ES2288025T3 - Benzotieno(3,2-c)piridinas como antagonistas de alfa2. - Google Patents

Benzotieno(3,2-c)piridinas como antagonistas de alfa2. Download PDF

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ES2288025T3 ES99947469T ES99947469T ES2288025T3 ES 2288025 T3 ES2288025 T3 ES 2288025T3 ES 99947469 T ES99947469 T ES 99947469T ES 99947469 T ES99947469 T ES 99947469T ES 2288025 T3 ES2288025 T3 ES 2288025T3
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Abstract

Un compuesto de fórmula una forma N-óxido, una sal de adición farmacéuticamente aceptable o una forma estereoquímicamente isomérica del mismo, en el que: cada R1 es independientemente hidrógeno, halógeno, alquilo C1-6, nitro, hidroxi o alquil C1-4 oxi; Alk es alcanodiilo C1-6; n es 1 ó 2; p es 0, 1 ó 2; D es 1- o 2-bencimidazolilo, 2(3H)benzoxazolon-3-ilo o un radical de fórmula en el que cada X representa independientemente O, S o NR12; R2 es hidrógeno, alquilo C1-6, arilo o arilalquilo C1-6; R3 es hidrógeno, alquilo C1-6, alquil C1-6 oxi, alquil C1-6 tio, amino o mono- o di(alquil C1-6)amino; cada R4, R5, R6, R7, R8, R10, R11 y R12 es independientemente hidrógeno o alquilo C1-6; R9 es hidrógeno, alquilo C1-6 o arilo; o R3 y R4 tomados juntos pueden formar un radical bivalente -R3-R4- de fórmula -CH2-CH2-CH2- (a-1); -CH2-CH2-CH2-CH2- (a-2); -CH=CH-CH2- (a-3); -CH2-CH=CH- (a-4); ó -CH=CH-CH=CH- (a-5); en el que uno o dos átomos de hidrógeno de cada uno de dichos radicales (a-1) a (a-5) se pueden sustituir independientemente con halo, alquilo C1-6, arilalquilo C1-6, trifluorometilo, amino, hidroxi, alquil C1-6 oxi o alquil C1-10 carboniloxi; o, cuando sea posible, dos átomos de hidrógeno geminales se pueden sustituir con alquilideno C1-6 o arilalquilideno C1-6; o -R3-R4- puede ser también -S-CH2-CH2- (a-6); -S-CH2-CH2-CH2- (a-7); -S-CH=CH- (a-8); -NH-CH2-CH2- (a-9); -NH-CH2-CH2-CH2- (a-10); -NH-CH=CH- (a-11); -NH-CH=N- (a-12); -S-CH=N- (a-13); ó -CH=CH-O- (a-14); en el que uno o cuando sea posible dos o tres átomos de hidrógeno en cada uno de dichos radicales (a-6) a (a-14) se pueden sustituir independientemente con alquilo C1-6 o arilo; y arilo es fenilo o fenilo sustituido con uno, dos o tres sustituyentes seleccionados entre halo, hidroxi, nitro, ciano, trifluorometilo, alquilo C1-6, alquil C1-6 oxi, alquil C1-6 tio, mercapto, amino, mono- y di(alquil C1-6)amino, carboxilo, alquil C1-6 oxicarbonilo y alquil C1-6 carbonilo.

Description

Benzotieno[3,2-c]piridina como antagonistas de \alpha_{2}.
La presente invención se refiere a derivados de benzotieno[3,2-c]piridina que tienen actividad antagonista del adrenoceptor \alpha_{2} central. También se refiere a su preparación, composiciones que los comprenden y su uso como medicina.
Se sabe que los antagonistas del adrenoceptor \alpha_{2} central aumentan la liberación de noradrenalina bloqueando los receptores \alpha_{2} presinápticos que ejercen un control de inhibición sobre la liberación del neurotransmisor. Aumentando las concentraciones de noradrenalina, los antagonistas de \alpha_{2} se pueden usar clínicamente para el tratamiento o profilaxis de depresión, alteraciones cognitivas, enfermedad de Parkinson, diabetes mellitus, disfunción sexual e impotencia, presión intraocular elevada, y enfermedades relacionadas con enteroquinesia alterada, ya que todas estas afecciones están asociadas con una deficiencia de noradrenalina en el sistema nervioso central o periférico.
Los compuestos de la presente invención son nuevos y tienen una afinidad de unión específica y selectiva por los diferentes subtipos conocidos de adrenoceptores \alpha_{2}, es decir el adrenoceptor \alpha_{2A}, \alpha_{2B} y \alpha_{2C}.
