ES2267737T3 - Derivados de imidazopiridinas alquiladas. - Google Patents

Derivados de imidazopiridinas alquiladas. Download PDF

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Wilm Buhr
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Abstract

Un compuesto de la **Fórmula**, en la que R1 es hidrógeno, alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o hidroxi- alquilo de 1-4C, R2 es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, halógeno, alquenilo de 2-4C o alquinilo de 2-4C, R3 es hidrógeno, halógeno, trifluorometilo, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, alquinilo de 2-4C, carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b, uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, (alquil de 1-4C)-carboniloxi o el radical -OR'', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-7C, uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidrógeno, hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C,(alquil de 1-4C)-carboniloxi o el radical -OR'', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-7C, o en la que uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y los otros sustituyentes en cada caso forman un radical (alquilen de 1-4C)-dioxi, en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser alquilideno de 1-7C, R6 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)- carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, R7 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C, y X es O (oxígeno) o NH.

Description

Derivados de imidazopiridinas alquiladas.
Campo de aplicación del invento
El invento se refiere a nuevos compuestos que se usan en la industria farmacéutica como compuestos activos para la producción de medicamentos.
Antecedentes técnicos conocidos
La patente de los EE.UU. 4.468.400 describe imidazo[1,2-a]piridinas tricíclicas con diversos sistemas anulares condensados con la estructura progenitora de la imidazo-piridina, que deberían ser apropiados para el tratamiento de úlceras pépticas. - La solicitud de patente internacional WO 95/27714 describe ciertas imidazo[1,2-a]piridinas tricíclicas sustituidas, de las que se afirma que inhiben reversiblemente la secreción de ácidos gástricos y que son útiles en la prevención y en el tratamiento de enfermedades inflamatorias gastrointestinales. La solicitud de patente internacional WO 98/42707 describe tetrahidroimidazo[1,2-h][1,7]naftiridinas que deberán ser apropiadas para la prevención y el tratamiento de enfermedades gastrointestinales. El documento WO 98/54188 describe dihidropiranos condensados, de los que se afirma que son apropiados para el tratamiento de trastornos causados por úlceras pépticas.
Descripción del invento
El invento se refiere a compuestos de la Fórmula 1
\vskip1.000000\baselineskip
1
\vskip1.000000\baselineskip
en la que
R1
es hidrógeno, alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o hidroxi-alquilo de 1-4C,
R2
es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, halógeno, alquenilo de 2-4C o alquinilo de 2-4C,
R3
es hidrógeno, halógeno, trifluorometilo, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, alquinilo de 2-4C, carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, (alquil de 1-4C)-carboniloxi o el radical -OR', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-7C,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidrógeno, hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, (alquil de 1-4C)-carboniloxi o el radical -OR', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-7C,
o en la que
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y los otros sustituyentes en cada caso forman un radical (alquilen de 1-4C)-dioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser alquilideno de 1-7C,
R6
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo,
R7
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C, y
X
es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a
es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, y
R3b
es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, o
o en donde
R3a y R3b en común, incluyendo al átomo de nitrógeno al que están unidos, son un radical pirrolidino, piperidino o morfolino,
y en donde
R'
se selecciona entre el conjunto que consiste en
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-R8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-R8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk
es alquileno de 1-7C,
R8
es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con halógeno, carboxilo, hidroxilo, sulfo (-SO_{3}H), sulfamoílo (-SO_{2}NH_{2}), carbamoílo (-CONH_{2}), alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-carbonilo,
R9
es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
R10
es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C,
y sus sales.
El alquilo de 1-4C representa radicales alquilo lineales o ramificados, que tienen de 1 a 4 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical butilo, el radical isobutilo, el radical sec.-butilo, el radical
terc.-butilo, el radical propilo, el radical isopropilo, el radical etilo y el radical metilo.
El alcoxi de 1-4C representa radicales que, además del átomo de oxígeno, contienen un radical alquilo lineal o ramificado que tiene de 1 a 4 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical butoxi, el radical isobutoxi, el radical sec.-butoxi, el radical terc.-butoxi, el radical propoxi, el radical isopropoxi, y preferiblemente el radical etoxi y el radical metoxi.
El (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C representa uno de los radicales alquilo de 1-4C antes mencionados, que está sustituido con uno de los radicales alcoxi de 1-4C antes mencionados. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical metoximetilo, el radical metoxietilo y el radical butoxietilo.
El hidroxi-alquilo de 1-4C representa radicales alquilo de 1-4C antes mencionados, que están sustituidos con un grupo hidroxilo. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical hidroximetilo, el radical 2-hidroxi-etilo y el radical 3-hidroxi-propilo.
El halógeno, dentro del significado del invento, es bromo, cloro o flúor.
El alquenilo de 2-4C representa radicales alquenilo lineales o ramificados, que tienen de 2 a 4 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical 2-butenilo, el radical 3-butenilo, el radical 1-propenilo, el radical 2-propenilo (radical alilo) y el radical vinilo.
El alquinilo de 2-4C representa radicales alquinilo lineales o ramificados, que tienen de 2 a 4 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical 2-butinilo, el radical 3-butinilo y preferiblemente el radical 2-propinilo (radical propargilo).
El fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C representa uno de los radicales alquilo de 1-4C antes mencionados, que está sustituido con un radical fluoro-alcoxi de 1-4C. El fluoro-alcoxi de 1-4C representa en este caso uno de los radicales alcoxi de 1-4C antes mencionados, que está sustituido completa o parcialmente con flúor. Ejemplos del alcoxi de 1-4C sustituido completa o parcialmente con flúor, que se pueden mencionar, son el radical 1,1,1,3,3,3-hexafluoro-2-propoxi, el radical 2-trifluorometil-2-propoxi, el radical 1,1,1-trifluoro-2-propoxi, el radical perfluoro-terc.-butoxi, el radical 2,2,3,3,4,4,4-heptafluoro-1-butoxi, el radical 4,4,4-trifluoro-1-butoxi, el radical 2,2,3,3,3-pentafluoropropoxi, el radical perfluoroetoxi, el radical 1,2,2-trifluoroetoxi, en particular el radical 1,1,2,2-tetrafluoroetoxi, el radical 2,2,2-trifluoroetoxi, el radical trifluorometoxi y preferiblemente el radical difluorometoxi.
El alquilo de 1-7C representa radicales alquilo lineales o ramificados, que tienen de 1 a 7 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical heptilo, el radical isoheptilo (radical 5-metil-hexilo), el radical hexilo, el radical isohexilo (radical 4-metil-pentilo), el radical neohexilo (radical 3,3-dimetil-butilo), el radical pentilo, el radical isopentilo (radical 3-metil-butilo), el radical neopentilo (radical 2,2-dimetil-propilo), el radical butilo, el radical isobutilo, el radical sec.-butilo, el radical terc.-butilo, el radical propilo, el radical isopropilo, el radical etilo y el radical metilo.
El alquenilo de 2-7C representa radicales alquilo lineales o ramificados, que tienen de 2 a 7 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical 2-butenilo, el radical 3-butenilo, el radical 1-propenilo, el radical 2-propenilo (radical alilo) y el radical vinilo. Se prefieren los radicales alquenilo de 2-4C antes mencionados.
El fen-alquilo de 1-4C representa uno de los radicales alquilo de 1-4C antes mencionados, que está sustituido con un radical fenilo. Son preferidos el radical fenetilo y en particular el radical bencilo.
El (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C representa uno de los radicales alcoxi de 1-4C antes mencionados, que está sustituido con un radical alcoxi de 1-4C adicional. Ejemplos, que se pueden mencionar, son los radicales 2-(metoxi)etoxi (CH_{3}-O-CH_{2}-CH_{2}-O-) y 2-(etoxi)etoxi (CH_{3}-CH_{2}-O-CH_{2}-CH_{2}-O-).
El (alquil de 1-4C)-carbonilo representa un radical que, además del grupo carbonilo, contiene uno de los radicales alquilo de 1-4C antes mencionados. Un ejemplo, que se puede mencionar, es el radical acetilo.
El (alquil de 1-4C)-carboniloxi representa un grupo (alquil de 1-4C)-carbonilo que está unido a un átomo de oxígeno. Un ejemplo, que se puede mencionar, es el radical acetoxi (CH_{3}-CO-O-).
El alquilideno de 1-7C representa uno de los radicales alquilo de 1-7C antes mencionados, pero unido por un doble enlace. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical isopropilideno ((CH_{3})_{2}C=) y en particular el radical metileno (H_{2}C=).
Se entiende que un radical, a partir del que se forma un grupo hidroxilo en condiciones fisiológicas, significa un radical -OR', a partir del cual el grupo R' se elimina por hidrólisis en el cuerpo humano o animal con formación del radical -OH y del compuesto no tóxico R'OH. El radical R' puede ser designado por lo tanto como un grupo protector de hidroxi o como un radical de "profármaco". Dichos grupos protectores de hidroxi o radicales de "profármacos" son conocidos, entre otras citas, a partir de las solicitudes de patente y las patentes DE (alemana) 4308095, WO (internacional) 95/14016, EP (europea) 694547, WO 95/11884, WO 94/05282 y US (EE.UU.) 5.432.183. Por ejemplo, se pueden mencionar radicales R' que tienen la estructura general -C(O)R, -C(O)NRaRb, -P(O)ORaORb o -S(O)_{2}OR, en donde R, Ra y Rb son cualesquiera radicales orgánicos deseados, u opcionalmente hidrógeno. En una realización del invento, R4' y R5' tienen un grupo R' protector de hidroxi común, que entonces puede tener, por ejemplo, una de las estructuras -CRaRb-, -CRa(ORb)-, -C(ORa)(ORb)- o -P(O)OR-.
El alquileno de 1-4C representa radicales alquileno de 1-4C lineales o ramificados, por ejemplo el radical metileno (-CH_{2}-), el radical etileno (-CH_{2}-CH_{2}-), el radical trimetileno (-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-), el radical tetrametileno (-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-), el radical 1,2-dimetil-etileno [-CH(CH_{3})-CH(CH_{3})-], el radical 1,1-dimetil-etileno [-C(CH_{3})_{2}-CH_{2}-], el radical 2,2-dimetil-etileno [-CH_{2}-C(CH_{3})_{2}-], el radical isopropilideno [-C-(CH_{3})_{2}-] y el radical 1-metil-etileno [-CH(CH_{3})-CH_{2}-].
