ES2283277T3 - Procedimiento de preparacion de composiciones que absorben la radiacion ultravioleta. - Google Patents

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Abstract

Un procedimiento para proporcionar estabilidad en el almacenamiento de composiciones de absorción de radiación UV, que comprende la adición a las composiciones del 5 al 70 por ciento de partículas de polímero de látex, respecto del peso total de no volátiles, para aumentar la absorción de radiación UV de las composiciones, en el que: (a) la composición comprende al menos un agente de absorción de radiación UV; (b) las partículas de polímero de látex contienen un hueco y tienen un tamaño de partícula de 50 a 1000 nanómetros; y (c) las partículas del polímero de látex comprenden una porción de recubrimiento preparada mediante una o más etapas seleccionadas entre: (i) polimerización para incorporar del 4 al 80 por ciento de unidades monoméricas, respecto del peso total de la porción del recubrimiento, de uno o más monómeros insaturados polietilénicamente; y (ii) polimerización para incorporar del 4 al 80 por ciento de unidades monoméricas, respecto del peso total de la porción del recubrimiento, de uno o más monómeros multifuncionales que tienen al menos un grupo funcional capaz de copolimerización vinílica y al menos un grupo funcional capaz de reaccionar con una molécula reactiva efectiva para producir reticulación posterior a la polimerización.

Description

Procedimiento de preparación de composiciones que absorben la radiación ultravioleta.
Antecedentes
Esta invención está relacionada con una mejora en el conocido proceso para aumentar la absorción de la radiación ultravioleta (UV) de formulaciones para el cuidado personal, tales como composiciones de protección solar, en las que se añaden partículas huecas de un polímero de látex a composiciones para el cuidado personal que contienen al menos un agente de absorción de radiación ultravioleta. La mejora implica el uso de composiciones de polímero seleccionadas para partículas de polímero de látex que resultan en una estabilidad aumentada, medida por la retención del aumento y efectividad del SPF (factor de protección solar) bajo las condiciones de almacenamiento y uso.
El seis por ciento de la energía solar que alcanza la superficie de la tierra es radiación ultravioleta (UV) que tienen una longitud de onda de 290-400 nanómetros (nm). Esta radiación tiene dos componentes: el 5,5% UVA que tiene una longitud de onda de 320-400 nm y el 0,5% UVB que tiene una longitud de onda de 290-320 nm. Aunque la fracción UV de la energía solar es relativamente pequeña, induce cerca del 99% de todos los efectos colaterales de la luz solar. La radiación UVB, por ejemplo, es responsable de la producción de quemaduras solares, envejecimiento y cáncer de piel. La radiación UVA, por ejemplo, causa bronceado y eritema (enrojecimiento anormal) y contribuye al envejecimiento de la piel.
Evitando la exposición a la luz solar, las personas pueden evitar los serios efectos causados por la radiación UV. Sin embargo, debido a la naturaleza de su trabajo, algunas personas no pueden evitar la exposición al sol. Además, otros exponen su piel al sol voluntariamente para broncearse, algunas veces hasta extremos. Por tanto, es importante la protección contra los efectos perjudiciales del sol.
La protección contra estos efectos perjudiciales de la exposición a la radiación UV está disponible en forma de formulaciones aplicadas tópicamente que contienen al menos un bloqueante físico, o al menos un absorbente químico, o una combinación de los mismos. Los bloqueantes físicos incluyen ingredientes activos tales como petrolato rojo, dióxido de titanio y óxido de zinc. Los absorbentes químicos incluyen ingredientes activos, tales como ácido para-aminobenzoico (más comúnmente conocido como PABA), que son generalmente transparentes cuando se aplican y actúan absorbiendo la radiación UV, ofreciendo una protección selectiva contra ciertas bandas de onda UV.
La eficiencia de las formulación de protección solar se determina generalmente por su capacidad para proteger la piel en términos de un Factor de Protección Solar (SPF) que se define como la relación de la cantidad de energía requerida para producir un eritema mínimo sobre la piel protegida con un protector solar respecto de la cantidad de energía requerida para producir el mismo nivel de eritema en piel sin protección.
Numerosos absorbentes químicos y bloqueantes físicos, referidos aquí como "agentes de absorción de radiación UV", típicamente utilizados en formulaciones de protección solar tienen efectos toxicológicamente adversos. Por tanto, es deseable reducir el nivel de agentes de absorción de radiación UV presentes en una formulación de protección solar sin reducir el nivel de protección.
Las Solicitudes de Patentes Europeas EP 669.124 y EP 761.201 y la Patente de EE.UU No. 5.663.213 revelan el uso de partículas de polímero de látex huecas que tienen tamaños de partícula seleccionados para mejorar la absorbancia de radiación UV en composiciones que contienen uno o más agentes de absorción de radiación UV. La Patente de EE.UU No. 4.427.836 revela un proceso para la preparación de polímeros núcleo-recubrimiento, que contienen huecos, que son adecuadas para su utilización como agentes de opacidad en composiciones de recubrimiento.
Aunque los procedimientos previos que reducen el nivel de agentes de absorción de radiación UV en formulaciones para el cuidado personal aumentan la actuación SPF inicial, existe una necesidad de formulaciones mejoradas que tengan un periodo de vida extendido y una duración del efecto potenciador. El problema al que va dirigido la presente invención es proporcionar una estabilidad, medida mediante la retención del aumento del SPF (Factor de Protección Solar), y una efectividad extendidas bajo las condiciones de almacenamiento y utilización para formulaciones de cuidado personal que contienen las partículas y los ingredientes activos a UV.
Planteamiento de la invención
La presente invención es como se establece en las reivindicaciones que la acompañan.
La presente invención proporciona un procedimiento para proporcionar estabilidad de almacenamiento de composiciones de absorción de radiación UV, que comprende la adición a las composiciones del 5 al 70 por ciento de partículas de polímero de látex, respecto del peso total de no volátiles, para aumentar la absorción de radiación UV de las composiciones, en las que (a) la composición comprende al menos un agente de absorción de radiación UV; (b) las partículas de polímero de látex contienen un hueco y tienen un tamaño de partícula de 50 a 1000 nanómetros; y (c) las partículas del polímero de látex comprenden una porción de recubrimiento preparada mediante una o más etapas seleccionadas entre: (i) polimerización para incorporar del 4 al 80 por ciento de unidades monoméricas, respecto del peso total de la porción del recubrimiento, de uno o más monómeros insaturados polietilénicamente; y (ii) polimerización para incorporar del 4 al 80 por ciento de unidades monoméricas, respecto del peso total de la porción del recubrimiento, de uno o más monómeros multifuncionales que tienen al menos un grupo funcional capaz de copolimerización vinílica y al menos un grupo funcional capaz de reaccionar con una molécula reactiva efectiva para producir reticulación posterior a la polimerización.
Descripción detallada de la invención
Los autores de este documento han hallado que los niveles del reticulante seleccionado utilizado en la porción de recubrimiento de las partículas de polímero de látex son particularmente efectivos para este propósito y resultan en una mejora inesperada de la estabilidad de almacenamiento (medida mediante la retención del aumento SPF) y de la efectividad de las formulaciones para el cuidado personal, en comparación con el uso de partículas de polímero de látex, anteriores en la técnica, que tienen poca o ninguna reticulación en la porción de recubrimiento de las partículas de polímero. Estas composiciones de recubrimiento reticulado seleccionadas se basan en (1) composiciones monoméricas que contienen monómeros insaturados polietilénicamente, (2) composiciones monoméricas que contienen monómeros multifuncionales que tienen al menos un grupo funcional capaz de copolimerización vinílica y al menos un grupo funcional capaz de reacción con moléculas reactivas adecuadas para producir reticulación posterior a la polimerización, o (3) combinaciones de los mismos.
Como se utiliza aquí, el término "(met)acrílico" se refiere a los ácidos acrílico o metacrílico correspondientes y a sus derivados; similarmente, el término "alquil(met)acrilato" se refiere a los ésteres acrilato o metacrilato correspondientes. Como se utiliza aquí, todos los porcentajes referidos se expresarán en porcentajes en peso (%), respecto al peso total del polímero o composición involucrada, a menos que se especifique de otra forma. Como se utiliza aquí, el término "copolímero" o "material copolímero" se refiere a composiciones de polímero que contienen unidades de dos o más monómeros diferentes. Como se utiliza aquí, el término "no volátiles" se refiere a componentes sólidos o líquidos de las formulaciones para el cuidado personal que no se evaporan fácilmente a temperatura ambiente debido a su presión de vapor (tales como partículas de polímero, agentes de absorción de radiación UV y adyuvantes convencionales).
Para los propósitos de la presente invención, los términos, "funda" o "recubrimiento" se consideran sinónimos y se refieren a la composición total de polímero de recubrimiento (sin incluir la porción nuclear) preparado por una polimerización simple o en múltiples etapas.
Para los propósitos de la presente invención "Aumento de la Retención SPF" (SER) se refiere a la retención (como una función del tiempo de almacenamiento) del aumento del % SPF (%SE) de una muestra que contiene partículas de látex respecto a una formulación control que no contienen partículas de látex, expresado como un valor porcentual (%).