La presente invención a refiere a los compuestos de fórmula
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las formas N-óxido, las sales de adición farmacéuticamente aceptables y las formas estereoquímicamente isoméricas de los mismos, en los que:
cada R^{1} es independientemente hidrógeno, halógeno, alquilo C_{1-6}, nitro, hidroxi o alquiloxi C_{1-4};
Alk es alcanodiilo C_{1-6};
n es 1 ó 2;
p es 0, 1 ó 2;
D es 1- o 2-bencimidazolilo, 2(3H)benzoxazolon-3-ilo o un radical de fórmula
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en el que
cada X representa independientemente O, S o NR^{12};
R^{2} es hidrógeno, alquilo C_{1-6}, arilo o arilalquilo C_{1-6};
R^{3} es hidrógeno, alquilo C_{1-6}, alquil C_{1-6} oxi, alquil C_{1-6} tio, amino o mono- o di(alquil C_{1-6})amino;
cada R^{4}, R^{5}, R^{6}, R^{7}, R^{8}, R^{10}, R^{11} y R^{12} es independientemente hidrógeno o alquilo C_{1-6};
R^{9} es hidrógeno, alquilo C_{1-6} o arilo; o
R^{3} y R^{4} tomados juntos pueden formar un radical bivalente -R^{3}-R^{4}- de fórmula
-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-1);
-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-2);
-CH=CH-CH_{2}-
(a-3);
-CH_{2}-CH=CH-
(a-4); ó
-CH=CH-CH=CH-
(a-5);
en el que uno o dos átomos de hidrógeno de cada uno de dichos radicales (a-1) a (a-5) se pueden sustituir independientemente con halo, alquilo C_{1-6}, arilalquilo C_{1-6}, trifluorometilo, amino, hidroxi, alquil C_{1-6} oxi o alquil C_{1-10} carboniloxi; o, cuando sea posible, dos átomos de hidrógeno geminales se pueden sustituir con alquilideno C_{1-6} o arilalquilideno C_{1-6}; o
-R^{3}-R^{4}- puede ser también
-S-CH_{2}-CH_{2}-
(a-6);
-S-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-7);
-S-CH=CH-
(a-8);
-NH-CH_{2}-CH_{2}-
(a-9);
-NH-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-10);
-NH-CH=CH-
(a-11);
-NH-CH=N-
(a-12);
-S-CH=N-
(a-13); ó
-CH=CH-O-
(a-14);
en el que uno o cuando sea posible dos o tres átomos de hidrógeno en cada uno de dichos radicales (a-6) a (a-14) se pueden sustituir independientemente con alquilo C_{1-6} o arilo; y
arilo es fenilo o fenilo sustituido con uno, dos o tres sustituyentes seleccionados entre halo, hidroxi, nitro, ciano, trifluorometilo, alquilo C_{1-6}, alquil C_{1-6} oxi, alquil C_{1-6} tio, mercapto, amino, mono- y di(alquil C_{1-6})amino, carboxilo, alquil C_{1-6} oxicarbonilo y alquil C_{1-6} carbonilo.
Como se usa en las siguientes definiciones el término halógeno es genérico para fluoro, cloro, bromo y yodo. El término alquilo C_{1-6} define hidrocarburos saturados lineales y ramificados, que tienen de 1 a 6 átomos de carbono tales como, por ejemplo, metilo, etilo, propilo, butilo, 1-metiletilo, 1,1-dimetiletilo, 2-metilpropilo, pentilo, hexilo y similares. El término alquilo C_{1-10} pretende incluir radicales alquilo C_{1-6} y los homólogos superiores de los mismos que tienen de 7 a 10 átomos de carbono tales como, por ejemplo, heptilo, octilo, nonilo, decilo y similares. El término alcanodiilo C_{1-6} define radicales alcanodiilo bivalentes de cadena lineal o ramificada que tienen de 1 a 6 átomos de carbono tales como, por ejemplo, metileno, 1,2-etanodiilo, 1,3-propanodiilo, 1,4-butanodiilo, 1,5-pentanodiilo, 1,6-hexanodiilo y similares; el término alquilideno C_{1-6} define radicales alquilideno bivalentes de cadena lineal o ramificada que tienen de 1 a 6 átomos de carbono tales como, por ejemplo, metileno, etilideno, 1-propilideno, 1-butilideno, 1-pentilideno, 1-hexilideno y similares.
Las sales de adición como se ha mencionado en este documento pretenden comprender las formas de sal de adición terapéuticamente activas que los compuestos de fórmula (I) pueden formar con los ácidos apropiados, tales como, por ejemplo, ácidos inorgánicos tales como ácidos hidrácidos, por ejemplo ácido clorhídrico o bromhídrico; ácido sulfúrico; nítrico; fosfórico y similares; o ácidos orgánicos tales como, por ejemplo, ácido acético, propanoico, hidroxiacético, láctico, pirúvico, oxálico, malónico, succínico, maleico, fumárico, málico, tartárico, cítrico, metanosulfónico, etanosulfónico, bencenosulfónico, p-toluenosulfónico, ciclámico, salicílico, p-aminosalicílico, pamoico y similares.
Las sales de adición farmacéuticamente aceptables como se han mencionado anteriormente en este documento pretenden comprender también la base no tóxica terapéuticamente activa, en particular, una forma de sal de adición metálica o de amina que los compuestos de fórmula (I) pueden formar. Dichas sales se pueden obtener convenientemente tratando los compuestos de fórmula (I) que contienen átomos de hidrógeno ácidos con las bases orgánicas e inorgánicas apropiadas tales como, por ejemplo, las sales amonio, las sales de metales alcalinos y alcalinotérreos, por ejemplo las sales de litio, sodio, potasio, magnesio, calcio y similares, sales con bases orgánicas, por ejemplo las sales benzatina, N-metil-D-glucamina, hidrabamina, y sales con aminoácidos tales como, por ejemplo, arginina, lisina y similares.
A la inversa, dichas formas de sal se pueden convertir por tratamiento con una base o ácido apropiados en la forma de ácido o base libre.
El término sal de adición como se ha usado anteriormente en este documento comprende también los solvatos que los compuestos de fórmula (I) pueden formar y dichos solvatos están destinados a estar incluidos dentro del alcance de la presente invención. Los ejemplos de dichos solvatos son, por ejemplo los hidratos, alcoholatos y similares.
Las formas N-óxido de los compuestos de fórmula (I) pretenden comprenden aquellos compuestos de fórmula (I) en la que uno o varios átomos de nitrógeno se oxidan para dar el denominado N-óxido.
La expresión formas estereoquímicamente isoméricas como se usa en este documento define todas las posibles formas isoméricas en las que se pueden dar los compuestos de fórmula (I). A menos que se mencione o indique otra cosa, la denominación química de los compuestos se refiere a la mezcla de todas las posibles formas estereoquímicamente, conteniendo dichas mezclas todos los diastereómeros y enantiómeros de la estructura molecular básica.
Algunos de los compuestos de fórmula (I) pueden existir también en formas tautoméricas. Tales formas, aunque no están indicadas explícitamente en la fórmula anterior, están destinadas a estar incluidas dentro del alcance de la presente invención.
Siempre que se use posteriormente en este documento, la expresión compuestos de fórmula (I) pretende incluir también las formas N-óxido, las sales de adición farmacéuticamente aceptables y todas las formas estereoisoméricas.
Adecuadamente, arilo es fenilo o fenilo sustituido con halo o alquilo C_{1-6}.
