ES2325121T3 - Procedimiento para la deteccion de metilaciones de citosina en muestras de adn inmovilizado. - Google Patents

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Abstract

Procedimiento para el análisis de patrones de metilación de citosina en muestras de ADN genómico, en el que se realizan las siguientes etapas de procedimiento: a) se aísla el ADN genómico a partir de células u otros materiales acompañantes y se une de forma esencialmente irreversible a una superficie, b) se trata el ADN unido a la superficie preferiblemente con un bisulfito (=disulfito, hidrogenosulfito) de modo que la citosina se transforme en una base distinta en el comportamiento de apareamiento de bases en el dúplex de ADN, mientras que la 5-metilcitosina permanece intacta, c) se retiran los reactivos usados en la etapa b) en una etapa de lavado, d) se amplifican fragmentos seleccionados del ADN inmovilizado en una reacción con polimerasa, e) se analizan los amplificados respecto a su secuencia.

Description

Procedimiento para la detección de metilaciones de citosina en muestras de ADN inmovilizado.
Campo de la invención
La presente invención se refiere a un procedimiento para la detección de la metilación de citosina en muestras de ADN.
Los niveles de observación bien estudiados según los desarrollos metodológicos de los últimos años en la biología molecular son los genes mismos, la traducción de estos genes a ARN y las proteínas generadas a partir de los mismos. Cuándo en el transcurso del desarrollo de un individuo se activa cuál gen y cómo se controla la activación e inhibición de determinados genes en determinadas células y tejidos puede correlacionarse con la extensión y carácter de la metilación del gen o del genoma. A este respecto, se manifiestan estados patológicos en un patrón de metilación modificado de genes individuales o del genoma.
La 5-metilcitosina es la base modificada covalentemente más frecuente en el ADN de células eucarióticas. Desempeña un papel, por ejemplo, en la regulación de la transcripción, en la imprimación genética y en la tumorigénesis. La identificación de 5-metilcitosina como componente de información genética es por tanto de elevado interés. Las posiciones de 5-metilcitosina no pueden sin embargo identificarse mediante secuenciación, ya que la 5-metilcitosina presenta el mismo comportamiento de apareamiento de bases que la citosina. Además, en una amplificación por PCR se pierde completamente la información epigenética que porta la 5-metilcitosina.
Un procedimiento relativamente nuevo y por ahora empleado con más frecuencia para el análisis en ADN de 5-metilcitosina se basa en la reacción específica de bisulfito con citosina, que se transforma en uracilo tras hidrólisis alcalina posterior, que se corresponde en su comportamiento de apareamiento de bases con la timidina. La 5-metilcitosina no se modifica por el contrario en estas condiciones. Por tanto, el ADN original se transforma de modo que la metilcitosina, que originalmente no puede diferenciarse de la citosina por su comportamiento de hibridación, puede detectarse ahora mediante técnicas de biología molecular "normales" como la única citosina restante mediante amplificación e hibridación o secuenciación. Todas estas técnicas se basan en el apareamiento de bases, que ahora se aprovecha totalmente. El estado de la técnica, en lo que se refiere a la sensibilidad, se define mediante un procedimiento que incluye el ADN a analizar en una matriz de agarosa, reduciendo así la difusión y renaturalización del ADN (el bisulfito reacciona sólo con ADN monocatenario) y se sustituyen todas las etapas de precipitación y purificación por una rápida diálisis (Olek A, Oswald J, Walter J. "A modified and improved method for bisulphate based cytosine methylation analysis". Nucleic Acids Res., 15 de diciembre de 1996; 24(24): 5064-6). Con este procedimiento, pueden analizarse células individuales, lo que ilustra el potencial del procedimiento. Sin embargo, se han analizado hasta ahora sólo regiones individuales de hasta aproximadamente 3.000 pares de bases de longitud, no siendo posible un análisis global en células de miles de posibles análisis de metilación. Sin embargo, este procedimiento no puede analizar fiablemente tampoco fragmentos muy pequeños de cantidades de muestra bajas. Estos se pierden en la matriz a pesar de la protección de difusión.
Puede deducirse una visión general sobre las posibilidades conocidas adicionales de detectar 5-metilcitosina a partir de los siguientes artículos genéricos: Rein T, DePamphilis ML, Zorbas H. "Identifying 5-methylcytosine and related modifications in DNA genomes". Nucleic Acids Res. 15 de mayo de 1998; 26(10): 2255-64.
La técnica del bisulfito se emplea hasta ahora con pocas excepciones (por ejemplo, Zeschnigk M, Lich C, Buiting K, Dörfler W, Horsthemke B. "A single-tube PCR test for the diagnosis of Angelman and Prader-Willi syndrome based on allelic methylation differences at the SNRPN locus". Eur. J. Hum. Genet., marzo-abril de 1997; 5(2): 94-8) sólo en la investigación. Pero siempre se amplifican y secuencian completamente trozos específicos cortos de un gen conocido mediante un tratamiento con bisulfito (Olek A, Walter J. "The pre-implantation ontogeny of the H19 methylation imprint". Nat. Genet., noviembre de 1997; 17(3): 275-6) o se detectan posiciones de citosina individuales mediante una "reacción de extensión de cebador" (Gonzalgo ML, Jones PA. "Rapid quantitation of methylation differences at specific sites using methylation-sensitive single nucleotide primer extension (Ms-SNuPE)". Nucleic Acids Res. 15 de junio de 1997; 25(12): 2529-31, patente WO 9500669) o una etapa enzimática (Xiong Z, Laird PW. "COBRA: a sensitive and quantitative DNA methylation assay". Nucleic Acids Res. 15 de junio de 1997; 25(12): 2532-4). Además, se ha descrito también la detección mediante hibridación (Olek et al., documento WO 99 28498).
