ES2250094T3 - Procedimieto y composicion para la produccion de peroxido de hidrogeno. - Google Patents

Procedimieto y composicion para la produccion de peroxido de hidrogeno.

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ES2250094T3 ES00850170T ES00850170T ES2250094T3 ES 2250094 T3 ES2250094 T3 ES 2250094T3 ES 00850170 T ES00850170 T ES 00850170T ES 00850170 T ES00850170 T ES 00850170T ES 2250094 T3 ES2250094 T3 ES 2250094T3
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Abstract

Un procedimiento para producir peróxido de hidrógeno según el procedimiento de la antraquinona que comprende las etapas de hidrogenación y oxidación alternas de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas en una solución de trabajo, caracterizado porque la solución de trabajo que se va a hidrogenar comprende una mezcla de antraquinonas sustituidas con alquilo y tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo disueltas en al menos un disolvente orgánico, en la que desde 10 hasta 55% en moles de las antraquinonas y las tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo amilo, y la relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo es al menos 3:1.

Description

Procedimiento y composición para la producción de peróxido de hidrógeno.
La presente invención se refiere a un procedimiento para producir peróxido de hidrógeno según el procedimiento de la antraquinona, en el que la solución de trabajo comprende cierta mezcla de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas. La invención también se refiere a una solución de tales antraquinonas útil como solución de trabajo en la producción de peróxido de hidrógeno.
El procedimiento más común para producir peróxido de hidrógeno es el procedimiento de la antraquinona. En este procedimiento, antraquinonas o tetrahidroantraquinonas sustituidas disueltas en una mezcla de disolventes orgánicos apropiados, la así llamada solución de trabajo, se hidrogenan para formar las correspondientes hidroquinonas. Las hidroquinonas se oxidan después de vuelta a quinonas con oxígeno (normalmente aire) con formación simultánea de peróxido de hidrógeno, que después se puede extraer con agua mientras que las quinonas se retornan con la solución de trabajo a la etapa de hidrogenación.
El procedimiento de la antraquinona está extensamente descrito en la bibliografía, por ejemplo, en la obra de
Kirk-Othmer "Enciclopedia of Chemical Technology", 4ª edición, 1993, Vol., 13., págs. 961-995.
La hidrogenación es la etapa más crítica en el procedimiento de la antraquinona. Particularmente, hay problemas para minimizar la pérdida de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas en reacciones secundarias indeseadas y para alcanzar una alta concentración de hidroquinonas en la solución de trabajo. Se ha encontrado que la composición de la solución de trabajo es importante para superar estos problemas.
El documento WO 95/28350 describe la producción de peróxido de hidrógeno con una solución de trabajo que consiste principalmente en tetrahidroetil- y tetrahidro-amilantraquinonas en disolventes orgánicos.
El documento WO 98/28225 describe la producción de peróxido de hidrógeno con una solución de trabajo que consiste en etil- y amilantraquinonas en disolventes orgánicos.
Se ha encontrado posible ahora crear una solución de trabajo con alta solubilidad, que haga posible alta concentración de hidroquinonas, la cual solución de trabajo también es altamente estable frente a reacciones secundarias durante la etapa de hidrogenación.
Por lo tanto, la presente invención se refiere a un procedimiento para producir peróxido de hidrógeno según el procedimiento de la antraquinona que comprende las etapas de hidrogenación y oxidación alternas de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas en una solución de trabajo. La solución de trabajo que se va a hidrogenar comprende una mezcla de antraquinonas sustituidas con alquilo y tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo disueltas en al menos un disolvente orgánico, en la que desde 10 hasta 55 % en moles, preferiblemente desde 20 hasta 50% en moles de las antraquinonas y las tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo amilo, y la relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo es al menos 3:1, preferiblemente desde 3:1 hasta alrededor de 50:1, lo más preferiblemente desde alrededor de 3:1 hasta alrededor de 20:1. En algunos casos puede ser apropiado operar a una relación molar solo hasta alrededor de 9:1, pero también es posible usar soluciones de trabajo casi exentas de antraquinonas sustituidas con alquilo.