Un grupo especial de compuestos son aquellos compuestos de fórmula (I) en los que p es 0.
Un grupo interesante de compuestos son aquellos compuestos de fórmula (I) en los que n es 1 y R^{1} es hidrógeno, cloro, fluoro, metilo, metoxi o nitro, en particular R^{1} es hidrógeno o cloro; o, en la que n es 2 y ambos R^{1} son metoxi. Las posiciones preferidas para R^{1} son la posición 7 y 8 como se representa a continuación.
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Otro grupo interesante de compuestos son aquellos compuestos de fórmula (I) en los que Alk es metileno, 1,2-etanodiilo, 1,3-propanodiilo, 1,4-butanodiilo o 1,5-pentanodiilo, en particular 1,2-etanodiilo, 1,3-propanodiilo, 1,4-butanodiilo, más en particular 1,2-etanodiilo.
Otro grupo interesante de compuestos más son aquellos compuestos de fórmula (I) en los que D es un radical de fórmula (a), (b), (c), (d) o (f).
Son compuestos particulares aquellos compuestos de fórmula (I) en los que D es un radical de fórmula (a) en el que R^{2} es alquilo C_{1-6}, arilo o arilalquilo C_{1-6}, y R^{3} y R^{4} forman un radical bivalente de fórmula -R^{3}-R^{4}-, y adecuadamente -R^{3}-R^{4}- es un radical de fórmula (a-5) o (a-8); o D es un radical de fórmula (b) en el que R^{5} y R^{6} son alquilo C_{1-6}; o D es un radical de fórmula (c) en el que R^{7} es hidrógeno; o D es un radical de fórmula (d) en el que R^{8} es hidrógeno; o D es un radical de fórmula (f) en el que R^{10} es hidrógeno y X es O o S, en particular S.
Compuestos preferidos son aquellos compuestos de fórmula (I) en los que n es 1 y R^{1} es hidrógeno o cloro, p es 0, Alk es 1,2-etanodiilo y D es un radical de fórmula (a), (b), (c), (d) o (f).
Compuestos más preferidos son los compuestos descritos a continuación o sus formas N-óxido, las sales de adición farmacéuticamente aceptables y las formas estereoquímicamente isoméricas de los mismos:
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Los compuestos de fórmula (I) se pueden preparar en general N-alquilando un derivado de benzotieno[3,2-c]piridina de fórmula (II) con un reactivo alquilante de fórmula (III) siguiendo el procedimiento descrito en los documentos EP-A-0037265, EP-A-0070053, EP-A-0196132 y en EP-A-0378255. Convenientemente, ambos intermedios se hacen reaccionar en un disolvente adecuado tal como, por ejemplo, metil isobutil cetona, en presencia de una base tal como, por ejemplo, carbonato sódico, y opcionalmente en presencia de un catalizador tal como, por ejemplo, yoduro potásico.
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En el intermedio (III), W^{1} representa un grupo saliente reactivo apropiado tal como, por ejemplo, halo, por ejemplo cloro, bromo o yodo; sulfoniloxi, por ejemplo metanosulfoniloxi, 4-metilbencenosulfoniloxi.
En esta y en las siguientes reacciones, los productos de reacción se pueden aislar del medio de reacción y, si fuera necesario, purificar adicionalmente de acuerdo con metodologías conocidas de forma general en la técnica tales como extracción, cristalización, trituración y cromatografía.
Los compuestos de fórmula (I) en los que D es un radical de fórmula (e), que están representados por la fórmula (I-e), se pueden preparar desprotegiendo un intermedio N-protegido de fórmula (IV) en el que P es un grupo protector tal como, por ejemplo, un grupo alquil C_{1-4} oxicarbonilo, y posteriormente N-acilar el intermedio resultante con un derivado de acilo de fórmula (V) en el que W^{2} es un grupo saliente reactivo apropiado tal como, por ejemplo, un halógeno. La reacción se puede realizar en un disolvente adecuado tal como, por ejemplo, cloroformo, metil isobutil cetona o un alcohol, en presencia de una base tal como, por ejemplo, carbonato sódico.
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Los compuestos de fórmula (I) en los que D es un radical de fórmula (f), que están representados por la fórmula (I-f), se pueden preparar N-alquilando una amina de fórmula (VI) con un intermedio de fórmula (VII) en la que W^{3} es un grupo saliente reactivo apropiado tal como, por ejemplo, un halógeno.
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Los compuestos de fórmula (I) se pueden convertir unos en otros siguiendo reacciones de transformación del grupo funcional conocidas en la técnica.
Los compuestos de fórmula (I) también se pueden convertir en las formas N-óxido correspondientes siguiendo procedimientos conocidos en la técnica para convertir un nitrógeno trivalente en su forma N-óxido. Dicha reacción de N-oxidación se puede realizar en general haciendo reaccionar el material de partida de fórmula (I) con un peróxido orgánico o inorgánico apropiado. Los peróxidos inorgánicos apropiados comprenden, por ejemplo, peróxido de hidrógeno, peróxidos de metales alcalinos o metales alcalinotérreos, por ejemplo peróxido sódico, peróxido potásico; los peróxidos orgánicos apropiados pueden comprender peroxiácidos tales como, por ejemplo, ácido bencenocarboperoxoico o ácido bencenocarboperoxoico halo sustituido, por ejemplo ácido 3-clorobencenocarboperoxoico, ácidos peroxoalcanoicos, por ejemplo ácido peroxoacético, alquilhidroperóxidos, por ejemplo terc-butil hidroperóxido. Los disolventes adecuados son, por ejemplo, agua, alcanoles inferiores, por ejemplo etanol y similares, hidrocarburos, por ejemplo tolueno, cetonas, por ejemplo 2-butanona, hidrocarburos halogenados, por ejemplo diclorometano, y mezclas de tales disolventes.
Numerosos intermedios y materiales de partida están disponibles en el mercado o son compuestos conocidos que se pueden preparar de acuerdo con metodologías conocidas en la técnica.
Por ejemplo, algunos de los intermedios de fórmula (III) y sus preparaciones se describen en los documentos EP-A-0037265, EP-A-0070053, EP-A-0196132 y en EP-A-0378255.
