ES2305414T3 - Preparacion de polimeros del estireno expandibles. - Google Patents

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Abstract

Un proceso mejorado para la polimerización del monómero del estireno para producir poliestireno expandible donde el estireno es polimerizado en un proceso que comprende los siguientes pasos: A. calentar una suspensión acuosa que comprende monómero de estireno y al menos dos iniciadores de peróxido orgánico, uno de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más baja y al menos otro de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más alta, durante un tiempo y a una temperatura suficiente para efectuar al menos la descomposición parcial de dicho iniciador de peróxido orgánico de vida media más baja e iniciar la polimerización de dicho monómero de estireno, y B. elevar posteriormente la temperatura de dicha suspensión acuosa por encima de la temperatura de calentamiento inicial para completar la descomposición de los iniciadores de peróxido orgánico en dicha suspensión y proporcionar la polimerización completa de dicho monómero de estireno, donde el mejoramiento comprende que al menos uno de los iniciadores de peróxido orgánico incorporados en dicha suspensión sea un peróxido de temperatura "intermedia".

Description

Preparación de polímeros del estireno expandibles.
La presente invención se relaciona con los procesos definidos en el arte de la química como procesos de polimerización iniciada por radicales libres, más específicamente con la polimerización iniciada por radicales libres de los monómeros del estireno. Aún más específicamente, se relaciona con aquellos procesos de polimerización de polímeros del estireno expandibles ("poliestireno expandible"). También se relaciona con las composiciones de la materia empleada en tales procesos y con las composiciones y artículos de fabricación producidos por ellos.
El método establecido para producir polímeros del estireno expandibles, genéricamente designados como EPS, es por polimerización en suspensión acuosa. Este es típicamente un proceso discontinuo donde dos o más iniciadores de polimerización solubles en monómero son utilizados con un perfil de temperatura de combinación, continuo o con un paso de elevación. Los iniciadores para el proceso son seleccionados sobre la base de sus temperaturas de vida media para proporcionar un suministro moderado de radicales en los puntos seleccionados a lo largo del perfil de temperatura de manera que la conversión efectiva ocurra dentro de un período de tiempo aceptable. Para la polimerización del estireno, es conveniente describir la ejecución de descomposición del iniciador en términos de temperatura de media vida en una hora, definida como aquella temperatura suficiente para causar la descomposición de la mitad de la concentración inicial del iniciador en un período de tiempo por encima de una hora.
Tradicionalmente, la polimerización en suspensión para preparar EPS se lleva a cabo en un proceso usando dos etapas diferentes de temperatura y dos iniciadores con diferentes temperaturas de vida media, cada uno apropiado para la etapa de temperatura particular. El peróxido de dibenzoilo (BPO) es frecuentemente utilizado como el iniciador de la primera etapa a una temperatura de reacción de alrededor de 82º a 95ºC. Otros iniciadores de la primera etapa útiles en este rango de temperatura podrían incluir butil peroxi-2-etilhexanoato terciario, amil peroxi-2-etilhexanoato terciario y 2,5-dimetil-2,5-di(2-etilhexanoilperoxi)hexano. Los iniciadores tales como el butil peroxibenzoato terciario (TBP) o el peróxido de dicumilo (DCP) son ampliamente utilizados para la etapa de temperatura más alta a 115º hasta 135ºC. La segunda etapa es usualmente una etapa de terminación pretendida para minimizar el monómero residual en el EPS. En el procesamiento comercial, esta etapa es mantenida frecuentemente por encima de 125ºC durante intervalos prolongados para reducir el contenido de monómero a niveles aceptables.
El EPS, tal como es preparado en el proceso de suspensión, está en forma de perlas esencialmente esféricas con diámetros típicos de aproximadamente 0.2mm a 2.0mm. Con el fin de hacer las perlas "expandibles", es necesario impregnar el polímero con un agente de soplado, más frecuentemente hidrocarburos alcanos de bajo peso molecular como el butano, 2-metilbutano, pentano y ciclohexano. El EPS puede ser preparado en un proceso de una etapa o en un proceso de dos etapas. El primero permite la impregnación del agente de soplado durante la polimerización y tiene la ventaja evidente de reducidas operaciones de manipulación del polímero. El proceso de dos etapas aísla las perlas del polímero y las separa por tamaño previo a una operación de impregnación separada. La ventaja en este caso es el control preciso del tamaño de la perla, un parámetro más crítico en algunas operaciones de formación de polímeros. Las concentraciones del iniciador de peróxido utilizado para la conversión expedita en la presente invención pueden ser fácilmente ajustadas por una persona versada en el arte para facilitar cualquiera de estos procesos.
Las limitaciones características de los procesos tradicionales son los largos tiempos de reacción necesarios para obtener la adecuada conversión en la primera etapa y las temperaturas de terminación relativamente altas requeridas en la segunda etapa. Los iniciadores y sus condiciones de uso descritas en la presente invención sirven para direccionar estas deficiencias. Un tiempo de conversión reducido ofrece beneficios evidentes en la productividad. Temperaturas de terminación más bajas pueden ofrecer ventajas adicionales al proceso, tales como contenido reducido de oligómero y contenido reducido de agua en el polímero producto. Los oligómeros pueden contribuir a propiedades indeseables del polímero y la incorporación de agua puede causar dificultades durante la fabricación de las perlas de EPS en los artículos moldeados. La reducción de la temperatura del proceso es también una preocupación importante cada vez más creciente por los elevados costos de energía.