La urea mejora la eficacia del tratamiento con bisulfito antes de la secuenciación de 5-metilcitosina en ADN genómico (Paulin R, Grigg GW, Davey MW, Piper AA. "Urea improves efficiency of bisulphate-mediated sequencing of 5'-methylcytosine in genomic DNA". Nucleic Acids Res. 1 de noviembre de 1998; 26(21): 5009-10).
Son otras publicaciones que se ocupan de la aplicación de la técnica del bisulfito para la detección de la metilación en genes individuales:
Grigg G, Clark S. "Sequencing 5-methylcytosine residues in genomic DNA". Bioassays, junio de 1994; 16(6): 431-6, 431; Zeschnigk M, Schmitz B, Dittrich B, Buiting K, Horsthemke B, Dörfler W. "Imprinted segments in the human genome: different DNA methylation patterns in the Prader-Willi/Angelman syndrome region as determined by the genomic sequencing method". Hum. Mol. Genet, marzo de 1997; 6(3): 387-95; Fell R, Charlton J, Bird AP, Walter J, Reik W. "Methylation analysis on individual chromosomes: improved protocol fort bisulphate genomic sequencing". Nucleic Acids Res., 25 de febrero de 1994; 22(4): 695-6; Martin V, Ribieras S, Song Wang X, Rio MC, Dante R. "Genomic sequencing indicates a correlation between DNA hypomethylation in the 5' region of the pS2 gene and in its expression in human breast cancer cell lines". Gene, 19 de mayo de 1995; 157(1-2): 261-4; documentos WO 97/46705, WO 95/15373 y WO 95/45560.
Es otro procedimiento conocido la denominada PCR sensible a la metilación (Herman JG, Graff JR, Myohanen S, Nelkin BD, Baylin SB. (1996), "Methylation-specific PCR: a novel PCR assay for methylation status of CpG islands". Proc. Natl. Acad. Sci. USA., 3 de septiembre; 93(18): 9821-6). Para este procedimiento, se usan cebadores que hibridan sólo con una secuencia que se origina mediante el tratamiento con bisulfito de un ADN no metilado en la posición afectada, o también cebadores inversos que se unen sólo a un ácido nucleico que se origina mediante el tratamiento con bisulfito de un ADN no metilado en la posición afectada. Con estos cebadores, pueden producirse así amplificados, cuya detección proporciona a su vez evidencias de la presencia de una posición metilada o no metilada en la muestra a la que se unen los cebadores.
Es también un nuevo procedimiento la detección de la metilación de citosina mediante una PCR TaqMan, que es conocida como Methyl-Light (documento WO 00/70090). Con este procedimiento, es posible detectar directamente el estado de metilación de posiciones individuales o cortas en el transcurso de la PCR, de modo que se ahorra un análisis posterior de los productos.
Puede deducirse una visión general del estado de la técnica en la preparación de matrices oligoméricas a partir de un número especial aparecido en enero de 1999 de Nature Genetics (Nature Genetics Supplement, volumen 21, enero de 1999), de la bibliografía allí citada y de la patente de EE.UU. 5994065 sobre procedimientos para la preparación de portadores sólidos para moléculas diana como oligonucleótidos con señal de fondo no específica reducida.
Para el muestreo de una matriz de ADN inmovilizado, se usan múltiples sondas marcadas fluorescentemente. Es especialmente adecuada para marcadores de fluorescencia la simple fijación de los colorantes Cy3 y Cy5 al extremo 5'-OH de la sonda respectiva. La detección de la fluorescencia de las sondas hibridadas se realiza, por ejemplo, mediante un microscopio confocal. Los colorantes Cy3 y Cy5, además de muchos otros, son comercialmente obtenibles.
La espectrometría de masas con desorción/ionización de la matriz asistida por láser (MALDI-TOF) es un desarrollo muy eficaz para el análisis de biomoléculas (Karas M, Hillenkamp F. "Laser desorption ionization of proteins with molecular masses exceeding 10,000 daltons". Anal Chem., 15 de octubre de 1988; 60(20): 2299-301). Se embebe un analito en una matriz fotoabsorbente. Mediante un pulso láser corto, se evapora la matriz y se traspasa la molécula de analito así no fragmentada a la fase gaseosa. Mediante choques con moléculas de matriz, se consigue la ionización del analito. Una tensión aplicada acelera los iones en un tubo de vuelo exento de campo. Debido a sus diferentes masas, se aceleran fuertemente de forma distinta los iones. Los iones más pequeños alcanzan el detector antes que los mayores.
La espectroscopía MALDI-TOF es excelentemente adecuada para el análisis de péptidos y proteínas. El análisis de ácidos nucleicos es algo más difícil (Gut, I. G. y Beck, S. (1995), "DNA and Matrix Assisted Laser Desorption Ionization Mass Spectrometry". Molecular Biology: Current Innovations and Future Trends 1: 147-157). Para los ácidos nucleicos, la sensibilidad es aproximadamente 100 veces peor que para péptidos, y se reduce desproporcionadamente al aumentar el tamaño del fragmento. Para los ácidos nucleicos, que tienen una cadena principal cargada muy negativamente, el proceso de ionización mediante la matriz es esencialmente ineficaz. En la espectroscopia MALDI-TOF, la elección de la matriz desempeña un papel eminentemente importante. Para la desorción de péptidos, se han encontrado varias matrices muy eficaces que proporcionan como resultado una cristalización muy fina. Para ADN, hay hasta ahora de hecho varias matrices atractivas, pero no se reducía así la diferencia de sensibilidad. La diferencia de sensibilidad puede reducirse modificando químicamente el ADN de modo que sea más similar a un péptido. Los ácidos nucleicos de fosforotioato, en los que los fosfatos convencionales de la cadena principal se sustituyen por tiofosfatos, pueden transformarse mediante una sencilla química de alquilación en un ADN de carga neutra (Gut, I. G. y Beck, S. (1995), "A procedure for selective DNA alkylation and detection by mass spectrometry". Nucleic Acids Res. 23: 1367-1373). El acoplamiento de un "marcaje de carga" a este ADN modificado da como resultado el aumento de la sensibilidad al mismo valor que se ha encontrado para péptidos. Otra ventaja del "marcaje de carga" es la estabilidad elevada del análisis frente a impurezas, que dificultan en gran medida la detección de sustratos no modificados.