Los intermedios de fórmula (II) en los que X es S se pueden preparar de forma análoga al procedimiento descrito en Capps y otros (J. Am. Chem. Soc., 1953, p. 697) o en el documento US-3.752.820.
Una ruta particular de síntesis para la preparación de intermedios de fórmula (II) se representa en el esquema 1.
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Esquema 1
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La etapa a se puede realizar de una forma análoga al procedimiento descrito en Tetrahedron (1981), 37, p 979-982. Los benzofuranos resultantes de la etapa c se han usado como intermedios en el documento US 4.210.655. Las siguientes etapas de reacción son análogas a los procedimientos de reacción descritos en el documento US 3.752.820.
Alternativamente, los intermedios de fórmula (II) se pueden preparar usando las etapas de reacción representadas en el esquema 2.
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Esquema 2
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La etapa a se puede realizar de una forma análoga al procedimiento descrito en Heterocicles (1994), 39(1), p. 371-380. La etapa b se puede realizar de una forma análoga al procedimiento descrito en J. Med. Chem. (1986), 29(9), p. 1643-1650. Las demás etapas de reacción se pueden realizar de una forma análoga a las descritas en J. Heterocicl. Chem. (1979), 16, p. 1321.
Algunos de los compuestos de fórmula (I) y algunos de los intermedios en la presente invención contienen al menos un átomo de carbono asimétrico. Las formas puras estereoquímicamente isoméricas de dichos compuestos y dichos intermedios se pueden obtener mediante la aplicación de procedimientos conocidos en la técnica. Por ejemplo, los diaestereoisómeros se pueden separar mediante procedimientos físicos tales como cristalización selectiva o técnicas cromatográficas, por ejemplo distribución contracorriente, cromatografía líquida y procedimientos similares. Los enantiómeros se pueden obtener a partir de mezclas racémicas convirtiendo primero dichas mezclas racémicas con los agentes de resolución adecuados tales como, por ejemplo, ácidos quirales, en mezclas de sales diastereoméricas o compuestos; separando después físicamente dichas mezclas de sales diastereoméricas o compuestos, por ejemplo mediante cristalización selectiva o técnicas cromatográficas, por ejemplo cromatografía líquida y procedimientos similares; y convirtiendo finalmente dichas sales diastereoméricas o compuestos separados en los enantiómeros
correspondientes.
Las formas puras estereoquímicamente isoméricas de los compuestos de fórmula (I) se pueden obtener también a partir de las formas puras estereoquímicamente isoméricas de los intermedios y materiales de partida apropiados, con la condición de que las reacciones intervinientes ocurran estereoespecíficamente. Las formas puras y mixtas estereoquímicamente isoméricas de los compuestos de fórmula (I) se pretenden abarcar dentro del alcance de la presente invención.
Los compuestos de fórmula (I), los N-óxidos, las sales de adición farmacéuticamente aceptables y las formas estereoquímicamente isoméricas de los mismos bloquean los receptores \alpha_{2} presinápticos en las neuronas noradrenérgicas centrales aumentando de esta manera la liberación de noradrenalina. Bloquear dichos receptores suprimirá o aliviará diversos síntomas asociados con una deficiencia de noradrenalina en el sistema nervioso central o periférico. Las indicaciones terapéuticas para usar los presentes compuestos son depresión, alteraciones cognitivas, enfermedad de Parkinson, diabetes mellitus, disfunción sexual e impotencia y presión intraocular elevada.
Se ha demostrado también que bloquear los receptores \alpha_{2} en el sistema nervioso central potencia la liberación de serotonina que se puede añadir a la acción terapéutica en depresión (Maura y otros, 1992, Naunyn-Schmiedeberg's Arch. Pharmacol., 345:410-416).
Se ha demostrado también que bloquear los receptores \alpha_{2} puede inducir un aumento de DOPAC extracelular (ácido 3,4-dihidro-fenilacético) que es un metabolito de dopamina y noradrenalina.
En vista de la utilidad de los presentes compuestos en el tratamiento de enfermedades asociadas con una deficiencia de noradrenalina en el sistema nervioso central, en particular depresión y enfermedad de Parkinson, la presente invención proporciona un método para tratar animales de sangre caliente que padecen dichas enfermedades, en particular depresión y enfermedad de Parkinson, comprendiendo dicho procedimiento la administración sistémica de una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto de fórmula (I) o sal de adición farmacéuticamente aceptable del mismo.
Los presentes compuestos son también potencialmente útiles en el tratamiento de la enfermedad de Alzheimer y demencia ya que se sabe que los antagonistas de \alpha_{2} promueven la liberación de acetilcolina (Tellez y otros, 1997, J. Neurochem. 68:778-785).
En general se contempla que una cantidad diaria terapéutica eficaz sería de aproximadamente 0,01 mg/kg a aproximadamente 4 mg/kg de peso corporal.
La presente invención se refiere también, de este modo, a compuestos de fórmula (I) como se han definido anteriormente en este documento para usar como medicina. Además, la presente invención se refiere también al uso de un compuesto de fórmula (I) para la preparación de un medicamento para tratar depresión o enfermedad de
Parkinson.
Se pueden usar estudios de unión a receptor y transducción de señales a receptor ex vivo así como in vitro para evaluar el antagonismo del adrenoceptor \alpha_{2} de los presentes compuestos. Como índice del bloqueo in vivo del adrenoceptor \alpha_{2} central, se puede usar la inversión de la pérdida de reflejo de enderezamiento observada en ratas después de inyección intravenosa de xilazina e inhibición de los temblores inducida por reserpina en ratas.
Los compuestos de la presente invención tienen también la capacidad de penetrar rápidamente en el sistema nervioso central.