El (alquilen de 1-4C)-dioxi representa preferiblemente el radical metilendioxi (-O-CH_{2}-O-), el radical etilendioxi (-O-CH_{2}-CH_{2}-O-) o el radical isopropilidendioxi (-O-C(CH_{3})_{2}-O-).
El (alcoxi de 1-4C)-carbonilo representa un grupo carbonilo, al que está unido uno de los radicales alcoxi de 1-4C antes mencionados. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical metoxicarbonilo (CH_{3}O-C(O)-) y el radical etoxicarbonilo (CH_{3}CH_{2}O-C(O)-).
El (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino representa un radical amino, que está sustituido con uno de los radicales (alcoxi de 1-4C)-carbonilo antes mencionados. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical etoxicarbonilamino y el radical metoxicarbonilamino.
El (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilo representa un grupo carbonilo, al que está unido uno de los radicales (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C antes mencionados. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical 2-(metoxi)etoxicarbonilo (CH_{3}-O-CH_{2}CH_{2}-O-CO-) y el radical 2-(etoxi)etoxicarbonilo (CH_{3}-CH_{2}-O-CH_{2}CH_{2}-O-CO-).
El (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino representa un radical amino que está sustituido con uno de los radicales (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilo antes mencionados. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical 2-(metoxi)-etoxicarbonilamino y el radical 2-(etoxi)etoxicarbonilamino.
Radicales R', que se han de mencionar en el contexto del invento, son los grupos que se han de resaltar por vía de ejemplo
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-R8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-R8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk
es alquileno de 1-7C,
R8
es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con halógeno, carboxilo, hidroxilo, sulfo (-SO_{3}H), sulfamoílo (-SO_{2}NH_{2}), carbamoílo (-CONH_{2}), alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-carbonilo,
R9
es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
R10
es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C.
El alquileno de 1-7C representa radicales alquileno de 1-7C lineales o ramificados, por ejemplo el radical metileno (-CH_{2}-), el radical etileno (-CH_{2}CH_{2}-), el radical trimetileno (-CH_{2}CH_{2}CH_{2}-), el radical tetrametileno (-CH_{2}CH_{2}CH_{2}
CH_{2}-), el radical 1,2-dimetil-etileno [-CH(CH_{3})-CH(CH_{3})-], el radical 1,1-dimetil-etileno [-CH(CH_{3})_{2}-CH_{2}-], el radical 2,2-dimetil-etileno [-CH_{2}-C(CH_{3})_{2}-], el radical isopropilideno [C-(CH_{3})_{2}-], el radical 1-metil-etileno [-CH(CH_{3})-CH_{2}-], el radical pentametileno (-CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}-), el radical hexametileno (-CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}-) y el radical heptametileno. (-CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}CH_{2}-)
Un alquilo de 1-10C, dentro del significado del presente invento, representa radicales alquilo lineales, ramificados o cíclicos que contienen de 1 a 10 átomos de carbono. Ejemplos, que se pueden mencionar, son el radical mentilo, el radical neomentilo, el radical isomentilo, el radical neoisomentilo, el radical octilo, el radical isooctilo (radical 6-metil-heptilo), el radical heptilo, el radical isoheptilo (radical 5-metil-hexilo), el radical hexilo, el radical isohexilo (radical 4-metil-pentilo), el radical neohexilo (radical 3,3-dimetil-butilo), el radical pentilo, el radical isopentilo (radical 3-metil-butilo), el radical neopentilo (radical 2,2-dimetil-propilo), el radical butilo, el radical isobutilo, el radical sec.-butilo, el radical terc.-butilo, el radical propilo, el radical isopropilo, el radical etilo y el radical metilo.
A este respecto, radicales R', que se han de mencionar como dignos de resaltarse particularmente por vía de ejemplo, son los grupos -C(O)-N(CH_{3})_{2}, -C(O)-N(C_{2}H_{5})_{2}, -C(O)-NHC_{2}H_{5}, -C(O)-CH_{2}CH_{2}NH_{2}, -C(O)-(CH_{2})_{3}NH_{2}, -C(O)-C(CH_{3})_{2}NH_{2}, -C(O)-CH_{2}N(CH_{3})_{2}, -C(O)-CH(NH_{2})-CH(CH_{3})_{2}, -C(O)-CH(NH_{2})CH(CH_{3})C_{2}H_{5}, -C(O)-(CH_{2})_{6}C(O)N(CH_{3})CH_{2}CH_{2}-SO_{3}H, -P(O)(OH)_{2}, -S(O)_{2}NH_{2}, -C(O)-H, -C(O)-C(CH_{3})_{3}, -C(O)-CH_{2}CH_{2}-_{ }COOH, -C(O)-CH_{3}, -C(O)-C_{2}H_{5}, -C(O)-C_{6}H_{5}, -C(O)-C_{6}H_{4}-4-NO_{2}, -C(O)-C_{6}H_{4}-3-NO_{2}, -C(O)-C_{6}H_{4}-4-OCH_{3}, -C(O)-C_{6}H_{4}-4-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-OCH_{3}, -C(O)-O-mentilo, -C(O)-CH_{2}-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-CH_{2}CH_{2}-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-C(O)-OC_{2}H_{5} y -CH_{2}OCH(CH_{3})_{2} o (si R4' y R5' tienen un grupo protector de hidroxi común) los grupos -C(CH_{3})_{2}-, -P(O)(OH)- y -CH[C(CH_{3})_{3}]-.
Posibles sales de compuestos de la Fórmula I - dependiendo de la sustitución - son especialmente todas las sales por adición de ácidos. Se puede hacer mención particular de las sales tolerables farmacológicamente de los ácidos inorgánicos e orgánicos habitualmente usados en farmacia. Las apropiadas son sales por adición de ácidos, solubles en agua e insolubles en agua, con ácidos tales como ácido clorhídrico, ácido bromhídrico, ácido fosfórico, ácido nítrico, ácido sulfúrico, ácido acético, ácido cítrico, ácido D-glucónico, ácido benzoico, ácido 2-(4-hidroxi-benzoíl)benzoico, ácido butírico, ácido sulfosalicílico, ácido maleico, ácido láurico, ácido málico, ácido fumárico, ácido succínico, ácido oxálico, ácido tartárico, ácido embónico, ácido esteárico, ácido tolueno-sulfónico, ácido metano-sulfónico o ácido 3-hidroxi-2-naftoico, cuando los ácidos se emplean en la preparación de sales - dependiendo de que esté implicado un ácido mono- o poli-básico y dependiendo de cuál de las sales se desee - en una relación cuantitativa equimolar o en una que difiere de ésta.
Las sales intolerables farmacológicamente, que se pueden obtener inicialmente, por ejemplo, como productos del procedimiento en la preparación de los compuestos de acuerdo con el invento a una escala industrial, son convertidas en sales tolerables farmacológicamente por procedimientos conocidos para la persona experta en la especialidad.
Es conocido para la persona experta en la especialidad que los compuestos de acuerdo con el invento y sus sales, si es que se aíslan, por ejemplo, en forma cristalina, pueden contener diversas cantidades de disolventes. El invento comprende también todos los solvatos, y en particular todos los hidratos, de los compuestos de la Fórmula I, y también todos los solvatos, y en particular todos los hidratos, de las sales de los compuestos de la Fórmula I.
Los compuestos de la Fórmula I tienen por lo menos dos centros quirales. El invento se refiere a todos los estereoisómeros concebibles en cualquier relación de mezcladura unos con otros, incluyendo a los enantiómeros puros, que son un objeto preferido del invento.
Una realización (realización a) del invento la constituyen compuestos de la Fórmula 1, en la que R3 es hidrógeno.
Una realización adicional (realización b) del invento la constituyen compuestos de la Fórmula 1, en la que R3 es halógeno.
Una realización adicional (realización c) del invento la constituyen compuestos de la Fórmula 1, en la que R3 es carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b.
Una realización adicional (realización d) del invento la constituyen compuestos de la Fórmula 1, en la que R3 es hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C.
Una realización adicional (realización e) del invento la constituyen compuestos de la Fórmula 1, en la que R4a o R4b no es el radical R4' y al mismo tiempo R5a o R5b no es el radical R5'.
Un radical R1 preferido por vía de ejemplo es el radical metilo.
Radicales R2 preferidos por vía de ejemplo son el radical hidroximetilo y en particular el radical metilo.
R3 en el contexto del presente invento, es preferiblemente hidrógeno, halógeno, carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b.
Son particularmente dignos de mención en el contexto del presente invento, compuestos de la Fórmula 1, en la que
R1
es alquilo de 1-4C,
R2
es alquilo de 1-4C o hidroxi-alquilo de 1-4C,
R3
es hidrógeno, halógeno, carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-4C,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidrógeno, hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-4C,
o en la que
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, forman un radical (alquilen de 1-4C)-dioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser alquilideno de 1-4C,
R6
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo,
R7
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C, y
X
es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a
es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, y
R3b
es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C
o en donde
R3a y R3b en común, incluyendo al átomo de nitrógeno al que están unidos, son un radical pirrolidino, piperidino o morfolino,
y en donde
R'
se selecciona entre el conjunto que consiste en
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-R8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-R8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk
es alquileno de 1-7C,
R8
es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con halógeno, carboxilo, hidroxilo, sulfo (-SO_{3}H), sulfamoílo (-SO_{2}NH_{2}), carbamoílo (-CONH_{2}), alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-carbonilo,
R9
es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
R10
es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C,
y las sales de los compuestos.
Compuestos del invento, que se han de resaltar, son los de la Fórmula 1*,
2
en la que
R1
es alquilo de 1-4C,
R2
es alquilo de 1-4C,
R3
es hidrógeno, cloro, flúor, hidroximetilo, difluorometoximetilo o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno, uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o metileno,
o en la que
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, forman un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser metileno,
R6
es hidrógeno,
R7
es hidrógeno y
X
es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a
es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, y
R3b
es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C,
y en donde
R'
se selecciona entre el conjunto que consiste en
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk
es alquileno de 1-7C,
R8
es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con carboxilo o sulfo (-SO_{3}H),
R9
es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
R10
es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11
es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C,
y las sales de los compuestos.
