JP2000335907A - 高α型窒化ケイ素粉末の製造方法 - Google Patents
高α型窒化ケイ素粉末の製造方法Info
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Abstract
(57)【要約】
【解決手段】 金属ケイ素粉末を窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜１４５
０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製造方法
であって、原料として金属不純物の合計含有量が１．３
重量％以下であり、かつ金属不純物としてのＦｅ含有量
が０．３重量％以下である金属ケイ素粉末を使用するこ
とを特徴とする高α型窒化ケイ素粉末の製造方法。 【効果】 本発明の高α型窒化ケイ素粉末の製造方法
は、反応促進触媒を添加しなくても、比較的低温での反
応が可能となり、優れた特性を有する焼結体を与えるこ
とができる高α型窒化ケイ素粉末を簡単な工程で安定的
に効率良く製造することができ、工業的規模の生産にお
いても十分に適用し得るものである。
アガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜１４５
０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製造方法
であって、原料として金属不純物の合計含有量が１．３
重量％以下であり、かつ金属不純物としてのＦｅ含有量
が０．３重量％以下である金属ケイ素粉末を使用するこ
とを特徴とする高α型窒化ケイ素粉末の製造方法。 【効果】 本発明の高α型窒化ケイ素粉末の製造方法
は、反応促進触媒を添加しなくても、比較的低温での反
応が可能となり、優れた特性を有する焼結体を与えるこ
とができる高α型窒化ケイ素粉末を簡単な工程で安定的
に効率良く製造することができ、工業的規模の生産にお
いても十分に適用し得るものである。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、高品質な焼結体と
なり得るα化率が９０％以上の高α型窒化ケイ素粉末を
短時間かつ簡単に効率良く製造することができる高α型
窒化ケイ素粉末の製造方法に関する。
なり得るα化率が９０％以上の高α型窒化ケイ素粉末を
短時間かつ簡単に効率良く製造することができる高α型
窒化ケイ素粉末の製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】従来、
窒化ケイ素粉末の製造法の１つとして、金属ケイ素粉末
を窒素ガスあるいはアンモニアガスを含む非酸化性ガス
雰囲気で直接窒化する直接窒化法があるが、この方法
は、金属ケイ素表面の自然酸化膜が窒化反応の障壁とな
り、窒化速度（特に初期反応）が著しく低下するといっ
た問題があった。
窒化ケイ素粉末の製造法の１つとして、金属ケイ素粉末
を窒素ガスあるいはアンモニアガスを含む非酸化性ガス
雰囲気で直接窒化する直接窒化法があるが、この方法
は、金属ケイ素表面の自然酸化膜が窒化反応の障壁とな
り、窒化速度（特に初期反応）が著しく低下するといっ
た問題があった。
【０００３】そこで、上記直接窒化法においては、窒化
速度を速めることを目的に窒化温度を高めたり、Ｆｅ、
Ｃａ、Ｋ、Ｎａ、Ｖ、Ｃｕ、Ｌｉといった反応促進触媒
を添加する方法が一般的に用いられている。しかし、こ
の窒化温度を高める方法は、高温安定型のβ型窒化ケイ
素粉末が生成され易く、このβ型窒化ケイ素粉末を成形
・焼結した焼結体は強度特性に劣るという欠点があっ
た。
速度を速めることを目的に窒化温度を高めたり、Ｆｅ、
Ｃａ、Ｋ、Ｎａ、Ｖ、Ｃｕ、Ｌｉといった反応促進触媒
を添加する方法が一般的に用いられている。しかし、こ
の窒化温度を高める方法は、高温安定型のβ型窒化ケイ
素粉末が生成され易く、このβ型窒化ケイ素粉末を成形
・焼結した焼結体は強度特性に劣るという欠点があっ
た。
【０００４】また、反応促進触媒を用いる方法は、比較
的低温での窒化が可能であり、α化率が９０％以上の高
α型窒化ケイ素粉末を製造できるが、窒化ケイ素中に反
応促進触媒が金属不純物として残存し、窒化ケイ素焼結
体の特性を低下させ易く、更に、高純度化のための酸処
理工程が必要となり、工程が面倒になるといった問題点
があった。
的低温での窒化が可能であり、α化率が９０％以上の高
α型窒化ケイ素粉末を製造できるが、窒化ケイ素中に反