El procedimiento de la presente invención incluye la incorporación del 5 al 70%, preferentemente del 10 al 50% y más preferentemente del 20 al 40%, respecto del peso total de no volátiles en la composición para el cuidado personal, de partículas de polímero de látex en la composición que contiene al menos un agente de absorción de radiación ultravioleta (UV); el nivel de partículas de polímero de látex es del 0,5 al 10%, preferentemente del 1 al 7% y más preferentemente del 2 al 5%, respecto al peso total de la composición para el cuidado personal. Como se utiliza aquí, el término "radiación UV" incluye tanto radiación UVA como UVB.
Las partículas de polímero de látex útiles en el procedimiento de esta invención tienen un tamaño de partícula de 50 a 1000 nanómetros (nm) (ó 0,05 a 1 micrómetro, \mu), típicamente de 100 a 600 nm (0,1 a 0,6 \mu), preferentemente de 200 a 500 nm (0,2 a 0,5 \mu), y más preferentemente de 300 a 400 nm (0,3 a 0,4 \mu), medido por un espectrómetro de correlación de fotones Brookhaven BI-90.
Para un tamaño de partícula determinado, es deseable producir partículas de polímero de látex con el máximo de fracción de vacío que sea permitido por las técnicas de procesamiento actuales y por la integridad de la partícula. Típicamente, las partículas de polímero de látex contienen un hueco o huecos con una fracción de vacío del 1 al 70%, preferentemente del 5 al 50%, más preferentemente del 10 al 40%, y todavía más preferentemente del 20 al 35%. Las fracciones de vacío se determinan mediante comparación del volumen ocupado por las partículas de polímero de látex, derivadas de una dispersión diluida, después de que se hayan compactado en una centrífuga, con un volumen de partículas sin hueco de la misma composición.
Las partículas de polímero de látex útiles en la invención se pueden preparar por técnicas de polimerización convencionales tales como polimerización por emulsión secuencial, que incluye aquellos procesos revelados en las Patentes de EE.UU. Nos. 4.427.836; 4.469.825; 4.594.363; 4.677.003; 4.920.160; y 4.970.241. Las partículas de polímero de látex se pueden preparan también, por ejemplo, por las técnicas de polimerización reveladas en las Solicitudes de Patentes Europeas EP 267.726, EP 331.421 y EP 915.108, o las Patentes de EE.UU. Nos. 4.910.229 y 5.157.084.
Las partículas de polímero de látex útiles en el procedimiento de esta invención se pueden formar por una partícula en múltiples etapas que comprende al menos un polímero nuclear y al menos un polímero de recubrimiento. Tanto el polímero nuclear como los polímeros de recubrimiento se pueden generar en una única etapa de polimerización o en una secuencia de etapas de polimerización. Aunque el núcleo se puede fabricar en una única etapa (o paso) de la polimerización secuencial y el recubrimiento puede ser el producto de un único paso secuencial a continuación de la etapa del núcleo, la preparación del componente nuclear puede requerir múltiples etapas secuenciales seguidas por la preparación del recubrimiento, que puede requerir también una serie de etapas secuenciales. La cantidad de polímero depositado para formar la porción de recubrimiento o polímero de recubrimiento es generalmente la adecuada para proporcionar un tamaño total de la partícula de polímero en múltiples etapas finalizada de 0,05 a 1 micrómetro. La relación entre el peso del núcleo respecto del tamaño de partícula de polímero total es típicamente de 1/4 (núcleo del 25%) a 1/100 (núcleo del 1%) y preferentemente de 1/8 (núcleo del 12%) a 1/50 (núcleo del 2%).
Los monómeros utilizados en la polimerización por emulsión del polímero del "núcleo" (o "semilla") de las partículas de polímero de látex incluyen preferentemente al menos el 5% de uno o más monómeros insaturados monoetilénicamente que contienen al menos un grupo ácido carboxílico, respecto al peso total del monómero del núcleo. El polímero del núcleo se puede obtener, por ejemplo, por la homopolimerización por emulsión del monómero insaturado monoetilénicamente que contiene al menos un grupo ácido carboxílico o por copolimerización de dos o más monómeros insaturados monoetilénicamente que contienen al menos un grupo ácido carboxílico. Preferentemente, el monómero insaturado monoetilénicamente que contiene al menos un grupo ácido carboxílico se copolimeriza con uno o más monómeros insaturados monoetilénicamente no iónicos (esto es, que no tienen un grupo ionizable). La presencia de un grupo ácido ionizable hace que el núcleo se hinche por la acción de un agente de hinchamiento, tal como un medio acuoso o gaseoso que contenga una base que neutralice parcialmente el polímero ácido del núcleo y provoque el hinchamiento por hidratación.
El polímero del núcleo puede contener opcionalmente del 1 al 20% y preferentemente del 2 al 10%, respecto del peso total del monómero del núcleo, de un monómero insaturado monoetilénicamente, tal como, por ejemplo, di(met)acrilato de etilen glicol, (met)acrilato de alilo, di(met)acrilato de 1,3-butanodiol, di(met)acrilato de dietilen glicol, tri(met)acrilato de trimetilolpropano y divinilbenceno. Alternativamente, el polímero del núcleo puede contener opcionalmente del 0,1 al 60%, respecto del peso total del monómero del núcleo, de butadieno.
Los monómeros insaturados monoetilénicamente adecuados, que contienen al menos un grupo ácido carboxílico útil para la preparación del polímero del "núcleo", incluyen, por ejemplo, ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido acriloxipropiónico, ácido (met)acriloxipropiónico, ácido itacónico, ácido aconítico, ácido o anhídrido maleico, ácido fumárico, ácido crotónico, maleato de monometilo, fumarato de monometilo e itaconato de monometilo. El ácido acrílico y el ácido metacrílico son los monómeros que contienen un grupo ácido carboxílico preferidos.
Los monómeros insaturados etilénicamente no iónicos adecuados para su utilización en la preparación del polímero del "núcleo" incluyen, por ejemplo, estireno, viniltolueno, etileno, acetato de vinilo, cloruro de vinilo, cloruro de vinilideno, acrilonitrilo, (met)acrilamida, ésteres de alquilo (C_{1}-C_{22}) y alquenilo (C_{3}-C_{20}) del ácido (met)acrílico, tales como (met)acrilato de metilo, (met)acrilato de etilo, (met)acrilato de butilo, (met)acrilato de 2-etilhexilo, (met)acrilato de bencilo, (met)acrilato de laurilo, (met)acrilato de oleilo, (met)acrilato de palmitilo y (met)acrilato de estearilo.
Los monómeros utilizados en la polimerización por emulsión del polímero de "recubrimiento" (o "funda") de las partículas de polímero de látex comprenden preferentemente uno o más monómeros insaturados etilénicamente no iónicos. Opcionalmente, se puede polimerizar en el recubrimiento uno o más monómeros insaturados monoetilénicamente que contienen al menos un grupo ácido carboxílico, tales como, por ejemplo, ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido acriloxipropiónico, ácido metacriloxipropiónico, ácido aconítico, ácido crotónico, ácido maleico (y derivados tales como el anhídrido, las amidas y los ésteres correspondientes), ácido fumárico (y derivados tales como las amidas y los ésteres correspondientes), ácidos itacónico y citracónico (y derivados tales como los anhídridos, las amidas y los ésteres correspondientes); el ácido acrílico y el ácido metacrílico son los monómeros que contienen un grupo ácido carboxílico preferidos. Cuando están presentes en el polímero del recubrimiento, la cantidad de unidades de monómero que contienen un grupo ácido carboxílico es del 0,1 al 10% y más preferentemente del 0,5 al 5%, respecto del peso total de la porción de recubrimiento de la partícula de polímero.
Opcionalmente, se pueden polimerizar en el recubrimiento uno o más monómeros insaturados monoetilénicamente que contengan al menos un grupo ácido "no carboxílico", tales como, por ejemplo, ácido alilsulfónico, ácido alilfosfónico, ácido aliloxibencenosulfónico, ácido 2-acrilamido,2-metilpropanosulfónico (el acrónico "AMPS" para este monómero es una marca comercial de Lubrizol Corporation, Wickliffe, Ohio, EE.UU), ácido 2-hidroxi-3-(2-propeniloxi)propanosulfónico, ácido 2-metil-2-propeno-1-sulfónico, ácido 2-metacrilamido-2-metil-1-propano-sulfónico, ácido 3-metacrilamido-2-hidroxi-1-propanosulfónico, acrilato de 3-sulfopropilo, metacrilato de 3-sulfopropilo, ácido isopropenilfosfónico, ácido vinilfosfónico, metacrilato de fosfoetilo, ácido estirenosulfónico, ácido vinilsulfónico y las sales de metales alcalinos y de amonio de los mismos. Los monómeros ácidos "no carboxílicos" insaturados preferidos son el ácido 2-acrilamido-2-metil-propanosulfónico y el ácido estirenosulfónico. Cuando están presentes en el polímero del recubrimiento, la cantidad de unidades de monómero ácido "no carboxílico" insaturado es del 0,5 al 10% y más preferentemente del 1 al 5%, respecto del peso total de la porción de recubrimiento de la partícula de polímero.
