JP2000228189A - アルカリ蓄電池用負極およびこれを用いたアルカリ蓄電池 - Google Patents

アルカリ蓄電池用負極およびこれを用いたアルカリ蓄電池

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JP2000228189A JP11028243A JP2824399A JP2000228189A JP 2000228189 A JP2000228189 A JP 2000228189A JP 11028243 A JP11028243 A JP 11028243A JP 2824399 A JP2824399 A JP 2824399A JP 2000228189 A JP2000228189 A JP 2000228189A
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Masumi Katsumoto
真澄 勝本
Tetsushi Kajikawa
哲志 梶川
Takuma Iida
琢磨 飯田
Fumihiko Yoshii
史彦 吉井
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高率放電特性に優れたアルカリ蓄電池用負極
およびこれを用いたアルカリ蓄電池を提供する。 【解決手段】 水素吸蔵合金、結着剤及び導電剤を含む
ペーストを導電性芯材に塗着し、乾燥、プレスして形成
した負極とニッケル正極と、前記負極と正極との間に介
在されるセパレータと、アルカリ電解液からなるアルカ
リ蓄電池において、負極のプレス後の多孔度をZ、負極
のプレス後の見かけ体積をV、塗着された水素吸蔵合金
の真体積をVm、導電性芯材の真体積をVsとすると
き、Z=(V−Vm−Vs)/Vの関係式で示される負極
のプレス後の多孔度Zの値が0.10≦Z≦0.30と
なるアルカリ蓄電池を構成した。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、アルカリ蓄電池お
よびアルカリ蓄電池用負極に関し、詳しくは大電流放電
時の放電特性に優れたアルカリ蓄電池の提供に関する。
【0002】
【従来の技術】近年、高容量のアルカリ二次電池として
ニッケル−水素蓄電池が使用されている。ニッケル−水
素蓄電池は、水素を電気化学的に吸蔵・放出できる水素
吸蔵合金を集電体に保持してなる負極と、水酸化ニッケ
ルを同じく集電体に保持してなる正極とを電気絶縁性の
セパレータを介して構成、ケース内に収容し、さらに所
定量のアルカリ電解液を注液した後、全体を密閉構造に
して組み立てられる。
【0003】この電池に組み込まれる水素吸蔵合金電極
は、一般に次のように製造される。
【0004】水素吸蔵合金と、カーボン粉末やニッケル
粉末に代表される導電材、メチルセルロース、カルボキ
シメチルセルロースに代表される増粘剤、スチレン−ブ
タジエンゴム、ポリエチレンに代表される結着剤、イオ
ン交換水や蒸留水を混合、練合し、所定粘度の合剤ペー
ストを調製する。そして、パンチングメタル(多孔板)
やエキスパンドメタル(ネット)のような集電芯材の両
面に、上記した合剤ペーストを塗布した後、乾燥し、全
体をロールプレスして所定の厚みに調整することによっ
て水素吸蔵合金電極が得られる。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うな方法により製造した水素吸蔵合金電極は、従来のニ
ッケル−カドミウム蓄電池に用いられているカドミウム
電極と比較して、高率放電時の分極が大きいという課題
を有していた。このため、電動工具、電気自動車用電源
などの大電流での放電特性が要求される分野では放電電
圧の低下が著しくなるため、十分な特性を発揮すること
が難しいと考えられていた。
【0006】本発明は、前記のような問題点に鑑みてな
されたものであり、高率放電時の放電特性に優れたアル
