ES3056137T3 - Secondary battery - Google Patents

Secondary battery

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ES3056137T3
ES3056137T3 ES20823607T ES20823607T ES3056137T3 ES 3056137 T3 ES3056137 T3 ES 3056137T3 ES 20823607 T ES20823607 T ES 20823607T ES 20823607 T ES20823607 T ES 20823607T ES 3056137 T3 ES3056137 T3 ES 3056137T3
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Akihiro Orita
Yasuhiko YOSHINARI
Hideyuki Ogawa
Minoru Hoshino
Masayo Horikawa
Yusuke SERA
Suguru Ueda
Hiroki Mikuni
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LG Energy Solution Ltd
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Abstract

Esta batería secundaria está equipada con: un colector de electrodo positivo; un colector de electrodo negativo; una capa electrolítica dispuesta entre ambos; un depósito de solución electrolítica para el electrodo positivo, delimitado por el colector de electrodo positivo y la capa electrolítica; y un depósito de solución electrolítica para el electrodo negativo, delimitado por el colector de electrodo negativo y la capa electrolítica. El depósito de solución electrolítica para el electrodo negativo comprende: un elemento conductor con estructura de malla, dispuesto de forma que el colector de electrodo negativo y la capa electrolítica sean conductores; una sustancia activa para el electrodo negativo soportada por el elemento de comunicación; una sal electrolítica; y un disolvente no acuoso que disuelve la sal electrolítica. La sustancia activa para el electrodo negativo contiene al menos un elemento constituyente seleccionado entre silicio, estaño y aluminio. (Traducción automática con Google Translate, sin valor legal)

Description

[0001] DESCRIPCIÓN
[0002] Batería secundaria
[0003] Campo técnico
[0004] La presente invención se refiere a una batería secundaria.
[0005] Antecedentes de la técnica
[0006] En los últimos años, debido a la proliferación de dispositivos electrónicos portátiles, vehículos eléctricos y similares, se requiere una mejora adicional en el rendimiento de las baterías secundarias, habitualmente las baterías secundarias de iones de litio. Por ejemplo, la referencia n.º 1 de la literatura de patentes describe una batería secundaria de iones de litio capaz de alcanzar buenas características de ciclo, en la que la batería secundaria de iones de litio incluye un electrodo negativo que contiene un material de silicio que es un material activo de electrodo negativo de alta capacidad. Lista de referencias
[0007] Literatura de patentes
[0008] Referencia n.º 1 de la literatura de patentes: WO 2018/221346
[0009] Sumario de la invención
[0010] Problema técnico
[0011] Sin embargo, en el caso de que se utilice el material activo del electrodo negativo que contiene silicio como elemento constitutivo, tal como también se describe en la referencia n.º 1 de la literatura de patentes, debido a que la expansión y contracción del material activo del electrodo negativo atribuible a la carga y descarga de la batería secundaria son grandes, es probable que se produzca la micronización (colapso) del material activo del electrodo negativo. Además, también en el caso de que se utilice el material activo del electrodo negativo que contenga estaño o aluminio como elemento constitutivo, es probable que ocurra el mismo fenómeno. Como resultado, el material activo del electrodo negativo se desprende del electrodo negativo, y la capacidad de descarga o similar de la batería secundaria puede disminuir.
[0012] Un aspecto de la presente invención tiene como objetivo suprimir la disminución de la capacidad de descarga en una batería secundaria utilizando un material activo de electrodo negativo que contenga silicio, estaño o aluminio como un elemento constitutivo.
[0013] Solución al problema
[0014] La batería secundaria según la invención se especifica en la reivindicación 1. La batería secundaria incluye: un colector de corriente de electrodo positivo; un colector de corriente de electrodo negativo; una capa de electrolito dispuesta entre el colector de corriente de electrodo positivo y el colector de corriente de electrodo negativo; una parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo separada por el colector de corriente de electrodo positivo y la capa de electrolito; y una parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo separada por el colector de corriente de electrodo negativo y la capa de electrolito, en donde la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo incluye: un elemento conductor que presenta una estructura de malla y dispuesto de modo que ponga en conducción el colector de corriente de electrodo negativo y la capa de electrolito; un material activo de electrodo negativo retenido en el elemento conductor; una sal electrolítica y un solvente no acuoso que disuelve la sal electrolítica, y el material activo del electrodo negativo contiene, como elemento constitutivo, por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en silicio, estaño y aluminio.
[0015] En esta batería secundaria, aunque el elemento conductor garantiza la conducción entre el colector de corriente de electrodo negativo y la capa de electrolito, en la parte de llenado de la solución electrolítica del electrodo negativo, el material activo del electrodo negativo coexiste con la solución electrolítica del electrodo negativo en un estado de retención en el elemento conductor, y de esta manera esta batería secundaria funciona como una batería secundaria. Entonces, en esta batería secundaria, debido a que el material activo del electrodo negativo se retiene en el elemento conductor, incluso en el caso de que el material activo del electrodo negativo que contiene silicio, estaño o aluminio como elemento constituyente resulte micronizado por la carga y descarga de la batería secundaria, el material activo del electrodo negativo se captura fácilmente mediante la estructura de malla del elemento conductor, y posteriormente, este material activo del electrodo negativo puede funcionar como un material activo del electrodo negativo. Por lo tanto, en esta batería secundaria, en comparación con una batería secundaria convencional en la que el material activo del electrodo negativo está retenido sobre el colector de corriente de electrodo negativo, se puede suprimir una reducción de la capacidad de descarga causada por la micronización del material activo del electrodo negativo.
[0016] Además, debido a que esta batería secundaria está dotada de la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo y la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo por separado, se pueden utilizar soluciones electrolíticas con composiciones adecuadas para cada electrodo como la solución electrolítica del electrodo positivo y la solución electrolítica del electrodo negativo. Por lo tanto, en comparación con una batería secundaria convencional que utiliza una solución electrolítica común en electrodo positivo y electrodo negativo, se puede mejorar el rendimiento de la batería secundaria.
[0017] El elemento conductor puede estar formado por un material de carbono.
[0018] El solvente no acuoso puede contener 10 % en masa o más de carbonato de fluoroetileno respecto a la cantidad total de solvente no acuoso y puede estar compuesto únicamente de carbonato de fluoroetileno.
[0019] El solvente no acuoso puede contener 10 % en masa o más de carbonato de vinileno respecto a la cantidad total de solvente no acuoso y puede estar compuesto únicamente de carbonato de vinileno.
[0020] El solvente no acuoso puede contener 10 % en masa o más de uno o más de uno seleccionados del grupo que consiste en 12-corona-4, 18-corona-6,1,2-dimetoxietano, éter dimetílico de tetraetilenglicol, γ-butirolactona, 1-metil-2-pirrolidinona, heptanoato de etilo, tetrahidrofurano, bis(propionitril)éter de etilenglicol, 2-(metilamino)etanol y diaminohexano, respecto a la cantidad total de solvente no acuoso, y puede estar compuesto únicamente por dicho compuesto o compuestos.
