JP2003267709A

JP2003267709A - 窒化ケイ素マグネシウム粉末の製造方法及びその製品

Info

Publication number: JP2003267709A
Application number: JP2002067951A
Authority: JP
Inventors: Lences Zoltan; ゾルタンレンチェス; Kiyoshi Hirao; 喜代司平尾; Yukihiko Yamauchi; 幸彦山内; Shuzo Kanzaki; 修三神崎
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST
Priority date: 2002-03-13
Filing date: 2002-03-13
Publication date: 2003-09-25
Anticipated expiration: 2022-03-13
Also published as: JP3896452B2

Abstract

(57)【要約】【課題】窒化ケイ素マグネシウム単一相からなる高品
質かつ微細な粉末を安全かつ高効率で生産することが可
能な窒化ケイ素マグネシウムの製造方法及びその製品を
提供する。【解決手段】Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末とＭ
ｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末とＭｇ粉末とＭｇ₂ Ｓ
ｉ粉末に、少なくとも１０重量％以上のＳｉ₃ Ｎ4 粉末
を添加した混合粉末を、窒素中において１０００〜１５
００℃の温度域で加熱することを特徴とする窒化ケイ素
マグネシウム粉末の製造方法、及び当該高品質の窒化ケ
イ素マグネシウム微粉末からなる焼結用粉末、焼結剤及
び高熱伝導性充填材。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、優れた品質を有す
る窒化ケイ素マグネシウム粉末の製造方法及びその製品
に関するものである。更に詳しくは、本発明は、金属粉
末を主体とした混合粉末を出発原料とする窒化ケイ素マ
グネシウム合成プロセスにおいて、Ｍｇの蒸発を抑えて
化学量論組成の出発原料から窒化ケイ素マグネシウム単
一相からなる高品質かつ微細な粉末を製造することを可
能とする新しい窒化ケイ素マグネシウム粉末の製造方法
及びその製品に関するものである。本発明は、例えば、
半導体基板、プリント配線基板等の放熱基板材料として
期待される窒化ケイ素マグネシム焼結体用の焼結用原料
粉末、プラスチック基板の高熱伝導化のための充填粉
末、更には、高熱伝導窒化ケイ素焼結体の製造を可能と
する焼結助剤用粉末などとして広い用途が期待される窒
化ケイ素マグネシウム粉末の安全かつ効率的な生産方法
として有用である。

【０００２】

【従来の技術】従来、窒化ケイ素マグネシウム（ＭｇＳ
ｉＮ₂ ）粉末の製造方法について種々提案されている。
しかし、これまでの方法は、工業的な大量生産に使用す
るには安全性ならびに効率的な観点からいずれも不十分
なものであった。これまでに報告されている窒化ケイ素
マグネシウム（ＭｇＳｉＮ₂ ）粉末の製造方法は、大き
く分けて、（１）金属粉末を主体とした混合粉末を出発
原料とする方法と、（２）窒化物を主体とした混合粉末
を出発原料とする方法、がある。

【０００３】これらの内、前者の方法については、例え
ば、日本セラミックス協会学術論文誌、１０５巻、１１
号９３４−９３９頁（１９９７年、日本セラミクス協
会発行）に報告されているような種々の問題点をかかえ
ている。本文献によれば、Ｍｇ粉末とＳｉ粉末の当モル
混合物を窒素中で１０００℃以上に加熱すると、目的と
する窒化ケイ素マグネシウムが得られるが、加熱途中で
蒸気圧の高いＭｇが蒸発し、その生成物は、窒化ケイ素
マグネシウムと、Ｍｇの蒸発にともない過剰となったＳ
ｉの窒化物である窒化ケイ素（Ｓｉ₃ Ｎ₄ ）との混合粉
末となる。

【０００４】一方、窒化ケイ素マグネシウムに対してＭ
ｇ元素が過剰であるケイ化マグネシウム（Ｍｇ₂ Ｓｉ）
を用いて、窒素中において１４００℃に加熱した場合、
過剰なマグネシウムが蒸発し、結果として、窒化ケイ素
マグネシウム単一相の粉末が合成される。しかしなが
ら、これらの方法は、いずれの場合も、危険かつ有害な
金属マグネシウムが炉壁に付着し、また、工業的な大量
生産を考えた場合、安全性ならびに効率的な観点から問
題の多い手法である。

