ES2241062T3 - Material de impresion polivinilsiloxano mejorado. - Google Patents

Material de impresion polivinilsiloxano mejorado.

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Abstract

LA PRESENTE INVENCION SE REFIERE A UNAS COMPOSICIONES MEJORADAS DE POLIORGANOSILOXANA POLIMERIZABLE CON DOS COMPONENTES QUE SE DESTINAN A SU USO ESPECIALMENTE EN LA FABRICACION DE IMPRONTAS DENTALES Y QUE TIENEN UNA MEJOR MOJABILIDAD Y RESISTENCIA AL DESGARRE. SE DEBE LA MEJORA DE LA RESISTENCIA AL DESGARRE A LA INCLUSION DE UN POLISILOXANO CUADRIFUNCIONAL QUE TIENE UN CONTENIDO DE VINILO COMPRENDIDO ENTRE 0,16 Y 0,24 M - MOLES/G. SE MANTIENE EL TIEMPO DE TRABAJO INTRODUCIENDO CANTIDADES SUFICIENTES DE UNA COMPOSICION RETARDADORA QUE RETRASA EL PRINCIPIO DE LA POLIMERIZACION VINILICA. SE MEJORA LA MOJABILIDAD INTRODUCIENDO UN TENSIOACTIVO QUE IMPLICA LA FORMACION DE UN ANGULO DE CONTACTO SUPERFICIAL CON EL AGUA A TRES MINUTOS POR DEBAJO DE 50 GRADOS. EL TENSIOACTIVO SELECCIONADO TIENE UNA RELACION HIDROFILA LIPOFILA COMPRENDIDA ENTRE 8 Y 11 DE MANERA QUE EL ANGULO DE CONTACTO SE FORME EN MENOS DE DOS MINUTOS Y QUEDE MOJADO EN EL TIEMPO DE TRABAJO DE LA TOMA DE HUELLA, LO QUE MEJORA SENSIBLEMENTE LA CALIDAD DE LA HUELLA. EL MATERIAL DE HUELLA DE BAJA VISCOSIDAD QUE SE UTILIZA COMPRENDE UN COMPONENTE DE BASE Y UN COMPONENTE CATALITICO. AMBOS COMPONENTES SON DE MATERIALES A BASE DE SILOXANO.

Description

Material de impresión polivinilsiloxano mejorado.
Antecedentes de la invención
Esta invención se refiere a mejoras en poliorganosiloxanos polimerizables a temperatura ambiente que tienen una buena estabilidad dimensional tras su curación o endurecimiento y que tienen unas características de fluidez mejoradas. Más particularmente, esta invención se refiere a mejoras en composiciones que generalmente son del tipo que comprenden dos componentes, un componente que comprende organopolisiloxanos que tienen grupos vinilo, capaces de experimentar reacciones de adición con organopolisiloxanos que tienen átomos de hidrógeno unidos a silicona. El segundo componente comprende un catalizador capaz de promover la adición de átomos de hidrógeno unidos a átomos de la silicona a través de los grupos vinilo. En una forma de realización, el material de la invención tiene una alta resistencia al desgarro, una baja viscosidad y es altamente hidrófilo.
Un campo importante para el uso de algunas de estas composiciones de poliorganosiloxano curables a temperatura ambiente es la odontología. Dichos materiales se emplean normalmente como materiales de impresión para asegurar una representación análoga de tejidos orales duros y blandos para soportar una elaboración posterior de coronas, puentes, dentaduras y otras prótesis orales. Para el uso dental, se requiere una fidelidad extraordinaria de la reproducción estructural para asegurar una buena fidelidad del ajuste protésico oral y similares. A este respecto, se deben evitar cambios en las dimensiones del material de impresión durante la curación. Además, la superficie de las reproducciones o prótesis orales y similares deben estar excepcionalmente exentas de irregularidades, manchas, huecos y otras imperfecciones. Esto es así debido a que los moldes y prótesis derivados de dichas impresiones deben tener buenas cualidades superficiales y estar exentos de manchas e irregularidades para presentar un ajuste apropiado, para conseguir una buena adhesión, y para evitar la irritación de estructuras sensibles de la boca. Estos poliorganosiloxanos también serán útiles en otros campos en los que son importantes las reproducciones detalladas tales como en la ciencia de metrología, laboratorios de procesamiento de MEB e incluso fabricación de joyas y similares.
Han aparecido una serie de dificultades en el empleo de poliorganosiloxanos como materiales de impresión dental. La primera de todas, la resistencia al desgarro tiende a ser baja. Es necesario, en la toma de una impresión eficaz, ser capaz de liberar fácilmente la impresión, de la dentición sin desgarro, particularmente en las áreas marginales finas, para preservar los detalles sutiles. En el pasado, se han añadido agentes de relleno de varios tipos para mejorar la resistencia al desgarro. Dichas adiciones pueden dar como resultado algunas mejoras, del orden del 10% aproximadamente, pero dichas mejoras han demostrado ser inadecuadas.
En el documento WO 93/17654 Paradiso describe la mejora de la resistencia al desgarro incorporando componentes polisiloxanos multifuncionales, incluyendo cuadrifuncionales, en el material de impresión, para incrementar el entrecruzamiento a la matriz del material de impresión curado resultante, particularmente a lo largo de la longitud del componente principal vinilpolisiloxano lineal bloqueado en su extremo. La composición de Paradiso comprende grupos SiOH encapsulados con unidades Me_{3}Si que salen de la molécula. Estos grupos laterales proporcionan solamente un vínculo mecánico o físico entre las cadenas de polisiloxano lineales. Esta solución es deficiente, no siendo química y baja en la densidad de entrecruzamiento.
Voigt y colaboradores, en el documento EP 0522341 A1 describen tiempos de procesamiento muy cortos de 35-45 segundos para la formación de dispositivos de registro del mordisco de la dentición, utilizando una resina "QM" como medio para acelerar e incrementar el entrecruzamiento. Estas resinas comprenden como Q, el SiO_{4/2} cuadrifuncional y como M, bloques de construcción tales como unidades R_{3}SiO_{1/2} monofuncionales en la que R es vinilo, metilo, etilo o fenilo, o unidades tri- o bi-funcionales similares. Voigt apunta que da como resultado un elastómero con una baja deformación elástica que tiene una dureza y tenacidad superiores. No obstante, dicho material carece de flexibilidad, tiene un valor de tensión bajo, y es inadecuado para la toma de impresión. El incremento de la velocidad de entrecruzamiento de la resina QM también da como resultado tiempos de procesamiento muy limitados que son insatisfactorios.
Las otras dificultades principales muy conocidas con materiales de impresión poliorganosiloxano están causadas por su carácter hidrófobo inherente. Dichas características hacen difícil la reproducción de tejidos orales duros y blandos ya que el ambiente de la cavidad oral es húmedo y a menudo se contamina con saliva o sangre. La hidrofobicidad del material de impresión puede dar como resultado en la pérdida de detalles superficiales a menudo en superficies críticas de la dentición.
Una serie de mejoras de los materiales de impresión poliorganosiloxano se centran en la adición de un componente tensioactivo al material de impresión oral para reducir la naturaleza hidrófoba de los polisiloxanos y hacer la composición más hidrófila. Así, Bryan y colaboradores en el documento US 4.657.959 describe la adición de un agente de superficie activa no iónico etoxilado que contiene grupos solubilizadores perfluoroalquilo o siloxano para conseguir un ángulo de contacto con el agua en tres minutos por debajo de 65º aproximadamente. Aunque se mencionan los tensioactivos que incluyen grupos hidrocarbilo, para dar el tensioactivo soluble o dispersable en el prepolímero de silicona, incluyendo grupos etilenoxilo, los resultados conseguidos parecen ser inferiores a los óptimos.
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El documento WO 96/32088 describe un material de impresión dental polivinil-siloxano sin aditivo de absorción de agua.
Como se indica anteriormente, todo material de silicona es conocido por tener unas propiedades altamente hidrófobas. Por tanto, estos materiales normalmente no son capaces de humedecer adecuadamente la superficie de los dientes, especialmente en condiciones de humedad. Las propiedades hidrófilas se pueden conseguir en una silicona con la adición de tensioactivos dipolares. Estos aditivos normalmente no son solubles en la matriz de silicona, pero forman algo de emulsión junto con el sistema de silicio. Las propiedades reológicas de dichos materiales se caracterizan por un comportamiento de flujo no Newtoniano típico con una alta tensión de fluencia y una viscosidad altamente dependiente de la tensión de cizalla. Los tensioactivos no dipolares incluyen por ejemplo, siliconas poliéter modificadas, y no forman micelas adecuadas. Las emulsiones resultantes por tanto no son estables y tienden a separarse. No obstante, los sistemas de múltiples fases resultantes tienen una alta tensión de fluencia que evita el flujo sobre la superficie del diente cuando se aplica una tensión baja o nula. Las siliconas hidrófilas por tanto presentan normalmente unas características de fluidez malas a tensión baja.
