ES2313479T3 - Composiciones de recubrimiento que contienen poliuretanos etilicamente insaturados com aglutinantes. - Google Patents

Composiciones de recubrimiento que contienen poliuretanos etilicamente insaturados com aglutinantes. Download PDF

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Abstract

Una composición de recubrimiento que contiene aglutinante, que puede curarse mediante polimerización por radicales libres, en la que las resinas aglutinantes comprenden: A) de 10 a 95% en peso del producto de reacción de i) uno o más poliisocianatos con ii) un componente hidroxílico que contiene ii-a) uno o más compuestos hidroxílicos que contienen dos grupos etilénicamente insaturados y correspondientes a la fórmula I en la que R 1 es H o CH 3, CH2 = C(R 1 ) - C(O) - O - R 2 - CH2 - O - R 3 (I) R 2 es -CH(CH2OH)- o -CH2CH(OH)-, R 3 es -C(O)-C(R 1 )=CHR 8 o -CH 2CH=CHR 8 y R 8 es H, CH3 o fenilo, y ii-b) hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente A-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de A-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400, en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente A-i) al componente A-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10, B) de 5 a 60% en peso del producto de reacción de i) uno o más poliisocianatos con ii) un componente hidroxílico que contiene ii-a) uno o más ésteres (met)acrilato de lactona hidroxifuncionales que tienen un peso molecular numérico medio de aproximadamente 200 a 2.000 y correspondientes a la fórmula II CH2 = C(R 1 ) - C(O) - O - R 4 - [O - C(O) - R 5 ]n - OH (II) en la que n es...

Description

Composiciones de recubrimiento que contienen poliuretanos etilénicamente insaturados como aglutinantes.
Campo de la invención
La presente invención se refiere a composiciones de recubrimiento que contienen una mezcla de al menos dos poliuretanos etilénicamente insaturados como aglutinantes.
Descripción de la técnica anterior
Los recubrimientos curables por UV son uno de los sectores de crecimiento más rápido de la industria del recubrimiento. En los últimos años, la tecnología UV ha hecho incursiones en una serie de segmentos de mercado como fibra óptica, adhesivos fotosensibles y sensibles a la presión, aplicaciones en automóviles como capas finales curadas por UV y recubrimientos en polvo curables por UV. La fuerza impulsora de este desarrollo es en su mayor parte la búsqueda de un aumento de la productividad del procedimiento de recubrimiento y curación. En aplicaciones de acabado de automóviles en que necesitan realizarse reparaciones menores rápidamente y a temperatura ambiente, la tecnología UV promete aumentar significativamente la capacidad de procesamiento de coches en un taller de chapa y pintura. El desarrollo de aplicaciones de acabado abre nuevos campos con la tecnología UV. Problemas de seguridad asociados al uso de lámparas UV en talleres de chapa y pintura, así como limitaciones económicas, evitarán probablemente el uso de fuentes de luz de alta intensidad. Están tomando su lugar lámparas de intensidad baja relativamente baratas que emiten sólo en la región UV-A del espectro electromagnético, planteando por tanto nuevos retos a los desarrolladores y formuladores de resinas.
Las composiciones de recubrimiento curables por UV son conocidas en la técnica. Véanse, por ejemplo, las patentes de EE.UU. 4.188.472, 4.340.497, 6.465.539, 6.316.119 y 6.534.128; y las solicitudes PCT publicadas WO 97/04881 y WO 03/027162. Además, la patente de EE.UU. 5.777.024 está dirigida al producto de reacción de un poliisocianato que contiene un grupo isocianurato de baja viscosidad, que se ha modificado con grupos alofanato para reducir su viscosidad, con compuestos etilénicamente insaturados hidroxifuncionales tales como (met)acrilatos de hidroxialquilo y versiones modificadas con lactona de estos (met)acrilatos.
La patente de EE.UU. 6.306.504 está dirigida a una composición de recubrimiento para policarbonato que contiene el producto de reacción de un poliisocianato de baja viscosidad, tal como un poliisocianato que contiene un grupo isocianurato de baja viscosidad, con un acrilato de hidroxialquilo de bajo peso molecular. La solicitud de patente japonesa "kokai" 2004-338214 está dirigida a una composición de recubrimiento que contiene una mezcla del producto de reacción de un poliisocianato que contiene un grupo isocianurato con metacrilato de 3-acriloiloxi-2-hidroxipropilo y un monómero copolimerizable. La solicitud de patente japonesa "kokai" 2004-059820 está dirigida a una composición fotocurable preparada haciendo reaccionar un copolímero de metacrilato de 2-hidroxietilo-metacrilato de isobornilo-metacrilato de metilo con el producto de reacción de isoforondiisocianato y metacrilato de 3-acriloiloxi-2-hidroxipropilo, y mezclando el producto resultante con un oligómero de uretano-acrilato. Finalmente, la solicitud de patente japonesa "kokai" 2003-342525 está dirigida a una composición de recubrimiento que contiene el producto de reacción de un poliisocianato que contiene un grupo isocianurato con metacrilato de 2-hidroxi-3-aliloxipropilo.
Son también conocidas composiciones que son curables usando radiación UV que tiene un contenido muy bajo de UV-B y sustancialmente nada de UV-C (véanse, por ejemplo, la publicación de solicitud de patente de EE.UU. 2003/0059555 y la patente de EE.UU. 6.538.044). Para que sea comercialmente útil como capa transparente, particularmente para el mercado del acabado, una composición de recubrimiento debe ser curable en un tiempo relativamente corto, preferiblemente bajo radiación de intensidad relativamente baja. Además, dichos recubrimientos deben exhibir un equilibrio entre dureza (medida mediante dureza de péndulo) y flexibilidad (medida mediante resistencia al impacto). Ninguna de las composiciones de recubrimiento descritas en la bibliografía anterior satisface estos criterios.
La solicitud de patente en tramitación junto con la presente nº de serie de EE.UU. 10/754.244, presentada el 9 de enero de 2004, está dirigida a composiciones de recubrimiento curables por UV que contienen una mezcla de dos acrilatos de uretano. Uno de los acrilatos de uretano se prepara haciendo reaccionar un poliisocianato con un aducto de lactona-acrilato y el otro se prepara haciendo reaccionar un poliisocianato con un (met)acrilato de hidroxialquilo. Aunque los recubrimientos preparados a partir de estas mezclas de uretano y acrilato poseen una combinación de dureza y flexibilidad, para obtener las durezas necesarias para ciertas aplicaciones tales como aplicaciones de acabado de automóviles, es necesario añadir di-, tri- y tetraacrilatos a las composiciones de recubrimiento como diluyentes reactivos.
En consecuencia, es un objeto de la presente invención reducir o eliminar la necesidad de diluyentes reactivos y seguir consiguiendo la combinación de dureza y flexibilidad que es necesaria para ciertas aplicaciones, tales como aplicaciones de acabado de automóviles. Este objeto puede conseguirse con las composiciones de la presente invención que se describen con más detalle más adelante en la presente memoria.