[0021] El material activo del electrodo negativo puede contener 10 % en masa o más de silicio respecto a la cantidad total del material activo del electrodo negativo, como elemento constitutivo. El material activo del electrodo negativo puede contener 10 % en masa o más de estaño respecto a la cantidad total del material activo del electrodo negativo, como elemento constitutivo. El material activo del electrodo negativo puede contener 10 % en masa o más de aluminio respecto a la cantidad total del material activo del electrodo negativo, como elemento constitutivo.
[0022] La parte de llenado de la solución electrolítica del electrodo positivo puede incluir: un elemento conductor que presenta una estructura de malla y dispuesto de tal manera que ponga en conducción el colector de corriente de electrodo positivo y la capa de electrolito; un material activo del electrodo positivo retenido en el elemento conductor; una sal electrolítica y un solvente no acuoso que disuelve la sal electrolítica.
[0023] El solvente no acuoso contenido en la solución electrolítica del electrodo positivo es un solvente no acuoso que es diferente del solvente no acuoso que se encuentra en la parte de llenado de la solución electrolítica del electrodo negativo.
[0024] Un contenido de carbonato de fluoroetileno en la parte de solución electrolítica del electrodo positivo puede ser de 0,1 % en masa o menos con respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo. La parte de llenado de la solución electrolítica del electrodo positivo puede no contener carbonato de fluoroetileno.
[0025] Un contenido de carbonato de vinileno en la parte de solución electrolítica del electrodo positivo puede ser de 0,1 % en masa o menos con respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo. La parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo puede no contener carbonato de vinileno.
[0026] Efectos ventajosos de la invención
[0027] Según un aspecto de la presente invención, en una batería secundaria que utiliza un material activo de electrodo negativo que contiene silicio, estaño o aluminio como elemento constitutivo, se puede suprimir una disminución de la capacidad de descarga.
[0028] Breve descripción de los dibujos
[0029] La FIG.1 es una vista en perspectiva que ilustra una batería secundaria según una realización.
[0030] La FIG.2 es una vista de una sección transversal tomada a lo largo de la línea II-II en la FIG.1. La FIG.2(a) es una vista esquemática en sección transversal que ilustra una realización de la batería secundaria, y la FIG.2(b) es una vista esquemática en sección transversal que ilustra otra realización de la batería secundaria.
[0031] Descripción de realizaciones
[0032] A continuación en el presente documento, las realizaciones de la presente invención se describirán en referencia a los dibujos, según corresponda. Sin embargo, la presente invención no se encuentra limitada a las realizaciones descritas posteriormente.
[0033] La FIG.1 es una vista en perspectiva que ilustra una batería secundaria según una realización. Tal como se ilustra en la FIG.1, una batería secundaria 1 según una realización es una batería secundaria del tipo denominado «laminado» que incluye un grupo de electrodo 2 y un cuerpo exterior de carcasa exterior de batería de tipo bolsa 3 que aloja el grupo de electrodo 2. Se proporciona una pestaña de colector de corriente de electrodo positivo 4 y una pestaña de colector de corriente de electrodo negativo 5 en el grupo de electrodos 2. La pestaña del colector de corriente de electrodo positivo 4 y la pestaña del colector de corriente de electrodo negativo 5 sobresalen del interior del cuerpo de la carcasa exterior de la batería 3 hacia el exterior, de modo que cada uno de un colector de corriente de electrodo positivo y un colector de corriente de electrodo negativo (los detalles se describirán a continuación) pueda conectarse eléctricamente al exterior de la batería secundaria 1. En otra realización, la batería secundaria 1 puede ser una batería secundaria que presenta una forma (una forma de moneda, una forma cilíndrica, o similar) diferente al tipo laminado.
[0034] El cuerpo de carcasa exterior 3 de la batería puede ser, por ejemplo, un contenedor formado por una película laminada. La película laminada puede ser, por ejemplo, una película laminada en la que se laminan en este orden una película de polímero, tal como una película de tereftalato de polietileno (PET), una lámina metálica, tal como aluminio, cobre o acero inoxidable, y una capa sellante, tal como polipropileno.
[0036] La FIG.2 es una vista de una sección transversal tomada a lo largo de la línea II-II en la FIG.1. Tal como se ilustra en la FIG.2, la batería secundaria 1 incluye: en el cuerpo de la carcasa exterior de la batería 3, un colector de corriente de electrodo positivo 6; un colector de corriente de electrodo negativo 7; una capa de electrolito 8 dispuesta entre el colector de corriente de electrodo positivo 6 y el colector de corriente de electrodo negativo 7; una parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo 9 separada por el colector de corriente de electrodo positivo 6 y la capa de electrolito 8; y una parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo 10 separada por el colector de corriente de electrodo negativo 7 y la capa de electrolito 8.
[0038] El cuerpo de la carcasa exterior 3 de la batería está sellado de modo que la solución electrolítica del electrodo positivo y la solución electrolítica del electrodo negativo no presenten fugas desde la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo y la parte de llenado 10 de la solución electrolítica del electrodo negativo, respectivamente. En una realización, tal como se ilustra en la FIG. 2(a), la totalidad del colector de corriente 6 del electrodo positivo y el colector de corriente 7 del electrodo negativo pueden estar alojados dentro del cuerpo de la carcasa exterior 3 de la batería. En otra realización, tal como se ilustra en la FIG.2(b), ambas partes finales del colector de corriente 6 del electrodo positivo y del colector de corriente 7 del electrodo negativo pueden sobresalir hacia el exterior de la carcasa exterior 3 de la batería.
[0040] El colector de corriente 6 del electrodo positivo está formado, por ejemplo, de aluminio, titanio, acero inoxidable, níquel, carbón calcinado, un polímero eléctricamente conductor, vidrio eléctricamente conductor, o similar. El grosor del colector de corriente 6 del electrodo positivo puede ser de 1 µm o mayor y puede ser de 50 µm o menor, por ejemplo.
[0041] El colector de corriente 7 del electrodo negativo está formado, por ejemplo, de cobre, acero inoxidable, níquel, aluminio, titanio, carbón calcinado, un polímero conductor eléctrico, vidrio conductor eléctrico, una aleación de aluminio y cadmio, o similar. El grosor del colector de corriente 7 del electrodo negativo puede ser de 1 µm o mayor y puede ser de 50 µm o menor, por ejemplo.
[0043] La capa de electrolito 8 es una capa que permite que los cationes derivados de la sal de electrolito (por ejemplo, cationes de litio) contenidos en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo y la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo pasen a través de la capa y no permite que los materiales activos (el material activo del electrodo positivo y el material activo del electrodo negativo) y los componentes distintos de los cationes (por ejemplo, el solvente no acuoso indicado anteriormente) contenidos en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo y en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo pasen a través de la capa. La capa de electrolito 8 puede ser, por ejemplo, una capa de electrolito 8 que es no porosa (la capa de electrolito 8 no presenta poros). El grosor de la capa de electrolito 8 es preferentemente de 1 µm o mayor desde el punto de vista de obtener una resistencia superior, y es preferentemente de 500 µm o menor desde el punto de vista de que se reduce la resistencia de la conducción de iones en la capa de electrolito 8, y como resultado, puede reducirse la resistencia de la batería secundaria 1.