Las antraquinonas sustituidas con amilo y las tetrahidroantraquinonas sustituidas con amilo están constituidas apropiada y principalmente de antraquinona y tetrahidroantraquinona sustituidas con 2-terc-amilo y/o 2-iso-sec-amilo, preferiblemente una mezcla de las mismas. Preferiblemente, también desde 45 hasta 90% en moles, lo más preferiblemente desde 55 hasta 80% en moles de las antraquinonas y tetrahidroantraquinonas están sustituidas con uno o varios otros grupos alquilo, lo más preferiblemente que tengan totalmente desde 1 hasta 4 átomos de carbono, particular y preferiblemente con un grupo etilo. Lo más preferido es que las antraquinonas y tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo estén monosustituidas, preferiblemente en la posición 2.
El uso de antraquinona sustituida con amilo y tetrahidroantraquinona sustituida con amilo en la solución de trabajo significa que se forman las correspondientes hidroquinonas en la etapa de hidrogenación. Puesto que las quinonas sustituidas con amilo tienen una solubilidad significativamente mayor que otras hidroquinonas sustituidas con alquilo, es posible operar con un alto grado de hidrogenación sin arriesgar la precipitación de hidroquinonas en la solución de trabajo, incluso a concentraciones comparativamente bajas de quinonas sustituidas con amilo. No obstante, sólo se pueden alcanzar altos grados de hidrogenación si la cantidad de tetrahidroantraquinonas es suficientemente alta. Además, la pérdida de quinonas activas en productos de degradación aumenta a bajas concentraciones de tetrahidroantraquinonas. También se puede producir la precipitación no deseada.
Si la cantidad de antraquinona sustituida con amilo y tetrahidroantraquinona sustituida con amilo es demasiado alta, la densidad de la solución de trabajo se hace tal alta que será difícil extraer el peróxido de hidrógeno con agua después de la etapa de oxidación. Se ha encontrado que la densidad es menor cuando se mantiene baja la fracción molar de quinonas sustituidas con amilo de las cantidades totales de quinonas. Preferiblemente, la solución de trabajo tiene una densidad, medida a 20ºC, desde alrededor de 910 hasta alrededor de 980 kg/m^{3}, lo más preferiblemente desde alrededor de 930 hasta alrededor de 970 kg/m^{3}. Además, la antraquinona sustituida con amilo es también más complicada de producir comparada con la antraquinona sustituida con etilo, lo que la hace un ingrediente más caro en la solución de trabajo.
La relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo en una solución de trabajo madura (una solución de trabajo usada para producir peróxido de hidrógeno durante al menos seis meses) es apropiadamente de la misma magnitud para las antraquinonas sustituidas con diferentes grupos alquilo. La relación molar para cada grupo alquilo difiere preferiblemente menor que con un factor de alrededor de 2,5, lo más preferiblemente menor que con un factor de alrededor de 1,7.
Las tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo están hechas normal y principalmente de \beta-tetrahidroantraquinonas, pero también se puede dar algo de \alpha-tetrahidroantraquinonas.
Además de la hidrogenación directa o indirecta a hidroquinonas, tienen lugar muchas reacciones secundarias. Por ejemplo, las antraquinonas pueden reaccionar adicionalmente hasta tetrahidroantrahidroquinonas, las cuales, en la etapa de oxidación, se convierten en tetrahidroantraquinonas, cuyo contenido por lo tanto aumentará en la solución de trabajo. Esto significa que cuando se inicia el procedimiento de la invención, la solución de trabajo inicial puede no contener o contener sólo pequeñas cantidades de tetrahidroantraquinonas, puesto que se formarán automáticamente durante el curso de la operación. Tan pronto como se hayan alcanzado las concentraciones deseables de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas, se trata normalmente entonces al menos una parte de la solución de trabajo para deshidrogenar tetrahidroantraquinonas de vuelta a antraquinonas.