Los "cuerpos ligeros" convencionales formados a partir de un sistema de dos componentes normalmente se aplican en una de dos formas. La primera es una forma mezclada a mano en el caso en el que los dos componentes se tengan que mezclar a mano. La segunda es una forma automezclada cuando los dos componentes se deben liberar a través de un mezclador estático fuera de un cartucho. En ambos casos, la capacidad de mezcla de los dos componentes está fuertemente influenciada por las propiedades reológicas de los componentes individuales que forman el cuerpo ligero. Especialmente en la forma automezclada más común, la fuerza para liberar el material fuera del cartucho está influenciada por la tensión de fluencia de las pastas.
Debido a las subestructuras reológicas, la mayoría de las siliconas hidrófilas convencionales tienen tensiones de fluencia altas. Para tomar ventaja de las bajas fuerzas para la extracción del material, se deben emplear mezcladores estáticos grandes. Esto conduce a una alta tasa de pérdida debido a que mucho del material a menudo permanece en el mezclador. Por tanto, se desea conseguir una baja tensión de fluencia tanto del componente de pasta único como de la mezcla para minimizar la fuerza necesaria para liberar la pasta del cartucho.
Con formulaciones de cuerpo ligero convencionales se tiene que aplicar una tensión alta para obtener un flujo del material de impresión en los surcos y en los otros detalles de la preparación. Los materiales de tipo de baja viscosidad ("cuerpos ligeros") por tanto siempre se usan en combinación con un material de tipo de alta viscosidad en la técnica denominada de "masilla/lavado" o en la técnica de "doble mezcla". Para mejorar la capacidad de mezcla de las masillas, la viscosidad de estos productos debe ser baja. Incluso en el caso en el que se usen cuerpos pesados mezclados en máquina la tensión para la extracción está limitada por las propiedades técnicas de la máquina. Viscosidades superiores conducen a tiempos de extracción más prolongados. En los casos en los que se usen estos así denominados cuerpos pesados o masillas ligeras junto con siliconas de baja viscosidad, la alta tensión de fluencia y la viscosidad altamente tensionada del cuerpo ligero causa problemas debido a que es imposible generar la presión suficiente mediante el cuerpo pesado o masilla blanda no fraguados durante la toma de la impresión. Por tanto, no está garantizado un flujo en los detalles de la preparación. Este problema es incluso más evidente cuando el material de baja viscosidad tiene una alta tensión de fluencia.
Además, los componentes hidrófilos para mejorar las propiedades humectantes de la silicona tienden a crear un nuevo problema. Este problema es un problema de estabilidad del entrecruzamiento de los componentes SiH frente a la humedad debido a que estos grupos funcionales son sensibles a reacciones de hidrólisis especialmente en condiciones básicas. Por tanto, es una forma preferida de la presente invención añadir un agente de relleno inorgánico absorbente de agua tal como sulfato de calcio hemi-hidratado, sulfato de calcio anhidro, cloruro de calcio, y similares y compuestos adsorbentes tales como zeolitas, tamices moleculares y otros compuestos absorbentes y adsorbentes similares.
Es sabido en la técnica que se puede obtener una baja viscosidad mediante el uso de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilsililo de cadena corta en combinación con cualquiera de los dos un bajo contenido en agente de relleno o sin agente de relleno en absoluto. Estos materiales normalmente tienen una resistencia mecánica muy baja tal como una resistencia al desgarro baja que los hacen demasiado débiles para su uso como material de impresión dental. En los casos en los que la viscosidad es demasiado baja, el material tiende a desprenderse de los dientes y los agentes de relleno se separan después de ciertos periodos de tiempo.
En suma, los materiales de impresión poliorganosiloxano aún necesitan mejoras en la viscosidad, resistencia al desgarro y humectabilidad para proporcionar un uso mejorado de estas condiciones para endurecer las impresiones de tejidos orales duros y blandos de manera que se proporcionen tiempos de trabajo, resistencia al desgarro y humectabilidad adecuados.
Resumen de la invención
Los nuevos materiales de impresión polivinilsiloxano son útiles en composiciones de impresión de altas y bajas viscosidades para grabar tejidos duros y blandos en la boca. El nuevo material de impresión es un material vinilpolisiloxano, catalizado por platino, preferentemente una composición organosiloxano polimerizable de dos componentes, un componente que incluye un catalizador para la polimerización, que comprende:
(a)
una resina QM, que contiene grupos vinilo;
(b)
un fluido de polidimetilsiloxano terminado en vinilo lineal, que forma con dicha resina QM una dispersión que tiene un contenido en vinilo de 0,16 a 0,24 mmol/g aproximadamente;
(c)
un organohidrogenopolisiloxano para el entrecruzamiento de dichos grupos vinilo;
(d)
un complejo catalizador de organoplatino para acelerar la polimerización de dichos componentes;
(e)
un componente retardante en cantidad suficiente para retrasar temporalmente el comienzo de dicha polimerización;
(f)
un agente de relleno; y
(g)
un tensioactivo que imparte humectabilidad a dicha composición, en el que dicho ángulo de contacto de la superficie de la composición con el agua es inferior a 50º después de tres minutos.
Preferentemente, la dispersión de (a) y (b) tiene una viscosidad de 5000-60.000 cps aproximadamente. La dispersión de (a) y (b) puede comprender una pluralidad de componentes de dispersión que tienen viscosidades y contenidos en resina QM deseados. Preferentemente, las dispersiones que contienen resina QM comprenden un primer componente de dispersión que tiene una viscosidad de 5000-7000 cps aproximadamente y un segundo componente de dispersión que tiene una viscosidad de 45.000-60.000 cps aproximadamente, dicha resina QM que comprende el 20-25% en peso aproximadamente de cada dispersión.
Una resina QM preferida comprende un poliorganosiloxano que comprende unidades de SiO_{4/2} y unidades de R^{1}R^{2}_{2}SiO_{1/2} en la que
R^{1} es insaturado, preferentemente vinilo y
R^{2} es alquilo, arilo, etc., tal como metilo, etilo, fenilo, etc. Más preferentemente, la resina QM comprende la fórmula:
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- El componente retardante de la composición es un fluido vinilo funcional de bajo peso molecular, que es un polisiloxano lineal o cíclico, en una cantidad de al menos el 0,030 por ciento en peso aproximadamente de dicha composición. Preferentemente, el componente retardante comprende: un 1,3-diviniltetrametildisiloxano fluido, en una cantidad del 0,030 al 0,12 por ciento en peso aproximadamente de dicha composición.
El componente agente de relleno de la invención comprende entre el 15 aproximadamente y 45 por ciento en peso aproximadamente de dicha composición y preferentemente incluye una mezcla de agente de relleno del 20 aproximadamente al 40 por ciento en peso aproximadamente.
Un componente clave de la composición de la invención es el tensioactivo para impartir humectabilidad, que comprende preferentemente un HLB de 8-11 aproximadamente y un pH de 6-8 aproximadamente. Un tensioactivo más preferido es un tensioactivo no iónico, nonil-fenoxi poli(etilenoxi)etanol que tiene un HLB de 10,8 aproximadamente.
Para las composiciones de la invención de viscosidad relativamente alta, la composición incluye un plastificante emulsionante que imparte unas propiedades de fluidez y de manipulación deseadas al complejo catalizador, para igualar aquellas del segundo componente, en la que se puede formar de manera conveniente una composición adecuada para tomar una impresión dental. Preferentemente, el plastificante comprende un ftalato de alquilo entre el 0,5 y el 2,0% en peso aproximadamente de dicho componente catalizador y es, más preferentemente, ftalato de octil bencilo.
Después de la polimerización, las composiciones de la invención incluyen una resistencia al desgarro de 270-300 Psi (1,86-2,06 MPa) y un ángulo de contacto con el agua inferior a 50º aproximadamente en tres minutos. Para el material de impresión de la invención de inferior viscosidad, la resistencia al desgarro será algo inferior a 200 Psi (1,38 MPa) que todavía está sustancialmente mejorada sobre la técnica anterior.
Breve descripción de los dibujos
La Figura 1 es una gráfica que muestra el ángulo de contacto húmedo, en grados, en función del tiempo, en minutos.
La Figura 2 es una gráfica que muestra la viscosidad del material de impresión en función del tiempo, en minutos.
La Figura 3 es una gráfica que muestra la diferencia en las características de los componentes catalizador y base de la presente invención.
La Figura 4 es una gráfica que muestra la tixotropía de una pasta base según la invención mediante un barrido de tiempos medido con un reómetro de oscilación.
La Figura 5 es una gráfica que representa la evolución de la viscosidad durante la reacción de fraguado del material según la invención mediante un barrido de tiempos con un reómetro de oscilación.
Descripción de las formas de realización preferidas
Las composiciones polisiloxano polimerizables de la presente invención comprenden, en general: un organopolisiloxano que tiene al menos dos grupos vinilo por molécula, que incluye adicionalmente, disperso en él, una resina polisiloxano cuadrivinilo funcional; un organohidrógeno-polisiloxano que tiene al menos dos átomos de hidrógeno aproximadamente unidos a al menos dos átomos de la silicona por molécula; un catalizador para acelerar la adición de los átomos de la silicona unidos a los átomos de hidrógeno a los grupos vinilpolisiloxano; un agente de relleno; una composición retardante de bajo peso molecular para retrasar el comienzo de la polimerización; y un tensioactivo emulsionante que imparte humectabilidad a dicho material de impresión.
