ES2236970T3 - Revestimientos en rollo organicos polimerizables exentos de cromo. - Google Patents

Revestimientos en rollo organicos polimerizables exentos de cromo.

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ES2236970T3 ES98966235T ES98966235T ES2236970T3 ES 2236970 T3 ES2236970 T3 ES 2236970T3 ES 98966235 T ES98966235 T ES 98966235T ES 98966235 T ES98966235 T ES 98966235T ES 2236970 T3 ES2236970 T3 ES 2236970T3
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Abstract

Composición polimerizable para el revestimiento en rollo orgánico de materiales metálicos, que contiene - al menos una sal de titanio, manganeso y/o circonio de un ácido carboxílico polimerizable con insaturación olefínica, - al menos un comonómero con insaturación olefínica adicional, seleccionado a partir de ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido itacónico, ácido crotónico, ácido maléico, semiéster de ácido maléico, ácido fumárico, semiéster de ácido fumárico, macromonómeros reactivos que contienen grupos carboxilo, (met)acrilato de hidroxietilo, (met)acrilato de hidroxipropilo, (met)acrilato de hidroxibutilo, (met)acrilatos de alquilo con 1 a 8 átomos de carbono, ascendiendo la fracción de (met)acrilatos de alquilo al menos de un 50 % de comonómeros carboxi- y/o hidroxifuncionales, - al menos un iniciador para la polimerización a través de radicales, estando las composiciones sensiblemente exentas de disolventes orgánicos.

Description

Revestimientos en rollo orgánicos polimerizables exentos de cromo.
La presente invención se refiere a composiciones polimerizables para el revestimiento orgánico de materiales metálicos, así como a procedimientos para su obtención, y a un procedimiento para el revestimiento en rollo de acero.
En la industria de elaboración de metales, en especial en la construcción de automóviles y en la construcción de instalaciones o aparatos, los componentes metálicos de los productos se deben proteger ante corrosión. Según el estado de la técnica convencional, en este caso se revisten las chapas en el mecanismo laminador, en primer lugar con aceites anticorrosivos, y en caso dado con grasas para hileras antes del conformado y el punzonado. A continuación se punzonan en la construcción de automóviles, o bien en la construcción de aparatos, las piezas de chapa conformadas correspondientemente para la carrocería, piezas de carrocería o aparatos, y se conforman bajo empleo de dichas grasas o aceites para hileras en el procedimiento de embutición profunda. Después sigue generalmente un ensamblaje generalmente mediante soldadura y/o rebordeado y/o pegado, seguido de costosos pasos de limpieza, a lo que sigue un tratamiento previo superficial anticorrosivo. En este caso, este tratamiento previo superficial está constituido por un fosfatado, y generalmente un cromatado, tras lo cual se aplica una primera capa de esmalte, frecuentemente por medio de esmaltado por electroinmersión, sobre las piezas de construcción. Por regla general, a este primer esmaltado por electroinmersión, en especial en el caso de carrocerías de automóviles, sigue la aplicación de varias capas de esmalte adicionales.
Recientemente, se imponen de manera intensificada los denominados procedimientos de revestimiento en rollo para el tratamiento previo de chapas de acero, ya que el procedimiento de revestimiento en rollo simplifica muchas secuencias de trabajo. En este caso, en un procedimiento continuo se efectúa el tratamiento previo, y en caso dado también un revestimiento orgánico ya en el acero en forma de banda en el mecanismo laminador. En este revestimiento de bandas se puede ahorrar energía de manera considerable. Además son necesarios menos productos químicos y agua fresca, y se reduce la producción de aguas residuales. Para la protección anticorrosiva mejorada de las chapas de acero, actualmente se dispone de una pluralidad de superficies de banda de acero, como por ejemplo zincado por electroinmersión, zincado electrolítico, galvanizado, aluminado. Las bandas metálicas refinadas de tal manera reciben una protección anticorrosiva directamente tras la obtención. Las medidas esenciales para la calidad de automóviles o aparatos generados a partir de estas bandas de acero son buena adherencia de esmalte y buena protección anticorrosiva. En el caso de procedimientos de tratamiento previo convencionales en el revestimiento en rollo, hasta la fecha es imprescindible el empleo de productos que contienen cromo para el aumento de la protección anticorrosiva y la adherencia de esmalte. De este modo, también en el caso de empleo de procedimientos como el pasivado alcalino, el fosfatado al cinc o hierro de acero o fleje de acero galvanizado, para el pasivado subsiguiente son necesarios productos que contienen ácido crómico para conseguir la protección anticorrosiva deseada. Las aguas residuales que se producen en el caso de empleo de este procedimiento se deben elaborar y eliminar de manera costosa. El contacto con productos químicos que contienen cromo (VI) en la producción de productos de tratamiento previo, su transporte y su aplicación, requieren además medidas de precaución especiales.