Han habido intentos previos para reducir el tiempo de reacción para las polimerizaciones en suspensión del estireno. En la patente US 4,029,869, Ingram enseña un proceso de polimerización en suspensión usando aditivos de monómeros no funcionales que tienen reactividad asimétrica para dar distribuciones más deseables del peso molecular. Sin tales aditivos, la polimerización en suspensión del estireno a más altas temperaturas usando butil peroxibenzoato terciario, a la vez que reduce el tiempo de conversión, produce polímeros con una estrecha distribución del peso molecular (índice de polidispersidad), inadecuado para el procesamiento de los polímeros. El proceso de la presente invención no requiere tales aditivos de monómeros para obtener una polidispersidad adecuada.
La patente US 5,266,603 enseña el uso del proceso de una etapa de dos temperaturas convencional utilizando al menos dos iniciadores de peróxido que tienen temperaturas de iniciación más altas y más bajas para obtener un contenido de benceno residual bajo empleando particularmente los iniciadores percetal y/o monoperoxicarbonato especificados como los iniciadores de más alta temperatura. Los peroxicetales particulares especificados no son iniciadores de temperatura de vida media "intermedia" tal como son contemplados por la presente invención y, en particular, los grupos peroxi sustituidos en las cadenas alifáticas o cicloalifáticas de los percetales están limitados a los grupos t-butil peroxi. Tales compuestos peroxi y sus análogos más cercanos son conocidos por tener una temperatura de vida media fuera del rango para los iniciadores de vida media "intermedia" como los contemplados por la presente invención.
En el Journal of Applied Polymer Science, Vol. 50, 327-343 (1993), Hamielec observa el hecho generalmente reconocido que las tasas de conversión del estireno para las polimerizaciones en suspensión pueden ser incrementadas por la elevación de la concentración del iniciador, pero esto causa un peso molecular inaceptablemente bajo en el proceso típico. Para superar esta circunstancia, Hamielec recurre a temperaturas un poco más altas y al uso de un iniciador no funcional simétrico con una temperatura de vida media de una hora de aproximadamente 98ºC. Esto mejora la tasa de conversión sobre BPO en un proceso similar y conserva gran parte del peso molecular. Sin embargo, el proceso consume una cantidad muy sustancial del iniciador no funcional y aún parece producir un bajo índice de polidispersidad. Por otra parte, no se proporcionan datos para evaluar la efectividad del proceso para minimizar el monómero residual. El proceso de la presente invención utiliza concentraciones significativamente más bajas de los iniciadores de la primera etapa con temperaturas de vida media de una hora más altas que la de BPO para obtener con mayor rapidez un polímero de peso molecular adecuado y niveles de monómero residual relativamente bajos.
Glück y otros en las Patentes U.S. 5,908,272 y 6,046,245, enseñan la producción de polímeros del estireno expandibles usando la polimerización en suspensión acuosa en presencia de dos peróxidos los cuales se descomponen a diferentes temperaturas donde el peróxido que se descompone a la temperatura más alta es multifuncional.
Ninguna de las referencias anteriores enseña o sugiere las mejoras proporcionadas por la presente invención a los procesos de un paso con dos temperaturas para la polimerización del estireno para producir poliestireno expandible.
Objetos de la invención
Un objeto de la presente invención es emplear los iniciadores de peróxido orgánico incluidos en un rango de temperatura de vida media específico (opcionalmente en combinación con iniciadores de peróxido convencionales) para producir polímeros del estireno expandibles a tasas de conversión aceleradas.
Otro objeto de la presente invención es utilizar estos iniciadores de peróxido orgánico específicos para obtener resina EPS con pesos moleculares adecuados para las aplicaciones de EPS típicas.
Otro objeto de la presente invención es emplear estos iniciadores de peróxido orgánico específicos en un proceso con temperatura de terminación del proceso significativamente reducida mientras que a su vez se obtienen niveles de monómeros residuales relativamente bajos (menos de 1000 ppm) en el polímero final.
Sumario de la invención
Los objetos anteriores han sido realizados parcial o totalmente reemplazando los iniciadores de peróxido convencionales como BPO, TBP y DCP con peróxidos cuyas temperaturas de vida media de una hora son más altas que aquellas de BPO, pero mas bajas que las de TBP. Además, parear tales peróxidos, definidos para los propósitos de la presente invención como iniciadores de temperatura "intermedia", con co-iniciadores cuya temperatura de vida media difiere en 5º a 15ºC, mantiene las concentraciones de radicales libres en niveles efectivos para mejorar significativamente la conversión. Esta invención contempla que las mediciones de temperatura de vida media son determinadas midiendo la tasa de descomposición del iniciador en el solvente aromático cumeno muestreando periódicamente las soluciones de peróxido mantenidas a varias temperaturas constantes seleccionadas y determinando la cantidad del peróxido no descompuesto remanente en la solución muestreada por técnicas de titulación yodométricas convencionales. Estas técnicas de medición de la vida media son bien conocidas por aquellos expertos en el arte. Técnicas adecuadas para la determinación de tales temperaturas de vida media en el mismo solvente utilizando la calorimetría diferencial de barrido las cuales proporcionan una medición directa de la temperatura de vida media deseada son también conocidas por aquellos expertos en el arte y pueden ser sustituidas por las mediciones yodométricas. Las dos técnicas proporcionan resultados equivalentes para el mismo solvente dentro de la desviación experimental estándar esperada para estos procedimientos. Es bien conocido en el arte que las temperaturas de vida media son dependientes del solvente en el cual se ha hecho la determinación, por lo tanto, para la precisión en la comparación de la temperatura de vida media de un peróxido a otro, el solvente en el cual la vida media es determinada debe ser
especificado.
