ES2246337T3 - Metodo de produccion de peliculas a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, producto obtenido y aplicaciones. - Google Patents

Metodo de produccion de peliculas a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, producto obtenido y aplicaciones.

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ES2246337T3
ES2246337T3 ES01960753T ES01960753T ES2246337T3 ES 2246337 T3 ES2246337 T3 ES 2246337T3 ES 01960753 T ES01960753 T ES 01960753T ES 01960753 T ES01960753 T ES 01960753T ES 2246337 T3 ES2246337 T3 ES 2246337T3
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Jose Vicente Sanz Casado
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Abstract

El método comprende, en general, la formación de un filme a base de quitosán, la estabilización de dicho filme y la activación de la capacidad de adherencia celular mediante un secado del filme estabilizado y lavado. Adicionalmente, el filme puede ser activado biológicamente mediante la fijación de una sustancia con actividad biológica. Los filmes obtenidos tienen una capacidad de adherencia celular aumentada, y, opcionalmente, están biológicamente activados. Estos filmes pueden ser utilizados para inducir una actividad biológica en un organismo receptor, y/o para potenciar la osteointegración de implantes de uso odontológico o traumatológico y/o para regenerar tejido óseo.

Description

Método de producción de películas a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, producto obtenido y aplicaciones.
Campo de la invención
La invención se encuadra dentro del campo técnico de la producción de películas basadas en quitosan y sus aplicaciones en la industria farmacéutica, alimenticia y biotecnológica. Más específicamente, la invención propone un nuevo método de tratamiento del quitosan que permite obtener películas de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, lo que le confiere importantes aplicaciones en medicina, farmacia y biotecnología no conseguidas hasta la fecha.
Antecedentes de la invención
El quitosan es un polímero de origen natural obtenido por desacetilación parcial de la quitina, homopolímero de la \beta-1,4-2-acetamida-D-glucosamina, siendo este último el segundo polisacárido más abundante en la naturaleza después de la celulosa.
Ambos, quitina y quitosan, poseen aplicaciones importantes y reales en la industria alimenticia, farmacéutica y biotecnológica. Baste para ello hacer una revisión de las patentes presentadas acerca de sus posibles usos en los últimos años y observar la orientación fundamentalmente aplicada que presentan los Simposios Internacionales sobre el tema (Domard et al., Advances in Chitin Sciences, Vol II, 7º ICCC (Euchis 97), Jacques Sandre Publisher (1998); Peter et al., Advances in Chitin Sciences, Vol IV (Euchis 99), Universität Potsdam (2000)).
El quitosan presenta varias propiedades que hacen que su uso esté especialmente indicado en la industria médica/farmacéutica. Por una parte, es un polímero biocompatible y biodegradable (Lim et al., J. Biomed. Mater. Res. (Appl. Biomater.) 43, 282-290 (1998); Muzzarelli et al., Biomaterials, 14 (1), 39-43 (1993)), con propiedades antifúngicas y antimicrobianas (Sano et al., J. Dental. Res., 66, 141-149 (1987); Ramos, V. Tesis Doctoral, Univ. Nacional del Sur, Bahía Blanca, Argentina, (1999)), que puede presentarse en una gran variedad de estados físicos, por ejemplo, matrices porosas, geles, hidrogeles, hilos, películas, etc., dependiendo del tratamiento al que se le someta.
Por otra parte, es un producto capaz de inmovilizar por adsorción una gran cantidad de sustancias y con la posibilidad, dada la presencia de un gran número de grupos reactivos, de inmovilizar covalentemente, por medio de reacciones relativamente sencillas, sustancias que aporten una actividad biológica deseada (sustancias bioactivas), así como la de su derivatización con diversos grupos funcionales (WO 92/09635; Muzzarelli y Zattini, J. Biol. Macromol. 8,137-143 (1986); y Muzzarelli et al. Carbohydr. Polymers 11, 307-320 (1989)).
La bibliografía aportada indica la enorme variedad de posibilidades que su uso ofrece en el campo de la bioingeniería, habiéndose desarrollado ya algunas aplicaciones importantes del mismo como, por ejemplo, su uso en la fabricación de suturas médicas o como componente de vendaje para heridas (documento US 6.022.556), donde se aprovechan algunas de las propiedades ya mencionadas.
La degradación in vivo del quitosan produce oligómeros de D-glucosamina, cuya posterior degradación permite obtener productos que pueden entrar en la ruta biosintética del ácido hialurónico, lo que hace de este producto una elección adecuada para la reparación guiada de lesiones óseas y óseo-cartilaginosas, estando descrito en la bibliografía su efecto positivo en el tratamiento de este tipo de lesiones.
Sin embargo, hasta el momento, no existe ningún producto comercializado basado en quitosan o derivados del mismo en el campo de las reparaciones tisulares guiadas, especialmente de lesiones óseas y óseo-cartilaginosas.
La razón debe buscarse en una falta de adecuación del quitosan para la adhesión y proliferación celular de una forma homogénea sobre una matriz tridimensional de ese compuesto, una de las características que deben poseer las matrices usadas en ingeniería de tejidos (Atala y Mooney, Synthetic Biodegradable Polymer Scaffolds, Birkäuser, Boston (1997)). De hecho, si se hace un estudio de las aplicaciones biomédicas del quitosan, su uso fundamental, fuera de los ya mencionados de material de sutura y componente de vendaje de heridas, radica en su empleo como material de relleno, tal vez actuando de aglutinante en forma de hidrogel, o como agente liberador de sustancias bioactivas encapsuladas.
Tan sólo se ha recuperado una patente en la base de datos de patentes norteamericanas de los últimos 20 años en la que se utiliza el quitosan como soporte para la regeneración guiada y, en ella, se obvia el inconveniente antes citado recubriendo la malla tridimensional de quitosan con una película de poliláctico-coglicólico (documento US 5.830.493), perdiéndose en este proceso la capacidad de fijación y adsorción de sustancias bioactivas de interés, ya mencionada.
Por otra parte, si a esta capacidad de activación mediante la adsorción o unión de compuestos de interés biológico se le unen sus características filmógenas, se tendrá, en principio, un material idóneo para el recubrimiento de prótesis, implantes o incluso de mallas tridimensionales de otros polímeros susceptibles de usarse en ingeniería de tejidos, de forma que la acción biológica deseada inducida por este quitosan activado se produciría precisamente en la región elegida del organismo.
De nuevo una búsqueda bibliográfica conduce a un vacío en cuanto a la explotación de esta capacidad filmógena en este campo; tan sólo destacar su uso como material de recubrimiento de sistemas de diálisis (documento US 5.885.609), tratando a este material de forma que se reduzca en lo posible la adhesión celular.
Dos son los principales inconvenientes para el uso del quitosan en el sentido señalado. Por una parte, el procedimiento de estabilización usado normalmente para las películas de quitosan puede afectar negativamente a la estructura del soporte que se va a recubrir. En este sentido hay que tener en cuenta que el quitosan se solubiliza normalmente en medio ácido, y las películas de quitosan obtenidas a partir de dichas disoluciones conservan este carácter ácido, encontrándose el quitosan como ion quitosonio. Una película así formada, en contacto con el agua o soluciones fisiológicas tamponadas (por ejemplo, solución salina tamponada con fosfato (PBS)) confiere un carácter ácido a dicha disolución y la película pierde su integridad rápidamente, deshaciéndose al poco tiempo. Debido a este fenómeno es necesario estabilizarlo, consistiendo el procedimiento normalmente usado en la inmersión del quitosan en una disolución fuertemente básica, normalmente NaOH, durante al menos 1 hora. Este carácter básico es el que puede afectar a algunos de los soportes usados comúnmente en ingeniería de tejidos, por ejemplo, ácido poliláctico o poliglicólico.
El segundo inconveniente, tal vez el más importante desde el punto de vista de su aplicación práctica radica en la baja adherencia celular, si se compara la obtenida en una película de quitosan formada según los protocolos existentes con respecto a la que se produce en los plásticos comerciales tratados con este fin. Esto está agravado, además, por no ser homogénea la adherencia celular. Las células proliferan sólo en determinadas zonas de la película y cambian de forma drástica su morfología, lo que a su vez implica una alteración importante en el metabolismo y las características específicas de las mismas con respecto a lo que se considera normal para estas líneas celulares.