\vskip1.000000\baselineskip
Sumario de la invención
La presente invención se refiere a una composición de recubrimiento que contiene aglutinante que puede curarse mediante polimerización por radicales libres, en la que las resinas aglutinantes contienen
A)
de aproximadamente 10 a 95% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxilo que contiene
ii-a)
uno o más compuestos hidroxilo que contienen dos grupos etilénicamente insaturados y correspondientes a la fórmula I
(I)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{2}-CH_{2}-O-R^{3}
\quad
en la que
R^{1}
es H o CH_{3},
R^{2}
es -CH(CH_{2}OH)- o -CH_{2}CH(OH)-,
R^{3}
es -C(O)-C(R^{1})=CHR^{8} o -CH_{2}CH=CHR^{8} y
R^{8}
es H, CH_{3} o fenilo, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente A-ii), de un compuesto hidroxilo distinto de A-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente A-i) al componente A-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
\vskip1.000000\baselineskip
B)
de 5 a aproximadamente 60% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxilo que contiene
ii-a)
uno o más ésteres (met)acrilato de lactona hidroxifuncionales que tienen un peso molecular numérico medio de aproximadamente 200 a 2.000 y correspondientes a la fórmula II
(II)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{4}-[O-C(O)-R^{5}]_{n}-OH
\quad
en la que
n
es un entero de 1 a 5,
R^{1}
es como se define anteriormente,
R^{4}
representa un grupo alquileno o grupo alquileno sustituido que tiene 2 a 10 átomos de carbono, que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, y
R^{5}
representa un grupo alquileno de cadena lineal o ramificada que tiene 3 a 8 átomos de carbono, que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente B-ii), de un compuesto hidroxilo distinto de B-ii-a, que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente B-i) al componente B-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
\newpage
C)
de 0 a aproximadamente 85% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxilo que contiene
ii-a)
uno o más (met)acrilatos hidroxifuncionales correspondientes a la fórmula III
(III)HO-R^{4}-O-C(O)-C(R^{1})=CH_{2}
\quad
en la que R^{1} y R^{4} son como se definen anteriormente, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente C-ii), de un compuesto hidroxilo distinto de C-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente C-i) al componente C-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
conteniendo la composición de recubrimiento adicionalmente
\vskip1.000000\baselineskip
D)
de 0 a aproximadamente 100% en peso de uno o más monómeros copolimerizables que contienen 1 a 4 grupos etilénicamente insaturados, y
\vskip1.000000\baselineskip
E)
de 0 a aproximadamente 150% en peso de uno o más disolventes orgánicos inertes, en la que
i)
los % en peso de los componentes A), B) y C) suman en total 100%, basado en el peso total de los componentes A), B) y C);
ii)
los % en peso de los componentes D) y E) están basados en el peso total de los componentes A), B) y C);
iii)
los % en peso de los componentes B) y C) están presentes en una cantidad total de al menos un 5% en peso;
iv)
los componentes D) y E) están presentes en una cantidad total de al menos un 10% en peso
\quad
y
v)
en la que los componentes isocianato A-i), B-i) y C-i) pueden ser iguales o diferentes y comprenden un aducto de poliisocianato (i) que tiene una viscosidad a 23ºC y a 100% de sólidos de menos de 2.000 mPa.s y (ii) que contiene grupos isocianurato, iminooxadiazindiona, uretano, biuret, alofanato, uretdiona y/o carbodiimida.
La presente invención se refiere también a un procedimiento para recubrir un sustrato usando las composiciones de recubrimiento según la invención.
Breve descripción de los dibujos
La Figura 1 representa una gráfica de los datos de dureza inicial para recubrimientos preparados a partir de las composiciones de recubrimiento según la invención.
La Figura 2 representa una gráfica de los datos de dureza a 1 día para recubrimientos preparados a partir de las composiciones de recubrimiento según la invención.
La Figura 3 representa una gráfica de los datos de dureza a 7 días para recubrimientos preparados a partir de las composiciones de recubrimiento según la invención.
La Figura 4 representa una gráfica de los datos de dureza a 14 días para recubrimientos preparados a partir de las composiciones de recubrimiento según la invención.
La Figura 5 representa una gráfica de la diferencia entre los datos de dureza a 14 días y los datos de dureza a 1 día para recubrimientos preparados a partir de las composiciones de recubrimiento según la invención.
La Figura 6 representa una gráfica de los datos de resistencia al impacto a 14 días para recubrimientos preparados a partir de las composiciones de recubrimiento según la invención.
Descripción detallada de la invención
Las composiciones de recubrimiento según la presente invención contienen resinas aglutinantes A) y B) y, opcionalmente, contienen resina aglutinante C), que son todos poliuretanos que contienen grupos etilénicamente insaturados. Las composiciones de recubrimiento contienen también uno o ambos de monómeros copolimerizables D) y disolventes orgánicos inertes E). Los monómeros copolimerizables D) no son resinas aglutinantes, pero forman parte del aglutinante de las composiciones de recubrimiento porque se hacen reaccionar en los recubrimientos últimos. Los disolventes orgánicos inertes E) no son parte del aglutinante de las composiciones de recubrimiento porque no se hacen reaccionar en los recubrimientos últimos.
El componente A) está presente en las composiciones de recubrimiento de la presente invención en una cantidad de aproximadamente 10 a 95% en peso, preferiblemente de aproximadamente 10 a 80% en peso y más preferiblemente de aproximadamente 10 a 60% en peso, basado en el peso total de los componente A), B) y C).
El componente A) es el producto de reacción de:
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxilo que contiene
ii-a)
uno o más compuestos hidroxilo que contienen dos grupos etilénicamente insaturados y correspondientes a la fórmula I
(I)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-R^{2}-CH_{2}-O-R^{3}
\quad
en la que
R^{1}
es H o CH_{3},
R^{2}
es -CH(CH_{2}OH)- o -CH_{2}CH(OH)- y
R^{3}
es -C(O)-C(R^{1})=CHR^{8} o -CH_{2}CH=CHR^{8}, preferiblemente -C(O)-C(R^{1})=CH_{2}, y más preferiblemente R^{1} es CH_{3}, y
R^{8}
es H, CH_{3} o fenilo, preferiblemente H o CH_{3}, y más preferiblemente H, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes de hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente A-ii), de un compuesto hidroxilo distinto de A-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente A-i) al componente A-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10, preferiblemente de 1,05:1 a 1:1,05, y más preferiblemente de 1,02:1 a 1:1,02.
\vskip1.000000\baselineskip
Los poliisocianatos A-i) adecuados incluyen sustancialmente cualquier diisocianato y/o poliisocianato orgánico. Pueden usarse di- y/o poliisocianatos aromáticos, aralifáticos, alifáticos o cicloalifáticos y mezclas de dichos isocianatos. Los ejemplos incluyen diisocianatos monoméricos de fórmula R^{6}(NCO)_{2}, en la que R^{6} representa un residuo hidrocarburo alifático que tiene 4 a 12 átomos de carbono, un residuo hidrocarburo cicloalifático que tiene 6 a 15 átomos de carbono, un residuo hidrocarburo aromático que tiene 6 a 15 átomos de carbono o un residuo hidrocarburo aralifático que tiene 7 a 15 átomos de carbono. Los ejemplos específicos de diisocianatos monoméricos adecuados incluyen xililendiisocianato, tetrametilendiisocianato, 1,4-diisocianatobutano, 1,12-diisocianatododecano, hexametilendiisocianato, 2,3,3-trimetilhexametilendiisocianato, 1,4-ciclohexilendiisocianato, 4,4'-diciclohexilmetanodiisocianato, 4,4'-diciclohexildiisocianato, 1-diisocianato-3,3,5-trimetil-5-isocianatometilciclohexano (isoforondiisocianato), 1,4-fenilendiisocianato, 2,6-tolilendiisocianato, 2,4-tolilendiisocianato, 1,5-naftilendiisocianato, 2,4'- o 4,4'-difenilmetanodiisocianato, 4,4'-difenildimetilmetanodiisocianato, \alpha,\alpha,\alpha',\alpha'-tetrametil-m- o -p-xililendiisocianato y trifenilmetano-4,4',4''-triisocianato, así como mezclas de los mismos. Hexametilendiisocianato, 4,4'-diciclohexilmetanodiisocianato e isoforondiisocianato y las mezclas de los mismos son los isocianatos actualmente preferidos. Son también adecuados triisocianatos monoméricos tales como 4-isocianatometil-1,8-octametilendiisocianato.