Un primer paso para la descarga de aguas residuales era el desarrollo de productos a base de ácido crómico, que se pudieran aplicar en nuevos procedimientos de aplicación, en los que suprimen baños de lavado, este procedimiento se ha dado a conocer bajo la denominación "no-rinse".
Frecuentemente se desarrollaron procedimientos de tratamiento previo no-rinse exentos de cromo, éstos se basan en disoluciones acuosas ácidas de sales de titanio que contienen fluoruro, así como polímeros orgánicos como componentes principales. Además pueden estar contenidos iones metálicos, como manganeso, cobalto, níquel o cinc, así como fosfato y silicatos. Como componentes orgánicos se emplean polímeros quelatizantes, como poliacrilatos o derivados de polivinilfenol. Una tarea esencial de estos polímeros quelatizantes consiste en formar complejos con los iones metálicos, que sean estables en la fase acuosa. Estos sistemas exentos de cromo se describen, a modo de ejemplo, en la EP 178020, la EP 469034 o la EP 555383. Los procedimientos citados en último lugar posibilitan ciertamente el empleo de sistemas exentos de cromo con buena protección anticorrosiva, pero es desfavorable que éstos se puedan aplicar solo a partir de disolución fuertemente ácida, y requieran una concentración en iones fluoruro muy elevada.
Por lo tanto, existe una necesidad de desarrollar agentes de tratamiento previo y procedimientos de tratamiento previo que posibiliten el tratamiento previo exento de cromo con buena protección anticorrosiva, evitando ácidos fuertes y concentración de fluoruro elevada. En este caso, los componentes deben estar distribuidos preferentemente de manera homogénea en la composición para evitar disgregaciones durante obtención, transporte, almacenaje y aplicación.
La solución del problema según la invención se puede extraer de las reivindicaciones de patente. Estas comprenden esencialmente la puesta a disposición de composiciones polimerizables para el revestimiento orgánico de materiales metálicos, que contienen al menos una sal de titanio, manganeso y/o circonio de un ácido carboxílico polimerizable con insaturación olefínica, al menos un comonómero adicional con insaturación olefínica, así como al menos un iniciador para la polimerización a través de radicales en un sistema no acuoso.
Otro objeto de la presente invención es un procedimiento para la obtención de las composiciones citadas anteriormente para el revestimiento orgánico, así como un procedimiento para el revestimiento en rollo de flejes de acero.
Como ácido carboxílico con insaturación etilénica polimerizable para la generación de las correspondientes sales de titanio, manganeso o circonio, en este caso son apropiados todos los ácidos carboxilícos con insaturación olefínica conocidos en sí, que son homo- y/o copolimerizables: esto es, ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido itacónico, ácido crotónico, ácido maléico, semiésteres de ácido maléico, es decir, ésteres de ácido maléico en los que un grupo carboxilo está eterificado con un resto alquilo, ácido fumárico o semiéster de ácido fumárico, nacromonómeros reactivos que contienen grupos carboxilo, o mezclas de los ácidos citados anteriormente. En el sentido de esta invención se entiende por "macromonómero" oligómeros o polímeros con grupos funcionales terminales, a través de los cuales se pueden desarrollar reacciones de polimerización. En principio, estos son monómeros macromoleculares. Por regla general, estos macromonómeros contienen como grupos terminales enlaces C, C insaturados, es decir grupos vinilo, acrilo, metacrilo o estirilo.
Adicionalmente, la composición puede contener otros comonómeros copolimerizables, como acrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxietilo, acrilato de hidroxipropilo, metacrilato de hidroxipropilo, acrilato de hidroxibutilo, metacrilato de hidroxibutilo, acrilatos o metacrilatos de alquilo con 1 a 8 átomos de carbono, así como uno o varios de los ácidos carboxilícos con insaturación olefínica citados anteriormente en forma libre, es decir, no en forma de sal. Una parte de los comonómeros hidroxifuncionales citados anteriormente se puede substituir también por semiésteres de polietilenglicol de los ácidos carboxilícos polimerizables con insaturación olefínica.