【０００５】後者の方法については、例えば、Ｊｏｕｒ
ｎａｌｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓＳｃｉｅｎｃｅ３
４巻４５１９−４５３１頁（１９９９年、Ｋｌｕｗｅ
ｒＡｃａｄｅｍｉｃＰｕｂｌｉｓｈｅｒｓ発行）に
記載されている。本文献によれば、窒化ケイ素（Ｓｉ₃
Ｎ₄ ）粉末と窒化マグネシウム（Ｍｇ₃Ｎ₂ ）粉末の当
モル混合物を窒素雰囲気中で１２５０℃に加熱すること
により、窒化ケイ素マグネシウム単一相の粉末が合成さ
れる。ただし、窒化マグネシウムを用いる場合は、本原
料が大気中で不安定なため、グローブボックスでの混合
が必要である。更に、本文献には、Ｍｇ粉末と窒化ケイ
素粉末の化学量論組成の混合物を窒素雰囲気中９００〜
１２５０℃に加熱することにより、窒化ケイ素マグネシ
ウム単一相の粉末が合成されることが明示されている。

【０００６】しかしながら、この場合、Ｍｇの蒸発を抑
えるために、半密閉性の容器を用いることが必要であ
り、この方法も、工業的な大量生産を考えた場合、実用
的なものとは言えない。このように、これまで試みられ
てきた窒化ケイ素マグネシウムの製造方法は、金属粉末
を主体とした場合には、窒化処理中におけるマグネシウ
ムの蒸発が大きな問題となり、一方、Ｍｇ窒化物を出発
原料として用いた場合には、原料の不安定性がプロセス
を大きく制限し、いずれの場合も、大量生産に適した方
法ではなかった。したがって、当該技術分野において
は、工業的な大量生産に使用することが可能な、安全か
つ高効率に窒化ケイ素マグネシウム粉末を合成すること
ができる新しい合成方法を開発することが強く要請され
ていた。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】このような状況の中
で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、上記従来技
術における諸問題を確実に解消して窒化ケイ素マグネシ
ウムを安全かつ効率よく生産することを可能とする新し
い合成方法を開発することを目標として鋭意研究を積み
重ねる過程で、上記従来方法において、上記両者の方法
を比較した場合、原料の安定性、汎用性において、金属
粉末、すなわち、Ｓｉ、Ｍｇ、ケイ化マグネシウム（Ｍ
ｇ₂ Ｓｉ）を主体とした原料粉末を用いる製造方法に大
きな利点があると考え、その合成プロセスの最適化につ
いて種々検討した結果、上記合成プロセスにおいて、特
定量のＳｉ₃ Ｎ₄ 粉末を添加し、かつ特定の合成条件を
採用することにより所期の目的を達成し得ることを見出
し、本発明を完成するに至った。

【０００８】すなわち、本発明は、安全かつ効率的に窒
化ケイ素マグネシウム粉末を生産することを可能とする
大量生産に好適に使用される窒化ケイ素マグネシウム粉
末の製造方法を提供することを目的とする。また、本発
明は、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｍｇ₂ Ｓｉを出発原料の主体とした
窒化処理による窒化ケイ素マグネシウムの製造におい
て、Ｍｇの蒸発を抑えて化学量論組成の出発原料から窒
化ケイ素マグネシウム単一相から成る高品質かつ微細な
粉末を製造する方法及びその製品を提供することを目的
とする。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
の本発明は、以下の技術的手段から構成される。（１）Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末とＭｇ₂ Ｓｉ
粉末、あるいはＳｉ粉末とＭｇ粉末とＭｇ₂ Ｓｉ粉末
に、Ｓｉ₃ Ｎ₄ 粉末を添加した混合粉末を、窒素中にお
いて１０００〜１５００℃の温度域で加熱することを特
徴とする窒化ケイ素マグネシウム粉末の製造方法。（２）上記混合粉末の組成におけるＭｇとＳｉのモル比
が１：１である前記（１）記載の方法。（３）上記Ｍｇ粉末を用いる場合において、混合粉末の
組成におけるＭｇとＳｉのモル比が１：１であり、かつ
Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末に対するＭｇ粉末の重量比が０．３２以
下である前記（１）記載の方法。（４）１０重量％以上のＳｉ₃ Ｎ₄ 粉末を添加する前記
（１）記載の方法。（５）１１００〜１４００℃の温度域で加熱する前記
（１）記載の方法。（６）前記（１）から（５）のいずれかに記載の方法で
製造された窒化ケイ素マグネシウム単一相の微粉末から
なる窒化ケイ素マグネシウム焼結体の焼結用粉末。（７）前記（１）から（５）のいずれかに記載の方法で
製造された窒化ケイ素マグネシウム単一相の微粉末から
なる焼結助剤。（８）前記（１）から（５）のいずれかに記載の方法で
製造された窒化ケイ素マグネシウム単一相の微粉末から
なる高熱伝導性充填材。