[0045] Este tipo de capa de electrolito 8 puede ser un material electrolítico sólido que muestra conductividad de iones de litio, y puede estar formada, por ejemplo, de un electrolito sólido a base de óxido, y puede estar formada de un polímero. En una realización, la capa de electrolito 8 puede ser, por ejemplo, una membrana de intercambio iónico basada en ácido perfluorosulfónico. La membrana de intercambio iónico a base de ácido perfluorosulfónico está compuesta, por ejemplo, por un polímero que presenta una unidad estructural representada por la Fórmula (1), posteriormente.
[0046]
[0048] [En la fórmula, «x», «y», «m» y «n» representan números enteros entre 1 y 20, entre 1 y 1.000, entre 0 y 1, y entre 1 y 10, respectivamente, y X representa un átomo de hidrógeno, un átomo de metal alcalino o un átomo de metal alcalinotérreo].
[0049] Dicho polímero puede sintetizarse mediante, por ejemplo, un método conocido y también se puede adquirir en Nafion (marca comercial registrada, fabricado por DowDuPont, Inc.), Dow Film (fabricado por DowDuPont, Inc.), Aciplex (marca comercial registrada, fabricado por Asahi Kasei Corp.) o Flemion (marca comercial registrada, fabricado por AGC Inc.).
[0050] En otra realización, el polímero que constituye la capa de electrolito 8 puede ser, por ejemplo, alcohol polivinílico, poliacrilamida, polivinilpirrolidona, óxido de polietileno, ácido poliacrílico, ácido polimetacrílico, polimida sulfonada, poli(éter-éter-cetona) sulfonada, poli(éter-sulfona) sulfonada, o poli(p-fenileno) sulfonado. Estos polímeros se someten preferentemente a intercambio iónico para su uso.
[0051] En la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo se dispone un elemento conductor para poner en conducción el colector de corriente 6 del electrodo positivo y la capa de electrolito 8. El elemento conductor presenta una estructura de malla. El elemento conductor puede estar situado en una parte de la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo o puede estar diseñado para englobar la totalidad de la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo. El grosor de la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo puede ser de 5 µm o mayor y puede ser de 2.000 µm o menor, por ejemplo.
[0052] El elemento conductor puede presentar, por ejemplo, una forma de lámina. El elemento conductor está formado por un material eléctricamente conductor. Entre los ejemplos del material eléctricamente conductor se incluyen un material de carbono, un material metálico y un material de polímero eléctricamente conductor.
[0053] Entre los ejemplos del material de carbono se incluyen negro de carbono, grafito, carbono blando, carbono duro, nanotubo de carbono, nanofibra de carbono, grafeno, nanocuerno de carbono, carbono vítreo y grafito expandido. Entre los ejemplos del material metálico se incluyen níquel, aluminio, cobre, acero inoxidable, oro y plata.
[0054] Entre los ejemplos del material de polímero conductor eléctricamente se incluyen materiales con los que se dopan compuestos de polímero, tales como poliacetileno, poli(p-fenilén-vinileno), polipirrol, politiofeno, polianilina y poli(sulfuro de p-fenileno). El método de dopado no está particularmente limitado, aunque puede ser un método para añadir un compuesto de un aceptor de electrones (aceptor), tal como el yodo o el pentafluoruro de arsénico, un donador de electrones (donador), tal como un metal alcalino, o similar al compuesto polimérico.
[0055] En una realización, puede utilizarse un elemento conformado previamente en una estructura de malla a modo del elemento conductor. Entre los ejemplos de tal elemento conductor se incluyen un elemento conductor formado de un material de carbono, tal como fieltro de carbono, papel de carbono o tela de carbono, y un elemento conductor formado de un material metálico, tal como metal perforado (una placa metálica en la que se forma una estructura de malla mediante punzonado).
[0056] La parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo contiene una solución electrolítica del electrodo positivo, y específicamente contiene un material activo del electrodo positivo, una sal electrolítica y un solvente no acuoso.
[0057] En la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo, el material activo del electrodo positivo preferentemente existe en un estado de dispersión en la solución electrolítica del electrodo positivo (un solvente no acuoso). En otras palabras, el material activo del electrodo positivo no resulta retenido (fijado) en el colector de corriente 6 del electrodo positivo, y la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo preferentemente no contiene un aglutinante para retener (fijar) el material activo del electrodo positivo en el colector de corriente 6 del electrodo positivo.
[0058] El material activo del electrodo positivo es un óxido de litio. Entre los ejemplos del óxido de litio se incluyen Li<x>CoO<2>, Li<x>NiO<2>, Li<x>MnO<2>, Li<x>Co<y>Ni<1-y>O<2>, Li<x>Co<y>M<1-y>O<z>, Li<x>Ni<1-y>M<y>O<z>, Li<x>Mn<2>O<4>y Li<x>Mn<2-y>M<y>O<4>(en cada fórmula, M representa por lo menos un elemento seleccionado de entre el grupo que consiste en Na, Mg, Sc, Y, Mn, Fe, Co, Cu, Zn, Al, Cr, Pb, Sb, V y B (con la condición de que la M es un elemento diferente de otros elementos en cada fórmula) y x=0 a 1,2, y=0 a 0,9, y z=2,0 a 2,3). El óxido de litio representado por Li<x>Ni<1-y>M<y>O<z>puede ser Li<x>Ni<1-(y1+y2)>Co<y1>Mn<y2>O<z>(con la condición de que x y z sean iguales a los indicados anteriormente, y1=0 a 0,9, y2=0 , 0,9, e y1+y2=0 a 0,9) y puede ser, por ejemplo, LiNi<1/3>Co<1/3>Mn<1/3>O<2>, LiNi<0.5>Co<0.2>Mn<0.3>O<2>, LiNi<0.6>Co<0.2>Mn<0.2>O<2>, o LiNi<0.8>Co<0.1>Mn<0.1>O<2>. El óxido de litio representado por Li<x>Ni<1-y>M<y>O<z>puede ser Li<x>Ni<1-(y3+y4)>Co<y3>Al<y4>O<z>(siempre que «x» y «z» sean los indicados anteriormente, y3=0 a 0,9, y4=0 a 0,9, e y3+y4=0 a 0,9), y puede ser, por ejemplo, LiNi<0,8>Co<0,15>Al<0,05>O<2>.
[0059] El material activo del electrodo positivo es una sal fosfórica de litio. Entre los ejemplos de la sal fosfórica de litio se incluyen fosfato de manganeso y litio (LiMnPO<4>), fosfato de hierro y litio (LiFePO<4>), fosfato de cobalto y litio (LiCoPO<4>) y fosfato de vanadio y litio (Li<3>V<2>(PO<4>)<3>).
[0060] El contenido del material activo del electrodo positivo puede ser de 10 partes en masa o mayor y puede ser de 80 partes en masa o menor, con respecto a 100 partes en masa de la masa total del material activo del electrodo positivo, el solvente no acuoso y el elemento conductor contenidos en la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo.