Además, las composiciones según la invención contienen al menos un iniciador para el desencadenamiento de la polimerización a través de radicales. En este caso, el endurecimiento del revestimiento se efectúa mediante polimerización térmica, fotopolimerización y/o polimerización por haz de electrones. Es especialmente preferente la fotopolimerización, de modo que las composiciones de revestimiento apropiadas para la fotopolimerización contienen un fotoiniciador. A tal efecto, son apropiados una pluralidad de fotoiniciadores adquiribles comercialmente. Las composiciones contienen fotoiniciadores en cantidades entre un 0,1 y un 20% en peso, preferentemente entre un 2 y un 12% en peso, de modo especialmente preferente entre un 3 y un 8% en peso.
Son ejemplos de fotoiniciadores apropiados benzoínas, alquiléteres de benzoina, bencilcetales, como por ejemplo bencildimetilcetal, derivados de acetofenona, como por ejemplo dialquilacetofenonas, o también dicloro- y tricloroacetofenonas, son ejemplos de fotoiniciadores adquiribles comercialmente del tipo citado con anterioridad Irgacure 651, o bien 907 de la firma Ciba Geigy.
Además de los fotoiniciadores citados anteriormente, o en su lugar, las composiciones según la invención pueden contener también iniciadores a través de radicales del tipo de peróxidos, por ejemplo peróxido de bencilo o azocompuestos, como por ejemplo 2,2'-azobisisobutironitrilo. En el caso de polimerización llevada a cabo exclusivamente por vía térmica, naturalmente, las composiciones no contienen un fotoiniciador.
Las composiciones polimerizables según la invención contienen tales cantidades de sal de titanio, manganeso y/o circonio de ácido carboxílico con insaturación olefínica, que en el revestimiento resulta un contenido en metal de un 0,5 a un 15, preferentemente de un 1 a un 8%, así como hasta un 90% en peso de uno o varios de los comonómeros, y entre un 2 y un 10% de iniciador.
Si se emplean acrilatos de alquilo y/o metacrilatos de alquilo como comonómeros, en especial deben estar presentes los compuestos de alquilo de cadena más larga en cantidad subordinada, ya que, en caso contrario, las composiciones no permanecen homogéneas a largo plazo. Además, se observa un poder anticorrosivo más reducido de tales composiciones. Por regla general, la fracción de acrilatos de alquilo, en especial, a modo de ejemplo, el acrilato de 2-etilhexilo, debía ascender claramente a menos de un 50% de los comonómeros carboxi- y/o hidroxifuncionales.
Las composiciones polimerizables de sales de titanio, manganeso o circonio de ácido acrílico, o bien ácido metacrílico, con otros comonómeros de acrilato, o bien metacrilato, son ya conocidas en principio. De este modo, la DE-A-2943566 describe un procedimiento para la obtención de un material sintético acrílico reticulado por vía iónica, en los que la mezcla de monómeros contiene un 0,1 a un 50% en peso de al menos una sal metálica de un ácido carboxílico insaturado polimerizable. Estas composiciones se polimerizan por vía térmica en substancia. Se da a conocer que tales polímeros tienen una temperatura de reblandecimiento elevada, y una resistencia mejorada contra descomposición térmica en comparación con polímeros no reticulados.
La WO 89/01952 describe un material polímero incoloro transparente, preferentemente para fines ópticos, obtenido mediante polimerización a través de radicales de una mezcla de monómeros, que contiene una fracción cuantitativa de un 20% en peso de un compuesto acrílico de circonio (IV).
La EP-A-518609 describe una película estructurada superficialmente, que se aplica sobre un substrato polímero, y está constituida por un revestimiento endurecido. Para revestimientos que contienen disolventes se proponen composiciones de comonómeros, que contienen, entre otros, acrilatos metálicos, especialmente se cita diacrilato de cinc, y que se fotopolimerizan.
La EP-A-648822 da a conocer una composición polimerizable que contiene una sal de titanio de ácido acrílico o ácido metacrílico, y además un comonómero con insaturación olefínica, como por ejemplo un mono- o poliacrilato, así como un iniciador para la polimerización a través de radicales. Este documento no menciona un empleo de comonómeros que contienen grupos carboxilo, o comonómeros que contienen grupos hidroxilo.
Además, este documento propone que la composición endurecible por radiación deba contener preferentemente entre un 5 y un 25% en peso de disolvente. En este documento no se dan a conocer revestimientos en rollo.
Ninguno de los documentos citados anteriormente da a conocer composiciones polimerizables para el revestimiento en rollo orgánico de materiales metálicos del tipo según la invención.
