JP6130362B2 - 炭素材−セラミック材接合体の製造方法、及び炭素材−セラミック材接合体 - Google Patents

Description

本発明は、炭素材−セラミック材接合体の製造方法、及び炭素材−セラミック材接合体に関する。

炭素材は、常圧で融点をもたない。また、セラミックスは、一般に高融点材料である。よって、炭素材とセラミックスとを、融接法により接合することは困難といえる。

また、炭素材やセラミックスは、一般に脆性材料である。このため、炭素材とセラミック材とを、圧接法により接合することは困難である。炭素材とセラミック材との接合は、通常、ビスなどを用いた機械的な方法や、ろう材、接着剤などを用いた方法によってなされている。

例えば、特許文献１には、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂を用いて黒鉛材を接着する方法が開示されている。特許文献２には、フェノール樹脂などのカーボン系接着剤を用いて黒鉛材を接着することが開示されている。特許文献３には、ろう材を用いて黒鉛とアルミニウム系材料とを接合する方法が開示されている。

特開平６−３４５５５３号公報 特開２００２−３２１９８７号公報 特開平４−２６５６７号公報

しかしながら、例えば有機物の接着剤を用いる方法では、高温に加熱されるような用途に使用される炭素材−セラミック材接合体を製造することは困難である。また、上記のような接着剤を炭化する方法においても、炭化した接着剤により熱伝導性が低下することが懸念される。ろう材を使用した場合も、炭素材−セラミック材接合体をろう材の融点以上では使用できず、高温に加熱されるような用途に使用される炭素材−セラミック材接合体を製造することは困難である。このような状況下、炭素材と無機材とのさらなる有力な接合方法が求められている。

本発明の主な目的は、新規な炭素材−セラミック材接合体の製造方法を提供することにある。

本発明は、炭素材と、セラミック材とが接合された炭素材−セラミック材接合体の製造方法である。本発明においては、炭素材の上に、セラミックス及び焼結助剤を含む層を形成し、焼結させることにより、炭素材−セラミック材接合体を得る。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、焼結助剤として、酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化リチウム、酸化ケイ素、酸化ホウ素、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化セリウム、酸化ガドリニウム、酸化ユウロピウム、酸化ランタン、酸化ルテチウム、酸化ネオジウム、酸化エルビウム、酸化ジスプロシウム、及び酸化サマリウムからなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、焼結により、焼結助剤を炭素材の表層の凹部または気孔に浸入させて、冷却することにより、焼結助剤を炭素材の表層に留まらせることが好ましい。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、前記セラミックス及び／又は前記焼結助剤にケイ素元素が含まれ、前記焼結により、前記炭素材と前記セラミック材との界面に結晶相又は非晶質ガラス相を形成することが好ましい。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、セラミックス及び焼結助剤を含む層における焼結助剤の含有量を、２質量％以上とすることが好ましい。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、セラミックスとして、金属窒化物及び金属炭化物の少なくとも一方を用いることが好ましい。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、セラミックスとして、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化チタン、炭化クロム、及び炭化ニオブからなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。

本発明の炭素材−セラミック材接合体の製造方法では、炭素材として、製鋼用電極材、等方性黒鉛材、多孔質炭素材、炭素繊維集合体、炭素繊維複合材料、及び炭素繊維強化炭素複合材料からなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。

本発明の第１の炭素材−セラミック材接合体は、炭素材と、セラミック材とを備える。セラミック材は、炭素材と接合されている。炭素材のセラミック材側の表層と、セラミック材の炭素材側の表層との両方に、セラミック材の焼結に用いられた焼結助剤が含まれている。

本発明の第１の炭素材−セラミック材接合体において、炭素材のセラミック材側の表層における焼結助剤の含有量が、セラミック材の炭素材側の焼結助剤の含有量よりも高くてもよい。

本発明の第２の炭素材−セラミック材接合体は、炭素材と、前記炭素材と接合されたセラミック材とを備える。前記炭素材と前記セラミック材との接合界面に、焼結により形成された結晶相又は非晶質ガラス相が設けられている。

