ES2305201T3 - Mezclas ternarias de poliesteres biodegradables y productos fabricados a partir de las mismas. - Google Patents

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Gianfranco Del Tredici
Italo Guanella
Tiziana Milizia
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Abstract

Mezcla de poliésteres biodegradables que incluye: (A) un poliéster aromático-alifático con un punto de fusión de entre 50º y 170ºC; (B) un poliéster alifático con un peso molecular Pm superior a 40.000 y un punto de fusión de entre 40º y 170ºC; (C) un polímero de ácido poliláctico que contiene por lo menos 75% de ácido L-láctico o D-láctico o combinaciones de los mismos, con un peso molecular Pm superior a 30.000, en la que la concentración de A varía con respecto a (A+B), en el intervalo comprendido entre 40% y 70% en peso, y la concentración de C con respecto a (A+B+C) es de entre 5 y 30%, preferentemente entre 5 y 20% en peso.

Description

Mezclas ternarias de poliésteres biodegradables y productos fabricados a partir de las mismas.
La presente invención se refiere a mezclas de poliésteres biodegradables que incluyen por lo menos tres poliésteres en proporciones mediante las cuales resulta posible proporcionar una película biodegradable con características mejoradas en comparación con cada uno de los poliésteres iniciales y demostrar, en particular, propiedades de resistencia considerable, tanto en la dirección longitudinal como en la transversal de la formación de la película, de transparencia y rigidez.
La película fabricada a partir de dichas mezclas resultará particularmente útil en el embalaje de alimentos, para acolchado de suelos, para ensilado y en otras varias aplicaciones.
Técnica anterior
Los polímeros convencionales tales como el polietileno de baja o alta densidad se caracterizan no solamente por su excelente flexibilidad y resistencia al agua, sino también por un buen nivel de transparencia y por una excelente resistencia al desgarro. Estos polímeros se utilizan, por ejemplo, para sacos y bolsas, como material de embalaje y como películas para acolchado de suelos en agricultura. Sin embargo, su poca biodegradabilidad ha causado un problema de polución visual que ha empeorado constantemente durante las pasadas décadas.
Polímeros tales como los ácidos L-poliláctico, D,L-poliláctico o D-poliláctico y copolímeros de los mismos son materiales termoplásticos que son biodegradables, proceden de una fuente renovable, son transparentes y presentan una resistencia excelente a los mohos y por lo tanto son muy aconsejables para el embalaje de productos alimenticios, lo que contribuye a conservar las cualidades organolépticas de los mismos. Estos materiales, sin embargo, se destruyen sólo lentamente en el suelo y, si se compostan, se descomponen solamente a elevadas temperaturas. Sin embargo, su principal inconveniente es que la película fina obtenida en condiciones normales, ya sea por procedimientos de soplado o moldeo, presenta una baja resistencia al desgarro. Además, estas películas son muy rígidas y por lo tanto inadecuadas para el acolchado de suelos, para preparación de bolsas de embalaje de alimentos, recubrimientos de recipientes u otras películas de embalaje que, sin embargo, requieren considerable resistencia.
Los poliésteres alifáticos, por otra parte, que están constituidos principalmente por monómeros de fuentes renovables, a base de diácidos y dioles, tales como polímeros de los ácidos sebácico, brasílico o azelaico, por ejemplo, presentan el gran inconveniente de ser muy anisótropos, con respecto a la resistencia tanto al desgarro longitudinal como transversal, y también presentan muy poca resistencia al desgarro longitudinal. Estas características también hacen inadecuada a la película producida a partir de estas resinas para su utilización en acolchado de suelos, en el embalaje de alimentos o para revestimientos de recipientes y similares.
Los polihidroxiácidos, tal como la poli-\varepsilon-caprolactona, también presentan una típica tendencia a la orientación transversal.