El ADN genómico se obtiene mediante procedimientos estándar a partir de ADN de muestras de células, tejidos u otros ensayos. Esta metodología estándar se encuentra en referencias como Fritsch y Maniatis, "Molecular Cloning: A Laboratory Manual", 1989.
Después de la invención de la PCR, se han dado a conocer en los siguientes años numerosas variantes que refinan esta técnica para la amplificación del ADN. Ha de mencionarse aquí particularmente la multiplexación de PCR (PCR multiplexada), en la que se utilizan más de 2 cebadores específicos y pueden producirse por tanto en un recipiente de reacción una pluralidad de distintas amplificaciones específicas. Es también especialmente interesante la denominada PCR anidada, que se usa entre otras cosas para la detección de cantidades de ADN especialmente bajas. Este tipo de PCR está compuesto por dos amplificaciones consecutivas en las que los cebadores de la segunda amplificación se encuentran dentro del primer amplificado y no son idénticos a los cebadores de la primera amplificación. De este modo, se consigue una especificidad especial, ya que los cebadores de la segunda amplificación funcionan entonces sólo cuando se ha producido el fragmento pretendido en la primera amplificación. En contraposición, no se excluye tan bien la multiplicación de posibles productos secundarios de la primera amplificación en la segunda.
Los presentes procedimientos para análisis de la metilación que comprenden una reacción de bisulfito tienen todos la desventaja de que la solución de reacción no puede utilizarse inmediatamente para una reacción en cadena de la polimerasa posterior, ya que el alto contenido en sales de la reacción de bisulfito la afecta negativamente. Deben llevarse a cabo por tanto en la práctica varias etapas de purificación y/o lavado, lo que particularmente con cantidades de muestras de ADN pequeñas conduce a una peor reproducibilidad del protocolo, a un manejo laborioso y a una menor sensibilidad del procedimiento. Además, el ADN debe aislarse primero, como también para otros ensayos de biología molecular, antes de poder utilizarse en la reacción de bisulfito.
Es por tanto el objetivo de la presente invención superar las desventajas del estado de la técnica.
El objetivo se consigue mediante un procedimiento para el análisis de patrones de metilación de citosina en muestras de ADN genómico en el que se realizan las siguientes etapas de procedimiento:
a) Se aísla el ADN genómico a partir de células u otros materiales acompañantes y se une de forma esencialmente irreversible a una superficie,
b) se trata el ADN unido a la superficie preferiblemente con un bisulfito (=disulfito, hidrogenosulfito) de modo que la citosina se transforme en una base distinta en el comportamiento de apareamiento de bases en el dúplex de ADN, mientras que la 5-metilcitosina permanece intacta,
c) se retiran los reactivos usados en la etapa b) en una etapa de lavado,
d) se amplifican fragmentos seleccionados del ADN inmovilizado en una reacción con polimerasa,
e) se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
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Es ventajoso que se realicen las siguientes etapas adicionales:
f) se retiran los reactivos y productos de la reacción con polimerasa en una etapa de lavado,
g) se amplifican fragmentos seleccionados adicionales del ADN inmovilizado que son distintos de los de la etapa d) en una reacción con polimerasa,
h) se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
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Es especialmente ventajoso además según la invención que las etapas f)-g) se repitan varias veces, en las que en cada amplificación según la etapa g) se amplifican otros fragmentos que en las amplificaciones precedentes.
Se prefiere según la invención que la unión del ADN a la superficie sea covalente.
Es especialmente ventajoso a este respecto que se aísle el ARN inmediatamente también en la etapa de inmovilización.
Se prefiere según la invención que se realice el aislamiento de ADN a partir de sangre completa o suero. Es ventajoso según la invención también que se realice el aislamiento del ADN a partir de tejidos lisados.
Se prefiere según la invención que se lleve a cabo la tisis mediante proteinasa K.
Se prefiere particularmente según la invención que se realice la inmovilización en los recipientes de una placa de microvaloración con 96 recipientes o 384 recipientes, inmovilizándose en los recipientes distintas muestras de
ADN.
Es especialmente ventajoso según la invención también realizar la inmovilización en los recipientes de reacción PCR, inmovilizándose en los recipientes distintas muestras de ADN. Se prefiere según la invención realizar la inmovilización del ADN en un óxido metálico, preferiblemente óxido de aluminio.
Es ventajoso también el procedimiento según la invención cuando se realiza la inmovilización en un material hidrófobo y la unión es esencialmente irreversible sólo en las condiciones de tamponación seleccionadas.
Se prefiere también según la invención que se realice una etapa de amplificación con varios pares cebadores en forma de PCR multiplexada.
Se prefiere según la invención que se combinen todos o una gran parte de los amplificados de una muestra de ADN inmovilizada y aplicar así un análisis adicional colectivamente. Una gran parte son aproximadamente un 50% y más de los amplificados. Pero puede ser también hasta un 75% y más.
Se prefiere en el procedimiento según la invención que en este análisis adicional se trate de la hibridación a una matriz oligonucleotídica o matriz de PNA (ácidos nucleicos peptídicos).
Se prefiere también según la invención que el análisis se realice durante la amplificación mediante un procedimiento de PCR instantánea.