【００１０】

【発明の実施の形態】次に、本発明について更に詳細に
説明する。本発明者らは、まず、Ｓｉ、Ｍｇ、Ｍｇ₂ Ｓ
ｉを出発原料とした窒化処理におけるＭｇの蒸発につい
て詳細な検討を行った。その結果、（１）ＭｇＳｉＮ₂
の生成反応が生じる１０００℃以上の温度域では、Ｍｇ
の蒸気圧が１０⁴ ＭＰａ以上となり、ＭｇとＳｉだけを
出発原料としたのでは、Ｍｇの蒸発が顕著に生じる、
（２）Ｍｇの蒸気圧は、Ｍｇ源をＭｇ₂ Ｓｉに置き換え
ることにより低減させることが可能である、（３）しか
し、ＳｉとＭｇ₂ Ｓｉの当モル混合物を出発原料とした
場合においても、窒化の処理量を増やすと、窒化時の高
い反応熱により、局部的に温度が上昇し、ＭｇＳｉＮ₂
生成の前に蒸気圧の高いＭｇが蒸発する、という事実が
明らかとなった。

【００１１】そこで、上記新たな知見を踏まえ、本発明
者らは、Ｍｇの蒸発を防ぎ、単一相の窒化ケイ素マグネ
シウムを合成するためには、（１）反応熱を低下させる
ための希釈剤の添加、及び（２）ＭｇＳｉＮ₂ の生成速
度を高めるための成長核の添加、が重要との観点から、
これらの要件を満足する物質を探索した。その結果、窒
化ケイ素粉末がこれらの要件を満足する有効な添加剤で
あることが判明した。すなわち、ＳｉとＭｇがモル比で
１：１となるＳｉ、Ｍｇ、Ｍｇ₂ Ｓｉ、Ｓｉ₃ Ｎ₄ 混合
物において、窒化ケイ素を１０重量％以上添加し、窒素
中１０００〜１５０００℃で加熱することにより、Ｍｇ
の蒸発を伴うことなく窒化ケイ素マグネシウム単一相か
らなる微粉末を合成できることが分かった。

【００１２】ここで、添加する窒化ケイ素量の量が、１
０重量％以下であると、Ｍｇの蒸発により単一相は合成
されない。また、最適な窒化処理温度は、保持時間によ
り異なるが、加熱温度が１０００℃以下であると十分に
反応は進行せず、ＳｉやＭｇ₃ Ｎ₂などが残留する。一
方、加熱温度が１５００℃以上の場合はＭｇＳｉＮ₂ の
分解が生じ始めるため、１０００〜１５００℃、好まし
くは１１００〜１４００℃での加熱で窒化処理を行う必
要がある。窒化を行うために、窒素中で加熱を行うが、
水素ガスあるいはアンモニアガスを添加することにより
不純物酸素量を低減することができる。更に、Ｍｇ源と
して、Ｍｇを用いることも可能であるが、Ｍｇの蒸気圧
の増大にともなう蒸発損失を抑えるために、ＭｇとＭｇ
₂ Ｓｉの重量比を０．３２以下に（Ｍｇ／Ｍｇ₂ Ｓｉ≦
０．３２) することが望ましい。