Son también útiles aductos de poliisocianato que contienen grupos isocianurato, iminooxadiazindiona, uretano, biuret, alofanato, uretdiona y/o carbodiimida como componente poliisocianato A-i). Los aductos de poliisocianato pueden tener funcionalidades isocianato de 3 o más y pueden prepararse mediante la trimerización u oligomerización de diisocianatos o mediante la reacción de diisocianatos con compuestos polifuncionales que contienen grupos hidroxilo o amina. Se prefieren aductos de poliisocianato que contienen grupos isocianurato y se preparan a partir de hexametilendiisocianato, por ejemplo, según la patente de EE.UU. nº 4.324.879.
\newpage
Se prefieren especialmente poliisocianatos de baja viscosidad que tienen una viscosidad a 23ºC y a 100% de sólidos de menos de 2.000 mPa.s, preferiblemente menos de 1.500, y más preferiblemente de 800 a 1.400 mPa.s. Los ejemplos de estos poliisocianatos incluyen aductos de poliisocianato que contienen un grupo isocianurato preparados mediante trimerización de hexametilendiisocianato hasta que la mezcla de reacción tiene un contenido de NCO de 42 a 45, preferiblemente 42,5 a 44,5% en peso, terminando posteriormente la reacción y retirando el hexametilendiisocianato que no ha reaccionado mediante destilación hasta un contenido residual de menos de un 0,5% en peso; aductos de poliisocianato que contienen un grupo uretdiona que pueden presentarse en mezcla con aductos de poliisocianato que contienen un grupo isocianurato; aductos de poliisocianato que contienen un grupo biuret que pueden prepararse según los procedimientos dados a conocer en las patentes de EE.UU. nº 3.124.605, 3.358.010, 3.903.126 y 3.903.127; aductos de poliisocianato que contienen un grupo isocianurato y alofanato que pueden prepararse según los procedimientos expuestos en las patentes de EE.UU. nº 5.124.427, 5.208.334 y 5.235.018; y aductos de poliisocianato que contienen un grupo iminooxadiazindiona y opcionalmente un grupo isocianurato que pueden prepararse en presencia de catalizadores que contienen flúor especiales como se describen en el documento DE-A 19611849.
Los compuestos hidroxilo A-ii-a) adecuados contienen dos grupos etilénicamente insaturados y corresponden a la fórmula I. Estos compuestos están basados en el producto de reacción de ácido acrílico y/o metacrílico, preferiblemente ácido acrílico, con acrilato de glicidilo, metacrilato de glicidilo, cinamato de glicidilo, crotonato de glicidilo, glicidilaliléter, glicidilcinamiléter y/o glicidilcrotiléter, preferiblemente metacrilato de glicidilo. Estos compuestos pueden prepararse mezclando el aducto de ácido y glicidilo en cantidades esencialmente equivalentes o usando un pequeño exceso del ácido, opcionalmente en presencia de un catalizador y en presencia de un inhibidor para evitar la reacción prematura de los grupos etilénicamente insaturados. La reacción se continúa a una temperatura elevada de 50 a 100ºC, preferiblemente de 60 a 80ºC, hasta que el índice de acidez es igual o menor que la cantidad
teórica.
Otros compuestos hidroxilo A-ii-b) pueden ser saturados o insaturados, preferiblemente saturados, e incluyen alcoholes alifáticos mono- a trihidroxílicos que tienen un peso molecular numérico medio de 32 a 400, tales como metanol, etanol, n-hexanol, isooctanol, isododecanol, alcohol bencílico, etilenglicol, dietilenglicol, propilenglicol, 2-etil-1,3-hexanodiol, glicerol y alcoholes obtenidos a partir de estos alcoholes mediante alcoxilación.
Para reacción con el isocianato, pueden añadirse el componente hidroxilo A-ii-a), el componente hidroxilo opcional A-ii-b), el componente isocianato A-i) y el inhibidor al recipiente de reacción en cualquier orden. Se seleccionan las cantidades de reactivos de tal modo que el número de grupos isocianato del componente isocianato A-i) al número de grupos hidroxilo del componente hidroxilo A-ii) sea esencialmente equivalente, es decir, la relación de equivalentes NCO:OH sea de 1,10:1 a 1:1,10, preferiblemente de 1,05:1 a 1:1,05, y más preferiblemente de 1,02:1 a 1:1,02. Después de añadir los reactivos, se añade una cantidad catalítica de un catalizador de uretano, por ejemplo, dilaurato de dibutilestaño, y se calienta típicamente la mezcla a una temperatura de aproximadamente 40 a 90ºC, preferiblemente aproximadamente a 60ºC. Durante la exotermia de la reacción inicial, se mantiene la temperatura por debajo de 90ºC. Después de enfriar la mezcla de reacción, se mantiene la temperatura a entre 60ºC y 70ºC hasta que el contenido de isocianato es <0,5% en peso, medido por ejemplo mediante titulación con dibutilamina. Si el contenido de isocianato es demasiado alto, puede añadirse una cantidad adicional de componente hidroxilo A-ii) para reaccionar con cualquier grupo isocianato restante. Después de ello, se enfría el producto antes del almacenamiento.
Como alternativa, puede añadirse cualquiera de los componentes A-i) o A-ii) con los otros aditivos y puede añadirse después el otro reactivo. Cuando se añade primero el componente isocianato, es posible añadir inicialmente menos de la cantidad total del componente hidroxilo. Después de completarse esencialmente la reacción, puede determinarse el contenido de isocianato y puede añadirse después el resto del componente hidroxilo en una cantidad que sea esencialmente equivalente al número de grupos isocianato restantes.
El componente B) está presente en las composiciones de recubrimiento de la presente invención en una cantidad de aproximadamente 5 a 60% en peso, preferiblemente en una cantidad de aproximadamente 5 a aproximadamente 55% en peso, y más preferiblemente de aproximadamente 5 a aproximadamente 50% en peso. El componente B) está preferiblemente presente en una cantidad de al menos aproximadamente un 10% en peso. Los porcentajes precedentes están basados en el peso total de los componentes A), B) y C).
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El componente B) es el producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxilo que contiene
ii-a)
uno o más ésteres (met)acrilato de lactona hidroxifuncionales que tienen un peso molecular numérico medio de aproximadamente 200 a 2.000 y correspondientes a la fórmula II
(II)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{4}-[O-C(O)-R^{5}]_{n}-OH
\newpage
\quad
en la que
n
es un entero de 1 a 5, preferiblemente 1 ó 2, y más preferiblemente 2,
R^{1}
es como se define anteriormente,
R^{4}
representa un grupo alquileno o un grupo alquileno sustituido que tiene 2 a 10 átomos de carbono, preferiblemente 2 a 4 átomos de carbono, y más preferiblemente 2 átomos de carbono; que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, preferiblemente un grupo alquilo y más preferiblemente un grupo metilo, y
R^{5}
representa un grupo alquileno de cadena lineal o ramificada que tiene 3 a 8 átomos de carbono, preferiblemente 5 átomos de carbono; que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, pero preferiblemente está no sustituido, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente B-ii), de un compuesto hidroxilo distinto de B-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes de NCO:OH del componente B-i) al componente B-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10, preferiblemente de 1,05:1 a 1:1,05, y más preferiblemente de 1,02:1 a 1:1,02.
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Los ésteres (met)acrilato de lactona hidroxifuncionales útiles en la presente memoria son conocidos en la técnica. Se preparan los ésteres (de aquí en adelante en la presente memoria "aductos de lactona-acrilato") haciendo reaccionar una lactona apropiada con un éster de ácido acrílico o metacrílico.
