ES2264452T3 - Formulaciones de peroxido de metil-propil-cetona y su uso para curar poliesteres insaturados. - Google Patents

Formulaciones de peroxido de metil-propil-cetona y su uso para curar poliesteres insaturados.

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ES2264452T3 ES01986406T ES01986406T ES2264452T3 ES 2264452 T3 ES2264452 T3 ES 2264452T3 ES 01986406 T ES01986406 T ES 01986406T ES 01986406 T ES01986406 T ES 01986406T ES 2264452 T3 ES2264452 T3 ES 2264452T3
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Bernhard Vries
Frederik Willem Karel Koers
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Abstract

Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona que comprenden más del 60% en peso de peróxido de metilpropil-cetona de tipo 4 (calculado como el peso de oxígeno activo en el peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 frente a peso de oxígeno activo total de todos los peróxidos de metil-propil-cetona), representando dicho peróxido de metilpropil-cetona de tipo 4 más del 25% en peso de la formulación total, y un flegmatizador no acuoso en una cantidad tal que la Prueba del Recipiente de Presión y la prueba de Koenen muestran manipulación y transporte seguros a temperaturas de 0-50ºC.

Description

Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona y su uso para curar poliésteres insaturados.
La invención se refiere a formulaciones que comprenden peróxido de metil-propil-cetona y al uso de formulaciones que contienen peróxido de metil-propil-cetona en el procedimiento para curar resinas de poliéster insaturado.
También han sido muy conocidos los peróxidos de cetonas y su uso como agentes de curado de resinas de poliéster insaturado. Un peróxido de cetona es un producto de reacción de una cetona y peróxido de hidrógeno y normalmente es una mezcla de productos con diferentes tipos de estructuras. Las estructuras denominadas tipo 3 y tipo 4 (véase más adelante) son las más estables y están presentes, por tanto, de forma predominante. Los peróxidos de cetonas de tipo 4 están descritos en WO 99/32442 como sustancias reaccionantes para la preparación de monoperoxiésteres o monoperoxicarbonatos. El documento US 3.288.861 describe la transformación de peróxidos de cetona de tipo 4 en sus sales y el uso de estas sales en composiciones oxidativas
La mayor parte de los peróxidos de cetonas en forma pura son peligrosos y necesitan estar flegmatizados hasta un grado en el que sean seguros para su manipulación y transporte, típicamente a temperatura ambiente, como se menciona, por ejemplo, en US 3.649.546. EP 0 209 181 describe formulaciones de peróxidos de cetonas flegmatizados con diisobutirato de 2,2,4-trimetil-1,3-pentanodiol. WO 98/33770 describe formulaciones de peróxido seguras que comprenden al menos dos flegmatizadores que tienen puntos de ebullición separados más de 20ºC. Los peróxidos de cetona están descritos como peróxidos adecuados.
El grado de flegmatización o, en otras palabras, la cantidad de un flegmatizador necesario, depende del tipo de peróxido de cetona, del tipo de flegmatizador y del peso relativo de varios tipos de peróxidos de cetonas. Se ha intentado influir en la relación de los compuestos en equilibrio de tal manera que se forme una mezcla de compuestos relativamente segura, el que necesita poca flegmatización. El documento US 3.560.395, por ejemplo, describe como hacer composiciones acuosas de peróxidos de metil-etil-cetona que contengan sólo peróxido de hidrógeno, un peróxido de cetona de fórmula
HOO ---
\melm{\delm{\para}{R ^{2} }}{C}{\uelm{\para}{R ^{1} }}
--- OOH
(llamado peróxido de cetona de tipo 4), y agua, que sea segura en concentraciones de más del 10% de oxígeno activo y da un curado rápido de resinas de poliéster extendida en agua. La producción y el uso genérico de peróxido de etil-amil-cetona predominantemente de tipo 4 se describían en el documento US 3.151.170. Este documento no describe que otros tipos de peróxidos de cetona resuelven muchos de los problemas representados anteriormente. El documento US 4.052.465 describe el uso de peróxidos de cetona que consisten esencialmente en compuestos de la fórmula
R^{2} ---
\melm{\delm{\para}{OOH}}{C}{\uelm{\para}{R ^{1} }}
--- O --- O ---
\melm{\delm{\para}{OOH}}{C}{\uelm{\para}{R ^{4} }}
--- R^{3}
(los denominados peróxidos de cetona de tipo 3) para el curado de resinas de poliéster que contienen grupo vinilo o vinilideno.