Los monómeros insaturados monoetilénicamente no iónicos adecuados para su utilización en la preparación del polímero del recubrimiento incluyen, por ejemplo, acetato de vinilo, acrilonitrilo, metacrilonitrilo, monómeros insaturados de un compuesto con un anillo que contiene nitrógeno, monómeros viniloaromáticos, monómeros etilénicos y derivados del ácido (met)acrílico seleccionados. Preferentemente, la porción de recubrimiento de las partículas de polímero de látex comprende como unidades polimerizadas del cero al 95% de monómeros derivados del ácido (met)acrílico y del cero al 80% de monómeros vinilaromáticos, respecto del peso total de la poción de recubrimiento.
Una clase preferida de derivado del ácido (met)acrílico está representada por monómeros de (met)acrilato de alquilo (C_{1}-C_{22}), de (met)acrilato sustituido y de (met)acrilamida sustituida. Cada uno de estos monómeros puede ser un monómero simple o una mezcla que tiene números diferentes de átomos de carbono en la porción alquilo. Preferentemente, los monómeros se seleccionan entre uno o más (met)acrilatos de alquilo (C_{1}-C_{4}), (met)acrilatos de hidroxialquilo (C_{2}-C_{4}) (tales como metacrilato de hidroxietilo y metacrilato de hidroxipropilo), (met)acrilatos de dialquilamino alquilo (C_{2}-C_{4}) (tales como metacrilato de dimetilaminoetilo) y (met)acrilamidas de dialquilamino alquilo (C_{2}-C_{4}) (tales como metacrilamida de dimetilaminopropilo). La porción alquilo de cada monómero puede ser lineal o ramificada.
Los ejemplos de monómeros de (met)acrilato de alquilo en los que el grupo alquilo contiene de 1 a 4 átomos de carbono incluyen metacrilato de metilo (MMA), acrilato de metilo y etilo, metacrilato de propilo, metacrilato de butilo (BMA), acrilato de butilo (BA), metacrilato de isobutilo (IBMA) y combinaciones de los mismos.
Los ejemplos de monómeros de (met)acrilato de alquilo en los que el grupo alquilo contienen 10 o más átomos de carbono incluyen metacrilato de decilo, metacrilato de isodecilo, metacrilato de dodecilo (también conocido como metacrilato de laurilo), metacrilato de tetradecilo (también conocido como metacrilato de miristilo), metacrilato de pentadecilo, metacrilato de hexadecilo (también conocido como metacrilato de cetilo), metacrilato de octadecilo (también conocido como metacrilato de estearilo), metacrilato de eicosilo, metacrilato de behenilo y combinaciones de los mismos.
Preferentemente, la porción de recubrimiento de las partículas de polímero de látex comprende, como unidades polimerizadas, del 5 al 95%, más preferentemente del 10 al 80% y todavía más preferentemente del 20 al 70%, respecto del peso total de la porción de recubrimiento, de monómeros derivados del ácido (met)acrílico seleccionado entre uno o más de acrilato de metilo, metacrilato de metilo, acrilato de etilo, metacrilato de etilo, acrilato de butilo, metacrilato de butilo, acrilato de isobutilo, metacrilato de isobutilo, metacrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxipropilo, metacrilato de dimetilaminoetilo y metacrilato de dimetilaminopropilo.
Los monómeros vinilaromáticos adecuados incluyen, por ejemplo, estireno, \alpha-metilestireno, viniltolueno, estireno sustituido con alquilo (tal como t-butilestireno y etilvinilbenceno), estirenos halogenados (tales como cloroestireno y 3,5-bis(trifluorometil)estireno); los monómeros vinilaromáticos preferidos son estireno, etilvinilbenceno y t-butilestireno. Cuando están presentes en el polímero de recubrimiento, la cantidad de unidades de monómero viniloaromático es del 1 al 80%, preferentemente del 5 al 70%, y más preferentemente del 10 al 50%, respecto del peso total de la porción de recubrimiento de la partícula de polímero.
Los ejemplos de monómeros de un compuesto con anillo insaturados que contienen nitrógeno incluyen vinilpiridina, 2-metil-5-vinilpiridina, 2-etil-5-vinilpiridina, 3-metil-5-vinilpiridina, 2,3-dimetil-5-vinilpiridina, 2-metil-3-etil-5-vinilpiridina, quinolinas e isoquinolinas sustituidas con metilo, 1-vinilimidazol, 2-metil-1-vinilimidazol, N-vinilcaprolactama, N-vinilbutirolactama y N-vinilpirrolidona.
Los monómeros adecuados adicionales incluyen monómeros etilénicos (por ejemplo, etileno, propileno, isobutileno, a-olefinas de alquilos cadena larga (tal como alquil (C_{10}-C_{20}) \alpha-olefinas), haluros de vinilo (tales como cloruro de vinilo, fluoruro de vinilo, bromuro de vinilo), haluros de vinilideno (tales como cloruro de vinilideno y fluoruro de viniledeno), (met)acrilatos parcialmente halogenados (tales como acrilato de 2-(perfluorododecil)etilo, metacrilato de 2-(perfluorododecil)etilo, acrilato de 2-(perfluorohexil)etilo, metacrilato de 2-(perfluorohexil)etilo, metacrilato de hexafluoroisopropilo, acrilato de 2,2,3,3-tetrafluoropropilo, metacrilato de 2,2,2-trifluoroetilo), y alquenos parcialmente halogenados (tales como 1,1,1-trifluoro-2,2-(trifluorometil)-buteno).
Los monómeros que comprende el recubrimiento están seleccionados para proporcionar una temperatura de transición vítrea (T_{v}), en al menos un recubrimiento, que sea suficientemente alta para dar soporte al hueco interior de la partícula de látex. Preferentemente, la T_{v} de al menos un recubrimiento es mayor de 50ºC, más preferentemente mayor de 60ºC y todavía más preferentemente mayor de 70ºC, medida mediante calorimetría diferencial de barrido (DSC).
Cuando la porción de recubrimiento de la partícula de polímero de látex se proporciona mediante un proceso de polimerización en una única etapa sobre el polímero del núcleo, la porción entera de recubrimiento producida se puede referir como la funda, el recubrimiento o el recubrimiento "más externo". Sin embargo, cuando la porción de recubrimiento se proporciona por un proceso de polimerización en múltiples etapas, entonces el recubrimiento "más externo" está definido por la composición de la última etapa diferente de polimerización utilizada para preparar las partículas de látex. Típicamente, el recubrimiento "más externo", cuando se proporciona por un proceso de polimerización en múltiples etapas, comprenderá al menos aproximadamente el 25%, preferentemente al menos el 50% y más preferentemente el menos el 75% de la porción total de recubrimiento de la partícula de polímero de látex. Preferentemente, los niveles de reticulado utilizados para alcanzar los efectos beneficiosos de la presente invención se incorporan predominantemente en el recubrimiento "más externo" de las partículas de látex. Los niveles de reticulado, a menos que se indique de otra forma, están en relación con la porción de recubrimiento total de la partícula de polímero de látex, independientemente del número de etapas utilizadas para preparar las partículas de látex.
El hueco de las partículas de polímero de látex se produce preferentemente por hinchado del núcleo ácido con un inductor de hinchamiento acuoso básico que se filtra a través del recubrimiento y expande el núcleo. Esta expansión puede requerir una unión parcial de la periferia externa del núcleo en los poros de la periferia interna del recubrimiento y también un alargamiento parcial o protuberancia del recubrimiento y de la periferia de la partícula completa. Cuando se elimina el inductor del hinchamiento por secado, la contracción del núcleo desarrolla un micro hueco, cuya extensión depende de la resistencia del recubrimiento para la restauración de su tamaño previo. Los agentes de hinchamiento adecuados par el núcleo incluyen, por ejemplo, amonio, hidróxido amónico, hidróxidos de metales alcalinos (tales como hidróxido sódico), y aminas alifáticas inferiores volátiles (tales como trimetilamina y trietilamina). El paso de hinchamiento puede realizarse durante cualquiera de los pasos de polimerización en múltiples etapas del recubrimiento, entre cualquiera de las etapas de polimerización, o al final del proceso de polimerización en múltiples etapas.
Se requiere el reticulado de la porción de recubrimiento de las partículas de látex para aumentar la estabilidad de almacenamiento de las composiciones de absorción de radiación UV. El nivel de reticulado es del 4 al 80%, preferentemente del 5 al 70%, más preferentemente del 10 al 60% y todavía más preferentemente del 20 al 50%, respecto al peso total de la porción de polímero de recubrimiento de las partículas de látex. Para partículas de látex basadas en un proceso de polimerización en múltiples etapas, es preferible que el reticulado tenga lugar predominantemente en el recubrimiento "más externo" de la partícula de látex; típicamente, el nivel de reticulado es del 10 al 100%, preferentemente del 15 a 70% y más preferentemente del 20 al 60%, respecto del peso de la porción de polímero de recubrimiento "más externa" de las partículas de látex, en la que el reticulado está basado en unidades de monómero polimerizado de uno o más monómeros insaturados polietilénicamente y de monómeros multifuncionales. A niveles totales de reticulado del recubrimiento por debajo de aproximadamente el 4%, el nivel de reticulado no es suficiente para proporcionar un Aumento de la Retención SPF satisfactorio de las formulaciones para el cuidado personal que contienen partículas de látex.