De esta manera, la invención proporciona en su aspecto del proceso, un proceso mejorado para la polimerización del monómero del estireno para producir poliestireno expandible donde el estireno es polimerizado en un proceso que comprende los siguientes pasos:
A. calentar una suspensión acuosa que comprende el monómero del estireno y al menos dos iniciadores de peróxido orgánico, uno de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más baja y al menos otro de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más alta, durante un tiempo y a una temperatura suficiente para efectuar al menos la descomposición parcial de dicho iniciador de peróxido orgánico de vida media más baja e iniciar la polimerización de dicho monómero del estireno, y
B. elevar posteriormente la temperatura de dicha suspensión acuosa por encima de la temperatura de calentamiento inicial para completar la descomposición de los iniciadores de peróxido orgánico en dicha suspensión y proporcionar la polimerización completa de dicho monómero del estireno,
donde el mejoramiento comprende al menos uno de los iniciadores de peróxido orgánico incorporados en dicha suspensión siendo un peróxido de temperatura "intermedia".
Debido a que un número significativo de iniciadores de peróxido de terminación y de primera etapa pueden ser utilizados para mejorar la conversión en la presente invención, un rango de mejoras de la eficiencia de conversión está disponible, dependiendo de los peróxidos específicos seleccionados y de las concentraciones utilizadas en el proceso. La selección del peróxido y los niveles de utilización para este proceso pueden, ventajosamente, estar basados en el mejoramiento de la tasa de conversión deseada concordante con la capacidad de eliminación del calor de cualquier equipamiento del proceso específico. Estas consideraciones, las cuales son bien comprendidas por los experimentados en la práctica comercial de la polimerización del estireno y las cuales dependerán en cierta medida de los requerimientos del aparato individual que es utilizado en esta producción, evitará condiciones indeseables que produzcan productos de reacción inaceptables.
La invención proporciona en un primer aspecto de la composición, una suspensión acuosa mejorada adecuada para la polimerización para proporcionar poliestireno expandible, dicha suspensión comprendiendo un monómero del estireno y al menos dos iniciadores de peróxido orgánico, uno de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más baja y al menos otro de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más alta, donde el mejoramiento comprende que uno de los iniciadores de peróxido orgánico en dicha suspensión es un peróxido de temperatura "intermedia".
La invención proporciona en un segundo aspecto de la composición, poliestireno expandible producido por el aspecto del proceso de la invención a partir del primer aspecto de la composición de la invención y conteniendo los productos de descomposición del peróxido de temperatura "intermedia" incorporado en dicho primer aspecto de la composición de la invención.
La invención proporciona en un tercer aspecto de la composición, un artículo de fabricación que comprende un objeto formado, de al menos dos dimensiones, producido mediante la conformación del segundo aspecto de la composición de la invención en dicho objeto formado por medios convencionales.
Descripción detallada de la invención
Los iniciadores utilizados para efectuar un mejoramiento de la conversión significativo en este proceso, comparado con el proceso tradicional, están caracterizados por un rango de temperatura de vida media específico el cual tiene en cuenta temperaturas del proceso superiores que mejoran notablemente las cinéticas de polimerización del estireno. Adicionalmente, la selección juiciosa de los co-iniciadores para el proceso sustenta tales concentraciones de radicales libres más altas para aumentar adicionalmente la tasa de conversión del estireno. De este modo, la combinación de concentraciones de radicales libres suficientes a temperaturas más favorables pueden dramáticamente mejorar la tasa de conversión por encima de los procesos de temperaturas más bajas, convencionales.
Se ha descubierto que los iniciadores con un rango de temperatura de vida media de una hora (medido en el solvente aromático cumeno) de 101º a 111ºC y, preferentemente, de 104º a 110ºC, pueden mejorar considerablemente la tasa de conversión por encima de los procesos de polimerización en suspensión típicos para el estireno que utilizan iniciadores de la primera etapa convencionales de temperaturas de vida media inferiores como BPO, 2,5-dimetil-2,5-di(2-etilhexanoilperoxi)hexano o butil peroxi-2-etilhexanoato terciario. Para los propósitos de esta discusión, como se ha señalado anteriormente, es conveniente designar tales iniciadores con un rango de temperatura de vida media de una hora de 101º a 111ºC como peróxidos de temperatura "intermedia".
Los peróxidos de temperatura "intermedia" ofrecen una ventaja única en las aplicaciones de polimerización en suspensión del estireno ya que estos pueden actuar ya sea en capacidad de iniciador de primera etapa o en capacidad de iniciador de terminación. Seleccionar la capacidad de ejecución mas ventajosa es ampliamente una función de la capacidad del equipamiento del proceso. Factores tales como la tolerancia a la carga de calor del reactor y la capacidad de manipulación del producto post-reactor ciertamente influenciarán el potencial de aplicación inherente de los peróxidos de temperatura "intermedia".
La obtención de tales tasas de conversión significativamente mejoradas en relación con aquellas obtenibles con los iniciadores convencionales involucra la sustitución parcial o total de BPO (u otros iniciadores de la primera etapa con similar temperatura de vida media) por un iniciador de peróxido de temperatura "intermedia" cuya temperatura de vida media de una hora es de 101º a 111ºC, aproximadamente 7 a 17ºC más alta que aquella de BPO (u otros iniciadores de la primera etapa con similar temperatura de vida media). Estos iniciadores son utilizados a temperaturas del proceso más altas los cuales materialmente benefician las tasas de conversión. Los peróxidos de temperatura "intermedia" pueden ser utilizados en cantidades desde 0.002 a 0.012 equivalentes de iniciador por litro de estireno y, más preferiblemente, desde 0.004 a 0.01 equivalentes de iniciador por litro de estireno.