Es pues, sobre todo, la baja tasa y esta falta de uniformidad en la adherencia celular la que dificulta su uso como material de recubrimiento, bien para prótesis usadas corrientemente en la práctica médico-quirúrgica y odontológica, o bien para mallas de biomateriales ya usados en ingeniería de tejidos, como pueden ser a título de ejemplo, el ácido poli-L-láctico o polianhídridos.
Sumario de la invención
La invención se enfrenta con el problema de proporcionar películas de quitosan capaces de permitir una buena adhesión y proliferación celular, y que, además, sean susceptibles de ser activadas mediante la incorporación de sustancias con actividad biológica, lo que les proporcionaría una importante aplicación en el sector médico-farmacéutico.
La solución proporcionada por la presente invención se basa en que los inventores han observado que la realización de una etapa de secado sobre una película a base de quitosan previamente estabilizada y lavada incrementa considerablemente la capacidad de adherencia celular de una película a base de quitosan sometida a dicho tratamiento de secado. Mediante dicho tratamiento es posible obtener películas a base de quitosan que presentan unas características de adherencia y proliferación celular similares o superiores a las obtenidas en plásticos comerciales (por ejemplo, placas de pocillos) tratados con este fin, así como unas propiedades que les hacen susceptibles de inmovilizar, bien por adsorción o bien covalentemente, sustancias con actividad biológica, entre ellas las proteínas morfogenéticas óseas (BMP), manteniéndose su actividad biológica.
Por tanto, un objeto de esta invención lo constituye un método para producir una película a base de quitosan, con capacidad de adherencia celular aumentada. Dicha película constituye un objeto adicional de esta invención.
Otro objeto adicional de esta invención lo constituye un método para producir una película a base de quitosan, con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada con una sustancia con actividad biológica. La película resultante constituye otro objeto adicional de esta invención.
Otro objeto adicional de esta invención lo constituye un producto recubierto total o parcialmente con dichas películas a base de quitosan, tal como, por ejemplo, un implante de uso odontológico o traumatológico.
Otro objeto adicional de esta invención lo constituyen las aplicaciones de dichas películas a base de quitosan, tales como el empleo de dicha película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada como vehículo para el transporte y la liberación de sustancias con actividad biológica, o su empleo en la elaboración de una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada. Dicha película a base de quitosan biológicamente activada puede utilizarse, a su vez, en múltiples aplicaciones, tales como en la inducción de una actividad biológica en un organismo receptor, en la potenciación de la osteointegración de implantes de uso odontológico o traumatológico y/o en la regeneración de tejidos, por ejemplo, tejido óseo, entre otras
aplicaciones.
Breve descripción de las figuras
La figura 1 es una fotografía, obtenida por microscopía óptica inversa (100x), de un cultivo de células C2C12 sembradas sobre pocillos que contienen películas de quitosan estabilizadas con NaOH no sometidas al tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular de la invención (ejemplo comparativo), donde puede observarse la apariencia redondeada de las células, indicativo de que se encuentran en suspensión.
La figura 2 es una fotografía, obtenida por microscopía óptica inversa (100x), de un cultivo de células C2C12 sembradas sobre pocillos que contienen películas de quitosan estabilizadas con NaOH no sometidas al tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular de la invención (ejemplo comparativo), en una etapa posterior a la mostrada en la figura 1, esto es, después de cambiar el medio de cultivo con el consiguiente arrastre de las células no adheridas a la película, donde puede observarse el agrupamiento de las células en forma de racimos, lo que indica un patrón de crecimiento atípico.
La figura 3 es una fotografía, obtenida por microscopía óptica inversa (100x), de un cultivo de células C2C12 sembradas sobre pocillos que contienen películas de quitosan estabilizadas con glutaraldehído y NaOH no sometidas al tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular (ejemplo comparativo), donde puede observarse una morfología alterada de dichas células debido a su adhesión a la película, indicativo de un patrón de crecimiento anómalo, así como una modificación de su citoarquitectura.
La figura 4 es una fotografía, obtenida por microscopía óptica inversa (100x), de un cultivo de células C2C12 sembradas sobre pocillos que contienen películas de quitosan estabilizadas con NaOH sometidas al tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención (ejemplo 1), donde puede observarse que toda la superficie de la película esta recubierta totalmente de células en forma de monocapa hasta llegar a confluencia.
La figura 5 es una fotografía, obtenida por microscopía óptica inversa (100x), de un cultivo de células C2C12 sembradas sobre pocillos que contienen películas de quitosan estabilizadas con NaOH sometidas al tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención (ejemplo 1), en una etapa anterior a la mostrada en la figura 4, donde pueden observarse trozos de película sin recubrir todavía con las células.
La figura 6 es una fotografía, obtenida por microscopía óptica inversa (100x), de un cultivo de células ROS 17/2.8 sembradas sobre pocillos que contienen películas de quitosan estabilizadas con NaOH sometidas al tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención (ejemplo 1), donde puede observarse que toda la superficie de la película está recubierta totalmente de células en forma de monocapa hasta llegar a confluencia.
La figura 7 es una fotografía (100x) obtenida por microscopía electrónica de barrido (SEM) de un fragmento de un tornillo de titanio utilizado en ensayos de implantes en animales de experimentación, antes de ser recubierto con una película de quitosan, donde pueden observarse las líneas de mecanización del tornillo.
La figura 8 es una fotografía (100x) obtenida por microscopía electrónica de barrido (SEM) de un fragmento de un tornillo de titanio utilizado en ensayos de implantes en animales de experimentación, recubierto con una película de quitosan estabilizada con NaOH y sometida a un tratamiento de activación de la capacidad de adherencia celular proporcionada por esta invención.
La figura 9 es un diagrama de barras que ilustra el contenido en proteínas totales del cultivo celular, determinado por el método de Bradford, respecto al tiempo de cultivo (días), en donde el valor de la absorbancia es indicativo del contenido en proteínas del cultivo celular en cada caso, e, indirectamente, de la cantidad de células adheridas a la película; se comparan los valores obtenidos utilizando una placa de pocillos convencional (plástico) usada como referencia frente a los valores obtenidos utilizando películas de quitosan estabilizadas con distintos tratamientos de estabilización no sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención. Tratamiento 1: estabilización con tampón fosfato; tratamiento 2: estabilización con NaOH; tratamiento 3: estabilización con glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: estabilización con glutaraldehído.
La figura 10 es un diagrama de barras que ilustra el contenido en proteínas totales del cultivo celular, determinado por el método de Bradford, respecto al tiempo de cultivo (días), en donde el valor de la absorbancia es indicativo del contenido en proteínas del cultivo celular en cada caso, e, indirectamente, de la cantidad de células adheridas a la película; se comparan los valores obtenidos utilizando una placa de pocillos convencional (plástico) usada como referencia frente a los valores obtenidos utilizando películas de quitosan estabilizadas con distintos tratamientos de estabilización sometidas posteriormente al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención. Tratamiento 1: estabilización con tampón fosfato; tratamiento 2: estabilización con NaOH; tratamiento 3: estabilización con glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: estabilización con glutaraldehído.
La figura 11 es un diagrama de barras que ilustra el porcentaje de rhBMP-2 adsorbido por películas de quitosan estabilizadas con NaOH y sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención frente a la cantidad de proteína añadida.
La figura 12 es un diagrama de barras que ilustra el porcentaje de rhBMP-2 adsorbido por películas de quitosan estabilizadas con glutaraldehído y sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención frente a la cantidad de proteína añadida.
La figura 13 es un diagrama de barras que ilustra la actividad fosfatasa alcalina/proteína total en pocillo a diversos días; los resultados obtenidos ponen de manifiesto que la rhBMP-2, unida a películas de quitosan estabilizadas mediante diversos tratamientos y sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención, permanece activa; se comparan los valores obtenidos frente a los obtenidos utilizando una placa de pocillos convencional (plástico) usada como referencia. Tratamiento 1: estabilización con tampón fosfato; tratamiento 2: estabilización con NaOH; tratamiento 3: estabilización con glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: estabilización con glutaraldehído.