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Las lactonas empleadas en la preparación de los aductos de lactona-acrilato corresponden a la fórmula IV
\vskip1.000000\baselineskip
1
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en la que R^{7} es hidrógeno o un grupo alquilo que tiene 1 a 12 átomos de carbono, y z es 2 a 7. Son lactonas preferidas las \varepsilon-caprolactonas en las que z es 4 y al menos 6 de los R^{7} son hidrógeno, siendo el resto, si lo hay, grupos alquilo. Preferiblemente, ninguno de los sustituyentes contiene más de 12 átomos de carbono y el número total de átomos de carbono en estos sustituyentes en el anillo de lactona no supera 12. La \varepsilon-caprolactona no sustituida, es decir, cuando cada R^{7} es hidrógeno, es un derivado del ácido 6-hidroxihexanoico. Tanto las \varepsilon-caprolactonas no sustituidas como sustituidas están disponibles haciendo reaccionar la correspondiente ciclohexanona con un agente oxidante tal como ácido peracético.
Las \varepsilon-caprolactonas sustituidas que se han encontrado más adecuadas para preparar los presentes aductos de lactona-acrilato son las diversas \varepsilon-monoalquilcaprolactonas en las que los grupos alquilo contienen 1 a 12 átomos de carbono, por ejemplo, \varepsilon-metilcaprolactona, \varepsilon-etilcaprolactona, \varepsilon-propilcaprolactona y \varepsilon-dodecilcaprolactona. Son también útiles las \varepsilon-dialquilcaprolactonas en las que los dos grupos alquilo están sustituidos en el mismo o diferentes átomos de carbono, pero no ambos en los átomos de carbono omega.
Son también útiles las \varepsilon-trialquilcaprolactonas en las que 2 ó 3 átomos de carbono en el anillo de lactona están sustituidos, a condición sin embargo de que el átomo de carbono omega no esté disustituido. El reactante de partida de lactona más preferido es \varepsilon-caprolactona en la que z en la fórmula de lactona es 4 y cada R^{5} es hidrógeno.
Los ésteres de ácido acrílico o metacrílico utilizados para preparar los aductos de lactona-acrilato contienen 1 a 3 grupos acrililo o acrililo \alpha-sustituidos y uno o dos grupos hidroxilo. Dichos ésteres están comercialmente disponibles y/o pueden sintetizarse fácilmente. Los ésteres comercialmente disponibles incluyen los acrilatos de hidroxialquilo o metacrilatos de hidroxialquilo en los que el grupo alquilo contiene 2 a 10 átomos de carbono, preferiblemente 2 a 4 átomos de carbono. Los acrilatos y metacrilatos de hidroxialquilo corresponden a la fórmula III
(III)HO-R^{4}-O-C(O)-C(R^{1})=CH_{2}
en la que R^{1} y R^{4} son como se definen anteriormente.
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Los ejemplos de acrilatos y metacrilatos de hidroxialquilo adecuados incluyen acrilato de 2-hidroxietilo, acrilato de 2-hidroxipropilo, acrilato de 3-hidroxipropilo, acrilato de 2-hidroxibutilo, acrilato de 4-hidroxibutilo, acrilato de 3-hidroxipentilo, acrilato de 6-hidroxinonilo, metacrilato de 2-hidroxietilo, metacrilato de 2-hidroxipropilo, metacrilato de 3-hidroxipropilo, metacrilato de 2-hidroxibutilo, metacrilato de 2-hidroxipentilo, metacrilato de 5-hidroxipentilo, metacrilato de 7-hidroxiheptilo y metacrilato de 5-hidroxidecilo.
Los aductos de lactona-acrilato preferidos corresponden a la fórmula V
(V)CH_{2}=CR^{1}-C(O)-O-R^{4}-(O-C(O)R^{5})_{2}-OH
en la que R^{1}, R^{4} y R^{5} son como se describen anteriormente.
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Se prepara el aducto de lactona-acrialto haciendo reaccionar la lactona con el acrilato de hidroxialquilo en presencia de menos de aproximadamente 200 partes por millón de un catalizador. Los catalizadores que pueden usarse incluyen uno o más compuestos organometálicos y otros compuestos metálicos tales como cloruro estánnico o cloruro férrico y otros ácidos de Lewis o protónicos. Los catalizadores preferidos incluyen octoato estannoso, dilaurato de dibutilestaño y otros compuestos de estaño; titanatos tales como titanato de tetraisopropilo y titanato de butilo; y similares. La reacción puede llevarse a cabo a una temperatura de aproximadamente 100ºC a 400ºC, preferiblemente de aproximadamente 120ºC a 130ºC. La reacción puede llevarse a cabo a presión atmosférica, aunque pueden usarse presiones mayores o menores. La reacción se lleva a cabo generalmente en presencia de oxígeno para inhibir la polimerización del acrilato de hidroxialquilo. La reacción se lleva a cabo generalmente durante un periodo de aproximadamente 2 a 20 horas. La reacción se lleva a cabo en presencia de un inhibidor adecuado para evitar la polimerización del doble enlace del acrilato de hidroxialquilo. Estos inhibidores incluyen el monometiléter de hidroquinona, benzoquinona, fenotiazina, metilhidroquinona, 2,5-di-terc-butilquinona, hidroquinona, benzoquinona y otros inhibidores de radicales libres comunes conocidos en la técnica. El nivel de inhibidor usado es menor de 1.000 partes por millón, preferiblemente menor de 800 partes por millón, y lo más preferiblemente, menor de 600 partes por millón. La relación molar de lactona a grupos hidroxilo en el éster es de aproximadamente 1:0,1 a 1:5, y preferiblemente de aproximadamente 1:0,3 a 1:3.
Es un ejemplo de un aducto de lactona-acrilato preferido para uso en la presente invención un aducto de caprolactona-acrilato de 2-hidroxietilo suministrado por Dow con el nombre comercial Tone M-100, que corresponde a la fórmula VI
(VI)CH_{2}=CH-C(O)O-CH_{2}-CH_{2}-(O-C(O)(CH_{2})_{5})_{2}-OH
Aunque una realización preferida de la invención contiene dos moléculas de lactona de media por grupo acrilato, los productos útiles pueden tener una a cinco unidades de lactona por grupo acrilato, o pueden ser una mezcla de compuestos que contienen una a cinco unidades de lactona. Además de la caprolactona, las unidades de lactona podrían derivar de otras lactonas tales como \beta-propiolactona, \delta-valerolactona, \delta-butirolactona, \theta-enantolactona y \eta-caprilolactona, o lactonas sustituidas tales como 6-metil-\varepsilon-caprolactona, 3-metil-\varepsilon-caprolactona, 5-metil-\varepsilon-caprolactona, 4-metil-\delta-valerolactona y 3,5-dimetil-\varepsilon-caprolactona.
Son isocianatos B-i) adecuados para preparar el componente B) aquellos descritos anteriormente para la preparación del componente A), y pueden ser iguales o diferentes del isocianato usado para preparar el componente A). De forma similar, los compuestos hidroxilo B-ii-b) adecuados son aquellos expuestos anteriormente como adecuados para uso como componente A-ii-b).
La reacción del componente isocianato B-i) con el componente hidroxilo B-ii) se lleva a cabo generalmente de la manera descrita para preparar el componente A), incluyendo los reactivos, sus cantidades y las condiciones de reacción.
Pueden encontrarse detalles adicionales respecto a la producción de los ésteres de lactona y/o los productos de reacción de los ésteres de lactona con isocianatos en las patentes de EE.UU. 4.188.472, 4.340.497, 4.429.082, 4.504.635, 4.683.287, 6.465.539 y 6.534.128 (cuyas divulgaciones se incorporan a la presente como referencia), los documentos WO 97/04881, WO 03/027162 y la publicación para información de solicitud de patente alemana 2.914.982.