El reticulado del recubrimiento se puede derivar del uso de uno o más monómeros insaturados polietilénicamente. Los reticulantes insaturados polietilénicamente adecuados incluyen, por ejemplo, di(met)acrilatos, tri(met)acrilatos, tetra(met)acrilatos, monómeros polialílicos, monómeros polivinílicos y monómeros (met)acrílicos que tienen una funcionalidad etilénica mixta.
Los di(met)acrilatos útiles en la presente invención incluyen, por ejemplo, bis(1-acriloxi-2-hidroxipropil)ftalato, bis(1-metacriloxi-2-hidroxipropil)ftalato, bis(2-acriloxietil)fosfato, bis(2-metacriloxietil)fosfato, bis(acriloxi-2-hidroxipropiloxi)dietilenglicol, bis(metacriloxi-2-hidroxi-propiloxi)dietilenglicol, diacrilato de bisfenol A, dimetacrilato de bisfenol A, di-(3-acriloxietil)éter de bisfenol A, di-(3-metacriloxietil) éter de bisfenol A, di-(3-acriloxi-2-hidroxipropil) éter de bisfenol A, di-(3-metacriloxi-2-hidroxipropil)éter de bisfenol A, diacrilato de 1,3-butanodiol, dimetacrilato de 1,3-butanodiol, di-(3-acriloxi-2-hidroxipropil)éter del 1,4-butanodiol, di-(3-metacriloxi-2-hidroxipropil)éter del 1,4-butanodiol, diacrilato de 1,4-butanodiol, dimetacrilato de 1,4-butanodiol, bis(acriloxipropionato) de 1,3-butanodiol, bis(metacriloxipropionato) de 1,3-butanodiol, bis(acroloxipropionato) de 1,4-butanodiol, bis(metacroloxipropionato) de 1,4-butanodiol, diacrilato de 2-buteno-1,4-diol, dimetacrilato de 2-buteno-1,4-diol, diacrilato de 1,4-ciclohexanodiol, dimetacrilato de 1,4-ciclohexanodiol, diacrilato de 1,10-decanodiol, dimetacrilato de 1,10 decanodiol, diacrilato de dietilenglicol, dimetacrilato de dietilenglicol, diacrilato de 2,2-dimetil-1,3-propanodiol, dimetacrilato de 2,2-dimetil-1,3-propanodiol, dipentaeritritol éter acrilato, dipentaeritritol éter metacrilato, ácido difenólico di-(3-acriloxi-2-hidroxipropil) éter, ácido difenólico di-(3-metacriloxi-2-hidroxipropil) éter, diacrilato de dipropilenglicol, dimetacrilato de dipropilenglicol, diacrilato de 7,7,9-trimetil-3,13-dioxo-3,14-dioxa-5,12-diazahexadecano-1,16-diol, dimetacrilato de 7,7,9-trimetil-3,13-dioxo-3,14-dioxa-5,12-diazahexadecano-1,16-diol, diacrilato de 1,12-dodecanodiol, dimetacrilato de 1,12-dodecanodiol, diacrilato de 1,2-etanodiol, dimetacrilato de 1,2,-etanodiol, bis(acriloxipropionato) de 1,2-etanodiol, bis(metacriloxi-propionato) de 1,2-etanodiol, diacrilato de 1,6-hexanodiol, dimetacrilato de 1,6-hexanodiol, diacrilato de 1,9-nonanodiol, dimetacrilato de 1,9-nonanodiol, diacrilato de 1,5-pentanodiol, dimetacrilato de 1,5-pentanodiol, 1,4-fenilendiacrilato, 1,4-fenilendimetacrilato, diacrilato de 1-fenil-1,2-etanidiol, dimetacrilato de 1-fenil-1,2-etanodiol, diacrilato de polioxietil-2,2-di(p-hidroxifenil)propano, dimetacrilato de polioxietil-2,2-di(p-hidroxifenil)propano, diacrilato de 1,2-propanodiol, dimetacrilato de 1,2-propanodiol, diacrilato de 1,3-propanodiol, dimetacrilato de 1,3-propanodiol, diacrilato de bisfenol A propoxilado, dimetacrilato de bisfenol A propoxilado, di-(3-acriloxi-2-hidroxipropil)éter de tetrabromobisfenol A, di-(3-metacriloxi-2-hidroxipropil) éter de tetrabromobisfenol A, di-(3-acriloxi-2-hidroxipropil) éter de tetraclorobisfenol A, di-(3-metacriloxi-2-hidroxipropil) éter de tetraclorobisfenol A, diacrilato de tetraetilenglicol, dimetacrilato de tetraetilenglicol, diacrilato de trietilenglicol, dimetacrilato de trietilenglicol, diacrilato de 2,2,4-trimetil-1.3-pentanodiol, dimetacrilato de 2,2,4-trimetil-1,3-pentanodiol, diacrilato de tripropilenglicol, dimetacrilato de tripopilenglicol. Los di(metacrilatos) adecuados adicionales incluyen, por ejemplo, diacrilatos fluorados aromáticos (ver Patente de EE.UU. No. 5.380.901 para detalles generales y específicos adicionales), diacrilatos fluorados que tienen estructura 1,3-[CH_{2}=CHCO_{2}CH_{2}CHOHCH_{2}OC(CF_{3})_{2}]_{2}C_{6}H_{3}R_{f} en la que R_{f}=C_{1}-C_{30} (ver Patente de EE.UU. No. 4.914.171 para detalles generales y específicos adicionales), diacrilatos fluorados (ver la Solicitud de Patente Europea EP 529.895 para detalles generales y específicos adicionales), diacrilato de 1,3-bis(2-hidroxihexafluoro-2-propil)benceno, dimetacrilato de 1,3-bis(2-hidroxihexafluoro-2-propil)benceno, diacrilatos de 1,3-bis(hidroxiperfluoroalquil)benceno y análogos trifluorometilados de (met)acrilatos de bisfenol A.
Los tri(met)acrilatos útiles en la presente invención incluyen, por ejemplo, triacrilato de 1,2,4-butanotriol, trimetacrilato de 1,2,4-butanotriol, triacrilato de glicerol, trimetacrilato de glicerol, triacrilato de pentaeritritol, trimetacrilato de pentaeritritol, triacrilato de polioxipropiltrimetilolpropano, trimetacrilato de polioxipropiltrimetilolpropano, triacrilato de silicona, trimetacrilato de silicona, 1,3,5-triacriloilhexahidro-s-triacina, 1,3,5-trimetacriloilhexahidro-s-triacina, triacrilato de trimetiloletano, trimetacrilato de trimetiloletano, triacrilato de 1,1,1-trimetilol propano, trimetacrilato de 1,1,1-trimetilol propano, triacrilato de 1,2,3-trimetilol propano, trimetacrilato de 1,2,3-trimetilol propano, tris(acriloxipropionato) de 1,1,1-trimetilol propano, tris(metacriloxipropionato) de 1,1,1-trimetilol propano, tris(acriloxipropionato) de 1,2,3-trimetilol propano, tris(metacriloxipropionato de 1,2,3-trimetilol propano, isocianurato de tris-(2-acriloxietilo), isocianurato de tris-(2-metacriloxietilo).
Los tetra(met)acrilatos útiles en la presente invención incluyen, por ejemplo, tetracrilato de pentaeritritol, tetrametacrilato de pentaeritritol, tetrakis(acriloxipropionato) de pentaeritritol, tetrakis(metacriloxipropionato) de pentaeritritol.
Los monómeros polialílicos en la presente invención incluyen, por ejemplo, carbonato de dialilo, fumarato de dialilo, glutarato de dialilo, itaconato de dialilo, maleato de dialilo, ftalato de dialilo, succinato de dialilo, diisopropenilbenceno, cianurato de trialilo, isocianurato de trialilo, fosfato de trialilo y 1,3,5-triisopropenilbenceno.
Los monómeros polivinílicos útiles en la presente invención incluyen, por ejemplo, éter divinílico de dietilenglicol, divinilbenceno, divinil cetona, divinilpiridina, sulfuro de divinilo, divinil sulfona, diviniltolueno, divinilxileno, éter trivinílico de glicerol, trivinilbenceno y 1,2,4-trivinilciclohexano, N,N’-metilenbisacrilamida, \alpha,\omega-dienos parcialmente fluorados tales como CF_{2}=CFCF_{2}CF_{2}CH_{2}CH=CH_{2} (ver La Solicitud de Patente PCT WO 96/10047 para detalles generales y específicos adicionales), trifluoroalcadienos (ver la Patente de EE.UU. No. 5.043.490 para detalles generales y específicos adicionales), trifluorodivinilbencenos (ver la Patente de EE.UU. No. 5.043.490 para detalles generales y específicos adicionales) y éteres divinilicos fluorados de 1,2-etanodiol fluorado (ver la Patente de EE.UU. No. 5.589.557 para detalles generales y específicos adicionales). Preferiblemente el monómero polivinílico es divinilbenceno.