El documento JP-A-10087652 describe el uso de una composición de peróxido de cetona que comprende 13-43% en peso de producto de tipo 3 y 3-22% en peso de producto de tipo 4. Cuando se usan para curar resinas de poliéster insaturadas, se dice que los compuestos dan un largo tiempo de gel y un lento curado. Las propiedades de seguridad de los peróxidos no se discuten. Sin embargo, tales formulaciones no se las encontró seguras y se encontró que el curado de UP (poliésteres insaturados) era demasiado lento. Típicamente, los peróxidos de cetona ejemplificados son derivados de metil-etil-cetona y se hace uso de catalizadores convencionales, como octoato de Co.
Sin embargo, los peróxidos de metil-etil-cetona descritos en los ejemplos de estas referencias muestran un comportamiento insuficiente en el curado de revestimientos de geles, siendo láminas delgadas (de hasta 2 mm de espesor) de resina de poliéster insaturado. Más específicamente, se observó un tiempo de gel no deseado y muy largo, dando como resultado, entre otras, a una emisión de estireno demasiado alta. La gelificación y la velocidad de curado pueden ser incrementadas usando cantidades mayores de peróxido y/o por introducción de sales de cobalto, como octoato de cobalto. Sin embargo, en los sistemas convencionales esto lleva a la decoloración inaceptable de los revestimientos de gel. También, los sistemas convencionales de curado rápido tienden a llevar a espumación en las resinas de éster de vinilo, que no es lo deseado. El lento curado es una desventaja en la mayoría de las otras aplicaciones de resinas de poliéster insaturado también. Además, algunas de las formulaciones de peróxido de cetona de la técnica anterior que contienen una gran cantidad de peróxido de cetona de tipo 3 no son seguras. Además, el uso de composiciones acuosas, como se ha propuesto por la técnica anterior, es inaceptable en muchas aplicaciones ya que i) los catalizadores convencionales basados en Co se hidrolizan en tales sistemas, llevando a características de curado insatisfactorias, y ii) las formulaciones acuosas tienden a dar como resultado la formación de espuma no deseada. En consecuencia, hay una clara necesidad de composiciones de peróxido de cetona mejoradas que deberían dar un curado rápido, no llevar a la hidrólisis de catalizadores basados en Co, dar menor decoloración, no dar espumación de resinas de éster de vinilo y, al mismo tiempo, ser seguras durante el transporte, almacenamiento y manipulación, preferiblemente a temperaturas ambiente.
Sorprendentemente, los autores de la invención han encontrado que las formulaciones específicas de peróxido de cetona que se derivan de metil-propil-cetona y comprenden una gran cantidad de peróxido de cetona de tipo 4 pueden ser producidas con seguridad, especialmente cuando se hace uso de una cantidad eficaz de (co)disolventes particulares y que el uso de estos productos da velocidades de curado rápidas deseables de resinas de poliéster insaturado, especialmente en aplicaciones de revestimiento de gel, y que se obtiene un bajo nivel de monómero residual. Además, los productos según la invención pueden ser almacenados y manipulados con seguridad a temperaturas ambiente y resolver la mayoría si no todos los otros problemas.
En consecuencia, los autores de la invención reivindican formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona que comprenden:
más del 60%, preferiblemente más del 65, más preferiblemente más del 67%, lo más preferiblemente más del 70% en peso de peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 hasta 100%, preferiblemente 99, más preferiblemente 98%, lo más preferiblemente 95% en peso de peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4, y que comprende, preferiblemente, menos de 40%, preferiblemente menos de 35%, lo más preferiblemente menos de 30% y preferiblemente más de 1%, más preferiblemente mas de 2%, lo más preferiblemente mas del 5% en peso de peróxido de metil-propil-cetona de tipo 3 (calculado como la cantidad de oxígeno activo del peróxido de cetona del tipo especificado basado en el oxígeno total activo de todos los peróxidos de metil-propil-cetona en la formulación) y un flegmatizador no acuoso en una cantidad tal que la Prueba de Descomposición Autocatalizada (SADT), la Prueba de Recipiente de Presión Dutch (DPVT) y la prueba Koenen muestren una manipulación y transporte seguros a temperaturas de 0-50ºC, preferiblemente a temperaturas de 10-45ºC, lo más preferiblemente a temperaturas ambiente de 20-40ºC. Lo más preferiblemente, la cantidad de flegmatizador se escoge de manera que la temperatura de descomposición autocatalizada determinada por SADT sea 50ºC o mayor, el diámetro limitante determinado por DPVT sea <3,5 mm, y el diámetro limitante determinado por la prueba Koenen sea 1,0 mm. Las pruebas son de tipo convencional como se menciona en las Recomendaciones de las Naciones Unidas sobre Transporte de Mercancías Peligrosas, 11ª edición (ST/SG/AC.10/1/Rev.11).