Estos peróxidos de temperatura "intermedia" incluyen, pero no están limitados a, 1,1,3,3-tetrametilbutil(t-octil) ésteres de ácidos alcanoperoxoico que no están sustituidos en la posición alfa, 1,1,3,3 - tetrametilbutil (t-octil) diésteres de ácido alcanodiperoxoico que no están substituidos en las posiciones alfa, y 1,1,3,3-tetrametilbutil (t-octil) ésteres de ácidos aroilperoxoico y 1,1,3,3-tetrametilbutil (t-octil) diésteres de ácidos aroildiperoxoico que están sustituidos por un anillo de manera tal que resulta en una temperatura de vida media del peróxido dentro del rango descrito. Otros peróxidos dentro del rango de vida media especificado son: 1-alcoxi-1-t-alquilperoxiciclohexano, donde el grupo t-alquilo contiene 4 a 8 átomos de carbono, incluyendo, sin limitación, 1-alcoxi-1-t-amilperoxiciclohexano y 1-alcoxi-1-t-hexilperoxiciclohexano, donde el grupo alcoxi contiene de 1 a 8 átomos de carbono y el anillo de ciclohexano puede opcionalmente ser sustituido con 1 a 3 grupos alquilo cada uno, independientemente, teniendo 1 a 3 átomos de carbono.
Los ejemplos específicos adicionales de estos tipos de iniciadores son 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA), 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxipropionato (TOPP), 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxi-3,5,5-trimetilhexanoato, di-(1,1,3,3-tetrametilbutil) diperoxiadipato (DTODPA), 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxibenzoato (TOPB), di-1,1,3,3-tetrametilbutil diperoxitereftalato y 1-metoxi-1-t-amilperoxiciclohexano (TAPMC).
Cuando los peróxidos de temperatura "intermedia" son empleados como iniciadores de terminación, es más ventajoso seleccionar un co-iniciador cuya temperatura de vida media es, aproximadamente, 5º y 10ºC más alta que aquella de los peróxidos de temperatura intermedia utilizados. Varios ejemplos no limitantes de peróxidos útiles los cuales caen dentro del rango descrito de temperatura de vida media más baja que aquella de los peróxidos de temperatura "intermedia" incluyen butil peroxi-2-metilpropanoato terciario (TBPMP), amil peroxi-2-metilpropanoato terciario, butil peroxicarbociclohexano terciario, amil peroxicarbo ciclohexano 1,4-di(ter-butilperoxicarbo)ciclohexano terciario y 1,4-di(ter-amilperoxicarbo)ciclohexano. Será evidente para un experto en el arte que hay muchos otros iniciadores de peróxido cuyas temperaturas de vida media de una hora son alrededor de 5º a 10ºC más bajas que las de los peróxidos de temperatura "intermedia" de esta invención y que estos otros peróxidos pueden también ser igualmente apareados con los iniciadores de peróxido de temperatura "intermedia" para mejorar las tasas de conversión.
Si el peróxido de temperatura "intermedia" es empleado como un iniciador de la primera etapa, una mayor ventaja es ganada por la selección de un co-iniciador cuya temperatura de vida media es, aproximadamente, 5º-15ºC más alta que la de los peróxidos de temperatura "intermedia" utilizados. El uso juicioso de pares de iniciadores con la relación de temperatura descrita permite la generación más continua de radicales libres que lo que es típicamente observado con un iniciador de la primera etapa convencional, único, de temperatura de vida media inferior. Además como una consecuencia de las temperaturas del proceso más altas utilizadas con los peróxidos de temperatura "intermedia" de esta invención, las cinéticas de conversión del estireno mejoran además para agilizar notablemente el presente proceso con relación a un proceso tradicional.
Si bien es, por supuesto, totalmente posible utilizar peróxidos de alta temperatura como TBP y/o DCP como iniciadores de la segunda etapa (terminación) con los iniciadores de peróxido de temperatura "intermedia" de esta invención (una temperatura de vida media de una hora de 101º a 111ºC), tal uso de TBP y/o DCP puede preludiar la utilización de temperaturas de terminación más bajas, las cuales pueden, beneficiosamente, acortar el tiempo del proceso. Un número de peróxidos de terminación tanto butil(t-butil) terciario y amil (t-amil) terciario caen dentro del rango deseable de temperatura de vida media de una hora entre 112º y 125ºC. Sin embargo, es generalmente reconocido que los t-amil peróxidos (es decir, los peróxidos orgánicos derivados de t-amil hidroperóxidos) tienen un rendimiento superior sobre los t-butil peróxidos para la reducción del monómero residual. De este modo, la preferencia es dada a los t-amil peroxiésteres y t-amil monoperoxicarbonatos que caen en este rango preferido de temperatura de vida media de una hora entre 112º y 125ºC para los procesos de EPS que requieren niveles mínimos de monómero residual. Más específicamente, los amil ésteres terciarios de ácidos peroxialcanoico que no están sustituidos en la posición alfa, los t-amil ésteres de ácidos aroilperoxoico sustituidos en el anillo de manera tal de resultar en un peróxido de temperatura de vida media dentro del rango descrito y los OO-t-amil-O-alquil monoperoxicarbonatos son preferidos como peróxidos de terminación para la presente invención. Ejemplos específicos de t-amil peroxiésteres son t-amil peroxiacetato, t-amil peroxipropionato y t-amil peroxibenzoato. Ejemplos específicos de t-amil monoperoxicarbonatos útiles son OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) y OO-O-t-amil O-isopropil monoperoxicarbonato (TAIC). Derivados análogos t-alquil superiores (como el t-hexil o t-heptil) de estos peroxiésteres y monoperoxicarbonatos podrían igualmente ser efectivos como iniciadores de terminación, sin embargo, los derivados de amilo son, actualmente, más económicos. Estos ejemplos citados son ilustrativos y no pretenden limitar el alcance de los iniciadores útiles para la etapa de terminación del presente proceso. Numerosas combinaciones de peróxidos de terminación también pueden ser utilizadas ventajosamente en el presente proceso para reducir el nivel de monómero residual en el polímero producto a temperaturas más bajas del proceso que podrían normalmente ser utilizadas con TBP y/o DCP.