Las composiciones según la invención pueden contener además aditivos habituales, como por ejemplo agentes deslizantes, para facilitar el conformado posterior de los materiales de acero revestidos de este modo. No obstante, en este caso es esencial que tales aditivos no influyan negativamente sobre el proceso de reticulado de los monómeros.
El medio orgánico polimerizable es tan polar que son posibles las reacciones de componentes metálicos en forma de sal en la superficie de acero. Se supone que esta reacción de sales de titanio, manganeso y/o circonio en la superficie de acero, o bien en la superficie de acero galvanizada, ocasionan la protección anticorrosiva. Por lo tanto, es tanto más importante que las composiciones según la invención posibiliten la introducción de metal muy anticorrosivo con poca "carga", es decir, componentes que no contribuyen a la protección anticorrosiva. Simultáneamente, el agente complejante para el metal, junto con el metal, se convierte en componente aglutinante del revestimiento de la superficie de acero.
Para la obtención de las composiciones según la invención se puede proceder de dos maneras diferentes. Por una parte se obtienen las sales de titanio, manganeso y/o circonio de ácido carboxílico polimerizable con insaturación olefínica en un paso separado, y se disuelven a continuación en los comonómeros restantes. A esto sigue la adición de iniciador o iniciadores.
En un procedimiento especialmente preferente, las sales de titanio, manganeso y/o circonio del ácido carboxílico insaturado se generan in situ, es decir, se disponen los correspondientes ácidos carboxilícos, y se calientan los correspondientes óxidos metálicos, hidróxidos metálicos, alcoholatos metálicos, carbonatos metálicos y/o compuestos \beta-dicarbonílicos de los metales en el ácido carboxílico o los ácidos carboxilícos, calentándose éstos en caso dado. En caso dado, los alcoholes, o bien compuestos \beta-dicarbonílicos que se liberan con ello se pueden eliminar de la composición por destilación, en caso dado en vacío. No obstante, también pueden permanecer en la composición.
Las composiciones según la invención están sensiblemente exentas de disolventes orgánicos. No obstante, esto no significa que en la composición no puedan estar presentes cantidades, en caso dado reducidas, de alcoholes, compuestos \beta-dicarbonílicos, u otros componentes orgánicos volátiles a partir del proceso de obtención en cantidades reducidas.
Habitualmente, las composiciones según la invención se aplican sobre la chapa de acero en una cantidad suficiente para alcanzar grosores de capa entre 0,5 y 10 \mum, preferentemente entre 1 y 3 \mum.
Los siguientes ejemplos explicarán la invención más detalladamente. En este caso, todos los datos cuantitativos en las composiciones son porcentajes en peso, si no se indica lo contrario.
A) Obtención de mezclas de revestimiento polimerizables Ejemplo 1
Se mezclan 14,3 g de isopropilortotitanato de titanio en isopropanol, 14,5 g de ácido acrílico y 66,9 g de acrilato de hidroxietilo a temperatura ambiente para dar una composición de revestimiento homogénea.
Ejemplo 2
Se calientan a 90ºC 40,9 g de anhídrido de ácido maléico suspendido en 48,5 g de acrilato de hidroxietilo, y se agita una hora a esta temperatura. Después se añaden gota a gota, 16,3 g de isopropilortotitanato de titanio en el intervalo de 10 minutos. A continuación se separa por destilación 5,7 g de isopropanol liberado en vacío a aproximadamente 50 mbar.
Ejemplo 3
Se calientan a 90ºC 37,6 g de anhídrido de ácido maléico suspendido en 44,7 g de acrilato de hidroxietilo, y se agita una hora a esta temperatura. Después se añaden gota a gota, 27,3 g de isopropilortotitanato de titanio en el intervalo de 10 minutos. A continuación se separa por destilación 9,6 g de isopropanol liberado en vacío a aproximadamente 50 mbar.
Ejemplo 4
Se calientan a 60ºC 23,6 g de anhídrido de ácido maléico suspendido en 70,1 g de acrilato de hidroxietilo, y se agita una hora a esta temperatura. Después se añaden gota a gota, 17,1 g de isopropilortotitanato de titanio en el intervalo de 10 minutos. A continuación se separa por destilación 10,8 g de isopropanol liberado en vacío a aproximadamente 100 mbar.
Ejemplo 5
Se calientan a 60ºC 19,6 g de anhídrido de ácido maléico suspendido en 46,8 g de acrilato de hidroxietilo, y se agita una hora a esta temperatura. A la mezcla se añaden 12,0 g de triacrilato de pentaeritrita. Tras enfriamiento a menos de 35ºC se añaden gota a gota 23,4 g de una disolución de isopropilortotitanato de circonio en isopropanol al 70% en el intervalo de 10 minutos.
