JP2517403B2 - 温度変化検出用光伝送媒体及び濃度測定用媒体 - Google Patents
温度変化検出用光伝送媒体及び濃度測定用媒体Info
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- JP2517403B2 JP2517403B2 JP1188442A JP18844289A JP2517403B2 JP 2517403 B2 JP2517403 B2 JP 2517403B2 JP 1188442 A JP1188442 A JP 1188442A JP 18844289 A JP18844289 A JP 18844289A JP 2517403 B2 JP2517403 B2 JP 2517403B2
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、温度感受性の高い光伝送媒体に関し、更に
この様な媒体を選択する指針を与えようとするものであ
る。本発明は、バイオセンサ、化学センサ等の温度セン
サ、又は温度センサ等に利用される。
この様な媒体を選択する指針を与えようとするものであ
る。本発明は、バイオセンサ、化学センサ等の温度セン
サ、又は温度センサ等に利用される。
〔従来の技術〕 従来の濃度センサとしては、電流測定法及び電位測定
法の電気的手法による方法、又は発色若しくは発光する
物質を用い、光電子倍増管、フォトダイオード等によ
り、吸収スペクトル等の強度から所定物質の濃度を求め
る吸光度測定法の光学的方法が知られている。また、従
来の温度センサとしてはサーミスタ等が知られている。
法の電気的手法による方法、又は発色若しくは発光する
物質を用い、光電子倍増管、フォトダイオード等によ
り、吸収スペクトル等の強度から所定物質の濃度を求め
る吸光度測定法の光学的方法が知られている。また、従
来の温度センサとしてはサーミスタ等が知られている。
前記電気的手法によるものは、電気的ノイズの影響を
受けやすく、かつ精密な計測装置が必要である。また、
前記光学的方法によるものは、特別な発色剤が必要にな
りかつ精密で高価な計測器が必要である。更に、両方法
ともに連続計測に適さない。更に、前記サーミスタで
は、高感度のブリッジ回路を構成するため電磁気ノイズ
に影響され易い等の問題がある。
受けやすく、かつ精密な計測装置が必要である。また、
前記光学的方法によるものは、特別な発色剤が必要にな
りかつ精密で高価な計測器が必要である。更に、両方法
ともに連続計測に適さない。更に、前記サーミスタで
は、高感度のブリッジ回路を構成するため電磁気ノイズ
に影響され易い等の問題がある。
これらの問題点に鑑みて、例えば、外壁又は内壁にお
ける触媒反応による発熱又は吸熱により管状体内部の媒
体の半径方向に屈折率分布を生じさせることにより、光
の伝播特性が変化することを利用して、濃度を測定する
方法及び装置を、本発明者等は見出して、未だ未公開で
あるが本発明を出願している（特願平１−68122号（特
開平２−247561号）、特願平１−117833号（特開平３−
81651号）等）。
ける触媒反応による発熱又は吸熱により管状体内部の媒
体の半径方向に屈折率分布を生じさせることにより、光
の伝播特性が変化することを利用して、濃度を測定する
方法及び装置を、本発明者等は見出して、未だ未公開で
あるが本発明を出願している（特願平１−68122号（特
開平２−247561号）、特願平１−117833号（特開平３−
81651号）等）。
この未公開出願においては、連続測定に好適で、電気
ノイズを受けにくく、簡便で安価で、多くの反応系を適
用でき、更に必要に応じて工程の遠隔管理ができるとい
う極めて有用な効果を有する。そして、ここでは、使用
流体として水、エタノール、イソオクタン等を実施例に
て具体的に用いているが、本発明者等は、感度、即ち熱
入力変化による受光量等の変化を向上させるための液体
（媒体）を特定する根拠を有していなかった。
ノイズを受けにくく、簡便で安価で、多くの反応系を適
用でき、更に必要に応じて工程の遠隔管理ができるとい
う極めて有用な効果を有する。そして、ここでは、使用
流体として水、エタノール、イソオクタン等を実施例に