応促進触媒が金属不純物として残存し、窒化ケイ素焼結
体の特性を低下させ易く、更に、高純度化のための酸処
理工程が必要となり、工程が面倒になるといった問題点
があった。
【０００５】そこで、本出願人は、反応促進触媒を添加
せず、かつ比較的低温で窒化を完了させる方策として、
原料である金属ケイ素粉末を窒化反応に供する前に、高
温及び減圧下で前処理し、得られた脱酸素原料を流動層
中で連続的に窒化反応させる方法を提案した（特開平９
−１５６９０９号公報記載）。
せず、かつ比較的低温で窒化を完了させる方策として、
原料である金属ケイ素粉末を窒化反応に供する前に、高
温及び減圧下で前処理し、得られた脱酸素原料を流動層
中で連続的に窒化反応させる方法を提案した（特開平９
−１５６９０９号公報記載）。
【０００６】しかしながら、この方法を用いると、窒化
速度は著しく高まり、効率的に高α型窒化ケイ素粉末を
製造することができるが、本発明者の検討によると、市
販されている種々の金属ケイ素粉末を原料として用いる
と、反応性がまちまちになってしまうことが確認され、
窒化反応の改善が望まれた。
速度は著しく高まり、効率的に高α型窒化ケイ素粉末を
製造することができるが、本発明者の検討によると、市
販されている種々の金属ケイ素粉末を原料として用いる
と、反応性がまちまちになってしまうことが確認され、
窒化反応の改善が望まれた。
【０００７】本発明は、上記問題点を解決するためにな
されたもので、優れた特性を有する焼結体を与えること
ができる高α型の窒化ケイ素粉末を簡単な工程でより確
実かつ効率良く、工業的に有利に製造することができる
高α型窒化ケイ素粉末の製造方法を提供することを目的
とする。
されたもので、優れた特性を有する焼結体を与えること
ができる高α型の窒化ケイ素粉末を簡単な工程でより確
実かつ効率良く、工業的に有利に製造することができる
高α型窒化ケイ素粉末の製造方法を提供することを目的
とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段及び発明の実施の形態】本
発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結
果、金属ケイ素粉末を窒素ガス又はアンモニアガスを含
む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜１４５０℃の温度
域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製造方法において、
原料として金属不純物含有量を特定範囲に限定した金属
ケイ素粉末を使用することにより、α化率が９０％以上
の高α型窒化ケイ素粉末を安定的かつ効率的に製造でき
ることを知見した。
発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を行った結
果、金属ケイ素粉末を窒素ガス又はアンモニアガスを含
む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜１４５０℃の温度
域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製造方法において、
原料として金属不純物含有量を特定範囲に限定した金属
ケイ素粉末を使用することにより、α化率が９０％以上
の高α型窒化ケイ素粉末を安定的かつ効率的に製造でき
ることを知見した。
【０００９】更に詳述すると、本出願人は、窒化速度を
高め、α化率が９０％以上の高α型窒化ケイ素粉末を効
率的に製造することを目的に窒化メカニズムを解明する
ために種々の実験、検討を行った。その結果、窒化温度
に到達しても一定時間は反応しないこと（立ち上がり時
間の遅れ）、及び窒化開始後は金属ケイ素表面に生成し
た窒化ケイ素膜の亀裂・剥離を伴って進行しているとの
知見（Ｙ．Ｉｎｏｍａｔａ，Ｙ．Ｕｅｍｕｒａ，Ｙｏｇ
ｙｏ−Ｋｙｏｋａｉ−ｓｈｉ）を得、この際、窒化を阻
害する要因が窒化ケイ素中に含まれる酸素であることを
確認するに至った。そこで、本出願人は、原料である金
属ケイ素粉末を窒化反応に供する前に高温及び減圧下で
前処理し、金属ケイ素表面に生成する自然酸化膜を窒化
反応に供する前に予め除去し、得られた脱酸素原料を金
属ケイ素粉末と窒化ケイ素粉末と窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスとから形成された流動層中に
連続的に供給し、窒化生成物を連続的に排出する窒化ケ