Los peróxidos orgánicos utilizados como iniciadores de terminación en el presente proceso y que tengan temperaturas de vida media de una hora temperaturas de 112º a 125ºC pueden ser utilizados en cantidades de 0,00 a 0,01 equivalentes de iniciador de peróxido por litro de estireno y, más preferiblemente, de 0,002 a 0,006 equivalentes de iniciador de peróxido por litro de estireno.
Para minimizar la posibilidad de generar benceno como un subproducto de la descomposición del iniciador, numerosas realizaciones de esta invención pueden también emplear útilmente los iniciadores que no tengan núcleos aromáticos. Por ejemplo, esencialmente cualquier 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxialcanoato no sustituido en la posición alfa podría estar acoplado con, esencialmente, cualquier OO-t-alquil-O-alquil monoperoxicarbonato. Un ejemplo específico de una combinación de iniciadores de este tipo que pudiera ser indeseable para producir benceno como un resultado de la descomposición del iniciador es TOPA y TAEC.
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El estireno es el monómero preferido para el proceso. Sin embargo, hasta el 15% del peso del estireno puede ser reemplazado por otros monómeros etilénicamente no saturados como alquilestirenos, alfa metilestireno, ésteres de ácido acrílico y acrilonitrilo. El proceso de la invención puede ser utilizado con proporciones estireno agua que pueden, normalmente, variar de alrededor de 0.3 a 1.5 partes por peso de estireno por 1.0 parte por peso de agua.
Otros aditivos útiles y comunes para el presente proceso en suspensión incluyen estabilizadores inorgánicos de la suspensión como el fosfato de calcio o el pirofosfato de magnesio, estabilizadores orgánicos de la suspensión, como polivinilpirrolidona, alcohol polivinilo o hidroxietilcelulosa, surfactantes, agentes de soplado, agentes de transferencia de cadena, agentes nucleantes, de ayuda a la expansión, lubricantes y plastificantes. Los compuestos orgánicos halogenados (tales como hexabromociclododecano) también son particularmente útiles en este proceso como aditivos retardadores de la llama. Estos compuestos orgánicos halogenados son usualmente empleados junto con los sinergistas generadores de radicales libres como peróxido de bicumilo y de dicumilo (DCP). Temperaturas de terminación más bajas, obtenibles en las realizaciones específicas del presente proceso limitan ventajosamente la degradación de tales sinergistas. Los agentes de soplado pueden ser añadidos antes o en cualquier momento durante la polimerización en cantidades de hasta 10 por ciento en peso basado en el peso del monómero cargado. También útil para el presente proceso es la conducción de la polimerización en presencia de hasta un 10 por ciento en peso (basado en el monómero) de partículas de grafito finamente divididas usando procedimientos similares a aquellos descritos en US 6,046,245 y las referencias citadas en ella.
Es reconocido que las cantidades suplementarias de otros peróxidos con una temperatura de vida media entre 80º y 125ºC pueden, opcionalmente, ser utilizados para modificar ventajosamente el peso molecular y/o la distribución de peso molecular (índice de polidispersidad) del polímero resultante sin efecto sustancial en el mejoramiento de la conversión inherente al presente proceso.
La medición del peso molecular, peso molecular promedio y la distribución de pesos moleculares (polidispersidad) son bien conocidas en el arte. El documento patente U.S. 4,777,230, por ejemplo, proporciona una discusión de las técnicas en relación a revestimientos acrílicos donde una estrecha polidispersidad es deseada. Una persona de experiencia en el arte entendería que con una adecuada modificación para la diferencia deseada en la polidispersidad de los polímeros del estireno contemplada como siendo producida por la presente invención, los principios generales en esa discusión se aplicarán aquí.
Los siguientes ejemplos ilustran adicionalmente la mejor manera contemplada por el inventor para la práctica de la invención y se pretenden utilizar como ilustrativos solamente y no como limitativos.
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Ejemplo A Polimerización en Ampolletas Selladas
Las investigaciones preliminares de las tasas de conversión comparativas (de estireno) usando los presentes iniciadores primarios fueron realizadas en polimerizaciones en ampolletas. La Tabla I muestra los resultados que tipifican el mejoramiento de la conversión obtenible con los iniciadores del presente proceso. La concentración del peróxido es dada en partes por millón por peso con relación al monómero y en partes por millón de oxígeno activo, también con relación al peso del monómero. Los perfiles de temperatura para las tres reacciones fueron:
BPO: isoterma @ 90ºC
BPO/TAEC, 90ºC/4 hr, 115ºC/2 hr
TOPA/TAEC: 112ºC/2 hr 35 min, 115ºC/2 hr 25 min.
TABLA I
1
Los resultados tabulados anteriormente indican que TOPA como iniciador primario en combinación con TAEC como iniciador de terminación proporciona una conversión inesperada, dramáticamente más rápida que la polimerización iniciada con BPO a pesar de la actividad de peróxido total más alta de este último. Mientras que los resultados de las polimerizaciones en ampolletas en masa pueden no ser una representación exacta de los resultados obtenidos bajo las condiciones de suspensión actuales, una correlación razonablemente buena es generalmente encontrada.