La mezcla se homogeneiza mediante agitación y se aplica de inmediato.
B) Aplicación y endurecimiento
Antes del revestimiento se añade a las mezclas polimerizables respectivamente un 5% en peso de bencildimetilcetal, referido al contenido en agente aglutinante, como fotoiniciador, y se homogeneiza mediante agitación.
Las composiciones de revestimiento se aplican sobre la chapa a revestir por medio de centrífuga de esmalte, según viscosidad, 10 segundos a 500 - 1.000 rpm en un grosor de caspa de 1 - 2 \mum, y se irradian con una lámpara UV, tipo Ultra Jet 100, con un rendimiento de 100 vatios por centímetro de longitud de lámpara durante tres minutos.
A continuación se somete la chapa revestida a un ensayo de pulverizado de sal según DIN 5002155 durante 24 horas.
Resultado
No se observa ningún tipo de corrosión sobre chapa de acero galvanizada por vía electrolítica, ni sobre chapa de acero galvanizada en el procedimiento de inmersión en baño fundido ("Galvalume", "Galfan").
Las formulaciones sin adición de metal muestran formación de eflorescencia blanca, o bien coloración negra de gran superficie, después de este tiempo.
De este modo, este revestimiento de acción anticorrosiva es igual que los sistemas que contienen cromo en su nivel de rendimiento.

Claims (6)

1. Composición polimerizable para el revestimiento en rollo orgánico de materiales metálicos, que contiene
-
al menos una sal de titanio, manganeso y/o circonio de un ácido carboxílico polimerizable con insaturación olefínica,
-
al menos un comonómero con insaturación olefínica adicional, seleccionado a partir de ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido itacónico, ácido crotónico, ácido maléico, semiéster de ácido maléico, ácido fumárico, semiéster de ácido fumárico, macromonómeros reactivos que contienen grupos carboxilo, (met)acrilato de hidroxietilo, (met)acrilato de hidroxipropilo, (met)acrilato de hidroxibutilo, (met)acrilatos de alquilo con 1 a 8 átomos de carbono, ascendiendo la fracción de (met)acrilatos de alquilo al menos de un 50% de comonómeros carboxi- y/o hidroxifuncionales,
-
al menos un iniciador para la polimerización a través de radicales, estando las composiciones sensiblemente exentas de disolventes orgánicos.
2. Composición según la reivindicación 1, caracterizada porque al menos un iniciador es activable mediante radiación.
3. Procedimiento para la obtención de composiciones según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque los monómeros se mezclan entre sí hasta homogeneidad, en caso dado bajo adición de estabilizadores bajo agitación, y a continuación se añaden el/los iniciador/es.
4. Procedimiento según la reivindicación 3, caracterizado porque la/las sal(es) de titanio, manganeso y/o circonio de ácido carboxílico con insaturación olefínica se genera(n) in situ, disolviéndose los correspondiente óxidos, hidróxidos, alcoholatos, carbonatos y/o compuestos \beta-dicarbonílicos metálicos en el/los ácido(s) carboxílico(s), en caso dado bajo calentamiento.
5. Procedimiento para el revestimiento en rollo de materiales metálicos, caracterizado por los siguientes pasos esenciales
-
limpieza y desengrase del fleje de acero,
-
lavado de la superficie,
-
revestimiento de la superficie con una composición según al menos una de las reivindicaciones precedentes, con un grosor de capa de 0,1 a 10 \mum, preferentemente 0,5 a 5 \mum, de modo especialmente preferente 1 a 3 \mum,
-
endurecimiento del revestimiento mediante polimerización térmica, fotopolimerización y/o polimerización por haz de electrones.
6. Procedimiento para el revestimiento en rollo de fleje de acero galvanizado por vía electrolítica o en el procedimiento de inmersión en baño fundido, caracterizado por los siguientes pasos esenciales
-
limpieza y desengrase del fleje de acero,
-
lavado de la superficie,
-
revestimiento de la superficie con una composición según al menos una de las reivindicaciones precedentes, con un grosor de capa de 0,1 a 10 \mum, preferentemente 0,5 a 5 \mum, de modo especialmente preferente 1 a 3 \mum,
-
endurecimiento del revestimiento mediante polimerización térmica, fotopolimerización y/o polimerización por haz de electrones.
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