本発明によれば、新規な炭素材−セラミック材接合体の製造方法を提供することができる。

図１は、本発明の一実施形態における炭素材−セラミック材接合体の製造方法を説明するための略図的断面図である。 図２は、本発明の一実施形態における炭素材−セラミック材接合体の略図的断面図である。 図３は、実施例１で得られた炭素材−セラミック材接合体Ａにおける炭素材とセラミック材との界面部分のＳＥＭ像である。 図４は、実施例１で得られた炭素材−セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図５は、実施例１で得られた炭素材−セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＣ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図６は、実施例１で得られた炭素材−セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図７は、実施例２で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＳＥＭ像である。 図８は、実施例２で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図９は、実施例２で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＣ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１０は、実施例２で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１１は、実施例５で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｅにおける炭素材とセラミック材との界面部分のＳＥＭ像である。 図１２は、比較例２で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｈにおける炭素材とセラミック材との界面部分のＳＥＭ像である。 図１３は、実施例４〜６で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｄ〜Ｆの、界面部分のＸ線回折のピーク強度を示すグラフである。 図１４は、実施例４で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１５は、実施例４で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１６は、実施例４で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１７は、実施例６で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１８は、実施例６で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＡｌ元素の分布を示すＳＥＭ像である。 図１９は、実施例６で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＹ元素の分布を示すＳＥＭ像である。

以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。

実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。

図１は、本実施形態における炭素材−セラミック材接合体の製造方法を説明するための略図的断面図である。図２は、本実施形態における炭素材−セラミック材接合体の略図的断面図である。図１及び図２を参照しながら、本実施形態における炭素材−セラミック材接合体２の製造方法及び構成について説明する。

（炭素材−セラミック材接合体２の製造方法）
炭素材−セラミック材接合体２の製造方法においては、まず、図１に示される炭素材１０を用意する。

炭素材１０としては、炭素を主成分とするものであれば、特に限定されない。炭素材１０としては製鋼用電極材、等方性黒鉛材、多孔質炭素材、炭素繊維集合体、炭素繊維複合材料、及び炭素繊維強化炭素複合材料からなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。炭素材１０の形状は、特に限定されない。炭素材は、炭素質であってもよいし、黒鉛質であってもよい。

次に、炭素材の上に、セラミックス及び焼結助剤を含む層であるセラミック層１１を形成し、炭素材−セラミックス積層体１を得る。セラミックス層１１は、セラミックス及び焼結助剤の混合物により構成されている。セラミックス層１１は、例えば、セラミックス粒子と焼結助剤粒子の混合物であってもよいし、焼結助剤が分散した板状のセラミックスなどであってもよい。セラミックス層１１には、セラミックス及び焼結助剤以外の成分が含まれていてもよい。

セラミックスの種類は、特に限定されない。セラミックスとして、金属窒化物及び金属炭化物の少なくとも一方を用いることが好ましい。セラミックスとして、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ジルコニウム、炭化タングステン、炭化チタン、炭化クロム、及び炭化ニオブからなる群から選択された少なくとも１種を用いることがより好ましい。

次に、炭素材−セラミックス積層体１を加熱して、セラミックス層１１を焼結させる。これにより、図２に示される炭素材１０とセラミック材１２とが接合された炭素材−セラミック材接合体２が得られる。

セラミックス層１１を焼結させる方法は、特に限定されない。焼結させる方法としては、例えば、放電プラズマ焼結法、ホットプレス法、常圧焼結法などが挙げられる。焼結させる際の温度は、１６００℃以上であることが好ましく、１８００℃以上であることがより好ましい。焼結させる際の温度は、通常、２１００℃以下である。焼結させる際の圧力は、１ＭＰａ以上であることが好ましく、１０ＭＰａ以上であることがより好ましい。焼結させる際の圧力は、通常、４０ＭＰａ以下である。

セラミックス層１１の焼結の際、焼結助剤及び焼結助剤に由来する成分の少なくとも一方（以下、「焼結助剤など」ということがある。）が、少なくとも一部、セラミックス層１１から炭素材１０に移動する。これは、焼結助剤などが、焼結における高温下において、液状となり、炭素材１０の表層における凹部や気孔などに浸入し、冷却されることによって、焼結助剤などが固化して、炭素材１０に留まることに起因すると考えられる。すなわち、本実施形態においては、焼結により、焼結助剤を炭素材１０の表層の凹部または気孔に浸入させて、冷却することにより、焼結助剤を炭素材１０の表層に留まらせる。