La composición de la invención preferentemente se divide en dos componentes. Un primer componente, que se denomina convenientemente "pasta base", contiene la dispersión de vinilorganopolisiloxanos, el organohidrógeno-polisiloxano, una porción del agente de relleno y el tensioactivo. El segundo componente de esta composición de dos partes se denomina "pasta catalizadora" y comprende una segunda porción de vinilpolisiloxanos, junto con el catalizador para acelerar la reacción de adición, un agente colector del hidrógeno liberado durante la polimerización y normalmente, cantidades adicionales de agentes de relleno y pigmentos. Cuando se deseen materiales de impresión de alta viscosidad, se puede añadir un plastificante emulsionante al componente de pasta catalizadora de manera que las viscosidades de trabajo de sus dos componentes sean compatibles y tengan las características de fluidez deseadas.
Una amplia variedad de organopolisiloxanos que tienen al menos dos grupos vinilo por molécula aproximadamente son conocidos para su inclusión en las composiciones polisiloxano dentales de la invención para formar la dispersión que incluye un polisiloxano quadri-vinilo funcional. Cada uno de estos materiales se puede incluir en mayor o menor grado de acuerdo con la práctica de la presente invención. Se prefieren para su uso en esta invención polidivinilsiloxanos terminados en vinilo lineales, preferentemente un divinilpolidivinilsiloxano. Dichos polímeros se venden con unos pesos moleculares promedio variables con variaciones simultáneas en su viscosidad. Se prefiere que estos materiales se seleccionen para que tengan una viscosidad apropiada para las condiciones experimentadas por el material de silicona resultante.
Las dispersiones de interés tienen un intervalo de viscosidades de 5000-60.000 cps. En la práctica, es conveniente emplear una mezcla de los polímeros dispersantes que tienen propiedades físicas y viscosidades diferentes para proporcionar composiciones que tengan una viscosidad y tixotropicidad deseadas.
Las dispersiones de interés preferentemente se forman en dos intervalos de viscosidades: (1) una primera dispersión que tiene una viscosidad de 5000-7000 cps aproximadamente; y (2) una segunda dispersión que tiene una viscosidad de 45.000-65.000 cps aproximadamente. Aunque es conveniente para este propósito proporcionar oligómeros polisiloxano que tengan sustituyentes metilo, también se pueden incluir en la composición otros sustituyentes de acuerdo con esta invención. Así, se puede incluir alquilo, arilo, halógeno, y otros sustituyentes en mayor o menor grado como parte de los vinilpolisiloxanos que son útiles. Aquellos con conocimientos ordinarios en la técnica serán capaces de determinar a partir de las consideraciones anteriores qué materiales polisiloxano se prefieren para cualquier utilidad particular.
Los polisiloxanos cuadrifuncionales, designados y conocidos en la técnica como resinas QM, proporcionan una resistencia al desgarro mejorada a la composición de impresión polimerizada, incrementando su densidad de entrecruzamiento polimerizada resultante. Como es sabido, la resina QM está formada de: unidades Q de SiO_{4/2} cuadrifuncionales; y unidades M, tal como R^{1}R^{2}_{2}SiO_{1/2} en la que R^{1} es insaturado, preferentemente vinilo y R^{2} es alquilo, arilo, o similares, tal como metilo, etilo o fenilo. En una composición preferida R^{1} es vinilo y ambos R^{2} son metilo. Una composición más preferida está representada mediante la fórmula:
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La resina QM proporciona una concentración de vinilo en las dispersiones con los polidivinilsiloxanos terminados en vinilo de al menos 0,16 mmol/g aproximadamente. Preferentemente la concentración de vinilo es 0,16-0,24 mmol/g. La cantidad de resina QM preferentemente es del 20-25% en peso de la dispersión aproximadamente. Dichas dispersiones son vendidas por Miles, Inc. de Pittsburgh, Pennsylvania. Se pueden usar otras formulaciones de resina QM, incluyendo aquellas que son "claras" o dispersas en vehículos distintos del polidivinilsiloxano fluido preferido.
Un elemento clave de la invención es un componente retardante que retrasa el comienzo de la polimerización de la resina QM/dispersión de manera que se proporcionan tiempos de trabajo suficientes para emplear la composición. Funciona, a medición que se consume, para compensar lo que de otro modo sería una polimerización demasiado rápida. El fluido retardante preferido en el material de impresión preferido de interés es 1,3-diviniltetrametildisiloxano a un nivel de concentración suficiente para desempeñar sus funciones retardantes, que está en al menos el 0,03 por ciento en peso de la composición aproximadamente, preferentemente dentro de un intervalo del 0,03 al 0,12 por ciento en peso aproximadamente. Esta cantidad preferida está en contraste con las cantidades inferiores del 0,0015-0,020 por ciento en peso empleadas normalmente en sistemas PVS para estabilizar las composiciones. Otros retardantes adecuados son cualquier material vinilo funcional de bajo peso molecular que se consumiese inicialmente en la polimerización, para retrasar convenientemente y según se desee el endurecimiento, que incluye polisiloxanos cíclicos y lineales.
Los organohidrogenopolisiloxanos útiles en la práctica de la presente invención son muy conocidos para aquellos con conocimientos ordinarios en la técnica. Solamente se requiere que se empleen polisiloxanos que tienen átomos de hidrógeno unidos directamente a los átomos de la silicona, y que tengan viscosidades y otras propiedades físicas adecuadas. También se pueden emplear sustituyentes en las moléculas tales como alquilo (especialmente metilo), arilo, halógeno, y otros. Solamente es necesario que dichos sustituyentes no interfieran con la reacción de adición catalizada por platino. Se prefiere que las moléculas empleadas tengan al menos dos átomos de hidrógeno unidos a la silicona por molécula. Se prefiere el polimetilhidrogenosiloxano, que tiene un intervalo de viscosidades de 35-45 cps aproximadamente.
Los catalizadores que son útiles para catalizar la reacción de los átomos de la silicona (unidos a átomos de hidrógeno) a los grupos vinilo de las moléculas de vinilpolisiloxano preferentemente están basados en platino. En este aspecto, se prefiere emplear un compuesto de platino tal como ácido cloroplatínico, preferentemente en mezcla o complejado con uno o más materiales vinílicos, especialmente vinilpolisiloxanos. Aunque se ha encontrado que se prefieren dichos materiales, también son útiles otros catalizadores. Así, también son útiles el platino metálico junto con otros metales nobles incluyendo paladio, rodio, y similares y sus sales y complejos respectivos. En vista de la aceptabilidad toxicológica del platino, no obstante, es muy preferido para su uso dental.
Las composiciones de la presente invención también incluyen un agente de relleno, preferentemente una mezcla de agentes de relleno hidrófobos. Se pueden emplear una amplia variedad de agentes de relleno hidrófobos inorgánicos tales como sílices, alúminas, magnesias, titanias, sales inorgánicas, óxidos metálicos y cristales. No obstante, se prefiere el empleo de formas de dióxidos de silicona. De acuerdo con la presente invención, se ha encontrado que es preferible emplear mezclas de dióxidos de silicona, incluyendo aquellas derivadas de: dióxido de silicona cristalino, tal como cuarzo pulverizado (4-6 \mum); dióxidos de silicona amorfos, tales como tierra de diatomeas (4-7 \mum); y sílice gaseoso silanado, tal como Cab-o-Sil TS-530 (160-240 m^{2}/g), fabricado por Cabot Corporation. Los tamaños y áreas superficiales de los materiales anteriores se controlan para verificar la viscosidad y tixotropicidad de las composiciones resultantes. Algunos o todos de los agentes de relleno hidrófobos anteriores se pueden tratar superficialmente con uno o más agentes "acoplantes" o silanantes, como es sabido por aquellos con conocimientos ordinarios en la técnica. Dicha silanación se puede conseguir mediante el uso de silazidas o silanos halogenados conocidos. Los agentes de relleno están presentes, preferentemente, en cantidades entre el 15 aproximadamente y el 45 por ciento en peso de la composición aproximadamente, formando una composición de impresión que es rica en polímeros y, así, que tiene propiedades de fluidez mejoradas. Los agentes de relleno, más preferentemente, son el 3-5-40 por ciento en peso de la composición aproximadamente. Una mezcla de agente de relleno preferida para una formulación de viscosidad superior incluye el 14-24 por ciento en peso de dióxido de silicona cristalino, el 3-6 por ciento en peso de dióxido de silicona amorfo y el 4-8 por ciento en peso de dióxido de silicona gaseoso silanado. Un agente de relleno más preferido es el 19% aproximadamente de cristobalita con un diámetro de partícula de 4-6 \mu aproximadamente, el 4% aproximadamente de tierra de diatomeas con un diámetro de partícula de 4-7 \mu aproximadamente y el 6% aproximadamente de sílice gaseosa silanada a 160-240 m^{2}/g aproximadamente.