Con el fin de mantener las características biodegradables conforme al procedimiento CEN 13432, los polímeros alifático-aromático biodegradables, en particular los polímeros con la parte aromática constituida por el ácido tereftálico y la parte alifática constituida por dioles diácidos y/o hidroxiácidos, con una cadena alifática C2-C20, ramificada o no (posiblemente la cadena ampliada con isocianatos, anhídridos o epóxidos) y, en particular, los polímeros a base de ácido tereftálico, ácido adípico y butanodiol, deben contener cantidades de ácido tereftálico (como moles del ácido total) no excediendo de 55% y preferentemente no excediendo de 50%. Ejemplos de este tipo de material incluyen Ecoflex de BASF o Eastarbio de Eastman, que son fuertes pero con sumamente pocos módulos, del orden de 100 MPa o menos.
Los compuestos binarios de ácido poliláctico y de los poliésteres alifáticos han constituido el objetivo de numerosas patentes. En particular, la patente EP-0 980 894 A1 (Mitsui Chemical) describe una mejora significativa en la resistencia al desgarro y en el equilibrio de propiedades mecánicas en la película fabricada a partir de mezclas de ácido poliláctico y succinato de polibutileno, con adición de un plastificante.
Sin embargo, las películas descritas no son transparentes y presentan resistencias muy bajas, del orden de 120 g según el método JIS P8116. Además, la presencia de un plastificante limita la utilización de la película en contacto con los productos alimenticios y, ya que envejece más bien rápidamente, para su utilización como acolchado de suelos en agricultura.
La patente US nº 5.883.199 describe compuestos binarios de ácido poliláctico y poliésteres, con un contenido en ácido poliláctico entre 10 y 90% y con el poliéster que forma una fase continua o co-continua. Sin embargo, la resistencia al desgarro de los compuestos descritos en la presente memoria es muy escasa.
Objetivo, características y ventajas de la invención
Partiendo de la necesidad de encontrar un material biodegradable que combine las dos propiedades de transparencia y resistencia al desgarro, fue una sorpresa descubrir que si los tres tipos diferentes de poliéster descritos (polímeros de ácido láctico, poliéster alifático procedente de diácidos/dioles y poliéster aromático-alifático) se combinaban en relaciones específicas, existía un intervalo crítico de composición en el que era posible conseguir resistencia al desgarro en ambas direcciones, comparable al de los materiales plásticos convencionales tales como polietileno, módulos de elasticidad con valores encontrados entre los del polietileno de baja y alta densidad. Se descubrió, aún más sorprendentemente, que era posible que la transparencia de la mezcla ternaria de poliésteres de la invención fuera comparable al de cada uno de los materiales del componente individual, aun cuando se extraiga.
Descripción de la invención
La invención se refiere a una mezcla de poliésteres biodegradable que incluye:
(A) un poliéster aromático-alifático con un punto de fusión entre 50º y 170ºC y preferentemente entre 80 y 120ºC;
(B) un poliéster alifático con un peso molecular Pm superior a 40.000 y preferentemente >60.000 y un punto de fusión comprendido entre 40º y 170ºC, preferentemente entre 50º y 145ºC, y todavía más preferentemente entre 55º y 130ºC;
(C) un polímero de ácido poliláctico que contiene por lo menos el 75% de ácido L-láctico o D-láctico o una combinación de los mismos, con un peso molecular Pm superior a 30.000;
en la que la concentración de A varía, con respecto a (A+B), en el intervalo entre 40% y 70% en peso, y la concentración de C con respecto a (A+B+C) está comprendida entre 5 y 30%, preferentemente entre 5 y 20% en peso.
Más particularmente, en la mezcla de la invención:
(A), el poliéster aromático-alifático, es biodegradable según la norma CEN13432, tiene un módulo (a T = 23º y una humedad relativa = 55%) que es inferior a 150 Mpa, se extiende hasta un punto de ruptura de más de 500% para la película soplada con un espesor de 25-30 \mum, ensayado dentro de los tres días de su producción;
(B), poliéster alifático, preferentemente un tipo diácido/diol y/o un tipo de polihidroxiácido, presenta un módulo de elasticidad (a T = 23ºC y humedad relativa = 55%) de entre 200 y 1.500 MPa y se extiende hasta un punto de ruptura no superior al 20%, preferentemente superior al 100%, para la película soplada con un espesor de 25-30 \mum, probada dentro de los tres días de su producción;
(C), el polímero del ácido poliláctico, presenta un módulo no superior a 1.500 MPa.