Compuestos de la Fórmula 1*, que se han de resaltar por vía de ejemplo, son aquellos en los que R' tiene el significado -C(O)-N(CH_{3})_{2}, -C(O)-N(C_{2}H_{5})_{2}, -C(O)-NHC_{2}H_{5}, -C(O)-CH_{2}CH_{2}NH_{2}, -C(O)-(CH_{2})_{3}NH_{2}, -C(O)-C(CH_{3})_{2}
NH_{2}, -C(O)-CH_{2}N(CH_{3})_{2}, -C(O)-CH(NH_{2})-CH(CH_{3})_{2}, -C(O)-CH(NH_{2})CH(CH_{3})C_{2}H_{5}, -C(O)-(CH_{2})_{6}C(O)N(CH_{3})CH_{2}CH_{2}SO_{3}H, -P(O)(OH)_{2}, -S(O)_{2}NH_{2}, -C(O)-H, -C(O)-C(CH_{3})_{3}, -C(O)-CH_{2}CH_{2}COOH, -C(O)-CH_{3}, -C(O)-C_{2}H_{5},
-C(O)-C_{6}H_{5}, -C(O)-C_{6}H_{4}-4-NO_{2}, -C(O)-C_{6}H_{4}-3-NO_{2}, -C(O)-C_{6}H_{4}-4-OCH_{3}, -C(O)-C_{6}H_{4}-4-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-O
CH_{3}, -C(O)-O-mentilo, -C(O)-CH_{2}-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-CH_{2}CH_{2}-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-C(O)-OCH_{3}, -C(O)-C(O)-OC_{2}
H_{5} ó -CH_{2}OCH(CH_{3})_{2}.
Compuestos del invento, que se han de resaltar particularmente, son los de la Fórmula 1*,
en la que
R1
es metilo,
R2
es metilo,
R3
es hidrógeno, cloro, flúor, hidroximetilo, difluorometoximetilo o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo,
o en la que uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C o alquenilo de 2-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, son un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, o en donde R4a y R4b en común deben ser metileno,
R6
es hidrógeno,
R7
es hidrógeno y
X
es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a
es hidrógeno, metilo, etilo, propilo, 2-hidroxietilo o 2-metoxietilo y
R3b
es hidrógeno, metilo o etilo,
y las sales de los compuestos.
Compuestos preferidos del invento son los de la Fórmula 1*
en la que
R1
es metilo,
R2
es metilo,
R3
es hidrógeno, cloro, flúor, hidroximetilo, difluorometoximetilo, o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno,
R5a
es alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo, bencilo o hidroxilo,
R5b
es hidrógeno o hidroxilo, en donde R5a y R5b no son simultáneamente hidroxilo,
o en la que
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C o alquenilo de 2-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, son un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, o en donde R4a y R4b en común deben ser metileno,
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R6
es hidrógeno,
R7
es hidrógeno y
X
es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a
es hidrógeno, metilo, etilo, propilo, 2-hidroxietilo o 2-metoxietilo, y
R3b
es hidrógeno, metilo o etilo,
y las sales de los compuestos.
En los Ejemplos siguientes, la configuración absoluta "R" para ambas posiciones 8 y 9 ha sido asignada a los compuestos de la Fórmula 1* en la que R5a es hidroxilo. Los compuestos de la Fórmula 1* en la que R5b es hidroxi se describieron como compuestos con una configuración "8S,9R" en los
Ejemplos
Compuestos preferidos de la realización a del invento son los de la Fórmula 1*, en la que R3 es hidrógeno.
Compuestos preferidos de la realización b del invento son los de la Fórmula 1*, en la que R3 es cloro o flúor.
Compuestos preferidos de la realización c del invento son los de la Fórmula 1*, en la que R3 es el radical -CO-NR3aR3b.
Compuestos preferidos de la realización d del invento son los de la Fórmula 1*, en la que R3 es hidroximetilo o difluorometoximetilo.
Los siguientes compuestos preferidos ilustrativamente de acuerdo con el invento se pueden mencionar en términos reales con la ayuda de la Fórmula general 1*, en la que R1 es metilo, R2 es metilo, R6 es hidrógeno y R7 es hidrógeno, por los significados de sustituyentes para R3, R4a, R4b, R5a, R5b y X en la Tabla 1 (Tab. 1) siguiente, en donde Ph es fenilo.
TABLA 1
3
4
5
6
7
8
9
10
11
y las sales de estos compuestos.
Los compuestos de acuerdo con el invento se pueden preparar, por consiguiente, tal como se ha descrito por vía de ejemplo en los siguientes Ejemplos o usando etapas de procedimiento análogas, partiendo de los correspondientes compuestos de partida, (véanse, por ejemplo, los documentos WO 98/42707, WO 98/54188, de solicitud de patente europea EP-A-299470, o las citas de Kaminski y colaboradores, J. Med. Chem. 1985, 28, 876-992 y Angew. Chem. 1996, 108, 589-591). Los compuestos de partida son conocidos, o se pueden preparar de una manera análoga a la de los compuestos conocidos. Los compuestos de acuerdo con el invento se pueden preparar, por ejemplo, de acuerdo con los siguientes Esquemas de reacciones.
Esquema 1
En el siguiente Esquema se bosqueja por vía de ejemplo la preparación de la estructura progenitora de los compuestos de la Fórmula 1 de acuerdo con el invento, en la que R1 = CH_{3}, R2 = CH_{3}, R4a o R4b y R5a o R5b = hidroxilo y X = O (oxígeno):
12
El anterior Esquema 1 muestra por vía de ejemplo la síntesis enantioselectiva de un 7,8-diol (R4a o R4b y R5a o R5b son en cada caso hidroxilo) que luego se puede alquilar adicionalmente y, si se desea, eterificar adicionalmente de una manera apropiada, o proveer de un radical de profármaco.
El grupo Y en el anterior compuesto 3 es un apropiado grupo lábil, por ejemplo un átomo de halógeno, preferiblemente cloro. La acilación se lleva a cabo de una manera habitual para una persona experta en la especialidad, preferiblemente usando el bis(trimetilsilil)-amiduro de sodio o amiduro de potasio, si el grupo lábil es un átomo de cloro.
La oxidación que sigue a la acilación se lleva a cabo similarmente en condiciones habituales de por sí, usando cloranilo, oxígeno atmosférico o dióxido de manganeso como un agente oxidante. Para la eliminación del grupo protector y la ciclización subsiguientes han de cumplirse ciertas condiciones con respecto al ácido auxiliar que se ha de usar. Ventajosamente, de acuerdo con el invento, se emplea ácido fórmico como ácido auxiliar.
La reducción para formar el diol se lleva a cabo similarmente en condiciones clásicas (véase, por ejemplo, el documento WO 98/54188), en donde, por ejemplo, se emplea borohidruro de sodio como un agente reductor, mediante uso del cual se puede obtener el indicado 7,8-transdiol con una pureza diastereoisomérica de más de 90%. La eterificación que sigue si se desea, la cual se lleva a cabo similarmente de una manera habitual de por sí, conduce a los compuestos de la Fórmula 1* de acuerdo con el invento, en la que R4a y R5b son hidrógeno.
Para la preparación de compuestos de la Fórmula 1, en la que R5a y R5b son hidrógeno, en vez del compuesto 3, los materiales de partida que se han de usar son derivados de ácido 3-hidroxi-3-fenil-propiónico (apropiadamente protegidos en el grupo hidroxilo) en los que Y (análogamente a los Esquemas anteriores) es un apropiado grupo lábil.
Esquema 2
En el Esquema siguiente, se bosqueja por vía de ejemplo la preparación de la estructura progenitora de los compuestos de la Fórmula 1 de acuerdo con el invento, en la que R1 = CH_{3}, R2 = CH_{3}, R4a o R4b = hidroxilo y X = NH, partiendo de compuestos de la Fórmula 2 (véase el Esquema 1):
13
El anterior Esquema 2, similarmente, por vía de ejemplo, es una síntesis enantioselectiva. Y es de nuevo un apropiado grupo lábil, por ejemplo un grupo metoxi. El grupo G - dependiendo de si se desea un compuesto en donde R5a y R5b = hidrógeno o se desea un compuesto en donde R5a o R5b = hidroxilo - es ya sea hidrógeno o un grupo hidroxilo (protegido por ejemplo por un apropiado radical sililo).
La reducción del grupo ceto con borohidruro de sodio a continuación de la ciclización, conduce - en el caso en el que G es un grupo hidroxilo - en una pureza diastereoisomérica de más de 90% al 7,8-transdiol. La eterificación que sigue si se desea, la cual se lleva a cabo de acuerdo con procedimientos conocidos, conduce a los productos finales de la Fórmula 1*, en la que R4a y R5b son hidrógeno. El correspondiente compuesto 7,8-cis se obtiene mediante purificación por cromatografía a partir de las aguas madres que quedan después de la separación del compuesto 7,8-trans.
La introducción del radical de profármaco R' se lleva a cabo en el sentido de una reacción de acilación partiendo de compuestos de la Fórmula 1, en la que por lo menos uno de los radicales R4a, R4b, R5a y R5b es un grupo hidroxilo, por reacción de compuestos de la fórmula R'-Z, en la que Z es un grupo lábil apropiado, por ejemplo un átomo de halógeno. La reacción se lleva a cabo de una manera conocida de por sí, p.ej. tal como se describe en los Ejemplos, preferiblemente en la presencia de una apropiada base auxiliar. Para la preparación de los compuestos de la Fórmula 1, en la que R4a o R4b es alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, y R5a o R5b es el radical R5', compuestos de la Fórmula 1, en la que R4a o R4b es alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C y R5a o R5b es hidroxilo, se hacen reaccionar con compuestos R'-Z. Para la preparación de los compuestos de la Fórmula 1, en la que R4a o R4b es hidroxilo y R5a o R5b es el radical R5', compuestos de la Fórmula 1, en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) y R5a o R5b es hidroxilo, se hacen reaccionar con compuestos R'-Z. La reducción del grupo ceto para dar el grupo hidroxilo se lleva a cabo subsiguientemente. De una manera similar, se obtienen compuestos de la Fórmula 1, en la que el radical de "profámarco" está en la posición 7 y el hidroxilo o el radical alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C está en la posición 8.
