IX):
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siendo definidos R_{3} a R_{10} como anteriormente, y no estando sujetos R_{14} a R_{21} generalmente a ninguna limitación, a modo de ejemplo también pueden presentar quiralidad, y seleccionándose en el procedimiento según la invención de modo que se pueda llevar a cabo la reacción con el polímero que presenta al menos un grupo funcional en fase homogénea. En este caso se seleccionan los substituyentes R_{14} a R_{21} generalmente en dependencia de la interacción deseada con el substrato. En este caso, R_{14} a R_{21} pueden ser iguales o diferentes, y representar hidrógeno, un resto alquilo, arilo o aralquilo de cadena lineal o de cadena ramificada con hasta 30 átomos de carbono, o correspondientes restos que presentan heteroátomos.
Del mismo modo se puede hacer reaccionar aminas polivalentes, alcoholes, tioles, ácidos carboxílicos, ácidos sulfónicos, sulfatos, fosfatos o ácidos fosfónicos con un reactivo de activado, y hacer reaccionar este producto de reacción con el polímero que presenta al menos un grupo funcional, debiéndose citar en este caso especialmente polioles.
Naturalmente, también es concebible activar y hacer reaccionar con el polímero que presenta al menos un grupo funcional reactivos de derivatizado que presentan dos o más tipos diferentes de grupos funcionales citados anteriormente. En este caso, se debe citar como ejemplo, entre otros, eventualmente aminoalcoholes.
Tales reactivos de derivatizados polivalentes se pueden activar parcial o completamente de manera selectiva con un reactivo de activado, y hacer reaccionar con el polímero que presenta al menos un grupo funcional en el ámbito de la presente invención.
Tanto la reacción del polímero que presenta al menos un grupo funcional con un reactivo de derivatizado activado, como también la reacción del polímero que presenta al menos un grupo funcional con un reactivo de activado, y subsiguiente reacción de producto con un reactivo de derivatizado conforme al procedimiento según la invención, posibilitan obtener derivados polímeros que presentan las más diversas disposiciones espaciales.
En una forma de realización igualmente preferente, la presente invención describe un derivado del tipo aquí discutido, presenta al menos un grupo receptor, que contiene una unidad de enlace apropiada para la unión de un substrato biológico.
Tal derivado idóneo para substratos biológicos presenta entonces grupos receptores correspondientes, que pueden presentar también estructuras presentes en la naturaleza, o partes de tales estructuras responsables del enlace, que pueden entrar entonces en interacción con un substrato biológico. En este caso se deben citar en especial grupos enzima, aminoácido, péptido, azúcar, amino azúcar, ácidos sacáricos, así como oligosacáridos, o bien derivados de los mismos. Para los anteriores grupos de receptor es esencial exclusivamente que se mantenga el principio de enlace de un receptor con un substrato presente en la naturaleza, de modo que, por medio de esta forma de realización, se pueden obtener, por ejemplo, enzimas sintéticos, dominios enlazantes de anticuerpos u otros epitopos fisiológicos. En este caso, en el ámbito de la presente invención es preferente, entre otros, un derivado de un polímero que presenta al menos tres grupos funcionales, como se describe anteriormente, en el que al menos un grupo receptor es un resto aminoácidos o un resto derivado de aminoácido. Como aminoácidos son concebibles, a modo de ejemplo:
-
aminoácidos con restos alifáticos, como por ejemplo glicina, alanina, valina, leucina, isoleucina;
-
aminoácidos con una cadena lateral alifática, que comprende uno o varios grupos hidroxilo, como por ejemplo serina, treonina;
-
aminoácidos que presentan una cadena lateral aromática, como por ejemplo fenilalanina, tirosina, triptófano;
-
aminoácidos que comprenden cadenas laterales básicas, como por ejemplo lisina, arginina, histidina;
-
aminoácidos que presentan cadenas laterales ácidas, como por ejemplo ácido aspártico, ácido glutámico;
-
aminoácidos que presentan cadenas laterales de amida, como por ejemplo asparagina, glutamina;
-
aminoácidos que presentan cadenas laterales que contienen azufre, como por ejemplo cisteína, metionina;
-
aminoácidos modificados, como por ejemplo hidroxipirrolina, \gamma-carboxilglutamato, O-fosfoserina;
-
derivados de los citados, o en caso dado de otros aminoácidos, a modo de ejemplo aminoácidos esterificados en el grupo, o en caso dado los grupos carboxilo, a modo de ejemplo con restos alquilo o arilo, que pueden estar substituidos de modo apropiado en caso dado.
En lugar del aminoácido, también es concebible el empleo de uno o varios di- u oligopéptidos, debiéndose citar en especial homopéptidos, que están constituidos por los mismos aminoácidos. Cítese como ejemplo de un dipéptido, a modo de ejemplo, ácido hipúrico. Además se pueden emplear también aminoácidos beta, gama, u otros aminoácidos isómeros estructurales, y péptidos derivados de los mismos, como por ejemplo depsipéptidos.
En el procedimiento según la invención, se pueden emplear muy generalmente como reactivos de activado compuestos de la estructura general (X)
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que están caracterizados porque R_{0} representa un átomo de halógeno o un resto (X')
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y R_{1}', R_{2}'; R_{1}'' y R_{2}'' son iguales o diferentes y representan hidrógeno, restos alquilo, arilo, cicloalquilo de cadena lineal o de cadena ramificada, restos heterocíclicos o aralquilo con hasta 30 átomos de carbono, o estando enlazados R_{1}' y R_{2}' o R_{1}'' y R_{2}'', o tanto R_{1}' y R_{2}', como también R_{1}'' y R_{2}'', para dar al menos un carbociclo o para dar al menos un heterociclo, o para dar al menos un carbociclo y al menos un heterociclo. En este caso se deben citar en especial, a modo de ejemplo, compuestos que comprenden las siguientes estructuras (X_{1}) a (X_{39}):
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representando R''' hidrógeno o un resto alquilo, arilo o aralquilo de cadena lineal o de cadena ramificada, en caso dado substituido, con hasta 30 átomos de carbono.
En el ámbito de la presente invención, es posible en especial, ya en el derivatizado, concebir el reactivo de derivatizado con respecto a su estructura química, entre otras cosas considerando la posterior unión del polímero al material soporte o/y a un polímero adicional o/y una capa de polímero adicional. En especial, el reactivo de derivatizado puede contener grupos que son selectivos o específicos para la interacción covalente y/o no covalente.