Se puede emplear un sistema químico para reducir la presencia o el grado de desprendimiento de hidrógeno que se genera normalmente como resultado de la polimerización vinílica. Así la composición puede comprender platino metálico finamente dividido que recoge y absorbe dicho hidrógeno. El Pt metálico puede estar depositado sobre una sal sustancialmente insoluble que tiene un área superficial entre 0,1 y 40 m^{2}/g aproximadamente. Sales adecuadas son sulfato de bario, carbonato de bario y carbonato de calcio de tamaños de partícula adecuados. Otros sustratos incluyen tierra de diatomeas, alúmina activada, carbono activado y otros. Las sales inorgánicas son especialmente preferidas para conferir una estabilidad mejorada a los materiales resultantes que las incorporan. Disperso sobre las sales están entre 0,2 y 2 partes por millón aproximadamente de platino metálico, respecto al peso del componente catalizador. Se ha encontrado que el empleo de platino metálico disperso sobre partículas de sales inorgánicas reduce o elimina sustancialmente el hidrógeno desprendido durante la curación de las siliconas dentales.
Una mejora importante de la invención es la inclusión en la composición de un tensioactivo que imparte humectabilidad a dicha composición, como indica un ángulo de contacto superficial con el agua en tres minutos inferior a 50º. Un resultado inesperado de la selección del tensioactivo proporciona una mayor ventaja clínica en que se consigue un ángulo de contacto húmedo inferior a 50º en menos de dos minutos aproximadamente, disminuyendo y permaneciendo por debajo de 50º durante todo el tiempo de trabajo de la composición, en contraste con las formulaciones tensioactivas y polivinilsiloxanos de la técnica anterior que requieren más tiempo para eliminar la humedad. Esta mayor velocidad de humectabilidad de la composición de la invención es particularmente ventajosa durante el proceso de toma de impresión y se muestra en los Dibujos.
En referencia a la Figura 1, se muestra el ángulo de contacto húmedo, en grados, en función del tiempo, en minutos, para la composición de polivinilsiloxano de la invención, en comparación con las composiciones de la técnica anterior. La curva A es la composición de la invención que presenta un ángulo de contacto húmedo de 50º aproximadamente a los dos minutos después de la mezcla de los componentes catalizador y base. La Figura 1 demuestra que se consigue una buena humectabilidad pronto y mejora a una velocidad rápida durante los 3,5 minutos aproximadamente de tiempo de vida útil del material de toma de impresión. Las curvas B y C son, respectivamente, materiales de impresión de poliéter y polivinilsiloxano convencionales de la técnica anterior. La Figura 2 muestra la viscosidad del material de impresión en función del tiempo para la composición de la invención, la curva A, y las dos composiciones de la técnica anterior B y C indicadas anteriormente. Muestra la progresión del proceso de polimerización desde la mezcla y, en combinación con la Figura 1, demuestra que la humectabilidad mejorada de la composición de la invención se produce du-
rante el tiempo de trabajo crítico para el material de impresión, una ventaja importante sobre otros sistemas conocidos.
El tensioactivo de la invención puede ser de tipo catiónico, aniónico, anfótero o no iónico. Un criterio clave para la selección es que el valor del balance hidrófobo-lipófobo (HLB) (descrito por Gower, "Handbook of Industrial Surfactants", 1993) debe estar en el intervalo de 8-11. Como es bien sabido, cuanto mayor es el HLB más hidrófoba es la sustancia. Además, el pH del tensioactivo debe estar en el intervalo 6-8 para prevenir reacciones secundarias que puedan ser perjudiciales para la polimerización de la impresión. Un tensioactivo preferido es no iónico, con un valor HLB de 10,8 que comprende nonilfenoxipoli(etilenoxi)etanol, vendido por Rhone-Poulenc de Cranbury, NJ como Igepal CO-530. En comparación se indica anteriormente respecto a Bryan y colaboradores, en el documento US '959 que el Igepal CO-630, con un HLB de 13,0, que difiere en la estructura del CO-530 en que el número de unidades de repetición en el CO-630 es 9 y aquellas del CO-530 es 6, no es eficaz, demostrando lo crucial de la limitación del HLB. La cantidad de tensioactivo usado para dar la composición hidrófila se basa en la velocidad de humectación. El ángulo de contacto deseado a los tres (3) minutos es inferior a 50º aproximadamente.
La composición de la invención puede incluir plastificantes para el material de viscosidad superior que altera de manera beneficiosa la manipulación y las propiedades de fluidez del material de impresión, particularmente del componente catalizador. Un plastificante emulsionante preferido es ftalato de octil bencilo. Son útiles otros ftalatos. El compuesto plastificante no es necesario para materiales de impresión del tipo lavado de inferior viscosidad.
La selección de la viscosidad de la dispersión de resina QM depende de las características globales deseadas para el material de impresión. Para dar unas características de manipulación de viscosidad superior se emplea más del componente de 60.000 cps. Para un tipo de baja viscosidad, se emplea más del componente de 6000 cps para incrementar el flujo. Además de las características de dispersión de la resina QM la selección del agente de relleno afecta a las características globales de viscosidad. El uso de una carga superior de agentes de relleno de área superficial baja, tal como cristobalita, da más flujo a un material de impresión del tipo de baja viscosidad. El uso de una carga superior de agentes de relleno de área superficial alta, tal como tierra de diatomeas, reduce el flujo y da más cuerpo a un material de impresión del tipo de alta viscosidad. El uso de un plastificante emulsionante hace la composición más tixotrópica, que es útil para un material de alta viscosidad. No obstante, generalmente no se usa un plastificante en el material de baja viscosidad ya que se desea un flujo alto.
La composición de la invención puede incluir diversos pigmentos para conseguir un color preferido. Dichos pigmentos son muy conocidos e incluyen dióxido de titanio así como muchos otros.
Las composiciones de dos componentes preparadas de acuerdo con la presente invención se emplean de la misma manera que se han empleado los materiales de impresión convencionales. Así, se mezclan juntas completamente porciones iguales de pasta base y pasta catalizadora de manera apropiada y se aplican a la dentición oral u otra región durante un periodo de tiempo suficiente para la polimerización o endurecimiento de la composición. Una vez que la composición se haya endurecido sustancialmente, se libera de la boca u otra superficie y se usa para la elaboración de moldes y similares a partir de los cuales se preparan posteriormente representaciones de la superficie del molde.
Como apreciarán aquellos con conocimientos ordinarios en la materia, es importante que los materiales de silicona dentales se puedan almacenar durante periodos de tiempo razonablemente prolongados y a temperaturas de almacenamiento razonables para maximizar su utilidad comercial. Por consiguiente, es necesario que dichos materiales no sufran una disminución de sus propiedades físicas o cambios sustanciales en el tiempo de trabajo o tiempo de endurecimiento tras dicho almacenamiento. A este respecto, las pruebas de almacenamiento acelerado que emplean temperaturas ambiente altas ahora son capaces de determinar la propia estabilidad de dichos materiales.
A continuación se describen ciertas formas de realización de la presente invención. Se pueden preparar numerosas formulaciones y composiciones distintas dentro del espíritu de la invención. Los siguientes ejemplos no se deben interpretar como limitantes y se ofrecen como forma de ilustración.
Ejemplo 1
Una composición de dos componentes de la invención se formula en componentes de pasta base y pasta catalizadora. La mezcla de los principios de cada componente se hace en un mezclador planetario doble que tiene una zona de mezcla calentada con agua circulante a 45ºC-50ºC y en vacío a 65 mm de mercurio.
Componente de pasta base
En la fabricación de la pasta base, primero se carga la zona de mezcla con todo el organohidrogenopolisiloxano y después de eso de manera creciente, con la dispersión QM y el componente agente de relleno, prosiguiéndose con la mezcla hasta que se consigue una mezcla uniforme. La pasta base finalizada se descarga en un contenedor de almacenamiento.
Componente de pasta catalizadora
El componente pasta catalizadora se formula y se mezcla en condiciones y en equipos como los descritos anteriormente. El catalizador de platino, 1,3-divinildimetildisiloxano, las dispersiones de resina QM, los agentes de relleno y los pigmentos se añaden de manera creciente a la zona de mezcla y la mezcla se lleva a cabo hasta que se consigue una masa mezclada uniformemente. La pasta catalizadora compuesta a continuación se descarga en un contenedor de almacenamiento.
La composición de cada componente se indica en la tabla a continuación, en la que las cantidades son por ciento en peso del componente.
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Ejemplo 2
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 3
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
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Ejemplo 4
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 5
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 6
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 7
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 8
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 9
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 10
Una composición de dos componentes de la invención se prepara haciendo primero una pasta base y a continuación una pasta catalizadora como se describe en el Ejemplo 1, que tiene la composición indicada en la tabla a continua-
ción.
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Ejemplo 11
Una muestra representativa de cada uno de los Ejemplos descritos anteriormente, de 10 gramos, se mezcla en partes iguales y se prueban las propiedades de la mezcla y de la composición polimerizada resultante. La tabla a continuación muestra los resultados de dichas mediciones. Las primeras cinco propiedades mostradas se prueban de acuerdo con la Especificación ADA 19: Non-Aqueous Elastomer Impression Materials (1976, como se corrige en el 19a de 1982).
El siguiente procedimiento se usó para proporcionar la resistencia al desgarro de tensión, el porcentaje de elongación, y el módulo de elasticidad de los Ejemplos.