[0061] La sal electrolítica puede ser, por ejemplo, una sal de litio. La sal de litio puede ser, por ejemplo, por lo menos una seleccionada del grupo que consiste en LiPF<6>, LiBF<4>, LiClO<4>, LiB(C<6>H<5>)<4>, LiCH<3>SO<3>, CF<3>SO<2>OLi, LiN(SO<2>F)<2>(Li[FSI], bisfluorosulfonil-imida de litio), LiN(SO<2>CF<3>)<2>(Li[TFSI], bistrifluorometanosulfonil-imida de litio) y LiN(SO<2>CF<2>CF<3>)<2>. El contenido de la sal electrolítica puede ser de 0,5 mol/l o mayor, de 0,7 mol/l o mayor, o de 0,8 mol/l o mayor, y puede ser de 1,5 mol/l o menor, de 1,3 mol/l o menor, o de 1,2 mol/l o menor, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso.
[0062] El solvente no acuoso es un solvente que puede disolver una sal de electrolito contenida en la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo. Entre los ejemplos del solvente no acuoso se incluyen un solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente tanto en la solución electrolítica del electrodo positivo como en la solución electrolítica del electrodo negativo, y un solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo positivo (que no resulta adecuado para la solución electrolítica del electrodo negativo). El solvente no acuoso se utiliza solo o en combinación de dos o más tipos del mismo.
[0063] El solvente no acuoso que puede utilizarse convenientemente tanto en la solución electrolítica del electrodo positivo como en la solución electrolítica del electrodo negativo puede ser, por ejemplo, un solvente aprótico que resulta adecuado tanto para la solución electrolítica del electrodo positivo como para la solución electrolítica del electrodo negativo. Entre los ejemplos de tales solventes apróticos se incluyen carbonato de dietilo, éter dimetílico, éter dietílico, dioxolano, 4-metildioxolano, sulfolano, dimetilsulfóxido, propionitrilo, benzonitrilo, N,N-dimetilacetamida y dietilenglicol. El solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente por sí solo en la solución electrolítica del electrodo positivo (que no resulta adecuado para la solución electrolítica del electrodo negativo) puede ser un solvente que es excelente en resistencia a la oxidación pero no es excelente en resistencia a la reducción (cuando el solvente está contenido en la solución electrolítica del electrodo negativo, se promueve la descomposición, y de esta manera se incrementa la resistencia de la película).
[0064] Dicho solvente incluye carbonato de etileno, hexafluoroisopropilo-carbonato de etileno, carbonato de transdifluoroetileno, carbonato de cis-difluoroetileno, fosfato de trishexafluoroisopropilo, fosfato de tris(2,2,2-trifluoroetilo), éter de 1,1,2,2-tetrafluoroetilo-2,2,3,3-tetrafluoropropilo, acetonitrilo, succinonitrilo, glutaronitrilo, adiponitrilo, carbonato de cloroetileno y nitrometano. Entre estos, el solvente no acuoso que se utiliza adecuadamente solo en la solución electrolítica del electrodo positivo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo negativo) es por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en tris(2,2,2-trifluoroetilo)fosfato, acetonitrilo, succinonitrilo, adiponitrilo, carbonato de cloroetileno, nitrometano y carbonato de etileno.
[0065] Un contenido del solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente tanto en la solución electrolítica del electrodo positivo como en la solución electrolítica del electrodo negativo puede ser de 1 % en masa o mayor, de 3 % en masa o mayor, o de 5 % en masa o mayor, y puede ser de 95 % en masa o menor, de 90 % en masa o menor, o de 80 % en masa o menor, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado 9 de la solución electrolítica del electrodo positivo. Un contenido del solvente no acuoso que puede utilizarse convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo positivo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo negativo) puede ser de 0,1 % en masa o mayor, de 1 % en masa o mayor, de 10 % en masa o mayor, de 15 % en masa o mayor, o de 20 % en masa o mayor, y puede ser de 100 % en masa o menor, de 95 % en masa o menor, o de 90 % en masa o menor, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo.
[0066] En una realización, la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo puede no contener un solvente no acuoso que se indica a continuación y que solo puede ser utilizado convenientemente en la solución electrolítica del electrodo negativo (es decir, que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo). En una realización, la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo puede no contener carbonato de fluoroetileno o puede no contener carbonato de vinileno, y puede no contener por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en 12-corona-4, 18-corona-6, 1,2-dimetoxietano, éter dimetílico de tetraetilenglicol, γbutirolactona, 1-metil-2-pirrolidinona, heptanoato de etilo, tetrahidrofurano, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, 2-(metilamino)etanol y diaminohexano. En otra realización, un contenido del solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (es decir, que no es adecuada para la solución electrolítica del electrodo positivo), el carbonato de fluoroetileno, el carbonato de vinileno, o por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en 12-corona-4, 18-corona-6, 1,2-dimetoxietano, dimetil éter de tetraetilenglicol, γ-butirolactona, 1-metil-2-pirrolidinona, heptanoato de etilo, tetrahidrofurano, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, 2-(metilamino)etanol, y diaminohexano puede ser 0,1 % en masa o menos con respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo.
[0068] Tal como se ha indicado anteriormente, en la batería secundaria 1 según la presente realización, debido a que la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo y la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo se proporcionan de forma independiente, en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo se puede utilizar el solvente no acuoso que es adecuado solo para la solución electrolítica del electrodo positivo y no utilizarse el solvente no acuoso que es adecuado solo para la solución electrolítica del electrodo negativo. Como resultado, pueden mejorarse adicionalmente las propiedades de toda la batería secundaria 1.
[0070] La parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo puede incluir, además, un material conductor eléctrico. El material conductor eléctrico puede ser, por ejemplo, un material de carbono, tal como negro de carbono, negro de acetileno o negro de ketjen, grafito, grafeno, nanotubo de carbono o nanofibra de carbono. Estos materiales de conducción eléctrica pueden dispersarse en la solución electrolítica del electrodo positivo para formar una red de conducción de electrones. El material conductor eléctrico presenta preferentemente una forma de partícula y más preferentemente una forma de partícula voluminosa. El contenido del material conductor eléctrico puede ser de 5 partes en masa o mayor y puede ser de 50 partes en masa o menor, con respecto a 100 partes en masa de la masa total del material activo del electrodo positivo, el solvente no acuoso y el elemento conductor contenidos en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo.
[0072] En la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo se dispone un elemento conductor para poner en conducción el colector de corriente 7 del electrodo negativo y la capa de electrolito 8. El elemento conductor presenta una estructura de malla. El elemento conductor puede proporcionarse en una parte de la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo o puede estar diseñado para englobar la totalidad de la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo. El grosor de la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo puede ser de 5 µm o mayor y puede ser de 2.000 µm o menor, por ejemplo. El elemento conductor en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo puede ser el mismo que el material descrito como el elemento conductor en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo.
[0074] La parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo incluye una solución electrolítica del electrodo negativo, y específicamente incluye, por ejemplo, un material activo del electrodo negativo, una sal electrolítica y un solvente no acuoso.
[0076] En la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo, el material activo del electrodo negativo preferentemente existe en un estado de dispersión en la solución electrolítica del electrodo negativo (un solvente no acuoso). En otras palabras, el material activo del electrodo negativo no resulta retenido (fijado) en el colector de corriente 7 del electrodo negativo, y la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo preferentemente no contiene un aglutinante para retener (fijar) el material activo del electrodo negativo en el colector de corriente 7 del electrodo negativo.