La mezcla de poliésteres biodegradables de la invención se obtiene en un procedimiento que se lleva a cabo en un extrusor de dos tornillos o de un tornillo a una temperatura comprendida entre 100 y 200ºC, ya sea mediante un procedimiento de una etapa o un procedimiento que implica etapas separadas de mezclado y a continuación formación de la película o moldeo por inyección y así sucesivamente.
En el caso de la película que en formación que se separa de la operación de mezclado, se realiza por medio de maquinaria convencional para la extrusión del polietileno (alta o baja densidad) a una temperatura comprendida en el intervalo entre 100º y 200ºC, preferentemente entre 140 y 197 y más preferentemente entre 185 y 195, con una relación de soplado normalmente comprendida en el intervalo entre 1,5 y 5 y una relación de extracción comprendida entre 3 y 100, preferentemente entre 3 y 25 y que produce la película con un espesor comprendido entre 5 y 50 \mum.
Las películas de la invención, con un espesor comprendido entre 25 y 30 \mum, presentan una resistencia al desgarro en ambas direcciones, según la prueba de Elmendorf, comprendida entre 10 y 100 N/mm, preferentemente entre 15 y 90 N/mm y aún más preferentemente entre 20 y 80 N/mm con una relación de Elmendorf transversal a longitudinal comprendida entre 4,5 y 0,4, y preferentemente entre 3 y 0,5. Dichas películas presentan un módulo comprendido entre 150 y 1.200 MPa, preferentemente entre 250 y 1.000 MPa y demuestran ser biodegradables tanto en el suelo y cuando se convierten en compost. Dichas películas están también caracterizadas por la transparencia, entendida como transmitancia en la boca de entrada medida en el HAZEGUARD SYSTEM XL-211 en el intervalo entre 85 y 90% cuando se forman en una película a una temperatura de cabeza entre 185º y 200ºC.
Durante la etapa de mezclado, se prefieren los polímeros de tipo (A) con un MFI (ASTM norma D 1238 - 89) entre 1 y 10 dg/min, se prefieren los polímeros de tipo (B) con un MFI comprendido entre 1 y 10 dg/min y los polímeros de tipo (C) se prefieren con un MFI comprendido entre 2 y 30 dg/min.
La familia de polímeros de tipo A comprende los poliésteres obtenidos a partir de la reacción de mezclas que contienen (a^{1}) mezclas entre el 35 y el 95% en moles de ácido adípico o derivados en forma de ésteres o mezclas de los mismos, entre el 5 y el 65% en moles de ácido tereftálico, o derivados de éster y mezclas de los mismos, y entre 0 y 5% en moles de un compuesto que contiene azufre, la suma de los porcentajes de varios componentes es del 100% (a^{2}) un compuesto con dos funciones hidroxilo seleccionado de entre un grupo constituido por alcanodioles C2-C6 y cicloalcanodioles C5-C10, estando comprendida la relación molar (a^{1}) : (a^{2}) en el intervalo entre 0,4:1 y 1,5:1, siendo posible que el poliéster presente un peso molecular Pm comprendido entre 5.000 y 50.000, una viscosidad entre 30 y 350 g/mol (medida en diclorobenceno/fenol 50:50 p/p a una concentración del 0,5% del peso del poliéster a 25ºC) y un punto de fusión comprendido entre 50 y 170ºC, y preferentemente entre 90 y 120ºC. Es también posible producir el polímero utilizando un compuesto con por lo menos tres grupos que pueden de formar enlaces éster.