Los monómeros (met)acrílicos que tienen una funcionalidad etilénica que son útiles como reticulantes en la presente invención incluyen, por ejemplo, el éster acrilato del éter monodiciclopentenilo de neopentilglicol, acriloxipropionato de alilo, acrilato de alilo, metacrilato de alilo, acrilato de crotilo, metacrilato de crotilo, acrilato de 3-ciclohexenilmetilenoxietilo, metacrilato de 3-ciclohexenilmetilenoxietilo, acrilato de diciclopentadieniloxietilo, metacrilato de diciclopentadieniloxietilo, acrilato de diciclopentenilo, metacrilato de diciclopentenilo, acrilato de deciclopenteniloxietilo, metacrilato de diciclopenteniloxietilo, éster metacrilato del éter monodiciclopenenilíco de neopentilglicol, acrilato de metalílo, trimetilolpropano dialil éter mono-acrilato, trimetilolpropano dialil éter mono-metacrilato y N-alil acrilamida. Preferentemente, el monómero (met)acrílico que tiene una funcionalidad etilénica mixta es metacrilato de alílo.
Otra ruta útil para reticular la porción del recubrimiento de los polímeros de látex se basa en el uso de uno o más monómeros multifuncionales (MFM) para proporcionar un reticulado posterior a la polimerización y un refuerzo de la funda. El MFM comprende al menos un grupo funcional capaz de copolimerización vinílica y al menos un grupo funcional capaz de reacción con moléculas reactivas adecuadas. Los grupos funcionales y las moléculas reactivas adecuadas para la reticulación, posterior a la polimerización, del polímero de la funda, incluyen, por ejemplo, reacción de los grupos funcionales poliol en la funda con moléculas reactivas ácido y aldehido (tal como formaldehido); reacción de los grupos funcionales siloxano en la funda con moléculas reactivas amida o amina primaria; la adición de Zn (II) a los grupos funcionales poliácido en la funda; irradiación; polimerización por calor de los grupos funcionales en la funda con o sin un iniciador adicional; y la adición de moléculas reactivas anhídrido, isocianoato, epoxisiloxano, diepóxido (tal como el éter diglicidilo del bisfenol A) e hidroxiácido a grupos funcionales amina, alcohol, carboxilato, los cuales constituyen la matriz de la funda.
Los MFM adecuados para el reticulado posterior a la polimerización incluyen, por ejemplo, vinilsiloxanos, acriloilsiloxano, metacriloilsiloxanos, (met)acrilatos de acetoacetoxialquilo (tales como metacrilato de acetoacetoxietilo o AAEM), N-alquilol (met)acrilamidas, epoxi (met)acrilatos (tales como metacrilato de glicidilo), acriloilisocianatos y metacriloilisocianatos. Los vinilsiloxanos adecuados incluyen, por ejemplo, viniltrimetoxisilano, viniltrietoxisilano, viniltrioxipropilsilano, acrilamidopropiltrimetoxisilanos, metacrilamidopropiltrimetoxisilanos, estiriletiltretoxisilano y monómeros conocidos como Silquest™ silanos (Whitco Corp., Tarrytwon, NY, USA). Los acriloilsiloxanos y metacriloilsilanos incluyen, por ejemplo, 3-acriloxipropiltrimetoxisilano, metacriloxipropiltrimetoxisilano, (3-acriloxipropil)metildialcoxisilanos y Silquest™ silanos. Las N-alquilol (met)acrilamidas adecuadas incluyen, por ejemplo, N-metilol acrilamida, N-metilol metacrilamida, N-butoximetil acrilamida, isobutoximetil acrilamida y metil acrilamidoglicolato metil éter. Preferentemente, los MFM se seleccionan entre metacrilato de acetoacetoxietilo, N-metilol metacrilamida y metacrilato de glicidilo.
Un polímero de recubrimiento basado en MWF como se describió anteriormente se puede hacer reaccionar con moléculas reactivas seleccionadas entre aminas, diaminas, aminoácidos y aminoalquiltrialcoxilanos; opcionalmente seguido por la adición de otras moléculas reactivas: aldehidos (tal como formaldehido), dialdehidos (tal como dialdehido glutárico), hidracidas y dihidracidas (tales como dihidracida succinica) para formar sol-geles reticulados después de la polimerización.
Además de las partículas de polímero de látex, las composiciones formuladas mejoradas por el procedimiento de la presente invención contienen al menos un agente de absorción de radiación UV. El agente de absorción de radiación UV se puede incorporar en la composición formulada a un nivel que produzca el factor de protección solar deseado. Por ejemplo, el agente de absorción de radiación UV se puede añadir a la composición formulada a un nivel de generalmente del 1 al 50%, preferentemente del 10 al 40% y más preferentemente del 20 al 35%, respecto del peso total de los no volátiles en la composición. Respecto del peso total de la composición formulada, el nivel de agente de absorción de radiación UV es generalmente del 0,5 al 25%, preferentemente del 2 al 20% y más preferentemente del 5 al 15%.
Los agentes de absorción de radiación UV utilizados en el procedimiento de esta invención son materiales convencionales. Los agentes de absorción de radiación UV adecuados incluyen, por ejemplo, oxibenzona, dioxibenzona, sulisobenzona, antranilato de mentilo, ácido para-aminobenzoico, ácido amil para-dimetilaminobenzoico, para-dimetilaminobenzoato de octilo, 4-bis (hidroxipropil) para-aminobenzoato de etilo, para-aminobenzoato de polietilenglicol (PEG 25), 4-bis (hidroxipropil) aminobenzoato de etilo, para-metoxicinamato de dietanolamina, para-metoxicinamato de 2-etoxietilo, para-metoxicinamato de etilhexilo, para-metoxicinamato de octilo, para-metoxicinamato de isoamilo, 2-etilhexil-2-ciano-3,3-difenil-acrilato, salicilato de 2-etilhexilo, salicilato de homomentilo, aminobenzoato de glicerilo, salicilato de trietanolamina, trioleato de digaloilo, lawsone con dihidroxiacetona, ácido 2-fenilbencimidazole-5-sulfónico, 4-metilbencilidina alcanfor, avobenzona, dióxido de titanio y óxido de zinc. Alternativamente, se pueden utilizar agentes de absorción UV tales como triacinas, benzotriazoles, amidas que contienen grupos vinilo, amidas del ácido cinámico y bencimidazoles sulfonados; se puede la Solicitud de la Patente Europea EP 893.119 para detalles generales y específicos adicionales sobre estos agentes de absorción UV.
Las composiciones mejoradas por el procedimiento de la invención pueden incluir también otros adyuvantes convencionales utilizados en las composiciones de absorción UV (aunque se pueden añadir opcionalmente a la composición formulada agua y alcohol y componentes hidrocarbonados volátiles, éstos no se incluyen en esta categoría). Por ejemplo, si la composición se utiliza como un protector solar, se pueden incluir adicionalmente materiales que formen una película, emulsionantes, emolientes, agentes impermeabilizantes, aceites, estabilizadores, espesantes, conservantes, perfume, colorantes, repelentes de insectos, agentes de autobronceado, humectantes y combinaciones de los mismos. Si la composición se utiliza como un cosmético, se pueden incluir adicionalmente, por ejemplo, materiales formadores de una película, emulsionantes, suavizantes, agentes de autobronceado, humectantes, emolientes, aceites, estabilizadores, espesantes, conservantes, perfume, colorantes, pigmentos y combinaciones de los mismos. Típicamente, el nivel de adyuvantes convencionales (cuando se utilizan) es generalmente del 1 al 70%, preferentemente del 5 al 50% y más preferentemente del 10 al 40%, respecto del peso total de no volátiles en la composición; respecto del peso total de la composición formulada, el nivel de adyuvantes convencionales es generalmente del cero al 25%, preferentemente del 1 al 15% y más preferentemente del 3 al 12%.
La composición mejorada por el procedimiento de está invención se puede utilizar en cualquier aplicación en la que sea útil la protección frente a la radiación UV. Por ejemplo, la composición mejorada se puede utilizar sobre la piel y el pelo humanos, tal como, por ejemplo, en productos para el cuidado personal que incluyen cosméticos, productos de protección solar y productos para el cabello. Además, el procedimiento de esta invención es útil también para mejorar la estabilidad, durante el almacenamiento, de la absorción de radiación UV de composiciones para recubrimientos de plantas vivas, plásticos, madera, por ejemplo en la forma de un barniz claro.
El procedimiento de esta invención se puede utilizar para mejorar la estabilidad, durante el almacenamiento, de la absorción de radiación UV de formulaciones tanto claras como pigmentadas. El procedimiento es particularmente útil si se desea una formulación clara, tal como una formulación de protección solar, ya que la adición de partículas de polímero de látex que tienen un tamaño de partícula menor de 500 nm, preferentemente menor de 450 nm y más preferentemente menor del 350 nm, no contribuye significativamente a la blancura. El procedimiento de esta invención capacita a los encargados de formular las composiciones para que aumenten la absorbancia de radiación UV de una formulación dada o para que reduzcan el nivel de agente de absorción de radiación UV presente en la formulación mientras que mantienen una absorbancia de radiación UV dada durante periodos extensos de tiempo.