イ素粉末の連続製造法を提案した（特開平９−１５６９
０９号公報）。
高め、α化率が９０％以上の高α型窒化ケイ素粉末を効
率的に製造することを目的に窒化メカニズムを解明する
ために種々の実験、検討を行った。その結果、窒化温度
に到達しても一定時間は反応しないこと（立ち上がり時
間の遅れ）、及び窒化開始後は金属ケイ素表面に生成し
た窒化ケイ素膜の亀裂・剥離を伴って進行しているとの
知見（Ｙ．Ｉｎｏｍａｔａ，Ｙ．Ｕｅｍｕｒａ，Ｙｏｇ
ｙｏ−Ｋｙｏｋａｉ−ｓｈｉ）を得、この際、窒化を阻
害する要因が窒化ケイ素中に含まれる酸素であることを
確認するに至った。そこで、本出願人は、原料である金
属ケイ素粉末を窒化反応に供する前に高温及び減圧下で
前処理し、金属ケイ素表面に生成する自然酸化膜を窒化
反応に供する前に予め除去し、得られた脱酸素原料を金
属ケイ素粉末と窒化ケイ素粉末と窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガスとから形成された流動層中に
連続的に供給し、窒化生成物を連続的に排出する窒化ケ
イ素粉末の連続製造法を提案した（特開平９−１５６９
０９号公報）。
【００１０】しかし、上述したようにその後の検討で、
この方法を用いても市販の金属ケイ素粉末の中で金属不
純物含有量が多いものを用いた場合は、その効果が少な
く、場合によっては逆に窒化速度が低下してしまうこと
が確認された。
この方法を用いても市販の金属ケイ素粉末の中で金属不
純物含有量が多いものを用いた場合は、その効果が少な
く、場合によっては逆に窒化速度が低下してしまうこと
が確認された。
【００１１】そこで、本発明者は、その原因を調査すべ
く種々実験、検討を行った。その結果、原料として用い
る金属ケイ素粉末中の金属不純物含有量、特にＦｅ化合
物、その中でもγ−Ｆｅ2Ｏ3含有量が反応性に大きく寄
与することが判明し、金属ケイ素粉末を窒素ガス又はア
ンモニアガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜
１４５０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製
造方法において、原料として金属不純物の合計含有量が
１．３重量％以下であり、かつ金属不純物としてのＦｅ
含有量が０．３重量％以下である金属ケイ素粉末を使用
すること、より好ましくは上記方法において、原料であ
る金属ケイ素粉末を窒化反応する前に１０００〜１４０
０℃の高温、更には１０-3〜１００Ｔｏｒｒの減圧下で
脱酸素処理することにより、上記目的を達成できること
を見いだし、本発明をなすに至ったものである。
く種々実験、検討を行った。その結果、原料として用い
る金属ケイ素粉末中の金属不純物含有量、特にＦｅ化合
物、その中でもγ−Ｆｅ2Ｏ3含有量が反応性に大きく寄
与することが判明し、金属ケイ素粉末を窒素ガス又はア
ンモニアガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜
１４５０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製
造方法において、原料として金属不純物の合計含有量が
１．３重量％以下であり、かつ金属不純物としてのＦｅ
含有量が０．３重量％以下である金属ケイ素粉末を使用
すること、より好ましくは上記方法において、原料であ
る金属ケイ素粉末を窒化反応する前に１０００〜１４０
０℃の高温、更には１０-3〜１００Ｔｏｒｒの減圧下で
脱酸素処理することにより、上記目的を達成できること
を見いだし、本発明をなすに至ったものである。
【００１２】従って、本発明は、金属ケイ素粉末を窒素
ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、
１２００〜１４５０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ
素粉末の製造方法であって、原料として金属不純物の合
計含有量が１．３重量％以下であり、かつ金属不純物と
してのＦｅ含有量が０．３重量％以下である金属ケイ素
粉末を使用することを特徴とする高α型窒化ケイ素粉末
の製造方法を提供する。
ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、
１２００〜１４５０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ
素粉末の製造方法であって、原料として金属不純物の合
計含有量が１．３重量％以下であり、かつ金属不純物と
してのＦｅ含有量が０．３重量％以下である金属ケイ素
粉末を使用することを特徴とする高α型窒化ケイ素粉末
の製造方法を提供する。
【００１３】以下、本発明につき更に詳述すると、本発
明の高α型窒化ケイ素粉末の製造方法は、金属ケイ素粉
末を窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガス雰
囲気中、１２００〜１４５０℃の温度域で窒化処理する
窒化ケイ素粉末の製造方法であって、原料として金属不
純物の合計含有量が１．３重量％以下であり、かつ金属
不純物としてのＦｅ含有量が０．３重量％以下である金
属ケイ素粉末を使用する。
明の高α型窒化ケイ素粉末の製造方法は、金属ケイ素粉
末を窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガス雰
囲気中、１２００〜１４５０℃の温度域で窒化処理する
窒化ケイ素粉末の製造方法であって、原料として金属不
純物の合計含有量が１．３重量％以下であり、かつ金属
不純物としてのＦｅ含有量が０．３重量％以下である金
属ケイ素粉末を使用する。
【００１４】ここで、原料の金属ケイ素粉末において、
金属不純物としては、例えばＦｅ，Ａｌ，Ｃａ，Ｋ，Ｎ
ａ，Ｖ，Ｃｕ，Ｌｉやこれらの化合物などである。本発
明においては、原料の窒化ケイ素粉末中の上記金属不純
物の合計含有量が１．３重量％以下であり、かつＦｅ含
有量が０．３重量％以下であることが必要である。金属
不純物の合計含有量が１．３重量％を超えると脱酸素処
理により金属ケイ素と珪化物をつくり、反応性が低下し
てしまう。また、金属不純物としてのＦｅ含有量が０．
３重量％を超えると反応性が著しく低下する。
金属不純物としては、例えばＦｅ，Ａｌ，Ｃａ，Ｋ，Ｎ
ａ，Ｖ，Ｃｕ，Ｌｉやこれらの化合物などである。本発
明においては、原料の窒化ケイ素粉末中の上記金属不純
物の合計含有量が１．３重量％以下であり、かつＦｅ含
有量が０．３重量％以下であることが必要である。金属
不純物の合計含有量が１．３重量％を超えると脱酸素処
理により金属ケイ素と珪化物をつくり、反応性が低下し
てしまう。また、金属不純物としてのＦｅ含有量が０．
３重量％を超えると反応性が著しく低下する。
【００１５】更に、上記原料の窒化ケイ素粉末は、金属
不純物としてのＦｅ化合物の中のγ−Ｆｅ2Ｏ3含有量が
０．３重量％以下、好ましくは０．１重量％以下、更に
好ましくは０．０５重量％以下であることが好ましい。
金属不純物中のＦｅは、珪化物をつくるのに加えてα−
Ｆｅ2Ｏ3がγ−Ｆｅ2Ｏ3に変態し、著しく反応性を低下
させてしまうおそれがあるもので、γ−Ｆｅ2Ｏ3含有量
が０．３重量％を超えると反応性が著しく低下してしま
うおそれがある。
不純物としてのＦｅ化合物の中のγ−Ｆｅ2Ｏ3含有量が
０．３重量％以下、好ましくは０．１重量％以下、更に
好ましくは０．０５重量％以下であることが好ましい。
金属不純物中のＦｅは、珪化物をつくるのに加えてα−
Ｆｅ2Ｏ3がγ−Ｆｅ2Ｏ3に変態し、著しく反応性を低下
させてしまうおそれがあるもので、γ−Ｆｅ2Ｏ3含有量
が０．３重量％を超えると反応性が著しく低下してしま
うおそれがある。
【００１６】また、原料の金属ケイ素粉末は、平均粒子
径が１００μｍ以下、特に４４μｍ以下、とりわけ１０
μｍ以下であることが好ましく、平均粒子径が１００μ
ｍを超えると短時間で反応を行うことができない場合が
ある。このような条件を満たす金属ケイ素粉末は、市販
の金属ケイ素粉末から選択することで入手可能である
が、特に半導体グレードの金属ケイ素粉末あるいは金属
ケイ素団塊を微粉砕した後、酸処理したものが好まし
い。なお、Ａｌ合金用金属ケイ素あるいは金属ケイ素団
塊を微粉砕しただけの金属ケイ素は、粉砕機からの金属
不純物（特にＦｅ）の混入があり、上記条件を満たす金
属ケイ素粉末となり難い。
径が１００μｍ以下、特に４４μｍ以下、とりわけ１０
μｍ以下であることが好ましく、平均粒子径が１００μ
ｍを超えると短時間で反応を行うことができない場合が
ある。このような条件を満たす金属ケイ素粉末は、市販
の金属ケイ素粉末から選択することで入手可能である
が、特に半導体グレードの金属ケイ素粉末あるいは金属
ケイ素団塊を微粉砕した後、酸処理したものが好まし
い。なお、Ａｌ合金用金属ケイ素あるいは金属ケイ素団
塊を微粉砕しただけの金属ケイ素は、粉砕機からの金属