La formulación final de peróxido de metil-propil-cetona contiene más del 25% en peso de peróxido de tipo 4, basado en el peso de la formulación total. Preferiblemente, la cantidad de peróxido de cetona de tipo 3 en las formulaciones según la invención es menor que 13% en peso, basado en el peso de la formulación total. Debe observarse que la cantidad de oxígeno activo asociado con cada uno de los componentes peróxidos se determina de la manera convencional conocida en la técnica y que el peróxido de hidrógeno no es un peróxido de cetona. Además, debe observarse que la expresión peróxido de metil-propil-cetona incluye peróxidos derivados de metil-isopropil-cetona y/o metil-n-propil-cetona. Las preferidas son las formulaciones de peróxido derivado de metil-isopropil-cetona.
Las formulaciones finales de peróxido de metil-propil-cetona pueden contener peróxido de hidrógeno (residual). Se observó que en ciertos procedimientos de curado de peróxidos insaturados la velocidad de gelificación se incrementaba debido a la presencia de H_{2}O_{2}. Sin embargo, en algunos ejemplos, como cuando se curan resinas de éster de vinilo, la presencia de H_{2}O_{2} no es deseable ya que da espumación. Por tanto, dependiendo del uso de las formulaciones, puede preferirse tener desde 0,001 a 5% en peso (% peso/peso) de peróxido de hidrógeno (basado en el peso de oxígeno activo del peróxido de hidrógeno frente al peso de oxígeno activo total de la formulación) en la formulación.
Los flegmatizadores que pueden ser usados en estas formulaciones son de tipo convencional y se seleccionan preferiblemente de alcanoles, cicloalcanoles, alquilenglicoles, monoalquiléteres de alquilenglicol, alcoholes sustituidos por éteres cíclicos, amidas cíclicas, ésteres, cetonas (preferiblemente distintas a la cetona que se usa para hacer el peróxido de cetona que es flegmatizado), disolventes aromáticos, disolventes de hidrocarburos halogenados y mezclas de los mismos.
Ejemplos de ésteres hidrófilos incluyen pero no se limitan a ésteres monocarboxílicos de alcoholes mono- y di-hidroxilados, ésteres de ácidos dicarboxílicos y alcoholes monohidroxilados, carbonatos de alcoholes monohidroxilados, ésteres de alcoxialquilo, \beta-cetoésteres, ftalatos, fosfatos, benzoatos, adipatos y citratos. Ejemplos más específicos de ésteres útiles en la mayor parte de las composiciones de la presente invención son ftalato de dimetilo, ftalato de dietilo, ftalato de dibencilo, ftalato de butilbencilo, ftalato de dialilo, acetato de isopentilo, acetato de bencilo, benzoato de metilo, benzoato de etilo, benzoato de isopropilo, dibenzoato de dietilenglicol, dibenzoato de dipropilenglicol, dibenzoato de propilenglicol, pivalato de n-butilo, pivalato de isoamilo, pivalato de sec-amilo, adipato de dietilo, adipato de dioctilo, neodecanoato de metilo, neodecanoato de n-butilo, diacetato de propilenglicol, diacetato de etilenglicol, acetato de neopentilo, 2-etil-hexanoato de metilo, propionato de isoamilo, propionato de sec-amilo, propionato de bencilo, caproato de butilo, dipropionato de etilenglicol, propionato de heptilo, fenil-acetato de metilo, caprilato de propilo, fosfato de trietilo, fosfato de tricresilo, fosfato de trixililo, metil-fosfonato de dimetilo, ésteres de fosfato clorado, fosfato de tributilo, fosfato de tributoxietilo, decanoato de metilo, succinato de dimetilo, succinato de dietilo, malonato de dimetilo, malonato de dietilo, etil-succinato de metilo, nilonato de diisobutilo, diisobutirato de 2,2,4-trimetil-1,3-pentanodiol (también conocido como TXIB), oxalato de dietilo, fumarato de dimetilo, fumarato de dietilo, fumarato de dipropilo, fumarato de dibutilo, tributil-citrato de acetilo, y diésteres de anhídrido maleico, como maleato de dibutilo.