Los autores creen, sin desear estar atados por la teoría, que en el caso de la presente invención, la naturaleza reticulada del recubrimiento de las partículas de polímero de látex mejora la estabilidad de almacenamiento de las composiciones de absorción de radiación UV mediante la inhibición de la penetración en el recubrimiento, de la captación por el recubrimiento, o de ambos, de aditivos solubles en aceite presentes en la composición formulada (resistencia química mejorada). Cuando las partículas de polímero de látex, en las que la porción del recubrimiento de las partículas no está reticulada o está ligeramente reticulada, se incluyen en formulaciones de protección solar, el efecto de aumento de SPF inicial (%SE) es evidente; sin embargo, la duración del efecto de aumento disminuye rápidamente con el tiempo debido a que la interacción de adyuvantes convencionales (por ejemplo, aceites, emolientes o agentes de absorción de radiación UV, presentes en las formulaciones de cuidado personal) con la partícula de polímero de látex, destruye la integridad de las partículas. Sin embargo, los autores creen que, cuando el recubrimiento está reticulado a un nivel de al menos el 4%, y preferiblemente al menos el 10%, respecto del peso total del polímero de recubrimiento (como en la presente invención), el efecto negativo de los aditivos de la composición de cuidado personal en la duración del aumento de absorción de radiación UV se reduce significativamente.
Las composiciones mejoradas por el procedimiento de esta invención se pueden aplicar a la piel en volúmenes de recubrimiento, por ejemplo, de aproximadamente 0,5 microlitros por centímetro cuadrado (\mul/cm^{2}) a aproximadamente 4 \mul/cm^{2}.
En los siguientes Ejemplos, se describen en detalle algunas formas de realización de la invención. Todas las relaciones, partes y porcentajes se expresan en peso a menos que se especifique de otra forma, y todos los reactivos utilizados son de buena calidad comercial a menos que se especifique de otra forma. Se utilizan las siguientes abreviaturas en los Ejemplos.
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MMA = Metacrilato de metilo
BMA = Metacrilato de butilo
ALMA = Metacrilato de alilo
MAA = Ácido metacrílico
DVB = Divinilbenceno (80% activo, 20% etilvinilbenceno)
Sty = Estireno
SSS = Estirenosulfonato de sódio
AAEM = Metacrilato de acetoacetoxietilo
SDBS = Dodecilbencenosulfonato de sodio
TMPTA = Triacrilato de trimetilolpropano
TEGDA = Diacrilato de tetraetilenglicol
PBW = Partes en peso
XL = reticulante
NA = No analizado
MFM = Monómero multifuncional
Las partículas de polímero de látex y las dispersiones de polímero del núcleo descritas en los Ejemplos 1 y 2 (y que corresponden a los Polímeros #1-37) se prepararon de forma similar al procedimiento descrito en la Patente de EE.UU. No. 4.427.836; los polímeros del núcleo tienen típicamente un diámetro medio de partícula de 90 a 150 nm (o de 0,09 a 0,15 m). El polímero #1 es un polímero control (comparativo) y es representativo de las partículas de polímero reveladas en la Patente No. 5.663.213. Todas las composiciones de partículas de polímero enumeradas a continuación están en relación a 1 parte en peso del polímero del núcleo que corresponde a poli(MMA/MAA/60/40). Los polímeros #1-24 y #33-37 se prepararon por el procedimiento general descrito en el Ejemplo1; los polímeros #25-32 se prepararon por el procedimiento general descrito en el Ejemplo 2.
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Polímero #1
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
18 partes en peso (99,75 Sty/0,25 ALMA)
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Polímero #2
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
18,2 partes en peso (87,8 Sty/12,2 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #3
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
18,2 partes en peso (85,4 Sty/14,6 DVB)
\newpage
\global\parskip0.970000\baselineskip
Polímero #4
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
22,6 partes en peso (78,5 Sty/21,5 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #5
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
29,7 partes en peso (59,8 Sty/40,2 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #6
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
5,9 partes en peso (94,4 Sty/5,6 DVB)
Recubrimiento III:
10,6 partes en peso (60,7 Sty/39,3 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímeros #7, #33, #36 y #37
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
5,9 partes en peso (94,4 Sty/5,6 DVB)
Recubrimiento III:
10,6 partes en peso (48,8 Sty/51,2 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #8
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3,0 MAA)
Recubrimiento II:
5,9 partes en peso (94,4 Sty/5,6 DVB)
Recubrimiento III:
10,6 partes en peso (29,5 Sty/2,8 SSS/67,7 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #9
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
18 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #10
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
3 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
10 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #11
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
18 partes en peso (97 MMA/3 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #12
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/4 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #13
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
18 partes en peso (95 MMA/5 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #14
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (90 MMA/10 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #15
Recubrimiento I:
3 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
11 partes en peso (90 MMA/10 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímeros #16 y #17
Recubrimiento I:
3 partes en peso (83,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/5ALMA)
Recubrimiento II:
11 partes en peso (90 MMA/10 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #18
Recubrimiento I:
3 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
11 partes en peso (80 MMA/20 ALMA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #19
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
18 partes en peso (99 MMA/1 TEGDA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #20
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento III:
9 partes en peso (96 MMA/1 ALMA/1 TEGDA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #21
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento III:
9 partes en peso (96 MMA/4 TEGDA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #22
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento III:
9 partes en peso (96 MMA/4 TMPTA)
\global\parskip1.000000\baselineskip
Polímero #23
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento III:
9 partes en peso (90 MMA/10 TEGDA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #24
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
9 partes en peso (99 MMA/1 ALMA)
Recubrimiento III:
9 partes en peso (90 MMA/10 TMPTA)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #25
COMPARATIVO
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,2 MMA/8,7 BMA/3,1 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,8 partes en peso (94 MMA/1 ALMA/5 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #26
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
20,4 partes en peso (86 MMA/1 ALMA/13 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #27
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,8 partes en peso (84 MMA/1 ALMA/15 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #28
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,9 partes en peso (74 MMA/1 ALMA/25 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #29
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,9 partes en peso (64 MMA/1 ALMA/35 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #30
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,8 partes en peso (59 MMA/1 ALMA/40 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #31
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,8 partes en peso (49 MMA/1 ALMA/50 AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #32
Recubrimiento I:
5 partes en peso (87,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA/1ALMA)
Recubrimiento II:
17,8 partes en peso (39 MMA/1 ALMA/60AAEM)
\vskip1.000000\baselineskip
Polímero #34
Recubrimiento I:
5 partes en peso (88,5 MMA/8,5 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
5,9 partes en peso (94,4 Sty/5,6 DVB)
Recubrimiento III:
10,6 partes en peso (46 Sty/2,8 SSS/51,2 DVB)
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Polímero #35
Recubrimiento I:
5 partes en peso (89 MMA/9 BMA/3 MAA)
Recubrimiento II:
5,9 partes en peso (94,4 Sty/5,6 DVB)
Recubrimiento III:
10,6 partes en peso (46,1 Sty/2,7 SSS/51,2 DVB)
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo 1 Reticulado con monómero insaturado polietilénicamente
A un matraz de 3 litros, de 4 cuellos, de fondo redondo, equipado con un agitador de cabeza, un termopar, una manta eléctrica, un adaptador de entrada, un cabezal Claisen unido a un condensador de agua y a una entrada de nitrógeno, y un adaptador de entrada, se le añadieron 630,50 gramos (g) de agua destilada, que se calentó a 86ºC bajo atmósfera de nitrógeno. Se añadieron 0,96 g de persulfato sódico en 6,88g de agua destilada al agua calentada, seguido por la adición de una dispersión acuosa del 31% del polímero acrílico semilla (núcleo) poli(MMA/MAA/62/40), que tenía un diámetro medio de partícula de aproximadamente 110 a 150 nm. A esta mezcla calentada a 82ºC, se le añadió gradualmente a lo largo de 90 minutos, una emulsión de monómero que contenía 23,75 g de agua destilada, 1,62 g de una solución acuosa del 23% de SDBS, 66,72g de MMA, 6,34g de BMA y 2,20 g de MAA, seguido por un lavado con agua destilada. A continuación, se añadió a lo largo de 90 minutos, una solución de 0,51 g de persulfato sódico en 18,51 g de agua destilada y se elevó la temperatura de reacción a 90ºC a la vez que se añadió, a lo largo de 30 minutos, una segunda emulsión de monómero que contenía 37,12 g de agua destilada, 1,02 g de una solución acuosa del 23% de SDBS, 83,30 g de Sty, 4,99 g de DVB (80%) y 0,48 g de ácido graso de aceite de semilla de lino. Cuando se completó la adición de la emulsión del segundo monómero, se añadieron 7,06 g de una solución acuosa del 28% de hidróxido amónico. A esta mezcla de reacción a 90ºC, se le añadió, a lo largo de 60 minutos, una tercera emulsión que contenía 66,03 g de agua destilada, 3,43 g de una solución acuosa del 23% de SDBS, 77,4 g de Sty y 81,13 g de DVB (80%), seguido por un lavado con agua destilada. Los contenidos del reactor se mantuvieron a 90ºC durante 30 minutos, se añadieron 0,24 g de persulfato sódico en 8,14 g de agua destilada, se mantuvo la mezcla de reacción a esa temperatura durante 30 minutos adicionales, posteriormente se enfrió a 85ºC. Seguidamente, se añadieron 2,45 g de una solución acuosa del 0,15% de FeSO_{4}\cdot7H_{2}O que contenía 0,25 g de una solución del 1% de verseno seguida por la adición conjunta, a lo largo de 60 minutos, de 2,41 g de peroxido de t-butilhidrógeno (70%) en 14,51 g de agua destilada y de 1,22 g de ácido isoascórbico en 14,73 g de agua destilada, al reactor mantenido a 80ºC. El látex se enfrió y posteriormente se filtró. Esta descripción corresponde a la preparación del Polímero #7.