El polímero (B) está preferentemente constituido por ácidos alifáticos dicarboxílicos y dioles alifáticos y posiblemente también por hidroxiácidos. Preferentemente el polímero (B) está también constituido por hidroxiácidos. Ejemplos de diácidos que pueden utilizarse son los ácidos succínico, oxálico, malónico, glutárico, adípico, pimélico, subérico, undecanodioico, dodecanodioico, sebácico, azelaico o brasílico. Son particularmente preferidos los ácidos sebácico, azelaico o brasílico, o mezclas de los mismos.
Los glicoles específicos son etilenglicol, dietilenglicol, trietilenglicol, polietilenglicol, 1,2- y 1,3-propilenglicol, dipropilenglicol, 1,3-butanodiol, 1,4-butanodiol, 3-metil-1,5-pentanodiol, 1,6-hexanodiol, 1,9-nonanodiol, 1,11-undecanodiol, 1,13-tridecanodiol, neopentilglicol, politetrametilenglicol, 1,4-ciclohexano-dimetanol y ciclohexano-diol. Estos compuestos pueden utilizarse solos y en combinación.
Los hidroxiácidos típicos incluyen los hidroxiácidos C_{2}-C_{22} tales como, por ejemplo, ácido glicólico, ácido láctico, 3-hidroxibutírico, 4-hidroxibutírico, 3-hidroxivalérico, 4-hidroxivalérico y ácido 6-hidroxicaproico y así sucesivamente, y también los ésteres cíclicos de los ácidos hidroxicarboxílicos tales como glicolida, dímeros del ácido glicólico, epsilon-caprolactona y ácido 6-hidroxicaproico. Estos compuestos pueden utilizarse solos o en combinación.
Todos los compuestos mencionados anteriormente se combinan con el fin de formar poliésteres con características mecánicas extensibles de resistencia para elongación >25% y preferentemente >100% con un módulo entre 200 y 1.500 MPa para película de soplado de por lo menos 25 a 30 \mum de espesor, con un punto de fusión entre 40º y 170ºC, preferentemente entre 50º y 145ºC y más preferentemente entre 55º y 130ºC.
Son particularmente preferidos los poliésteres que contienen más del 50%, y preferentemente más del 70%, de moles con respecto al contenido en ácido total del ácido azelaico, ácido sebácico, ácido brasílico o mezclas de los mismos. Se prefieren también los polihidroxiácidos obtenidos por procedimientos de síntesis a partir de bacterias o plantas u otros procesos biológicos tales como copolímeros de hidroxibutirato e hidroxiácidos C_{5}-C_{20}.
Los polímeros de tipo B también incluyen poliésteres de poliamida en los que la porción de poliéster es tal como se describió anteriormente y la porción poliamida puede ser caprolactama, una diamina alifática tal como hexametilendiamina o incluso un aminoácido. Los poliésteres de tipo B pueden también contener una cantidad inferior a 5% de moles de diácidos aromáticos. Los policarbonatos pertenecen también a los polímeros de tipo B.
Los poliésteres biodegradables que forman parte de la mezcla de la invención pueden ser polimerizados por policondensación o, como en el caso de la glicolida y las lactonas, por el procedimiento del anillo abierto, como se conoce en la bibliografía. Pueden ser sintetizados también por microorganismos o plantas. Los poliésteres pueden también ser polímeros ramificados, con la introducción de monómeros polifuncionales tales como glicerina, aceite de soja epoxidado, trimetilolpropano y similares, o de ácidos policarboxílicos tales como el ácido butantetracarboxílico. Además, a los poliésteres de tipo A se les pueden añadir prolongadores de cadena tal como los anhídridos difuncionales, trifuncionales o tetrafuncionales, por ejemplo anhídrido maleico, trimelítico o piromelítico, o el grupo epoxi, alifático o isocianatos aromáticos.
El material puede volverse a degradar con isocianatos ya sea en su estado fundido, al final de la reacción de polimerización o durante la extrusión, o en su estado sólido, como se describe en la solicitud de patente Novamont WO 99/28367. Los tres tipos, A, B y C, de polímero pueden también tener prolongadores de cadena o agentes de reticulación añadidos a ellos durante la operación de mezclado.