La alquilación de los compuestos obtenidos de acuerdo con los Esquemas 1 y 2 para dar los compuestos de la Fórmula 1, en la que R4a, R4b, R5a o R5b tienen el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, se lleva a cabo tal como se describe en los Ejemplos o en términos generales de acuerdo con los Esquemas 3 y 4 siguientes:
Esquema 3
El Esquema 3 bosqueja en términos generales la preparación de compuestos en los que R4a o R4b tiene el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C.
14
La introducción del radical R4a o R4b (designado de modo breve como R4) en la posición 7 tiene lugar mediante reacción con un compuesto organometálico apropiado (M = metal) (p.ej. metil-litio, fenil-litio, bromuro de 2,2-dimetil-vinil-magnesio, etc.) de una manera conocida de por sí. El grupo 8-OH se ha de proteger opcionalmente, por ejemplo con un apropiado radical alquilo. En vez del compuesto 7-oxo, el compuesto 7-hidroxi (opcionalmente protegido) se puede usar también como compuesto de partida. El producto alquilado obtenido, se puede luego, si se desea, hacer reaccionar ulteriormente tal como se ha descrito o de una manera conocida de por sí (eterificación, introducción de un radical profármaco, etc.).
Esquema 4
El Esquema 4 bosqueja en términos generales la preparación de compuestos en los que R5a o R5b tiene el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C.
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La introducción del radical R5a o R5b (abreviada por R5) en la posición 8 tiene lugar, por ejemplo, por reacción con un haluro apropiado (Hal = halógeno), tal como yoduro de metilo, bromuro de bencilo, etc., en condiciones apropiadas, preferiblemente básicas, de una manera conocida de por sí. Ventajosamente, la reacción se puede llevar a cabo también en condiciones de transferencia de fases. El producto alquilado obtenido se puede luego hacer reaccionar ulteriormente, si se desea, tal como se ha descrito o de una manera conocida de por sí (reducción del grupo 7-oxo, eterificación, introducción de un radical de "profármaco", etc.).
El aislamiento y la purificación de las sustancias de acuerdo con el invento se llevan a cabo de una manera conocida de por sí, por ejemplo separando por destilación el disolvente en vacío y recristalizando el residuo obtenido a partir de un disolvente apropiado, o sometiéndolo a uno de los habituales métodos de purificación, tal como una cromatografía en columna sobre un apropiado material de soporte.
Se obtienen sales disolviendo el compuesto libre en un disolvente apropiado, p.ej. en un hidrocarburo clorado, tal como cloruro de metileno o cloroformo, o un alcohol alifático de bajo peso molecular (etanol, isopropanol) que contiene el deseado ácido, o al que se añade luego el deseado ácido. Las sales se obtienen por filtración, reprecipitación, precipitación con un agente no disolvente para la sal por adición o por evaporación del disolvente. Las sales obtenidas se pueden convertir por alcalinización o por acidificación en los compuestos libres, a partir de los cuales se pueden preparar a su vez sales. De esta manera, unas sales intolerables farmacológicamente se pueden convertir en sales tolerables farmacológicamente.
Los enantiómeros puros, en particular los enantiómeros puros de la Fórmula 1*, que son un objeto preferido del invento, se pueden obtener de una manera que resulta familiar para la persona experta en la especialidad, por ejemplo mediante una síntesis enantioselectiva (véase, por ejemplo, el esquema) mediante separación por cromatografía en columnas separadoras quirales, por derivatización con reactivos auxiliares quirales, subsiguiente separación de diastereoisómeros y eliminación del grupo auxiliar quiral, mediante formación de sales con ácidos quirales, subsiguiente resolución de las sales y liberación del deseado compuesto a partir de la sal, o por cristalización (fraccionada) a partir de un apropiado disolvente. Los productos trans obtenidos (p.ej. compuestos 1* en donde R4a y R5b = hidrógeno) se pueden convertir - por lo menos parcialmente - en los correspondientes productos cis (p.ej. en donde R4b y R5b = hidrógeno) dejándolos reposar en condiciones ácidas (p.ej. en 2 equivalentes de un ácido, tal como ácido sulfúrico) en el correspondiente alcohol R4a-OH. Similarmente, los productos cis se pueden convertir en los correspondientes productos trans. Los productos cis y trans son separados, por ejemplo, por cromatografía o por cristalización.
Los compuestos de partida de la Fórmula 2 se pueden preparar partiendo de compuestos conocidos a partir de la bibliografía o con un uso análogo de procedimientos conocidos a partir de la bibliografía (p.ej. Kaminsky y colaboradores, J. Med. Chem. 1985, 28, 876-892), por ejemplo de acuerdo con el Esquema general 5 siguiente.
Esquema 5
El Esquema siguiente bosqueja por vía de ejemplo la preparación de un compuesto de partida 2 en el que R3 = -COOC_{2}H_{5}
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La reacción para dar el compuesto 4 se lleva a cabo de una manera tal como es conocida para una persona experta en la especialidad. La reacción del compuesto 4 para formar el compuesto 5 se puede llevar a cabo de diversas maneras, por ejemplo usando la reacción de Heck (con Pd(II), monóxido de carbono y etanol) o por metalación en la posición 6 (con litio o magnesio) y subsiguiente reacción de Grignard. La metalación ofrece también la posibilidad de introducir otros deseados grupos R3 en la posición 6, por ejemplo flúor, cloro o el grupo carboxilo. La desbencilación/reducción del compuesto 5 se lleva a cabo similarmente de una manera conocida de por sí, usando por ejemplo hidrógeno/
Pd(0). Si se desean compuestos en los que R3 es = -CO-NR5R6, una apropiada derivatización se puede llevar a cabo de una manera conocida de por sí (conversión de un éster de en una amida) en la etapa del compuesto 5 o después de la desbencilación/reducción.
Los siguientes Ejemplos sirven para ilustrar el invento adicionalmente, sin restringirlo. Similarmente, compuestos adicionales de la Fórmula 1, cuya preparación no se describe explícitamente, se pueden preparar de una manera análoga o de una manera que resulta familiar de por sí para la persona experta en la especialidad, usando técnicas de procedimiento habituales. La abreviatura min representa minuto(s), h representa hora(s) y ee representa un exceso enantiomérico.
Ejemplos Productos finales 1. (8S,9R)-2,3,8-Trimetil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]-naftiridin-7-ona
20 g de (8R,9R)-2,3-dimetil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]-naftiridin-7-ona (documento WO 98/42707) se disuelven en 100 ml de diclorometano, y la solución se trata con 4 g de hidrógenosulfato de tetrabutilamonio, con 70 ml de una solución acuosa de hidróxido de sodio concentrada al 50% y con 5 ml de yoduro de metilo, se agita enérgicamente a la temperatura ambiente durante 16 h, se ajusta a un pH de 7 usando ácido clorhídrico semiconcentrado (½ conc.) con enfriamiento, y se extrae tres veces con 100 ml de diclorometano cada vez. Las fases orgánicas se combinan, se lavan dos veces con un poco de agua y se concentran hasta sequedad en un evaporador rotatorio, y el residuo obtenido se purifica dos veces sobre gel de sílice (1^{er} eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 100/3; 2º eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 100/1). Se obtienen 7,9 g del compuesto del título como un material cristalizado de color amarillento con un punto de fusión de 240ºC.
2. (7R,8S,9R)-2,3,8-Trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]-naftiridina
8 g de (8S,9R)-2,3,8-trimetil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]-naftiridin-7-ona se suspenden en 160 ml de metanol anhidro, y la suspensión se trata con 2 g de borohidruro de sodio usando una espátula, y se agita a la temperatura ambiente durante 24 h, formándose una solución. Ésta se concentra luego hasta sequedad en un evaporador rotatorio en vacío, el residuo se reparte entre agua y diclorometano (50 ml de cada uno), y la fase acuosa se ajusta a un pH de 8 usando ácido clorhídrico diluido, y se extrae dos veces con 200 ml de diclorometano cada vez. Las fases orgánicas se combinan, se lavan con un poco de agua y se secan sobre sulfato de sodio anhidro, el disolvente se separa por arrastre en vacío y el residuo obtenido se lava con agitación en acetona. Se obtienen 5,3 g del compuesto del título como cristales incoloros con un punto de fusión de 180ºC.
3. (8S,9R)-2,3-Dimetil-8-bencil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]-naftiridin-7-ona
2 g de (8S,9R)-2,3-dimetil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]-naftiridin-7-ona, 1 g de Adogen 464, 7 ml de una solución acuosa de hidróxido de sodio concentrada al 50% y 0,8 ml de bromuro de bencilo se agitan intensamente a la temperatura ambiente durante 16 h en 10 ml de diclorometano. Luego la mezcla se ajusta a un pH de 7 usando ácido clorhídrico acuoso ½ conc. con enfriamiento, y se extrae tres veces con 100 ml de diclorometano cada vez, y las fases orgánicas se combinan y se lavan dos veces con un poco de agua. Después de haber separado por arrastre los componentes volátiles en vacío, el residuo obtenido se cromatografía sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 100/3). Se obtienen 1,2 g del compuesto del título como cristales de color amarillento con un punto de fusión de 248-51ºC.
4. (7S,8S,9R)-2,3-Dimetil-8-bencil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridina
Una mezcla de 0,8 g de (8S,9R)-2,3-dimetil-8-bencil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridin-7-ona, suspendidos en 20 ml de metanol, se trata en porciones con 3,3 g de borohidruro de sodio (durante 30 minutos), se agita a la temperatura ambiente durante 20 h y luego se lleva a reflujo durante 5 h. Luego se concentra hasta sequedad en vacío y se agita dentro de una mezcla de 20 ml de agua y 20 ml de diclorometano, la mezcla se ajusta a un pH de 8 usando ácido clorhídrico diluido con enfriamiento, después de haber separado la fase acuosa ésta se extrae tres veces más con 50 ml de diclorometano cada vez, y las fases orgánicas se combinan, se lavan con un poco de agua y se concentran hasta sequedad en vacío en un evaporador rotatorio. El residuo obtenido se purifica sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 13/1). Se obtienen 0,3 g del compuesto del título con un punto de fusión de 115-22ºC (en diisopropil éter).