不純物（特にＦｅ）の混入があり、上記条件を満たす金
属ケイ素粉末となり難い。
【００１７】更に本発明では、このような金属ケイ素粉
末を１００μｍ〜１０ｍｍ、好ましくは３００μｍ〜１
ｍｍに造粒・成形したものがより好適に用いられる。な
お、造粒・成形方法は通常の方法を採用することがで
き、例えば金属ケイ素粉末にポリビニルアルコール等の
結合剤を添加、造粒し、この造粒物を１０００〜１４０
０℃程度の温度でケイ素粉末同士がくっつくが溶融しな
いように短時間焼結したものを使用することができる。
末を１００μｍ〜１０ｍｍ、好ましくは３００μｍ〜１
ｍｍに造粒・成形したものがより好適に用いられる。な
お、造粒・成形方法は通常の方法を採用することがで
き、例えば金属ケイ素粉末にポリビニルアルコール等の
結合剤を添加、造粒し、この造粒物を１０００〜１４０
０℃程度の温度でケイ素粉末同士がくっつくが溶融しな
いように短時間焼結したものを使用することができる。
【００１８】また、本発明においては、金属ケイ素粉末
の反応性を高めるために原料としての金属ケイ素粉末を
窒化反応に供する前に１０００〜１４００℃の温度範囲
で脱酸素処理することが好ましい。この場合、上記原料
の金属ケイ素粉末をそのまま脱酸素処理してもよいが、
窒化炉として後述の竪型移動層反応炉、流動層反応炉、
回転炉といった原料自体に流動性を持たせる必要がある
ものを用いる場合には、前述のように金属ケイ素粉末を
１００μｍ〜１０ｍｍ、好ましくは３００μｍ〜１ｍｍ
に造粒・成形したものを脱酸素処理することが好適であ
る。
の反応性を高めるために原料としての金属ケイ素粉末を
窒化反応に供する前に１０００〜１４００℃の温度範囲
で脱酸素処理することが好ましい。この場合、上記原料
の金属ケイ素粉末をそのまま脱酸素処理してもよいが、
窒化炉として後述の竪型移動層反応炉、流動層反応炉、
回転炉といった原料自体に流動性を持たせる必要がある
ものを用いる場合には、前述のように金属ケイ素粉末を
１００μｍ〜１０ｍｍ、好ましくは３００μｍ〜１ｍｍ
に造粒・成形したものを脱酸素処理することが好適であ
る。
【００１９】脱酸素処理の雰囲気は、Ｈ2ガスを含む不
活性ガス雰囲気下で行うことができるが、脱酸素処理を
効率的に行うには減圧下で処理することが好ましい。こ
の場合、真空度は１０-3〜１００Ｔｏｒｒ、特に１０-2
〜５０Ｔｏｒｒの範囲が好ましく、真空度が１００Ｔｏ
ｒｒより高いと処理に時間を要し、生産性が低下する場
合があり、１０-3Ｔｏｒｒより低いと金属ケイ素が蒸発
・減量し、収率が低下してしまうおそれがある。
活性ガス雰囲気下で行うことができるが、脱酸素処理を
効率的に行うには減圧下で処理することが好ましい。こ
の場合、真空度は１０-3〜１００Ｔｏｒｒ、特に１０-2
〜５０Ｔｏｒｒの範囲が好ましく、真空度が１００Ｔｏ
ｒｒより高いと処理に時間を要し、生産性が低下する場
合があり、１０-3Ｔｏｒｒより低いと金属ケイ素が蒸発
・減量し、収率が低下してしまうおそれがある。
【００２０】脱酸素処理温度は１０００〜１４００℃、
特に１２００〜１３５０℃の範囲が好ましい。処理温度
が１０００℃より低いと処理効果が得られない場合があ
り、逆に処理温度が１４００℃を超えると金属ケイ素が
溶融し、反応性を阻害するおそれがある。
特に１２００〜１３５０℃の範囲が好ましい。処理温度
が１０００℃より低いと処理効果が得られない場合があ
り、逆に処理温度が１４００℃を超えると金属ケイ素が
溶融し、反応性を阻害するおそれがある。
【００２１】本発明では、上記特定の金属ケイ素粉末を
窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガス雰囲気
中、窒化処理する。この場合、窒化処理条件としては、
１２００〜１４５０℃の温度域で行う。窒化処理温度が
１２００℃未満では金属ケイ素粉末粒子の表面に窒化物
が形成され難く、一方１４５０℃を超えると金属ケイ素
が溶融し、反応性が阻害される場合がある。また、この
窒化処理に使用する非酸化性ガスは、窒素ガス又はアン
モニアガスの含有量が１０〜１００容量％、特に６０〜
９０容量％とすることができ、必要に応じてこの非酸化
性ガスは水素ガスやヘリウム、アルゴン等の不活性ガス
を含むことができる。
窒素ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガス雰囲気
中、窒化処理する。この場合、窒化処理条件としては、
１２００〜１４５０℃の温度域で行う。窒化処理温度が