Se mezclaron partes iguales de los componentes base y catalizador y las muestras o especimenes se colocaron en un molde de especimenes que tiene una cavidad en forma de I de 1,5 mm de grosor, 20 mm x 11 mm, con brazos superiores de 8 mm de profundidad y una porción I central de 5 mm de anchura. El molde relleno se afianzó entre dos placas de acero inoxidable y el ensamblaje se puso en un baño de agua a 32ºC. A los seis minutos desde el comienzo de la mezcla, el ensamblaje se liberó del baño. El molde se liberó, el espécimen se liberó del molde y se eliminaron todas las manchas del espécimen. A los 10 minutos desde el comienzo de la mezcla, el espécimen se afianzó en las abrazaderas de prueba del espécimen de un Instron Model 1123 en el modo de extensión. El Instron se acopló a un microprocesador Microcon II que había sido programado para calcular la resistencia al desgarro (psi), % de elongación y el módulo de elasticidad. A los 11 minutos, el espécimen se sometió a tensión mediante el Instron a una velocidad de 10 mm/min hasta que el espécimen alcanzó el pico de ruptura. (La carga máxima se fijó a 5 kg) Esto se repitió para cinco especimenes y a continuación se presentan los resultados evaluados estadísticamente, como se muestra en la Tabla I.
Los ángulos de contacto húmedo se midieron para cada uno de los Ejemplos como sigue. Un gramo (1 g) de base y un gramo (1 g) de pasta catalizadora se mezclaron juntos hasta uniformidad (-30 segundos). Se puso medio gramo (0,5 g) de pasta mezclada entre dos láminas de polietileno (Dentsilk) y se aplastó usando una placa de cristal, de 2-3 mm de grosor aproximadamente. El espécimen se dejó en reposo hasta que fraguó (\sim15 minutos). Se liberaron las láminas de polietileno, teniendo cuidado de no tocar la superficie del espécimen, y el espécimen se colocó sobre la mesa de un ginómetro, un dispositivo muy conocido para medir los ángulos de contacto. La retícula ocular se ajustó a los planos horizontal y vertical de la superficie del espécimen y el reloj de parada se inició cuando una gota de agua goteó sobre la superficie del espécimen. De los 1,5 minutos a los 3,5 minutos, se midió el ángulo de contacto interior, en grados, de la interfaz agua/espécimen usando la escala del ginómetro, se registró para el espécimen y se presenta en la Tabla I a continuación.
TABLA I Propiedades de los ejemplos
11
Los Ejemplos 1-3 son composiciones preferidas. El Ejemplo 1 es adecuado para la dispensación en un tubo y la mezcla a mano. El Ejemplo 2 es más preferido para la dispensación en cartucho y la mezcla estática. El Ejemplo 3 describe una composición de la invención que es adecuada para la formación de una composición de inferior viscosidad adecuada para cualquiera de las dos dispensaciones en tubo o en cartucho.
La composición del Ejemplo 4, que tiene una alta viscosidad, presenta una gasificación grave, con una concentración en hidruro superior y sin componente de desgasificación. El Ejemplo 5, que tiene una baja viscosidad, demuestra buena consistencia en jeringa pero tiene unos altos porcentajes de deformación y de tensión aunque la resistencia al desgarro fue inferior. Esta composición tenía una concentración de hidruro alta, baja de tensioactivo, baja de retardante y baja de catalizador. Las composiciones de los Ejemplos 6, 8 y 9 no polimerizaron adecuadamente. La composición del Ejemplo 6 tenía unos contenidos en catalizador y retardante demasiado bajos. El tensioactivo también tenía un HLB demasiado alto y era demasiado ácido. La composición del Ejemplo 7 carecía de capacidad de humectación con un ángulo de contacto superficial que excedía los límites deseables. Ambos Ejemplos 8 y 9 tenían concentraciones de catalizador y retardante demasiado bajas. La composición del Ejemplo 10 excedía el porcentaje de deformación deseado.
Ejemplo 12
Una composición de dos componentes de la invención, que tiene la composición indicada a continuación, se prepara como se describe en el Ejemplo 1. Se utiliza un mayor contenido de dispersión de resina QM para formar una formulación de lavado de baja viscosidad. También se emplea tensioactivo adicional, mientras que no es necesario plastificante.
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Ejemplo 13
Una composición de dos componentes, que tiene la composición indicada a continuación, se prepara como se describe en el Ejemplo 1. La formulación resultante es un material de impresión de lavado de baja viscosidad.
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Ejemplo 14
Una composición de dos componentes, que tiene la composición indicada a continuación, se prepara como se describe en el Ejemplo 1. La formulación resultante es un material de impresión de lavado de baja viscosidad.
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Ejemplo 15
Los procedimientos de prueba del Ejemplo 11 se aplicaron a muestras representativas de las formulaciones de los Ejemplos 12-14. La Tabla II a continuación presenta los resultados de las mediciones.
TABLA II
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El material de impresión dental según otra forma de realización de la invención es un sistema de dos componentes sobre la base de la adición de las siliconas de curación como sigue:
entre el 45 y el 55 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso del material de impresión de una pasta base. La pasta base incluye:
a1. Entre el 1 aproximadamente y el 10 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo lineal,
a2. entre el 8 aproximadamente y el 20 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base de copolímeros de dimetil-(H-metil)-siloxano lineal con trimetilsililo o dimetilhidrosililo terminales,
a3. entre el 15 aproximadamente y el 25 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene el 15-25% en peso de SiO_{2} muy dispersado,
a4. entre el 50 aproximadamente y el 60 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base de resinas QM de bajo peso molecular que opcionalmente contiene grupos funcionales reactivos en la reacción de hidrosililación y grupos etoxilo y siendo homogéneamente soluble en a1 y que incluye SiO_{4/2}, RO_{1/2}, y R_{3}SiO_{1/2} en las que R representa n-alquilo, fenilo o vinilo y tiene un contenido en grupos alcoxilo inferior a 4 mmol/g,
a5. un depurador de agua para adsorción tanto de los principios como del entorno,
a6. entre el 0 aproximadamente y el 10 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base de copolímeros de dimetil-(vinilmetil)-siloxano lineal con terminación en dimetilvinilsililo,
a7. un tensioactivo dipolar para mejorar las propiedades humectantes,
a8. y opcionalmente, pigmentos.
El material de impresión también incluye entre el 45 aproximadamente y el 55 por ciento en peso de una pasta catalizadora que incluye:
b1. Entre el 1 aproximadamente y el 5 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo lineales,
b2. entre el 30 aproximadamente y el 35 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen el 20-35% en peso de SiO_{2} muy dispersado,
b3. entre el 55 aproximadamente y el 70 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de resinas QM de bajo peso molecular que opcionalmente contiene grupos funcionales reactivos en la reacción de hidrosililación y grupos etoxilo y siendo homogéneamente soluble en a1 y que comprende SiO_{4/2}, RO_{1/2}, y R_{3}SiO_{1/2} en las que R representa n-alquilo, fenilo o vinilo y tiene un contenido en grupos alcoxilo inferior a 4 mmol/g,
b4. entre el 0 aproximadamente y el 10 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de copolímeros de dimetil-(vinilmetil)-siloxano lineal con terminación en dimetilvinilsililo,
b5. entre el 0,5 aproximadamente y el 1,5 por ciento en peso aproximadamente respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de catalizador de Pt preparado a partir de H_{2}PtCl_{6} y tetrametildivinildisiloxano,
b6. polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilsililo de cadena corta (n = 0-5),
b7. adsorbentes de H_{2}; y opcionalmente
b8. pigmentos.
Todos los "%" y "porcentajes" son en peso. Se proporciona un material de impresión dental del tipo de baja viscosidad que tiene características de fluidez en condiciones clínicas combinadas con una alta resistencia al desgarro para mantener las oquedades subgingivales. "Baja" viscosidad como se usa en esta invención significa aquella del tipo 3 según la ISO 4823. Estas características se demuestran mediante los siguientes parámetros físicos:
Viscosidad:
\eta_{(200 \ Pa)} = 5,0-15,0 Pa\cdots para pastas individuales
\eta_{(200 \ Pa)} = 15,0-25,0 Pa\cdots para la mezcla
y una tensión de fluencia de: \theta_{(0-10 Pa)} inferior a 5,0 Pa aproximadamente
ángulo de contacto: inferior a 45º aproximadamente
resistencia al desgarro: superior a 1,5 MPa aproximadamente.
En las que a1 y b1 están caracterizadas como vinilpolisiloxanos terminados en dimetilo según la fórmula
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especificada con una viscosidad en el intervalo de 0,2-200 Pa\cdots a 20ºC y un contenido en vinilo de 0,01-0,5 mEq/g. La letra "n" representa un número entero entre 50 y 1300 aproximadamente, aunque esto no es una limitación absoluta de la invención. El componente a2 está caracterizado como un organopolisiloxano según la fórmula
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que tiene al menos tres átomos de hidrógeno unidos al Si por molécula. Convenientemente, este organopolisiloxano contiene 2,0-8,5 mEq/g de unidades SiH activas.
Los componentes a3 y b2 están caracterizados como un aerosil que contiene organopolisiloxanos terminados con grupos terminales de dimetilvinilsililo. Ejemplos son aquellos preparados según el documento DE-A 2.535.334, que se incorpora en esta invención por referencia.