焼結助剤としては、例えば、セラミックスの焼結に用いられる一般的な焼結助剤を用いることができる。炭素材−セラミック材接合体２における炭素材１０とセラミック材１２との接合をより強固にするためには、焼結助剤としては、酸化イットリウム、酸化アルミニウム、酸化カルシウム、酸化リチウム、酸化ケイ素、酸化ホウ素、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化セリウム、酸化ガドリニウム、酸化ユウロピウム、酸化ランタン、酸化ルテチウム、酸化ネオジウム、酸化エルビウム、酸化ジスプロシウム、及び酸化サマリウムからなる群から選択された少なくとも１種を用いることが好ましい。

炭素材１０とセラミック材１２との接合をより強固にするためには、セラミックス層１１における焼結助剤の含有量は、２質量％以上とすることが好ましく、３質量％程度とすることがより好ましい。セラミックス層１１における焼結助剤の含有量は、１５質量％以下とすることが好ましく、１０質量％以下とすることがより好ましい。

以上のようにして、炭素材−セラミック材接合体２を製造することができる。

（炭素材−セラミック材接合体２）
図２に示されているように、炭素材−セラミック材接合体２は、炭素材１０と、セラミック材１２とを備えている。セラミック材１２は、炭素材１０と接合されている。

炭素材１０のセラミック材１２側の表層と、セラミック材１２の炭素材１０側の表層との両方に、セラミック材１２の焼結に用いられた焼結助剤が含まれている。炭素材１０のセラミック材１２側の表層における焼結助剤の含有量は、セラミック材１２の炭素材１０側の焼結助剤の含有量よりも高くなる場合がある。これは、焼結における高温下において、液状となった焼結助剤などは、炭素材１０の表層における凹部や気孔などに浸入しやすく、炭素材１０に留まる割合が高いためと考えられる。

炭素材−セラミック材接合体２においては、炭素材１０とセラミック材１２とが、強固に接合されている。この理由の詳細は、必ずしも明らかではないが、例えば、次のように考えることができる。上述のとおり、セラミックス層１１の焼結の際、セラミックス層１１に含まれる焼結助剤などは、液状となり、炭素材１０の表層における凹部や気孔などに浸入し、その後の冷却によって固化する。このとき、炭素材１０とセラミック材１２との界面部分で焼結助剤などが固化することによって、焼結助剤などを介して、炭素材１０とセラミック材１２とが強固に接合されているものと考えられる。

また、炭素材−セラミック材接合体２には、ろう材や接着剤などを使用する必要が必ずしもない。このため、炭素材−セラミック材接合体２は、例えば１０００℃以上といった高温下においても使用することができる。

また、ろう材や接着剤などを使用する必要が必ずしもないため、炭素材−セラミック材接合体２には、熱的な抵抗層が形成されない。よって、炭素材−セラミック材接合体２は、良好な熱伝導率を有する。

以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に何ら限定されるものではない。本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。

（実施例１）
炭素材として、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ^３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０^−６／Ｋの等方性黒鉛を用いた。無機材料として、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粉末を用いた。焼結助剤として、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）を用いた。無機材料と焼結助剤とが、質量比で９５：５となるように混合し、この混合物を炭素材の上に配置して積層体を作製した。得られた積層体を、放電プラズマ焼結法により約３０ＭＰａの圧力下、約１９００℃で加熱して、炭素材−セラミック材接合体Ａを作製した。

次に、炭素材−セラミック材接合体の接合強度を測定する目的で、引張試験を実施した。上記の炭素材の上下それぞれに上記と同じ方法で無機材を接合した３層構造体を作製した。上下それぞれの無機材にステンレス治具をエポキシ系接着剤にて接着した。このとき、接着条件は８０℃で２４時間以上の保持とした。強度試験機にて試験片に固定されたステンレス製治具を０．５分／ｍｍで引っ張ることで、黒鉛材と無機材の接合強度を測定した。その結果、接合強度は、１３ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ａでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

炭素材−セラミック材接合体Ａにおける炭素材と無機材との界面部分のＳＥＭ像を図３に示す。また、Ａｌ、Ｃ及びＹ元素の分布を、それぞれ図４、図５、図６に示す。図３〜６から明らかなとおり、炭素材側に多くの焼結助剤が存在することが分かる。