て具体的に用いているが、本発明者等は、感度、即ち熱
入力変化による受光量等の変化を向上させるための液体
（媒体）を特定する根拠を有していなかった。
本発明は、かかる問題点を鋭意検討した結果完成され
たものであり、前記有用な効果をもつ測定において、感
度を向上させるために媒体のどの特性値に注目すべき
か、どのような媒体を選択すべきか等の定量的な選択の
拠り所を明らかにするとともに、この観点から光伝送用
に好適な媒体を提供することを目的とする。
たものであり、前記有用な効果をもつ測定において、感
度を向上させるために媒体のどの特性値に注目すべき
か、どのような媒体を選択すべきか等の定量的な選択の
拠り所を明らかにするとともに、この観点から光伝送用
に好適な媒体を提供することを目的とする。
本発明の温度変化検出用光伝送媒体は、管状体内に流
通されるとともに、該管状体内の一端側から入射された
光を他端側で受光することにより該管状体の温度変化を
検出するために用いられる温度変化検出用光伝送媒体で
あって、該温度変化検出用光伝送媒体の比熱をCp（cal/
g・℃）、熱伝導度をλ（cal/cm・sec・℃）、熱膨張率
をα（1/℃）、密度をρ（g/cm3）とした場合、式；α
／（Cp・λ・ρ）の値が５以上であることを特徴とす
る。
通されるとともに、該管状体内の一端側から入射された
光を他端側で受光することにより該管状体の温度変化を
検出するために用いられる温度変化検出用光伝送媒体で
あって、該温度変化検出用光伝送媒体の比熱をCp（cal/
g・℃）、熱伝導度をλ（cal/cm・sec・℃）、熱膨張率
をα（1/℃）、密度をρ（g/cm3）とした場合、式；α
／（Cp・λ・ρ）の値が５以上であることを特徴とす
る。
本発明の濃度測定用光伝送媒体は、少なくとも外壁に
被検液中の被測定物質と発熱もしくは吸熱を伴う反応を
する触媒を有する管状体内に流通されるとともに、該管
状体の一端側から入射された光を他端側で受光すること
により上記反応で生じる該管状体の温度変化を検出し被
測定物質濃度を測定するために用いられる濃度測定用光
伝送媒体であって、該濃度測定用光伝送媒体の比熱をCp
（cal/g・℃）、熱伝導度をλ（cal/cm・sec・℃）、熱
膨張率をα（1/℃）、密度をρ（g/cm3）とした場合、
式；α／（Cp・λ・ρ）の値が５以上であることを特徴
とする。
被検液中の被測定物質と発熱もしくは吸熱を伴う反応を
する触媒を有する管状体内に流通されるとともに、該管
状体の一端側から入射された光を他端側で受光すること
により上記反応で生じる該管状体の温度変化を検出し被
測定物質濃度を測定するために用いられる濃度測定用光
伝送媒体であって、該濃度測定用光伝送媒体の比熱をCp
（cal/g・℃）、熱伝導度をλ（cal/cm・sec・℃）、熱
膨張率をα（1/℃）、密度をρ（g/cm3）とした場合、
式；α／（Cp・λ・ρ）の値が５以上であることを特徴
とする。
これは、熱的特性の異なる複数の媒体（流体）につい
て、感度を実測するとともに、この媒体の熱に関する特
性項目（比熱×密度、熱伝導度、熱膨張率）に着目し、
僅かな温度変化で大きな屈折率勾配を得る定性的な概念
として、 熱膨張率／〔（比熱×密度）×熱伝導度〕を取り上
げ、これと実測感度の相関性を新たに見出して完成した
ものである。
て、感度を実測するとともに、この媒体の熱に関する特
性項目（比熱×密度、熱伝導度、熱膨張率）に着目し、
僅かな温度変化で大きな屈折率勾配を得る定性的な概念
として、 熱膨張率／〔（比熱×密度）×熱伝導度〕を取り上
げ、これと実測感度の相関性を新たに見出して完成した
ものである。
ここで、この値が５未満の媒体でも使用することは可
能であるが、５以上とすれば、濃度等の測定を、より一
層高感度にかつ正確に行うことができる。生化学反応で
は、（1/100）乃至（1/1000）℃の温度変化が生じる。
この温度変化を捉えるためには（1/104）℃の分解能が
必要となる。〔α/Cpλρ〕が５以上であると感度は約2
7db/℃となり、（1/100）℃の変化で0.27db、（1/100
0）℃の変化で0.027dbの変化となる。（1/104）℃の変