La figura 14 es un diagrama de barras que muestra los valores del momento de torsión o par de fuerzas necesario para desenroscar el implante previamente implantado en la meseta tibial de los conejos utilizados a distintos tiempos; se comparan los resultados obtenidos utilizando tornillos de titanio recubiertos con películas de quitosan proporcionadas por esta invención, estabilizadas mediante diversos tratamientos (NaOH: tratamiento 2; glutaraldehído y NaOH: tratamiento 3; y glutaraldehído: tratamiento 4), sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención y activadas biológicamente con rhBMP-2 frente a los resultados obtenidos con controles (tornillos de titanio sin recubrir); se incluyen además, a modo comparativo, los valores obtenidos con los tornillos comerciales Osseotite®; y TiUnite®; (Nobel Pharma) [datos extraídos de Gottlob et al., Applied Osteointegration Research, 2000,1: 25-27].
Descripción detallada de la invención
La presente invención se refiere, en general, a la producción de películas a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, y susceptibles de ser activadas biológicamente, así como a las películas resultantes y a sus aplicaciones.
En general, el método de producción de películas a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada proporcionado por esta invención comprende, en general, las etapas generales de formación de la película a base de quitosan, su estabilización y el tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular de la película estabilizada. Por otra parte, la activación biológica de la película a base de quitosan puede realizarse una vez que se ha formado la película o, alternativamente, incorporando la sustancia con actividad biológica en alguna de las etapas del proceso productivo de la película, por ejemplo, durante la disolución del quitosan o durante la estabilización de la película, dependiendo de la estabilidad y naturaleza de las sustancias con actividad biológica que se van a utilizar, así como del tratamiento a que se someta la película en las otras etapas.
Más específicamente, la invención proporciona un método para producir una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, en adelante método de la invención, que comprende:
a)
disolver el quitosan, opcionalmente junto con un polímero biodegradable, en un medio de solubilización que comprende una disolución acuosa de un ácido;
b)
depositar la disolución resultante de la etapa a) sobre una superficie;
c)
secar dicha disolución depositada sobre dicha superficie, para obtener una película a base de quitosan;
d)
poner en contacto dicha película a base de quitosan con un agente de estabilización seleccionado de (i) una disolución acuosa de una base, (ii) un tampón de pH igual o superior a 5, (iii) un agente de entrecruzamiento, y (iv) mezclas de los mismos;
e)
lavar la película a base de quitosan, estabilizada, obtenida en la etapa d); y
f)
secar dicha película a base de quitosan estabilizada a una temperatura comprendida entre 15ºC y 80ºC, en presencia de una corriente de aire.
La película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, que se puede obtener mediante el método de la invención, está constituida total o principalmente por quitosan. El quitosan es un polímero natural obtenido por la desacetilación parcial de la quitina. La quitina puede obtenerse a partir de muy diversas fuentes, por ejemplo, crustáceos, hongos, etc. El origen de la quitina empleada para la obtención del quitosan que se va a utilizar en la presente invención es indiferente. Asimismo, es posible realizar modificaciones en el quitosan con el fin de introducirle diferentes grupos funcionales, los cuales, por ejemplo, pueden favorecer la degradación biológica in vivo del quitosan, estimular la regeneración ósea, etc. A modo ilustrativo, dichos grupos funcionales incluyen grupos fosfónicos, grupos carboximetilo, grupos metilpirrolidona, etc. En general, puede efectuarse cualquier modificación sobre el quitosan siempre y cuando el producto final mantenga su capacidad filmógena. En una realización particular, el quitosan utilizado en la presente invención comprende quitosan derivatizado con uno o más grupos funcionales seleccionados entre grupos fosfónicos, grupos carboximetilo, grupos metilpirrolidona y mezclas de los mismos.
El quitosan, al ser un polímero obtenido por desacetilación parcial de la quitina, ofrece un intervalo de pesos moleculares y grados de desacetilación muy amplio, dependiendo estos parámetros de las condiciones concretas utilizadas en la hidrólisis básica realizada en el material de partida (quitina), así como del origen de este. Así, se pueden obtener, por ejemplo, quitosans cuyo peso molecular promedio está comprendido entre 150.000 y 2.000.000 e incluso mayores, con grados de desacetilación comprendidos entre el 65% y el 95% o incluso mayores. Cualquiera de dichos quitosans puede utilizarse en la puesta en práctica de la presente invención aunque se prefieren aquellos quitosans de pesos moleculares promedio medios y bajos, por ejemplo, entre 200.000 y 500.000, y de grado de desacetilación medios y elevados, por ejemplo, entre el 65% y el 95%.
El polímero biodegradable, en caso de utilizarse, puede ser cualquier polímero, natural o sintético, siempre y cuando sea soluble en agua o en un medio acuoso ácido, y biodegradable. Ejemplos ilustrativos de polímeros biodegradables que pueden utilizarse en la presente invención incluyen ácido poliglicólico, alginato, carragenato, colágeno, etc., y mezclas de los mismos.
El medio de solubilización del quitosan, opcionalmente junto con el polímero biodegradable, es un medio que comprende una disolución acuosa de un ácido, orgánico o inorgánico, de un pH igual o inferior a 3,5.
En general, puede utilizarse cualquier ácido en el que el quitosan, y, en su caso el polímero biodegradable, sean solubles. A modo ilustrativo, dicho ácido puede ser ácido clorhídrico, ácido acético, ácido cítrico, ácido láctico, ácido málico, etc. En una realización particular, el medio de solubilización es una disolución acuosa de ácido acético.
La concentración del quitosan en la disolución resultante puede variar dentro de un amplio intervalo, habiéndose alcanzado concentraciones de hasta el 5% en quitosan (es decir, superiores a las utilizadas habitualmente en la formación de películas de quitosan).
La disolución de quitosan junto con, opcionalmente, el polímero biodegradable, en adelante, disolución a base de quitosan, debe presentar una viscosidad adecuada a la aplicación a la que va destinada. Esta viscosidad puede variar dentro de un amplio intervalo dependiendo de si dicha disolución a base de quitosan va a ser aplicada sobre una superficie plana o sobre una superficie compleja, o si va a ser utilizada como medio para el recubrimiento por inmersión de un artículo, por ejemplo, un tornillo del tipo utilizado en los implantes dentales.
La viscosidad de la disolución a base de quitosan viene determinada por varios factores intrínsecos a la misma. Por una parte, por la concentración del quitosan, por otra, por el peso molecular promedio del quitosan empleado en la preparación de dicha disolución, y, finalmente, por el medio de solubilización utilizado.
En general, la viscosidad no es determinante en la realización práctica de la presente invención, salvo en el caso de formación de películas sobre superficies complejas, donde este parámetro ha de ser suficientemente elevado como para permitir la formación de una película homogénea sobre la misma durante el proceso de evaporación de la disolución.
En varias realizaciones prácticas de la presente invención se han utilizado, rutinariamente, disoluciones de quitosan al 1% en ácido acético 50 mM que poseían viscosidades intrínsecas que variaban desde 17 g.dL^{-1} hasta 4 g.dL^{-1}, dependiendo del peso molecular del quitosan empleado.
Una vez preparada la disolución a base de quitosan, con la viscosidad adecuada, dicha disolución se deposita o extiende uniformemente, mediante métodos convencionales, por ejemplo, por pulverización, inmersión, aplicación con pincel, etc., sobre una superficie, tal como una superficie plana o compleja, o sobre la superficie del objeto que se va a recubrir con la película a base de quitosan proporcionada por esta invención.
Una vez depositada la disolución a base de quitosan sobre dicha superficie, se procede a su secado con el fin de retirar el disolvente, por ejemplo, por simple evaporación, y obtener la película a base de quitosan sobre dicha superficie.
El secado se puede realizar por cualquier método convencional. En general, se puede realizar a una temperatura comprendida entre la temperatura ambiente y una temperatura en la que no se produzca la descomposición térmica del quitosan, por ejemplo, a una temperatura comprendida entre 15ºC y 80ºC, opcionalmente en presencia de una corriente de aire, durante un periodo de tiempo adecuado hasta pesada constante. En general, aumentando la temperatura se reduce la duración de esta etapa. Cuando las películas a base de quitosan van destinadas a aplicaciones relacionadas con el crecimiento y proliferación celular, es conveniente trabajar en un cuarto estéril o en una campana de flujo laminar con corriente de aire con el fin de obtener una película no contaminada. En una realización particular, el secado de la película a base de quitosan se realiza a una temperatura comprendida entre 20ºC y 40ºC, bajo una corriente de aire. En las condiciones indicadas, la etapa de secado puede durar entre 12 y 24 horas.