5. (7R,8S,9R)-2,3,8-Trimetil-7,8-O,O-isopropiliden-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo-[1,2-h][1,7]naftiridina
0,5 g de (7R,8S,9R)-2,3,8-trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo-[1,2-h][1,7]naftiridina se suspenden en 20 ml de 2,2-dimetoxi-propano y se tratan con 2 g de ácido p-tolueno-sulfónico, la mezcla se agita a la temperatura ambiente durante 18 h, los componentes volátiles se separan por arrastre en vacío, el residuo se trata con 100 ml de una solución acuosa saturada de hidrógeno-carbonato de sodio, y se extrae tres veces con 50 ml de diclorometano cada vez. Las fases orgánicas combinadas se concentran hasta sequedad en vacío y el residuo se cromatografía sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 13/1). Se obtienen 0,28 g del compuesto del título como cristales de color amarillento con un punto de fusión de 236-7ºC (en dietil éter).
6. (7S,8S,9R)-2,3,8-Trimetil-7-(2-metoxi-etoxi)-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridina
Una mezcla de 0,5 g de (7R,8S,9R)-2,3,8-trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridina y 0,2 ml de ácido sulfúrico concentrado en 10 ml de 2-metoxi-etanol, se calienta a una temperatura del baño de aceite de 60ºC durante 24 h, y luego se agita a la temperatura ambiente durante 40 h. La solución de reacción se vierte en una mezcla de 50 ml de una solución acuosa saturada de hidrógeno-carbonato de sodio y 50 ml de diclorometano, y se agita enérgicamente. Después de haber separado la fase orgánica, la fase acuosa se extrae tres veces más con 50 ml de diclorometano cada vez. Las fases orgánicas se combinan, el disolvente se separa por arrastre en vacío y el residuo obtenido se cromatografía sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de dietil éter y dietil-amina 1/1). Se obtienen
0,3 g del compuesto del título en forma de cristales incoloros con un punto de fusión de 173-4ºC (en dietil éter).
7. (7S,8S,9R)-2,3,8-Trimetil-7-metoxi-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo-[1,2-h][1,7]naftiridina
El compuesto del título con un punto de fusión de 190ºC (con sinterización) se obtiene de una manera análoga a la del Ejemplo 6 por tratamiento de (7R,8S,9R)-2,3,8-trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridina con metanol.
8. (7R,8R,9R)-2,3,7-Trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo-[1,2-h][1,7]naftiridina
3,5 g de (8R,9R)-2,3-dimetil-8-hidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h]-[1,7]naftiridin-7-ona se suspenden en 70 ml de tetrahidrofurano bajo argón y se tratan gota a gota a -50ºC con una solución de metil-litio (solución 1,6 M en dietil éter). Luego se deja que la temperatura suba hasta la temperatura ambiente, y la mezcla se vierte dentro de una solución acuosa saturada de cloruro de amonio, y se extrae tres veces con 100 ml de diclorometano cada vez. Las fases orgánicas combinadas se lavan con un poco de agua, se secan sobre sulfato de sodio y se concentran hasta sequedad en vacío. El residuo oleoso obtenido se cromatografía sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 13/1). Se obtienen 1,66 g del compuesto del título en forma de cristales incoloros con un punto de fusión de 137-8ºC (en dietil éter).
9. (7R,8R,9R)-2,3,7-Trimetil-7,8-[1,3]dioxolo-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo-[1,2-h][1,7]naftiridina
Una mezcla de 0,5 g de (7R,8S,9R)-2,3,7-trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridina, 0,1 g de bromuro de tetrabutil-amonio, 10 ml de una solución acuosa de hidróxido de sodio concentrado al 50 % y 10 ml de diclorometano, se agita enérgicamente a la temperatura ambiente durante 2 días. La mezcla se ajusta a un pH de 8,7 usando ácido clorhídrico diluido con enfriamiento, y se extrae tres veces con 50 ml de diclorometano cada vez, las fases orgánicas combinadas se lavan con un poco de agua, se secan sobre sulfato de sodio anhidro, y el disolvente se separa por arrastre en vacío. El residuo oleoso obtenido se purifica sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 100/3). Se obtienen 0,07 g del compuesto del título como cristales de color amarillo pálido con un punto de fusión de 145-8ºC con descomposición (en dietil éter).
10. (8S,9R)-2,3-Dimetil-8-hidroxi-7-metiliden-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo-[1,2-h][1,7]naftiridina
Una mezcla de 1,0 g de (7R,8R,9R)-2,3,7-trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7,8,9,10-tetrahidro-imidazo[1,2-h][1,7]naftiridina y 0,45 g de ácido sulfúrico concentrado en 15 ml de 2-metoxi-etanol, se agita enérgicamente a la temperatura ambiente durante 48 h, la mezcla de reacción se vierte en 50 ml de una solución acuosa saturada de hidrógeno-carbonato de sodio, se extrae tres veces con 50 ml de diclorometano cada vez, y las fases orgánicas se combinan y se lavan con un poco de agua. Después de haber separado el disolvente por arrastre en vacío, el residuo oleoso obtenido se purifica sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de diclorometano y metanol 100/1). Se obtienen 0,22 g del compuesto del título como cristales de color amarillo pálido con un punto de fusión de 199-202ºC (en dietil éter).
11. (7S,8R,9R)-2,3,7-Trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo-[1,2-a]piridina
2,40 ml (2,39 mmol/1 M en THF) de metil-litio se añaden gota a gota con lentitud a una solución de 0,40 g (1,19 mmol) de (7R,8R,9R)-2,3-dimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina (documento WO 98/54188) en THF (10 ml) a -78ºC y la mezcla se agita a esta temperatura durante 2 h más. Luego se calienta lentamente a 0ºC. La reacción se completa mediante adición de una solución saturada de NH_{4}Cl. La mezcla de reacción se extrae con diclorometano. Las fases orgánicas combinadas se secan sobre Na_{2}SO_{4} y se concentran en vacío. El producto bruto se purifica por cromatografía en columna. La mezcla de diastereoisómeros, que se ha obtenido, se separa mediante HPLC (cromatografía en fase líquida de alto rendimiento). Se obtienen de esta manera 80,0 mg (0,25 mmol/21%) del compuesto del título como un material sólido de color pardo pálido que tiene un punto de fusión de > 203ºC.
12. (7R,8R,9R)-2,3,7-Trimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo-[1,2-a]piridina
2,40 ml (2,39 mmol/1 M en THF) de metil-litio se añaden gota a gota con lentitud a una solución de 0,40 g (1,19 mmol) de (7R,8R,9R)-2,3-dimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina en THF (10 ml) (a -78ºC) y la mezcla se agita a esta temperatura durante 2 h más. Luego se calienta lentamente a 0ºC. La reacción se completa mediante adición de una solución saturada de NH_{4}Cl. La mezcla de reacción se extrae con diclorometano. Las fases orgánicas combinadas se secan sobre Na_{2}SO_{4} y se concentran en vacío. El producto bruto se purifica por cromatografía en columna. La mezcla de diastereoisómeros, que se ha obtenido, se separa mediante HPLC. Se obtienen de esta manera 65,0 mg (0,20 mmol/17%) del compuesto del título como un material sólido de color pardo pálido que tiene un punto de fusión de > 205ºC.
13. (7S,8R,9R)-2,3-Dimetil-7,8-dihidroxi-7,9-difenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]-imidazo[1,2-a]piridina
11,90 ml (11,90 mmol/1 M en THF) se añaden gota a gota con lentitud a una solución de 2,00 g (5,95 mmol) de (7R,8R,9R)-2,3-dimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina en THF (10 ml) a -78ºC, y la mezcla se agita a esta temperatura durante 2 h más. La mezcla de reacción se calienta luego lentamente a 25ºC y se agita durante 8 h más. La reacción se completa mediante adición de una solución saturada de NH_{4}Cl. La mezcla se extrae con diclorometano. Las fases orgánicas combinadas se secan sobre Na_{2}SO_{4} y se concentran en vacío. El producto bruto se purifica por cromatografía en columna. Se obtienen 1,66 g (4,29 mmol/72%) del compuesto del título como un material sólido incoloro que tiene un punto de fusión de 281ºC.
14. (7S,8R,9R)-2,3-Dimetil-7-(2',2'-dimetil-vinil)-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina
23,80 ml (11,90 mmol/0,5 M en THF) de bromuro de 2,2-dimetil-vinil-magnesio se añaden gota a gota con lentitud a una solución de 2,00 g (5,95 mmol) de (7R,8R,9R)-2,3-dimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina en THF (10 ml) a -78ºC, y la mezcla se agita a esta temperatura durante 2 h más. Luego se calienta lentamente a 25ºC y se agita durante 5 h más. La reacción se completa mediante adición de una solución saturada de NH_{4}Cl. La mezcla se extrae con diclorometano. Las fases orgánicas combinadas se secan sobre Na_{2}SO_{4} y se concentran en vacío. El producto bruto se purifica por cromatografía en columna. Se obtienen 1,23 g (3,37 mmol/57%) del compuesto del título como un material sólido incoloro.
1H-RMN (200 MHz, [D6] DMSO): \delta = 1,64 (s, 3H), 1,72 (s, 3H), 2,22 (s, 3H), 2,34 (s, 3H), 3,91-4,08 (m, 1H), 4,99 (d, 1H), 5,51 (s ancho, 1H), 6,92 (d, 1H), 7,38-7,52 (m, 5H), 7,77 (d, 1H).
15. (7R,8R,9R)-2,3-Dimetil-7,8-O-isopropiliden-9-fenil-7-vinil-7H-8,9-dihidro-pirano-[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina
0,40 g (3,03 mmol) de AlCl_{3}, disueltos en éter (5,0 ml), se añaden gota a gota a una suspensión de 0,34 g (1,01 mmol) de (7R,8R,9R)-2,3-dimetil-7,8-dihidroxi-9-fenil-7-vinil-7H-8,9-dihidro-pirano[2,3-c]imidazo[1,2-a]piridina en acetona (10 ml), y la mezcla se agita a 25ºC durante 18 h. La reacción se completa mediante adición de una solución saturada de NaHCO_{3}. La mezcla de reacción se extrae con EtOAc. Las fases orgánicas combinadas se lavan con agua salina, se secan sobre Na_{2}SO_{4} y se concentran en vacío. El residuo se separa y se purifica mediante cromatografía en columna. Se obtienen 0,05 g (0,12 mmol/12%) del compuesto del título como un material sólido incoloro que tiene un punto de fusión de 207ºC.