Ejemplo 2 Reticulado posterior a la polimerización con MFM
Utilizando el equipo descrito en el ejemplo previo, se cargaron 630,80 g de agua destilada en el reactor y se calentaron a 86ºC bajo atmósfera de nitrógeno. Al agua calentada, se le añadieron 0,96 g de persulfato sódico en 6,86 g de agua destilada, seguido por la adición de una dispersión acuosa del 31% del polímero acrílico semilla (núcleo) poli (MMA/MAA/60/40), que tenía un diámetro medio de partícula de aproximadamente 110 a150 nm. A esta mezcla calentada a 82ºC, se le añadió gradualmente durante 90 minutos, una emulsión de monómero que contenía 23,66 g de agua destilada, 1,98 g de una solución acuosa del 23% de SDBS, 65,12 g de MMA, 6,33g de BMA y 2,21 g de MAA y 0,77 g de ALMA, seguido por un lavado con agua destilada. A continuación, se añadió a lo largo de 90 minutos, una solución de 0,52 g de persulfato sódico en 20,07 g de agua destilada y se elevó la temperatura de reacción a 88ºC a la vez que se añadió, a lo largo de 90 minutos, una segunda emulsión de monómero que contenía 112,11 g de agua destilada, 11,32 g de una solución acuosa del 23% de SDBS, 153,39 g de MMA, 2,72 g de ALMA, 105,93 g de AAEM y 1,32 g de ácido graso de aceite de semilla de lino, seguido por un lavado con agua. En el punto medio de la adición de la segunda emulsión de monómero, se añadieron a lo largo de 5 minutos, 40,00 g de una solución acuosa del 28% de hidróxido amónico. Después de completarse la adición de la emulsión del segundo monómero, los contenidos del reactor se mantuvieron a 88ºC durante 10 minutos y posteriormente se enfriaron a 85ºC. Seguidamente, se añadieron al reactor mantenido a 80ºC, 2,42 g de una solución acuosa del 0,15% de FeSO_{4}\cdot7H_{2}O que contenía 0,24 g de una solución del 1% de verseno seguido por la adición conjunta, a lo largo de 60 minutos, de 2,41 g de peroxido de t-butilhidrógeno (70%) en 14,59 g de agua destilada y de 1,22 g de ácido isoascórbico en 14,65 g de agua destilada. Posteriormente, se añadió a lo largo de 30 minutos, una solución acuosa de 42,00 g del 37% de formaldehido en 103,82 g de agua destilada. Después de esta adición, la mezcla de reacción se mantuvo a 75-80ºC durante 30 minutos, se enfrió a temperatura ambiente y se filtró. Esta descripción corresponde a la preparación del Polímero #30.
Ejemplo 3 Evaluación de la estabilidad de almacenamiento de las partículas de látex
Las composiciones que contenían partículas de polímero de látex útiles en la presente invención se evaluaron por su efectividad para absorber la radiación UV para simular diferentes niveles de protección solar sobre la piel humana. Las composiciones formuladas se prepararon por adición de las partículas de látex a un nivel del 5% (polímero sólido), respecto del peso total de la composición formulada, a una formulación de emulsión de protección solar. La formulación de emulsión contenía los ingredientes siguientes mostrados en la Tabla 1 y se prepararon como sigue:
TABLA 1
1
Los componentes de la Fase A se mezclaron y se calentaron a 75ºC. Los componentes de la fase B se mezclaron en un recipiente separado y se calentaron a 75ºC. La Fase B se mezcló en la Fase A con la agitación adecuada. Tras completarse el mezclado, se añadió la Fase C a la mezcla A/B y la mezcla se enfrió a 40ºC mientras se mantenía la agitación. Cuando la mezcla estuvo a 40ºC o menos, se añadió la Fase D (partículas de látex) a la dispersión, que se había preparada por polimerización por emulsión.
Se preparó una composición control, referida aquí como "Control", de acuerdo a la composición mostrada en la Tabla I, excepto que no se añadieron partículas de polímero de látex. El copolímero de acrilatos (como el espesante Aculyn™ 33 de Rohm & Haas Company, Philadelphia, PA) se añadió a la composición para proporcionar un espesante; la glicerina se añadió como un humectante; el EDTA tetrasódico (acetato etilendiamino tetraacético) se añadió para controlar los iones minerales; el octilmetoxicinamato y la benzofenona-3 (como Escalol™ 557 y Escalol™ 567, respectivamente, de International Specialty Products (ISP)) se añadieron como agentes de absorción de radiación UV; el lactato de alquilo (C_{12}-C_{15}) (como Ceraphyl™ 41 de ISP) se añadió como un emoliente y excipiente; el copolímero de PVP/eiconeno (como Ganex™ V-220 de ISP) se añadió como un agente impermeabilizante y un formador de película; la ciclometicona (como Dow Corning 345 Fluid de Dow Corning) se añadió como un emoliente y excipiente; el ácido esteárico se añadió como un emulsionante; y la trietanolamina se añadió como un agente neutralizante tanto para el ácido esteárico como para el copolímero acrilato.
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La capacidad de la composición bajo análisis para absorber radiación UV se evaluó mediante la medida del factor de protección solar (SPF) de la composición bajo análisis. El SPF se midió utilizando un SPF 290 Analyzer con una esfera de integración y un SPF Operating Software suministrado por The Optometrics Group (Ayer, Massachusetts, EE.UU.). El SPF 290 Analyzer mide la absorbancia UV de una muestra a lo largo de longitudes de onda de radiación UV (290-400 nm para cada muestra) y calcula un valor SPF respecto a este espectro de absorbancia UV. Se utilizó el siguiente procedimiento para la medida SPF.
Las composiciones preparadas se extendieron en una capa a un nivel de 0,038 milímetros (mm) o 1,5 mils, sobre placas de cuarzo utilizando un bird calibrado. Éste proporciona una película muy uniforme que es aproximadamente equivalente al grosor de la película para valores de medida SPF sobre la piel humana (2 microlitros por centímetro cuadrado) de acuerdo al protocolo de análisis de la FDA (Registro Federal 64, CFR 21, partes 310, 352, 700, 740; páginas 27666-27693 (21 de Mayo, 1999).
Los valores SPF se midieron inicialmente, tras 1 semana de almacenamiento de las muestras formuladas a 45ºC (\pm 1), y tras 2 semanas de almacenamiento de las muestras formuladas a 45ºC; algunas muestras se evaluaron también tras 4 semanas y 3 meses. El "Control" se midió y se almacenó también de la misma manera. Los valores SER se calcularon como sigue:
[SPF_{s} a un tiempo*] - [SPF_{c} inicial] = \DeltaSPF a un tiempo*
[SPF_{s} inicial] - [SPF_{c} inicial] = \DeltaSPF_{s} inicial
SER = 100 x [\DeltaSPF_{s} a un tiempo* / \DeltaSPF_{s} inicial]
en las que \DeltaSPF
= % de aumento en SPF respecto a la formulación control que no contienen partículas de látex; SPF_{s}, \DeltaSPF_{s}, SPF_{c}, \DeltaSPF_{c} = valores para la "muestra" y el "control", respectivamente; * tiempo de almacenamiento (por ejemplo, 1 semana, 2 semanas, 4 semanas).
Se piensa que los análisis de envejecimiento acelerado descritos aquí se aproximan a la vida-media de las formulaciones comerciales (que contienen partículas de látex de la presente invención) almacenadas a temperatura ambiente: por ejemplo, 2 semanas a 45ºC es una estimación de la vida media después de 3 meses; 4 semanas a 45ºC es una esti-
mación de la vida-media después de 1 año; y 3 meses a 45ºC es una estimación de la vida-media después de 3 años.
Para los propósitos de la presente invención, la mejora en el Aumento de Retención SPF (SER) proporcionada por las composiciones de polímero de recubrimiento reticulado se representa por un valor SER de al menos 40, preferentemente al menos 50, más preferentemente al menos 75 y todavía más preferentemente al menos 90, medido después de 2 semanas a 45ºC. Preferentemente, las composiciones formuladas tienen también valores SER como se indica a continuación, medidos después de 4 semanas a 45ºC. Las Tablas 2, 3, 4 y 5 resumen los efectos del nivel de reticulado en la porción de recubrimiento de las partículas de polímero de látex en los valores SER en función del tiempo de almacenamiento. Datos adicionales: en la Tabla 2, el Polímero #7 tiene un valor SER de 114 después de 3 meses a 45ºC; en la Tabla 5, el Polímero #31 tiene un valor SER de 100 después de 3 meses a 45ºC.
TABLA 2 Reticulado DVB
2
* % de reticulado en la porción de recubrimiento total (% de reticulado en el recubrimiento más externo únicamente).