En otra forma de realización del procedimiento según la invención, se pueden obtener los polímeros mediante un método apropiado a partir de monómeros apropiados, pudiéndose derivatizar entonces este polímero, en caso dado, según el procedimiento descrito anteriormente. Para la obtención de un polímero apropiado, que presenta los grupos funcionales necesarios para la unión al material soporte o la unión a una capa de polímero, en principio es apropiado cualquier procedimiento que conduzca a este polímero.
Entre otros, se emplea preferentemente un procedimiento para la obtención de polímero, en el que se obtienen un compuesto de condensación mediante reacción de al menos un grupo funcional de un primer compuesto de bajo peso molecular que presenta al menos dos grupos funcionales con al menos un grupo funcional de al menos otro segundo compuesto de bajo peso molecular, que presenta al menos dos grupos funcionales, que puede ser igual que el primero o diferente al primer compuesto de bajo peso molecular, bajo obtención de un compuesto de condensación, estando caracterizado el procedimiento porque se activó al menos uno de los grupos funcionales que participan en esta reacción, antes de la reacción, mediante reacción con un compuesto de estructura (X)
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como se define anteriormente.
En una forma de realización especialmente preferente se une la primera capa, que se aplica sobre al menos un material soporte, de tal manera, que entre la capa de polímero y el material soporte se forma interacciones no covalentes del tipo descrito anteriormente.
En otra forma preferente de realización del procedimiento según la invención se unen entre sí las capas de polímero aisladas, que se aplican de nuevo preferentemente en pasos aislados, mediante reticulado covalente.
Por consiguiente, la presente invención se refiere también a un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque la unión de al menos una capa de al menos un polímero al material soporte se efectúa mediante interacción no covalente de al menos un polímero con el material soporte, y la aplicación de al menos una capa adicional de al menos un polímero se efectúa mediante reticulado covalente.
Con respecto al reticulado covalente, que se forma, como se describe, de modo especialmente preferente entre las capas de polímero aisladas, son posibles todas las interacciones covalentes-reversibles o/y covalentes-irreversibles apropiadas.
Con respecto a la interacción covalente-reversible se citan, entre otros, a modo de ejemplo el enlace a través de puentes disulfuro o a través de ésteres o iminas lábiles, como por ejemplo bases de Schiff o enaminas. Cítese como ejemplo, eventualmente, la formación de una interacción no covalente mediante desplazamiento de valor de pH, si interaccionan entre sí al menos un grupo básico y al menos un grupo ácido.
Con respecto a la interacción covalente se pueden formar en principio, entre otros, enlaces de éster, amida, carbonato, hidrazida, uretano o urea, o enlaces tioanálogos u homólogos de nitrógeno.
Las citadas interacciones covalentes o/y no covalentes se pueden efectuar entre el material soporte y la primera capa de polímero o entre las capas de polímeros aisladas de tal manera que los grupos funcionales, que se presentan en la barra de polímero de al menos un polímero empleado o/y en al menos una cadena literal de al menos un polímero, entran en interacción con el material soporte, o al menos un grupo funcional de otro polímero, que se presenta a su vez en la capa de polímero o/y en al menos una cadena lateral de este polímero.
En otra forma preferente de realización de la presente invención es concebible llevar a cabo la unión de la primera capa de polímero al material soporte o/y la unión de otras capas de polímero, uniéndose respectivamente una capa de polímero a una capa de polímero ya aplicada, bajo empleo de al menos un reactivo de reticulado. En el ámbito de la presente invención se entiende bajo el concepto "reactivo de reticulado" compuestos que disponen de al menos dos grupos funcionales, a través de los cuales este compuesto entra en interacción no covalente o/y covalente-reversible o/y covalente-irreversible, con el material soporte y al menos un polímero, o bien con al menos dos polímeros, que pueden ser iguales o diferentes entre sí.
En principio entran en consideración como reactivos de reticulado todos los compuestos apropiados conocidos por el estado de la técnica. Por consiguiente, el reticulado se puede efectuar, a modo de ejemplo, de modo covalente-reversible, de modo covalente-irreversible o de modo no covalente, debiéndose citar, en el caso de reticulado de modo no covalente, a modo de ejemplo reticulados a través de interacción iónica o a través de interacción por transferencia de carga. Se describen tales procedimientos, o bien reactivos de reticulado, entre otros, en Han, K.K., et al., Int. J. Biochem., 16, 129 (1984), Ji, T.H., et al., Meth. Enzymol., 91, 580 (1983) y Means, G. y Feeney, R.E., Bioconj. Chem., 1, 2 (1990). En este contexto, indíquese como posibles interacciones no covalentes también todas las interacciones no covalentes ya descritas detalladamente. Lo mismo es válido para interacciones covalentes-reversibles que, del mismo modo, se describieron ya anteriormente a modo de ejemplo. Como en este caso, también son concebibles todas las interacciones no covalentes apropiadas con respecto a los reactivos de reticulado.
Del mismo modo, se puede efectuar, por ejemplo, la formación de un reticulado no covalente si se añade un ácido divalente, como por ejemplo ácido glutárico, en el caso de reticular entre sí dos grupos básicos, a modo de ejemplo de polialilamina, o si se añade una base divalente, como por ejemplo dietilamina, en el caso de tener que reticular entre sí dos grupos ácidos, a modo de ejemplo de ácido poliacrílico. Del mismo modo, se puede formar a modo de ejemplo un reticulado no covalente mediante iones metálicos complejantes, o mediante complejos metálicos con puntos de coordinación libres. Con respecto al reticulado no covalente se puede remitir muy generalmente a todas las posibles interacciones que ya se representaron anteriormente.