El mejor modo de practicar el presente proceso usando iniciadores de peróxido de temperatura "intermedia" cuya temperatura de vida media de una hora está entre 101º y 111ºC es además ilustrado y comparado en los siguientes ejemplos adicionales los cuales, también, no pretenden limitar el alcance de la presente invención.
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Ejemplo 1
(Comparación)
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fueron añadidos 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disuelto en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 3,41 g de peróxido de benzoilo (BPO) y 0,87 g de butil peroxibenzoato terciario (TBP) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El calentamiento a 90ºC fue continuado por unas 6,5 horas adicionales. A la mezcla fue después añadido 1,82 g de solución acuosa de dodecilbencenosulfonato de sodio al 3%. El reactor fue sellado, calentado a 115ºC y mantenido a esta temperatura durante 2 horas. La mezcla de reacción fue después enfriada y acidificada con 42,5 ml de HCl 6N para aislar el producto de polímero en forma de perlas con Mw 310,000, Mw/Mn 3,02 y 278 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 2
(Comparación)
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fueron añadidos 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 2,73 g de peróxido de benzoilo (BPO), 0.989g de t-butil peroxi-2-metilpropanoato (TBPMP) y 1.160g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El calentamiento a 90ºC fue continuado durante seis horas. A la mezcla fue después añadido 1,82 g de una solución acuosa de dodecilbencenosulfonato de sodio al 3% en 150 ml de agua. La mezcla fue después calentada a 114ºC (durante un período de 20 minutos) y mantenida a 114ºC durante 1 hora y después mantenida a 115ºC durante 1 hora. La mezcla de reacción fue después enfriada a 60ºC y acidificada con 42,5 ml de HCl 6N. El polímero (perlas) fue aislado con Mw 280,600, Mw/Mn 3,00 y 27 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 3
(Comparación)
Monómero de estireno (1300g), agua desionizada (1900g) y fosfato tricálcico (7.00g) fueron introducidos en un recipiente a presión agitado de 4 litros. Después esta mezcla fue calentada a 50ºC, y fue añadido persulfato de potasio (0.015g) disueltos en agua desionizada (50g). Esta mezcla fue después calentada a 90ºC y fue añadido el peróxido de benzoilo (3,41 g) en adición con OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxi carbonato (TAEC) (1.023g) disueltos en monómero de estireno (64g) y el calentamiento a 90ºC continuado por 5,5 horas. El agua desionizada (200 ml) fue después añadida y el calentamiento de la mezcla continuó a 108ºC durante 2 horas. En este momento, la mezcla de reacción fue enfriada y añadido HCl 6N (29ml). El polímero en forma de perlas fue aislado de la manera convencional. Mw fue 294,000, Mw/Mn 2,97 y monómero residual 64 ppm.
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Ejemplo 4
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fue añadido 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 2,73 g de peróxido de benzoilo (BPO), 0,989 g de t-butil peroxi-2-metilpropanoato y 0,839 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El calentamiento a 90ºC fue continuado durante seis horas. A la mezcla fue después añadido 1,82 g de una solución acuosa de dodecilbencenosulfonato de sodio al 3% en 150 ml de agua. La mezcla fue después calentada a 110ºC a 112ºC durante 2 horas. La mezcla de reacción fue después enfriada a 60ºC y acidificada con 42,5 ml de HCl 6N. El polímero (perlas) fue aislado con Mw 277,400, Mw/Mn 3,09 y 19 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 5
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fue añadido 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 1,64 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA) y 1.09g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado, calentado a 109ºC y mantenido en esta temperatura durante 1 hora. Además el calentamiento fue realizado a 110ºC durante 1.5 horas. A la mezcla fue después añadido 1,82 g de una solución acuosa de sodio dodecilbencenosulfonato al 3%. El reactor fue calentado a 115ºC y mantenido en esta temperatura durante 2 horas. La mezcla de reacción fue después enfriada y acidificada con 42,5 ml de HCl 6N para aislar el producto de polímero perlado con Mw 364,000, Mw/Mn 2.85 y 390 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 6
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fue añadido 1500 g de monómero de estireno, 1700 g de agua desionizada y 11,93 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,025 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 2,004 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA) y 1,432 g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) disueltos en 91 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado y calentado a 111ºC. La temperatura fue después elevada a 112ºC durante un período de 1 hora y 20 minutos. Esta temperatura se mantuvo por un período adicional de 1 hora y 35 minutos. A la mezcla fue después añadido 2,12 g de una solución acuosa de dodecilbencenosulfonato de sodio 3% en 100 ml de agua. La mezcla fue después calentada a 115ºC (durante un período de 20 minutos) y mantenida a 115ºC durante 1 hora y 45 minutos. La mezcla de reacción fue después enfriada a 60ºC y acidificada con 49 ml de HCl 6N. El polímero (perlas) fue aislado con Mw 311,000, Mw/Mn 2.70 y 36 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 7
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fueron añadidos 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 1,64 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA), 1,09 g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) y 0,27 g de t-amil peroxibenzoato (TAP) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado, calentado a 110ºC y mantenido a esta temperatura durante 0,5 horas. Además el calentamiento fue realizado a 111ºC durante 1 hora, 112ºC durante 1.5 horas, 114ºC 0.75 horas y, por último, calentado y mantenido a 120ºC durante 1 hora. La mezcla de reacción fue enfriada y acidificada con 42.5 ml de HCl 6N para aislar el producto perlado con Mw 312,000, Mw/Mn 2.73 y 68 ppm monómero residual.