Disolventes hidrocarbonados útiles preferidos incluyen pero no se limitan a benceno, tolueno, etilbenceno, xileno (o-, m-, p- o mezclas de los mismos), mesitileno, o-diisopropil-benceno, m-diisopropilbenceno, p-diisopropilbenceno, y mezclas de los mismos. Los disolventes hidrocarbonados más preferidos incluyen Solvesso® 100, Solvesso 150, Solvesso 200, versiones halogenadas de estos compuestos, como p-dibromobenceno, 5-bromo-m-xileno y 1,2,3-triclorobenceno y mezclas de dos o más de cualquiera de los compuestos. Los más preferidos son disolventes aromáticos, ya que estos muestran la mejor solubilidad para formulaciones MPKP con un alto contenido de tipo 4.
Hidrocarburos halogenados útiles incluyen 3-bromo-o-xileno, 4-bromo-o-xileno, 2-bromo-m-xileno, 4-bromo-m-xileno, 5-bromo-m-xileno, o-dibromobenceno, p-dibromobenceno, tetrabromoetileno, 1,2,3-triclorobenceno, 1,2,4-triclorobenceno, y mezclas de los mismos.
Ejemplos de cetona como disolventes son 4,4-dimetil-4-hidroxi-2-pentanona, diisobutilcetona y diisopropilcetonas.
Ejemplos de amidas cíclicas incluyen 2-pirrolidona, N-metil-pirrolidona, 1,5-dimetil-2-pirrolidona y 3,3-dimetil-2-pirrolidona.
Ejemplos de alcoholes útiles son alcohol n-butílico, alcohol caprílico, alcohol tetrahidrofurfurílico, 1,4-dihidroximetilciclohexano, etilenglicol, dietilenglicol, poli(etilenglicoles), propilenglicol, dipropilenglicol, neopentilglicol, hexilenglicol, 1,4-butilenglicol, 2,3-butilenglicol, butenodiol, 1,5-pentanodiol, 2,2,4,4-tetrametil-1,3-ciclobutanodiol, monoetiléter de etilenglicol, monobutiléter de etilenglicol, monoetiléter de dietilenglicol, monobutiléter de dietilenglicol, tetrahidrofurano y diacetona-alcohol.
Materiales sólidos o céreos solubles que pueden ser empleados en las composiciones de la presente invención incluyen poli(etilenglicol), poli(propilenglicol), poli(tetrahidrofurano) y poli(caprolactona).
Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona (MPKP) preferidas según la invención comprenden un flegmatizador seleccionado del grupo constituido por ftalato de dimetilo y diisobutirato de 2,2,4-trimetil-1,3-pentanodiol. Sin embargo, en las formulaciones preferidas de peróxido de metil-propil-cetona pueden usarse como co-flegmatizador otros flegmatizadores seleccionados de uno o más compuestos dados anteriormente. Cuando se usa un co-flegmatizador, preferiblemente al menos el 1% en peso, más preferiblemente al menos el 10% en peso de todo el flegmatizador es del tipo preferido. El uso de uno o más de estos dos flegmatizadores permite la producción de formulaciones MPKP seguras con elevados niveles de oxígeno activo que son estables durante el almacenamiento (no se observa ningún cambio en la relación entre los productos tipo 3:tipo 4) y que da muy buen curado de las resinas de poliéster insaturado.
Debe observarse que el documento US 5.907.022 describe, en un ejemplo comparativo, cómo hacer un peróxido de cetona de tipo 3 puro basado en metil-isopropil-cetona. Sin embargo, no se describen ni se sugieren mezclas seguras, estables y técnicas que comprendan peróxido de cetona de tipo 3 y de tipo 4 ni el uso de tales productos en procedimientos de curado insaturados.
El procedimiento de curado de la presente invención comprende la adición de una formulación MPKP según la invención a una o más resinas convencionales y/o pre-polímeros, y preferiblemente al menos un catalizador, seguido de mezclado y dispensación. El procedimiento de curado se lleva a cabo, preferiblemente, a las temperaturas ambientales normalmente usadas en aplicaciones como moldeo, pulverización y revestimiento manuales. Sin embargo, también puede usarse en SMC, BMC, técnicas de pultrusión y similares. Debido a la gran reactividad de las formulaciones MPKP según la invención, son particularmente adecuadas para el curado (a temperatura ambiente) de artículos delgados de hasta 2 mm de espesor y revestimiento, especialmente revestimientos de gel. La cantidad de formulación MPKP que va a ser usada en el procedimiento de curado se sitúa entre 0,1 y 8% en peso basado en resina, pero preferiblemente desde 0,5 a 5%, lo más preferiblemente desde 1 a 2%.