Se puede realizar un reticulado covalente-reversible, a modo de ejemplo, mediante unión de un enlace azufre-azufre para dar un puente disulfuro entre dos grupos suspendidos en una o dos barras de polímero, o mediante formación de una base de Schiff. Se puede realizar un reticulado a través de interacción iónica, a modo de ejemplo, a través de dos restos, de los cuales uno presenta como unidad estructural un ión amonio cuaternario, y el otro presenta como unidad estructural, a modo de ejemplo,
–-COO^{-}
\hskip3mm
o
\hskip3mm
–-SO_{3}{}^{-}
Se puede formar un reticulado a través de puentes de hidrógeno, a modo de ejemplo, entre dos pares de bases complementarios, a modo de ejemplo a través de la siguiente estructura:
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Muy generalmente, los derivados polímeros a reticular de modo no covalente pueden presentar estructura complementaria con respecto a los puntos de reticulado, siendo complementarias entre sí unidades estructurales, a modo de ejemplo, ácido/triamina o uracilo/melamina. Del mismo modo, en el caso de un reticulado no covalente, el reactivo de reticulado puede ser complementario a los puntos de reticulado en la barra de polímero. Como ejemplo a tal efecto se debería citar eventualmente un grupo amino en la barra de polímero y un ácido dicarboxílico como reactivo de reticulado.
Si en el ámbito del procedimiento según la invención es necesario activar al menos uno de los grupos funcionales, que participan en el reticulado, con respecto a un paso de reticulado, esto es concebible esencialmente según todos los procedimientos que son conocidos por el estado de la técnica. En especial se puede efectuar el activado de un grupo funcional según un procedimiento, como se describe con detalle anteriormente en el activado y derivatizado de polímeros.
\newpage
Como reactivos de reticulado, que pueden conducir a reticulado covalente-irreversible se deben citar, entre otros, compuestos di- o polifuncionales, como por ejemplo dioles, diaminas o ácidos dicarboxílicos. En este caso se hace reaccionar, a modo de ejemplo, reticulantes divalentes con el derivado polímero activado, o el reactivo de reticulado activado, al menos divalente, con el derivado polímero no activado.
Si en el procedimiento según la invención se efectúa el reticulado a través del empleo de al menos un reactivo de reticulado, este reactivo de reticulado puede ser especialmente un compuesto de condensación, que se obtiene mediante reacción de al menos un grupo funcional de al menos un primer compuesto de bajo peso molecular que presenta dos grupos funcionales con al menos un grupo funcional de al menos otro segundo compuesto de bajo peso molecular, que presenta al menos dos grupos funcionales, que puede ser igual que el primero, o diferente al primer compuesto de bajo peso molecular, bajo obtención de un compuesto de condensación, estando caracterizado el procedimiento porque se activó al menos uno de los grupos funcionales que participan en esta reacción, antes de la reacción, mediante reacción con un compuesto de estructura (X)
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como se define anteriormente.
Como reactivos de reticulado (activados), a continuación se citan, a modo de ejemplo compuestos de las siguientes estructuras (XI_{1}) a (XI_{17}):
30
300
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A continuación indíquese como ejemplo de un reactivo de reticulado a emplear según la invención un reticulante dímero que se obtiene conforme al procedimiento según la invención a partir de fenilalanina y leucina:
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Indíquense como ejemplos para la síntesis de un compuesto de condensación a emplear como reactivo de reticulado conforme al procedimiento según la invención las siguientes vías de reacción (A) y (B), en las que el resto BNO representa la siguiente unidad estructural (XII):
40
\newpage
Vía de reacción (A)
41
etc.
\newpage
Vía de reacción (B)
42
etc..
Por consiguiente, son apropiados como materiales soporte todos los materiales que pueden formar las interacciones covalentes o/y no covalentes descritas anteriormente con al menos un polímero.
En especial es concebible que el material soporte se presente disuelto, o en disolución coloidal, o suspendido. En este contexto es concebible especialmente que el material soporte sea un polímero o un retículo polímero, como se obtiene, entre otros, en el procedimiento según la invención como se describe a continuación.
Si en el caso del material soporte se trata de un producto sólido, su superficie puede ser plana, como por ejemplo placas de vidrio o metal, o también curvada, o estar alojada en cuerpos porosos, a modo de ejemplo tubulares o esponjosos, como por ejemplo zeolita, gel de sílice o perlas de celulosa. Además, los materiales soporte pueden ser de origen natural o de naturaleza sintética. Cítese como ejemplo, entre otros, gelatina, colágeno o agarosa.
En una forma preferente de realización de la presente invención se une la primera capa de polímero, que se aplica sobre el material soporte, al material soporte a través de interacción no covalente sin empleo de un reactivo de reticulado, y se retícula entre sí las capas de polímero mediante reticulado covalente bajo empleo de al menos un reactivo de reticulado.
\newpage
Con respecto a reactivos de reticulado, en el ámbito de la presente invención es concebible emplear reactivos de reticulado no selectivos/no específicos o/y selectivos/específicos. En el ámbito de la presente invención se entiende bajo el concepto "reactivo de reticulado selectivo/específico" un reactivo de reticulado que representa dos o más grupos funcionales diferentes, de los cuales al menos un grupo reacciona preferentemente en comparación con al menos un grupo diferente del mismo, en condiciones de reacción dadas, con un grupo funcional de un polímero adicional o el material soporte. El concepto comprende además aquellos reactivos de reticulado que presentan dos o más grupos funcionales iguales, cuyo entorno químico, no obstante, se diferencia, o/y que presentan diferente disposición estérica, y de los cuales, por lo tanto, al menos uno reacciona preferentemente con un grupo funcional de un polímero adicional o el material soporte en condiciones de reacción dadas. Este concepto comprende igualmente aquellos reactivos de reticulado que presentan grupos funcionales iguales o diferentes entre sí, que se diferencian en la selectividad/especificidad, ya que una parte de grupos funcionales están activados según un procedimiento, como se describe anteriormente, con un reactivo de activado. Naturalmente, en el caso de compuestos que presentan dos o más grupos funcionales diferentes, puede estar activado uno, o también varios de los grupos funcionales con grupos reactivos, en caso dado diferentes, de modo que la reactividad de una parte de grupos, en caso dado activados, se diferencia de la reactividad de la otra parte de grupos, en caso dado activados. Del mismo modo son concebibles combinaciones de dos o más de las influencias descritas, que se ejercen sobre la especificidad/selectividad.
Por consiguiente, la presente invención se refiere también a un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque el reticulado covalente se efectúa a través de al menos un reactivo de reticulado no específico o no selectivo, o al menos un reactivo de reticulado específico o selectivo, o mediante una mezcla de dos o más de los mismos.
En lo que se refiere al empleo de estos reactivos de reticulado, son concebibles todos los controles del procedimiento que son apropiados para la aplicación según la invención de al menos una capa de al menos un polímero sobre el material soporte, que se realiza preferentemente de manera gradual, como se ha descrito.