Los componentes a4 y b3 están caracterizados porque contienen SiO_{4/2} tetrafuncionales como fracciones Q y R_{3}SiO_{1/2} monofuncionales como unidades M, en la que R puede ser alquilo, arilo o alquenilo, más preferentemente metilo o vinilo. Además, pueden estar presentes RSiO_{3/2} trifuncionales (unidades silsesquioxano o unidades T) y R_{2}SiO_{2/2} como unidades D en las que el contenido de estas unidades QM tiene que ser superior al 10% aproximadamente.
El componente a5 se selecciona de agentes de relleno inorgánicos que absorben agua tales como sulfato de calcio hemi-hidratado, sulfato de calcio anhidro, cloruro de calcio y similares, y compuestos absorbentes como zeolitas de tipo A, tamices moleculares y otros compuestos adsorbentes y absorbentes similares. Una zeolita de tipo A en un contenido entre el 0,5 aproximadamente y el 10% en peso aproximadamente de la pasta base es un colector preferido.
Los componentes a6 y b6 están caracterizados como el producto de una reacción de copolimerización de dimetildihalogenosilanos o dimetildialcoxisilanos con metilvinil dihalogenosilanos o metilvinil dialcoxisilanos que da un copolímero según la fórmula
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en la que R es de manera preferida como anteriormente un vinilo que da un contenido en vinilo de 0,5-3,0 mEq/g, y una viscosidad de \eta(20ºC) = 200 mPa\cdots - 10.000 mPa\cdots. Un grupo R preferido es (CH_{2})_{3}-O-[CH_{2}CH_{2}-O]_{x}-CH_{3} en la que x es un número entero entre 2 aproximadamente y 10 aproximadamente.
El componente a7 está caracterizado como nonilfenoxi poli(etilenoxi)etanol, y b5 está caracterizado como el producto de la reacción de ácido cloroplatínico hidratado con tetrametildivinildisiloxano.
El componente b7 está caracterizado como paladio o platino muy dispersado sobre carbón, sulfato de calcio, alúmina o zeolitas.
Una combinación de principios según la invención combina una muy alta resistencia al desgarro junto con unas propiedades altamente hidrófilas y unas buenas características de humectabilidad y fluidez.
La combinación de principios según la invención promueve la baja consistencia tanto de la pasta individual como de la mezcla. Las pastas base según la invención presentan un comportamiento de flujo no Newtoniano con una tensión que depende de la viscosidad y un efecto tixotrópico. Incluso con un alto contenido de tensioactivo (Ejemplos A, B y D a continuación) la tensión de fluencia de la pasta base, como resultado de las subestructuras reológicas, es muy inferior que en el caso de formulaciones de cuerpo ligero usuales (Ejemplo F).
En la descripción que sigue se hará referencia a las Figuras 3-4 que se describieron brevemente anteriormente. En la Figura 3, el eje x muestra la frecuencia omega en 1/s, y los dos ejes y muestran la tensión de cizalla G' (eje y izquierdo) en Pascales (Pa) y la viscosidad n' en Pascales\cdotsegundo (Pa\cdots) (eje y izquierdo). En la Figura 4, el eje x es el tiempo en segundos (s). El eje y es de nuevo la tensión de cizalla G en Pa en el eje y izquierdo. En el eje y derecho, hay dos parámetros, la viscosidad n' en kPas y el ángulo de pérdidas. El módulo de cizalla G' de un sistema fluido se divide en dos partes. El módulo de almacenamiento G' representa las propiedades elásticas del sistema, mientras que el módulo de pérdidas G'' representa las propiedades viscosas. El ángulo de pérdidas, delta, representa el ángulo entre G' y G'' en el triángulo formado por el eje, G' y G''. La Figura 5 tiene los mismos ejes x e y que la Figura 4.
Además, en la Figura 3, la letra "A" representa el módulo de cizalla G'; la letra "B" representa delta o el ángulo de pérdidas entre G' y G''; y "C" representa n', la viscosidad en Pa\cdots. En la Figura 4, la información gráfica del círculo pequeño representa delta; la letra "V" en un círculo representa la viscosidad; los asteriscos representan la tensión de cizalla G; los cuadrados pequeños representan el módulo de almacenamiento G'; y los rombos representan la información para el módulo de pérdidas G''.
En la Figura 5, las representaciones gráficas son iguales que aquellas de la Figura 4.
La pasta catalizadora según la invención, incluso con un contenido en aerosil del 10%, presenta unas características de fluidez cercanas al comportamiento Newtoniano con una viscosidad constante de 10,0 Pa\cdots y sin tensión de fluencia o efecto tixotrópico. Las propiedades reológicas de las pastas individuales según la invención se han medido mediante un barrido de frecuencias con un reómetro de oscilación (CS-50 Fa. Bohlin). La Figura 3 muestra la diferencia entre las características de flujo no Newtoniano de la base y el comportamiento cuasi-Newtoniano del catalizador.
La tixotropía de una pasta base según la invención se puede demostrar mediante un barrido de tiempos medidos con un reómetro de oscilación en condiciones no turbulentas. La muestra se colocó sobre la placa de un sistema de medición cónico/plano. Después de bajar la placa superior se aplicó una tensión de empuje sobre el material de 200 Pa durante un período de 5 segundos para alterar la subestructura reológica responsable de la tensión de fluencia. La relajación de las propiedades elásticas se midió por oscilación con una frecuencia de 1 Hz y una deformación de 0,0005 radianes en periodos de 10 segundos. Como se puede ver en la gráfica de la Figura 4, al comienzo de la medición el módulo de pérdidas (G'') es superior que el módulo de almacenamiento (G') y la pasta se comporta como un líquido. Después de un tiempo de relajación de 600 segundos ca. (sec) la subestructura se reconstruye y el material presenta un comportamiento elástico. Junto al tiempo de relajación típico, el punto de gel cuando G''=G' es característico para el comportamiento tixotrópico de fluidos no Newtonianos. El tiempo t_{g} (usm) para alcanzar este punto de gel es de al menos 90 segundos para una pasta base según la invención.
Debido a la tixotropía de la pasta base incluso con una tensión de fluencia y una tensión muy dependiente de la viscosidad, el material según la invención se comporta como un líquido que fluye sobre la superficie inmediatamente después de la mezcla saliendo del cartucho. Cuando los dos componentes se mezclan liberándose a través de un mezclador estático el comportamiento del flujo está caracterizado principalmente por la pasta catalizadora, debido a que inmediatamente después de la mezcla las subestructuras reológicas en la pasta base, responsables de la tensión de fluencia y la tensión dependiente de la viscosidad, se alteran por la tensión de cizalla de la mezcla.
El material según la invención se ha desarrollado preferentemente para su aplicación como un material en cartucho dental. Debido a las propiedades reológicas del material según la invención solamente son necesarias fuerzas muy bajas para liberar el material fuera del cartucho. Por tanto se pueden usar mezcladores estáticos muy pequeños para liberar el material según la invención fuera del cartucho, dando como resultado una tasa de pérdida mínima y una gran reducción de costes para el usuario. Por "baja viscosidad" en esta invención, se quiere decir según el ISO 4823.
Para investigar la evolución de la viscosidad durante la reacción de fraguado del material según la invención, se midió una muestra (Ejemplo B) en un barrido de tiempos con un reómetro de oscilación (Figura 5). El material se liberó a fuera del cartucho (como se usa en aplicaciones dentales) inmediatamente sobre la placa de un sistema de medición cónico/plano y la medición se inició 10 segundos después de la extracción. El primer valor de la viscosidad se registró 15 segundos después de la extracción. La medición se llevó a cabo en condiciones no turbulentas con una frecuencia de 1 Hz, una deformación de 0,001 radianes y un período de medición de 10 segundos. Bajo estas condiciones las subestructuras reológicas no se alteraron por el par de torsión de la oscilación (como se puede mostrar en un barrido de amplitudes de ambas pastas individuales). Como se muestra en la Figura 5 la viscosidad aumenta muy rápido en la primera etapa de reacción. Este efecto se puede explicar por la relajación de la tensión de cizalla provocada por la extracción fuera del cartucho (efecto tixotrópico). Al comienzo de la reacción de fraguado el ángulo de pérdidas \delta es superior a 45º aproximadamente. Esto significa que en ese momento el material no presenta tensión de fluencia. El material es capaz de fluir sobre la superficie del diente como un líquido a una baja tensión de cizalla incluso bajo la influencia de la gravedad, cuando se jeringa fuera del cartucho.
En primer lugar es importante para la cinética de la reacción de fraguado el tiempo de gelificación t_{g} (material fijo) y en segundo lugar el tiempo de fraguado t_{c}. El tiempo de gelificación t_{g} (material fijo) se alcanza cuando el ángulo de pérdidas \delta = arctan (G''/G') tiene el valor máximo. En los casos en los que no haya máximo para el ángulo de pérdidas (cuando \delta > 45º) el tiempo de gelificación se alcanza cuando el ángulo de pérdidas sobrepase los 45º (G' = G''). El tiempo de fraguado se alcanza cuando el módulo de almacenamiento G' haya alcanzado su meseta.