[0078] El material activo del electrodo negativo contiene por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en silicio, estaño y aluminio, como elemento constitutivo. El contenido de silicio puede ser de 10 % en masa o superior, de 15 % en masa o superior, o de 20 % en masa o superior, y puede ser de 100 % en masa o menor, de 95 % en masa o menor, o de 90 % en masa o menor, respecto a una cantidad total del material activo del electrodo negativo. El contenido de estaño puede ser de 10 % en masa o superior, de 15 % en masa o superior, o de 20 % en masa o superior, y puede ser de 100 % en masa o menor, de 95 % en masa o menor, o de 90 % en masa o menor, respecto a una cantidad total del material activo del electrodo negativo. El contenido de aluminio puede ser de 10 % en masa o superior, de 15 % en masa o superior, o de 20 % en masa o superior, y puede ser de 100 % en masa o menor, de 95 % en masa o menor, o de 90 % en masa o menor, respecto a una cantidad total del material activo del electrodo negativo.
[0080] El material activo del electrodo negativo que contiene silicio como elemento constitutivo puede contener silicio elemental o puede contener un compuesto que contenga silicio como elemento constitutivo (compuesto que contiene silicio). El material activo del electrodo negativo que contiene estaño como un elemento constitutivo puede contener estaño elemental y puede contener un compuesto que contenga estaño como elemento constitutivo (compuesto que contiene estaño).
[0081] El compuesto que contiene silicio o el compuesto que contiene estaño puede ser, por ejemplo, una aleación (una aleación de silicio o una aleación de estaño) que contenga silicio o estaño y por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en níquel, cobre, hierro, cobalto, manganeso, zinc, indio, plata, titanio, germanio, bismuto, antimonio y cromo como elemento constitutivo. El compuesto que contiene silicio o el compuesto que contiene estaño puede ser un óxido, un nitruro o un carburo. Entre los ejemplos de compuestos que contienen silicio se incluyen un óxido de silicio, tal como SiO, SiO<2>, o LiSiO, un nitruro de silicio, tal como Si<3>N<4>o Si<2>N<2>O, y un carburo de silicio, tal como SiC. Entre los ejemplos de tales compuestos que contienen estaño se incluyen un óxido de estaño, tal como SnO, SnO<2>o LiSnO.
[0083] El material activo del electrodo negativo que contiene aluminio como elemento constitutivo puede ser, por ejemplo, una aleación de aluminio, tal como una aleación de litio y aluminio.
[0085] El contenido del material activo del electrodo negativo puede ser de 10 partes en masa o mayor y puede ser de 80 partes en masa o menor, con respecto a 100 partes en masa de la masa total del material activo del electrodo negativo, el solvente no acuoso y el elemento conductor contenidos en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo.
[0087] La sal electrolítica puede ser, por ejemplo, una sal de litio. La sal de litio puede ser la misma que la sal de litio descrita como la sal electrolítica contenida en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo. El contenido de la sal electrolítica puede ser de 0,5 mol/l o mayor, de 0,7 mol/l o mayor, o de 0,8 mol/l o mayor, y puede ser de 5 mol/l o menor, de 3 mol/l o menor, o de 2 mol/l o menor, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso.
[0089] El solvente no acuoso es un solvente que puede disolver una sal electrolítica contenida en la parte de llenado 10 de la solución electrolítica del electrodo negativo. Entre los ejemplos del solvente no acuoso se incluyen el solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente tanto en la solución electrolítica del electrodo positivo como en la solución electrolítica del electrodo negativo, como el solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo positivo (es decir, que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo negativo) que se han mencionado anteriormente. El solvente no acuoso se utiliza solo o en combinación de dos o más tipos del mismo.
[0091] El solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo) puede ser un solvente que es excelente en resistencia a la reducción, pero que no es excelente en resistencia a la oxidación (cuando el solvente se encuentra en la solución electrolítica del electrodo positivo (en particular, la solución electrolítica del electrodo positivo que utiliza un electrodo positivo de clase 4 V, tal como el cobalto de litio, como material activo del electrodo positivo), se promueve la descomposición oxidativa y, por lo tanto, se incrementa la resistencia).
[0093] Entre los ejemplos del solvente no acuoso que pueden utilizarse convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (y que no son adecuados para la solución electrolítica del electrodo positivo) se incluyen: γbutirolactona, acetato de etilo, pentanoato de etilo, malonato de dimetilo, malonato de dietilo, metilmalonato de dietilo, succinato de dietilo, glutarato de dietilo, azelato de dietilo, heptanoato de etilo, ácido heptanoico, tetrahidrofurano, 1,2-dimetoxietano, éter etilpropílico, dimetil éter de tetraetilenglicol, bis(3-aminopropil)éter de etilenglicol, bis(3-aminopropil)éter de dietilenglicol, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, éter bis[2-(2-metoxietoxi)etílico, 12-corona-4, 18-corona-6, taurina, N-metiltaurina, 2-(metilamino)etanol, diaminohexano, metilén-bis(2-cloroanilina), 1-metil-2-pirrolidinona, 1,3-dimetil-2-imidazolidinona, N,N-dimetilformacetamida, N-metilpiperazina, trimetilamina, trietilamina, N,N-dimetilpropilamina, dimetilformamida, dietilformamida, 1,1,3,3-tetrametilurea, N,N-dimetilpropilenurea, ciclohexano, piperidina, ciclopentano, decahidronaftaleno, tetrahidronaftaleno, pirrolidina, quinolina y 3-pirrolina. Entre ellos, el solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo) puede ser por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en 12-corona-4, 18-corona-6, 1,2-dimetoxietano, éter dimetílico de tetraetilenglicol, γ-butirolactona, 1-metil-2-pirrolidinona, heptanoato de etilo, tetrahidrofurano, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, 2-(metilamino)etanol y diaminohexano.
[0095] Además, entre los ejemplos del solvente no acuoso que se pueden utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo) también se incluyen carbonato de vinileno, sultona de propano, sultona de 1,4-butano, sultona de 1,3-propeno, sultona de etilmetano, sulfito de etileno, trifluorometano carbonato de etileno, fluorobenceno y carbonato de fluoroetileno. Entre ellos, el solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo) puede ser carbonato de vinileno o carbonato de fluoroetileno.
[0097] Un contenido del solvente no acuoso que se puede utilizar convenientemente tanto en la solución electrolítica del electrodo positivo como en la solución electrolítica del electrodo negativo puede ser de 1 % en masa o mayor, de 3 % en masa o mayor, o de 5 % en masa o mayor, y puede ser de 95 % en masa o menor, de 90 % en masa o menor, o de 80 % en masa o menor, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado 10 de la solución electrolítica del electrodo negativo. Un contenido del solvente no acuoso que puede utilizarse convenientemente solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo) puede ser de 0,1 % en masa o mayor, de 1 % en masa o mayor, de 10 % en masa o mayor, de 15 % en masa o mayor, o de 20 % en masa o mayor, y puede ser de 100 % en masa o menor, de 95 % en masa o menor, o de 90 % en masa o menor, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo.