** Se piensa que los valores SER de >100% se deben a la contribución (además del efecto de las partículas de látex) de una distribución más uniforme del agente de absorción UV en la muestra envejecida respecto de la del control inicial.
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TABLA 3 Reticulantes ALMA
3
* y ** (ver las notas de la Tabla 2)
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\vskip1.000000\baselineskip
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 4 Reticulantes de acrilato diversos
4
* y ** (ver las notas de la Tabla 2); el % de los valores XL en la porción de recubrimiento total incluye 0,6-1% ALMA para los Polímeros #20-24 y 0,2% ALMA para el Polímero #19.
TABLA 5 Reticulantes posteriores a la polimerización, AAEM
5
* y ** (ver las notas de la Tabla 2); el % de los valores XL en la porción de recubrimiento total incluye 1% ALMA para los Polímeros #25-32.
Ejemplo 4 Efectos del tamaño de partícula en el aumento de SPF y en la opacidad
Las composiciones que contienen partículas de polímero de látex útiles en la presente invención se evaluaron por su efectividad para absorber la radiación UV. Las composiciones formuladas se prepararon por adición de las partículas de polímero de látex a niveles del 2-5% (polímero sólido), respecto del peso total de la composición formulada, a una formulación de emulsión de protección solar. La formulación de emulsión contiene los siguientes ingredientes mostrados en la Tabla 6 y se preparó de forma similar al procedimiento descrito en el Ejemplo 3.
TABLA 6
6
Se utilizó el procedimiento descrito en el Ejemplo 3 para las medidas SPF y para determinar el % de Aumento SPF (%SPF).
\vskip1.000000\baselineskip
% Aumento SPF (%SPF) = \frac{SPF \ (muestra) \ \text{-} \ SPF \ (control)}{SPF \ (control)} x 100
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TABLA 7 %SE frente a tamaño de partícula / nivel de carga de las partículas de polímero
7
* % de partículas de polímero, respecto del peso de no volátiles en la formulación (corresponde a 2, 3,5 y 5%, respectivamente, respecto del peso total de la formulación).
Los datos (Tabla 7) indican que para un nivel de carga de polímero de látex determinado, el %SE aumenta a medida que aumenta el tamaño de partícula y para un tamaño de partícula determinado, el %SE aumenta a medida que el nivel de carga del polímero seco aumenta.
También se midió la opacidad de las muestras en base a la retrodispersión de luz total utilizando un láser de helio-neón. Las muestras se compararon a un protector solar estándar, Neutrogena™ Sensitive Skin Sunblock (de Neutrogena Corp), SPF 17, que contiene dióxido de titanio. El listado de ingredientes de este producto es: ingredientes activos (dióxido de titanio); ingredientes inactivos (agua purificada, palmitato de octilo, estearil dimeticona, dimeticona, neopentanoato de octildodecilo, ciclometicona, isoeicosano, isoestearato de 4-poliglicerilo, cetil dimeticona, copoliol, laurato de hexilo, ricinoleato de cetilo, isododecano, proteína de soja hidrolizada, materias no saponificables de manteca de karité, hidróxido de aluminio, hidróxido de hierro, ácido esteárico, cloruro sódico, diazolidinil úrea, metilparaben, etilparaben y propilparaben). En la Tabla 8 se enumera la opacidad de cada una de las muestras de polímero a varios niveles de carga frente al estándar, que dio una opacidad de 1,0.
TABLA 8 Opacidad relativa frente a tamaño de partícula / nivel de carga de las partículas de polímero
8
* % de partículas de polímero, respecto del peso de no volátiles en la formulación (corresponde a 2, 3,5 y 5%, respectivamente, respecto del peso total de la formulación).
Un incremento en el tamaño de partícula de las partículas de látex, o un incremento en el nivel de carga, aumentan la opacidad de la formulación respecto del estándar. La opacidad relativa máxima típicamente aceptable par su utilización en formulaciones de cuidado personal es menor d 1,3; para formulaciones claras o transparentes, el intervalo deseado de opacidad relativa es menor de 0,6. Si la opacidad relativa se mantienen por debajo de aproximadamente 1,0 y se maximiza el %SE, entonces el tamaño máximo de la partícula es aproximadamente 400 nm (a un nivel de carga del 23%), y el intervalo de tamaño mínimo para que una partícula proporcione un %SE de al menos 50, es aproximadamente 300 nm. Para formulaciones "claras", esto es, aquellas que tienen una opacidad relativa menor de 0,6, el tamaño de partícula máximo está por encima de aproximadamente 320 nm para niveles de carga del 14-30%.

Claims (9)

1. Un procedimiento para proporcionar estabilidad en el almacenamiento de composiciones de absorción de radiación UV, que comprende la adición a las composiciones del 5 al 70 por ciento de partículas de polímero de látex, respecto del peso total de no volátiles, para aumentar la absorción de radiación UV de las composiciones, en el que:
(a)
la composición comprende al menos un agente de absorción de radiación UV;
(b)
las partículas de polímero de látex contienen un hueco y tienen un tamaño de partícula de 50 a 1000 nanómetros; y
(c)
las partículas del polímero de látex comprenden una porción de recubrimiento preparada mediante una o más etapas seleccionadas entre:
(i)
polimerización para incorporar del 4 al 80 por ciento de unidades monoméricas, respecto del peso total de la porción del recubrimiento, de uno o más monómeros insaturados polietilénicamente; y
(ii)
polimerización para incorporar del 4 al 80 por ciento de unidades monoméricas, respecto del peso total de la porción del recubrimiento, de uno o más monómeros multifuncionales que tienen al menos un grupo funcional capaz de copolimerización vinílica y al menos un grupo funcional capaz de reaccionar con una molécula reactiva efectiva para producir reticulación posterior a la polimerización.
2. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que los monómeros polietilénicamente insaturados de la etapa (c)(i) se seleccionan entre di(met)acrilatos, tri(met)acrilatos, tetra(met)acrilatos, monómeros polialílicos, monómeros polivinílicos y monómeros (met)acrílicos que tienen una funcionalidad etilénica mixta.
3. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que los monómeros multifuncionales de la etapa (c)(ii) se seleccionan entre vinilsiloxanos, acriloilsiloxano, metacriloilsiloxanos, (met)acrilatos de acetoacetoxialquilo, N-alquilol (met)acrilamidas, epoxi (met)acrilatos, acriloilisocianatos y metacriloilisocianatos.
4. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que la molécula reactiva efectiva para producir reticulación posterior a la polimerización en la etapa (c)(ii) se selecciona entre moléculas reactivas ácido, aldehido, amina primaria, amida, anhídrido, isocianato, epoxisilano, diepóxido e hidroxiácido.
5. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que la porción de recubrimiento de las partículas de polímero de látex comprende adicionalmente, como unidades de polimerización, del 5 al 95 por ciento, respecto del peso total de la porción de recubrimiento, de un monómero derivado del ácido (met)acrílico seleccionado entre uno o más entre acrilato de metilo, metacrilato de metilo, acrilato de etilo, metacrilato de etilo, acrilato de butilo, metacrilato de butilo, acrilato de isobutilo, metacrilato de isobutilo, metacrilato de hidroxietilo, metacrilato de hidroxipropilo, metacrilato de dimetilaminoetilo y metacrilato de dimetilaminopropilo.
6. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que la porción de recubrimiento de las partículas de polímero de látex comprende adicionalmente, como unidades de polimerización, del 1 al 80 por ciento, respecto del peso total de la porción de recubrimiento de la partícula de polímero, de un monómero viniloaromático.
7. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que las partículas de polímero de látex comprenden un recubrimiento más externo que comprende del 10 al 100%, respecto del peso del recubrimiento más externo, de unidades de monómero polimerizado de uno o más monómeros insaturados polietilénicamente de la etapa (c)(i) y de monómeros multifuncionales de la etapa (c)(ii).
8. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que el tamaño de las partículas de polímero de látex es de 100 a 600 nanómetros.
9. El procedimiento de la reivindicación 1 en el que el agente de absorción de radiación UV es un compuesto químico seleccionado entre oxibenzona, dioxibenzona, sulisobenzona, antranilato de mentilo, ácido para-aminobenzoico, ácido amil para-dimetilaminobenzoico, para-dimetilaminobenzoato de octilo, 4-bis (hidroxipropil) para-aminobenzoato de etilo, para-aminobenzoato de polietilenglicol (PEG 25), 4-bis (hidroxipropil) aminobenzoato de etilo, para-metoxicinamato de dietanolamina, para-metoxicinamato de 2-etoxietilo, para-metoxicinamato de etilhexilo, para-metoxicinamato de octilo, para-metoxicinamato de isoamilo, 2-etilhexil-2-ciano-3,3-difenil-acrilato, salicilato de 2-etilhexilo, salicilato de homomentilo, aminobenzoato de glicerilo, salicilato de trietanolamina, trioleato de digaloilo, lawsone con dihidroxiacetona, ácido 2-fenilbencimidazole-5-sulfónico, 4-metilbencilidina alcanfor, avobenzona, dióxido de titanio y óxido de zinc, triacinas, benzotriazoles, amidas que contienen grupos vinilo, amidas del ácido cinámico y bencimidazoles sulfonados.
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