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Ejemplo 8
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fue añadido 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla se calienta a 90ºC a cuya temperatura fue añadido una mezcla de 1.76 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxipropionato (TOPP), 1.09 g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) y 0.27 g de t-amílico peroxibenzoato (TAP) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado, calentado a 112ºC y se mantuvo a esta temperatura durante 2 horas. Además el calentamiento fue realizado a 115ºC durante 0.33 horas y 100ºC durante 3 horas. La mezcla de reacción fue enfriada y acidificada con 42.5 ml de HCl 6N para aislar el producto de polímero en forma de perlas con Mw 336,000, Mw/Mn 2.73 y 850 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 9
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fueron añadidos 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10.25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadido una mezcla de 2.18 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxibenzoato (TOPB), 1.09 g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) y 0,27 g de t-amil peroxibenzoato (TAP) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado, calentado a 112ºC y fue mantenido en esta temperatura durante 2 horas. Además el calentamiento fue realizado a 115ºC durante 2,75 horas y 116ºC durante 0.42 horas. La mezcla de reacción fue enfriada y acidificada con 42.5 ml de HCl 6N para aislar el producto de polímero perlado con Mw 311,000, Mw/Mn 2.51 y 202 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 10
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fueron añadidos 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 1.912 g de t-butil peroxi-2-metilpropanoato (TBPMP) y 1.125 g de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado y calentado a 100ºC. La temperatura fue entonces elevada a 102ºC durante un período de 1 hora. Esta temperatura se mantuvo por un período adicional de 2 horas y 45 minutos. La mezcla fue calentada a 108ºC y mantenida a 108ºC durante 1 hora. A la mezcla fue después añadido 1.82 g de una solución acuosa dodecilbencenosulfonato de sodio al 3%. El reactor fue después calentado a 112ºC y se mantuvo en esta temperatura durante 1 hora. La mezcla de reacción se enfría a 60ºC y acidificada con 42.5 ml de HCl 6N para aislar el producto polímero en forma de perlas con 308000 Mw, Mw/Mn 2.84 y 1.29 por ciento de monómero residual.
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Ejemplo 11
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fue añadido 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10.23g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura fue añadido 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadido una mezcla de 2.073 g de 1-t-amilperoxi-1-metoxiciclohexano (TAPMC) y 1.200 g de OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado y calentado a 111ºC. La temperatura fue entonces mantenida a 112ºC durante un período de 1 hora. Esta temperatura fue mantenida por un período adicional de 1 hora y 30 minutos. A la mezcla fue añadido 1.82 g de solución acuosa de dodecilbencenosulfonato de sodio al 3%. El calentamiento fue continuado a 112ºC durante otros 25 minutos. La mezcla fue después calentada a 115ºC y mantenida a 115ºC durante 2 horas. La mezcla de reacción fue enfriada a 60ºC y acidificada con 42.5 ml de HCl 6N. El polímero (perlas) fue aislado con Mw 278,000, Mw/Mn 2.71 y 603 ppm de monómero residual.
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Ejemplo 12
En un recipiente a presión agitado de 4 litros fueron añadidos 1300 g de monómero de estireno, 1900 g de agua desionizada y 10,25 g de fosfato tricálcico. La mezcla fue calentada a 50ºC a cuya temperatura se añadieron 0,021 g de persulfato de potasio disueltos en 50 g de agua desionizada. La mezcla fue calentada a 90ºC a cuya temperatura fue añadida una mezcla de 1.838 g de di-1,1,3,3-tetrametilbutil diperoxiadipato (DTODPA) y 1.200 g de OO-t-amílico O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) disueltos en 64 g de monómero de estireno. El reactor fue sellado y calentado a 111ºC. La temperatura fue después elevada a 112ºC durante un período de 1 hora y 20 minutos. Esta temperatura se mantuvo por un período adicional de 1 hora y 35 minutos. A la mezcla se añadió 1.82 g de una solución acuosa de dodecilbencenosulfonato de sodio al 3%. La mezcla fue después calentada a 115ºC (durante un período de 20 minutos) y mantenida a 115ºC durante 1 hora y 45 minutos. La mezcla de reacción fue después enfriada a 60ºC y acidificada con 42.5 ml de HCl 6N. El polímero (perlas) se aisló con Mw 359,000, Mw/Mn 2.71 y 599 ppm de monómero residual.
Los datos de los ejemplos 1 a 12 son resumidos a continuación en la Tabla 2 para mayor comodidad en la comparación.
El peso molecular obtenido con una variedad de iniciadores t-octil y peróxidos de terminación t-amil (Ejemplos 4 a 12) es comparable al obtenido con BPO/TBP (Ej 1), BPO/TBPMP/TAEC (Ej 2) y BPO/TAEC (Ej 3). Los Ejemplos 1, 2 y 3 son típicos de condiciones de procesamientos de EPS convencionales que requieren tiempos de reacción relativamente largos. Las condiciones de reacción utilizadas para los Ejemplos 4 a 12 no fueron optimizadas, sin embargo, demuestran claramente que es posible lograr pesos moleculares del polímero comparables en tiempos de reacción significativamente cortos y con niveles de monómero residual frecuentemente mas bajos que los obtenidos en un proceso usando los iniciadores tradicionales como BPO (ejemplos 1, 2 y 3). El ejemplo 12 produce pesos moleculares un poco más altos que los típicos, esto es una consecuencia anticipada de que el peróxido de la primera etapa (DTODPA) es un diperóxido.