カリ蓄電池並びにアルカリ蓄電池用負極を提供すること
を本発明の目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
に本発明では、水素吸蔵合金、結着剤および導電剤を含
むペーストを導電性芯材に塗着し、乾燥、プレスして形
成した負極とニッケル正極と、前記負極と正極との間に
介在されるセパレータと、アルカリ電解液からなるアル
カリ蓄電池において、前記負極のプレス後の多孔度を
Z、前記負極のプレス後の見かけ体積をV、前記塗着さ
れた水素吸蔵合金の真体積をVm、前記導電性芯材の真
体積をVsとするとき、Z=(V−Vm−Vs)/Vの
関係式で示される前記負極のプレス後の多孔度Zの値が
0.10≦Z≦0.30となることを特徴とするアルカ
リ蓄電池としたものである。
【0008】
【発明の実施の形態】本発明の請求項1に記載の発明
は、水素吸蔵合金、結着剤および導電剤を含むペースト
を導電性芯材に塗着し、乾燥、プレスして形成したアル
カリ蓄電池用負極において、前記負極のプレス後の多孔
度をZ、前記負極のプレス後の見かけ体積をV、前記塗
着された水素吸蔵合金の真体積をVm、前記導電性芯材
の真体積をVsとするとき、Z=(V−Vm−Vs)/
Vの関係式で示される前記負極のプレス後の多孔度Zの
値が0.10≦Z≦0.30となることを特徴とするも
のである。
【0009】また、上記の負極を用いてアルカリ蓄電池
を構成したものである。
【0010】本発明では、負極のプレス後の多孔度Zと
アルカリ蓄電池の放電特性との関係に着目し、0.10
≦Z≦0.30の関係式を満たしている場合に電池の高
率放電特性が向上することを見いだした。また、この多
孔度Zは、0.15≦Z≦0.25の範囲が最も好まし
く、アルカリ蓄電池の高率放電特性がより向上する。
【0011】すなわち、負極の多孔度Zが0.1より小
さい場合は、負極内部への電解液の拡散性が阻害される
ため、水素吸蔵合金と電解液との反応性が低下し、電池
としての反応抵抗が増大する。また、負極の多孔度Zが
0.3より大きい場合は、活物質同士の密着性が低下す
るため活物質粒子間の導電性が低下する。
【0012】したがって、アルカリ蓄電池の高率放電特
性は負極板の多孔度に依存し、上記の多孔度Zの関係式
を満たす多孔度の負極を用いた電池を構成した場合に高
率放電特性が最適化されたアルカリ蓄電池を提供するこ
とができる。
【0013】また、負極は、水素吸蔵合金の芯材片面へ
のプレス後の塗着厚みをt、導電性芯材の厚みをTとす
るとき、t/T<2.2の関係式を満たしている場合に
は芯材から活物質全体に至るまでの集電性が向上するた
め、アルカリ蓄電池の高率放電特性をより向上させるこ
とができる。
【0014】また、水素吸蔵合金粉末を予め、pH2.
0〜4.0程度の弱酸中に浸漬し、合金表面に生成する
絶縁性の希土類水酸化物層を除去することによって負極
の活性化処理を行うことでき、これにより、さらにアル
カリ蓄電池の高率放電特性を向上させることができる。
【0015】
【実施例】以下に本発明を実施例に基づいてさらに詳細
に説明するが、本発明は下記実施例に限定されるもので
なく、その要旨を変更しない範囲において適宜変更して
実施することが可能なものである。
【0016】(実施例1)組成がMmNi4.0Co0.4
0.3Mn0.3である水素吸蔵合金を機械粉砕して200
メッシュ以下とした水素吸蔵合金粉末を80℃の6Nの
KOH水溶液に2時間浸漬して、この合金表面をアルカ
リエッチングし、その後、水洗、乾燥後、CMC(カル
ボキシメチルセルロース)2重量%の水溶液をこの合金
重量に対して15重量%、カーボンを0.5重量%加え
て攪拌し、ペースト1を調製した。
【0017】次にこのペースト1を導電性芯材2である
厚さ30μmもしくは60μmのパンチングメタル(鉄
製芯材の表面にニッケルメッキを行ったもの)の両面に
塗布し、90〜110℃で乾燥した後、ロールプレスし