La película a base de quitosan previamente obtenida no es susceptible de uso inmediato debido a su carácter fuertemente ácido. Como se ha indicado previamente, dicha película en contacto con agua o con soluciones fisiológicas tamponadas, tal como PBS, se deshace rápidamente. Debido a ello es necesario proceder a estabilizar la película antes de su uso.
Para estabilizar la película a base de quitosan previamente formado, se pone en contacto dicha película con un agente de estabilización, que puede ser (a) un agente de neutralización, tal como una disolución acuosa de una base o un tampón de pH igual o superior a 5; (b) un agente de entrecruzamiento; o (c) mezclas de los mismos.
El procedimiento normalmente usado para estabilizar películas de quitosan consiste en la inmersión de la película (o del objeto o superficie recubierta por el mismo), en una disolución fuertemente básica, generalmente, NaOH 1 M, durante un periodo de tiempo mínimo de 1 hora, llegándose algunas veces hasta las 24 horas. Sin embargo, dicho procedimiento puede afectar negativamente, como ya se ha mencionado, a la estabilidad del soporte recubierto por la película. El efecto de este tratamiento produce, además, y ese es su fin precisamente, una neutralización total de las cargas presentes en los iones quitosonio, con lo que se origina también una fuerte disminución de la interacción entre la película y el soporte recubierto por ella.
Aunque es posible utilizar el protocolo de estabilización previamente mencionado, en la presente invención se prefiere el uso de condiciones menos drásticas en el tratamiento básico, disminuyendo tanto la concentración de base (NaOH) utilizada como el tiempo de exposición al mismo. En una realización particular, se emplea un tiempo de inmersión comprendido entre 30 y 40 minutos en una disolución acuosa de NaOH 0,5 M.
Alternativamente, es posible utilizar otros medios más suaves, tales como los proporcionados por disoluciones tampón con un pH igual o superior a 5, por ejemplo, disoluciones tampón carbonato o tampón fosfato, para neutralizar la carga de la película de quitosan.
Otra forma de estabilizar la película a base de quitosan formado comprende el entrecruzamiento, mediante el empleo de agentes de entrecruzamiento, tales como reactivos bifuncionales, entre las cadenas de quitosan presentes en la película. En una realización particular, el agente de entrecruzamiento utilizado es el glutaraldehído ya que este es el reactivo bifuncional comúnmente empleado. El glutaraldehído puede utilizarse con un medio fuertemente alcalino, tal como el proporcionado por NaOH, o bien con un medio más suave, tal como el proporcionado por el tampón carbonato o el tampón fosfato. En estos casos, la estabilización de la película se consigue simultaneando la neutralización de sus cargas con el entrecruzamiento de las cadenas de quitosan.
De acuerdo con lo anterior, para la estabilización de las películas a base de quitosan previamente obtenidas se puede utilizar, en una realización particular, un tampón fosfato de molaridad comprendida entre 0,1 y 1 M, preferiblemente 0,25 M, a un valor de pH próximo al neutro. Como agente de entrecruzamiento se puede utilizar glutaraldehído, en concentraciones de hasta el 0,1%, preferiblemente inferiores al 0,05% y más preferiblemente del 0,025% o inferiores. También se han utilizado combinaciones de ambos efectos estabilizadores, por ejemplo, el tratamiento simultáneo con NaOH y glutaraldehído en concentraciones de 0,5 M y 0,025%, respectivamente. En otra realización particular, se ha utilizado un agente de estabilización que comprende un tampón, tal como tampón fosfato o tampón carbonato, y glutaraldehído.
El tiempo de exposición a los diversos agentes es variable, prefiriéndose exposiciones comprendidas entre 30 y 45 minutos, aunque son posibles tiempos mayores.
Una vez estabilizada la película a base de quitosan, se retira el agente de estabilización utilizado con tal fin y se lava una o varias veces para eliminar los restos del agente de estabilización utilizado, con un volumen suficiente de PBS o de cualquier otro medio compatible con el uso biológico propuesto para dichas películas.
La película así estabilizada todavía no puede mostrar una adherencia celular uniforme y homogénea sobre toda su superficie. Como se pone de manifiesto en el ejemplo comparativo, si tras los lavados se procede a la siembra de líneas celulares adherentes establecidas, los ensayos de cantidad de DNA presente indican que sólo aproximadamente un tercio de las células sembradas se adhieren a la película formada según el método previamente descrito (figura 1). Esta adherencia no es homogénea sino que se produce en determinadas zonas de la película, existiendo gran parte de su superficie sin células adheridas (figura 2). Es más, la proliferación celular que se produce en dichas células adherentes no tiende a producir su expansión sobre toda la superficie de la película, sino que se localiza en torno al punto inicial de adherencia (figura 2), alterándose la citoarquitectura celular y cambiando la morfología típica de fibroblastos de estas líneas celulares (figura 3). Este hecho imposibilita el uso práctico de dichas películas a base de quitosan para una regeneración tisular guiada.
La adherencia celular previamente mencionada es muy variable, dependiendo del origen del quitosan, del método utilizado en su obtención, del peso molecular promedio del quitosan usado, del tiempo y condiciones de almacenamiento de la película de quitosan, previo a su estabilización, etc. No existe una correlación clara entre las diversas variables mencionadas y la adherencia celular homogénea sobre la película, obteniéndose, como se dijo al principio, resultados muy variables.
El hecho de que un tiempo prolongado de almacenamiento (a veces de meses) de la película a base de quitosan parezca afectar favorablemente a la adhesión celular, con respecto a la misma película formada y empleada inmediatamente (con lo que se elimina la influencia del peso molecular del quitosan usado y siendo además los pesos de las láminas iguales), parece indicar que se produce un ligero cambio estructural que afecta de forma sutil a la adherencia.
No obstante, la aleatoriedad de este fenómeno indica la necesidad de desarrollar un procedimiento que homogeneice el comportamiento de la película de quitosan con respecto a la capacidad de unión y proliferación celular, de forma que se produzca la "activación" del quitosan en este sentido. Con esta finalidad se lleva a cabo la siguiente etapa del método de la invención, consistente en un tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular de la película estabilizada.
Durante el desarrollo de la presente invención se ha descubierto, sorprendentemente, que la realización de, al menos, un segundo secado de la película a base de quitosan, ya estabilizada y lavada, en las mismas condiciones que las empleadas en la formación inicial de la misma, homogeneiza el comportamiento de la película de quitosan con respecto a la adherencia celular, obteniéndose densidades celulares tras la siembra similares a las que presentan las mismas células en frascos de cultivo comerciales, con niveles de actividad enzimática (indicadores de la viabilidad del cultivo) y cantidad de DNA equivalentes a los obtenidos en estos últimos. La proliferación celular es homogénea, manteniéndose microscópicamente la morfología celular típica de las líneas sembradas.
El segundo secado se realiza por cualquier método convencional, a una temperatura comprendida entre 15ºC y 80ºC, en presencia de una corriente de aire, durante un periodo de tiempo adecuado. El secado se realiza hasta pesada constante. En una realización particular, el secado de la película a base de quitosan se realiza a una temperatura comprendida entre 20ºC y 40ºC, bajo una corriente de aire. En las condiciones indicadas se suele conseguir la pesada constante en unas 12-24 horas.
La película a base de quitosan que se puede obtener mediante el método de la invención, posee una capacidad de adherencia celular aumentada. La capacidad de una película de adherencia celular puede determinarse por diversos ensayos. A modo ilustrativo, dicha capacidad de adherencia celular puede determinarse utilizando cualquier línea celular adherente, por ejemplo, células C2C12, mediante el ensayo denominado "ensayo del homodímero de etidio" [véase el ejemplo 1 en el que se describe el protocolo de dicho ensayo] que, brevemente, comprende cultivar células C2C12 en pocillos recubiertos con película a base de quitosan o no recubiertos (plástico), lisar las células, añadir homodímero de etidio, incubar y leer la intensidad de fluorescencia emitida a 645 nm tras excitación a 530 nm. En el sentido utilizado en esta descripción, la expresión "película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada" se refiere a que dicha película a base de quitosan tiene una capacidad de adherencia celular superior a la que tiene la misma película en condiciones normales, esto es, sin haber sido sometida a ningún tratamiento específico para activar su capacidad de adherencia celular. A modo ilustrativo, el tratamiento activador de la capacidad de la adherencia celular de esta invención, proporciona una película a base de quitosan activado con dicho tratamiento una capacidad de adherencia celular, determinada por el ensayo del homodímero de etidio, igual o superior a un incremento de al menos un 25%, preferiblemente de al menos un 50% sobre el valor de la capacidad de adherencia celular determinado por dicho ensayo del homodímero de etidio sobre una película de quitosan no sometida a dicho tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular.