En los Ejemplos A y B según la invención la red formada está parcialmente interpenetrada por la red existente de resinas QM. Esto da una resistencia reticular adicional. Estas resinas QM están caracterizadas por que contienen SiO_{4/2} tetrafuncionales como fracciones Q y R_{3}SiO_{1/2} monofuncionales como unidades M, en la que R puede ser alquilo, arilo o alquenilo, más preferentemente metilo o vinilo. Además, pueden estar presentes RSiO_{3/2} trifuncionales (unidades silsesquioxano o unidades T) y R_{2}SiO_{2/2} como unidades D. El contenido de estas resinas QM preferentemente es superior al 10% aproximadamente. Un contenido inferior como en el caso del Ejemplo E no es suficiente para incrementar la resistencia al desgarro.
Alternativo al uso de un alto contenido en resina QM como en los Ejemplos A y B, se usan en el Ejemplo D vinilsiliconas altamente funcionalizadas. En este material según la invención la alta resistencia al desgarro es el resultado de un alto contenido de grupos vinilo reactivos en ambos componentes. En la adición usual de las siliconas de curación estas funciones reactivas sólo se colocan en los extremos de polidimetil siloxanos de cadena larga. En el material según la invención los grupos vinilo adicionales se colocan sobre la cadena de estos polímeros. Estas funciones adicionales conducen a una mayor densidad reticular combinada con un refuerzo en la resistencia mecánica. En este caso no es necesario un alto contenido de resinas QM.
En el caso de un material según la invención no es necesaria la adición de un agente de relleno para reforzar la resistencia mecánica. Los agentes de relleno usados solamente son necesarios para ajustar las propiedades reológicas y para adsorber la humedad del tensioactivo o del entorno. Incluso con un contenido en agente de relleno inferior al 15% en peso, el material según la invención (Ejemplos A, B y D) tiene una resistencia al desgarro superior que cuerpos ligeros convencionales altamente rellenos (contenido en agentes de relleno superior al 40% en peso, Ejemplo F). En combinación con un alto esfuerzo de compresión, la resistencia mecánica mejorada es capaz de mantener las oquedades subgingivales.
Para mejorar las propiedades humectantes se ha de añadir una gran cantidad de tensioactivo al material según la invención para conseguir un ángulo de contacto con el agua muy bajo. Los tensioactivos son los mismos que los descritos previamente. Sorprendentemente estas grandes cantidades de tensioactivo conducen solamente a una tensión de fluencia muy baja inferior a 5 Pa en el caso de la pasta base (Ejemplos A, B y D). Los cuerpos ligeros convencionales (Ejemplo F) tienen unas tensiones de fluencia superiores con contenidos en tensioactivo incluso inferiores. Como se ve en la Figura 3 esta baja tensión de fluencia de la pasta base no conduce a una tensión de fluencia del material jeringado. Está causado por una subestructura reológica, que se altera por la tensión de cizalla durante la extracción fuera del cartucho.
Ejemplos
(Todos los % son en peso)
Ejemplo A
Componente A
53,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
20,0% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
5,0% de H-siliconas de entrecruzamiento (contenido en SiH 7,5 mEq/g).
10,0% de H-siliconas de elongación de la cadena (contenido en SiH 2,6 mEq/g).
5,0% de zeolita de tipo A.
0,5% de dióxido de titanio.
6,5% de tensioactivo (nonilfenoxipoli-(etilenoxi)etanol).
Componente B
66,5% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
32,68% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
0,5% de catalizador de Pt.
0,05% de diviniltetrametildisiloxano.
0,07% de Pt/CaCO_{3}.
0,20% de pigmento.
Ejemplo B
Componente A
53,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
20,0% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
15,0% de H-siliconas de entrecruzamiento (contenido en SiH 4,3 mEq/g).
5,0% de zeolita de tipo A.
0,5% de dióxido de titanio.
6,5% de tensioactivo (nonilfenoxipoli-(etilenoxi)etanol).
Componente B
66,5% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
32,68% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
0,5% de catalizador de Pt.
0,05% de diviniltetrametildisiloxano.
0,07% de Pt/CaCO_{3}.
0,20% de pigmento.
Ejemplo C
Componente A
16,5% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
30,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
20,0% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
15,0% de H-siliconas de entrecruzamiento (contenido en SiH 4,3 mEq/g).
5,0% de zeolita de tipo A.
0,5% de dióxido de titanio.
6,0% de tensioactivo (nonilfenoxipoli-(etilenoxi)etanol).
6,5% de modificador hidrófilo (Fa. Wacker).
Componente B
36,1% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
30,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
32,68% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
0,5% de catalizador de Pt.
0,4% de polidimetil(vinilmetil)siloxanos terminados en dimetilvinilo de cadena corta.
0,07% de Pt/CaCO_{3}.
0,43% de pigmento.
Ejemplo D
Componente A
33,5% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
15,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
22,50% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
11,0% de H-siliconas de entrecruzamiento (contenido en SiH 7,5 mEq/g).
6,0% de zeolita de tipo A.
1,0% de dióxido de titanio.
6,0% de tensioactivo (nonilfenoxipoli-(etilenoxi)etanol).
0,2% de aceite de menta.
Componente B
54,03% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
10,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
32,90% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
1,0% de catalizador de Pt.
0,10% de diviniltetrametildisiloxano.
1,0% de copolímeros de dimetil(metilvinil)siloxano terminado en dimetilvinilo (viscosidad de 0,2 Pa\cdots).
0,07% de Pt/CaCO_{3}.
0,40% de pigmento.
Ejemplo E
Componente A
44,6% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
10,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas QM.
20,0% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
15,0% de H-siliconas de entrecruzamiento (contenido en SiH 4,3 mEq/g).
5,0% de zeolita de tipo A.
0,2% de dióxido de titanio.
5,0% de tensioactivo (nonilfenoxipoli-(etilenoxi)etanol).
0,2% de aceite de menta.
Componente B
57,25% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
10,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene resinas metilsilesquisiloxano.
32,00% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
0,4% de catalizador de Pt.
0,03% de diviniltetrametildisiloxano.
0,07% de Pt/CaCO_{3}.
0,25% de pigmento.
Ejemplo F
Componente A
39,1% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
10,0% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
8,4% de H-siliconas de entrecruzamiento (contenido en SiH 4,3 mEq/g).
5,0% de sulfato de calcio hemi-hidratado.
7,0% de tierra de diatomeas.
25,0% de polvo de cuarzo.
0,2% de dióxido de titanio.
0,2% de aceite de menta.
0,11% de pigmento.
5,0% de tensioactivo (nonilfenoxipoli-(etilenoxi)etanol).
\newpage
Componente B
51,0% de polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo.
10,0% de polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilo que contienen SiO_{2} muy dispersado.
7,0% de tierra de diatomeas.
29,25% de polvo de cuarzo.
2,0% de plastificante.
0,4% de catalizador de Pt.
0,03% de diviniltetrametildisiloxano.
0,07% de Pt/CaCO_{3}.
1,0% de dióxido de titanio.
La determinación de los parámetros reológicos para los ejemplos según la invención fue como sigue.
Las propiedades reológicas de los sistemas que constan de un agente de relleno sólido insoluble y dos o más fases líquidas no miscibles están caracterizadas por subestructuras reológicas como micelas formadas por el tensioactivo y las partículas de agente de relleno. La viscosidad de estos sistemas, especialmente de emulsiones, por tanto es muy dependiente de la tensión de cizalla. La viscosidad se midió en una prueba de deslizamiento con una tensión de cizalla de 200 Pa en el caso de las pastas individuales y la mezcla. El instrumento era un reómetro de oscilación/rotación (CS-50 Fa. Bohlin) en modo de rotación. Es importante para este parámetro que la medición se lleve a cabo en condiciones de flujo constantes, de lo contrario el valor medido no tiene relevancia física. La tensión de cizalla de 200 Pa es mucho mayor que la tensión de fluencia de las pastas base según la invención. Las subestructuras reológicas de las pastas se alteran bajo estas condiciones. En condiciones no destructivas las viscosidades, especialmente de las pastas base, son mucho mayores.
En las pastas que contienen un tensioactivo (pastas base) se forma una subestructura reológica por las moléculas dipolares del tensioactivo. A una tensión por debajo de la tensión de fluencia, estas micelas junto con el agente de relleno forman una estructura sólida. El sistema se comporta cuasi-elásticamente caracterizado por una relación tensión de cizalla/módulo de tensión lineal. Cuando la tensión de cizalla incrementa la viscosidad del material, se alcanza un máximo y se sobrepasa la tensión de fluencia, las subestructuras se alteran y el sistema se comporta como un fluido no Newtoniano. La tensión de fluencia se ha medido con una pendiente de tensión de cizalla de 0-100 Pa en un tiempo de 120 segundos. Nótese que este parámetro es fuertemente dependiente de la pendiente tensión/tiempo, una pendiente más pronunciada dará como resultado una tensión de fluencia inferior. Debido a esto, los parámetros reológicos de dichos sistemas normalmente se miden en situaciones de tensión definidas.
Más a menudo la reorganización de las subestructuras alteradas se combina con un tiempo de relajación. En dichos sistemas tixotrópicos se debe tener en cuenta incluso el historial de tensión del sistema mediante la medición de todos los parámetros reológicos. Por tanto el material se pone sobre la placa de un sistema de medición cónico/plano 20 minutos (min) antes de la medición de la tensión de fluencia. La viscosidad se mide en la prueba de deslizamiento inmediatamente después de la colocación del material sobre el sistema de medición en el caso de pastas individuales, y después de un periodo de 30 segundos en el caso del material mezclado.