La resina o pre-polímero se escoge, preferiblemente, del grupo constituido por poliésteres insaturados convencionales, incluyendo las denominadas orto-resinas, iso-resinas, iso-npg resinas y resinas de dicloro-pentadieno. Ejemplos de tales resinas son los materiales de tipo maleico, arílico, vinílico y epoxi, combinados con al menos un monómero reactivo etilénicamente insaturado. Los monómeros reactivos etilénicamente insaturados preferidos incluyen estireno y derivados de estireno como \alpha-metilestireno, indeno, divinilbenceno, estilbeno, dibenzalacetona, propenilbenceno, e isopropenilbenceno; cianurato de trialilo, isocianurato de trialilo, y mezclas de los mismos. La cantidad de monómero reactivo etilénicamente insaturado es de 0 a 50% en peso (% peso/peso), basado en el peso de la resina.
Catalizadores opcionales preferidos son seleccionados del grupo constituido por sales convencionales, preferiblemente sales de cobalto, de uno o más ácidos carboxílicos con uno o más de los metales y complejos de dos metales seleccionados de litio, cobre, manganeso, magnesio, vanadio, hierro y cobalto, con un compuesto oxigenado, como un aldehído, cetona, éter, éster o alcohol. Más particularmente, el compuesto oxigenado de los complejos se selecciona preferiblemente de ceto- y aldo-ésteres y éteres o alcoholes, en particular acetoacetato de metilo, acetoacetato de etilo, mono- y di-ésteres de ácido cetoglutárico, piruvatos, azúcares como glucosa y fructosa; y ésteres de ácido ascórbico como palmitato ascórbico; 1,3-dicetonas y aldehidos, en particular acetil-acetona, benzoil-acetona y dibenzoil-metano; mono- y di-ésteres, más en particular malonato de dietilo y succinatos; 1,2-dicetonas, en particular diacetilo y glioxal; y ciertos polialcoholes y otros alcoholes como dietilenglicol, alcohol bencílico y alcoholes de las series grasas, descritos en el documento US 5.235.010. En el procedimiento de la presente invención, el catalizador se emplea generalmente en una cantidad convencional. Típicamente, se usan cantidades de 0,1 a 5% en peso, preferiblemente 0,25 a 2,0% en peso, basadas en el peso de la resina.
En el procedimiento de curado según la invención pueden emplearse otros aditivos opcionales, como cargas, fibras de vidrio, pigmentos, inhibidores, promotores y estabilizantes.
En el procedimiento de curado de la presente invención, la resina se mezcla primero, típicamente, con el monómero reactivo etilénicamente insaturado. La composición de catalizador opcional puede ser añadida de varias formas diferentes y puede haber sido pre-mezclada con el monómero o resina. La formulación MPKP puede añadirse directamente a la mezcla. Sin embargo, también puede mezclarse primero con el monómero o resina. Debe tenerse cuidado de que la formulación MKPK y el catalizador no se pre-mezclen, ya que esto puedo ser peligroso.
El procedimiento de curado de la presente invención se lleva a cabo, preferiblemente, a temperatura ambiente, pero dependiendo de la técnica que se emplea pueden usarse temperaturas de hasta 150ºC, más preferiblemente hasta 50ºC.
La invención es aclarada por medio de los siguientes ejemplos:
Ejemplo 1
Metil-isopropil-cetona y peróxido de hidrógeno se hicieron reaccionar usando un ácido mineral como catalizador en presencia de suficiente flegmatizador, ftalato de dimetilo (DMP), para tener un nivel de oxígeno activo total en la composición del 7% en peso. La relación entre tipo 4 y tipo 3 (basada en el oxígeno activo) era de 67 a 33.
La formulación de peróxido de metil-isopropil-cetona (MIPKP) con esta relación de tipo 4 frente a tipo 3 y una concentración de oxígeno activo mayor que 7% en peso se encontró que no cumplía los requisitos de UN (Naciones Unidas) para productos que son manipulados y transportados a temperaturas del ambiente.
Ejemplo Comparativo Z
Se repitió el ejemplo 1 excepto que se usó ftalato de diisobutilo en vez de DMP y que la cantidad de ácido se incrementó. El producto contenía 40% peso/peso de producto de tipo 4 y 60% peso/peso de producto de tipo 3, basado en el peso de peróxidos de metil-isopropil-cetona totales en la formulación, y no contenía ningún otro peróxido.