Concentraciones superiores de A a las del intervalo indicado anteriormente para la mezcla de la invención implican características del módulo que son demasiado bajas, mientras que concentraciones inferiores de A comportan un deterioro de las características de rasgado.
Concentraciones superiores de B a las del intervalo descrito anteriormente para mezclas de la invención hacen a la película más desequilibrada y menos fuerte, mientras que concentraciones más bajas significan que la película no es lo suficientemente rígida.
Las concentraciones de polímero C inferiores al 5% no presentan ningún efecto significativo sobre el equilibrio de las propiedades de rasgado en las dos direcciones o sobre el ajuste del módulo. El material obtenido mezclando los tres polímeros A, B y C no necesita plastificantes, que produzcan problemas de migración, especialmente en el caso del envase de alimentos. Sin embargo, pueden añadirse cantidades de plastificante inferiores al 5% de los polímeros (B+C).
Pueden incorporarse varios otros aditivos en la mezcla, tales como antioxidantes, estabilizantes de UV, estabilizantes térmicos e hidrolíticos, retardadores de llama, agentes de liberación lenta o cargas orgánicas o inorgánicas tales como, por ejemplo, fibras naturales, agentes antiestáticos, agentes humectantes, colorantes o lubricantes.
En particular, en la producción de película por los procedimientos de soplado o fundición, pueden añadirse sílice, carbonato cálcico, talco, caolín, caolinita, óxido de cinc y varias wollastonitas, como pueden añadirse, generalmente hablando, sustancias laminares inorgánicas funcionalizadas o no con moléculas orgánicas, que pueden deslaminarse durante la etapa de mezclado con la mezcla polimérica, o con uno de los polímeros individuales del mismo, con el fin de formar nanocompuestos con propiedades antibloqueo y de barrera. Pueden utilizarse varias sustancias inorgánicas en combinación o solas. La concentración de aditivos inorgánicos está comprendida generalmente entre 0,05 y 70%, preferentemente entre 0,5 y 50% y, aún más preferentemente, entre 1 y 30%. Son especialmente preferidas las wollastonitas y las sustancias organófilas similares.
En el caso de fibras naturales y cargas, tales como celulosa, pita, cacahuetes, cascarilla de arroz, soja y similares, las concentraciones preferidas están comprendidas entre 0,5 y 70%, preferentemente entre 1 y 50%. También es posible aumentar estos animales con materia inorgánica y vegetal mezcladas.
Pueden añadirse amidas alifáticas ácidas para mejorar las características formadoras de película del material, tal como oleamida, estereamida, erucamida, behenamida, N-oleipalmitamida, N-esterarilerucamida y otras amidas, sales de ácidos grasos tales como estearato de aluminio, cinc o calcio y similares. La cantidad de estos aditivos varía entre 0,05 y 7 partes, y preferentemente entre 0,1 y 5 partes de la mezcla polimérica.
La mezcla obtenida de este modo puede convertirse en película por soplado o por extrusión con un cabezal plano. La película transparente es fuerte, puede curvarse perfectamente y puede producirse en espesores de hasta 5 \mum, ya sea por soplado o fusión. La película puede prepararse en sacos y bolsas para llevar mercancías, película y bolsas para embalaje de alimentos, flexible, película contraíble al calor, película para cinta adhesiva, para cintas de pañales desechables y para cintas decorativas coloreadas. Algunas otras principales aplicaciones son para ensilado, para bolsas "transpirables" para frutos y vegetales, bolsas para pan y otros productos alimenticios, películas para envolver paquetes o comidas, queso y otros artículos alimenticios y envases de yogur. La película puede también estar biorientada.
La película producida con estos compuestos de la invención puede también utilizarse como un componente sellable en materiales compuestos con por lo menos una capa de ácido poliláctico u otro poliéster, de almidón que tiene o no ha sido destruida y mezclas de la misma con polímeros sintéticos o naturales, o en un material compuesto, estratificado con aluminio u otros materiales, o puede estar metalizada al vacío con aluminio, sílice u otros materiales inorgánicos. Las capas pueden producirse bien por coextrusión o por laminación o por recubrimiento por extrusión, con la condición de que una capa sea papel, tejido o tejido no tejido y la otra sea un material biodegradable u otro material que no se funda a las temperaturas requeridas para extruir la película.