TABLA 2
2

Claims (12)

1. Un proceso mejorado para la polimerización del monómero del estireno para producir poliestireno expandible donde el estireno es polimerizado en un proceso que comprende los siguientes pasos:
A. calentar una suspensión acuosa que comprende monómero de estireno y al menos dos iniciadores de peróxido orgánico, uno de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más baja y al menos otro de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más alta, durante un tiempo y a una temperatura suficiente para efectuar al menos la descomposición parcial de dicho iniciador de peróxido orgánico de vida media más baja e iniciar la polimerización de dicho monómero de estireno, y
B. elevar posteriormente la temperatura de dicha suspensión acuosa por encima de la temperatura de calentamiento inicial para completar la descomposición de los iniciadores de peróxido orgánico en dicha suspensión y proporcionar la polimerización completa de dicho monómero de estireno,
donde el mejoramiento comprende que al menos uno de los iniciadores de peróxido orgánico incorporados en dicha suspensión sea un peróxido de temperatura "intermedia".
2. Un proceso como el definido en la reivindicación 1 en el cual el estireno es polimerizado en suspensión acuosa entre 80 y 135 grados Centígrados hasta 10 horas en presencia de al menos dos iniciadores de peróxido orgánico donde al menos un iniciador de peróxido orgánico es un peróxido de temperatura "intermedia", tiene un período de vida media de 1 hora de 101º a 111ºC, medido en cumeno, y los peróxidos orgánicos adicionales presentes tienen un período de vida media de 1 hora, medidos en cumeno, a otra que de 101 a 111ºC.
3. Un proceso como el definido en la reivindicación 1 o 2 donde el monómero de estireno a ser polimerizado también contiene hasta alrededor del 15% en peso, basado en el estireno, de monómeros copolimerizables.
4. Un proceso como el definido en cualquiera de las reivindicaciones 1 a 3 donde el peróxido de temperatura "intermedia" tiene un período de vida media de 1 hora de 101º a 111ºC, medido en cumeno y es seleccionado del grupo que consiste de 1,1,3,3-tetrametilbutil ésteres de ácidos alcanoperoxoico que no están sustituidos en la posición alfa y 1,1,3,3-tetrametilbutil ésteres de ácidos aroilperoxoico que están sustituidos en el anillo de cualquier manera como para resultar en una temperatura de vida media de una hora dentro de este rango de temperatura, 1-alcoxi-1-t-alquilperoxiciclohexanos en la cual el grupo t-alquilperoxi contiene 4-8 carbonos, el grupo alcoxi contiene 2-5 carbonos y el ciclohexano puede ser sustituido con hasta 3 grupos alquilo independientemente teniendo 1-3 átomos de carbono cada uno, o una mezcla de los mismos.
5. Un proceso como el definido en la reivindicación 4 donde los 1,1,3,3-tetrametilbutil ésteres de ácidos alcanoperoxoicos que no están sustituidos en la posición alfa y 1,1,3,3-tetrametilbutil ésteres de ácidos aroilperoxoico son seleccionados de 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxiacetato (TOPA), 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxipropionato (TOPP), 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxi-3,5,5-trimetilhexanoato, di-1,1,3,3-tetrametilbutil diperoxiadipato, 1,1,3,3-tetrametilbutil peroxibenzoato (TOPB), di-1,1,3,3-tetrametilbutil diperoxitereftalato (DTODPA) y 1-metoxi-1-1-amilperoxiciclohexano (TAPMC) y donde los peróxidos adicionales que tienen un período de vida media de 1 hora a otra que 101º a 111ºC, son seleccionados a partir de ésteres de butil terciario, amil terciario o hexil terciario de ácidos peroxialcanoicos que no están sustituidos en la posición alfa, ésteres de t-butil, t-amil o t-hexil de ácidos aroilperoxoicos no sustituidos o sustituidos en el anillo y OO-t-butil-O-alquil monoperoxicarbonatos, OO-t-amil-O-alquil monoperoxicarbonatos, OO-t-butil-O-alquil monoperoxicarbonatos, OO-t-hexil-O-alquil monoperoxicarbonatos y OO-t-octil-O-alquil monoperoxicarbonatos.
6. Un proceso como el definido en la reivindicación 5 donde los ésteres amil terciarios de ácidos peroxialcanoicos que no están sustituidos en la posición alfa, t-amil ésteres de ácidos aroilperoxoico no sustituidos o sustituidos en el anillo y OO-t-amil-O-alquil monoperoxicarbonatos son seleccionados de t-amil peroxiacetato, t-amil peroxipropionato, t-amil peroxibenzoato, OO-t-amil O-2-etilhexil monoperoxicarbonato (TAEC) y t-OO-O-amil O-isopropil monoperoxicarbonato (TAIC).
7. Un proceso como el definido en cualquiera de las reivindicaciones 1 a 6 donde el polímero de estireno así producido contiene un agente de soplado.
8. Un proceso como el definido en la reivindicación 7 donde el agente de soplado es añadido a la suspensión acuosa después del proceso del paso A.
9. Un proceso como el definido en la reivindicación 7 donde el agente de soplado es añadido al polímero de estireno obtenido y aislado después del proceso del paso B.
10. Una suspensión acuosa mejorada adecuada para la polimerización para proporcionar poliestireno expandible, dicha suspensión comprendiendo monómero de estireno y al menos dos iniciadores de peróxido orgánico, uno de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más bajo y al menos otro de dichos iniciadores de peróxido orgánico teniendo una temperatura de descomposición de vida media de una hora más alta, en donde el mejoramiento comprende que uno de los iniciadores de peróxido orgánico en dicha suspensión sea un peróxido de temperatura "intermedia".
11. Poliestireno expandible producido por el proceso de cualquiera de las reivindicaciones 1 a 10.
12. Un artículo de fabricación que comprende un objeto formado de al menos dos dimensiones, producido mediante la conformación del poliestireno expandible definido en la reivindicación 11 en dicho objeto formado.
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