El componente C) está presente en las composiciones de recubrimiento de la presente invención en una cantidad de hasta aproximadamente un 90% en peso, preferiblemente hasta aproximadamente un 85% en peso y más preferiblemente hasta aproximadamente un 70% en peso. Cuando está presente, el componente C) está presente en una cantidad de al menos aproximadamente un 5% en peso, preferiblemente al menos aproximadamente un 10% en peso. Los porcentajes precedentes están basados en el peso total de los componentes A), B) y C).
El componente C) es el producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxilo que contiene
ii-a)
uno o más (met)acrilatos hidroxifuncionales correspondientes a la fórmula III
(III)HO-R^{4}-O-C(O)-C(R^{1})=CH_{2}
\quad
en la que
\vocalinvisible
\textoinvisible
R^{1} y R^{4} son como se definen anteriormente, incluyendo las limitaciones preferidas y más preferidas, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente C-ii), de un compuesto hidroxilo distinto de C-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes de NCO:OH del componente B-i) al componente B-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10, preferiblemente de 1,05:1 a 1:1,05, y más preferiblemente de 1,02:1 a 1:1,02.
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Los isocianatos C-i) preferidos son aquellos descritos anteriormente para la preparación de los componentes A) y B), y pueden ser iguales o diferentes que el isocianato usado para preparar los componentes A) y B). De forma similar, los (met)acrilatos hidroxifuncionales C-ii-a) útiles adecuados son aquellos descritos para uso en la producción de los ésteres de lactona B-ii-a) y los compuestos hidroxilo C-ii-b) adecuados son aquellos expuestos anteriormente como adecuados para uso como componente A-ii-b).
La reacción del componente isocianato C-i) con el componente hidroxilo C-ii) se lleva a cabo generalmente de la manera descrita para preparar el componente A), incluyendo los reactivos, sus cantidades y las condiciones de reacción.
También es posible según la presente invención preparar dos o más de los componentes A), B) y C) en una etapa haciendo reaccionar uno o más poliisocianatos con dos o más de los componentes hidroxilo insaturados A-ii-a), B-ii-a) y C-ii-a y opcionalmente el componente hidroxilo ii-b). Esta realización es especialmente útil si se usa el mismo poliisocianato para preparar dos o más de los componentes A), B) y C). Sin embargo, es posible usar esta realización incluso cuando se usan diferentes poliisocianatos para preparar los componentes A), B) y C).
Antes de su uso en las composiciones de recubrimiento según la invención, pueden mezclarse los poliuretanos etilénicamente insaturados con aditivos conocidos. Los ejemplos de estos aditivos incluyen agentes humectantes, agentes controladores de flujo, agentes antidescamación, agentes antiespumantes, agentes de mateado (tales como sílice, silicatos de aluminio y ceras de alto punto de ebullición), reguladores de la viscosidad, pigmentos (incluyendo tanto pigmentos orgánicos como inorgánicos), tintes, absorbentes de UV y estabilizantes frente a la degradación térmica y oxidativa.
Otros aditivos incluyen los monómeros copolimerizables D) y disolventes orgánicos inertes E), preferiblemente monómeros copolimerizables D). Los monómeros copolimerizables adecuados se seleccionan de compuestos orgánicos que contienen 1 a 4, preferiblemente 2 a 4, grupos etilénicamente insaturados, y preferiblemente tienen una viscosidad de no más de 1.000, más preferiblemente no más de 500 mPa.s a 23ºC, tal como di- y poliacrilatos y di- y polimetacrilatos de glicoles que tienen 2 a 6 átomos de carbono y polioles que tienen 3 a 4 grupos hidroxilo y 3 a 6 átomos de carbono.
Los ejemplos incluyen diacrilato de etilenglicol, diacrilato de propano-1,3-diol, diacrilato de butano-1,4-diol, diacrilato de hexano-1,6-diol, triacrilato de trimetilolpropano, tri- y tetraacrilato de pentaeritritol y los correspondientes metacrilatos. Son también adecuados di(met)acrilatos de polieterglicoles iniciados con etilenglicol, propano-1,3-diol, butano-1,4-diol; triacrilatos de los productos de reacción de 1 mol de trimetilolpropano con 2,5 a 5 moles de óxido de etileno y/u óxido de propileno; y tri- y tetraacrilatos de los productos de reacción de 1 mol de pentaritritol con 3 a 6 moles de óxido de etileno y/u óxido de propileno. Otros monómeros copolimerizables incluyen compuestos vinílicos aromáticos tales como estireno; vinilalquiléteres tales como vinilbutiléter o trietilenglicoldiviniléter; y compuestos alílicos tales como trialilisocianurato. Preferiblemente, los monómeros copolimerizables tienen funcionalidades de 2 ó más.
Los ejemplos de disolventes inertes E) adecuados incluyen aquellos conocidos por la tecnología de recubrimiento de poliuretano tales como tolueno, xileno, ciclohexano, acetato de butilo, acetato de etilo, acetato de etilglicol, acetato de metoxipropilo (MPA), acetona, metiletilcetona y mezclas de los mismos.
Aunque la presencia de tanto monómeros copolimerizables D) como disolventes orgánicos inertes E) no es necesaria, al menos uno debe estar presente en las composiciones de recubrimiento según la invención. Los monómeros copolimerizables D) están presentes en una cantidad total máxima de aproximadamente 100% en peso, preferiblemente de aproximadamente 60% en peso y más preferiblemente de aproximadamente 40% en peso, basado en el peso total de los componentes A), B) y C). Los disolventes orgánicos inertes E) están presentes en una cantidad total máxima de aproximadamente 150% en peso, preferiblemente de aproximadamente 100% en peso y más preferiblemente de aproximadamente 50% en peso, basado en el peso total de los componentes A), B) y C). La cantidad combinada mínima de monómero copolimerizable D) y disolvente orgánico inerte E) es de al menos un 10% en peso, preferiblemente de al menos un 15% en peso, y más preferiblemente de al menos un 20% en peso, basado en el peso total de los componentes A), B) y C).
Las composiciones de recubrimiento pueden usarse para recubrir sustratos de cualquier tipo, tales como madera, plástico, cuero, papel, textiles, vidrio, cerámica, escayola, mampostería, metales y hormigón. Pueden aplicarse mediante procedimientos estándar tales como recubrimiento por pulverización, recubrimiento por dispersión, recubrimiento por inundación, vertido, recubrimiento por inmersión, recubrimiento por rodillos. Las composiciones de recubrimiento pueden ser lacas transparentes o pigmentadas.
Después de la evaporación inicial de una porción o la totalidad de cualquier disolvente inerte usado, pueden reticularse los recubrimientos mediante polimerización por radicales libres usando radiación de alta energía; radiación de baja energía (preferiblemente que tiene una longitud de onda de al menos 320 nm, más preferiblemente de aproximadamente 320 a 500 nm) tal como UV o luz visible; rayos de electrones; rayos X; lámparas de arco de mercurio, xenón, halógeno o carbono; luz del sol; fuentes radiactivas; calentando a temperaturas elevadas en presencia de compuestos peróxido u azoicos; o curando con sales metálicas de ácidos secantes y opcionalmente (hidro)peróxidos a temperaturas elevadas o a temperaturas de temperatura ambiente o inferior.
Cuando se reticulan los recubrimientos mediante irradiación UV, se añaden fotoiniciadores a la composición de recubrimiento. Los fotoiniciadores adecuados son conocidos e incluyen aquellos descritos en el libro de J. Korsar titulado "Light-Sensitive Systems", J. Wiley & Sons, Nueva York-Londres, Sydney, 1976, y en Houben-Weyl, "Methoden der Organischen Chemie", volumen E20, páginas 80 y siguientes, Georg Thieme Verlag, Stuttgart, 1987.