１２００℃未満では金属ケイ素粉末粒子の表面に窒化物
が形成され難く、一方１４５０℃を超えると金属ケイ素
が溶融し、反応性が阻害される場合がある。また、この
窒化処理に使用する非酸化性ガスは、窒素ガス又はアン
モニアガスの含有量が１０〜１００容量％、特に６０〜
９０容量％とすることができ、必要に応じてこの非酸化
性ガスは水素ガスやヘリウム、アルゴン等の不活性ガス
を含むことができる。
【００２２】また、窒化反応に用いる窒化炉は特に限定
はなく、例えばバッチ炉、トンネル炉、竪型移動層反応
炉、流動層反応炉、回転炉等をその目的によって使用す
ることができるが、特に連続流動層反応炉を用いると、
従来は流動層内が完全混合系であり、ショートパスによ
る反応性低下が問題となったが、本発明ではこのような
問題がなく、特に連続流動層反応炉の使用が効果的であ
る。
はなく、例えばバッチ炉、トンネル炉、竪型移動層反応
炉、流動層反応炉、回転炉等をその目的によって使用す
ることができるが、特に連続流動層反応炉を用いると、
従来は流動層内が完全混合系であり、ショートパスによ
る反応性低下が問題となったが、本発明ではこのような
問題がなく、特に連続流動層反応炉の使用が効果的であ
る。
【００２３】本発明において連続流動層反応炉を用いる
場合は、例えば金属ケイ素粉末を窒化ケイ素粉末と窒素
ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガスとから形成
された流動層中に連続的に供給し、窒化生成物を連続的
に排出する連続製造方法を好適に採用することができ
る。
場合は、例えば金属ケイ素粉末を窒化ケイ素粉末と窒素
ガス又はアンモニアガスを含む非酸化性ガスとから形成
された流動層中に連続的に供給し、窒化生成物を連続的
に排出する連続製造方法を好適に採用することができ
る。
【００２４】ここで、連続流動層反応装置としては、図
１に示すものを使用することができる。即ち、図中１は
反応器で、この反応器１内の下部にはガス分散板２が配
設されており、このガス分散板２上方に流動層３が形成
され、またこの流動層３形成域を取り囲むように反応器
１の外側に加熱装置４が配設されたものである。更に、
上記反応器１の下端部にはガス供給口５が形成され、こ
のガス供給口５にガス供給管６の一端が連結されている
と共に、このガス供給管６の他端にガスブレンダー７が
連結されて、例えばガスブレンダー７に供給された窒素
ガスと水素ガスとがこのガスブレンダー７で混合された
後、この混合ガスがガス供給管６内を通ってガス供給口
５より反応器１内の下部の反応ガス供給室８に導入さ
れ、次いでガス分散板２の通気孔より流動層３形成域に
導入されることにより、予め該域に投入された窒化ケイ
素粉末と共に流動層３が形成されるものである。そし
て、この流動層３の下部には原料供給管９の下端が反応
器１の上壁を気密に貫通して挿入され、この原料供給管
９の上端はホッパー１０に接続されたスクリューフィー
ダー１１に連結されていると共に、窒化ケイ素排出管１
２の上端が反応器１の底壁を気密に貫通し、上記流動層
３の上端部位置まで挿入され、この排出管１２の下端は
窒化ケイ素回収器１３に連結されて、ホッパー１０内を
予め高温、減圧処理された金属ケイ素原料がスクリュー
フィーダー１１から原料供給管９を通って流動層３の下
部に供給され、流動層３上端から窒化ケイ素排出管１２
を通って回収器１３に回収されるものである。なお、反
応器１内の圧力は圧力計１４により管理される。
１に示すものを使用することができる。即ち、図中１は
反応器で、この反応器１内の下部にはガス分散板２が配
設されており、このガス分散板２上方に流動層３が形成
され、またこの流動層３形成域を取り囲むように反応器
１の外側に加熱装置４が配設されたものである。更に、
上記反応器１の下端部にはガス供給口５が形成され、こ
のガス供給口５にガス供給管６の一端が連結されている
と共に、このガス供給管６の他端にガスブレンダー７が
連結されて、例えばガスブレンダー７に供給された窒素
ガスと水素ガスとがこのガスブレンダー７で混合された
後、この混合ガスがガス供給管６内を通ってガス供給口
５より反応器１内の下部の反応ガス供給室８に導入さ
れ、次いでガス分散板２の通気孔より流動層３形成域に
導入されることにより、予め該域に投入された窒化ケイ
素粉末と共に流動層３が形成されるものである。そし
て、この流動層３の下部には原料供給管９の下端が反応
器１の上壁を気密に貫通して挿入され、この原料供給管