Si en el procedimiento según la invención se aplica una capa de polímero sobre el material soporte, o una capa de polímero aplicada sobre el material soporte, o una capa de polímero aplicada sobre una capa de polímero, bajo empleo de un reactivo de reticulado selectivo/específico, en este caso, en una forma de realización preferente, se procede de modo que el educto, sobre el que se debe aplicar la capa de polímero, se pone en contacto con una disolución que contiene al menos un reactivo de reticulado y al menos un polímero, que se debe aplicar como capa de polímero. En este caso se seleccionan condiciones de reacción bajo las cuales el reactivo de reticulado reacciona preferentemente con el educto o con el polímero a aplicar. Mediante una variación de las condiciones de reacción se efectúa el reticulado en un primer paso, a modo de ejemplo, reaccionando con el educto el producto de reacción a partir de polímero a aplicar y reactivo de reticulado a través de al menos un grupo funcional del reactivo de reticulado, o reaccionando, a modo de ejemplo, el producto de reacción a partir de educto y reactivo de reticulado con el polímero a aplicar.
En el procedimiento según la invención se emplean reactivos de reticulado selectivos/específicos preferentemente si se reticulan material soporte y polímero, o polímero y polímero entre sí, a través de grupos funcionales que presentan reactividad igual o similar. Son ejemplos de reactivos de activado selectivos/específicos, a modo de ejemplo, entre otros ácidos carboxílicos polivalentes, diaminas o dioles, que están activados con diferentes grupos funcionales, o de los cuales está activada sólo una parte de grupos funcionales. Otro ejemplo son, entre otros, compuestos que presentan al menos dos grupos funcionales diferentes, como por ejemplo, entre otros, aminoácidos, hidroxiácidos o aminoalcoholes, presentando los diferentes grupos funcionales diferente reactividad en condiciones de reacción dadas. Naturalmente, en el caso de compuestos que presentan dos o más grupos funcionales diferentes, uno o también varios de los grupos funcionales pueden estar activados con grupos reactivos, en caso dado diferentes, de modo que la reactividad de una parte de grupos, activados en caso dado, se diferencian de la reactividad de la otra parte de grupos, activados en caso dado, como se describe ya anteriormente.
Si en el procedimiento según la invención se emplean reactivos de reticulado no selectivos/específicos, se deben citar, entre otros, dos controles de procedimiento preferentes. Al igual que en el control de procedimiento descrito anteriormente, en el que se evita el reticulado intramolecular, y se aplica una capa de polímero sobre el material soporte, o una capa de polímero adicional, estos controles de procedimiento preferente se llevan a cabo de modo que se evita sensiblemente el reticulado intramolecular o/y el reticulado intermolecular dentro de una capa de polímero, y se aplica una capa de polímero. Los reticulados dentro de una cadena de polímero en extensión reducida pueden contribuir a un estabilizado adicional del retículo polímero.
Por consiguiente, la presente invención se refiere también a un procedimiento, como se describe anteriormente, empleándose al menos un reactivo de reticulado no específico o no selectivo, caracterizado porque el reticulado se efectúa de modo que
(aa)
en un primer paso reacciona al menos un reactivo de reacción reticulado con la capa aplicada en último lugar de al menos un polímero, y en un segundo paso se pone en contacto el producto de reacción con una disolución que comprende al menos un polímero, y mediante reacción de al menos un polímero contenido en la disolución con el producto de reacción se aplica al menos una capa adicional de al menos un polímero sobre el producto de reacción o
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(bb)
se pone en contacto una disolución que comprende al menos un reactivo de reticulado y al menos un polímero con la capa aplicada en último lugar de al menos un polímero en condiciones de reacción, en las cuales se efectúa la reacción de al menos un reactivo de reticulado tanto con la capa de al menos un polímero aplicada en último lugar, como también con al menos un polímero contenido en la disolución, o
(cc)
se combinan los métodos según (aa) y (bb) de modo apropiado.
En una forma de realización muy especialmente preferente se lleva a cabo el método (aa) de modo que se pone en contacto el reactivo de reticulado con la capa de polímero aplicada en último lugar a temperaturas en las cuales el reactivo de reticulados se distribuye estadísticamente de manera uniforme sobre la capa de polímero ya presente, y en las cuales se evita sensiblemente una reacción de reactivo de reticulado con la capa de polímero ya presente. Las temperaturas en las que se trabaja a este respecto se sitúan, por regla general, en el intervalo de 0 a -70ºC.
También en el caso de selección de las demás condiciones de reacción, como por ejemplo valor de pH, tipo de disolvente, concentración de reactivo de reticulado en el disolvente, en esta forma de realización preferente del procedimiento se procura que la reacción del reactivo del reticulado con capa de polímero presente se suprima sensiblemente hasta que el reactivo de reticulado esté distribuido estadísticamente de manera uniforme sobre la capa de polímero ya presente. Mediante correspondiente variación de las condiciones de reacción de manera uniforme sobre la capa de polímero ya presente.
Mediante correspondiente variación de las condiciones de reacción, en un siguiente paso se hace reaccionar el reactivo de reticulado, distribuido estadísticamente de manera uniforme, con la capa de polímero ya presente, de tal manera que el reactivo de reticulado reacciona predominantemente a través de uno o varios grupos funcionales, y al menos un grupo funcional del reactivo de reticulado, a través del cual se efectúa el reticulado con la siguiente capa de polímero, no reacciona con la capa del polímero ya presente. Por regla general, esto se efectúa de nuevo a bajas temperaturas, situándose las mismas generalmente en el intervalo de 0 a -10ºC. Esto se favorece más mediante el empleo de reactivos de reticulado de cadena corta o/y el inmovilizado de la capa de polímero. A modo de ejemplo, también la aplicación de ultrasonido o el reticulado fotoquímico son posibilidades, entre otras, para inducir este reticulado.
Naturalmente, también es posible, en correspondiente reactivos de reticulado o/y en correspondientes capas de polímero ya presentes, controlar la puesta en práctica ante reacción descrita anteriormente mediante variación del valor del pH o/y variación de disolventes o/y mediante adición de modificadores, siendo concebibles, naturalmente, también combinaciones de algunos o la totalidad de métodos.
En este contexto se puede remitir también a los métodos específicos, que se pueden aplicar como se describe anteriormente, para suprimir en primer lugar y excitar en un paso adicional el enlace de un polímero.