Los fotoiniciadores particularmente adecuados incluyen éteres de benzoína tales como isopropiléter de benzoína, cetales de bencilo tales como dimetilcetal de bencilo e hidroxialquilfenonas tales como 1-fenil-2-hidroxi-2-metilpropan-1-ona. Los fotoiniciadores pueden añadirse en cantidades, dependiendo de la aplicación, de 0,1 a 10%, preferiblemente de 0,1 a 5% en peso, basado en el peso de los poliuretanos etilénicamente insaturados y cualquier otro monómero copolimerizable. Los fotoiniciadores pueden añadirse individualmente o pueden usarse para obtener efectos sinérgicos ventajosos.
Para curar las composiciones de recubrimiento a temperaturas elevadas, la curación debe realizarse en presencia de 0,1 a 10%, preferiblemente 0,1 a 5% en peso, basado en el peso de los poliuretanos etilénicamente insaturados, de iniciadores tales como peróxidos o compuestos azoicos. Son necesarias temperaturas de 80 a 240ºC, preferiblemente de 120 a 160ºC, para curar las composiciones de recubrimiento a temperaturas elevadas.
Los iniciadores adecuados incluyen los iniciadores de radicales libres conocidos, por ejemplo, compuestos azoicos alifáticos tales como azodiisobutironitrilo, azobis-2-metilvaleronitrilo, 1,1'-azobis-1-ciclohexanonitrilo y 2,2'-azobisisobutiratos de alquilo; peróxidos de diacilo simétricos tales como peróxido de acetilo, propionilo o butirilo, peróxidos de benzoílo sustituidos con grupos bromo, nitro, metilo o metoxi y peróxidos de laurilo; peroxidicarbonatos simétricos tales como peroxidicarbonato de dietilo, diisopropilo, diciclohexilo y dibenzoílo; peroxi-2-etilhexanoato de terc-butilo y perbenzoato de terc-butilo; hidroperóxidos tales como hidroperóxido de terc-butilo e hidroperóxido de cumeno; y peróxidos de dialquilo tales como peróxido de dicumilo, peróxido de terc-butilcumilo o peróxido de di-terc-butilo.
Las composiciones de recubrimiento según la invención pueden curarse también a temperatura ambiente en presencia de secantes y opcionalmente (hidro)peróxidos, a condición de que una porción de los grupos isocianato haya reaccionado con eteralcoholes \beta,\gamma-etilénicamente insaturados. Los grupos acriloílo no pueden curarse mediante este procedimiento, sin embargo, una vez se han iniciado los grupos aliléter, pueden reaccionar con los grupos (met)acriloílo.
Los secantes adecuados son conocidos e incluyen sales metálicas, preferiblemente sales de cobalto o vanadio, de ácidos tales como ácidos grasos de aceite de linaza, ácidos grasos de talol y ácidos grasos de aceite de soja; ácidos resínicos tales como ácido abiético y ácido nafténico; ácido acético; ácido isooctánico y ácidos inorgánicos tales como ácido clorhídrico y ácido sulfúrico. Son particularmente adecuados los compuestos de cobalto y vanadio que son solubles en las composiciones de recubrimiento y actúan como secantes, e incluyen sales de los ácidos mencionados anteriormente y también productos comerciales tales como "Vanadiumbeschleuniger VN-2 (acelerador de vanadio VN-2)" comercializado por Akzo. Los secantes se usan generalmente en forma de soluciones orgánicas en cantidades tales que el contenido metálico sea de 0,0005 a 1,0% en peso, preferiblemente de 0,001 a 0,5% en peso, basado en el peso de los poliuretanos etilénicamente insaturados.
Los ejemplos de (hidro)peróxidos incluyen peróxido de di-terc-butilo, peróxido de benzoílo, peróxido de ciclohexanona, peróxido de metiletilcetona, peróxido de acetilacetona, peróxido de dinonilo, peroxidicarbonato de bis-(4-terc-butilciclohexilo), hidroperóxido de terc-butilo, hidroperóxido de cumeno, 2,5-hidroperóxido de 2,5-dimetilhexano y monohidroperóxido de diisopropilbeceno. Se usan preferiblemente los (hidro)peróxidos en cantidades de 1 a 10% en peso, basada en el peso de los poliuretanos etilénicamente insaturados.
Cuando se curan en presencia de cobalto y peróxidos, las composiciones de recubrimiento curan generalmente durante un periodo de 1 a 24 horas a 20ºC, formando recubrimientos de alta calidad. Sin embargo, la curación puede tener lugar también a temperaturas menores (por ejemplo -5ºC) o más rápidamente a temperaturas mayores de hasta 130ºC.
Cuando se curan totalmente (independientemente del tipo de radiación usada), los recubrimientos exhiben durezas y resistencias al impacto al menos comparables con los recubrimientos convencionales.
Los ejemplos siguientes se pretende que ilustren la invención sin limitar su alcance. Todas las partes y porcentajes son en peso a menos que se indique otra cosa.
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Ejemplos
Poliisocianato 1
Un aducto de poliisocianato de baja viscosidad que contiene grupos isocianurato, preparado a partir de 1,6-hexametilendiisocianato y que tiene una viscosidad de 1.145 cps a 25ºC y un contenido de NCO de 22,7% (Desmodur 3600, disponible en Bayer MaterialScience).
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GAMA
\hskip0.5cm
Aducto de ácido acrílico de metacrilato de glicidilo
Se añadieron 653 g (4,59 eq) de metacrilato de glicidilo, 3,5 g de catalizador trifenilfosfina y 1,0 g de estabilizante hidroxitolueno butilado a un matraz de fondo redondo de 2 l equipado con agitador, calentador, embudo de adición y tubo de entrada de oxígeno. Se agitó la mezcla hasta homogeneidad y se calentó a 70ºC. Se añadieron a la mezcla 345,5 g (4,79 eq) de ácido acrílico durante un periodo de 1 hora. Se calentó después la mezcla de reacción a 90ºC y se mantuvo a esta temperatura durante 12 horas hasta que el índice de acidez fue de 12,8 mg de KOH/g de resina. Se añadió 1,0 g de trifenilfosfina adicional. Se mantuvo la reacción a 90ºC 10 horas adicionales hasta que el índice de acidez fue de 3,4 mg de KOH/g de resina. La viscosidad era de 66 mPa.s y la densidad era de 1,14 g/cm^{3}.
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D4265
Una mezcla 1:1 de 2-hidroxi-2-metil-1-fenil-1-propan-1-ona y óxido de bis(fenil)-2,4,6-trimetilbenzoilfosfina (Darocur 4265, disponible en Ciba Specialty Chemicals).
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1184
Fotoinciador 1-hidroxiciclohexilfenilcetona (Irgacure 184, disponible en Ciba Specialty Chemicals).
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Preparación de poliuretanos etilénicamente insaturados
Poliuretano A
Se añadieron 469,7 g (2,52 eq) de poliisocianato 1, 539,3 g (2,52 eq) de GAMA y 5,0 g de estabilizante hidroxitolueno butilado a un matraz de fondo redondo de 2 l equipado con agitador, calentador, embudo de adición y tubo de entrada de oxígeno. Se agitó la mezcla hasta homogeneidad y después se añadieron 0,06 g de catalizador dilaurato de dibutilestaño. Se calentó después la mezcla de reacción a 60ºC y se mantuvo a esta temperatura durante 6 horas hasta que no se observó isocianato en un espectro IR. El poliuretano, después de diluir a 80% de sólidos con 253,5 g de acetato de n-butilo, tenía una viscosidad de 3.700 mPa.s y una densidad de 1,10 g/cm^{3}.