[0099] En una realización, desde el punto de vista de que la generación de una película, que se denomina «interfaz de electrolito sólido» (IES), sobre la superficie del material activo del electrodo negativo, puede ser suprimida de manera adicionalmente conveniente, el solvente no acuoso puede contener 0,1 % en masa o más, 1 % en masa o más, 10 % en masa o más, 15 % en masa o más, o 20 % en masa o más de carbonato de vinileno, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso, y más preferentemente puede estar compuesto únicamente de carbonato de vinileno.
[0101] En una realización, desde el punto de vista de que la generación y pérdida de la IES sobre la superficie del material activo del electrodo negativo puede ser convenientemente suprimida, el solvente no acuoso puede contener 0,1 % en masa o más, 1 % en masa o más, 10 % en masa o más, 15 % en masa o más, o 20 % en masa o más de carbonato de fluoroetileno, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso, y más preferentemente puede estar compuesto únicamente de carbonato de fluoroetileno.
[0103] En una realización, desde el punto de vista de que la generación y pérdida del IES sobre la superficie del material activo del electrodo negativo puede ser convenientemente suprimida, el solvente no acuoso puede contener 0,1 % en masa o más, 1 % en masa o más, 10 % en masa o más, 15 % en masa o más, o 20 % en masa o más de por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en 12-corona-4, 18-corona-6, 1,2-dimetoxietano, dimetil-éter de tetraetilenglicol, γ-butirolactona, 1-metil-2-pirrolidinona, heptanoato de etilo, tetrahidrofurano, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, 2-(metilamino)etanol y diaminohexano, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso, y más preferentemente puede estar compuesto solo por como mínimo uno de los compuestos indicados.
[0105] En una realización, la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo puede no contener el solvente no acuoso anteriormente indicado que solo se puede utilizar convenientemente en la solución electrolítica del electrodo negativo (es decir, que no es adecuada para la solución electrolítica del electrodo positivo). En otra realización, el contenido del solvente no acuoso que puede ser convenientemente utilizado solo en la solución electrolítica del electrodo negativo (es decir, que no es adecuado para la solución electrolítica del electrodo positivo) puede ser de 0,1 % en masa o inferior respecto a la cantidad total de solvente no acuoso contenido en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo.
[0107] Tal como se ha indicado anteriormente, en la batería secundaria 1 según la presente realización, debido a que la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo y la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo se proporcionan de forma independiente, la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo puede utilizar el solvente no acuoso que es adecuado solo para la solución electrolítica del electrodo positivo y no utilizar el solvente no acuoso que es adecuado solo para la solución electrolítica del electrodo positivo. Como resultado, la generación de una película, que se denomina IES, sobre la superficie del material activo del electrodo negativo se suprime al mínimo. El IES es un factor que influye en las características de tiempo de vida de la batería secundaria, y el IES crece durante la carga y descarga repetidas cientos de veces, por lo que la resistencia de la batería aumenta y puede no alcanzarse la capacidad inicial. Por lo tanto, mediante la utilización del solvente no acuoso, que puede suprimir la formación del IES, solo en la solución electrolítica del electrodo negativo, se mejora la resistencia a la reducción de la solución electrolítica del electrodo negativo, y se mejora adicionalmente la vida útil de la batería secundaria 1.
[0109] La parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo puede contener, además, un material conductor eléctrico. El material conductor eléctrico puede ser el mismo que el material descrito como el material conductor eléctrico contenido en la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo. El contenido del material conductor eléctrico puede ser de 5 partes en masa o mayor y puede ser de 50 partes en masa o menor, con respecto a 100 partes en masa de la masa total del material activo del electrodo negativo, el solvente no acuoso y el elemento conductor contenidos en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo.
[0111] Con respecto a esta batería secundaria tal como se ha descrito anteriormente, mientras el elemento conductor asegura la conducción entre el colector de corriente 7 del electrodo negativo y la capa de electrolito 8, en la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo, el material activo del electrodo negativo coexiste con la solución electrolítica del electrodo negativo en un estado de encontrarse retenido en el elemento conductor, y de esta manera esta batería secundaria funciona como una batería secundaria. Entonces, en esta batería secundaria, debido a que el material activo del electrodo negativo se retiene en el elemento conductor, incluso en el caso de que el material activo del electrodo negativo que contiene silicio, estaño o aluminio como elemento constituyente resulte micronizado por la carga y descarga de la batería secundaria, el material activo del electrodo negativo se captura fácilmente mediante la estructura de malla del elemento conductor, y posteriormente, este material activo del electrodo negativo puede funcionar como un material activo del electrodo negativo.
[0112] Por otro lado, en relación con una batería secundaria convencional en la que el material activo del electrodo negativo queda retenido en el colector de corriente 7 del electrodo negativo, cuando el material activo del electrodo negativo se microniza mediante la carga y descarga de la batería secundaria, el material activo del electrodo negativo se desprende del colector de corriente 7 del electrodo negativo, y de esta manera, el electrodo que contiene el material activo del electrodo negativo no puede funcionar, de modo que puede disminuir la capacidad de descarga o similar de la batería secundaria.
[0113] Por lo tanto, en esta batería secundaria 1, debido a que el material activo del electrodo negativo no está fijado al colector de corriente 7 del electrodo negativo mediante un aglutinante y está disperso en la solución electrolítica del electrodo negativo, en comparación con la batería secundaria convencional en la que el material activo del electrodo negativo está retenido en el colector de corriente de electrodo negativo, se puede suprimir la disminución de la capacidad de descarga causada por la micronización del material activo del electrodo negativo.
[0114] Además, debido a que en esta batería secundaria se proporciona la parte de llenado 9 de solución electrolítica del electrodo positivo y la parte de llenado 10 de solución electrolítica del electrodo negativo por separado, se pueden utilizar soluciones electrolíticas con composiciones adecuadas para cada electrodo por separado como la solución electrolítica del electrodo positivo y la solución electrolítica del electrodo negativo. Por otro lado, en una batería secundaria convencional que utiliza la solución electrolítica habitual en el electrodo positivo y el electrodo negativo, por ejemplo, en el caso de añadir un componente adecuado para el electrodo negativo a la solución electrolítica, cuando este componente no es adecuado para el electrodo positivo, la cantidad de adición o similar puede restringirse para que el rendimiento de la batería secundaria en su globalidad no resulta degradada. Por lo tanto, en la batería secundaria de la presente realización, en la que no ocurre dicha restricción, en comparación con la batería secundaria convencional que utiliza la solución electrolítica común para electrodo positivo y electrodo negativo, se puede mejorar el rendimiento de la batería secundaria.
[0115] Ejemplos
[0116] A continuación, la presente invención se describirá en detalle mediante Ejemplos; sin embargo, la presente invención no se encuentra limitada a los mismos.
[0117] Ejemplo 1
[0118] (Producción de batería secundaria)
[0119] Se dispersaron 50 partes en masa de cobaltato de litio y 20 partes en masa de negro de acetileno en 30 partes en masa de acetonitrilo (grado de deshidratación, fabricado por FUJIFILM Wako Pure Chemical Corporation) y 3 partes en masa de LiBF<4>(fabricado por KISHIDA CHEMICAL Co., Ltd.) mediante un molino de bolas, produciendo de esta manera una solución electrolítica de electrodo positivo. Además, se dispersaron 50 partes en masa de Si (fabricado por Aldrich, Inc., nanosilicio (de 100 nm o menor)) y 20 partes en masa de negro de acetileno en 30 partes en masa de 1-metil-2-pirrolidinona (grado de deshidratación, fabricado por FUJIFILM Wako Pure Chemical Corporation) y 3 partes en masa de LiBF<4>mientras se pulverizaban en un molino de perlas, produciendo de esta manera una solución electrolítica de electrodo negativo.