て負極3を作製する。このときの負極3の圧延強度を調
整することにより、(表1)に示すようなプレス後の多
孔度Zの異なる負極3a〜3pを作製した。負極3a〜
3pを所定の寸法に切断し、理論容量2800mAhを
有するニッケル−水素蓄電池のKR23/43サイズ用
の負極3a〜3pを作製した。
【0018】上記の負極3の模式断面図を図1に示す。
図1中、tは水素吸蔵合金ペースト1の芯材片面へのプ
レス後の塗着厚みを、Tは導電性芯材2の厚みを示す。
【0019】負極3aを一対の焼結式ニッケル極4と共
に親水化処理を施したポリプロピレン製不織布からなる
セパレータ5を介して捲回し、電極群を作製した。この
ような電極群と6NのKOHと1NのLiOHからなる
アルカリ電解液を円筒状ケース6に収納し、ケース6の
上部を封口板7で密閉して理論容量2000mAhのK
R23/43サイズの円筒型ニッケル−水素蓄電池Aを
組み立てた。この電池の半裁断面図を図2に示す。
【0020】負極3aの代わりに負極3b〜3pのそれ
ぞれを用いた以外は電池Aと同様な構成とした電池B〜
Pをそれぞれ作製した。
【0021】(実施例2)実施例2では、水素吸蔵合金
に対する酸による活性化処理の効果について評価を行
う。
【0022】実施例1における水素吸蔵合金のアルカリ
エッチング工程の後に、水素吸蔵合金を合金1gに対し
て30cc程度のpH値が4.0である酢酸水溶液中に
30分間浸漬し、純水で十分な水洗を行った。その後、
実施例1に示した方法と同様に乾燥後、CMC水溶液を
加えて攪拌し、ペーストを調製した。
【0023】得られたペーストを実施例1と同様に厚さ
60μmのパンチングメタルの両面に塗布し、乾燥後、
ロールプレスによる圧延条件を変化させることにより
(表2)に示すような多孔度Zの異なる理論容量280
0mAhの負極3k〜3mのそれぞれを作製した。
【0024】負極3aの代わりに負極3k〜3mのそれ
ぞれを用いた以外は実施例1に示した電池Aと同様な電
池構成とした理論容量2000mAhでKR23/43
サイズのニッケル−水素蓄電池K〜Mのそれぞれを作製
した。
【0025】次に負極のプレス後の見かけ体積をV、水
素吸蔵合金の真体積をVm、導電性芯材の真体積をVs
および負極のプレス後の多孔度をZとし、Z=(V−V
m−Vs)/Vの式を用いて実施例1と実施例2で作製
した負極3a〜3mのプレス後の多孔度Zを算出し、そ
の結果を(表1)に示す。
【0026】
【表1】
【0027】実施例1および実施例2で作製したニッケ
ル−水素蓄電池A〜Mをそれぞれについて、25℃の雰
囲気下で、0.2Aの電流値で15h充電した後、2A
の電流値で電池電圧1.0V至るまで放電することによ
り初充放電を行い、その後、2Aの電流値で1.5h充
電後、2Aの電流値で1.0Vまで放電する充放電を1
0サイクル繰り返し、それぞれの電池の初期活性化を行
った。
【0028】活性化処理後のそれぞれの電池について以
下に示す高率放電特性の評価を行った。
【0029】上記の電池A〜Mについて、まず25℃の
雰囲気下で2Aの電流値で1.2h充電し、1h休止さ
せた後、2Aの電流値で電池電圧が1.0Vに達するま
で放電させた場合の放電容量(Da)と放電時の平均電
池電圧(Va)を算出した。
【0030】続いて、電池を1h休止させて電池電圧を
復帰させた後、上記と同様に25℃の雰囲気下で2Aの
電流値で1.2h充電し、1h休止させた後、10Aの
電流値で電池電圧が1.0Vに達するまで放電させた場
合の放電容量(Db)と放電時の平均電池電圧(Vb)
を算出した。
【0031】高率放電特性は、このときの(放電容量の
比(%))=((Db)/(Da))×100と(放電
時の平均電池電圧の差)=(Va)−(Vb)の値によ
り評価を行い、放電容量の比が大きく、放電時の平均電
池電圧の差が小さいほど、大電流放電時の容量低下や電
池電圧低下の少ない高率放電特性に優れた電池であると
判断でき、これらの算出した結果と負極のプレス後の多