【００１３】本発明において、出発原料として使用され
る、Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末、Ｓｉ粉末、Ｍｇ粉末、及びＳｉ₃
Ｎ₄ 粉末は、通常の粉末を使用することができる。好適
には、例えば、Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末としては、純度９９％、
粒子径１００μｍ前後のケイ化マグネシウム粉が例示さ
れる。また、Ｓｉ粉末としては、純度９９％、粒子径１
０μｍ前後のケイ素粉末が、また、Ｍｇ粉末としては、
純度９９％、粒子径数１０μｍ前後のマグネシウム粉末
が例示される。更に、Ｓｉ₃Ｎ₄ 粉末としては、純度９
９％、粒子径数μｍの窒化ケイ素粉末が例示される。し
かし、これらは、好適な一例を示すものであり、本発明
は、これらの粉末に制限されるものではなく、これらと
同効のものであれば同様に使用することができる。

【００１４】本発明では、これらの粉末を、出発組成
が、化学反応式に基づいて、ＭｇとＳｉのモル比が１：
１になるように秤量し、これらの混合粉末を調製する。
出発原料の組成は、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相組成となるよう
に次式より算出される。（１−２ｙ）Ｍｇ＋ｙＭｇ₂ Ｓｉ＋（１−３ｘ−ｙ）Ｓ
ｉ＋ｘＳｉ₃ Ｎ₄ ＋（１−２ｘ）Ｎ₂ ＝ＭｇＳｉＮ₂ ただし、０≦ｙ≦０．５、０≦ｘ≦１／３。これらの粉末の混合方法及び手段は、常法に従えばよ
く、特に制限されるものではない。次に、これらの混合
粉末を高純度窒化ホウ素（ＢＮ）ルツボに充填し、アル
ミナ製管状炉に設置し、窒素気流中で加熱する。この場
合、加熱の温度域は、１０００〜１５００℃、好ましく
は、１１００〜１４００℃である。これらの加熱方法及
び手段は、上記加熱条件を満たすものであれば適宜の方
法及び手段を使用することができる。

【００１５】

【作用】本発明は、Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末
とＭｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末とＭｇ粉末とＭｇ
₂Ｓｉ粉末に、少なくとも１０重量％以上のＳｉ₃ Ｎ₄
粉末を添加して調製した混合粉末を、窒素中において、
１０００〜１５００℃の温度域で加熱することにより、
ＭｇＳｉＮ₂ 単一相からなる微粉末を合成するものであ
る。上記特定の方法及び条件を採用することにより、Ｍ
ｇの蒸発を伴うことなく、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相からなる
高品質かつ微細な粉末を製造することができる。後記す
る実施例及び比較例に示されるように、上記合成プロセ
スにおいて、上記特定の方法及び条件の範囲から外れる
場合には、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相は合成されない。本発明
は、上記合成プロセスにおいて、窒化時の高い反応熱に
より局部的に温度が上昇することを抑え、かつＭｇＳｉ
Ｎ₂ の生成速度を高めるための添加剤として、特定量の
Ｓｉ₃ Ｎ₄ 粉末を使用することで、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相
からなる高品質の微粉末を高効率で合成することを可能
としたものである。

【００１６】

【実施例】次に、実施例に基づいて本発明を具体的に説
明するが、本発明は以下の実施例によって何ら限定され
るものではない。実施例１純度９９％、粒子径１５０μｍのケイ化マグネシウム粉
末７０．１重量％、純度９９．９％、粒子径１０μｍの
ケイ素粉末１９．２重量％に、純度９９％、粒子径１μ
ｍの窒化ケイ素粉末１０．７重量％を添加し、これらの
粉末をメノウ乳鉢を用いて混合した。なお、出発組成
は、化学反応式に基づいて、ＭｇとＳｉのモル比が１：
１になるように計算したものである。高純度窒化ホウ素
（ＢＮ）ルツボに充填した混合粉末を、アルミナ製管状
炉に設置し、窒素気流中で１３５０℃に加熱し、１時間
保持した後、炉内で室温まで冷却した。

【００１７】得られた合成粉末についてＸ線回折による
結晶相の同定と、走査型電子顕微鏡による観察を行っ
た。表１に示すように、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相からなる粉
末が合成された。