El tiempo de fraguado t_{c} se mide en un barrido de tiempos en un reómetro de oscilación/rotación (CS-50 Fa. Bohlin) en modo de oscilación. La medición se ha de llevar a cabo en condiciones no destructivas. Estas condiciones se pueden realizar midiendo dentro del intervalo viscoelástico lineal de ambos materiales fraguados y no fraguados. Las condiciones óptimas de adición de las siliconas de curación para la reacción de fraguado son a una frecuencia de 1 Hz y una deformación de 0,001. El tiempo de fraguado se lee cuando el módulo de cizalla G*=G'+G'' haya alcanzado la meseta. El tiempo de fraguado tiene importancia clínica para el dentista debido a que este periodo de tiempo es idéntico al tiempo de eliminación mínimo.
Los parámetros físicos de los ejemplos según la invención (A, B y D) se muestran en la Tabla III junto con tres ejemplos que no son según la invención (C, E y F).
TABLA III Parámetros físicos
19
En la formulación F la alta resistencia al desgarro es el resultado de un alto contenido en agente de relleno. Las viscosidades tanto de las pastas únicas como la mezcla son altas, por tanto las características de fluidez son insuficientes para obtener impresiones óptimas.
En la formulación E la baja viscosidad se obtiene dispensando el agente de relleno. Las características de fluidez sobre la superficie del diente son muy buenas. El ejemplo muestra buenas características de humectabilidad como resultado de un ángulo de contacto bajo, pero debido a la muy baja resistencia al desgarro la formulación se desprende de las oquedades.
En el ejemplo C las características de fluidez y el ángulo de contacto se han optimizado, como en la formulación E la resistencia al desgarro es demasiado baja para evitar un desprendimiento de las oquedades.
El contenido de las resinas QM reforzantes no es suficientemente alto para mejorar la resistencia mecánica.
Los Ejemplos A, B y D según la invención tienen viscosidades muy bajas tanto de las pastas individuales como de la mezcla. Combinado con un ángulo de contacto bajo estas características reológicas conducen a un flujo optimizado de las pastas sobre la superficie de los dientes y en el surco. En el caso del Ejemplo C se podría conseguir una resistencia al desgarro alta mediante una densidad reticular alta o en el caso del Ejemplo A mediante el uso de un alto contenido de resinas QM.
La Tabla IV muestra los tiempos de gelificación tg (material no fraguado) para las pastas base según la invención medidos mediante un barrido de tiempos como se explica anteriormente.
\newpage
TABLA IV
Ejemplo A B C D E F
Viscosidad \eta* min (Pa\cdots) 39 35 11 45 16 140
Tiempo de gelificación t_{g} (usm) (s) 101 s 101 s * 30 s 11 s 24,5
* \begin{minipage}[t]{155mm} La pasta base del Ejemplo C presenta un tiempo de gelificación muy largo en el barrido de tiempos. Esta formulación tiene una subestructura reológica muy débil que se altera bajo las condiciones de medición (1,0 Hz, 0,0005 radianes). Tiende a separarse bajo la influencia de la gravedad. Por tanto la medición de los efectos tixotrópicos no tiene ninguna relevancia física.\end{minipage}
Junto con el tiempo de gelificación, la viscosidad \eta* min después de la alteración de la estructura reológica es importante para las características de fluidez del material. Sólo en los ejemplos según la invención (Ejemplo A, B y D) se combina un tiempo de gelificación prolongado con una baja viscosidad.

Claims (15)

1. Un material de impresión dental que tiene baja viscosidad que comprende entre el 45 y el 55 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso del material de impresión de una pasta base que comprende:
a1. Entre el 1 y el 10 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base del material de impresión de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo lineal,
a2. entre el 8 y el 20 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base del material de impresión de un copolímero de dimetil-(H-metil)-siloxano lineal con un componente terminal seleccionado entre trimetilsililo o dimetilhidrosililo,
a3. entre el 15 y el 25 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base del material de impresión de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene el 15-25% en peso de SiO_{2} muy dispersado,
a4. entre el 50 y el 60 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base del material de impresión de una resina QM de bajo peso molecular que opcionalmente contiene grupos funcionales reactivos en la reacción de hidrosililación o grupos etoxilo, y siendo homogéneamente soluble en a1 y que comprende SiO_{4/2}, RO_{1/2}, y R_{3}SiO_{1/2} en las que R representa n-alquilo, fenilo o vinilo y tiene un contenido en grupos alcoxilo inferior a 4 mmol/g,
a5. un capturador de agua para adsorción,
a6. entre el 0 y el 10 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta base del material de impresión de un copolímero de dimetil(vinilmetil)siloxano lineal con terminación en dimetilvinilsililo,
a7. un tensioactivo dipolar para mejorar las propiedades humectantes, y opcionalmente,
a8. pigmentos,
y entre el 45 y el 55 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso del material de impresión de una composición de pasta catalizadora que comprende:
b1. Entre el 1 y el 5 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo lineal,
b2. entre el 30 y el 35 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de un polidimetilsiloxano terminado en dimetilvinilo que contiene el 20-35% en peso de SiO_{2} muy dispersado,
b3. al menos el 55 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de una resina QM de bajo peso molecular que opcionalmente contiene grupos funcionales reactivos en la reacción de hidrosililación o grupos etoxilo, y siendo homogéneamente soluble en a1 y que comprende SiO_{4/2}, RO_{1/2}, y R_{3}SiO_{1/2} en las que R representa n-alquilo, fenilo o vinilo y tiene un contenido en grupos alcoxilo inferior a 4 mmol/g,
b4. entre el 0 y el 10 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de un copolímero de dimetil(vinilmetil)siloxano lineal con terminación en dimetilvinilsililo,
b5. entre el 0,5 y el 1,5 por ciento en peso respecto al 100 por ciento en peso de la pasta catalizadora de un catalizador de Pt preparado a partir de H_{2}PtCl_{6} y tetrametildivinildisiloxano,
b6. polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilsililo de cadena corta (n = 0-5),
b7. adsorbentes de H_{2}; y opcionalmente
b8. pigmentos.
2. Un material según en la reivindicación 1, en el que la viscosidad de las pastas individuales es \eta_{[200 \ Pa]} = 5,0-20,0 Pa\cdots y la viscosidad de la pasta mezclada es \eta_{[200 \ Pa]} = 5,0-25,0 Pa\cdots.
3. Un material según la reivindicación 1, en el que el ángulo de contacto con el agua es inferior a 50º.
4. Un material según la reivindicación 1, que tiene una resistencia al desgarro de al menos 1,5 MPa.
5. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que los polidimetilsiloxanos terminados en dimetilvinilsililo tienen la fórmula química
20
en la que n es un número entero entre 50 y 1300.
6. Un material según la reivindicación 5, que tiene una viscosidad entre 0,2 y 200 Pa\cdots y un contenido en vinilo entre 0,1 y 3,5 mEq/g.
7. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el copolímero de dimetil(H-metil)siloxano tiene la fórmula química
21
que tiene un contenido en SiH de al menos 4,0 mEq/g y que principalmente tiene propiedades de entrecruzamiento en la reacción de hidrosililación junto con dichos grupos vinilo, y que tiene una viscosidad entre 35 y 300 mPa\cdots.
8. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que los copolímeros de dimetil(H-metil)siloxano con la fórmula química
22
y que tiene un contenido en SiH de al menos 4,0 mEq/g y que tiene propiedades de elongación en la reacción de hidrosililación junto con dichos grupos vinilo, y que tiene una viscosidad entre 25-50 mPa\cdots.
9. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el copolímero de dimetil(metilvinil)siloxano está especificado por la fórmula
23
en la que R es vinilo y el copolímero tiene una viscosidad entre 0,2 y 10,0 Pa\cdots.
10. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el contenido de la resina QM es de al menos el 10% en peso.
11. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el tensioactivo necesario para la mejora de las propiedades humectantes se selecciona entre fenoxioligoetilenoxietanol o un tensioactivo no iónico dipolar relacionado en un contenido del 0,5-10,0% en peso.
12. Un material según la reivindicación 1, en el que el tensioactivo es un copolímero de dimetil(metiloligo-oxaetilen)siloxano especificado por la fórmula química terminación en trimetilsililo o terminación en trimetilvinilsililo
24
en la que R es (CH_{2})_{3}-O-[CH_{2}CH_{2}-O]_{x}-CH_{3} en un contenido del 0,5-10,0% y x es un número entero entre 2 y 10.
13. Un material de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el colector es una zeolita de tipo A en un contenido entre el 0,5 y el 10,0% en peso.
14. Un material de acuerdo con la reivindicación 1 que tiene unas características de fluidez especificadas por una viscosidad de:
\eta_{(200 \ Pa)} = 5,0-15,0 Pa\cdots para pastas individuales
\eta_{(200 \ Pa)} = 15,0-25,0 Pa\cdots para la mezcla
y una tensión de fluencia de:
\theta_{(0-10 \ Pa)} < 5,0 Pa.
15. Un material de acuerdo con la reivindicación 1 que tiene unas características de humectabilidad especificadas por un ángulo de contacto con el agua por debajo de 45º aproximadamente.
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