孔度Zを(表2)に示す。
【0032】
【表2】
【0033】(表2)より明らかなように高率放電特性
は、負極のプレス後の多孔度Zに依存し、多孔度Zが
0.1〜0.3の範囲が好ましく、0.15〜0.25
の場合に最も高率放電特性が向上する。
【0034】また、水素吸蔵合金の塗着厚み(t)と芯
材厚み(T)がt/T<2.2の関係を満たす3j〜3
nは3b〜3fと比較してより高率放電特性が優れてい
る。
【0035】さらに、水素吸蔵合金に酢酸水溶液による
酸処理を実施した3q、3r、3sは酸処理を行ってい
ない3k、3l、3mと比較してそれぞれさらに高率放
電特性が向上していることが確認できる。
【0036】上記実施例では、水素吸蔵合金としてMm
Ni4.0Co0.4Al0.3Mn0.3の組成で示される合金を
用いたが、使用される水素吸蔵合金はこれに限定される
ものではない。
【0037】また、上記実施例では、ニッケル−水素蓄
電池に用いる正極として焼結式ニッケル極を用いたが、
スポンジ状ニッケル多孔性基体に活物質である水酸化ニ
ッケルを充填した構造に代表される非焼結式ニッケル極
を用いても同様の効果が得られる。
【0038】さらに、上記実施例では活性化処理に用い
る酸として酢酸を使用したが、塩酸、シュウ酸、オキソ
酸などの他の酸を用いても同様の効果が得られる。
【0039】
【発明の効果】以上述べたように本発明によれば、電動
工具や電気自動車用電源などの大電流放電が求められる
用途に適した高率放電特性に優れたアルカリ蓄電池用負
極およびこれを用いたアルカリ蓄電池を得ることができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例における負極のプレス後の模式
断面図
【図2】同ニッケル−水素蓄電池の半裁断面図
【符号の説明】
1 水素吸蔵合金ペースト 2 導電性芯材 3 負極 4 焼結式ニッケル正極 5 セパレータ 6 電池ケース 7 封口板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 飯田 琢磨 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 (72)発明者 吉井 史彦 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Fターム(参考) 5H016 AA02 AA05 AA10 BB02 BB05 BB08 CC03 EE01 EE09 HH02 HH06 HH08 HH13 5H028 AA02 AA05 BB03 BB04 BB05 EE01 EE06 HH01 HH03 HH05 HH06

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】水素吸蔵合金と結着剤および導電剤とを含
    むペーストを導電性芯材の両面に塗着し、乾燥、プレス
    して形成したアルカリ蓄電池用負極において、前記負極
    のプレス後の多孔度をZ、前記負極のプレス後のみかけ
    体積をV、前記塗着された水素吸蔵合金の真体積をV
    m、前記導電性芯材の真体積をVsとするとき、 Z=(V−Vm−Vs)/V の関係式で示される前記負極のプレス後の多孔度Zの値
    が0.10≦Z≦0.30となることを特徴とするアル
    カリ蓄電池用負極。
  2. 【請求項2】負極は、水素吸蔵合金の芯材片面へのプレ
    ス後の塗着厚みをt、導電性芯材の厚みをTとすると
    き、 t/T<2.2 の関係式を満たしていることを特徴とする請求項1記載
    のアルカリ蓄電池用負極。
  3. 【請求項3】水素吸蔵合金は、pH2.0〜4.0の弱
    酸中に浸漬して活性化処理が行われることを特徴とする
    請求項1記載のアルカリ蓄電池用負極。
  4. 【請求項4】水素吸蔵合金と結着剤および導電剤とを含