También se produce la formación directa o indirecta de subproductos no deseados tales como epóxidos, octahidroantraquinonas, oxantronas, antronas y diantronas. Algunos de estos compuestos, como los epóxidos, se pueden convertir de vuelta en antraquinonas, mientras que otros, como las diantronas, constituyen una pérdida irreversible de solución de trabajo activa. Se ha encontrado que la formación de subproductos no deseados se pude minimizar si la relación molar de tetrahidroantraquinonas a antraquinonas se mantiene dentro del intervalo anteriormente especifi-
cado.
Se prefiere que la solución de trabajo que se va a hidrogenar esté sustancialmente exenta de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas no sustituidas, puesto que se ha encontrado que estos compuestos tienen mala solubilidad y forman fácilmente octahidroantrahidroquinona, que no se puede oxidar fácilmente para formar peróxido de hidrógeno. Se prefiere particularmente que la solución de trabajo que se va a hidrogenar consista sustancialmente en antraquinona y tetrahidroantraquinona sustituidas con alquilo, lo más preferiblemente una mezcla de antraquinona y tetrahidroantraquinona sustituidas con amilo y etilo en al menos un disolvente orgánico, que contenga preferiblemente menor que alrededor de 100 kg/m^{3}, lo más preferiblemente menor que alrededor de 50 kg/m^{3} de otros compuestos, tales como epóxidos y otros productos de degradación de las antraquinonas y/o los disolventes, alguno de los cuales no son incluso fácilmente identificables.
El al menos un disolvente orgánico es preferiblemente una mezcla de uno o más disolventes de quinonas y uno o más, lo más preferiblemente al menos dos, disolventes de hidroquinonas. Los disolventes de quinonas apropiados pueden incluir hidrocarburos aromáticos, alifáticos o nafténicos, por ejemplo, benceno, bencenos alquilados o polialquilados tales como terc-butilbenceno, o trimetilbenceno, tolueno o naftaleno alquilados, tales como terc-butiltolueno o metilnaftaleno. Los disolventes de hidroquinonas apropiados pueden incluir fosfatos de alquilo (por ejemplo, fosfato de trioctilo), fosfonatos de alquilo, ésteres de alquilciclohexanol, N,N-dialquilcarbonamidas, tetraalquilureas (por ejemplo, tetrabutilurea), N-alquil-2-pirrolidonas y alcoholes de alto punto de ebullición, preferiblemente con 8-9 átomos de carbono (por ejemplo, di-isobutilcarbinol). Los disolventes de hidroquinonas más preferidos se seleccionan de fosfatos de alquilo, tetraalquilureas, derivados cíclicos de urea y caprolactamas sustituidas con alquilo. Los disolventes de hidroquinonas particularmente preferidos están descritos en las patentes de Estados Unidos 4800073 y 4800074 e incluyen caprolactamas sustituidas con alquilo, tales como octilcaprolactama, y derivados cíclicos de urea tales como alquilenurea N,N'-sustituida con dialquilo.
La etapa de hidrogenación se lleva a cabo normalmente poniendo en contacto la solución de trabajo con gas hidrógeno en presencia de un catalizador, a una temperatura desde alrededor de 0 hasta alrededor de 100ºC, preferiblemente desde alrededor de 40 hasta alrededor de 75ºC, y a una presión absoluta desde alrededor de 100 hasta alrededor de 1500 kPa, preferiblemente desde alrededor de 200 hasta alrededor de 600 kPa. El grado de hidrogenación (como moles de hidroquinonas por m^{3} de solución de trabajo) es apropiadamente desde alrededor de 350 hasta alrededor de 800, preferiblemente desde alrededor de 400 hasta alrededor de 650.