Es también ventajoso según la invención que el análisis se realice después de la amplificación en el mismo recipiente de reacción mediante la incorporación de una curva de fusión.
Se prefiere especialmente según la invención que el análisis se realice mediante la hibridación específica de alelo de oligonucleótidos o PNA (ácidos nucleicos peptídicos) en las posiciones a analizar en los amplificados.
Se prefiere además según la invención que el análisis se realice mediante la hibridación de cebadores oligonucleotídicos y una reacción de extensión de cebador o una reacción de secuenciación posterior.
Es también objeto de la presente invención el uso del procedimiento según la invención para el diagnóstico y/o el pronóstico de eventos adversos para pacientes o individuos, en el que estos eventos adversos pertenecen al menos a una de las siguientes categorías: efectos indeseados de medicamentos, enfermedades cancerosas, disfunciones, daños o enfermedades del SNC, síntomas de agresión o alteraciones del comportamiento, consecuencias clínicas, psicológicas y sociales de lesiones cerebrales, alteraciones psicóticas y alteraciones de la personalidad, demencia y/u otros síndromes asociados, enfermedad, disfunción y lesión cardiovascular, disfunción, lesión o enfermedad del tracto gastrointestinal, disfunción, lesión o enfermedad del sistema respiratorio, lesión, inflamación, infección, inmunidad y/o convalecencia, disfunción, lesión o enfermedad corporal como desviación del proceso de desarrollo, disfunción, lesión o enfermedad de la piel, los músculos, el tejido conectivo o la médula, disfunción, lesión o enfermedad endocrina y metabólica, dolores de cabeza o disfunción sexual.
Se prefiere según la invención el uso del procedimiento según la invención para la diferenciación de tipos celulares o tejidos o para el análisis de la diferenciación celular.
Es además objeto de la presente invención un kit compuesto por un reactivo para el tratamiento del ADN según la etapa b, al menos dos oligonucleótidos cebadores para la preparación de los amplificados, una fase sólida para la inmovilización del ADN de muestra, así como otras soluciones opcionales e instrucciones para la práctica de un ensayo según un procedimiento según la invención.
La solución al problema basada en la presente invención consiste en someter al ADN, que en el marco de su aislamiento requerido en cualquier caso a partir de, por ejemplo, sangre completa, suero o tejidos, se une en cualquier caso a una fase sólida, directamente en esta fase sólida a continuación también a una reacción con bisulfito. Después de la separación a conseguir de la mezcla de reacción de bisulfito en este caso muy sencilla, mediante lavado posterior con agua o un tampón adecuado, puede utilizarse también inmediatamente el ADN inmovilizado directamente para la amplificación. Como alternativa, puede almacenarse en esta forma inmovilizada y usarse sólo en caso necesario para una amplificación. Ya que el ADN inmovilizado no se altera esencialmente en la amplificación, también es posible llevar a cabo varias amplificaciones posteriores con el ADN inmovilizado como molde, después de que los componentes de reacción de la amplificación respectiva previa se hayan retirado mediante etapas de lavado.
En conjunto, la presente invención pone a disposición por tanto un procedimiento que representa una notable simplificación respecto a la práctica de cualquier ensayo de metilación que recurra al tratamiento con bisulfito. El ADN de muestra debe unirse sólo directamente a una fase sólida, se lleva a cabo el tratamiento con bisulfito en esta fase sólida y se lleva a cabo a continuación usando la misma fase sólida una reacción con polimerasa. Esto permite también llevar a cabo ensayos estables a partir de cantidades muy bajas de ADN, como a partir de suero.
Razonablemente, la fase sólida es una superficie modificada de un recipiente en el que se lleva a cabo entonces también la reacción de PCR y ventajosamente un recipiente de PCR comercial, que también puede presentarse como tiras de 8 o como parte de una placa de microvaloración. Era por tanto el objetivo esencial de la presente invención, entre otros, procurar superficies que por un lado pudieran unir lo más irreversiblemente posible el ADN, pero por otro lado también que permanecieran en las condiciones presentes en el tratamiento con bisulfito suficientemente estables y mantuvieran unido además el ADN.
Se han identificado dos superficies que satisfacen este fin. Por un lado, se trata de óxido de aluminio, por otro lado de cadenas alquilo C18 que en combinación con cationes adecuados como iones de trietilamonio permiten una conexión fija del ADN. Las cadenas alquilo C18 pueden aplicarse mediante el procedimiento de silanización conocido por el experto mediante un octadeciltrialcoxisilano. Se describen procedimientos para la modificación de superficies con óxido de aluminio, entre otros, en el documento US 6.291.166.
El procedimiento según la invención para el análisis de patrones de metilación de citosina está compuesto por las siguientes etapas parciales:
1. Se aísla el ADN genómico a partir de células u otros materiales acompañantes y se une de forma esencialmente irreversible a una superficie.
2. Se trata el ADN unido a la superficie preferiblemente con un bisulfito (=disulfito, hidrogenosulfito) de modo que la citosina se transforme en una base distinta en el comportamiento de apareamiento de bases en el dúplex de ADN, mientras que la 5-metilcitosina permanece intacta.
3. Se retiran los reactivos usados en la segunda etapa en una etapa de lavado.
4. Se amplifican fragmentos seleccionados del ADN inmovilizado en una reacción con polimerasa y
5. Se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
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En una variante especialmente preferida del procedimiento, se realizan adicionalmente las siguientes etapas:
6. Se retiran los reactivos y productos de la reacción con polimerasa en una etapa de lavado.
7. Se amplifican fragmentos seleccionados adicionales que son distintos de los de la etapa d) del ADN inmovilizado en una reacción con polimerasa.