Los peróxidos de los ejemplos 1 y Z se compararon por su eficiencia en un revestimiento de iso-gel, Crystic 65PA de Scout Bader. La resina de revestimiento de iso-gel se catalizó con solución de octoato de cobalto al 0,25% (catalizador NL51P conteniendo cobalto al 6% de Akzo Nobel). Las propiedades medidas fueron tiempo de gel, tiempo para estratificación y dureza en película seca de 400 micrómetros. La tabla siguiente muestra que MIPKP con menor tipo 4/tipo 3 muestra mayor tiempo de gel y menor aumento de dureza. Esto muestra que se desea una mayor proporción de tipo 4 frente a tipo 3 para lograr peróxidos de curado rápido deseables.
Producto MIPKP del Ejemplo 1 MIPKP del Ejemplo Z
MIPKP tipo 4/tipo 3 67/33 40/60
Tiempo de gel, min 13 30
Tiempo de estratificación 35 50
Dureza Persoz
\hskip0.5cm después de 2 horas 44 29
\hskip0.5cm después de 4 horas 72 47
\hskip0.5cm después de 6 horas 93 67
El tiempo de gel es el tiempo desde la mezcla del peróxido con el revestimiento de gel hasta que la mezcla se melifica y no fluye más.
El tiempo de estratificación es el tiempo desde el comienzo de la mezcla hasta que la capa de revestimiento de gel está todavía pegajosa pero después de tocarla ningún revestimiento de gel se transfiere a un guante. Este es el tiempo cuando el estratificado puede ser aplicado sobre la capa de revestimiento de gel. Por tanto, es deseable tener un corto tiempo de estratificación para incrementar la productividad. La dureza Persoz se midió según el método ISO-DR-1522.
Ejemplo 3
En este ejemplo, se hizo reaccionar metil-n-propil-cetona con peróxido de hidrógeno en DMP en la misma forma mencionada en el ejemplo 1. El producto, MnPKP tenía un contenido de oxígeno activo de 7% y la relación entre tipo 4 y tipo 3 era de 65 a 35.
Ejemplo 4
Se repitió el Ejemplo 4 excepto que se empleó TXIB (1,3-pentanodiol-diisobutirato de trimetilo) en vez de DMP y en una menor cantidad. Se encontró que el producto era seguro hasta una concentración de oxígeno activo de 8,5% en peso. El MIPKP formado de AO 8,5% tenía una relación entre tipo 4 y tipo 3 de 70 a 30 (y estaba libre de ftalato).
Sobre la base de los resultados, se considera que las formulaciones MPKP preferidas de la invención tienen preferiblemente una proporción de tipo 4:otros peróxidos de cetona desde 1,5 a 4. Preferiblemente, es 1,70 a 3,5, más preferiblemente 2 a 3. La relación se expresa como peso de oxígeno activo del producto tipo 4 sobre el peso de oxígeno activo de todos los otros peróxidos de cetonas en la formulación. También, los flegmatizadores evaluados son preferidos, ya que son económicos y útiles para obtener formulaciones MPKP deseables. Además, todas las formulaciones de peróxidos de metil-propil-cetona fueron estables en almacenamiento a temperatura ambiente durante un período de hasta 3 meses y podían, sorprendentemente, también ser manipulados y transportados con seguridad a temperatura ambiente, como se muestra mediante SADT, DPVT y la prueba Koenen (documentados como pruebas E.1 de Naciones Unidas para la prueba Koenen y prueba E.2 de Naciones Unidas para DVPT en las "Recomendaciones de las Naciones Unidas sobre el transporte de Mercancías Peligrosas, Manual de Ensayos y Criterios, ST/SG/AC.10/11/Rev. 2", Naciones Unidas, Nueva York y Ginebra, 1995).