El catalizador activo puede ser, por ejemplo, un metal seleccionado de cualquiera de níquel, paladio, platino, rodio, rutenio, oro, plata o sus mezclas. Los metales preferidos son paladio, platino y oro, de los cuales son particularmente preferidos el paladio o mezclas que comprendan al menos 50% en peso de paladio. El catalizador activo puede estar en forma libre, por ejemplo, negro de paladio suspendido en la solución de trabajo, o estar depositado sobre un soporte sólido, tal como partículas usadas en forma de una suspensión o un lecho fijo. No obstante, se prefiere particularmente usar un catalizador en forma de un metal activo sobre un soporte monolítico, por ejemplo, como se describe en las patentes de Estados Unidos 4552748 y 5063043. Los materiales de soporte preferidos se seleccionan de sílice u óxido de
aluminio.
\newpage
Antes o después de la etapa de hidrogenación, se regenera preferiblemente al menos una parte de la solución de trabajo en una o varias etapas para separar el agua, para mantener la deseada relación de tetrahidroantraquinonas a antraquinonas, para convertir algunos de los subproductos no deseados de la hidrogenación o la oxidación de vuelta en componentes activos, y para separar otros subproductos no deseados. La regeneración puede incluir filtración, evaporación de agua, y tratamiento con un adsorbente poroso y catalizador basado en óxido de alumi-
nio.
Otras etapas en el procedimiento global de producir peróxido de hidrógeno, tales como la oxidación con oxígeno o aire y la extracción con agua, se pueden llevar de manera convencional como se describe en la bibliografía.
La invención se refiere además a una composición útil como solución de trabajo en la producción de peróxido de hidrógeno con el procedimiento de la antraquinona. La composición comprende una mezcla de antraquinonas sustituidas con alquilo y tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo disueltas en al menos un disolvente orgánico, en la que desde 10 hasta 55% en moles, preferiblemente desde 20 hasta 50% en moles de las antraquinonas y las tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo amilo, y la relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo es al menos 1:1, preferiblemente desde alrededor de 2:1 hasta alrededor de 50:1, lo más preferiblemente desde alrededor de 3:1 hasta alrededor de 20:1. Con relación a las características opcionales y preferidas de la composición, se hace referencia a la anterior descripción del
procedimiento.
La invención se describirá ahora adicionalmente en relación con los siguientes ejemplos que, no obstante, no deberían interpretarse como que limitan el alcance de la invención.
Ejemplo 1
Se prepararon tres soluciones de trabajo diferentes, 1A, 1B y 1C, disolviendo etilantraquinona y \beta-tetrahidroetilantraquinona usando la misma mezcla de disolventes (22% de tetrabutilurea, 3% de fosfato de trioctilo y 75% de trimetilbenceno; en volumen) Cada solución se hidrogenó en un reactor de banco equipado con un catalizador de lecho fijo de paladio sobre un soporte de sílice. Se mantuvieron y circularon a 30ºC en el reactor 2,5 litros de la solución de trabajo. Se pasó a través del reactor un gran exceso de hidrógeno a 420 kPa (abs.) hasta que esencialmente toda la quinona se hidrogenó a hidroquinona. Los resultados se pueden ver en la siguiente tabla:
\vskip1.000000\baselineskip
Muestra de solución de trabajo
1A 1B 1C
Contenido de etilantraquinona (kg/m^{3}) 77 0 25
Contenido de tetrahidroetilantraquinona (kg/m^{3}) 0 77 52
Relación molar de (tetra):(no tetra) 0:1 1:0 2:1
Tiempo de precipitación (horas) 35 Sin precipitación Sin precipitación
Contenido de hidroquinona en la precipitación (moles/m^{3}) 300 - -
\vskip1.000000\baselineskip
Se concluye que la precipitación de la quinona hidrogenada se produce a menores concentraciones para la etilantraquinona comparada con su forma tetrahidro y con mezclas de ambas.