La película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada que se puede obtener mediante el método de la invención constituye un objeto adicional de esta invención.
La película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular puede utilizarse para adherir y hacer crecer células. Para ello, puede resultar interesante, inmovilizar sobre dicha película sustancias con capacidad para estimular la proliferación celular.
Adicionalmente, la película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada puede utilizarse como vehículo de sustancias con actividad biológica de forma que pueda fijar o inmovilizar sustancias con actividad biológica y, opcionalmente, liberarlas en los lugares de interés.
Por tanto, la invención proporciona una película de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, activada biológicamente, que comprende dicha película de quitosan que se puede obtener según el método de la invención y, al menos, una sustancia con actividad biológica.
Como sustancia con actividad biológica puede utilizarse cualquier sustancia de origen natural, sintético o recombinante, que pueda ejercer alguna actividad biológica en un organismo receptor, tal como el cuerpo humano o animal. A modo ilustrativo, dicha sustancia con actividad biológica puede ser un antibiótico, una hormona, una proteína, etc. En una realización particular, dicha sustancia con actividad biológica es una proteína perteneciente a la familia de las proteínas morfogenéticas óseas (BMP), tal como una BMP humana, natural o recombinante, o un dímero o heterodímero de la misma, por ejemplo, una BMP humana recombinante (rhBMP). En una realización particular, dicha rhBMP se selecciona de rhBMP-2, rhBMP-4, rhBMP-7, sus dímeros o heterodímeros, y mezclas de los mismos.
La película de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, activada biológicamente, puede obtenerse mediante un procedimiento que comprende poner en contacto una película de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, que se puede obtener según el método de la invención, con dicha sustancia con actividad biológica.
Alternativamente, la película de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, activada biológicamente, puede obtenerse mediante un procedimiento que comprende poner en contacto dicha sustancia con actividad biológica bien con una disolución de quitosan, opcionalmente junto con un polímero biodegradable, en un medio de solubilización que comprende una disolución acuosa de un ácido, en la etapa a) del método de la invención, o bien, alternativamente, con la película a base de quitosan en contacto con el agente de estabilización, en la etapa d) del método de la invención.
El tratamiento de activación biológica de la película a base de quitosan, estabilizada, lavada y secada, tiene por finalidad activar biológicamente dicha película para inducir la actividad biológica deseada en el organismo receptor. Dicha inducción se consigue mediante la fijación a la película a base de quitosan de dicha sustancia con actividad biológica. La fijación o inmovilización de dicha sustancia con actividad biológica a la película a base de quitosan puede conseguirse bien mediante adsorción directa de dicha sustancia sobre la película, o bien mediante inmovilización covalente de la misma sobre la película, por ejemplo, mediante interacciones entre grupos reactivos presentes en proteínas con el glutaraldehído.
En el ejemplo 2, se describe la inducción de actividad fosfatasa alcalina sobre la línea celular C2C12, producida por rhBMP-2 adsorbida o inmovilizada covalentemente sobre películas de quitosan, comparándose favorablemente con la obtenida en dicha línea celular sembrada sobre plástico comercial y tratada con las mismas dosis de rhBMP-2 en disolución, dosis presentes en el medio de cultivo durante todo el tiempo del ensayo. Como puede observarse en dicho ejemplo 2 (véase la tabla V), parece existir un efecto sinérgico entre el quitosan y la rh-BMP2 en cuanto a su actividad biológica.
La invención también proporciona un artículo o un producto recubierto con una película a base de quitosan, que comprende un soporte y un recubrimiento total o parcial de dicho soporte con una película de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, opcionalmente activada biológicamente. En una realización particular, dicho artículo o producto recubierto es una prótesis o un implante médico-quirúrgicos, por ejemplo, un implante de uso odontológico o traumatológico y dicha película a base de quitosan es una película de quitosan biológicamente activada que comprende, al menos, una BMP. En otra realización particular, dicho soporte se selecciona de mallas y matrices de polímeros biocompatibles y/o biodegradables utilizados en ingeniería de tejidos.
En otro aspecto, la invención se refiere al empleo de una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada, proporcionada por esta invención, en la inducción de una actividad biológica en un organismo receptor, en la potenciación de la osteointegración de implantes de uso odontológico o traumatológico en la totalidad o parte de la zona del organismo receptor que se desea potenciar y/o en la regeneración de tejido óseo.
Más específicamente, la invención también se refiere al empleo de una película a base de quitosan, con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada, proporcionada por esta invención, en la elaboración de un implante de uso odontológico o traumatológico.
La invención también proporciona medios para inducir una actividad biológica en un organismo receptor, en el que debe implantarse en dicho organismo receptor en necesidad de dicha actividad biológica un soporte con una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada, proporcionada por esta invención.
La invención también proporciona medios para potenciar la osteointegración de implantes de uso odontológico o traumatológico en un organismo receptor en el que debe implantarse en dicho organismo receptor en necesidad de potenciar la osteointegración de dicho implante, un implante recubierto con una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada, proporcionada por esta invención, en el que dicha sustancia con actividad biológica es una BMP.
La invención también proporciona medios para la regeneración de tejido óseo en un organismo receptor en el que debe implantarse en un organismo receptor con necesidad de regeneración de tejido óseo, una matriz de generación ósea recubierta con una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, biológicamente activada, proporcionada por esta invención, en el que dicha sustancia con actividad biológica es una BMP.
Como resultado de esta invención, tal como se ha expuesto detalladamente en lo que antecede, es posible obtener por primera vez en el sector técnico que nos ocupa, películas a base de quitosan capaces de permitir una buena adhesión y proliferación celular y, además, susceptibles de activarse por incorporación de sustancias con actividad biológica. Dichas películas a base de quitosan constituyen un material biocompatible y biodegradable, que se adapta perfectamente a la forma del objeto o implante que se va a recubrir y sobre el cual es posible la adherencia de las células provenientes del organismo huésped.
En el caso de matrices tridimensionales porosas, frecuentemente utilizadas en la ingeniería de tejidos, permite formar un material compuesto que aprovecha las propiedades mecánicas del soporte y que permite mantener una adecuada porosidad para la penetración y crecimiento del tejido circundante, pues al estar el quitosan en forma de película no obtura los poros formados en el seno de la matriz. Al mismo tiempo su capacidad de adherencia celular junto con la activación biológica producida en todo el material, tanto en la superficie externa como interna, permite que el efecto biológico deseado se produzca simultáneamente en todo el seno de la matriz y no mediante una penetración hacia el interior. El agente activador usado se encuentra disponible, pues, desde un primer momento para producir su efecto en todo el seno del soporte.
Estas peculiares características de las nuevas películas a base de quitosan proporcionadas por esta invención las hacen particularmente adecuadas para mejorar la osteointegración de implantes y prótesis usadas comúnmente en la práctica médico-quirúrgica, mediante el recubrimiento de dichos materiales por una película a base de quitosan y su activación mediante la incorporación de factores inductores de crecimiento óseo, tales como las BMP, de origen natural o recombinante, en forma dimérica o heterodimérica.
De manera similar, las películas a base de quitosan de la presente invención tienen también especial utilidad en la reparación de lesiones óseas y óseo-cartilaginosas basada en el recubrimiento de mallas o piezas de polímeros biocompatibles y/o biodegradables usados comúnmente en ingeniería de tejidos, mediante el recubrimiento total o parcial de los mismos con una película a base de quitosan proporcionada por esta invención, activada mediante la incorporación de BMP y/u otras sustancias con actividad biológica.
Los siguientes ejemplos sirven para ilustrar la invención y no deben considerarse limitativos del alcance de la misma.
Ejemplo comparativo
Crecimiento de líneas celulares sobre películas de quitosan no activadas para la adherencia celular
Se prepara una disolución de quitosan al 1% en ácido acético 50 mM. La disolución se esteriliza mediante filtración por 0,22 \mum después de sufrir una prefiltración a través de 0,45 \mum.