[0120] Se preparó una capa de electrolito de tamaño 10 cm×10 cm (fabricada por DowDuPont, Inc., nombre comercial Nafion 212), y se dispuso fieltro de carbono (fabricado por AvCarb Material Solutions, AvCarb G100 Soft Graphite Battery Felt) como un elemento conductor en ambas superficies de la capa de electrolito. A continuación, se dispuso una lámina de aluminio con un grosor de 20 µm (colector de corriente de electrodo positivo) sobre el elemento conductor de la capa de electrolito de un lado y se dispuso una lámina de cobre con un grosor de 20 µm (colector de corriente de electrodo negativo) sobre el elemento conductor del otro lado, obteniendo de esta manera un laminado. Posteriormente, la solución electrolítica del electrodo positivo descrita anteriormente se inyectó entre el colector de corriente de electrodo positivo y la capa electrolítica, se inyectó la solución electrolítica del electrodo negativo descrita anteriormente entre el colector de corriente de electrodo negativo y la capa electrolítica, y después el laminado se prensó en caliente a 40 °C. El laminado se cubrió con una bolsa de laminado de aluminio (cuerpo de carcasa exterior) de modo que partes del colector de corriente de electrodo positivo y del colector de corriente de electrodo negativo sobresalieran hacia el exterior y se selló la bolsa, obteniendo de esta manera una batería secundaria.
[0121] (Evaluación de batería secundaria)
[0122] La batería secundaria obtenida se cargó a 25 °C con una corriente correspondiente a 0,1 C hasta 4,2 V y después se descargó con una corriente correspondiente a 0,1 C hasta 2,5 V, y se midió una capacidad de descarga inicial (primer ciclo) X. Se llevó a cabo este ciclo de carga y descarga en dos ocasiones, y después se llevó a cabo un ciclo de carga a una corriente correspondiente a 0,5 C y descarga a una corriente correspondiente a 0,5 C en 100 ocasiones. Se midió la capacidad de descarga Y después de 100 ciclos y se calculó que la tasa de retención de capacidad (=Y/X × 100 (%)) era de 91 %.
[0123] Ejemplo 2
[0124] <Ejemplo 2-1>
[0125] (Producción de batería secundaria)
[0126] Se dispersaron 50 partes en masa de LiNi<0.5>Mn<1.5>O<2>y 20 partes en masa de negro de acetileno en 30 partes en masa de acetonitrilo (grado de deshidratación) y 3 partes en masa de LiBF<4>(fabricado por KISHIDA CHEMICAL Co., Ltd.) mediante un molino de bolas, produciendo de esta manera una solución electrolítica de electrodo positivo. Además, se dispersaron 50 partes en masa de Si (fabricado por Aldrich, Inc., nanosilicio (100 nm o menor)) y se dispersaron 20 partes en masa de negro de acetileno en 30 partes en masa de 1,2-dimetoxietano (fabricado por KISHIDA CHEMICAL Co., Ltd.) y 3 partes en masa de LiBF<4>mientras se pulverizaban en un molino de perlas, produciendo de esta manera una solución electrolítica de electrodo negativo.
[0127] Se preparó vidrio conductor de iones de litio (fabricado por OHARA INC., LICGC) como la capa de electrolito. Se dispuso fieltro de carbono (fabricado por AvCarb Material Solutions, fieltro de batería de grafito blando AvCarb G100) como el elemento conductor sobre ambas superficies de la capa de electrolito. A continuación, se dispuso una lámina de aluminio con un grosor de 20 µm (colector de corriente de electrodo positivo) sobre el elemento conductor de la capa de electrolito de un lado y se dispuso una lámina de cobre con un grosor de 20 µm (colector de corriente de electrodo negativo) sobre el elemento conductor del otro lado, obteniendo de esta manera un laminado. Posteriormente, la solución electrolítica del electrodo positivo descrita anteriormente se inyectó entre el colector de corriente de electrodo positivo y la capa de electrolito, se inyectó la solución electrolítica del electrodo negativo descrita anteriormente entre el colector de corriente de electrodo negativo y la capa de electrolito, y después el laminado se prensó en caliente a 40 °C. El laminado se cubrió con una bolsa laminada de aluminio (cuerpo de la carcasa exterior) de modo que las partes de colector de corriente de electrodo positivo y de colector de corriente de electrodo negativo sobresalieran hacia el exterior, a continuación se intercaló una placa de vidrio entre ambas superficies, y se aplicó una presión externa de 0,3 MP en lo anterior de modo que se sellase la bolsa, obteniendo de esta manera una batería secundaria.
[0128] (Evaluación de batería secundaria)
[0129] La batería secundaria obtenida se cargó a 25 °C con una corriente correspondiente a 0,1 C hasta 5,0 V y después se descargó con una corriente correspondiente a 0,1 C hasta 3,0 V, y se midió una capacidad de descarga inicial (primer ciclo) X. Se llevó a cabo este ciclo de carga y descarga en dos ocasiones, y después se llevó a cabo un ciclo de carga a una corriente correspondiente a 0,5 C y descarga a una corriente correspondiente a 0,5 C en 100 ocasiones. Se midió la capacidad de descarga Y después de 100 ciclos y se calculó que la la tasa de retención de capacidad de descarga (=Y/X × 100 (%)) era de 91 %.
[0130] <Ejemplos 2-2 a 2-9>
[0131] (Producción de batería secundaria y evaluación de la batería secundaria)
[0132] La producción de una batería secundaria y la evaluación de la batería secundaria se llevaron a cabo de la misma manera que en el Ejemplo 2-1, excepto en que el solvente de la solución electrolítica del electrodo positivo y el solvente de la solución electrolítica del electrodo negativo se cambiaron a los solventes mostrados en la Tabla 1. Se señala que el solvente de la solución electrolítica se utilizó después de someterla a un tratamiento de deshidratación según resultase necesario. Los resultados de la tasa de retención de capacidad se muestran en la Tabla 1.
[0133] Tabla 1
[0136]
[0137] A partir de la descripción anterior, se confirmó que la batería secundaria según un aspecto de la presente invención (la batería secundaria que utiliza un material activo de electrodo negativo que contiene silicio, estaño o aluminio como elemento constitutivo) puede suprimir la disminución de la capacidad de descarga.
[0138] Lista de números de referencia
[0139] 1: batería secundaria, 2: grupo de electrodos, 3: cuerpo de carcasa exterior de la batería, 4: pestaña de colector de corriente de electrodo positivo, 5: pestaña de colector de corriente de electrodo negativo, 6: colector de corriente de electrodo positivo, 7: colector de corriente de electrodo negativo, 8: capa de electrolito, 9: parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo, 10: parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo.