8. Se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
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En una variante especialmente preferida adicional del procedimiento, se repiten las etapas 6-8 varias veces.
En la primera etapa de procedimiento, se aísla el ADN genómico preferido a partir de células u otros materiales acompañantes y se une de forma esencialmente irreversible a una superficie.
Una unión irreversible en el sentido de la presente invención significa una unión que con los agentes puestos a disposición habitualmente en las condiciones presentes en la reacción no puede volver a romperse completamente. Esta unión puede ser preferiblemente un enlace covalente, un enlace de par iónico o también un enlace que se basa en efectos electrostáticos o hidrófobos.
El aislamiento de ADN se realiza preferiblemente de modo que se ponga en contacto un fluido corporal o también un lisado de un tejido con la superficie, que a su vez se une preferiblemente de forma irreversible al ADN. Para ello, en el caso del material C18 es necesario un tampón especial (por ejemplo, acetato de trietilamonio). Se retira el sobrenadante y se lava posteriormente con tampón o agua (o ambos) para llevar a cabo la reacción con bisulfito posterior con un material de partida lo más puro posible.
Es una variante especialmente preferida del procedimiento la unión covalente del ADN a la superficie. En una variante de procedimiento especialmente preferida adicional, se aísla también el ADN inmediatamente en la etapa de inmovilización. El aislamiento del ADN se realiza preferiblemente a partir de sangre completa o suero.
En una variante de procedimiento especialmente preferida adicional, se realiza el aislamiento de ADN a partir de tejidos lisados. La tisis se lleva a cabo de forma especialmente preferida mediante proteinasa K.
En una variante de procedimiento especialmente preferida adicional, se lleva a cabo la inmovilización en los recipientes de una placa de microvaloración de 96 recipientes o 384 recipientes, inmovilizándose en los recipientes distintas muestras de ADN.
En una variante de procedimiento especialmente preferida, se lleva a cabo la inmovilización en recipientes de reacción de PCR, inmovilizándose en los recipientes distintas muestras de ADN.
De forma especialmente preferida, se realiza la inmovilización del ADN en un óxido metálico, preferiblemente óxido de aluminio. En una variante de procedimiento especialmente preferida adicional, se realiza la inmovilización en un material hidrófobo y la unión es esencialmente irreversible sólo en las condiciones de tamponación seleccionadas.
El ADN a analizar se obtiene preferiblemente a partir de fuentes habituales de ADN como, por ejemplo, líneas celulares, sangre, esputo, heces, orina, líquido cerebroespinal, tejidos embebidos en parafina, por ejemplo, tejidos de ojos, intestino, riñones, cerebro, corazón, próstata, pulmones, mama o hígado, portaobjetos histológicos y todas las combinaciones posibles de los mismos.
En la segunda etapa del procedimiento, se trata el ADN unido a la superficie preferiblemente con bisulfito (=disulfito, hidrogenosulfito) de modo que toda la citosina no metilada en la posición 5 de la base se altere de modo que se origine una base distinta respecto al comportamiento de apareamiento de bases, mientras que la citosina metilada en posición 5 permanece intacta.
En caso de usar un reactivo de bisulfito, se prefiere especialmente en el caso de la superficie C18 el bisulfito de trialquilamonio para garantizar una conexión fija del ADN a la superficie. En el caso de superficies de óxido de aluminio, se usa preferiblemente bisulfito de sodio.
La muestra de ADN se desnaturaliza térmicamente de forma especialmente preferida antes del tratamiento o usando un reactivo alcalino como, por ejemplo, lejía de sosa diluida (preferiblemente 0,1 a 0,3 M).
En caso de usar bisulfito para la reacción, tiene lugar una adición en las bases de citosina no metiladas. Para el procedimiento según la invención, se prefiere además añadir un reactivo o disolvente desnaturalizante así como un captador de radicales.
A este respecto, pueden tenerse en cuenta como reactivos o disolventes desnaturalizantes preferiblemente los siguientes compuestos o clases de compuestos: polietilenglicoldialquiléteres, dioxano y derivados sustituidos, urea o derivados, acetonitrilo, alcoholes primarios, alcoholes secundarios, alcoholes terciarios, dietilenglicoldialquiléteres, trietilenglicoldialquiléteres, tetraetilenglicoldialquiléteres, pentaetilenglicoldialquiléteres, hexaetilenglicoldialquiléteres, DMSO o THF. Sin embargo, es también posible la incorporación del ADN a agarosa después de la desnaturalización mediante la adición a la misma en forma disuelta y posterior enfriamiento, análogamente al procedimiento publicado por Olek et al. La agarosa puede retirarse térmicamente después del tratamiento con bisulfito con tampón o agua caliente.
La hidrólisis alcalina posterior (preferiblemente: tampón Tris a pH 10 o amoniaco) conduce entonces a la transformación de las nucleobases de citosina no metiladas en uracilo. Preferiblemente, se lleva a cabo a continuación la desulfonación del ADN (10-30 min, 90-100ºC) a un valor de pH alcalino.
En la tercera etapa del procedimiento, se retiran los reactivos anteriormente usados en una etapa de lavado. A este respecto, es decisivo a su vez que el ADN inmovilizado presente tratado químicamente permanezca entonces unido a la superficie. Esto es sencillo en el caso de un enlace, por ejemplo covalente, a la superficie. Por el contrario, es necesario a su vez un tampón correspondiente si se realiza una unión, por ejemplo, mediante cationes de trietilamonio a una fase C18. Esto requiere entonces también en las etapas de lavado un tampón que fomente la unión del ADN a la fase hidrófoba como, por ejemplo, un tampón acetato de trietilamonio.