Ejemplo 2
Se prepararon dos soluciones de trabajo diferentes, 2A y 2B, disolviendo etilantraquinona y \beta-tetrahidroetilantraquinona usando la misma mezcla de disolventes de 25% de tetrabutilurea y 75% de trimetilbenceno (en volumen). Cada solución se hidrogenó en un reactor de laboratorio equipado con un catalizador en suspensión de paladio sobre un soporte de sílice. Se mantuvieron y circularon a 50ºC en el reactor 50 ml de la solución de trabajo. Se suministró hidrógeno al reactor a 250 kPa (abs.). Esencialmente, se hidrogenó toda la quinona a hidroquinona en menos de una hora. La hidrogenación continuó durante 72 horas. Se halló la composición por análisis por GC y los resultados se pueden ver en la siguiente tabla:
\newpage
Muestra de solución de
trabajo
2A 2B
Contenido de partida de etilantraquinona (moles/m^{3}) 254 0
Contenido de partida de \beta-tetrahidroetilantraquinona (moles/m^{3}) 0 250
Contenido de etilantraquinona y sus formas tetrahidro después de 72 h (moles/m^{3}) 210 242
\vskip1.000000\baselineskip
Se concluye que la etilantraquinoa es mucho más susceptible a la degradación durante la hidrogenación comparada con su forma tetrahidro.
Ejemplo 3
Se recogió una muestra de solución de trabajo madura, usada durante más de un año, de un procedimiento de antraquinona, por lo tanto, la solución también contenía los productos de degradación normales. Se examinó la precipitación de hidroquinona con esta muestra como tal (muestra 3A) y también después de algo de adición de quinona adicional. La quinona añadida fue \beta-tetrahidroetil-antraquinona (muestra 3B), amilantraquinona (muestra 3C) o
\beta-tetrahidroamilantraquinona (muestra 3D). Por hidrogenación en un reactor de laboratorio con hidrógeno y catalizador de paladio se prepararon varias concentraciones de hidroquinona de cada muestra. Estas muestras se dejaron a baja temperatura (alrededor de -10 hasta +15ºC) para formar precipitación. Las muestras en las que la precipitación apenas desaparecía cuando se calentaban hasta temperatura ambiente se tomaron como la máxima concentración de hidroquinona. La concentración de hidroquinona se determinó por valoración del peróxido de hidrógeno formado cuando una muestra se oxidaba con oxígeno y se extraía con agua. La muestra original de la solución de trabajo contenía principalmente la forma \beta de la tetrahidroetilantraquinona pero también contenía una fracción más pequeña de la forma \alpha. El grupo amilo en la quinona añadida es el grupo 2-terc-pentilo y el grupo 2-sec-isopentilo (fracción menor). El disolvente en la solución de trabajo era una mezcla de tetrabutilurea e hidrocarburos aromáticos mixtos de calidad comercial (principalmente C_{9} y C_{10}). Los resultados se muestran en la siguiente
tabla:
\vskip1.000000\baselineskip
Muestra de solución de trabajo
3A 3B 3C 3D
Contenido de etilantraquinona (kg/m^{3}) 66 65 65 64
Contenido de tetrahidroetilantraquinona (kg/m^{3}) 90 113 89 87
Contenido de amilantraquinona (kg/m^{3}) 0 0 14 0
Contenido de tetrahidroamilantraquinona (kg/m^{3}) 0 0 0 36
Contenido total de hidroquinona sin precipitación (moles/m^{3}) 393 398 390 462
Densidad del líquido a 20ºC (kg/m^{3}) 947 955 952 958
Fracción molar de amilo (%) 0 0 7 17
Relación molar de (tetra)/(no tetra) 1,3 1,7 1,1 1,8
\vskip1.000000\baselineskip
Se concluye que una adición moderada de tetrahidroamilantraquinona aumentará el contenido máximo de hidroquinona hasta un nivel mayor sin riesgo de precipitación.