Ejemplos 5-7 y Ejemplos Comparativos A y B
En una receta de revestimiento de gel convencional se compararon peróxido de metil-etil-cetona (MEKP) y MIPKP. Los sistemas de curado contenían 100 partes en peso de resina iso-65 (Crystic ISO 65GC de Scout Bader), 0,25 partes en peso de una solución de octoato de Co (que contenía octoato de Co al 6%) y 2 partes en peso de una formulación de peróxido de cetona. Las formulaciones y resultados se dan en la siguiente tabla:
Ejemplo A B 5 6 7
Bx. M50 Cad. M50 MIPKP MIPKP MnPKP
AO (oxígeno activo), % 9 9 7 8,5 7
Flegmatizador DMP TXIB DMP TXIB DMP
MEKP (Butanox M50) 2 - - - -
MEKP (Cadox M50) - 2 - - -
MIPKP (ejemplo 1) - - 2 - -
MIPKP (ejemplo 2) - - - 2 -
MnPKP (ejemplo 3) - - - - 2
Película seca de 400 micrómetros
\hskip0.5cm Tiempo de gel, min 15 23 15 11 16
\hskip0.5cm Tiempo de estratificación, min 50 53 40 30 45
Dureza Persoz
\hskip0.5cm 2 horas 21 18 26 34 22
\hskip0.5cm 4 horas 41 35 53 60 45
\hskip0.5cm 6 horas 58 46 68 75 62
\hskip0.5cm 24 horas 120 106 129 132 120
Así, evidentemente, las formulaciones de MPKP según la invención dan un tiempo de estratificación más corto y un curado rápido (medidos por el aumento de la dureza), que es deseable para lograr un producción rápida, a pesar del hecho de que se empleó una mayor concentración de oxígeno en los ejemplos comparativos.
Ejemplos 8 y 9 y Ejemplo Comparativo C
El producto de los ejemplos 1 y 4 se comparó con peróxido de metil-etil-cetona convencional usando una técnica en la que se pulverizó un revestimiento de gel (que permite una producción rápida). Los sistemas de curado contenían 100 partes en peso de iso-resina (Palatal® A400 de DSM-BASF), 0,25 partes en peso de una composición de catalizador que contiene cobalto y cobre de acuerdo con el documento US 5.235.010, suministrado como Catalizador R553 por Akzo Nobel, y 2 partes en peso de una formulación de peróxido de cetona. Las formulaciones y resultados se dan en la siguiente tabla:
Ejemplo C 8 9
Butanox M50 (MEKP) MIPKP (ejemplo 1) MIPKP (ejemplo 4)
Película seca de 400 micrometros
\hskip0.5cm Tiempo de gel, min 13 8 6
\hskip0.5cm Tiempo de estratificación, min 35 24 19
\hskip0.5cm Dureza Persoz
\hskip1cm después de 2 horas 22 36 40
\hskip1cm después de 4 horas 40 56 61
Evidentemente, el MIPKP da mejor reactividad, especialmente con respecto al tiempo de gel y al tiempo de estratificación, cuando se cataliza con un producto como R553.
Ejemplos 10 y 11 y Ejemplos Comparativos D-F
Se repitió el ejemplo 5, excepto que se empleó una solución que contenía 0,3 partes en peso de octoato de Co. Las formulaciones de peróxido de cetona que se usaron y los resultados obtenidos se dan en la siguiente tabla. Se observa que el producto del Ejemplo D consistía esencialmente en MIPKP tipo 3 y corresponde a la Composición G en el documento US 5.907.022.
Medida de tiempo de gel de varios peróxidos
Ejemplo D E 10 11 F
Peróxido de cetona MIBKP MIPKP MIPKP MIPKP Bx. LPT
AO, % 8,9 9 7 8,5 8,9
disolvente DBP Solvesso DMP TXIB DIBP
MEKP (Butanox M50) 2 - - - -
MEKP (Cadox M50) - 2 - - -
MIPKP (ejemplo 1) - - 2 - -
MIPKP (ejemplo 4) - - - 2 -
MEKP Bx. LPT) - - - - 2
Tiempo de gel, min 32 103 10 8 28
MIBK = peróxido de metil-isobutil-cetona, Trigonox HM de Akzo Nobel
Bx. LPT = MEKP de acuerdo con NOF JP-A-10087652
DBP = ftalato de dibutilo
Evidentemente, las formulaciones de peróxido PMKP de la invención mejoran las formulaciones de peróxido de cetona convencionales.
Ejemplos 12 y 13 y Ejemplos Comparativos G y H
En estos ejemplos se elaboró un estratificado con un espesor de 4 mm. Una orto-resina UP convencional (Ludapal® P6 de BASF/DSM) en una cantidad de 100 partes en peso se combinó con 0,5 partes en peso de una solución de octoato de Co (que contenía 1% de cobalto en peso), 2 partes en peso de una formulación de peróxido de cetona, y fibra de vidrio en una cantidad tal que la mezcla total contenía 35% en peso de dicha fibra de vidrio. Después de 2, 4, 6 y 24 horas, se determinaron el tiempo de gelificación a 20ºC, tiempo en el que se observaba el pico de calor de curado (tiempo en el pico), la temperatura máxima registrada (T_{p}) y la dureza Barcol (medida de la forma convencional). En consecuencia, el medidor Barcol se colocó en la superficie horizontal del estratificado y se presionó manualmente de manera que el penetrador del medidor penetrase la superficie y la dureza se leía directamente en el medidor. El índice 934 del medidor Barcol se emplea para superficies duras y el índice 935 se emplea para superficies blandas.