化では、0.0027dbとなるが、光パワーメータは（1/1000
＝0.001）dbの分解能があり、この約３倍のdb変化が得
られるので正確に測定できる。以上より約３倍の余裕を
みて〔α//Cpλρ〕の値を５以上とした。
能であるが、５以上とすれば、濃度等の測定を、より一
層高感度にかつ正確に行うことができる。生化学反応で
は、（1/100）乃至（1/1000）℃の温度変化が生じる。
この温度変化を捉えるためには（1/104）℃の分解能が
必要となる。〔α/Cpλρ〕が５以上であると感度は約2
7db/℃となり、（1/100）℃の変化で0.27db、（1/100
0）℃の変化で0.027dbの変化となる。（1/104）℃の変
化では、0.0027dbとなるが、光パワーメータは（1/1000
＝0.001）dbの分解能があり、この約３倍のdb変化が得
られるので正確に測定できる。以上より約３倍の余裕を
みて〔α//Cpλρ〕の値を５以上とした。
例えば、第６図の模式図に示す、外壁又は内壁に固定
化された触媒を有する管状体１を具備する装置を用いて
濃度を測定する場合を例にとると、以下に示すように、
媒体の半径方向に屈折率の分布をもつので、光の透過量
が、触媒の有無又は被測定物質の濃度により増減して、
両者は比例の関係を示すこととなり、これにより濃度を
測定できる。
化された触媒を有する管状体１を具備する装置を用いて
濃度を測定する場合を例にとると、以下に示すように、
媒体の半径方向に屈折率の分布をもつので、光の透過量
が、触媒の有無又は被測定物質の濃度により増減して、
両者は比例の関係を示すこととなり、これにより濃度を
測定できる。
即ち、管状体１の外壁又は内壁に固定化された触媒は
被検液に含まれる基質（被測定物質）の反応を触媒し、
発熱又は吸熱作用を示す。一方、管状体の内部を層流状
態で流れる媒体（流体）は管状体の壁部等から加熱又は
冷却を受ける。この加熱の場合には、この媒体は周辺部
において熱膨張率を起こし、中心部の媒体より密度が小
さくなる。冷却の場合は逆の傾向となる。従って、第５
図に示すように、管状体の中心軸に対称な密度分布即ち
屈折率の分布を生じる。同図（イ）は加熱の場合、同図
（ロ）は冷却の場合を示す。
被検液に含まれる基質（被測定物質）の反応を触媒し、
発熱又は吸熱作用を示す。一方、管状体の内部を層流状
態で流れる媒体（流体）は管状体の壁部等から加熱又は
冷却を受ける。この加熱の場合には、この媒体は周辺部
において熱膨張率を起こし、中心部の媒体より密度が小
さくなる。冷却の場合は逆の傾向となる。従って、第５
図に示すように、管状体の中心軸に対称な密度分布即ち
屈折率の分布を生じる。同図（イ）は加熱の場合、同図
（ロ）は冷却の場合を示す。
そして第６図に示すように、管内媒体へ入射した光
は、第５図（イ）の場合には、内側に曲げられ壁面での
吸収、散乱が少なくなるとともに反射の回数も減少し
て、内壁で透過、吸収される量が減り、受光量が増大す
る。前記第５図（ロ）の分布の場合には、外側へ曲げら
れ、上記と逆の関係となる。尚、比較のために、屈折率
分布を有しない場合の従来例を点線の（ハ）に示す。
は、第５図（イ）の場合には、内側に曲げられ壁面での
吸収、散乱が少なくなるとともに反射の回数も減少し
て、内壁で透過、吸収される量が減り、受光量が増大す
る。前記第５図（ロ）の分布の場合には、外側へ曲げら
れ、上記と逆の関係となる。尚、比較のために、屈折率
分布を有しない場合の従来例を点線の（ハ）に示す。
そして、この測定に際して、〔比熱×密度〕の値が小
さくなると、わずかの熱量で管内の流体に大きな温度変
化をもたらす。
さくなると、わずかの熱量で管内の流体に大きな温度変
化をもたらす。
〔熱膨張率〕が大きくなると、管内の流体のわずかの
温度変化で密度が大きく変化するので、その屈折率も大
きく変化することとなる。
温度変化で密度が大きく変化するので、その屈折率も大
きく変化することとなる。
更に、〔熱伝導度〕が小さいと、管内の流体に、半径
方向に大きな温度勾配、即ち大きな密度勾配ひいては屈
折率勾配を生じる。
方向に大きな温度勾配、即ち大きな密度勾配ひいては屈
折率勾配を生じる。
従って、以上の場合は、全体として少なく熱量で屈折