Según el método (aa), en un siguiente paso se pone en contacto una disolución, que comprende al menos un polímero que se debe aplicar sobre la siguiente capa de polímero, con el producto de reacción a partir de reactivos de reticulado y capa de polímero ya presente. Las condiciones de reacción se modifican entonces de modo que la reacción se efectúa de modo especialmente preferente entre los grupos funcionales no transformados del reactivo de reticulado unido a la capa de polímero ya presente, y los polímeros a aplicar como siguiente capa de polímero. Entre otras cosas, en este caso también es concebible influir sobre las condiciones de reacción mediante adición de la solución que comprende al menos un polímero, que se debe aplicar como siguiente capa de polímero, de tal manera que ya no se deba efectuar una modificación adicional de las condiciones de reacción.
También con respecto a este paso de aplicación de la siguiente capa de polímero se puede remitir, entre otros, a los métodos específicos, que se pueden aplicar como se describe anteriormente, para suprimir en primer lugar y excitar en un paso adicional el enlace de un polímero.
En una forma de realización, del mismo modo especialmente preferente, el método según (bb) se lleva a cabo de tal manera que se pone en contacto la disolución, que comprende al menos un reactivo de reticulado y al menos un polímero, con la capa de al menos un polímero aplicada en último lugar, en condiciones de reacción en las cuales no se efectúa una reacción en principio, sino que tanto el reactivo de reticulado, como también el polímero a aplicar, se distribuyen estadísticamente de manera uniforme sobre la capa de polímero ya presente.
Como se describe ya con relación al método (aa), en una forma de realización preferente, esta puesta en contacto se efectúa a bajas temperaturas, por regla general en el intervalo de 0 a -70ºC.
También en el caso de selección de las demás condiciones de reacción, como por ejemplo valor del pH, tipo de disolvente, concentración de reactivo reticulado en el disolvente o concentración de polímero a aplicar en el disolvente, en esta forma preferente de realización del procedimiento se procura que la reacción de reactivo de reticulado con la capa de polímero presente, y la reacción de polímero a aplicar con el reactivo de reticulado se supriman sensiblemente, y que el reactivo de reticulado y el polímero a aplicar se distribuyan estadísticamente de manera uniforme sobre la capa de polímero ya presente.
En un siguiente paso se modifican las condiciones de reacción de modo que el reactivo de reticulado reacciona tanto con la capa de polímero ya presente, como también con el polímero que se aplica como siguiente capa. En este caso, entre otras cosas es concebible que el reactivo de reticulado reaccione en primer lugar con la capa de polímero ya presente, y a continuación con el polímero a aplicar bajo formación de la nueva capa de polímero. Del mismo modo es concebible que el reactivo de reticulado reaccione simultáneamente con la capa de polímero ya presente y el polímero a aplicar, bajo formación de la nueva capa de polímero. Además es posible que el reactivo de reticulado, distribuido estadísticamente de manera uniforme, reaccione en primer lugar con el polímero distribuido estadísticamente de manera uniforme, y que el producto de reacción reaccione a continuación con la capa de polímero ya presente bajo formación de la nueva capa de polímero. Si las reacciones del reactivo de reticulado con la capa de polímero ya presente por una parte, y el polímero a aplicar por otra parte, no se efectúan simultáneamente, es posible llevar a cabo en primer lugar unas reacciones mediante variación de las condiciones de reacción, y la otra reacción mediante variación adicional de las condiciones de reacción.
En lo que se refiere a la modificación de las condiciones de reacción, en este caso remítase a todas las posibilidades y combinaciones ya descritas anteriormente. En especial, también con respecto a este paso de aplicación de la siguiente capa de polímero, se puede remitir, entre otros, a los métodos específicos que se pueden aplicar como se describe anteriormente, para suprimir en primer lugar y excitar en un paso adicional el enlace de un polímero. A modo de ejemplo, la aplicación de ultrasonido o el reticulado fotoquímico son posibilidades, entre otras, para inducir este reticulado. Naturalmente, la aplicación de ultrasonido o el reticulado fotoquímico son métodos que se pueden emplear en principio muy generalmente en cualquier paso de reticulado, como se lleva a cabo en el ámbito de la presente invención.
Son ejemplos de reactivos de reticulado no selectivos/no específicos, entre otros, a modo de ejemplo, epóxidos divalentes, isocianatos, clorotriazinas, amidinas o aldehídos. Del mismo modo se deben citar compuestos activados con succinimida, de modo especialmente preferente con ONB, y activados con N-hidroxi-ftalimida. Entre otros, remítase también en este caso a los reactivos de reticulado indicados ya anteriormente de manera explícita. De una forma preferente de realización el procedimiento según la invención se emplean reactivos de reticulado simétricos, por regla general bivalentes, y de modo muy especialmente preferente ácidos dicarboxílicos activados.
La longitud de cadena de los reactivos de reticulado, se emplean en cualquiera de las fórmulas de realización del procedimiento según la invención, es arbitraria en general, y adaptable a los requisitos del procedimiento respectivo. La propia cadena puede ser alifática o aromática, o aralifática. Además, la cadena puede contener uno o varios grupos funcionales, que son aptos para la formación de interacciones covalentes o no covalentes.
La longitud de cadena en reactivos de reticulado, que presentan una cadena de carbón, se sitúa preferentemente en el intervalo de 2 a 24 átomos de carbono, de modo especialmente preferente en el intervalo de 4 a 24 átomos de carbono, y de modo muy especialmente preferente en el intervalo de 8 a 12 átomos de carbono.
Los polímeros que se emplean en el procedimiento según la invención, están sujetos esencialmente sólo a la limitación de poderse aplicar en al menos una capa sobre un material soporte bajo formación de las interacciones descritas anteriormente. De modo especialmente preferente se emplean polímeros que presentan un peso molecular en el intervalo de 2.000 a 100.000 g/mol. La determinación de los pesos moleculares se efectúa en este caso mediante GPC.
Por consiguiente, la presente invención se refiere también a un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque al menos un polímero presenta un peso molecular del intervalo de 2.000 a 100.000 g/mol.
En este caso se deben citar tres formas preferentes de realización del procedimiento según la invención.