Claims (12)

1. REIVINDICACIONES
1. Batería secundaria, que comprende:
un colector de corriente de electrodo positivo,
un colector de corriente de electrodo negativo,
una capa de electrolito dispuesta entre el colector de corriente de electrodo positivo y el colector de corriente de electrodo negativo,
una parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo compartimentada por el colector de corriente de electrodo positivo y la capa de electrolito, y
una parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo compartimentada por el colector de corriente de electrodo negativo y la capa de electrolito,
en la que,
la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo comprende:
un elemento conductor que presenta una estructura de malla y dispuesto de manera que pone en conducción el colector de corriente de electrodo negativo y la capa de electrolito,
un material activo de electrodo negativo retenido en el elemento conductor,
una sal electrolítica y
un solvente no acuoso que disuelve la sal electrolítica, y
el material activo del electrodo negativo comprende por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en silicio, estaño y aluminio, como un elemento constitutivo,
en la que,
la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo comprende:
un elemento conductor que presenta una estructura de malla y dispuesto de manera que pone en conducción el colector de corriente de electrodo positivo y la capa de electrolito,
un material activo de electrodo positivo retenido en el elemento conductor,
una sal electrolítica y
un solvente no acuoso que disuelve la sal electrolítica, y
el material activo del electrodo positivo es un óxido de litio o una sal fosfórica de litio,
en la que,
el solvente no acuoso contenido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo es un solvente no acuoso que es diferente del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo,
el solvente no acuoso comprendido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo es por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en γ-butirolactona, acetato de etilo, pentanoato de etilo, malonato de dimetilo, malonato de dietilo, metilmalonato de dietilo, succinato de dietilo, glutarato de dietilo, azelato de dietilo, heptanoato de etilo, ácido heptanoico, tetrahidrofurano, 1,2-dimetoxietano, éter etilpropílico, dimetiléter de tetraetilenglicol, bis(3-aminopropil)éter de etilenglicol, bis(3-aminopropil)éter de dietilenglicol, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, éter bis[2-(2-metoxietoxi)etílico], 12-corona-4, 18-corona-6, taurina, N-metiltaurina, 2-(metilamino)etanol, diaminohexano, metilén-bis(2-cloroanilina), 1-metil-2-pirrolidinona, 1,3-dimetil-2-imidazolidinona, N,N-dimetilformacetamida, N-metilpiperazina, trimetilamina, trietilamina, N,N-dimetilpropilamina, dimetilformamida, dietilformamida, 1,1,3,3-tetrametilurea, N,N-dimetilpropilenurea, ciclohexano, piperidina, ciclopentano, decahidronaftaleno, tetrahidronaftaleno, pirrolidina, quinolina, 3-pirrolina, carbonato de vinileno, sultona de propano, sultona de 1,4-butano, sultona de 1,3-propeno, sultona de etilmetano, sulfito de etileno, carbonato de etileno de trifluorometano, fluorobenceno y carbonato de fluoroetileno, y
el solvente no acuoso comprendido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo es por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en carbonato de dietilo, éter dimetílico, éter dietílico, dioxolano, 4-metildioxolano, sulfolano, dimetilsulfóxido, propionitrilo, benzonitrilo, N,N-dimetilacetamida, dietilenglicol; carbonato de etileno, etilén-carbonato de hexafluoroisopropilo, carbonato de trans-difluoroetileno, carbonato de cis-difluoroetileno, fosfato de tris-hexafluoroisopropilo, fosfato de tris(2,2,2-trifluoroetilo), éter de 1,1,2,2-tetrafluoroetil-2,2,3,3-tetrafluoropropílico, acetonitrilo, succinonitrilo, glutaronitrilo, adiponitrilo, carbonato de cloroetileno y nitrometano.
2. Batería secundaria según la reivindicación 1, en la que el elemento conductor está formado de un material de carbono.
3. Batería secundaria según la reivindicación 1 o 2, en la que el solvente no acuoso que comprende la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo comprende 10 % en masa o más de carbonato de fluoroetileno respecto a la cantidad total del solvente no acuoso comprendido por la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo.
4. Batería secundaria según la reivindicación 3, en la que el solvente no acuoso consiste en carbonato de fluoroetileno.
5. Batería secundaria según la reivindicación 1 o 2, en la que el solvente no acuoso que comprende la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo comprende 10 % en masa o más de carbonato de
vinileno respecto a la cantidad total del solvente no acuoso comprendido por la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo.
6. Batería secundaria según la reivindicación 5, en la que el solvente no acuoso consiste en carbonato de vinileno.
7. Batería secundaria según la reivindicación 1 o 2, en la que el solvente no acuoso comprendido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo comprende 10 % en masa o más de por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en γ-butirolactona, acetato de etilo, pentanoato de etilo, malonato de dimetilo, malonato de dietilo, metilmalonato de dietilo, succinato de dietilo, glutarato de dietilo, azelato de dietilo, heptanoato de etilo, ácido heptanoico, tetrahidrofurano, 1,2-dimetoxietano, éter etilpropílico, dimetil éter de tetraetilenglicol, bis(3-aminopropil)éter de etilenglicol, bis(3-aminopropil)éter de dietilenglicol, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, éter bis-2-(2-metoxietoxi)etílico, 12-corona-4, 18-corona-6, taurina, N-metiltaurina, 2-(metilamino)etanol, diaminohexano, metilén-bis(2-cloroanilina), 1-metil-2-pirrolidinona, 1,3-dimetil-2-imidazolidinona, N,N-dimetilformacetamida, N-metilpiperazina, trimetilamina, trietilamina, N,N-dimetilpropilamina, dimetilformamida, dietilformamida, 1,1,3,3-tetrametilurea, N,N-dimetilpropilén-urea, ciclohexano, piperidina, ciclopentano, decahidronaftaleno, tetrahidronaftaleno, pirrolidina, quinolina y 3-pirrolina, respecto a la cantidad total del solvente no acuoso comprendido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo.
8. Batería secundaria según la reivindicación 7, en la que el solvente no acuoso que comprende la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo comprende 10 % en masa o más de por lo menos uno seleccionado de entre el grupo que consiste en 12-corona-4, 18-corona-6, 1,2-dimetoxietano, éter dimetílico de tetraetilenglicol, γ-butirolactona, 1-metil-2-pirrolidinona, heptanoato de etilo, tetrahidrofurano, bis(propionitrilo)éter de etilenglicol, 2-(metilamino)etanol y diaminohexano, respecto a una cantidad total del solvente no acuoso que comprende la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo negativo.
9. Batería secundaria según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 8, en la que el material activo del electrodos negativo comprende 10 % en masa o más de silicio respecto a la cantidad total del material activo del electrodo negativo, como un elemento constitutivo.
10. Batería secundaria según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 9, en la que el material activo del electrodo negativo comprende 10 % en masa o más de estaño respecto a la cantidad total del material activo del electrodo negativo, como un elemento constitutivo.
11. Batería secundaria según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 10, en la que el material activo del electrodo negativo comprende 10 % en masa o más de aluminio respecto a la cantidad total del material activo del electrodo negativo, como un elemento constitutivo.
12. Batería secundaria según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 11, en la que el contenido de carbonato de fluoroetileno en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo es de 0,1 % en masa o inferior con respecto a la cantidad total del solvente no acuoso contenido en la parte de llenado de solución electrolítica del electrodo positivo.
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