Compuestos de partida A. 6,8-Dibromo-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina
Una mezcla de 31,8 g de 2-amino-3,5-dibromo-piridina, 22 g de 3-bromo-2-butanona y 350 ml de tetrahidrofurano, se calienta a reflujo durante 9 días, y el precipitado formado se separa por filtración y se seca en vacío. Luego se suspende en 1 l de agua y la suspensión se ajusta a un pH de 8 usando una solución acuosa 6 molar de hidróxido de sodio. El precipitado aquí formado se separa por filtración y se lava con agua. Se obtienen 28 g del compuesto del título con un punto de fusión por encima de 90ºC (con sinterización).
B. 8-Benciloxi-6-bromo-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina
34,8 ml de alcohol bencílico se añaden gota a gota mediante enfriamiento con hielo a una suspensión de 13,5 g de hidruro de sodio (suspensión concentrada al 60% en parafina) en 510 ml de dimetil-formamida y la mezcla se agita durante 1 h hasta que esté completo el desprendimiento de gases. Luego se introducen en pequeñas porciones 51,2 g de 6,8-dibromo-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina y la mezcla se agita a la temperatura ambiente durante 40 h. Luego se vierte sobre 1 l de una mezcla de hielo y agua, se extrae tres veces con 100 ml de diclorometano cada vez, los extractos orgánicos combinados se lavan con una solución acuosa saturada de cloruro de amonio y dos veces con agua, y se concentran hasta sequedad en vacío, y el residuo se agita con un poco de acetato de etilo. El precipitado aquí obtenido se separa por filtración y se seca en vacío. Se obtienen 43,2 g del compuesto del título con un punto de fusión de 151-3ºC (en acetato de etilo).
C. 8-Benciloxi-6-etoxicarbonil-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina
Una mezcla de 4 g de 8-benciloxi-6-bromo-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina, 0,4 g de acetato de paladio(II), 1,33 g de trifenil-fosfina, 10 ml de trietil-amina y 50 ml de etanol, se calienta durante 16 h en una atmósfera de monóxido de carbono dentro de un autoclave (a 5 bar), las porciones volátiles se separan por arrastre en vacío y el residuo se cromatografía sobre gel de sílice (eluyente: acetato de etilo). Se obtienen 2,4 g del compuesto del título con un punto de fusión de 140-1ºC (en dietil éter).
D. 6-Etoxicarbonil-2,3-dimetil-5,6,7,8-tetrahidro-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
3 g de 8-benciloxi-6-etoxicarbonil-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina, suspendidos en 50 ml de etanol, se tratan con 0,5 g de paladio concentrado al 10% sobre carbón activo y se hidrogenan bajo una presión de hidrógeno de 50 bar durante 20 horas a una temperatura del baño de aceite de 75ºC. Después de haber enfriado, el catalizador se separa por filtración, el material filtrado se concentra hasta 1/5 del volumen en vacío y el precipitado incoloro, que se forma aquí, se separa por filtración. El material filtrado procedente del precipitado se concentra hasta sequedad y se cromatografía sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de cloruro de metileno y metanol 100/3). Se obtienen 0,32 g de 6-etoxicarbonil-8-hidroxi-2,3-dimetil-5,6,7,8-tetrahidro-imidazo[1,2-a]piridina. Para efectuar la conversión en el compuesto del título, se disuelve en cloroformo, se trata con 1,6 g de dióxido de manganeso y se agita a la temperatura ambiente durante 20 h. Luego se separa por filtración, el material filtrado se concentra hasta sequedad en vacío, y el residuo obtenido se purifica sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de cloruro de metileno y metanol 13/1). Se obtienen 0,2 g del compuesto del título con un punto de fusión de 138-40ºC (en dietil éter).
E. 8-Benciloxi-6-hidroximetil-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina
Una solución de 1,2 g de 8-benciloxi-6-etoxicarbonil-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]-piridina en 20 ml de tetrahidrofurano se trata en pequeñas porciones con 0,2 g de aluminio hidruro de litio a la temperatura ambiente, se agita durante una hora y se trata sucesivamente con 0,2 ml de agua, con 0,2 ml de una solución 6 molar de hidróxido de sodio y con 0,6 ml de agua. Luego se extrae dos veces con cloruro de metileno (con 50 ml cada vez), lasa fases orgánicas combinadas se concentran hasta sequedad en vacío, y el residuo se purifica sobre gel de sílice (eluyente: mezcla de cloruro de
metileno y metanol 13/1). Se obtienen 0,4 g del compuesto del título con un punto de fusión de 213-5ºC (en acetona).
F. 6-Hidroximetil-2,3-dimetil-5,6,7,8-tetrahidro-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
De una manera análoga al procedimiento descrito en el Ejemplo D, se obtiene el compuesto del título partiendo de 8-benciloxi-6-hidroximetil-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]-piridina mediante desbencilación/hidrogenación con paladio/carbón activo.
G. 2,3-Dimetil-6,7-dihidro-5H-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
a)
500 g (2,35 moles) de 8-amino-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina (véase el documento EP-A-299470) y 150 g de paladio sobre carbón activo (con 10% de Pd), suspendidos en 5,0 l de ácido clorhídrico 6 N, se agitan a 50ºC durante 24 h bajo una presión de hidrógeno de 10 bar. El catalizador se separa por filtración y la mezcla de reacción se concentra hasta 2,0 l en vacío. La solución obtenida se extrae con diclorometano. La fase acuosa se ajusta a un pH de 4,8-5,0 usando una solución concentrada de amoníaco y se extrae de nuevo con diclorometano. Este proceso se repite diez veces. Las fases orgánicas combinadas se secan sobre sulfato de sodio y se concentran. El producto bruto se cristaliza a partir de isopropanol. Se obtienen 334,1 g del compuesto del título en la forma de cristales de color pardo pálido con un punto de fusión de 178,5ºC (en isopropanol).
Alternativamente, el compuesto del título se puede preparar de la siguiente manera:
b)
Una mezcla de 252 g de 8-benciloxi-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina, 84 g de hidrógeno-carbonato de sodio y 27 g de un catalizador de paladio/carbono (concentración al 10%) en 500 ml de metanol, se hidrogena inicialmente a 40ºC con hidrógeno (5 bar) en un autoclave (durante 20 h). Luego se reducen la temperatura a 20ºC y la presión de hidrógeno a 2 bar, y se continúa la hidrogenación hasta que esté completa la lenta absorción de hidrógeno (aproximadamente durante 10 h, comprobación por TLC (cromatografía de capa fina). Luego el catalizador se separa por filtración, la torta del filtro se lava con 200 ml de metanol, el material filtrado se concentra hasta sequedad en vacío, el residuo se agita con 200 ml de cloroformo y el material insoluble se separa por filtración. La torta del filtro se lava bien con 150 ml de cloroformo y el material filtrado se concentra hasta sequedad en vacío. Se obtienen 142 g del compuesto del título con un punto de fusión de 178-9ºC (en 2-propanol).
H. 2-Metil-6,7-dihidro-5H-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
De una manera análoga al procedimiento descrito en el Ejemplo Ga y partiendo del compuesto 8-amino-2-metil-imidazo[1,2-a]piridina descrito en el documento EP-A-299470, se obtiene el compuesto del título como un material sólido de color pardo claro con un punto de fusión de 147-9ºC (en diclorometano).
I. 3-Formil-2-metil-6,7-dihidro-5H-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
De una manera análoga al procedimiento descrito en el Ejemplo Ga, se obtiene el compuesto del título partiendo del compuesto 8-amino-3-formil-2-metil-imidazo[1,2-a]-piridina descrito en el documento EP-A-299470.
J. 6-Cloro-2-metil-6,7-dihidro-5H-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
De una manera análoga al procedimiento descrito en el Ejemplo D, se obtiene el compuesto del título partiendo de 8-benciloxi-6-cloro-2-metil-imidazo[1,2-a]piridina (documento EP-A-299470) por desbencilación/hidrogenación con paladio/carbón activo.
K. 6-Cloro-3-formil-2-metil-6,7-dihidro-5H-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
De una manera análoga al procedimiento descrito en el Ejemplo D, se obtiene el compuesto del título partiendo de 8-benciloxi-6-cloro-3-formil-2-metil-imidazo[1,2-a]piridina (documento EP-A-299470) por desbencilación/
hidrogenación con paladio/carbón activo.
L. 6-Metoximetil-2,3-dimetil-6,7-dihidro-5H-imidazo[1,2-a]piridin-8-ona
De una manera análoga al procedimiento descrito en el Ejemplo D, se obtiene el compuesto del título con un punto de fusión 103-104ºC, partiendo de 8-benciloxi-6-metoximetil-2,3-dimetil-imidazo[1,2-a]piridina mediante desbencilación/hidrogenación con paladio/carbón activo.
Aplicabilidad comercial
Los compuestos de la Fórmula I y sus sales tienen valiosas propiedades farmacológicas, que los hacen utilizables comercialmente. En particular, ellos exhiben una pronunciada inhibición de la secreción de ácidos gástricos y una excelente acción protectora gástrica e intestinal en animales de sangre caliente (homeotermos), en particular seres humanos. A este respecto, los compuestos de acuerdo con el invento se distinguen por una alta selectividad, una ventajosa duración de la acción, una actividad enteral particularmente buena, la ausencia de efectos colaterales importantes y una gran amplitud terapéutica.
Se entiende en este contexto que la expresión "protección gástrica e intestinal" significa la prevención y el tratamiento de enfermedades gastrointestinales, en particular de enfermedades y lesiones inflamatorias gastrointestinales, y de enfermedades relacionadas con ácidos gástricos en mamíferos, incluyendo a seres humanos (tales como por ejemplo, úlceras gástricas, úlceras duodenales, gastritis, gastropatía funcional hiperácida o relacionada con medicamentos, esofagitis de reflujo, síndrome de Zollinger-Ellison, cardialgia), que pueden ser causadas, por ejemplo, por microorganismos (p.ej. Helicobacter pylori), toxinas bacterianas, medicamentos (p.ej. ciertos compuestos antiinflamatorios y antirreumáticos), compuestos químicos (p.ej. etanol), un ácido gástrico o situaciones de estrés.