Se prefiere realizar varias etapas de lavado que están compuestas de forma especialmente preferida por una etapa de pipeteado automatizado, en la que se añade agua o tampón, y por una etapa de pipeteado posterior en la que se retira el tampón respectivo o el agua. Esto se consigue, por ejemplo, con una inmovilización del ADN en una placa de microvaloración y con el uso de un robot de pipetado comercial (por ejemplo de las compañías Tecan o Qiagen).
En la cuarta etapa de procedimiento, se amplifican fragmentos seleccionados del ADN inmovilizado tratado.
Se amplifica la muestra de ADN en una reacción en cadena de la polimerasa, preferiblemente con una ADN polimerasa termoestable. La amplificación de varios fragmentos de ADN se hace preferiblemente en un recipiente de reacción.
Puede llevarse a cabo también preferiblemente la etapa de procedimiento en dos etapas parciales. Se empieza con una preamplificación por PCR con al menos un par cebador de distinta secuencia que hibridan inespecificamente con la muestra de ADN pretratada y por tanto dan como resultado en la etapa de PCR más de un amplificado. Después, se conduce una amplificación por PCR del producto formado en la preamplificación con cebadores de distinta secuencia que son respectivamente idénticos a o complementarios inversos de un fragmento de la muestra de ADN pretratada [cadena (+) o cadena (-)] e hibridan específicamente con el ADN a amplificar.
En una variante de procedimiento especialmente preferida, se realiza una etapa de amplificación con varios pares cebadores como PCR multiplexada. Se prefiere especialmente también combinar todos o una gran parte de los amplificados de una muestra de ADN inmovilizado y aplicar así un análisis adicional colectivamente. Se prefiere especialmente retirar la mezcla de reacción después de la amplificación del recipiente de reacción al que está unido el ADN inmovilizado. Por tanto, se pone a disposición ADN inmovilizado como molde de amplificaciones adicionales, preferiblemente a su vez con cebadores anteriormente no usados.
En una variante de procedimiento especialmente preferida, se repite por tanto la amplificación varias veces con distintos cebadores, de modo que el procedimiento presenta las siguientes etapas adicionales:
1) Se retiran los reactivos y productos de la reacción con polimerasa en una etapa de lavado.
2) Se amplifican fragmentos seleccionados adicionales del ADN inmovilizado que son distintos de los amplificados anteriormente en una reacción con polimerasa,
3) Se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
En una variante especialmente preferida del procedimiento, se repiten estas etapas varias veces, amplificando en cada amplificación según la etapa 2) otros fragmentos que en las amplificaciones precedentes.
En la última etapa de procedimiento, y también cuando se realizan las etapas adicionales anteriores, se analizan los amplificados respecto a su secuencia. De este modo, puede deducirse inmediatamente el estado de metilación de las bases de citosina seleccionadas en la muestra de ADN.
Este análisis de secuencia y las conclusiones posteriores respecto al estado de metilación pueden realizarse principalmente usando muchos procedimientos conocidos por el experto que se describen también en el estado de la técnica.
De forma especialmente preferida, se realiza el análisis de los amplificados en una matriz de oligonucleótidos o matriz de PNA (ácidos nucleicos peptídicos).
Se prefiere además que el análisis se realice durante la amplificación mediante un procedimiento de PCR instantánea. Se prefiere especialmente por tanto una variante de la invención en la que la extracción de ADN, el tratamiento con bisulfito, la amplificación y la detección puedan realizarse preferiblemente mediante PCR instantánea de todas las etapas en un recipiente de reacción. Se prefiere especialmente a este respecto también un procedimiento en el que el análisis después de la amplificación se lleve a cabo en el mismo recipiente de reacción mediante la incorporación de una curva de fusión y se deduzca a partir del comportamiento de fusión la composición de bases del fragmento y por tanto el estado de metilación.
El análisis puede realizarse también mediante la inserción de la superficie en un espectrómetro de masas, que determina las masas moleculares de los amplificados, de fragmentos de los amplificados o también de sondas que hibridan específicamente con los amplificados. Esta información puede consultarse a su vez para la identificación de secuencias cuando la secuencia es ya conocida en gran medida. También es posible la introducción de los amplificados disueltos separados en un espectrómetro de masas y llevar a cabo el análisis según procedimientos conocidos por el experto.
Se prefiere especialmente también un procedimiento en el que el análisis se realiza mediante hibridación específica de alelo de oligonucleótidos o PNA (ácidos nucleicos peptídicos) en las posiciones a analizar en los amplificados.
En una variante especialmente preferida adicional del procedimiento, se lleva a cabo el análisis mediante la hibridación de cebadores oligonucleotídicos y una reacción de extensión de cebador o una reacción de secuenciación posterior.
Es también objeto de la presente invención el uso del procedimiento anteriormente descrito para el diagnóstico y/o el pronóstico de eventos adversos para pacientes o individuos, en el que estos eventos adversos pertenecen al menos a una de las siguientes categorías: efectos indeseados de medicamentos, enfermedades cancerosas, disfunciones, daños o enfermedades del SNC, síntomas de agresión o alteraciones del comportamiento, consecuencias clínicas, psicológicas y sociales de lesiones cerebrales, alteraciones psicóticas y alteraciones de la personalidad, demencia y/u otros síndromes asociados, enfermedad, disfunción y lesión cardiovascular, disfunción, lesión o enfermedad del tracto gastrointestinal, disfunción, lesión o enfermedad del sistema respiratorio, lesión, inflamación, infección, inmunidad y/o convalecencia, disfunción, lesión o enfermedad corporal como desviación del proceso de desarrollo, disfunción, lesión o enfermedad de la piel, los músculos, el tejido conectivo o la médula, disfunción, lesión o enfermedad endocrina y metabólica, dolores de cabeza o disfunción sexual.
Se prefiere igualmente el uso de un procedimiento para la diferenciación de tipos celulares o tejidos o para el análisis de la diferenciación celular.