En los Ejemplos 12 y 13 se empleó una formulación de MPKP de los Ejemplos 1 y 4, respectivamente. En los Ejemplos G y H, se empleó una formulación de MEKP convencional, suministrada como Butanox® M50 de Akzo Nobel (siendo DMP el flegmatizador) y Cadox® M50 de Akzo Nobel (siendo TXIB el flegmatizador), respectivamente, cada uno con un contenido de oxígeno activo de 9% en peso. Los resultados se dan en la tabla siguiente.
Ejemplo Tiempo de gel Tiempo en T_{p} (ºC) Dureza Barcol después de (horas)
(min) el pico (medidor 934)
2 4 6 24
12 14 30 57 29 37 38 40
13 13,5 28 72 43 43 43 44
G 16,5 35 40 blanda 12 15 37
H 18,7 37 40 blanda blanda 10 30
Evidentemente, los productos según la invención dan un comportamiento superior, viz. un corto tiempo en el pico y rápido curado en términos de desarrollo de dureza, mientras la exoterma no es demasiado alta.
Ejemplos 14 y 15 y Ejemplos Comparativos I y J
El producto del ejemplo 1 se comparó con peróxido de metil-etil-cetona convencional usando una técnica en la que se curaba una resina de éster de vinilo. Los sistemas de curado contenían 100 partes en peso de resina de éster de vinilo (Derakane 411 de Dow Chemicals), 0,25 partes en peso de una composición de catalizador y 2 partes en peso de una formulación de peróxido de cetona. Las formulaciones y resultados se dan en la siguiente tabla:
Ejemplo 14 15 I J
Peróxido de MIPKP MIPKP Butanox M50 Butanox M50
cetona (ejemplo 1) (ejemplo 1) (MEKP) (MEKP)
Catalizador NL51P R-553 NL51P R-553
Tiempo de gel, min 18 14 30 24
Espumación Si no si no
Evidentemente, el MIPKP da mejor reactividad que el peróxido de cetona convencional. También, se muestra que en la resina de éster de vinilo el uso de una combinación de MIPKP y catalizadores como R-553 es particularmente ventajoso ya que no sólo se observa un curado rápido, también no lleva a la formación de espuma no deseada. Tampoco se observa espumación en el sistema de MEKP, pero a una reactividad muy reducida.

Claims (9)

1. Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona que comprenden más del 60% en peso de peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 (calculado como el peso de oxígeno activo en el peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 frente a peso de oxígeno activo total de todos los peróxidos de metil-propil-cetona), representando dicho peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 más del 25% en peso de la formulación total, y un flegmatizador no acuoso en una cantidad tal que la Prueba del Recipiente de Presión y la prueba de Koenen muestran manipulación y transporte seguros a temperaturas de 0-50ºC.
2. Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona según la reivindicación 1, que contienen un flegmatizador en tal cantidad que pueden ser manipuladas y transportadas con seguridad a temperaturas de 10-45ºC, preferiblemente a temperaturas ambiente de 20-40ºC.
3. Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona de la reivindicación 1 ó 2, en las que el flegmatizador comprende ftalato de dimetilo o 1,3-pentanodiol-disiobutirato de trimetilo.
4. Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes, en las que el peróxido de metil-propil-cetona es un derivado de metil-isopropil-cetona.
5. Formulaciones de peróxido de metil-propil-cetona según una cualquiera de las reivindicaciones precedentes que comprenden hasta 5% en peso de peróxido de hidrógeno.
6. Procedimiento para curar una resina de poliéster insaturado que usa una composición de peróxido que comprende más del 60% en peso de peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 (calculado como peso de oxígeno activo del peróxido de metil-propil-cetona de tipo 4 frente a peso de oxígeno activo total de todos los peróxidos de metil-propil-cetona) y un flegmatizador no acuoso en una cantidad tal que la Prueba del Recipiente de Presión y la Prueba de Koenen muestran una manipulación y transporte seguros a temperaturas de 0-50ºC.
7. Procedimiento según la reivindicación 6, en el que se usa un catalizador metálico.
8. Procedimiento según la reivindicación 7, en el que el catalizador metálico comprende dos metales diferentes.
9. Procedimiento según la reivindicación 6, en el que es curado un artículo delgado, preferiblemente un revestimiento de gel.
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