Para propósitos de administración, los presentes compuestos se pueden formular en diversas composiciones farmacéuticas que comprenden un vehículo farmacéuticamente aceptable y, como ingrediente activo, una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto de fórmula (I). Para preparar las composiciones farmacéuticas de esta invención, una cantidad eficaz del compuesto particular, además de sal o forma de ácido o base libre, como ingrediente activo se combina en mezcla íntima con un vehículo farmacéuticamente aceptable, que puede tomar una gran diversidad de formas dependiendo de la forma de preparación deseada para la administración. Estas composiciones farmacéuticas están deseablemente en una forma de dosificación unitaria adecuada, preferiblemente, para administración por vía oral, por vía percutánea, o mediante inyección parenteral. Por ejemplo, en la preparación de las composiciones en forma de dosificación oral, se puede emplear cualquiera de los medios farmacéuticos habituales, tales como, por ejemplo, agua, glicoles, aceites, alcoholes y similares en el caso de preparaciones líquidas orales tales como suspensiones, jarabes, elixires y soluciones; o vehículos sólidos tales como almidones, azúcares, caolín, lubricantes, aglutinantes, agentes disgregantes y similares en el caso de polvos, píldoras, cápsulas y comprimidos. Debido a su facilidad de administración, los comprimidos y cápsulas representan la forma de dosificación unitaria oral más ventajosa, en cuyo caso, obviamente se emplean vehículos farmacéuticos sólidos. Para composiciones parenterales, el vehículo normalmente comprenderá agua estéril, al menos en gran medida, aunque se pueden incluir otros ingredientes, por ejemplo para ayudar en la solubilidad. Se pueden preparar, por ejemplo, soluciones inyectables en las que el vehículo comprende solución salina, solución de glucosa o una mezcla de solución salina y solución de glucosa. Las soluciones inyectables que contienen compuestos de fórmula (I) se pueden formular en un aceite para acción prolongada. Los aceites apropiados para este propósito son, por ejemplo, aceite de cacahuete, aceite de sésamo, aceite de semilla de algodón, aceite de maíz, aceite de semilla de soja, ésteres de glicerol sintéticos de ácidos grasos de cadena larga y mezclas de estos y otros aceites. También se pueden preparar suspensiones inyectables, en cuyo caso se pueden emplear los apropiados vehículos líquidos, agentes de suspensión y similares. En las composiciones adecuadas para administración percutánea, el vehículo comprende opcionalmente un agente que potencia la penetración y/o un agente humectante adecuado, opcionalmente combinado con aditivos adecuados de cualquier naturaleza en proporciones minoritarias, no provocando dichos aditivos ningún efecto perjudicial significativo sobre la piel. Dichos aditivos pueden facilitar la administración a la piel y/o pueden ser útiles para preparar las composiciones deseadas. Estas composiciones se pueden administrar de diversas maneras, por ejemplo como un parche transdérmico, como una crema de aplicación puntual o como una pomada. Las sales de adición de (I), debido a su mayor solubilidad en agua respecto a la forma de base libre o ácido libre correspondiente, son obviamente más adecuadas en la preparación de composiciones
acuosas.
Es especialmente ventajoso formular las composiciones farmacéuticas mencionadas anteriormente en forma de dosificación unitaria para facilidad de administración y uniformidad de la dosificación. La forma de dosificación unitaria como se usa en la memoria descriptiva y reivindicaciones de este documento se refiere a unidades físicamente discretas adecuadas como dosificaciones unitarias, conteniendo cada unidad una cantidad predeterminada de ingrediente activo calculada para producir el efecto terapéutico deseado, junto con el vehículo farmacéutico requerido. Los ejemplos de dichas formas de dosificación unitaria son comprimidos (incluyendo comprimidos ranurados o recubiertos), cápsulas, píldoras, sobres de polvos, obleas, suspensiones o soluciones inyectables, cucharaditas, cucharadas grandes y similares, y múltiplos segregados de los mismos.
Los siguientes ejemplos pretenden ilustrar la presente invención.
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Parte experimental Preparación de los compuestos intermedios Ejemplo A1
a) Una mezcla de 1,2,3,4-tetrahidro[1]benzotieno[3,2-c]piridina HCl (1:1) (0,02 mol), (4-clorobutil)carbamato de 1,1-dimetiletilo (0,044 mol), Na_{2}CO_{3} (0,05 mol) y KI (cantidad catalítica) en 4-metil-2-pentanona (200 ml) se agitó y se calentó a reflujo durante una noche, después se enfrió a temperatura ambiente y el disolvente se evaporó. El residuo se lavó con agua y se extrajo con CH_{2}Cl_{2}. La fase orgánica separada se secó, se filtró y el disolvente se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluyente: CH_{2}Cl_{2}/CH_{3}OH 90/10). Las fracciones deseadas se recogieron y el disolvente se evaporó, produciendo [4-(3,4-dihidro[1]benzotieno[3,2-c]piridina-2(1H)-il)butil]carbamato de 1,1-dimetiletilo (intermedio 1).
b) Una mezcla del intermedio (1) (0,02 mol) en HCl/2-propanol (20 ml) y 2-propanol (150 ml) se agitó y se calentó a reflujo durante 30 min, después se enfrió a temperatura ambiente. El precipitado se retiró por filtración y se secó, produciendo 4,9 g de diclorhidrato de 3,4-dihidro [1]benzotieno-[3,2-c]piridina-2(1H)-butanamina (73%)
(intermedio 2).