La película puede utilizarse para acolchado de suelos agrícola, posiblemente con adición de estabilizantes de UV, ya sea en forma de película de una sola capa o extraída conjuntamente con una película de módulo inferior, como en el caso de los materiales a base de almidón, con objeto de mejorar la resistencia a UV y las propiedades de barrera y para disminuir la velocidad de descomposición en el aire y en el suelo.
El material obtenido de este modo puede utilizarse también para preparar fibras para textiles y tejidos no tejidos o para redes de pesca.
Además, el tejido no tejido puede utilizarse para pañales desechables, protección sanitaria y similares. Las fibras pueden unirse también para tipos especiales de papel como refuerzo.
El material puede utilizarse también con éxito para fabricar láminas destinadas a la formación térmica monoextruída o coextruída, con otras capas poliméricas tal como ácido poliláctico, otros poliésteres o poliamidas, materiales a base de almidón u otros materiales, y a continuación formarse térmicamente en bandejas para embalaje de alimentos, recipientes agrícolas y similares.
Pueden añadirse otros aditivos también al material, tales como ceras de polietileno o de polipropileno, PET y PTB, poliestireno, copolímeros de etileno o propileno con grupos carboxílicos funcionales, carboxilato, metacrilato, acrilato o grupos hidroxi, o pueden combinarse con tales polímeros en la coextrusión, coinyección u operaciones similares. El material puede utilizarse como una matriz en una mezcla con almidón desestructurado, según los procedimientos relacionados en las patentes EP-0 327 505, EP-0 539 541, EP-0 400 532, EP-0 413 798, EP-0 965 615, en la que pueden unirse con el almidón.
Puede utilizarse como película de revestimiento para materiales de espuma biodegradable basados en poliéster, poliamidas realizadas en almidón termoplástico, almidón complejo o simplemente una mezcla de almidón con otros polímeros, o con el material de la presente invención.
El material también puede expandirse, solo o mezclado con almidón o con otros polímeros de la fabricación de recipientes para frutos y vegetales, carne, queso y otros productos alimenticios, de recipientes de alimentación rápida o incluso de bolas de espuma que pueden moldearse en elementos de espuma para embalaje industrial. Puede utilizarse como espuma en lugar de espuma de polietileno. Puede utilizarse en el campo del moldeo por inyección, por ejemplo, con objeto de producir cubertería, recipientes para alimentos, recipientes para la agricultura y la industria, recipientes farmacéuticos y así sucesivamente.
Pueden también encontrar aplicación en el campo de los textiles y los tejidos no tejidos para prendas de vestir, de la higiene y los productos industriales y también para redes de pesca o redes para frutos y vegetales.
La mezcla de poliésteres biodegradables de la invención se describirá a continuación mediante los ejemplos no limitativos siguientes.
Ejemplos
Ejemplo 1
Polímeros que constituyen la mezcla:
-
50% de poliéster alifático-aromático (A): Ecoflex 0700 BASF;
-
40% de poliéster alifático (B): polibutilensebacato preparado del ácido sebácico y butanodiol con un catalizador de ácido monobutilestanoico, como en el ejemplo 1 del documento WO 00/55236;
-
10% de polímero del ácido poliláctico (C): 4040 Cargill con 6% de contenido de D-láctico (MFI = 4 dg/min).
Los polímeros se mezclan en un extrusor OMC:
Diámetro 58 mm; L/D = 36; rpm = 160; perfil térmico 60-120-160\times5-155\times2
Absorción = 80A. Administración = 40 kg/h
Formación de la película en la máquina Ghioldi:
Diámetro = 40 mm, L/D = 30; rpm = 45; molde: diámetro = 100 mm; abertura para el aire = 0,9 mm; tierra = 12; administración 13,5 kg/h
Perfil térmico: 110-130-145\times2; temperatura del filtro 190\times2; temperatura del cabezal = 190\times2
Película: anchura = 400 mm; espesor 25 \mum;
La película obtenida de este modo se sometió a la prueba Elmendorf de resistencia al desgarro, realizada en un péndulo Lorentzen y Wettre. La prueba se realizó tanto en sentido transversal (Ecross) como longitudinal (Elong). La relación entre los dos valores (Ecross/Elong) presenta el nivel de isotropía de la película en las dos direcciones.