Ejemplo 4
Se recogieron de un procedimiento de antraquinona dos muestras de solución de trabajo madura, usada más de 9 meses, por lo tanto, la solución también contenía los productos de degradación normales. Se usaron como disolventes una mezcla de tetrabutilurea (muestra 4A) u octilcaprolactama (muestra 4B) con hidrocarburos aromáticos mixtos de calidad comercial (principalmente C_{9} y C_{10}). También estaba presente en ambas muestras un contenido menor de fosfato de trioctilo. La composición de los disolventes se modificó ligeramente por evaporación y adición de más de sus componentes disolventes con el fin de tener una cantidad apropiada de disolvente que contenía hasta alrededor de 1/3 de volumen de disolvente como disolvente de hidroquinona (tetrabutilurea u octilcaprolactama) y el resto como disolvente de quinona. La precipitación de la hidroquinona se examinó con el mismo método que el usado en el ejemplo 3. Los resultados se muestran en la siguiente tabla.
\vskip1.000000\baselineskip
Muestra de solución de trabajo
4A 4B
Contenido de etilantraquinona (kg/m^{3}) 29 12
Contenido de tetrahidroetilantraquinona (kg/m^{3}) 107 117
Contenido de amilantraquinona (kg/m^{3}) 16 10
Contenido de tetrahidroamilantraquinona (kg/m^{3}) 61 51
Contenido total de hidroquinona sin precipitación (moles/m^{3}) 645 620
Densidad del líquido (kg/m^{3}) 965 970
Fracción molar de amilo (%) 33 29
Relación molar de (tetra)/(no tetra) 3,7 7,7
\vskip1.000000\baselineskip
Se concluye que se puede alcanzar un grado de hidrogenación muy elevado sin riesgo de precipitación, incluso a concentraciones relativamente bajas de amilantraquinona y tetrahidroamilantraquinona.

Claims (10)

1. Un procedimiento para producir peróxido de hidrógeno según el procedimiento de la antraquinona que comprende las etapas de hidrogenación y oxidación alternas de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas en una solución de trabajo, caracterizado porque la solución de trabajo que se va a hidrogenar comprende una mezcla de antraquinonas sustituidas con alquilo y tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo disueltas en al menos un disolvente orgánico, en la que desde 10 hasta 55% en moles de las antraquinonas y las tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo amilo, y la relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo es al menos 3:1.
2. Un procedimiento según la reivindicación 1, en el que la relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo es desde 3:1 hasta alrededor de 50:1.
3. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 1-2, en el que desde 45 hasta 90% en moles de las antraquinonas y tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo etilo.
4. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 1-3, en el que desde 55 hasta 80% en moles de las antraquinonas y tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo etilo.
5. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 1-4, en el que la solución de trabajo que se va a hidrogenar está sustancialmente exenta de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas no sustituidas.
6. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 1-5, en el que el al menos un disolvente orgánico comprende uno o más disolventes de quinonas y uno o más disolventes de hidroquinonas seleccionados de fosfatos de alquilo, tetraalquilureas, derivados cíclicos de urea y caprolactamas sustituidas con alquilo.
7. Un procedimiento según una cualquiera de las reivindicaciones 1-6, en el que la etapa de hidrogenación se lleva a cabo hasta un grado desde 350 hasta 800 moles de hidroquinonas por m^{3} de solución de trabajo.
8. Una composición que comprende una mezcla de antraquinonas sustituidas con alquilo y tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo disueltas en al menos un disolvente orgánico, caracterizada porque desde 10 hasta 55% en moles de las antraquinonas y las tetrahidroantraquinonas están sustituidas con un grupo amilo, y la relación molar de tetrahidroantraquinonas sustituidas con alquilo a antraquinonas sustituidas con alquilo es al menos 3:1.
9. Una composición según la reivindicación 8, en la que la composición está sustancialmente exenta de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas no sustituidas.
10. Una composición según una cualquiera de las reivindicaciones 8-9, en la que comprende desde 55 hasta 80% en moles de antraquinonas y tetrahidroantraquinonas sustituidas con un grupo etilo.
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