Poliuretano B
Se añadieron 72,7 g (0,815 eq) de poliisocianato 1, 280,5 g (0,815 eq) de un éster poli(\varepsilon-caprolactona) de acrilato de 2-hidroxietilo (Tone M 100, disponible en Dow Chemicals, peso equivalente de hidroxilo 344) y 1,8 g de estabilizante hidroxitolueno butilado a un matraz de fondo redondo de 3 l equipado con agitador, calentador, embudo de adición y tubo de entrada de oxígeno. Se agitó la mezcla hasta homogeneidad y después se añadieron 0,06 g de catalizador dilaurato de dibutilestaño. Se calentó después la mezcla de reacción a 65ºC y se mantuvo a esta temperatura durante 6 horas hasta que no se observó isocianato en un espectro de IR. El poliuretano, después de diluir a 80% de sólidos con 88,8 g de acetato de n-butilo, tenía una viscosidad de 1250 mPa.s y una densidad de 1,09 g/cm^{3}.
Poliuretano C
Se añadieron 995,3 g (5,451 eq) de poliisocianato 1, 366,1 g (3,153 eq) de acrilato de hidroxietilo (peso equivalente de hidroxilo 116,1), 175,8 g (1,351 eq) de acrilato de hidroxipropilo (peso equivalente de hidroxilo 130,1), 394,5 g de acetato de butilo y 0,8 g de estabilizante hidroxitolueno butilado a un matraz de fondo redondo de 2 l equipado con agitador, calentador, embudo de adición y tubo de entrada de oxígeno. Se agitó la mezcla hasta homogeneidad y se añadieron después 0,8 de catalizador dilaurato de dibutilestaño. Se calentó después la mezcla de reacción a 60ºC y se mantuvo a esta temperatura durante 6 horas hasta que el contenido de isocianato fue de 1,86% de NCO (NCO teórico: 2,05%). Se añadieron 6,5 g (0,090 eq) de 2-etilhexanodiol y se continuó el calentamiento durante 4,5 horas adicionales hasta que no se observó isocianato en un espectro IR. El poliuretano tenía un contenido de sólidos de un 80%, una viscosidad de 6842 mPa.s y una densidad de 1,1 g/cm^{3}.
\vskip1.000000\baselineskip
Ejemplos 1-10
Formulación de composiciones de recubrimiento curables por radiación
Se combinaron los poliuretanos (en las cantidades expuestas en la Tabla 1) a un 80% de sólidos con 2,3 partes de D4265 y 0,1 partes de fotoiniciadores I184 y 18,2 partes de acetato de n-butilo, preparando soluciones a un 60% de sólidos. Las formulaciones se exponen en la Tabla 1.
\vskip1.000000\baselineskip
TABLA 1
2
\vskip1.000000\baselineskip
Formulación, procedimiento de curado y ensayo
Se conformaron las formulaciones en películas usando una barra de estiramiento de grosor de película húmeda de 0,102 mm tanto en paneles de acero laminados en frío para evaluaciones de frotamiento doble con MEC como en paneles de vidrio para evaluaciones de dureza de péndulo. Se iluminaron todos los paneles durante 30 segundos después del estiramiento y se curaron durante 2 minutos bajo una lámpara UVA de baja intensidad H&S Autoshot 400A a una distancia de lámpara de 25,4 cm.
Se determinaron los frotamientos dobles con MEC usando un martillo de bola de 0,91 kg cubierto con varias capas de gasa. La gasa estaba saturada con MEC. Se dispuso el martillo humedecido con MEC sobre la superficie de recubrimiento de tal modo que el martillo estuviera a un ángulo de 90ºC con la superficie. Sin aplicar presión hacia abajo, se empujó el martillo hacia delante y hacia atrás por una zona de aproximadamente 10,2 cm de longitud del recubrimiento. Un movimiento hacia delante y hacia atrás se cuenta como un frotamiento doble. Se saturó la tela con MEC cada 25 frotamientos dobles. El punto final fue 100 frotamientos dobles o cuando el martillo rompiera el sustrato hasta la superficie del panel, lo que ocurriera primero.
Se determinó la dureza de péndulo usando los procedimientos de ensayo estándar de la norma ASTM D 4366-95 (ahora retirados) (procedimiento de ensayo A) para la dureza de recubrimientos orgánicos mediante ensayos de amortiguación de péndulo usando un instrumento de dureza Koening.
Se determinó el impacto inverso usando el procedimiento de ensayo estándar de la norma ASTM D 2794 para la resistencia de recubrimientos orgánicos ante los efectos de deformación rápida.
\newpage
Se exponen los resultados en la Tabla 2.
TABLA 2
3
Los frotamientos dobles con MEC demostraron el beneficio de usar mezclas de poliuretanos etilénicamente insaturados según la invención. Cuando se usó el poliuretano B solo, la resistencia química de la película curada determinada mediante frotamientos dobles con MEC era pobre. Además, cuando se usó poliuretano A) solo, la resistencia química no alcanzó su valor más alto hasta después de 14 días. El uso de una mezcla de poliuretanos A) y B) o una mezcla de poliuretanos A), B) y C) aumentó la resistencia química.
Un examen de los datos de dureza de péndulo muestra que el poliuretano B) daba una película curada que se reblandecía al pasar el tiempo. La incorporación de poliuretano A) o una mezcla de poliuretanos A) y C) daba películas que aumentaron la dureza. Se trataron los datos de dureza de péndulo por análisis de regresión para ver más fácilmente los efectos sobre la dureza a medida que cambiaban las cantidades de poliuretanos A), B) y C). Las Figuras 1-4 exponen estos resultados.
Además, se hizo un análisis de regresión sobre la diferencia de dureza entre la dureza el día 14 y la dureza el día 1. Estos resultados se exponen en la Figura 5.
Finalmente, se trataron los datos de resistencia al impacto por análisis de regresión para ver más fácilmente los efectos sobre la resistencia al impacto a medida que cambiaban las cantidades de poliuretanos A), B) y C). La Figura 6 expone estos resultados.
Las tablas demuestran claramente que la dureza se reduce con el tiempo con formulaciones que usan principalmente poliuretano B), aumenta con el tiempo con formulaciones que usan principalmente poliuretano C) y es relativamente estable con formulaciones que usan principalmente poliuretano A).
Las tablas muestran también que el impacto inverso aumenta al aumentar los niveles de poliuretano B. Sin embargo, todas las formulaciones de los ejemplos dan un impacto inverso aceptable.
Aunque la invención se ha descrito con detalle anteriormente con fines de ilustración, ha de entenderse que dicho detalle es solamente con ese fin y que pueden hacerse variaciones en la misma por los expertos en la técnica sin apartarse del espíritu y alcance de la invención, excepto en lo que pueda estar limitado por las reivindicaciones.