Los valores de transmitancia se determinaron en la boca de la fuente (Tfuente). Y en la boca de entrada (Tentr), se realizó con un medidor XL-211 HAZEGUARD SYSTEM.
El módulo de los valores de elasticidad (E), carga de rotura (\sigma) y elongación de rotura (\varepsilon) se determinaron de acuerdo con el método ASTM D 882-91 con un instrumento INSTRON 4502.
Los resultados de la prueba se publican en la Tabla 1.
Ejemplos 2-11
Mientras se mantenían las condiciones de la extrusión de la mezcla y de formación de la película mencionadas en el Ejemplo 1, se variaron los porcentajes de los polímeros que constituyen la mezcla. Los resultados de las pruebas sobre la película así producida se proporcionan en la Tabla 1. En el Ejemplo 10, el polibutilensebacato se sustituyó por poli-\varepsilon-caprolactona. En el Ejemplo 11 el polibutilensebacato se sustituyó por polibutilensuccinato (Bionolle 1903, Showa Denko).
Los resultados así obtenidos demostraron cómo los intervalos de concentración de los polímeros en la mezcla son cruciales para el logro simultáneo de las considerables características mecánicas y de transparencia de la película, que demuestran así utilidad en incontables aplicaciones prácticas.
Ejemplos para comparación
Mientras se mantenían las condiciones de la extrusión de la mezcla y de la formación de película mencionadas en el Ejemplo 1, se ensayaron mezclas binarias, que cada vez contenían solamente dos de los polímeros que constituyen la mezcla de la invención. Los resultados de las pruebas sobre la película así producida se proporcionan en la Tabla 2. En el Ejemplo 3c, el polibutilensebacato se sustituyó por la poli-\varepsilon-caprolactona.
Comparación de los datos presentados en las dos tablas es una prueba clara de la mejora considerable en las propiedades mecánicas de la película preparada con mezclas poliméricas de la invención.
TABLA 1
1
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TABLA 2
3

Claims (23)

1. Mezcla de poliésteres biodegradables que incluye:
(A) un poliéster aromático-alifático con un punto de fusión de entre 50º y 170ºC;
(B) un poliéster alifático con un peso molecular Pm superior a 40.000 y un punto de fusión de entre 40º y 170ºC;
(C) un polímero de ácido poliláctico que contiene por lo menos 75% de ácido L-láctico o D-láctico o combinaciones de los mismos, con un peso molecular Pm superior a 30.000, en la que la concentración de A varía con respecto a (A+B), en el intervalo comprendido entre 40% y 70% en peso, y la concentración de C con respecto a (A+B+C) es de entre 5 y 30%, preferentemente entre 5 y 20% en peso.
2. Mezcla de poliésteres biodegradables según la reivindicación 1, en la que el módulo del poliéster aromático-alifático (A) es inferior a 150 Mpa y su elongación a la rotura es mayor de 500% para la película con un espesor de entre 25 a 30 \mum producida por el procedimiento de soplado.
3. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones anteriores, en la que el módulo de elasticidad del poliéster alifático (B) es de entre 200 y 1.500 Mpa y su elongación a la rotura es superior a 25%, preferentemente >100%, para la película con un espesor de entre 25 y 30 \mum producida por el procedimiento de soplado.
4. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones anteriores, en la que el módulo del polímero de ácido poláctico (C) es superior a 1.500 MPa.