９の上端はホッパー１０に接続されたスクリューフィー
ダー１１に連結されていると共に、窒化ケイ素排出管１
２の上端が反応器１の底壁を気密に貫通し、上記流動層
３の上端部位置まで挿入され、この排出管１２の下端は
窒化ケイ素回収器１３に連結されて、ホッパー１０内を
予め高温、減圧処理された金属ケイ素原料がスクリュー
フィーダー１１から原料供給管９を通って流動層３の下
部に供給され、流動層３上端から窒化ケイ素排出管１２
を通って回収器１３に回収されるものである。なお、反
応器１内の圧力は圧力計１４により管理される。
【００２５】
【実施例】以下、実施例及び比較例を示して本発明を具
体的に説明するが、本発明は下記実施例に限定されるも
のではない。
体的に説明するが、本発明は下記実施例に限定されるも
のではない。
【００２６】〔実施例１〜３、比較例１，２〕表１に示
す原料物性を有する市販の５種類の金属ケイ素粉末５０
０ｇをそれぞれ窒化ケイ素製トレイに仕込んだ後、内容
積１ｍ3のバッチ炉内に静置し、０．５Ｔｏｒｒの減圧
下、１２５０℃で１時間脱酸素処理を行った。得られた
脱酸素処理品の物性は、表２に示す通りであった。
す原料物性を有する市販の５種類の金属ケイ素粉末５０
０ｇをそれぞれ窒化ケイ素製トレイに仕込んだ後、内容
積１ｍ3のバッチ炉内に静置し、０．５Ｔｏｒｒの減圧
下、１２５０℃で１時間脱酸素処理を行った。得られた
脱酸素処理品の物性は、表２に示す通りであった。
【００２７】次いで、この脱酸素処理品を同様のバッチ
炉内でＮ2＝２ｍ3／Ｈｒ、Ｈ2＝０．５ｍ3／Ｈｒを流入
しながら１００℃／Ｈｒの速度で昇温させ、１３５０℃
で２時間反応させた。得られた窒化生成物の物性は、表
２に示す通りであった。
炉内でＮ2＝２ｍ3／Ｈｒ、Ｈ2＝０．５ｍ3／Ｈｒを流入
しながら１００℃／Ｈｒの速度で昇温させ、１３５０℃
で２時間反応させた。得られた窒化生成物の物性は、表
２に示す通りであった。
【００２８】
【表１】 備考：＊ Ｓｉ団塊を粉砕、酸処理 ＊＊Ｓｉ団塊を粉砕のみ
【００２９】
【表２】
【００３０】〔実施例４、比較例３〕表３に示すように
市販の上記（１）、（２）の金属ケイ素粉末それぞれに
ポリビニルアルコール水溶液を固形物換算で１重量％添
加・混練し、造粒機で平均粒子径０．５ｍｍに造粒・成
形した。この造粒品を１５０℃で１時間乾燥し、水分を
除去した後、内容積１ｍ3のバッチ炉内に静置し、０．
５Ｔｏｒｒの減圧下１２５０℃で１時間脱酸素処理を行
った。得られた脱酸素品の物性を表３に示す。
市販の上記（１）、（２）の金属ケイ素粉末それぞれに
ポリビニルアルコール水溶液を固形物換算で１重量％添
加・混練し、造粒機で平均粒子径０．５ｍｍに造粒・成
形した。この造粒品を１５０℃で１時間乾燥し、水分を
除去した後、内容積１ｍ3のバッチ炉内に静置し、０．
５Ｔｏｒｒの減圧下１２５０℃で１時間脱酸素処理を行
った。得られた脱酸素品の物性を表３に示す。
【００３１】次に、この造粒・脱酸素処理品を図１に示
す連続流動層反応装置にて窒化生成物を製造した。
す連続流動層反応装置にて窒化生成物を製造した。
【００３２】図１において、流動層３は、予め内径２５
０ｍの反応器１内に窒化ケイ素粉末２７ｋｇを仕込み、
ガス供給口５より窒素ガス４．５ｍ3／Ｈｒ、水素ガス
１．２ｍ3／Ｈｒの混合ガスを導入し、形成した。その
後、加熱装置４を加熱し、温度を１３００℃に昇温・保
持した。次に、スクリューフィーダー１１を作動し、上
記、造粒・脱酸素原料を４ｋｇ／Ｈｒの割合で連続的に
供給した。流動層３内で窒化された窒化生成物は窒化ケ
イ素排出管１２から排ガスに同伴されて排出され、回収
器１３により回収される。得られた窒化生成物の物性を
表３に併記する。
０ｍの反応器１内に窒化ケイ素粉末２７ｋｇを仕込み、
ガス供給口５より窒素ガス４．５ｍ3／Ｈｒ、水素ガス
１．２ｍ3／Ｈｒの混合ガスを導入し、形成した。その
後、加熱装置４を加熱し、温度を１３００℃に昇温・保
持した。次に、スクリューフィーダー１１を作動し、上
記、造粒・脱酸素原料を４ｋｇ／Ｈｒの割合で連続的に
供給した。流動層３内で窒化された窒化生成物は窒化ケ
イ素排出管１２から排ガスに同伴されて排出され、回収
器１３により回収される。得られた窒化生成物の物性を
表３に併記する。
【００３３】
【表３】
【００３４】
【発明の効果】本発明の高α型窒化ケイ素粉末の製造方
法は、反応促進触媒を添加しなくても、比較的低温での
反応が可能となり、優れた特性を有する焼結体を与える