Ejemplo A2
a) Butillitio (2,5 M) (0,27 mol) se añadió gota a gota a 6-metoxibenzo[b]-tiofeno (0,25 mol) en tetrahidrofurano (1000 ml), se agitó a -30ºC. La mezcla se agitó durante 10 min a -30ºC. Se añadió gota a gota óxido de etileno (0,38 mol en 100 ml de tetrahidrofurano) a -30ºC. La mezcla se dejó calentar a temperatura ambiente y se agitó durante 3 horas. La mezcla se acidificó con solución diluida de HCl. El disolvente se evaporó. El residuo se diluyó con agua y esta mezcla se extrajo con CH_{2}Cl_{2}. La fase orgánica separada se secó, se filtró y el disolvente se evaporó. El residuo se agitó en hexano, se retiró por filtración y se secó, produciendo 41,3 g de 6-metoxibenzo[b]tiofeno-2-etanol
(intermedio 3).
b) Se añadió cloruro de metanosulfonilo (0,21 mol) a una mezcla del intermedio (3) (0,19 mol) y N,N-dietiletanamina (0,21 mol) en CH_{2}Cl_{2} (1 l), se agitó a 0ºC. La mezcla de reacción se agitó durante 4 horas a temperatura ambiente, después se vertió en agua. La fase orgánica separada se secó, se filtró y el disolvente se evaporó. El residuo se trituró en diisopropil éter, se retiró por filtración y se secó, produciendo 50,5 g de 6-metoxibenzo[b]tiofeno-2-etanol metanosulfonato (éster) (intermedio 4).
c) Una mezcla del intermedio (4) (0,18 mol) y yoduro sódico (0,45 mol) en 2-propanona (1000 ml) se agitó y se calentó a reflujo durante 9 horas, después se enfrió a temperatura ambiente y el disolvente se evaporó. El residuo se lavó con agua y se extrajo con CH_{2}Cl_{2}. La fase orgánica separada se secó, se filtró y el disolvente se evaporó, produciendo 57 g de 2-(2-yodoetil)-6-metoxibenzo[b]tiofeno (intermedio 5).
\newpage
d) El intermedio (5) (0,18 mol) se añadió en porciones a una mezcla de 1,3,5,7-tetraazatriciclo[3,3,1,13,7]decano (0,45 mol) en CHCl_{3} (600 ml). La mezcla de reacción se agitó y se calentó a reflujo durante una noche, después se enfrió a temperatura ambiente. El precipitado se retiró por filtración y se secó, produciendo 54,2 g de yoduro de 1-[2-(6-metoxibenzo[b]tiofen-2-il)etil]-1,3,5,7-tetraazatriciclo[5,1,1,1-5,7]decanio (intermedio 6).
e) Una mezcla del intermedio (6) (0,12 mol) y HCl (0,50 mol) en etanol (171 ml) se agitó durante 2 días a temperatura ambiente. Se añadieron más HCl (10 ml) y etanol (40 ml) y la mezcla de reacción se agitó y se calentó a reflujo durante una hora, después se enfrió a temperatura ambiente. El disolvente se evaporó. El residuo se agitó en 2-propanol, después se retiró por filtración. El sólido se secó y se reconvirtió en la base libre con NaOH al 20%. La fase orgánica separada se secó, se filtró y el disolvente se evaporó. El residuo se disolvió en 2-propanol y se convirtió en la sal de ácido clorhídrico (1:1) con HCl/2-propanol. El precipitado se retiró por filtración y se secó, produciendo 13,1 g de 1,2,3,4-tetrahidro-7-metoxi[1]benzotieno[3,2-c]piridina (50%) (intermedio 7).
De una manera análoga se prepararon también:
clorhidrato de 1,2,3,4-tetrahidro-8-metil-[1]benzotieno[3,2-c]piridina (1:1) (intermedio 8); y clorhidrato de 1,2,3,4-tetrahidro-8-fluoro-[1]benzotieno[3,2-c]piridina (1:1) (intermedio 9).
Preparación de los compuestos de fórmula (I) Ejemplo B1
Una mezcla de 1,2,3,4-tetrahidro-benzotieno[3,2-c]piridina [preparada de forma análoga al procedimiento descrito en J. Am. Chem. Soc, 1953, p. 697] (0,009 mol), 3-(2-cloroetil)-2-metil-4H-pirido[1,2-a]pirimidin-4-ona (0,011 mol), Na_{2}CO_{3} (0,023 mol) y KI (cantidad catalítica) en metil isobutil cetona (100 ml) se agitó y se calentó a reflujo durante una noche, después se enfrió a temperatura ambiente y el disolvente se evaporó. El residuo se lavó con agua y se extrajo con CH_{2}Cl_{2}. La fase orgánica separada se secó, se filtró y el disolvente se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluyente: CH_{2}Cl_{2}/CH_{3}OH 90/10). Las fracciones deseadas se recogieron y el disolvente se evaporó. El residuo se convirtió en la sal del ácido (E)-2-butenodioico (2:1). El precipitado se retiró por filtración y se secó, produciendo 2,3 g (47%) de (E)-2-butenodioato de 3-[2-(3,4-dihidro-[1]benzotieno[3,2-c]piridin-2(1H)-il)etil]-2-metil-4H-pirido[1,2-a]pirimidin-4-ona (2:1) (comp. 1).
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Ejemplo B2
Se añadió Na_{2}CO_{3} (0,100 g) a una solución de 1,2,3,4-tetrahidro-benzotieno[3,2-c]-piridina (0,00044 mol) y 3-(4-clorobutil)-2,4(1H,3H)quinazolinadiona (0,100 g) en metil isobutil cetona (2 ml) y la mezcla de reacción resultante se agitó durante una noche a 100ºC. El compuesto deseado se aisló y se purificó por HPLC sobre gel de sílice Kromasil Spherical no derivatizado (eluyente: CH_{2}Cl_{2}/(CH_{2}Cl_{2}/CH_{3}OH 90/10)/CH_{3}OH (0 min) 100/0/0, (10,50 min) 0/100/0, (12,50 min) 50/0/50, (14,00 min) 0/0/100, (15,01 -20,00 min) 100/0/0). Las fracciones puras se recogieron y el disolvente se evaporó, produciendo 0,025 g de 3-[4-(3,4-dihidro-[1]benzotieno[3,2-c]piridin-2(1 H)-il)butil]-1,3-quinazolina-2,4(1 H,3H)-diona (comp. 6).
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplo B3
Una mezcla del intermedio (2) (0,01 mol), 2-clorobenzotiazol (0,012 mol) y Na_{2}CO_{3} (0,015 mol) en 2 etoxietanol (50 ml) se agitó y se calentó a reflujo durante una noche. La mezcla de reacción se filtró caliente y el filtrado se dejó enfriar a temperatura ambiente. El disolvente se evaporó. El residuo se purificó por cromatografía en columna sobre gel de sílice (eluyente: CH_{2}Cl_{2}/CH_{3}OH 90/10). Las fracciones deseadas se recogieron y el disolvente se evaporó. El residuo se convirtió en la sal de ácido clorhídrico (1:2). El precipitado se retiró por filtración y se secó, produciendo 2,3 g de diclorhidrato de N-2-benzotiazolil-3,4-dihidro[1]benzotieno[3,2-c]piridina-2(1H)-butanamina (49%)
(comp. 18).