5. Mezcla de poliésteres biodegradables según la reivindicación 1, en la que:
-
el poliéster aromático-alifático (A) presenta un módulo inferior a 150 Mpa, la elongación a la rotura es superior a 500% para la película con un espesor de 25 a 30 \mum, producida por el procedimiento de soplado;
-
el poliéster alifático (B) presenta un módulo de elasticidad de entre 200 y 1.500 Mpa, la elongación a la rotura es superior a 25%, preferentemente >100%, para una película con un espesor de 25 a 30 \mum producida por formación de burbujas;
-
el polímero de ácido poláctico (C) presenta un módulo superior a 1.500 MPa.
6. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones anteriores, en la que el poliéster aromático-alifático es biodegradable según la norma CEN13432.
7. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones anteriores, en la que el punto de fusión del poliéster aromático-alifático (A) es de entre 50º y 170ºC, preferentemente de entre 80º y 120ºC.
8. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones anteriores, en la que el peso molecular del poliéster alifático (B) es Pm \geq 40.000, preferentemente \geq 60.000 y su punto de fusión es de entre 40º y 170ºC, preferentemente entre 50º y 145ºC y más preferentemente entre 55º y 130ºC.
9. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones anteriores, en la que el poliéster (B) es del tipo diácido diol, preferentemente polibutilensebacato, polibutilenazelato, polietilensebacato, polihexametileno, azelato, polibutilensuccinato, polibutilenbrasilato, polibutilenazelatoadipato, polialquilenbrasilato.
10. Mezcla de poliésteres biodegradables según cada una de las reivindicaciones 1 a 8, en la que el poliéster (B) es un polihidroxiácido.
11. Mezcla de poliésteres biodegradables según la reivindicación 10, en la que el poliéster (B) es la policaprolactona y/o sus copolímeros.
12. Mezcla de poliésteres biodegradables según la reivindicación 10, en la que el poliéster (B) es un polihidroxialcanoato.
13. Mezcla de poliésteres biodegradables según la reivindicación 9, en la que el poliéster alifático (B) contiene como diácido, azelaico, ácido sebácico, ácido brasílico o sus mezclas en una concentración, con respecto al contenido de ácido total, superior al 50% en moles, preferentemente superior a 70% en moles.
14. Mezclas de poliésteres biodegradables según cualquiera de las reivindicaciones anteriores junto con almidón desestructurado, almidón natural o almidón modificado en las que el almidón, acomplejado o no acomplejado, está presente en una fase dispersa.
15. Película producida a partir de las mezclas de poliésteres biodegradables según cualquiera de las reivindicaciones anteriores.
16. Película según la reivindicación 15, caracterizada porque la resistencia al desgarro en ambas direcciones, según la prueba de Elmendorf, está comprendida entre 10 y 100 N/mm, preferentemente entre 15 y 90 N/mm y todavía más preferentemente entre 20 y 80 N/mm.
17. Película según la reivindicación 16, caracterizada porque la relación de resistencia al desgarro transversal a longitudinal, según la prueba de Elmendorf, es de entre 4,5 y 0,4.
18. Película según cualquiera de las reivindicaciones 15 a 17, caracterizada porque el valor del módulo es de entre 150 y 1.200 MPa, y preferentemente entre 250 y 1.000 Mpa.
19. Utilización de la película según cualquiera de las reivindicaciones 15 a 18, para embalaje de alimentos, para contener residuo orgánico y para acolchado de suelos agrícolas.
20. Lámina compacta fabricada con las mezclas según las reivindicaciones 1 a 14 para recipientes para alimentos, recipientes para semilleros y recipientes industriales en general.
21. Lámina de espuma fabricada con las mezclas según las reivindicaciones 1 a 14 para recipientes para alimentos y otros y para embalaje industrial.
22. Fibras fabricadas con las mezclas según las reivindicaciones 1 a 10 para textiles y tejidos no tejidos utilizados en los sectores de la higiene, la moda y el industrial.
23. Material de revestimiento fabricado con las mezclas según las reivindicaciones 1 a 14 para aplicación en papel, textiles, tejidos no tejidos u otras capas de material biodegradable compacto o expandido.
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