ことができる高α型窒化ケイ素粉末を簡単な工程で安定
的に効率良く製造することができ、工業的規模の生産に
おいても十分に適用し得るものである。
法は、反応促進触媒を添加しなくても、比較的低温での
反応が可能となり、優れた特性を有する焼結体を与える
ことができる高α型窒化ケイ素粉末を簡単な工程で安定
的に効率良く製造することができ、工業的規模の生産に
おいても十分に適用し得るものである。
【図１】本発明の実施例で使用した連続流動層反応装置
の概略図である。
の概略図である。
１ 反応器 ２ ガス分散室 ３ 流動層 ４ 加熱装置 ５ ガス供給口 ６ ガス供給管 ７ ガスブレンダー ８ 反応ガス供給室 ９ 原料供給管 １０ ホッパー １１ スクリューフィーダー １２ 窒化ケイ素排出管 １３ 回収器 １４ 圧力計
Claims (7)
- 【請求項１】 金属ケイ素粉末を窒素ガス又はアンモニ
アガスを含む非酸化性ガス雰囲気中、１２００〜１４５
０℃の温度域で窒化処理する窒化ケイ素粉末の製造方法
であって、原料として金属不純物の合計含有量が１．３
重量％以下であり、かつ金属不純物としてのＦｅ含有量
が０．３重量％以下である金属ケイ素粉末を使用するこ
とを特徴とする高α型窒化ケイ素粉末の製造方法。 - 【請求項２】 原料である金属ケイ素粉末の平均粒子径
が１００μｍ以下である請求項１記載の高α型窒化ケイ
素粉末の製造方法。 - 【請求項３】 原料である金属ケイ素粉末中のγ−Ｆｅ
2Ｏ3含有量が０．３重量％以下である請求項１又は２記
載の高α型窒化ケイ素粉末の製造方法。 - 【請求項４】 原料である金属ケイ素粉末を予め平均粒
子径１００μｍ〜１０ｍｍに造粒する請求項１〜３のい
ずれか１項に記載の高α型窒化ケイ素粉末の製造方法。 - 【請求項５】 原料である金属ケイ素粉末を窒化反応す
る前に１０００〜１４００℃の高温下で脱酸素処理する
請求項１〜４のいずれか１項に記載の高α型窒化ケイ素
粉末の製造方法。 - 【請求項６】 脱酸素処理を１０-3〜１００Ｔｏｒｒの
減圧下で行う請求項５記載の高α型窒化ケイ素粉末の製
造方法。 - 【請求項７】 連続流動層反応炉にて窒化処理する請求
項１〜６のいずれか１項に記載の高α型窒化ケイ素粉末
の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15012699A JP2000335907A (ja) | 1999-05-28 | 1999-05-28 | 高α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15012699A JP2000335907A (ja) | 1999-05-28 | 1999-05-28 | 高α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000335907A true JP2000335907A (ja) | 2000-12-05 |
Family
ID=15490061
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15012699A Pending JP2000335907A (ja) | 1999-05-28 | 1999-05-28 | 高α型窒化ケイ素粉末の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000335907A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115432676A (zh) * | 2021-06-04 | 2022-12-06 | 中国科学院过程工程研究所 | 一种多级流化床制备高质量氮化硅粉体的系统及方法 |
-
1999
- 1999-05-28 JP JP15012699A patent/JP2000335907A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN115432676A (zh) * | 2021-06-04 | 2022-12-06 | 中国科学院过程工程研究所 | 一种多级流化床制备高质量氮化硅粉体的系统及方法 |
| CN115432676B (zh) * | 2021-06-04 | 2024-03-26 | 中国科学院过程工程研究所 | 一种多级流化床制备高质量氮化硅粉体的系统及方法 |
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