Es también objeto de la presente invención un kit compuesto por un reactivo para el tratamiento del ADN, al menos dos oligonucleótidos cebadores para la preparación de amplificados, una fase sólida para la inmovilización del ADN de muestra, así como soluciones adicionales opcionales e instrucciones para la práctica de al menos una de las variantes de procedimiento anteriormente descritas.
Ejemplo
Tratamiento con bisulfito de ADN Promega y M13 en recipientes de reacción derivatizados Conexión del ADN
Para la conexión del ADN con la superficie recubierta con óxido de aluminio de los recipientes de reacción, se usó ADN genómico cortado con EcoRI (Promega) y ADN de plásmido M13. Se pipetearon respectivamente 160 ng en los correspondientes recipientes de reacción, se rellenaron con agua a un volumen total de 20 \mul, se mezclaron poco tiempo en un agitador y se incubaron durante 15 minutos a temperatura ambiente. A continuación, se retiró la solución y se lavaron los recipientes dos veces con 50 \mul de agua cada vez. Para disminuir la actividad de los sitios de unión restantes a la superficie del tubo, se pipetearon 10 \mul de una solución de albúmina de suero bovino al 5%, se rellenó con 40 \mul de agua y se incubó igualmente a temperatura ambiente durante 15 minutos. Finalmente, se lavaron los recipientes una vez con 50 \mul de agua respectivamente.
Tratamiento con bisulfito
Se desnaturalizó el ADN unido a 96ºC sin adición de agua durante 20 minutos en un Eppendorf-Mastercycler. Se retiraron después de ello los recipientes lo más rápidamente posible y se mezclaron con 6 \mul de dioxano, con lo que se detuvo la desnaturalización del ADN. Para la reacción con bisulfito, se añadieron 10 \mul de una solución de bisulfito de sodio 0,75 M, 2 \mul de captador de radicales (ácido 6-hidroxi-2,5,7,8-tetrametilcroman-2-carboxílico, 98,6 mg en 1 ml de dioxano) y 2 \mul de agua. Se incubaron los recipientes de reacción a 50ºC en un Eppendorf-Mastercycler durante 5 horas.
Desulfonilación
Después de realizada la reacción con bisulfito, se retiraron por pipeteo las soluciones y se lavaron los recipientes con 100 \mul de agua y, preliminarmente a la desulfonilación, con 100 \mul de una solución de Tris-HCl 50 mM. Se realiza la desulfonilación con 50 \mul de una solución de Tris-HCl 50 mM a pH 9 durante 20 minutos a 96ºC. Después de tres lavados con 50 \mul de agua cada uno, los recipientes de reacción están preparados para el uso de una amplificación mediante PCR.
PCR
Se preparó la PCR a una escala de 25 \mul. Sirvieron como cebadores para el ADN Promega 5'-TAA GTA TGT TGA AGA AAG ATT ATT GTA G-3' y 5'TAA AAA CTA TCC CAT AAT AAC TCC CAA C-3', así como 5'-ATT ACA AAA TCG CGC AAA-3' y 5'-AAG TCG GAG GTT AAA AAG GT-3' (MWG) para el ADN de plásmido M13. Se dispusieron ambos cebadores respectivos en una solución con una concentración de 12,5 pmol/\mul, y se pipetearon 2 \mul de esta solución de cebador en el tubo correspondiente. Se añadieron a los recipientes para la PCR 2,5 \mul de mezcla de dNTP (Fermentas, concentración de cada dNTP 2,5 \mumol/\mul), 0,3 \mul de Hot Star Taq (Qiagen), 2,5 \mul de solución tampón de PCR 10x (Qiagen, contienen MgCl_{2} 15 mmol en tampón) y 17,7 \mul de agua (Fluka) por preparación.
Los controles de PCR se realizaron mediante electroforesis en gel. Para ello, se aplicaron 5 \mul de muestra con 3 \mul de tinte de carga sobre un gel de agarosa al 1,4% (Eurogentec., Inc.), como tampón de desarrollo sirvió 1xTBE. Se tiñeron los fragmentos mediante bromuro de etidio, y se fotografió el gel con UV.
<110> Epigenomics AG
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<120> Procedimiento para la detección de metilaciones de citosina en muestras de ADN inmovilizadas
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<160> 4
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<210> 1
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<211> 28
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<212> ADN
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<213> Homo Sapiens
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\vskip0.400000\baselineskip
<400> 1
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\hskip-.1em\dddseqskip
taagtatgtt gaagaaagat tattgtag
\hfill
28
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<210> 2
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<211> 28
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<212> ADN
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<213> Homo Sapiens
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<400> 2
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\hskip-.1em\dddseqskip
taaaaactat cccataataa ctcccaac
\hfill
28
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<210> 3
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<211> 18
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<212> ADN
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<213> Secuencia artificial
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<220>
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<223> ADN de plásmido
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<400> 3
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\hskip-.1em\dddseqskip
attacaaaat cgcgcaaa
\hfill
18
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<210> 4
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<211> 20
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<212> ADN
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<213> Secuencia artificial
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<220>
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<223> ADN de plásmido
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<400> 4
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\hskip-.1em\dddseqskip
aagtcggagg ttaaaaaggt
\hfill
20
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Claims (27)

1. Procedimiento para el análisis de patrones de metilación de citosina en muestras de ADN genómico, en el que se realizan las siguientes etapas de procedimiento:
a) se aísla el ADN genómico a partir de células u otros materiales acompañantes y se une de forma esencialmente irreversible a una superficie,
b) se trata el ADN unido a la superficie preferiblemente con un bisulfito (=disulfito, hidrogenosulfito) de modo que la citosina se transforme en una base distinta en el comportamiento de apareamiento de bases en el dúplex de ADN, mientras que la 5-metilcitosina permanece intacta,
c) se retiran los reactivos usados en la etapa b) en una etapa de lavado,
d) se amplifican fragmentos seleccionados del ADN inmovilizado en una reacción con polimerasa,
e) se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
\vskip1.000000\baselineskip
2. Procedimiento según la reivindicación 1, caracterizado porque se realizan las siguientes etapas adicionales:
f) se retiran los reactivos y productos de la reacción de polimerización en una etapa de lavado,
g) se amplifican fragmentos seleccionados adicionales del ADN inmovilizado que son distintos de los de la etapa d) en una reacción con polimerasa,
h) se analizan los amplificados respecto a su secuencia.