En una primera forma de realización se aplica al menos un polímero de modo que se pone en contacto con material soporte o/y capa de polímero ya aplicada en estructura sensiblemente desmadejada, pero lo más inmediatamente posible por encima del punto Theta. En esta forma de realización se selecciona para la disolución, en la que se disuelve al menos un polímero, y se pone en contacto con material soporte o/y capa de polímero, un disolvente o una mezcla de disolventes en la que el polímero se presenta sensiblemente desmadejado, pudiéndose favorecer la forma desmadejada del polímero, naturalmente, también mediante la selección específica de otras condiciones de reacción, como por ejemplo temperatura, presión o valor de pH. En este caso, se efectúa preferentemente un optimizado entre desarrollo de polímero y coeficiente de distribución de polímero lo más elevado posible. Para esta forma de realización preferente se emplean de modo muy especialmente preferente polímeros que presentan un peso molecular menor que aproximadamente 30.000 g/mol. Mediante esta forma de realización se favorece la puesta en contacto de capas de polímero sensiblemente monomoleculares.
En una segunda forma de realización se selecciona disolvente o mezcla de disolventes, u otras condiciones de reacción, de tal manera que al menos un polímero en la disolución se encuentra en la proximidad por encima del punto Theta. Mediante esta forma de realización especial, que se favorece de modo muy especialmente preferente mediante polímeros con un peso molecular en el intervalo de más de aproximadamente 30.000 g/mol, posible favorecer la aplicación de polímero en madejas en madejas de polímero sueltas.
En una tercera forma de realización se selecciona disolvente o mezcla de disolventes, u otras condiciones de reacción, de modo que al menos un polímero en la disolución se encuentra en la proximidad por debajo de punto Theta. En este caso, entre otras cosas es posible aplicar nanopartículas formadas a partir de al menos un polímero.
Los pasos de reticulado aislados, que se llevan a cabo en el procedimiento según la invención, se pueden efectuar de modo que se alcance un grado de reticulado sensiblemente arbitrario de las capas de polímero entre sí. No obstante, el procedimiento se lleva a cabo preferentemente de modo que el grado de reticulado de una cadena de polímero, que está reticulada con dos polímeros adicionales, se sitúe en el intervalo de un 0,5 a un 25%. Este grado de reticulado se refiere a las unidades de monómero de una cadena de polímero, que se retículo con dos cadenas de polímero adyacentes. De modo especialmente preferente, este grado de reticulado se sitúa en el intervalo de un 2 a un 10% en peso.
Por consiguiente, la presente invención se refiere también a un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque el grado de reticulado se sitúa en el intervalo de un 0,5 a un 25%, referido a las unidades de monómero de una cadena de polímero reticulada con dos cadenas de polímero adyacentes.
En el procedimiento descrito según la invención es posible aplicar sobre un material soporte un retículo polímero que presenta, a modo de ejemplo a través del reticulado covalente de las capas de polímero entre sí, una estructura que está constituida por células bi- o tridimensionales. Tal célula del retículo polímero se forma por regla general a través de al menos un reactivo de reticulado, que retícula dos capas de polímero entre sí, y una parte de al menos un polímero a partir del cual se forman las capas de polímero. Según que estructura química presente al menos un reactivo de reticulado o al menos un polímero empleado, entre otras cosas es concebible que las células estén constituidas de modo que sea posible una interacción de la célula con al menos un compuesto matriz. Por lo tanto, la presente invención describe también un procedimiento, como se describe anteriormente, en el que se forma un retículo polímero mediante aplicación de al menos una capa de polímero sobre al menos un material soporte, comprendiendo el retículo polímero una o varias células de interacción, a través de las cuales el retículo polímero puede interaccionar con al menos un compuesto matriz de modo covalente o/y no covalente.
En una forma de realización preferente, se puede llevar a cabo el procedimiento según la invención de modo que la estructura de polímero, que se sintetiza mediante la aplicación de al menos un polímero en al menos una capa sobre al menos un material soporte, se adapte a al menos un compuesto matriz en lo relativo a las células de interacción.
Por lo tanto, además de las formas de realización descritas hasta el momento, la presente invención describe también un procedimiento, como se describe anteriormente, caracterizado porque la conformación de la estructura de polímero, que resulta mediante interacción y reticulado, se adapta durante la aplicación o tras la aplicación de al menos una de las capas de al menos un polímero sobre el material soporte en al menos un compuesto matriz.
Además, la presente invención describe también un procedimiento en el que se desprenden del material soporte la estructura de polímero que se aplicó y obtuvo sobre el material soporte, y después se emplea en aplicaciones como se describen a modo de ejemplo a continuación.
Del mismo modo, la presente invención comprende también el propio retículo polímero, que es obtenible según un procedimiento como se describe anteriormente.
Por lo tanto, la presente invención se refiere también a un retículo polímero obtenible mediante un procedimiento, como se describe anteriormente.
El retículo polímero que es obtenible mediante el procedimiento según la invención, se distingue en especial por ser insoluble, aunque hinchable, en una forma de realización especialmente preferente.
Por consiguiente, la presente invención se refiere también al empleo de un procedimiento, como se describe anteriormente, o de un retículo polímero, obtenible mediante un procedimiento como se describe anteriormente, para la obtención de un retículo polímero adaptado al menos un compuesto matriz.
Debido a su estructura, que, como se describe anteriormente, comprende células de interacción, en una forma de realización preferente se pueden emplear los retículos polímeros obtenidos según la invención en procesos en los cuales, a modo de ejemplo, se obtienen substancias, se transforman en otras substancias, o se separan de otras substancias. Del mismo modo es concebible emplear los retículos polímeros obtenidos según la invención para la detección de señales ópticas, eléctricas o mecánicas. Los retículos polímeros son muy especialmente apropiados para estos procesos si están adaptados, como se describe anteriormente, a al menos un compuesto matriz.
En el siguiente ejemplo se explica más detalladamente la presente invención.
Ejemplo 1 Revestimiento de gel de sílice SP 300-15/30 con poli(bencil-N-alilcarbamato) de grado de derivatizado 14% y subsiguiente reticulado del polímero con didodecanoato de bis-(N-hidroxi-5-norbornen-2,3-dicarboximida)
Se disolvió poli(bencil-N-alilcarbamato), con un grado de derivatizado de un 14% (1,60 g), en ácido acético glacial en ebullición (100 mL, aproximadamente 117ºC), tras enfriamiento con diclorometano (100 mL, 1,18 moles) se diluyó y se mezcló con piridina (112 mL, 1,42 moles), para reducir la solubilidad del polímero. A continuación se eliminó la turbidez producida con pocas gotas de ácido acético glacial. Tras adición de gel de sílice 300 \ring{A}, 20 \mum (Daisogel SP 300-15/30) (10,2 g) se movió la carga 30 minutos en una máquina vibratoria, y se lavó tras separación mediante filtración por succión a través de una frita de vidrio con diclorometano (4 x 50 mL).