Claims (9)

1. Una composición de recubrimiento que contiene aglutinante, que puede curarse mediante polimerización por radicales libres, en la que las resinas aglutinantes comprenden:
A)
de 10 a 95% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxílico que contiene
ii-a)
uno o más compuestos hidroxílicos que contienen dos grupos etilénicamente insaturados y correspondientes a la fórmula I
(I)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{2}-CH_{2}-O-R^{3}
\quad
en la que
R^{1}
es H o CH_{3},
R^{2}
es -CH(CH_{2}OH)- o -CH_{2}CH(OH)-,
R^{3}
es -C(O)-C(R^{1})=CHR^{8} o -CH_{2}CH=CHR^{8} y
R^{8}
es H, CH_{3} o fenilo, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente A-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de A-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente A-i) al componente A-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
\vskip1.000000\baselineskip
B)
de 5 a 60% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxílico que contiene
ii-a)
uno o más ésteres (met)acrilato de lactona hidroxifuncionales que tienen un peso molecular numérico medio de aproximadamente 200 a 2.000 y correspondientes a la fórmula II
(II)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{4}-[O-C(O)-R^{5}]_{n}-OH
\quad
en la que
n
es un entero de 1 a 5,
R^{1}
es como se define anteriormente,
R^{4}
representa un grupo alquileno o grupo alquileno sustituido que tiene 2 a 10 átomos de carbono, que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, y
R^{5}
representa un grupo alquileno de cadena lineal o ramificada que tiene 3 a 8 átomos de carbono, que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente B-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de B-ii-a, que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente B-i) al componente B-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
\newpage
C)
de 0 a 85% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxílico que contiene
ii-a)
uno o más (met)acrilatos hidroxifuncionales correspondientes a la fórmula III
(III)HO-R^{4}-O-C(O)-C(R^{1})=CH_{2}
\quad
en la que R^{1} y R^{4} son como se definen anteriormente, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente C-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de C-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente C-i) al componente C-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
conteniendo la composición de recubrimiento adicionalmente
\vskip1.000000\baselineskip
D)
de 0 a 100% en peso de uno o más monómeros copolimerizables que contienen 1 a 4 grupos etilénicamente insaturados, y
\vskip1.000000\baselineskip
E)
de 0 a 150% en peso de uno o más disolventes orgánicos inertes,
en la que
i)
los % en peso de los componentes A), B) y C) suman en total 100%, basado en el peso total de los componentes A), B) y C);
ii)
los % en peso de los componentes D) y E) están basados en el peso total de los componentes A), B) y C);
iii)
los % en peso de los componentes B) y C) están presentes en una cantidad total de al menos un 5% en peso;
iv)
los componentes D) y E) están presentes en una cantidad total de al menos un 10% en peso
\quad
y
v)
en la que los componentes isocianato A-i), B-i) y C-i) pueden ser iguales o diferentes y comprenden un aducto de poliisocianato (i) que tiene una viscosidad a 23ºC y a 100% de sólidos de menos de 2.000 mPa.s y (ii) que contiene grupos isocianurato, iminooxadiazindiona, uretano, biuret, alofanato, uretdiona y/o carbodiimida.
2. La composición de la reivindicación 1, en la que los componentes isocianato A-i), B-i) y C-i) pueden ser iguales o diferentes y comprenden hexametilendiisocianato, 4,4'-diciclohexilmetanodiisocianato, isoforondiisocianato, 4-isocianatometil-1,8-octametilendiisocianato y/o un aducto de poliisocianato que contiene grupos isocianurato, iminooxadiazindiona, uretano, biuret, alofanato, uretdiona y/o carbodiimida.
3. La composición de las reivindicaciones 1 y 2, en la que los componentes isocianato A-i), B-i) y C-i) pueden ser iguales o diferentes y comprenden un aducto de poliisocianato preparado a partir de 1,6-hexametilendiisocianato.
4. La composición de las reivindicaciones 1 a 3, en la que
en el componente A), R^{3} es -C(O)-C(R^{1})=CH_{2};
en el componente B), n es 2, R^{1} es H, R^{4} es alquileno C_{2} y R^{5} es un alquileno C_{5}; y
en el componente C), R^{4} es alquileno C_{2}-C_{4}, que puede estar sustituido con un grupo metilo.
\vskip1.000000\baselineskip
5. La composición de las reivindicaciones 1 a 4, que comprende 10 a 95% en peso del componente A), 5 a 60% en peso del componente B) y 0 a 85% en peso del componente C).
\newpage
6. Un procedimiento para preparar un sustrato recubierto que comprende recubrir un sustrato con una composición de recubrimiento que contiene aglutinante y curar dicha composición de recubrimiento mediante polimerización por radicales libres, en el que las resinas aglutinantes comprenden:
A)
de 10 a 95% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxílico que contiene
ii-a)
uno o más compuestos hidroxílico que contienen dos grupos etilénicamente insaturados y correspondientes a la fórmula I
(I)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{2}-CH_{2}-O-R^{3}
\quad
en la que
R^{1}
es H o CH_{3},
R^{2}
es -CH(CH_{2}OH)- o -CH_{2}CH(OH)-, y
R^{3}
es -C(O)-C(R^{1})=CHR^{8} o -CH_{2}CH=CHR^{8} y
R^{6}
es H, CH_{3} o fenilo, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente A-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de A-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente A-i) al componente A-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
\vskip1.000000\baselineskip
B)
de 5 a 60% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxílico que contiene
ii-a)
uno o más ésteres (met)acrilato de lactona hidroxifuncionales que tienen un peso molecular numérico medio de 200 a 2.000 y correspondientes a la fórmula II
(II)CH_{2}=C(R^{1})-C(O)-O-R^{4}-[O-C(O)-R^{5}]_{n}-OH
\quad
en la que
n
es un entero de 1 a 5,
R^{1}
es como se define anteriormente,
R^{4}
representa un grupo alquileno o grupo alquileno sustituido que tiene 2 a 10 átomos de carbono, que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, y
R^{5}
representa un grupo alquileno de cadena lineal o ramificada que tiene 3 a 8 átomos de carbono, que puede estar sustituido con uno o más grupos alquilo que tienen 1 a 12 átomos de carbono, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente B-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de B-ii-a, que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente B-i) al componente B-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
\vskip1.000000\baselineskip
C)
de 0 a 85% en peso del producto de reacción de
i)
uno o más poliisocianatos con
ii)
un componente hidroxílico que contiene
ii-a)
uno o más (met)acrilatos hidroxifuncionales correspondientes a la fórmula III
(III)HO-R^{4}-O-C(O)-C(R^{1})=CH_{2}
\quad
en la que R^{1} y R^{4} son como se definen anteriormente, y
ii-b)
hasta un 30% de equivalentes hidroxilo, basado en los equivalentes hidroxilo totales del componente C-ii), de un compuesto hidroxílico distinto de C-ii-a), que tiene un peso molecular numérico medio de 32 a 400,
en la que la relación de equivalentes NCO:OH del componente C-i) al componente C-ii) es de 1,10:1 a 1:1,10,
conteniendo la composición de recubrimiento adicionalmente
\vskip1.000000\baselineskip
D)
de 0 a 100% en peso de uno o más monómeros copolimerizables que contienen 1 a 4 grupos etilénicamente insaturados, y
\vskip1.000000\baselineskip
E)
de 0 a 150% en peso de uno o más disolventes orgánicos inertes,
\quad
en la que
vi)
los % en peso de los componentes A), B) y C) suman en total 100%, basado en el peso total de los componentes A), B) y C);
vii)
los % en peso de los componentes D) y E) están basados en el peso total de los componentes A), B) y C);
viii)
los % en peso de los componentes B) y C) están presentes en una cantidad total de al menos un 5% en peso;
ix)
los componentes D) y E) están presentes en una cantidad total de al menos un 10% en peso
\quad
y
x)
en la que los componentes isocianato A-i), B-i) y C-i) pueden ser iguales o diferentes y comprenden un aducto de poliisocianato (i) que tiene una viscosidad a 23ºC y a 100% de sólidos de menos de 2.000 mPa.s y (ii) que contiene grupos isocianurato, iminooxadiazindiona, uretano, biuret, alofanato, uretdiona y/o carbodiimida.
7. El procedimiento de la reivindicación 6, en el que dicha radiación es radiación UV.
8. El procedimiento de la reivindicación 7, en el que dicha radiación tiene una longitud de onda de al menos 320 nm
9. El procedimiento de la reivindicación 7, en el que dicha radiación tiene una longitud de onda de 320 a 450 nm.
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