\vskip1.000000\baselineskip
3. Procedimiento según la reivindicación 2, caracterizado porque se repiten las etapas f)-g) varias veces, en el que en cada amplificación según la etapa g) se amplifican otros fragmentos que en las amplificaciones precedentes.
4. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque la unión del ADN a la superficie es covalente.
5. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque el ADN se aísla también inmediatamente en la etapa de inmovilización.
6. Procedimiento según la reivindicación 5, caracterizado porque el aislamiento del ADN se realiza a partir de sangre completa o suero.
7. Procedimiento según la reivindicación 5, caracterizado porque el aislamiento del ADN se realiza a partir de tejidos lisados.
8.Procedimiento según la reivindicación 7, caracterizado porque se lleva a cabo la Tisis mediante proteinasa K.
9. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque la inmovilización se realiza en los recipientes de una placa de microvaloración con 96 recipientes o 384 recipientes, inmovilizándose en los recipientes distintas muestras de ADN.
10. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque la inmovilización se realiza en recipientes de reacción de PCR, inmovilizándose en los recipientes distintas muestras de ADN.
11. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque la inmovilización del ADN se realiza en un óxido metálico, preferiblemente óxido de aluminio.
12. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 10, caracterizado porque la inmovilización se realiza en un material hidrófobo y la unión es esencialmente irreversible sólo en las condiciones de tamponación seleccionadas.
13. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque se realiza una etapa de amplificación con varios pares cebadores como PCR multiplexada.
14. Procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes, caracterizado porque se combinan todos o una gran parte de los amplificados de una muestra de ADN inmovilizado y se aplica así un análisis adicional colectivamente.
\newpage
15. Procedimiento según la reivindicación 13 ó 14, caracterizado porque en este análisis adicional se trata de la hibridación a una matriz oligonucleotídica o matriz de PNA (ácidos nucleicos peptídicos).
16. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 14, caracterizado porque el análisis se realiza durante la amplificación mediante un procedimiento de PCR instantánea.
17. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 14, caracterizado porque el análisis se realiza después de la amplificación en el mismo recipiente de reacción mediante la incorporación de una curva de fusión.
18. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 14, caracterizado porque el análisis se realiza mediante la hibridación específica de alelo de oligonucleótidos o PNA (ácidos nucleicos peptídicos) en las posiciones a analizar en los amplificados.
19. Procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 14, caracterizado porque el análisis se realiza mediante la hibridación de cebadores oligonucleotídicos y una reacción de extensión de cebador o una reacción de secuenciación posterior.
20. Uso de un procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes para el diagnóstico y/o el pronóstico de eventos adversos para pacientes o individuos, en el que estos eventos adversos pertenecen al menos a una de las siguientes categorías: efectos indeseados de medicamentos, enfermedades cancerosas, disfunciones, daños o enfermedades del SNC, síntomas de agresión o alteraciones del comportamiento, consecuencias clínicas, psicológicas y sociales de lesiones cerebrales, alteraciones psicóticas y alteraciones de la personalidad, demencia y/u otros síndromes asociados, enfermedad, disfunción y lesión cardiovascular, disfunción, lesión o enfermedad del tracto gastrointestinal, disfunción, lesión o enfermedad del sistema respiratorio, lesión, inflamación, infección, inmunidad y/o convalecencia, disfunción, lesión o enfermedad corporal como desviación del proceso de desarrollo, disfunción, lesión o enfermedad de la piel, los músculos, el tejido conectivo o la médula, disfunción, lesión o enfermedad endocrina y metabólica, dolores de cabeza o disfunción sexual.
21. Uso de un procedimiento según una de las reivindicaciones precedentes para la diferenciación de tipos celulares o tejidos o para el análisis de la diferenciación celular.
22. Kit para la práctica de un procedimiento según una de las reivindicaciones 1 a 19, compuesto por
- un reactivo para el tratamiento del ADN según la reivindicación 1b, en el que mediante el reactivo la citosina se transforma en una base distinta en el comportamiento de apareamiento de bases en el dúplex de ADN, mientras que la 5-metilcitosina permanece intacta,
- al menos dos oligonucleótidos cebadores para la preparación de amplificados,
- una fase sólida para la inmovilización del ADN de muestra con una superficie que presenta un óxido metálico o cadena alquilo C18.
23. Kit según la reivindicación 22, en el que la superficie presenta óxido de aluminio.
24. Kit según la reivindicación 22, que presenta un tampón acetato de trietilamonio para la unión irreversible del ADN de muestra a la superficie que presenta cadenas alquilo C18.
25. Kit según la reivindicación 22 ó 24, que presenta bisulfito de trialquilamonio para el tratamiento con bisulfito del ADN de muestra en una superficie que presenta cadenas alquilo C18.
26. Kit según la reivindicación 22 ó 23, que presenta bisulfito de sodio para el tratamiento con bisulfito del ADN de muestra en una superficie que presenta óxido de aluminio.
27. Kit según una de las reivindicaciones 22 a 26, que presenta varios pares cebadores para la práctica de una PCR multiplexada.
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