率の大きな勾配をもたらすので、高感度につながる。以
上より、前記の特性を有する媒体を流体として用いいれ
ば高感度に濃度等を測定できることとなる。
率の大きな勾配をもたらすので、高感度につながる。以
上より、前記の特性を有する媒体を流体として用いいれ
ば高感度に濃度等を測定できることとなる。
以下、実施例により本発明を具体的に説明する。
まず、第２図に示す装置を準備する。この装置は、管
状体１と媒体導入手段としての導入部２と媒体導出手段
としての導出部３とHe−Neレーザ４と光パワーメータ５
と温度差測定器12をもつ。
状体１と媒体導入手段としての導入部２と媒体導出手段
としての導出部３とHe−Neレーザ４と光パワーメータ５
と温度差測定器12をもつ。
この管状体１は内系が1.5mmφ、外径2.0mmφ、長さ92
mmの両端開口のアルミニウム管である。この管状体１の
両端部には、内側に配置され水槽７の一部からなる底部
と、先端に配置されるガラス窓21,31と、その間に配置
される筒部と、この筒部の側部に取りつけられる媒体導
入口22又は媒体導出口32とからなる媒体導入部２又は媒
体導出部３が、取外しができるように取付けられてい
る。媒体Ａはこの導入口22に入り、導出口32から出る構
成となっている。尚、媒体の導入、導出は上記と逆にし
てもよい。また、この管状体１の外周部のほぼ全部は水
槽７中に保持され一定の恒温にされる。
mmの両端開口のアルミニウム管である。この管状体１の
両端部には、内側に配置され水槽７の一部からなる底部
と、先端に配置されるガラス窓21,31と、その間に配置
される筒部と、この筒部の側部に取りつけられる媒体導
入口22又は媒体導出口32とからなる媒体導入部２又は媒
体導出部３が、取外しができるように取付けられてい
る。媒体Ａはこの導入口22に入り、導出口32から出る構
成となっている。尚、媒体の導入、導出は上記と逆にし
てもよい。また、この管状体１の外周部のほぼ全部は水
槽７中に保持され一定の恒温にされる。
また脈動緩和槽８及びポンプ９を介して、貯留槽10内
に貯留された管内流体Ａを、前記導入口22へ導入し、導
出口32から導出される管内流体は貯留槽10へ還流される
構成となっている。尚、この貯留槽10は27.0℃の恒温と
された水槽11内に保持されている。そして、温度差測定
器12により、脈動緩和槽８内の流体Ａの温度（T1）と水
槽７内の媒体との温度（管壁の温度、T2）との差（Δ
Ｔ）を測定する。
に貯留された管内流体Ａを、前記導入口22へ導入し、導
出口32から導出される管内流体は貯留槽10へ還流される
構成となっている。尚、この貯留槽10は27.0℃の恒温と
された水槽11内に保持されている。そして、温度差測定
器12により、脈動緩和槽８内の流体Ａの温度（T1）と水
槽７内の媒体との温度（管壁の温度、T2）との差（Δ
Ｔ）を測定する。
He−Neレーザ４は発光源となり、このレーザ光がガラ
ス窓21を介して管状体１内部に送光され、他端のガラス
窓31に対置された光ファイバ（コア径50μｍ）６を介し
て光パワーメータ５により受光量を検出する構成となっ
ている。前記装置において、熱的特性の異なる各種流体
を層流状態を保つように流すとともに、波長543nm、出
力1mWのレーザ光線を管状体１のほぼ中心に入射させ、
各受光量を測定して、以下の性能評価をした。
ス窓21を介して管状体１内部に送光され、他端のガラス
窓31に対置された光ファイバ（コア径50μｍ）６を介し
て光パワーメータ５により受光量を検出する構成となっ
ている。前記装置において、熱的特性の異なる各種流体
を層流状態を保つように流すとともに、波長543nm、出
力1mWのレーザ光線を管状体１のほぼ中心に入射させ、
各受光量を測定して、以下の性能評価をした。
まず、フロント113を用いて、各流量毎に温度差（Δ
Ｔ）と受光量（db）との関係を求めた。そして、例え
ば、流量が0.56ml/分の場合の結果を第３図に示した。
この図から、ΔＴが０における直線の勾配（ここでは、
−40db/℃）を感度として求めた。
Ｔ）と受光量（db）との関係を求めた。そして、例え
ば、流量が0.56ml/分の場合の結果を第３図に示した。
この図から、ΔＴが０における直線の勾配（ここでは、