En sus excelentes propiedades, los compuestos de acuerdo con el invento prueban de manera sorprendente ser marcadamente superiores a los compuestos conocidos a partir de la técnica anterior en diversos modelos, en los que se determinan las propiedades antiulcerógenas y antisecretorias. Teniendo en cuenta estas propiedades, los compuestos de la Fórmula 1 y sus sales farmacológicamente tolerables son sobresalientemente apropiadas para su uso en medicina humana y veterinaria, en donde se usan, en particular, para el tratamiento y/o la profilaxis de trastornos del estómago y/o de los intestinos.
El invento, por lo tanto, se refiere además a los compuestos de acuerdo con el invento para su uso en el tratamiento y/o la profilaxis de las enfermedades antes mencionadas.
El invento comprende similarmente el uso de los compuestos de acuerdo con el invento para la producción de medicamentos que se emplean para el tratamiento y/o la profilaxis de las enfermedades antes mencionadas.
El invento comprende además el uso de los compuestos de acuerdo con el invento para el tratamiento y/o la profilaxis de las enfermedades antes mencionadas.
El invento se refiere además a medicamentos que contienen uno o más compuestos de la Fórmula 1 y/o sus sales farmacológicamente tolerables.
Los medicamentos se preparan por procedimientos que son conocidos de por sí y resultan familiares para la persona experta en la especialidad. Como medicamentos, los compuestos farmacológicamente activos (= compuestos activos) de acuerdo con el invento, o bien se usan tal como están, o preferiblemente en combinación con apropiados excipientes o vehículos farmacéuticos en la forma de tabletas, tabletas revestidas, cápsulas, supositorios, parches (p.ej. como TTS = sistemas terapéuticos transdérmicos), emulsiones, suspensiones o soluciones, estando el contenido del compuesto activo situado ventajosamente entre 0,1 y 95%, y en donde se puede obtener una forma de administración farmacéutica (p.ej. una forma de liberación retardada o una forma entérica) adaptada exactamente al compuesto activo y/o al comien-
zo deseado de la acción y/o a la duración de la acción mediante la elección apropiada de los excipientes y vehículos.
La persona experta en la especialidad conoce, sobre la base de sus conocimientos expertos, cuáles excipientes y vehículos son apropiados para las deseadas formulaciones farmacéuticas. Además de disolventes, formadores de geles, bases para supositorios, excipientes para tabletas y otros vehículos de compuestos activos, es posible usar, por ejemplo, antioxidantes, dispersantes, emulsionantes, antiespumantes, correctores del sabor, conservantes, solubilizantes, colorantes, o en particular agentes favorecedores de la penetración y formadores de complejos (p.ej. ciclodextrinas).
Los compuestos activos se pueden administrar por vía oral, parenteral o percutánea.
En general, se ha probado que es ventajoso en la medicina humana administrar el (o los) compuesto(s) activo(s), en el caso de una administración por vía oral, en una dosis diaria de aproximadamente 0,01 a aproximadamente 20, de manera preferida e 0,05 a 5, en particular de 0,1 a 1,5, mg/kg de peso corporal, si fuese apropiado en la forma de un cierto número, preferiblemente 1 a 4, de administraciones individuales para obtener el resultado deseado. En el caso de un tratamiento por vía parenteral, uno similar o (en particular en el caso de la administración por vía intravenosa de los compuestos activos), se pueden usar por regla general dosis menores. Cualquier persona experta en la especialidad puede determinar con facilidad, sobre la base de sus conocimientos expertos, la dosis óptima y la manera de administración del compuesto activo, que es necesaria en cada caso.
Sí los compuestos de acuerdo con el invento y/o sus sales se han de emplear para el tratamiento de las enfermedades antes mencionadas, las formulaciones farmacéuticas pueden contener también uno o más constituyentes farmacológicamente activos de otros grupos farmacéuticos. Se pueden mencionar los siguientes ejemplos: tranquilizantes (por ejemplo del grupo de las benzodiazepinas, p.ej. diazepam), epasmolíticos (p.ej. bietamiverina o camilofina), anticolinérgicos (p.ej. oxifenciclimina o fencarbamida), anestésicos locales (p.ej. tetracaína o procaína) y, si fuese apropiado, también enzimas, vitaminas o aminoácidos.
Se ha de resaltar en particular a este respecto la combinación de los compuestos de acuerdo con el invento con agentes farmacéuticos que inhiben la secreción de ácidos, tales como bloqueadores H_{2} (p.ej. cimetidina, ranitidina), inhibidores de H^{+}/K^{+} ATPasa (p.ej. omeprazol, pantoprazol), o además con los denominados anticolinérgicos periféricos (p.ej. pirenzepina, telenzepina) y con antagonistas gástricos, con la meta de potenciar la acción principal en el sentido aditivo o superaditivo y/o de eliminar o disminuir los efectos colaterales, o además en combinación con sustancias activas como antibacterianas (tales como cefalosporinas, tetraciclinas, penicilinas, macrólidos, nitroimidazoles o alternativamente sales de bismuto) para la represión de Helicobacter pylori. Ejemplos de componentes de combinaciones activas como antibacterianas, que se pueden mencionar, son mezlocilina, ampicilina, amoxicilina, cefalotina, cefoxitina, cefotaxima, imipenemo, gentamicina, amikacina, eritromicina, ciprofloxacina, metronidazol, claritromicina, azitromicina y combinaciones de los mismos (p.ej. claritromicina + metronidazol).
Farmacología
La excelente acción protectora gástrica y la acción inhibidora de la secreción de ácidos gástricos de los compuestos de acuerdo con el invento, se puede demostrar en investigaciones en modelos experimentales con animales. Los compuestos de acuerdo con el invento, investigados en el modelo seguidamente mencionado, han sido provistos de unos números que corresponden a los números de estos compuestos en los Ejemplos.
Ensayo de la acción inhibidora de la secreción en el estómago de una rata perfundida
En la Tabla A siguiente se muestra la influencia de los compuestos de acuerdo con el invento, después de una administración por vía intravenosa, sobre la secreción de ácidos del estómago de una rata perfundida, estimulado por pentagastrina.
TABLA A
Dosis (\mumol/kg) i.v. Inhibición de la secreción de ácidos (%)
2 1 100
8 1 100
10 1 100
12 1 100
Metodología
El estómago de ratas anestesiadas (ratas CD, hembras, de 200-250 g; 1,5 g/kg i.m. (por vía intramuscular), con uretano) fue abierto después de una traqueotomía mediante una incisión abdominal superior mediana, y un catéter de PVC se fijó por vía transoral en el esófago y otro más se fijó a través del píloro, de manera tal que los extremos del tubo sobresaliesen justamente todavía dentro del lumen gástrico. El catéter que llevaba desde el píloro conducía hacia fuera a través de una abertura lateral en la pared abdominal derecha.
Después de un enjuagado a fondo (con aproximadamente 50-100 ml), un flujo continuo de una solución fisiológica templada de NaCl (0,5 ml/min, pH 6,8-6,9; Braun-Unita I) se hizo pasar continuamente a través del estómago a 37ºC. El pH en el efluente, en cada caso recogido a un intervalo de 15 minutos, se determinó (medidor del pH 632, electrodo de vidrio EA 147; \Phi = 5 mm, Metrohm) y el HCl segregado se determinó por valoración con una solución recientemente preparada de NaOH 0,01 N a un pH de 7 (Dosimat 665 Metrohm).
La secreción gástrica fue estimulada por infusión continua de 1 \mug/kg (= 1,65 ml/h) de pentogastrina i.v. [por vía intravenosa] (vena femoral izquierda) aproximadamente a los 30 minutos después del final de la operación (es decir, después de la determinación de 2 fracciones preliminares). Las sustancias que se habrían de ensayar se administraron por vía intravenosa en 1 ml/kg de volumen de fluido a los 60 min después del comienzo de la infusión continua de pentagastrina.
La temperatura corporal de los animales se mantuvo a un valor constante de 37,8-38ºC por medio de una irradiación con rayos infrarrojos y de almohadillas de calentamiento (automáticas, control sin escalones a través de un sensor rectal de la temperatura).

Claims (9)

1. Un compuesto de la Fórmula 1
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en la que
R1 es hidrógeno, alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o hidroxi-alquilo de 1-4C,
R2 es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, halógeno, alquenilo de 2-4C o alquinilo de 2-4C,
R3 es hidrógeno, halógeno, trifluorometilo, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, alquinilo de 2-4C, carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, (alquil de 1-4C)-carboniloxi o el radical -OR', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-7C,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidrógeno, hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, (alquil de 1-4C)-carboniloxi o el radical -OR', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-7C,
o en la que
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y los otros sustituyentes en cada caso forman un radical (alquilen de 1-4C)-dioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser alquilideno de 1-7C,
R6 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo,
R7 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C, y
X es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, y
R3b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, o
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o en donde
R3a y R3b en común, incluyendo al átomo de nitrógeno al que están unidos, son un radical pirrolidino, piperidino o morfolino,
y en donde
R'
se selecciona entre el conjunto que consiste en
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-R8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-R8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk es alquileno de 1-7C,
R8 es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con halógeno, carboxilo, hidroxilo, sulfo (-SO_{3}H), sulfamoílo (-SO_{2}NH_{2}), carbamoílo (-CONH_{2}), alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-carbonilo,
R9 es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
R10 es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C,
o sus sales.
2. Un compuesto de la Fórmula 1 como se reivindica en la reivindicación 1, en el que
R1 es alquilo de 1-4C,
R2 es alquilo de 1-4C o hidroxi-alquilo de 1-4C,
R3 es hidrógeno, halógeno, carboxilo, -CO-alcoxi de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, fluoro-(alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-4C,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y el otro es hidrógeno, hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o alquilideno de 1-4C,
o en la que
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, forman un radical alquiliden de 1-4C-dioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-7C, alquenilo de 2-7C, fenilo o fen-alquilo de 1-4C o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser alquilideno de 1-4C,
R6 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo,
R7 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C, y
X es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, y
R3b es hidrógeno, alquilo de 1-7C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C
o en donde
R3a y R3b en común, incluyendo al átomo de nitrógeno al que están unidos, son un radical pirrolidino, piperidino o morfolino,
y en donde
R'
se selecciona entre el conjunto que consiste en
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-R8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-R8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk es alquileno de 1-7C,
R8 es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con halógeno, carboxilo, hidroxilo, sulfo (-SO_{3}H), sulfamoílo (-SO_{2}NH_{2}), carbamoílo (-CONH_{2}), alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-carbonilo,
R9 es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
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R10 es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C,
o sus sales.