La tabla 1 enumera compuestos de fórmula (I) que se fabricaron de forma análoga a uno de los ejemplos anteriores.
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12
13
14
15
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C. Ejemplos farmacológicos Ejemplo C.1 Afinidad de unión in vitro para receptores \alpha_{2}
La interacción de los compuestos de fórmula (I) con receptores \alpha_{2} se evaluó en experimentos de unión a radioligando in vitro.
En general, una baja concentración de un radioligando con una alta afinidad de unión por un receptor particular se incuba con una muestra de una preparación de tejido enriquecida en un receptor particular o con una preparación de células que expresan receptores humanos clonados en un medio tamponado. Durante la incubación, el radioligando se une al receptor. Cuando se alcanza el equilibrio de unión, la radioactividad del receptor unido se separa de la radioactividad no unida, y se cuenta la actividad del receptor unido. La interacción de los compuestos de ensayo con el receptor se evalúa en experimentos de unión competitiva. Se añaden diversas concentraciones del compuesto de ensayo a la mezcla de incubación que contiene la preparación de receptor y el radioligando. La unión del radioligando será inhibida por el compuesto de ensayo en proporción a su afinidad de unión y su concentración.
El radioligando usado para la unión al receptor \alpha_{2A}, \alpha_{2B} y \alpha_{2C} es ^{3}H-rauwolscina y la preparación de receptor usada son células de Ovario de Hámster Chino (CHO) que expresan receptores \alpha_{2A}, \alpha_{2B} y \alpha_{2C} humanos clonados.
Los compuestos ejemplificados en la parte experimental por encima de todo tienen un valor de CI_{50} (concentración a la que el 50% de los receptores se inhiben) para cada uno de los tres receptores de al menos 10^{-6} M.
D. Ejemplos de composición
"Ingrediente activo" (I.A.) como se usa en estos ejemplos se refiere a un compuesto de fórmula (I), una sal de adición farmacéuticamente aceptable o una forma estereoquímicamente isomérica del mismo.
Ejemplo D.1 Cápsulas
20 g del I.A., 6 g de lauril sulfato sódico, 56 g de almidón, 56 g de lactosa, 0,8 g de dióxido de silicio coloidal, y 1,2 g de estearato de magnesio se agitan vigorosamente juntos. Con la mezcla resultante posteriormente se llenan 1000 cápsulas de gelatina endurecidas adecuadas, comprendiendo cada una 20 mg del I.A..
Ejemplo D.2 Comprimidos recubiertos con película Preparación del núcleo del comprimido
Una mezcla de 100 g del I.A., 570 g de lactosa y 200 g de almidón se mezcla bien y posteriormente se humidifica con una solución de 5 g de dodecil sulfato sódico y 10 g polivinilpirrolidona en aproximadamente 200 ml de agua. La mezcla en polvo húmeda se tamiza, se seca y se tamiza de nuevo. Después se añaden 100 g de celulosa microcristalina y 15 g de aceite vegetal hidrogenado. El conjunto se mezcla bien y se comprime en comprimidos, dando 10.000 comprimidos, comprendiendo cada uno 10 mg del ingrediente activo.
Recubrimiento
A una solución de 10 g de metil celulosa en 75 ml de etanol desnaturalizado se le añade una solución de 5 g de etil celulosa en 150 ml de diclorometano. Después se añaden 75 ml de diclorometano y 2,5 ml de 1,2,3-propanotriol. 10 g de polietilenglicol se funden y disuelven en 75 ml de diclorometano. Esta última solución se añade a la primera y después se añaden 2,5 g de octadecanoato de magnesio, 5 g de polivinilpirrolidona y 30 ml de suspensión de color concentrada y el conjunto se homogeneizó. Los núcleos de los comprimidos se recubren con la mezcla obtenida de esta manera en un aparato de recubrimiento.
Ejemplo D.3 Solución oral
9 gramos de 4-hidroxibenzoato de metilo y 1 gramo de 4-hidroxibenzoato de propilo se disolvieron en 4 l de agua purificada en ebullición. En 3 l de esta solución se disolvieron en primer lugar 10 gramos de ácido 2,3-dihidroxibutanodioico y posteriormente 20 gramos del I.A.. Esta última solución se combinó con la parte restante de la primera solución y se añadieron a la misma 12 l de 1,2,3-propanotriol y 3 l de sorbitol en solución al 70%. 40 gramos de sacarina sódica se disolvieron en 0,5 l de agua y se añadieron 2 ml de esencia de frambuesa y 2 ml de esencia de grosella. Esta última solución se combinó con la primera, se añadió agua c.s. hasta un volumen de 20 l proporcionando una solución oral que comprendía 5 mg del ingrediente activo por cucharadita (5 ml). Con la solución resultante se llenaron los recipientes adecuados.
Ejemplo D.4 Solución inyectable
1,8 gramos de 4-hidroxibenzoato de metilo y 0,2 gramos de 4-hidroxibenzoato de propilo se disolvieron en aproximadamente 0,5 l de agua en ebullición para inyección. Después de enfriar a aproximadamente 50ºC, se añadieron mientras se agitaba 4 gramos de ácido láctico, 0,05 gramos de propilenglicol y 4 gramos del I.A.. La solución se enfrió a temperatura ambiente y se complementó con agua para inyección c.s. ad 1 l, dando una solución que comprende 4 mg/ml de I.A.. La solución se esterilizó por filtración y se llenó en recipientes estériles.