【００１８】実施例２純度９９．９％、粒子径１０μｍのケイ素粉末１２．３
重量％、純度９９％、粒子径１５０μｍのケイ化マグネ
シウム粉末６７．２重量％に、純度９９％、粒子径１μ
ｍの窒化ケイ素粉末２０．５重量％を添加し、メノウ乳
鉢を用いて混合した。高純度窒化ホウ素（ＢＮ）ルツボ
に充填した混合粉末を、アルミナ製管状炉に設置し、窒
素気流中で１３５０℃に加熱し、１時間保持した後、炉
内で室温まで冷却した。

【００１９】得られた合成粉末についてＸ線回折による
結晶相の同定を行った。その結果、表１に示されるよう
に、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相からなる粉末が合成された。

【００２０】実施例３純度９９．９％、粒子径１０μｍのケイ素粉末５．９重
量％、純度９９％、粒子径１５０μｍのケイ化マグネシ
ウム粉末６４．６重量％に、純度９９％、粒子径１μｍ
の窒化ケイ素粉末２９．５重量％を添加し、窒素気流中
１１５０℃に加熱したこと以外は、実施例１と同様の方
法により窒化ケイ素マグネシウムを合成し、得られた合
成粉末についてＸ線回折による結晶相の同定を行った。
その結果、表１に示されるように、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相
からなる粉末が合成された。

【００２１】実施例４純度９９．９％、粒子径１０μｍのケイ素粉末５．９重
量％、純度９９％、粒子径１５０μｍのケイ化マグネシ
ウム粉末６４．６重量％に、純度９９％、粒子径１μｍ
の窒化ケイ素粉末２９．５重量％を添加し、窒素気流中
１２５０℃に加熱したこと以外は、実施例１と同様の方
法により窒化ケイ素マグネシウムを合成し、得られた合
成粉末についてＸ線回折による結晶相の同定を行った。
その結果、表１に示されるように、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相
からなる粉末が合成された。

【００２２】実施例５純度９９．９％、粒子径１０μｍのケイ素粉末５．９重
量％、純度９９％、粒子径１５０μｍのケイ化マグネシ
ウム粉末６４．６重量％に、純度９９％、粒子径１μｍ
の窒化ケイ素粉末２９．５重量％を添加し、実施例１と
同様の方法により窒化ケイ素マグネシウムを合成し、得
られた合成粉末についてＸ線回折による結晶相の同定を
行った。その結果、表１に示されるように、ＭｇＳｉＮ
₂単一相からなる粉末が合成された。

【００２３】実施例６純度９９％、粒子径１５０μｍのケイ化マグネシウム粉
末６２．１重量％に、純度９９％、粒子径１μｍの窒化
ケイ素粉末３７．９重量％を添加し、実施例１と同様の
方法により窒化マグネシウムを合成し、得られた合成粉
末についてＸ線回折による結晶相の同定を行った。その
結果、表１に示されるように、ＭｇＳｉＮ₂ 単一相から
なる粉末が合成された。

【００２４】実施例７純度９９．９６％、粒子径７５μｍのマグネシウム粉末
１４．２重量％、純度９９．９％、粒子径１０μｍのケ
イ素粉末２０．５重量％に、純度９９％、粒子径１５０
μｍのケイ化マグネシウム粉末４４．８重量％に、純度
９９％、粒子径１μｍの窒化ケイ素粉末２０．５重量％
を添加し、実施例１と同様の方法により窒化ケイ素マグ
ネシウムを合成した。得られた合成粉末についてＸ線回
折による結晶相の同定を行った。その結果、表１に示さ
れるように、ＭｇＳｉＮ₂単一相からなる粉末が合成さ
れた。

【００２５】これらの実施例に示されるように、本発明
の合成プロセスで示す条件下、すなわち、１０重量％以
上のＳｉ₃ Ｎ₄ 添加、出発組成におけるＭｇとＭｇ₂ Ｓ
ｉの重量比がＭｇ／Ｍｇ₂ Ｓｉ≦０．３２、１０００〜
１５００℃の加熱温度範囲においては、ＭｇＳｉＮ₂ 単
一相からなる粉末が合成された。図１に、本発明の合成
粉末の走査型電子顕微鏡写真を示す。図に示されるよう
に、合成粉末は、一次粒子径数十ナノメータの粒子が多
数凝集して１ミクロン程度の二次粒子を形成しており、
非常に微細かつ均質であることを特徴とするものである
ことが分かった。