3. Un compuesto como se reivindica en la reivindicación 1, que tiene la Fórmula 1*
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en la que
R1 es alquilo de 1-4C,
R2 es alquilo de 1-4C,
R3 es hidrógeno, cloro, flúor, hidroximetilo, difluorometoximetilo o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C o el radical -OR', o en la que R5a y R5b en común son O (oxígeno) o metileno,
o en la que uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y los otros sustituyentes, en cada caso conjuntamente, forman un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo o en donde ya sea R4a y R4b o R5a y R5b en común deben ser metileno,
R6 es hidrógeno,
R7 es hidrógeno y
X es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C, y
R3b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, hidroxi-alquilo de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alquilo de 1-4C,
y en donde
\newpage
R'
se selecciona entre el conjunto que consiste en
-C(O)-NR8R9,
-C(O)-alk-NR8R9,
-C(O)-alk-C(O)-NR8R9,
-P(O)(OH)_{2},
-S(O)_{2}NR8R9,
-C(O)-R8,
-C(O)-C_{6}H_{3}R10R11,
-C(O)-OR8,
-C(O)-alk-C(O)-OR8,
-C(O)-C(O)-OR8 y
-CH_{2}-OR8,
en donde
alk es alquileno de 1-7C,
R8 es hidrógeno, alquilo de 1-10C o alquilo de 1-4C sustituido con carboxilo o sulfo (-SO_{3}H),
R9 es hidrógeno o alquilo de 1-4C,
R10 es hidrógeno, halógeno, nitro, alquilo de 1-4C, alcoxi de 1-4C, (alcoxi de 1-4C)-carbonilo, (alcoxi de 1-4C)-carbonilamino, (alcoxi de 1-4C)-(alcoxi de 1-4C)-carbonilamino o trifluorometilo, y
R11 es hidrógeno, halógeno, alquilo de 1-4C o alcoxi de 1-4C,
o sus sales.
4. Un compuesto como se reivindica en la reivindicación 1, que tiene la Fórmula 1* en la reivindicación 3,
en la que
R1 es metilo,
R2 es metilo,
R3 es hidrógeno, cloro, flúor, hidroximetilo, difluorometoximetilo o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno,
uno de los sustituyentes R5a y R5b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo,
o en la que uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C o alquenilo de 2-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, son un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, o en donde R4a y R4b deben ser metileno,
R6 es hidrógeno,
R7 es hidrógeno y
X es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a es hidrógeno, metilo, etilo, propilo, 2-hidroxi-etilo o 2-metoxi-etilo y
R3b es hidrógeno, metilo o etilo,
o sus sales.
5. Un compuesto como se reivindica en la reivindicación 1, que tiene la Fórmula 1* en la reivindicación 3,
en la que
R1 es metilo,
R2 es metilo,
R3 es hidrógeno, cloro, flúor, hidroximetilo, difluorometoximetilo, o el radical -CO-NR3aR3b,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno,
R5a es alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo, bencilo o hidroxilo,
R5b es hidrógeno o hidroxilo, en donde R5a y R5b no son simultáneamente hidroxilo,
o en la que uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C o alquenilo de 2-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, son un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, o en donde R4a y R4b deben ser metileno,
R6 es hidrógeno,
R7 es hidrógeno y
X es O (oxígeno) o NH,
en donde
R3a es hidrógeno, metilo, etilo, propilo, 2-hidroxi-etilo o 2-metoxi-etilo, y
R3b es hidrógeno, metilo o etilo,
o sus sales
6. Un compuesto como se reivindica en la reivindicación 1, que tiene la Fórmula 1* en la reivindicación 3,
en la que
R1 es metilo,
R2 es metilo,
R3 es hidrógeno,
uno de los sustituyentes R4a y R4b es hidrógeno, alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, y el otro es hidroxilo, alcoxi de 1-4C o (alcoxi de 1-4C)-alcoxi de 1-4C, o en la que R4a y R4b en común son O (oxígeno) o metileno,
R5a es alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo, bencilo o hidroxilo,
R5b es hidrógeno o hidroxilo, en donde R5a y R5b no son simultáneamente hidroxilo,
o en la que
\newpage
uno de los sustituyentes R4a y R4b, por un lado, y uno de los sustituyentes R5a y R5b, por el otro lado, es en cada caso hidrógeno, alquilo de 1-4C o alquenilo de 2-4C, y los otros sustituyentes, en cada caso en común, son un radical metilendioxi, etilendioxi o isopropilidendioxi,
en donde por lo menos uno de los sustituyentes R4a, R4b, R5a y R5b debe tener el significado de alquilo de 1-4C, alquenilo de 2-4C, fenilo o bencilo, o en donde R4a y R4b en común deben ser metileno,
R6 es hidrógeno,
R7 es hidrógeno y
X es O (oxígeno) o NH,
o sus sales.
7. Un medicamento que comprende un compuesto como se reivindica en la reivindicación 1 y/o una sal farmacológicamente tolerable del mismo junto con excipientes y/o vehículos farmacéuticos habituales.
8. El uso de compuestos como se reivindican en la reivindicación 1 y sus sales tolerables farmacológicamente, para la producción de medicamentos destinados a la prevención y al tratamiento de enfermedades gastrointestinales.
9. Compuestos como se reivindican en la reivindicación 1 y sus sales tolerables farmacológicamente para su uso en la protección y el tratamiento de enfermedades gastrointestinales.
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Families Citing this family (20)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
KR100860627B1 (ko) 2000-03-29 2008-09-29 니코메드 게엠베하 이미다조피리딘 유도체의 프로드러그
EA006095B1 (ru) * 2000-03-29 2005-08-25 Алтана Фарма Аг Производные пирано[2,3-c]имидазо[1,2-a]пиридина для лечения заболеваний желудочно-кишечного тракта
PL360412A1 (en) 2000-10-25 2004-09-06 Altana Pharma Ag Polysubstituted imidazopyridines as gastric secretion inhibitors
NZ531433A (en) * 2001-08-03 2005-09-30 Altana Pharma Ag Alkyl-substituted imidazopyridines for the treatment of gastrointestinal disorders
DE10145457A1 (de) 2001-09-14 2003-04-03 Basf Ag Substituierte Imidazo[1,2-a]-5,6,7,8-tetrahydropyridin-8-one, Verfahren zu ihrer Herstellung, sowie deren Verwendung zur Herstellung von Imidazo[1,2,-a]pyridinen
HRP20040834A2 (en) 2002-02-15 2005-06-30 Altana Pharma Ag Tricyclic n-acyl compounds
CA2506027A1 (en) 2002-11-19 2004-06-03 Altana Pharma Ag 8-substituted imidazopyridines
BR0316752A (pt) * 2002-12-20 2005-10-25 Altana Pharma Ag Silil éteres
BRPI0407541A (pt) * 2003-02-17 2006-02-14 Altana Pharma Ag combinações e uso de compostos farmaceuticamente ativos selecionados
AR044129A1 (es) 2003-05-06 2005-08-24 Altana Pharma Ag Compuestos intermedios de imidazopiridina. proceso de preparacion.
EP1682133A1 (en) 2003-11-03 2006-07-26 AstraZeneca AB Imidazo 1,2-a pyridine derivatives for the treatment of silent gastro-esophageal reflux
EP1697358A1 (en) 2003-12-19 2006-09-06 Altana Pharma AG Intermediates for the preparation of tricyclic dihydropyrano -imidazo -pyridines derivatives
US7215655B2 (en) * 2004-01-09 2007-05-08 Interdigital Technology Corporation Transport format combination selection in a wireless transmit/receive unit
NZ549011A (en) * 2004-02-17 2009-04-30 Altana Pharma Ag Tricyclic imidazopyridines and intermediates for the synthesis thereof
WO2006037748A1 (en) * 2004-10-01 2006-04-13 Altana Pharma Ag Substituted tricyclic benzimidazoles
EP1934215A1 (en) * 2005-09-22 2008-06-25 Nycomed GmbH Isotopically substituted imidazopyridine derivatives for the treatment of gastrointestinal disorders
WO2008058990A1 (en) * 2006-11-16 2008-05-22 Nycomed Gmbh 7,7-disubstituted pyrano-[2,3-c]-imidazo-[1,2-a]-pyridine derivatives and their use as gastric acid secretion inhibitors
RU2010151953A (ru) 2008-05-20 2012-06-27 Ньюроджесэкс, Инк. (Us) Карбонатные продукты и способы их применения
KR101698028B1 (ko) 2008-05-20 2017-01-26 노이로제스엑스, 인코포레이티드 수용성 아세트아미노펜 유사체
CN107205993B (zh) * 2014-12-06 2021-03-09 细胞内治疗公司 有机化合物

Family Cites Families (8)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4468400A (en) * 1982-12-20 1984-08-28 Schering Corporation Antiulcer tricyclic imidazo [1,2-a]pyridines
SE9401197D0 (sv) * 1994-04-11 1994-04-11 Astra Ab Active compounds
AU740578B2 (en) * 1997-03-24 2001-11-08 Altana Pharma Ag Tetrahydropyrido compounds
EP0971922B1 (en) * 1997-03-24 2004-04-28 ALTANA Pharma AG Tetrahydropyrido compounds
CA2289542A1 (en) 1997-05-28 1998-12-03 Byk Gulden Lomberg Chemische Fabrik Gmbh Fused dihydropyrans
MXPA02009549A (es) * 2000-03-29 2004-05-14 Altana Pharma Ag Imidazopiridinas triciclicas.
KR100860627B1 (ko) * 2000-03-29 2008-09-29 니코메드 게엠베하 이미다조피리딘 유도체의 프로드러그
EA006095B1 (ru) * 2000-03-29 2005-08-25 Алтана Фарма Аг Производные пирано[2,3-c]имидазо[1,2-a]пиридина для лечения заболеваний желудочно-кишечного тракта

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