−40db/℃）を感度として求めた。
次に、こうして得られた結果を基に、各流量と感度
（db/℃）との関係を第４図に示した。この図から、最
大の感度とその時の流量を求め、その結果を表に示し
た。
（db/℃）との関係を第４図に示した。この図から、最
大の感度とその時の流量を求め、その結果を表に示し
た。
前記と同様に、表に示す各媒体の感度及びその時の流
量を求め、合わせて表に示した。更に、各 媒体の比熱、熱伝導度、熱膨張率及び密度、並びに〔α
/Cpλρ〕の値も表に併記した。
量を求め、合わせて表に示した。更に、各 媒体の比熱、熱伝導度、熱膨張率及び密度、並びに〔α
/Cpλρ〕の値も表に併記した。
更に、この表の結果をまとめ、感度と〔α/Cpλρ〕
の値との関係を第１図に示した。この図によれば両者は
ほぼ直接関係が得られ、高い相関性を示した。
の値との関係を第１図に示した。この図によれば両者は
ほぼ直接関係が得られ、高い相関性を示した。
以上より、高感度な媒体か否かという使用媒体の選択
や合成に対して有効な指針を得ることができる。また、
〔α/Cpλρ〕の値の高い媒体を用いれば高感度がえら
れ、特にこの値を５以上とすれば極めて感度が高い濃度
等の測定ができる。
や合成に対して有効な指針を得ることができる。また、
〔α/Cpλρ〕の値の高い媒体を用いれば高感度がえら
れ、特にこの値を５以上とすれば極めて感度が高い濃度
等の測定ができる。
尚、本発明においては、上記具体的実施例に示すもの
に限られず、目的、用途に応じて本発明の範囲内で種々
変更した実施例とすることができる。即ち、光伝送媒体
としては、前記の例示のものに限らず、他の既知又は未
知の媒体であってもその〔α/Cpλρ〕の値を求め、そ
の値が大きなものではこの媒体として大変有用であると
判断できるとともに、それを使用できる。
に限られず、目的、用途に応じて本発明の範囲内で種々
変更した実施例とすることができる。即ち、光伝送媒体
としては、前記の例示のものに限らず、他の既知又は未
知の媒体であってもその〔α/Cpλρ〕の値を求め、そ
の値が大きなものではこの媒体として大変有用であると
判断できるとともに、それを使用できる。
また、受光量を測定する手段も前記の場合に限らない
し、管状体及び媒体導入手段等からなるモジュールの構
成も種々のものとすることができ、更に、前記受光量の
代わりに、取り出される光のビーム径、ビーム断面積或
いは収束点を検出して感度を評価することもできる。こ
の場合の収束点等の検出手段も公知の種々のものを使用
できる。
し、管状体及び媒体導入手段等からなるモジュールの構
成も種々のものとすることができ、更に、前記受光量の
代わりに、取り出される光のビーム径、ビーム断面積或
いは収束点を検出して感度を評価することもできる。こ
の場合の収束点等の検出手段も公知の種々のものを使用
できる。
本発明によれば、前記作用に示すように、感度と〔α
/Cpλρ〕の値に良好な相関関係が得られるので、その
値を求め、その値の大小により光伝送媒体として適する
か否かの判断ができ、更にその値が５以上と大きなもの
を利用すれば、高感度に温度変化、濃度等を測定でき
る。
/Cpλρ〕の値に良好な相関関係が得られるので、その
値を求め、その値の大小により光伝送媒体として適する
か否かの判断ができ、更にその値が５以上と大きなもの
を利用すれば、高感度に温度変化、濃度等を測定でき
る。
従って、本発明を利用すれば、連続測定に好適で、電
気ノイズを受けにくく、簡便で安価で、多くの反応系を
適用でき、更に必要に応じて工程の遠隔管理ができると
いう極めて有用な効果を、最大限発揮できる。
気ノイズを受けにくく、簡便で安価で、多くの反応系を
適用でき、更に必要に応じて工程の遠隔管理ができると
いう極めて有用な効果を、最大限発揮できる。
第１図は実施例において各媒体における〔α/Cpλρ〕
の値と感度との関係を示すグラフ、第２図は実施例で用
いた濃度測定装置の模式的説明図、第３図はフロン113
の場合の温度差と受光量との関係を示すグラフ、第４図
はフロン113の場合の流量と感度との関係を示すグラ
フ、第５図は管状体の半径方向に屈折率の分布が生じる
ことを示す説明図で、（イ）は中心側が大きく、（ロ）