Para el reticulado se añadió el gel de sílice revestido a una disolución de didodecanoato de bis-(N-hidroxi-5-norbornen-2,3-dicarboximida) (46 mg, 83 \mumoles) y trietilamina (36 mg, 0,35 mmoles) en diclorometano (60 mL), y se concentró por evaporación la suspensión en vacío (85 mbar, baño de agua 0ºC) hasta sequedad. Se lavó el gel de sílice revestido con tetrahidrofurano (60ºC, 4 x 25 mL), se separó mediante filtración por succión y se lavó de modo subsiguiente con diclorometano (50 mL).
Para el segundo revestimiento se diluyó poli(bencil-N-alilcarbamato), con un grado de derivatizado de un 14% (1,60 g), en ácido acético glacial en ebullición (100 mL, aproximadamente 117ºC), tras enfriamiento se diluyó con diclorometano (100 mL, 1,18 moles) y se mezcló con 100 mL de piridina (100 mL, 1,26 moles), para reducir la solubilidad del polímero. A continuación se añadió dimetilaminopiridina (DMAP; 80 mg, 0,65 mmoles) y de nuevo piridina (12 mL, 0,15 moles). Seguidamente se eliminó la turbidez producida con pocas gotas de óxido acético glacial. Tras adición de gel de sílice transformado con el reticulante, como se describe anteriormente, y revestido, se movió la carga 30 minutos en una máquina vibratoria, y tras separación mediante filtración por succión a través de una frita de vidrio se lavó con diclorometano (4 x 50 mL).
Se retículo de nuevo el gel de sílice revestido como se describe anteriormente, y después se revistió con una tercera capa de polímero correspondientemente al segundo método.
Se hinchó la carga en una frita en dimetilformamida (30 min.). Mediante paso lento de una disolución de dietilamina (2 mL, 1,42 g, 19,41 mmoles) en DMF (40 mL) se desactivaron los grupos reticulantes activados remanentes. Para el desactivado completo se lavó la carga cuatro veces con la disolución de filtrado. A continuación se lavó la carga con tetrahidrofurano (60ºC, HPLC Grade, 4 x 50 mL) y con diclorometano (4 x 50 mL), y se secó por succión.
Se mezcló el gel de sílice revestido con ácido acético glacial (100 mL), se calentó la suspensión a ebullición, se separó mediante filtración por succión, se lavó con diclorometano (5 x 50 mL), se secó (110ºC, 16 h) y se filtró a través de un tamiz de 45 \mum.
La pesada ascendía a 9,4 g.
Ejemplo 2 Revestimiento gradual de gel de sílice SP 300-15/30 con poli(bencil-N-alilcarbamato) de grado de derivatizado 14% y subsiguiente reticulado del polímero con didodecanoato de bis-(N-hidroxi-5-norbornen-2,3-dicarboximida) (variante alternativa)
Se disolvió poli(bencil-N-alilcarbamato), con un grado de derivatizado de un 14% (1,60 g), en 100 ml de ácido acético glacial a 50ºC en el intervalo de 30 minutos. Se añadió a la disolución de polímero gel de sílice 300 \ring{A}, 20 \mum (Daisogel SP 300-15/30) (10,00 g) se agitó la suspensión 3 horas en una máquina vibratoria. La separación mediante filtración por succión a través de una frita de vidrio se lavó el residuo con las siguiente disoluciones: diclorometano (4 x 30 mL), piridina (0,7 mL) en diclorometano (30 mL), diclorometano (4 x 30 mL). A continuación se secó en vacío a 50ºC.
Para el reticulado se añadió el gel de sílice revestido a una disolución de didodecanoato de bis-(N-hidroxi-5-norbornen-2,3-dicarboximida) (100 mg, 0,18 \mumoles) y trietilamina (54 mg, 0,54 mmoles) en diclorometano (80 mL), y se concentró por evaporación la suspensión en vacío (100 mbar, baño de agua 0ºC) hasta sequedad. Se llevó a ebullición el gel de sílice revestido en THF (40 mL), se separó mediante filtración por succión y se lavó con THF (3 x 40 mL) caliente y diclorometano (2 x 30 mL).
Para el revestimiento adicional se disolvió poli(bencil-N-alilcarbamato), con un grado de derivatizado de un 14% (1,66 g), en 100 ml de ácido acético glacial a 50ºC en el intervalo de 30 minutos, tras enfriamiento se diluyó con diclorometano (100 mL) y se mezcló con piridina (100 mL), para reducir la solubilidad del polímero. A continuación se añadió dimetilamino piridina (DMAP, 22 mg, 0,15 mmoles) y 13 mL de piridina. Se eliminó la turbidez producida mediante adición de 3 mL de ácido acético glacial. Se añadió a esta disolución el gel de sílice revestido obtenido anteriormente, transformado por el reticulante, y se movió la carga 30 minutos en una máquina vibratoria. Tras separación mediante filtración por succión a través de una frita de vidrio se lavó el residuo con las siguientes disoluciones: THF (60ºC, 4 x 40 mL), piridina (0,6 mL) en diclorometano (30 mL), diclorometano (3 x 30 mL). A continuación se secó en vacío a 50ºC.
De modo análogo se repitió una vez en cada caso el proceso de reticulado y de revestimiento adicional con polímero.
Se suspendió el gel de sílice revestido en una frita en THF (10 mL). Mediante goteo lento cuádruple de una disolución de dietilamina (0,27 g, 3,8 mmoles) en THF (10 mL) se desactivaron los grupos reticulantes activados remanentes. A continuación se lavó el residuo con THF (60ºC, 4 x 20 mL) y diclorometano (2 x 10 mL), y se secó por succión.
Se mezcló el gel de sílice revestido con ácido acético glacial (40 mL), se calentó la suspensión a ebullición, se separó mediante filtración por succión y se lavó con diclorometano (4 x 20 mL). A continuación se lavó con una disolución de 0,25 ml de piridina en 15 mL de diclorometano, así como THF (4 x 20 mL) y se secó.