Se depositan 200 \mul de esta disolución en los pocillos de una placa de 48 pocillos, dejando libres algunos de ellos que servirán como control de plástico comercial.
Se seca la placa bajo corriente de aire en una cámara de flujo laminar durante la noche a una temperatura de 30ºC. Una vez seca, se tratan los pocillos por triplicado con 400 \mul de alguno de los siguientes agentes de estabilización durante un periodo de tiempo de 30 a 45 minutos: (i) NaOH 0,5 M; fosfato 0,25 M; (ii) glutaraldehído al 0,025%; y (iii) una disolución de NaOH 0,5 M y glutaraldehído al 0,025%.
Pasado el tiempo de tratamiento se retira el medio y se lava 4 veces con 400 \mul de PBS, dejando éste en contacto durante 10 minutos con la película entre lavado y lavado.
Finalmente, se retira por último el PBS y se añaden 200 \mul del medio de cultivo celular (DMEM alto en glucosa, con penicilina/estreptomicina), y se siembran sobre los pocillos células C2C12 o células ROS, a una densidad de 10.000 cel/cm^{2}. Se completa finalmente el medio con otros 200 \mul de medio de cultivo y se incuban a 37ºC en estufa de CO_{2}. Al día siguiente se retira el medio y se realizan los ensayos pertinentes sobre los diferentes pocillos.
Los resultados obtenidos, una vez restados los valores del blanco correspondiente a cada condición, se facilitan en las tablas I y II para las líneas celulares C2C12 y ROS, respectivamente. En todos los casos, salvo que se indique lo contrario, los valores entre paréntesis indican la relación porcentual entre el valor obtenido en cada caso y el valor correspondiente obtenido en una placa de pocillos convencional (plástico) usada como referencia.
1
2
Los protocolos seguidos para la realización de los diferentes ensayos son los siguientes.
Calceína AM: Se retira el medio y se lavan los pocillos con 200 \mul de PBS. Se retira el PBS y se añade 100 \mul de disolución de calceína AM por pocillo (obtenida mediante la mezcla de 10 \mul de disolución madre de calceína AM (4 mM) con 10 ml de PBS). Se incuba 1 hora a temperatura ambiente en la oscuridad y se lee la intensidad de fluorescencia emitida a 530 nm tras excitar a 490 nm.
Homodímero de etidio: Se retira la calceína AM y se matan las células mediante adición de metanol al 70%. Tras la muerte celular se retira el metanol y se añaden 100 \mul por pocillo de disolución de homodímero de etidio (obtenida mediante la adición de 20 \mul de disolución madre de homodímero de etidio (2 mM) sobre 10 ml de PBS). Tras una incubación de 30 minutos se lee la intensidad de fluorescencia emitida a 645 nm tras excitar a 530 nm.
MTT: se añaden al medio de cultivo 40 \mul (1/10 del volumen existente en el pocillo) de una disolución formada mediante la reconstitución de 15 mg de MTT en 3 ml de PBS. Se incuba 2 horas a 37ºC en estufa de CO_{2}. Se añade a cada pocillo tras esas 2 horas un volumen igual de disolución de solubilización (esencialmente Tritón X-100 en isopropanol), y tras la disolución mediante pipeteo repetido de los cristales de formazán formados, se lee la densidad óptica (D. O.) a 570 nm y a 690 nm, según el protocolo proporcionado por la casa suministradora del kit de este ensayo (Sigma Chemical Company).
Por otra parte, la observación por microscopía óptica inversa (lente: lOx y binocular: lOx, total 100x) de los cultivos celulares de C2C12 y ROS puso de manifiesto que tan sólo aproximadamente un tercio de las células sembradas se adhieren a la película formada según el método descrito (figura 1) y que la adherencia no es homogénea sino que se produce en determinadas zonas de la película, existiendo gran parte de su superficie sin células adheridas, observándose, además, que la proliferación celular en dichas células adherentes no tiende a producir su expansión sobre toda la superficie de la película, sino que se localiza en torno al punto inicial de adherencia (figura 2), alterándose la citoarquitectura celular y cambiando la morfología típica de fibroblastos de estas líneas celulares (figura 3). Este hecho imposibilita el uso práctico de dichas películas a base de quitosan para una regeneración tisular guiada. Por tanto, la película de quitosan obtenida y estabilizada según el protocolo descrito en este ejemplo no puede mostrar una adherencia celular uniforme y homogénea sobre toda su superficie.
Ejemplo 1 Crecimiento de líneas celulares sobre películas de quitosan activado para la adherencia celular
Se sigue estrictamente el procedimiento descrito en el ejemplo comparativo.
Tras el lavado con PBS se retira el medio y se procede a un segundo secado de la película a 30-35ºC bajo corriente de aire.
Una vez seco se añaden 200 \mul de medio de cultivo (DMEM alto en glucosa), se siembran las células a la misma densidad que en el ejemplo comparativo y se completa con 200 \mul adicionales de medio. Finalmente se incuban en estufa de CO_{2} a 37ºC. Al día siguiente se realizan sobre las placas, siguiendo los protocolos ya descritos, los mismos análisis efectuados en el ejemplo comparativo. Los resultados obtenidos para las líneas celulares C2C12 y ROS se ofrecen respectivamente en las tablas III y IV.
3
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4
Al comparar los valores mostrados en las tablas III y IV con los valores mostrados en las tablas I y II se observa que el crecimiento de las líneas celulares ensayadas sobre las películas de quitosan sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular (ejemplo 1) es muy superior al obtenido sobre las películas de quitosan no sometidas a dicho tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular (ejemplo comparativo).
De manera similar, la observación por microscopía óptica inversa (100x) de los cultivos celulares de C2C12 y ROS sobre películas de quitosan sometidas a distintos tratamientos de estabilización y al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular puso de manifiesto que las células sembradas se adherían adecuadamente a la película formada según el método descrito y que la adherencia es homogénea, observándose, además, que la proliferación celular en dichas células adherentes tiende a producir su expansión sobre toda la superficie de la película, no alterándose la citoarquitectura celular (figuras 4-6). Este hecho posibilita el uso práctico de dichas películas a base de quitosan para una regeneración tisular guiada. Por tanto, la película de quitosan obtenida, estabilizada y activado en cuanto a su capacidad de adherencia celular, según el protocolo descrito en este ejemplo, puede mostrar una adherencia celular uniforme y homogénea sobre toda su superficie.
Ejemplo 2 Activación de películas de quitosan mediante rhBMP-2
A películas preparados según el protocolo descrito en el ejemplo 1 se les deposita, tras el segundo secado, en una disolución formada por 40 \mul de rhBMP-2 (de una concentración de 1 mg/ml en ácido acético 50 mM), y se diluye con 160 \mul de PBS. Se mantienen a 4ºC durante la noche, procediéndose al día siguiente a la retirada del medio con la proteína. Se efectúa, a continuación, la siembra celular con C2C12 según los protocolos descritos en el ejemplo comparativo o en el ejemplo 1, con una densidad celular inicial de 20.000 células/cm^{2}.
En los pocillos controles de plástico se añade, tras la siembra, 40 \mul de rhBMP-2 de una concentración de 1 mg/ml, mientras que en las células sembradas sobre las películas de quitosan no se realiza adición alguna de rhBMP-2.
Al tercer día se retira el medio de cultivo y se cambia por igual volumen de medio fresco, realizándose una nueva adición de rhBMP-2 sobre las células control. En las células sembradas sobre las películas de quitosan activado no se realiza adición alguna de rhBMP-2 en todo el tiempo del ensayo, de manera que la activación producida ha de realizarse por la rhBMP-2 adsorbida sobre la película antes de la siembra celular.
En la tabla V se recogen los resultados obtenidos para la actividad fosfatasa alcalina inducida por la rhBMP-2.
El protocolo seguido para la realización de este ensayo es el siguiente. Se retira el medio de cultivo y se lava una vez con 200 \mul de PBS. Se retira el PBS y se añaden 100 \mul por pocillo de la solución de lisis (Tritón X-100 al 0,1%, Tris-ClH 50 mM pH 6,8 y Cl_{2}Mg 10 mM). Se congela/descongela a -80ºC tres veces. Finalmente se retiran 15 \mul de esta solución de lisis de cada pocillo a los que se le añaden 150 \mul de una disolución 1:1 de tampón de fosfatasa alcalina y sustrato (Sigma Chemical Company), previamente precalentados a 37ºC y preparada la mezcla en el momento. Se incuba 10 minutos a 37ºC y se para la reacción a los 10 minutos tras la adición de 150 \mul de NaOH 0,5 M por pocillo. Finalmente se lee la D. O. a 405 nm.