    むペーストを導電性芯材の両面に塗着し、乾燥、プレス
    して形成したアルカリ蓄電池用負極において、前記負極
    のプレス後の多孔度をZ、前記負極のプレス後のみかけ
    体積をV、前記塗着された水素吸蔵合金の真体積をV
    m、前記導電性芯材の真体積をVsとするとき、Z=
    (V−Vm−Vs)/Vの関係式で示される前記負極の
    プレス後の多孔度Zの値が0.15≦Z≦0.25とな
    ることを特徴とするアルカリ蓄電池用負極。
  5. 【請求項5】負極は、水素吸蔵合金の芯材片面へのプレ
    ス後の塗着厚みをt、導電性芯材の厚みをTとすると
    き、 t/T<2.2 の関係式を満たしていることを特徴とする請求項4記載
    のアルカリ蓄電池用負極。
  6. 【請求項6】水素吸蔵合金は、pH2.0〜4.0の弱
    酸中に浸漬して活性化処理が行われることを特徴とする
    請求項4記載のアルカリ蓄電池用負極。
  7. 【請求項7】水素吸蔵合金、結着剤および導電剤を含む
    ペーストを導電性芯材に塗着し、乾燥、プレスして形成
    した負極とニッケル正極と、前記負極と正極との間に介
    在されるセパレータと、アルカリ電解液からなるアルカ
    リ蓄電池において、前記負極のプレス後の多孔度をZ、
    前記負極のプレス後の見かけ体積をV、前記塗着された
    水素吸蔵合金の真体積をVm、前記導電性芯材の真体積
    をVsとするとき、 Z=(V−Vm−Vs)/V の関係式で示される前記負極のプレス後の多孔度Zの値
    が0.10≦Z≦0.30となることを特徴とするアル
    カリ蓄電池。
  8. 【請求項8】負極は、水素吸蔵合金の芯材片面へのプレ
    ス後の塗着厚みをt、導電性芯材の厚みをTとすると
    き、 t/T<2.2 の関係式を満たしていることを特徴とする請求項7記載
    のアルカリ蓄電池。
  9. 【請求項9】水素吸蔵合金は、pH2.0〜4.0の弱
    酸中に浸漬して活性化処理が行われることを特徴とする
    請求項7記載のアルカリ蓄電池。
  10. 【請求項10】水素吸蔵合金、結着剤および導電剤を含
    むペーストを導電性芯材に塗着し、乾燥、プレスして形
    成した負極とニッケル正極と、前記負極と正極との間に
    介在されるセパレータと、アルカリ電解液からなるアル
    カリ蓄電池において、前記負極のプレス後の多孔度を
    Z、前記負極のプレス後の見かけ体積をV、前記塗着さ
    れた水素吸蔵合金の真体積をVm、前記導電性芯材の真
    体積をVsとするとき、 Z=(V−Vm−Vs)/V の関係式で示される前記負極のプレス後の多孔度Zの値
    が0.15≦Z≦0.25となることを特徴とするアル
    カリ蓄電池。
  11. 【請求項11】負極は、水素吸蔵合金の芯材片面へのプ
    レス後の塗着厚みをt、導電性芯材の厚みをTとすると
    き、 t/T<2.2 の関係式を満たしていることを特徴とする請求項10記
    載のアルカリ蓄電池。
  12. 【請求項12】水素吸蔵合金は、pH2.0〜4.0の
    弱酸中に浸漬して活性化処理が行われることを特徴とす
    る請求項10記載のアルカリ蓄電池。
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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN110419138A (zh) * 2017-03-23 2019-11-05 松下知识产权经营株式会社 镍氢电池及其制造方法
CN110419138B (zh) * 2017-03-23 2022-05-24 松下知识产权经营株式会社 镍氢电池及其制造方法

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