は内壁側が大きい状態を示し、第６図は管状体を通過す
る光の軌跡を示す説明図である。 1;管状体、2;媒体導入部（手段）、3;媒体導出部（手
段）、4;レーザ装置、5;光パワーメータ、6;光ファイ
バ、12;温度差測定器、A;媒体（流体）。
の値と感度との関係を示すグラフ、第２図は実施例で用
いた濃度測定装置の模式的説明図、第３図はフロン113
の場合の温度差と受光量との関係を示すグラフ、第４図
はフロン113の場合の流量と感度との関係を示すグラ
フ、第５図は管状体の半径方向に屈折率の分布が生じる
ことを示す説明図で、（イ）は中心側が大きく、（ロ）
は内壁側が大きい状態を示し、第６図は管状体を通過す
る光の軌跡を示す説明図である。 1;管状体、2;媒体導入部（手段）、3;媒体導出部（手
段）、4;レーザ装置、5;光パワーメータ、6;光ファイ
バ、12;温度差測定器、A;媒体（流体）。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 大蔵 常利 愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊陶業株式会社内 (72)発明者 光岡 健 愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊陶業株式会社内 (72)発明者 黒川 朱 愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊陶業株式会社内 (72)発明者 水嶋 康之 愛知県名古屋市瑞穂区高辻町14番18号 日本特殊陶業株式会社内 (56)参考文献 特開 昭62−269068（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】管状体内に流通されるとともに、該管状体
内の一端側から入射された光を他端側で受光することに
より該管状体の温度変化を検出するために用いられる温
度変化検出用光伝送媒体であって、 該温度変化検出用光伝送媒体の比熱をCp（cal/g・
℃）、熱伝導度をλ（cal/cm・sec・℃）、熱膨張率を
α（1/℃）、密度をρ（g/cm3）とした場合、 式；α／（Cp・λ・ρ） の値が５以上であることを特徴とする温度変化検出用光
伝送媒体。 - 【請求項２】少なくとも外壁に被検液中の被測定物質と
発熱もしくは吸熱を伴う反応をする触媒を有する管状体
内に流通されるとともに、該管状体の一端側から入射さ
れた光を他端側で受光することにより上記反応で生じる
該管状体の温度変化を検出し被測定物質濃度を測定する
ために用いられる濃度測定用光伝送媒体であって、 該濃度測定用光伝送媒体の比熱をCp（cal/g・℃）、熱
伝導度をλ（Cal/cm・sec・℃）、熱膨張率をα（1/
℃）、密度をρ（g/cm3）とした場合、 式；α／（Cp・λ・ρ） の値が５以上であることを特徴とする濃度測定用光伝送
媒体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1188442A JP2517403B2 (ja) | 1989-07-20 | 1989-07-20 | 温度変化検出用光伝送媒体及び濃度測定用媒体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1188442A JP2517403B2 (ja) | 1989-07-20 | 1989-07-20 | 温度変化検出用光伝送媒体及び濃度測定用媒体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0353136A JPH0353136A (ja) | 1991-03-07 |
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1989
- 1989-07-20 JP JP1188442A patent/JP2517403B2/ja not_active Expired - Fee Related
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