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Ejemplo 3 Recubrimiento de un tornillo de implante
Se sumerge un tornillo de titanio (figura 7) en una disolución de quitosan al 1% en acético 50 mM, se retira y se seca bajo corriente de aire, manteniendo el tornillo en rotación constante, de forma que la película se extienda uniformemente sobre toda la superficie (figura 8).
Una vez formada la película, se trata, según alguno de los procedimientos señalados en el ejemplo 1, y se activa según se describe en el ejemplo 2. A continuación, se implanta en el tercio proximal de la cara interna de la meseta tibial de conejos de raza New-Zealand, de 2,5 kg de peso, suministrados por el animalario de la Universidad Complutense de Madrid (U. C. M). Al cabo de 3 semanas se procede a sacrificar los animales observándose una fijación más estable que en los controles (tornillos de titanio sin recubrir), precisándose para la desinserción de fuerzas entre 20-60 Newtons.
Ejemplo 4 Determinación del contenido en proteínas totales del cultivo celular
Se realizó este ensayo para determinar el contenido en proteínas totales del cultivo celular, mediante el método de Bradford, respecto al tiempo de cultivo (días).
En este ensayo, el valor de la absorbancia es indicativo del contenido en proteínas del cultivo celular y, por tanto, de la cantidad de células adheridas a la película. Se comparan los valores obtenidos utilizando una placa de pocillos convencional (plástico) usada como referencia frente a los valores obtenidos utilizando películas de quitosan estabilizadas con distintos tratamientos de estabilización no sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención (ejemplo 4.1) y frente a los valores obtenidos utilizando películas de quitosan estabilizadas con distintos tratamientos de estabilización sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención (ejemplo 4.2).
4.1 Películas de quitosan sin activar la capacidad de adherencia celular
Para la realización de este ensayo se prepararon 7 placas de 48 pocillos (Costar) de la manera que se describe a continuación. Cada placa poseía unos pocillos, conteniendo distintas películas de quitosan (1 cm^{2}), por triplicado, obtenidas mediante el procedimiento descrito en el ejemplo comparativo, estabilizadas mediante distintos tratamientos [tratamiento 1: tampón fosfato; tratamiento 2: NaOH; tratamiento 3: glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: glutaraldehído] no sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular de la invención. Como controles y blancos se utilizan pocillos con película pero sin células, pocillos sin película, pocillos sin células y pocillos con células.
A continuación, a cada pocillo, se añaden 200 \mul de medio de cultivo celular (DMEM alto en glucosa con penicilina/estreptomicina), y se siembran sobre los pocillos células C2C12 o células ROS, a una densidad de 10.000 cel/cm^{2}. Se completa cada pocillo con otros 200 \mul de medio de cultivo y se incuban a 37ºC en estufa de CO_{2} durante el periodo de tiempo establecido (1-7 días).
Para la realización del ensayo de determinación de proteínas totales del cultivo celular mediante el método de Bradford, se procede de la siguiente manera. El día del ensayo, en primer lugar, se retira el medio de cultivo y, a continuación, se lavan los pocillos con 400 \mul de PBS (2 veces) para eliminar los restos de proteínas que pudieran estar presentes en el medio y que podrían interferir en el ensayo, se añaden 200 \mul de reactivo Bradford (BioRad) por pocillo y 800 \mul de agua destilada o milliQ, se incuba durante 30 minutos en la oscuridad a temperatura ambiente y se lee la absorbancia a 595 nm.
Los resultados obtenidos, una vez restados los valores del blanco correspondiente a cada condición, se muestran en la figura 9, donde puede apreciarse la aleatoriedad de los valores obtenidos, observándose, como cabía esperar, que las células se han adherido al plástico de forma más eficiente que a las distintas películas de quitosan, en donde la adherencia celular es nula o prácticamente nula a partir del cuarto día (coincidiendo con el cambio del medio de cultivo y la consiguiente retirada de las células no adheridas) como se pone de manifiesto por la drástica reducción de los valores de absorbancia medidos a partir del cuarto día.
4.2 Películas de quitosan con activación de la capacidad de adherencia celular
Se repitió exactamente el procedimiento descrito en el ejemplo 4.1 pero reemplazando las películas de quitosan usadas en dicho ejemplo con películas de quitosan estabilizadas por distintos tratamientos [tratamiento 1: tampón fosfato; tratamiento 2: NaOH; tratamiento 3: glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: glutaraldehído] y sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular de la invención descrito en el ejemplo 1.
Los resultados obtenidos, una vez restados los valores del blanco correspondiente a cada condición, se muestran en la figura 10, donde puede apreciarse que las células se han adherido a las películas de quitosan utilizadas en este caso a unos niveles similares o incluso superiores a los del plástico incluso después del cuarto día.
Al comparar los valores mostrados en las Figuras 9 y 10 se observa que la capacidad de adherencia y crecimiento de las líneas celulares ensayadas sobre las películas de quitosan sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular es muy superior a la obtenida sobre las películas de quitosan no sometidas a dicho tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular.
Ejemplo 5 Adsorción de rhBMP-2
A películas preparadas según el protocolo descrito en el ejemplo 1, depositadas en secciones de 1 cm^{2} sobre los pocillos de una placa de 48 pocillos, se les añade el volumen adecuado de una disolución de rhBMP-2 (de una concentración de 1 mg/ml en ácido acético 50 mM) para obtener la cantidad de proteína deseada en el pocillo (5- 400 \mug de rhBMP-2), completando hasta 200 \mul con PBS cuando el volumen de disolución de proteína añadido al pocillo era inferior a 200 \mul. Seguidamente, se tapa la placa y se guarda en cámara fría a 4ºC durante toda la noche. Al día siguiente, se retira la disolución de proteína de los pocillos (sobrenadante) y se determina en los sobrenadantes el contenido en proteínas totales mediante el método de Bradford (ejemplo 4). Por diferencia con los valores obtenidos con la disolución madre de proteína, se obtiene la cantidad de proteína adsorbida sobre la película de quitosan.
Los resultados de la adsorción de rhBMP-2 por películas de quitosan estabilizadas con NaOH o con glutaraldehído, y sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención se muestran en las figuras 11 y 12, respectivamente, en las que la barra de error corresponde al promedio de varios experimentos.
Ejemplo 6 Activación de películas de quitosan mediante rhBMP-2 a lo largo del tiempo
Se realizó este ensayo para evaluar la capacidad de activación de películas de quitosan mediante rhBMP-2 a lo largo del tiempo. Para ello, a películas preparadas según el protocolo descrito en el ejemplo 1, depositadas en los pocillos de una placa de 48 pocillos, se les añaden 10 \mug de rhBMP-2 (a partir de una disolución de rhBMP-2 en ácido acético 50 mM de una concentración de 1 mg/ml). Los pocillos no recubiertos con película se utilizaron como controles.
Las placas se mantienen a 4ºC durante toda la noche, procediéndose al día siguiente a la retirada del medio con la proteína. A continuación, se añade medio de cultivo y se procede a efectuar la siembra celular con C2C12 según los protocolos descritos en el ejemplo comparativo o en el ejemplo 1, con una densidad celular inicial de 10.000 células/cm^{2}.
En los pocillos controles de plástico se añade, tras la siembra, 10 \mug de rhBMP-2, mientras que en las células sembradas sobre las películas de quitosan no se realiza adición alguna posterior de rhBMP-2.
Al cuarto día se retira el medio de cultivo y se cambia por igual volumen de medio fresco, realizándose una nueva adición de rhBMP-2 sobre las células control. En las células sembradas sobre las películas de quitosan activado no se realiza adición alguna de rhBMP-2 en todo el tiempo del ensayo, de manera que la activación producida ha de realizarse por la rhBMP-2 adsorbida sobre la película antes de la siembra celular.
En la figura 13 se muestran los resultados obtenidos para la actividad fosfatasa alcalina (véase el protocolo del ensayo descrito en el ejemplo 2) inducida por la rhBMP-2 total en pocillo a diversos días. Los resultados obtenidos ponen de manifiesto que la rhBMP-2, unida a películas de quitosan estabilizadas mediante diversos tratamientos [tratamiento 1: tampón fosfato; tratamiento 2: NaOH; tratamiento 3: glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: glutaraldehído] y sometidas al tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular proporcionado por esta invención, permanece activa a lo largo del tiempo considerado.