【００２６】

【表１】

【００２７】比較例次に、比較例１〜７を表１に示す。これらの比較例は、
出発組成以外の、混合方法、用いた炉など他の条件は、
全て上記実施例の場合と同じである。表１に示されるよ
うに、比較例では、窒化ケイ素マグネシウム単一相が得
られなかった。本発明の合成プロセスの条件を満足しな
い場合には、Ｓｉ、Ｓｉ₃ Ｎ₄ 、Ｍｇ₃ Ｎ₂ などが残留
した。更に、Ｓｉ₃ Ｎ₄ が副生成物として認めれた比較
例では、アルミナ炉芯管内に多量の付着物が認められ
た。

【００２８】

【発明の効果】以上詳述した通り、本発明は、窒化ケイ
素マグネシウム単一相からなる微粉末の製造方法及びそ
の製品に係るものであり、本発明により、以下のような
格別の作用効果が奏される。（１）優れた品質を有する窒化ケイ素マグネシウム粉末
を提供することができる。（２）ＭｇＳｉＮ₂ 単一相からなる高品質かつ微細な粉
末を合成することができる。（３）本発明の方法は、安全、かつ効率的に上記ＭｇＳ
ｉＮ₂ 単一相を合成することができるので、大量生産に
好適に用いられる。（４）上記ＭｇＳｉＮ₂ 単一相からなる微粉末は、窒化
ケイ素マグネシウム焼結体用の焼結用原料粉末、高熱伝
導性充填材、焼結助剤用粉末などとして有用である。（５）従来の合成プロセスでは、量産することが困難で
あったＭｇＳｉＮ₂ 単一相粉末を、簡便な操作で、安全
かつ高効率に生産することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は、実施例で得られた合成粉末を走査型電
子顕微鏡で観察した結果を示す。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者山内幸彦愛知県名古屋市守山区大字下志段味字穴ケ洞2266番地の98 独立行政法人産業技術総合研究所中部センター内 (72)発明者神崎修三愛知県名古屋市守山区大字下志段味字穴ケ洞2266番地の98 独立行政法人産業技術総合研究所中部センター内Ｆターム(参考） 4G001 BA32 BA48 BA61 BA62 BB31 BB32 BC03 BC52 BC54 BC62 BD03 BD38

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】Ｍｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末とＭ
ｇ₂ Ｓｉ粉末、あるいはＳｉ粉末とＭｇ粉末とＭｇ₂ Ｓ
ｉ粉末に、Ｓｉ₃ Ｎ₄ 粉末を添加した混合粉末を、窒素
中において１０００〜１５００℃の温度域で加熱するこ
とを特徴とする窒化ケイ素マグネシウム粉末の製造方
法。
【請求項２】上記混合粉末の組成におけるＭｇとＳｉ
のモル比が１：１である請求項１記載の方法。
【請求項３】上記Ｍｇ粉末を用いる場合において、混
合粉末の組成におけるＭｇとＳｉのモル比が１：１であ
り、かつＭｇ₂ Ｓｉ粉末に対するＭｇ粉末の重量比が
０．３２以下である請求項１記載の方法。
【請求項４】１０重量％以上のＳｉ₃ Ｎ₄ 粉末を添加
する請求項１記載の方法。
【請求項５】１１００〜１４００℃の温度域で加熱す
る請求項１記載の方法。
【請求項６】請求項１から５のいずれかに記載の方法
で製造された窒化ケイ素マグネシウム単一相の微粉末か
らなる窒化ケイ素マグネシウム焼結体の焼結用粉末。
【請求項７】請求項１から５のいずれかに記載の方法
で製造された窒化ケイ素マグネシウム単一相の微粉末か
らなる焼結助剤。
【請求項８】請求項１から５のいずれかに記載の方法
で製造された窒化ケイ素マグネシウム単一相の微粉末か
らなる高熱伝導性充填材。