Claims (12)

1. Un compuesto de fórmula
16
una forma N-óxido, una sal de adición farmacéuticamente aceptable o una forma estereoquímicamente isomérica del mismo, en el que:
cada R^{1} es independientemente hidrógeno, halógeno, alquilo C_{1-6}, nitro, hidroxi o alquil C_{1-4} oxi;
Alk es alcanodiilo C_{1-6};
n es 1 ó 2;
p es 0, 1 ó 2;
D es 1- o 2-bencimidazolilo, 2(3H)benzoxazolon-3-ilo o un radical de fórmula
17
18
en el que
cada X representa independientemente O, S o NR^{12};
R^{2} es hidrógeno, alquilo C_{1-6}, arilo o arilalquilo C_{1-6};
R^{3} es hidrógeno, alquilo C_{1-6}, alquil C_{1-6} oxi, alquil C_{1-6} tio, amino o mono- o di(alquil C_{1-6})amino;
cada R^{4}, R^{5}, R^{6}, R^{7}, R^{8}, R^{10}, R^{11} y R^{12} es independientemente hidrógeno o alquilo C_{1-6};
R^{9} es hidrógeno, alquilo C_{1-6} o arilo; o
R^{3} y R^{4} tomados juntos pueden formar un radical bivalente -R^{3}-R^{4}- de fórmula
-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-1);
-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-2);
-CH=CH-CH_{2}-
(a-3);
-CH_{2}-CH=CH-
(a-4); ó
-CH=CH-CH=CH-
(a-5);
en el que uno o dos átomos de hidrógeno de cada uno de dichos radicales (a-1) a (a-5) se pueden sustituir independientemente con halo, alquilo C_{1-6}, arilalquilo C_{1-6}, trifluorometilo, amino, hidroxi, alquil C_{1-6} oxi o alquil C_{1-10} carboniloxi; o, cuando sea posible, dos átomos de hidrógeno geminales se pueden sustituir con alquilideno C_{1-6} o arilalquilideno C_{1-6}; o
-R^{3}-R^{4}- puede ser también
-S-CH_{2}-CH_{2}-
(a-6);
-S-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-7);
-S-CH=CH-
(a-8);
-NH-CH_{2}-CH_{2}-
(a-9);
-NH-CH_{2}-CH_{2}-CH_{2}-
(a-10);
-NH-CH=CH-
(a-11);
-NH-CH=N-
(a-12);
-S-CH=N-
(a-13); ó
-CH=CH-O-
(a-14);
en el que uno o cuando sea posible dos o tres átomos de hidrógeno en cada uno de dichos radicales (a-6) a (a-14) se pueden sustituir independientemente con alquilo C_{1-6} o arilo; y
arilo es fenilo o fenilo sustituido con uno, dos o tres sustituyentes seleccionados entre halo, hidroxi, nitro, ciano, trifluorometilo, alquilo C_{1-6}, alquil C_{1-6} oxi, alquil C_{1-6} tio, mercapto, amino, mono- y di(alquil C_{1-6})amino, carboxilo, alquil C_{1-6} oxicarbonilo y alquil C_{1-6} carbonilo.
2. Un compuesto de acuerdo con la reivindicación 1, en el que arilo es fenilo o fenilo sustituido con halo o alquilo C_{1-6}.
3. Un compuesto de acuerdo con las reivindicaciones 1 ó 2, en el que Alk es 1,2-etanodiilo, 1,3-propanodiilo o 1,4-butanodiilo.
4. Un compuesto de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3, en el que D es un radical de fórmula (a), (b), (c), (d) o (f).
5. Un compuesto de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4, en el que D es un radical de fórmula (a).
6. Un compuesto de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 5, en el que n es 1 y R^{1} es hidrógeno, cloro, fluoro, metilo, metoxi o nitro.
7. Un compuesto de acuerdo con la reivindicación 1, en el que el compuesto es
5
6
8. Un compuesto de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7, para usar como medicina.
9. El uso de un compuesto de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7 en la preparación de un medicamento para tratar depresión o enfermedad de Parkinson.
10. Una composición que comprende un vehículo farmacéuticamente aceptable y, como ingrediente activo, una cantidad terapéuticamente eficaz de un compuesto de acuerdo con una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7.
11. Un procedimiento para preparar una composición de acuerdo con la reivindicación 10 combinando un compuesto como se ha definido en una cualquiera de las reivindicaciones 1 a 7 como ingrediente activo en mezcla íntima con un vehículo farmacéuticamente aceptable.
12. Un procedimiento para preparar un compuesto de acuerdo con la reivindicación 1, caracterizado por,
a) N-alquilar un derivado de benzotieno[3,2-c]piridina de fórmula (II) con un reactivo alquilante de fórmula (III),
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en el que W^{1} representa un grupo saliente reactivo apropiado, D, Alk, p, n y R^{1} son como se han definido en la reivindicación 1, en un disolvente adecuado, en presencia de una base y opcionalmente en presencia de un catalizador;
b) desproteger un intermedio N-protegido de fórmula (IV) en el que P es un grupo protector y Alk, p, n y R^{1} son como se ha definido en la reivindicación 1, y posteriormente N-acilar el intermedio resultante con un derivado de acilo de fórmula (V) en el que W^{2} es un grupo saliente reactivo apropiado y R^{9} es como se ha definido en la reivindicación 1, en un disolvente adecuado y en presencia de una base, formando de esta manera un compuesto de fórmula (I-e);
21
c) N-alquilar una amina de fórmula (VI) con un intermedio de fórmula (VII) en el que W^{3} es un grupo saliente reactivo apropiado;
22
d) y si se desea, convertir los compuestos de fórmula (I) unos en otros siguiendo transformaciones conocidas en la técnica, y adicionalmente, si se desea, convertir los compuestos de fórmula (I) en una sal de adición de ácido no tóxica terapéuticamente activa, por tratamiento con un ácido, o en una sal de adición de base no tóxica terapéuticamente activa, por tratamiento con una base, o a la inversa, convirtiendo la forma de sal de adición de ácido en la base libre, por tratamiento con álcali, o convirtiendo la sal de adición de base en el ácido libre, por tratamiento con ácido; y, si se desea, preparar formas estereoquímicamente isoméricas o N-óxidos de las mismas.
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