Ejemplo 7 Determinación del momento de torsión necesario para desenroscar un implante
Siguiendo el procedimiento descrito en el ejemplo 3 se prepararon unos tornillos de titanio recubiertos con películas de quitosan estabilizadas por diversos tratamientos [tratamiento 2: NaOH; tratamiento 3: glutaraldehído y NaOH; y tratamiento 4: glutaraldehído]. Una vez formadas las películas sobre los tornillos, la capacidad de adherencia celular de las películas se activó mediante el tratamiento descrito en el ejemplo 1 y se activaron biológicamente por adsorción de rhBMP-2 según el procedimiento descrito en el ejemplo 2. Como controles se utilizaron tornillos de titanio sin recubrir.
A continuación, en el tercio proximal de la cara interna de una de las mesetas tibiales de conejos de raza New-Zealand, de 2,5 kg de peso, suministrados por el animalario de la Universidad Complutense de Madrid (U. C. M) se implanta un tornillo recubierto con película de quitosan y en la otra meseta tibial del mismo animal se implanta un tornillo control. La implantación se realiza por métodos convencionales. Los animales se mantienen sin restricción de movimientos y, al cabo del tiempo señalado (5-7 semanas), se procede a sacrificar los animales y a evaluar la osteointegración del implante mediante la determinación del momento de torsión necesario para su desinserción.
Los resultados obtenidos se muestran en la figura 14 y ponen de manifiesto una fijación más estable en el caso de los tornillos recubiertos con las películas de quitosan que en los controles (tornillos de titanio sin recubrir). Se incluyen, además, a modo comparativo, los valores del momento de torsión obtenidos con los tornillos comerciales Osseotite®; y TiUniteX (Nobel Pharma) [datos extraídos de Gottlob et al., Applied Osteointegration Research, 2000, 1: 25-27].

Claims (26)

1. Método para producir una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, que comprende:
a)
disolver el quitosan, opcionalmente junto con un polímero biodegradable, en un medio de solubilización que comprende una disolución acuosa de un ácido;
b)
depositar la disolución resultante de la etapa a) sobre una superficie;
c)
secar dicha disolución depositada sobre dicha superficie, para obtener una película a base de quitosan;
d)
poner en contacto dicha película a base de quitosan con un agente de estabilización seleccionado de (i) una disolución acuosa de una base, (ii) un tampón de pH igual o superior a 5, (iii) un agente de entrecruzamiento, y (iv) mezclas de los mismos;
e)
lavar la película a base de quitosan, estabilizada, obtenida en la etapa d); y
f)
secar dicha película a base de quitosan estabilizada a una temperatura comprendida entre 15ºC y 80ºC, en presencia de una corriente de aire.
2. Método según la reivindicación 1, en el que dicho quitosan tiene un peso molecular promedio comprendido entre 150.000 y 2.000.000, preferiblemente entre 200.000 y 500.000.
3. Método según la reivindicación 1 ó 2, en el que dicho quitosan tiene un grado de desacetilación comprendido entre el 65% y el 95%.
4. Método según la reivindicación 1, en el que dicho quitosan comprende quitosan derivatizado con uno o más grupos funcionales seleccionados entre los grupos fosfónico, carboximetilo, metilpirrolidona y mezclas de los mismos.
5. Método según la reivindicación 1, en el que dicho medio de solubilización comprende una disolución acuosa de un ácido orgánico o inorgánico, de un pH igual o inferior a 3,5.
6. Método según la reivindicación 5, en el que dicho ácido se selecciona de ácido clorhídrico, ácido acético, ácido cítrico, ácido láctico y ácido málico.
7. Método según la reivindicación 1, en el que el quitosan se disuelve junto con un polímero biodegradable.
8. Método según la reivindicación 7, en el que dicho polímero biodegradable se selecciona de ácido poliglicólico, alginato, carragenato, colágeno y mezclas de los mismos.
9. Método según la reivindicación 1, en el que dicho agente de estabilización comprende una disolución acuosa de hidróxido sódico, tampón fosfato, tampón carbonato o glutaraldehído.
10. Método según la reivindicación 9, en el que dicho agente de estabilización comprende una disolución acuosa de hidróxido sódico y glutaraldehído.
11. Método según la reivindicación 9, en el que dicho agente de estabilización comprende (i) un tampón seleccionado de tampón fosfato y tampón carbonato, y (ii) glutaraldehído.
12. Método según la reivindicación 9, en el que el secado de la película de quitosan estabilizada en la etapa f) se realiza a una temperatura comprendida entre 20ºC y 40ºC, en presencia de una corriente de aire.
13. Película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada, que se puede obtener según el método de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 12, teniendo dicha película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada una capacidad de adherencia celular que es igual o superior a un incremento de al menos un 25% en el valor de la capacidad de adherencia celular sobre una película de quitosan no sometida a un tratamiento activador de la capacidad de adherencia celular, determinándose dicha capacidad de adherencia celular mediante el ensayo del homodímero de etidio.
14. Película a base de quitosan biológicamente activada con capacidad de adherencia celular aumentada, que comprende una película a base de quitosan con capacidad de adherencia celular aumentada según la reivindicación 13 y, al menos, una sustancia con actividad biológica.
15. Película a base de quitosan biológicamente activada según la reivindicación 14, en la que dicha sustancia con actividad biológica se selecciona del grupo que consiste en antibióticos, hormonas y proteínas con actividad biológica en el cuerpo humano o animal.
16. Película a base de quitosan biológicamente activada según la reivindicación 15, en la que dicha sustancia con actividad biológica es una proteína morfogenética ósea (BMP).
17. Película de quitosan biológicamente activada según la reivindicación 16, en la que dicha BMP es una BMP humana, natural o recombinante, o un dímero o heterodímero de la misma.
18. Película de quitosan biológicamente activada según la reivindicación 18, en la que dicha BMP se selecciona de rhBMP-2, rhBMP-4, rhBMP-7, sus dímeros o heterodímeros, y mezclas de los mismos.
19. Método para producir una película de quitosan biológicamente activada con capacidad de adherencia celular aumentada según una cualquiera de las reivindicaciones 14 a 18, que comprende poner en contacto una película de quitosan según la reivindicación 13, o que se puede obtener según el método de una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 12, en contacto con una sustancia con actividad biológica.
20. Método para producir una película de quitosan biológicamente activada con capacidad de adherencia celular aumentada según una cualquiera de las reivindicaciones 14 a 18, que comprende poner en contacto una sustancia de actividad biológica con (i) dicha disolución de quitosan, opcionalmente junto con un polímero biodegradable, en un medio de solubilización que comprende una disolución acuosa de un ácido, en la etapa a) del método según la reivindicación 1, o, alternativamente, con (ii) la película a base de quitosan en contacto con el agente de estabilización, en la etapa d) del método según la reivindicación 1.
21. Producto recubierto con una película a base de quitosan, que comprende un soporte y un recubrimiento total o parcial de dicho soporte con una película de quitosan según una cualquiera de las reivindicaciones 13 a 18.
22. Producto según la reivindicación 21, en el que dicho soporte se selecciona del grupo que consiste en prótesis e implantes médico-quirúrgicos.
23. Producto según la reivindicación 21, en el que dicho soporte es un implante de uso odontológico o traumatológico y dicha película a base de quitosan es una película de quitosan biológicamente activada que comprende, al menos, una BMP.
24. Producto según la reivindicación 21, en el que dicho soporte se selecciona del grupo que consiste en mallas y matrices de polímeros biocompatibles y/o biodegradables utilizados en ingeniería de tejidos.
25. Uso de una película de quitosan biológicamente activada según una cualquiera de las reivindicaciones 14 a 18, en la elaboración de un producto recubierto con dicha película para la inducción de una actividad biológica en un organismo receptor, en la potenciación de la osteointegración de implantes de uso odontológico o traumatológico en la totalidad o parte de la zona del organismo receptor que se desea potenciar y/o en la regeneración de tejido óseo.
26. Uso de una película de quitosan biológicamente activada según una cualquiera de las reivindicaciones 14 a 18, en la elaboración de un implante de uso odontológico o traumatológico.
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