Según el análisis elemental, la fracción de carbono del gel de sílice revestido ascendía a un 7,2%; éste corresponde a 111 mg de polímero por gramo de gel de sílice.
Ejemplo 3 Revestimiento de gel de sílice SP 300-15/30 con poli(bencil-N-alilcarbamato) de grado de derivatizado 14% y reticulado del polímero con didodecanoato de bis-(N-hidroxi-5-norbornen-2,3-dicarboximida) en procedimiento de circulación en columna de HPLC empaquetada
Se empaquetó una columna de vidrio con 2, cm de diámetro, con gel de sílice 300 \ring{A}, 20 \mum (Daisogel SP 300-15/30) (5,00 g). Se disolvió poli(bencil-N-alilcarbamato), con un grado de derivatizado de un 14% (3,20 g) en 200 ml de agua, y bajo adición de 1-2 ml de ácido acético glacial en el intervalo de 2 horas. Se bombeó esta disolución de polímero durante 24 horas en circuito a través de la columna de vidrio con gel de sílice. Se lavó la columna en primer lugar con aire, después con acetona/agua 50:50% en volumen (30 ml) y acetona (150 ml). Según el análisis elemental, la fracción de carbono de gel de sílice revestido ascendía en promedio a un 2,7%.
Después de lavar la columna con diclorometano (50 mL), se bombearon en al columna para el reticulado 14,4 mL de una disolución de tereftalato de bis-(N-hidroxi-5-norbornen-2,3-dicarboximida) (0,48 g, 0,97 mmoles) en 50 mL de diclorometano, y se esperó 20 horas. La cantidad de reticulante que se bombeó en la columna corresponde a un reticulado de un 10%, referido a los grupos amino del polímero. A continuación se lavó la columna con diclorometano (300 mL).
Para el revestimiento adicional se disolvió poli(bencil-N-alilcarbamato), con un grado de derivatizado de un 14% (3,20 g), en 200 ml de agua, y bajo adición de 1-2 ml de ácido acético glacial en el intervalo de 2 horas. Se bombeó esta disolución de polímero durante 24 horas en circuito a través de la columna de vidrio con el gel de sílice revestido. En primer lugar se lavó la columna con aire, y después con acetona/agua 50:50% en volumen (120 ml).
Se mezcló el gel de sílice revestido con ácido acético glacial (50 mL), se calentó la suspensión a ebullición, se separó mediante filtración por succión, y se añadió piridina (20 mL). A continuación se separó mediante filtración por succión, se lavó con THF (60ºC, 3 x 50 mL) y se secó.
Según el análisis elemental, la fracción de carbono del gel de sílice revestido ascendía en promedio a un 5,0%.

Claims (10)

1. Procedimiento para la aplicación de al menos dos capas de al menos un polímero sobre un material soporte, caracterizado porque al menos en un paso se une al menos una capa de al menos un polímero sobre el material soporte, y en al menos otro paso se aplica una capa adicional de al menos un polímero sobre al menos una capa de polímero unida al material soporte.
2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque en al menos un paso, en el que se une al menos una capa de al menos un polímero sobre el material soporte,
(i)
se pone en contacto una disolución de al menos un polímero con el material soporte en condiciones de reacción, en las cuales al menos un polímero no se une sobre el material soporte, y a continuación se varían las condiciones de reacción de modo que se una al menos un polímero sobre el material soporte, o
(ii)
se pone en contacto una disolución de al menos un polímero con el material soporte en condiciones de reacción en las cuales la disolución de al menos un polímero se presenta bajo condiciones Theta.
3. Procedimiento según la reivindicación 2, caracterizado porque se varían las condiciones de reacción según (i)
(a)
modificándose la composición de la disolución mediante variación de al menos un disolvente o mediante adición de al menos un compuesto adicional, o
(b)
concentrándose por evaporación la disolución de modo que se mantenga sensiblemente constante la concentración de menos un polímero en la disolución durante la concentración por evaporación, o
(c)
combinándose de modo apropiado al menos un método según (a) y el método (b).
4. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 3, caracterizado porque la unión de al menos una capa de al menos un polímero al material soporte se efectúa mediante interacción no covalente de al menos un polímero del material soporte, y la aplicación de al menos una capa adicional de al menos un polímero se efectúa mediante reticulado covalente.
5. Procedimiento según la reivindicación 4, caracterizado porque el reticulado covalente se efectúa mediante al menos un reactivo de reticulado no específico o no selectivo, o al menos un reactivo de reticulado específico o selectivo, o a través de una mezcla de dos o más de los mismos.
6. Procedimiento según la reivindicación 5, empleándose al menos un reactivo de reticulado no específico o no selectivo, caracterizado porque el reticulado se efectúa de tal manera que
(aa)
en un primer paso reacciona al menos un reactivo de reacción reticulado con la capa aplicada en último lugar de al menos un polímero, y en un segundo paso se pone en contacto el producto de reacción con una disolución que comprende al menos un polímero, y mediante reacción de al menos un polímero contenido en la disolución con el producto de reacción se aplica al menos una capa adicional de al menos un polímero sobre el producto de reacción o
(bb)
se pone en contacto una disolución que comprende al menos un reactivo de reticulado y al menos un polímero con la capa aplicada en último lugar de al menos un polímero en condiciones de reacción, en las cuales se efectúa la reacción de al menos un reactivo de reticulado tanto con la capa de al menos un polímero aplicada en último lugar, como también con al menos un polímero contenido en la disolución, o
(cc)
se combinan los métodos según (aa) y (bb) de modo apropiado.
7. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 6, caracterizado porque al menos un polímero presenta un peso molecular en el intervalo de 2.000 a 100.000 g/mol.
8. Procedimiento según una de las reivindicación 3 a 7, caracterizado porque el grado de reticulado se sitúa en el intervalo de un 0,5 a un 25%, referido a las unidades de monómero de una cadena de polímeros reticulada con dos cadenas de polímero adyacentes.
9. Retículo polímero, obtenible mediante un procedimiento según las reivindicaciones 1 a 8.
\newpage
10. Empleo de un procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 8, o de un retículo polímero según la reivindicación 9, para la obtención de un retículo polímero adaptado al menos a un compuesto matriz.
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