（実施例２）
無機材料と焼結助剤との混合物として、酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）を含む窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結板を用いたこと以外は、実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｂを作製した。

実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｂの接合強度を測定したところ、１０ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｂでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

炭素材−セラミック材接合体Ｂにおける炭素材と無機材との界面部分のＳＥＭ像を図７に示す。また、Ａｌ、Ｃ及びＹ元素の分布を、それぞれ図８、図９、図１０に示す。図７〜１０から明らかなとおり、炭素材側に多くの焼結助剤が存在することが分かる。

（実施例３）
無機材料としての窒化アルミニウム（ＡｌＮ）粉末（平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ^２／ｇ）と、焼結助剤としての酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）とを質量比（無機材料：焼結助剤）が９５：５となるように混合した。次に、この混合物に、分散剤としてリン酸２−ヘチルヘキシル、溶媒として２−ブタノン・エタノール混合物（体積比６７：３３）、バインダーとしてポリビニルブチラール、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量比５０：５０）を添加し、自転・公転ミキサーで混合してスラリーを得た。得られたスラリーを、ドクターブレードを用いて、ＰＥＴフィルム上に塗工し、乾燥させて１４０μｍのシートを得た。このシートを、実施例２で用いた炭素材と窒化アルミニウム（ＡｌＮ）焼結板との間に配置して積層体としたこと以外は、実施例１と同様にして放電プラズマ焼結法により炭素材−セラミック材接合体Ｃを作製した。

実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｃの接合強度を測定したところ、１４ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｃでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

実施例１〜３において、焼結又は焼成時に焼結助剤は溶融し、炭素材とセラミック材との接合部分に滲出するが、Ｙ_２Ｏ_３やＡｌ_２Ｏ_３を相焼結助剤として添加し焼結した場合、接合界面においてＡｌ_２Ｙ_４Ｏ_９の結晶相が生じることが推定される。焼結助剤の炭素材への浸透に加え、この結晶相が炭素材とセラミック材とに炭素材とセラミック材界面の隙間を埋めると共に、炭素材表面の凹凸部に食い込むアンカー効果を生じさせていることで、強固な接合強度が得られていることが推定される。

（実施例４）
無機材料として炭化ケイ素（ＳｉＣ）粉末（平均粒径０．８μｍ、比表面積１３ｍ^２／ｇ〜１５ｍ^２／ｇ）を用い、焼結助剤として酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）と酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）を用い、重量比がＳｉＣ：Ｙ_２Ｏ_３：Ａｌ_２Ｏ_３＝９１：３：６となるように混合し、放電プラズマ焼結法における温度を１８００℃としたこと以外は実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｄを作製した。

実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｄの接合強度を測定したところ、１８ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｄでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

（実施例５）
放電プラズマ焼結法における温度を１９００℃とした以外は実施例４と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｅを作製した。実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｅの接合強度を測定したところ、１８ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｅでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

（実施例６）
放電プラズマ焼結法における温度を２０００℃とした以外は実施例４と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｆを作製した。実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｆの接合強度を測定したところ、１２ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｆでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

（実施例７）
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）と酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）の配合比率を、質量比で９７．５：２．５とした以外は実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｉを作製した。実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｉの接合強度を測定したところ、９ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｉでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

（実施例８）
窒化アルミニウム（ＡｌＮ）と酸化イットリウム（Ｙ_２Ｏ_３）の配合比率を、質量比で９０：１０とした以外は実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｊを作製した。実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｊの接合強度を測定したところ、１９ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｊでは、炭素材と無機材とが強固に接合されていた。

（比較例１）
焼結助剤を用いなかったこと以外は、実施例１と同様にして、積層体を放電プラズマ焼結法で接合して、炭素材−セラミック材接合体Ｇを作製した。

実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｇの接合強度を測定したところ、５ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｇでは、炭素材と無機材との接合強度が小さかった。

（比較例２）
焼結助剤を用いなかったこと以外は、実施例５と同様にして、積層体を放電プラズマ焼結法で接合して、炭素材−セラミック材接合体Ｈを作製した。

実施例１と同様にして、炭素材−セラミック材接合体Ｈの接合強度を測定したところ、５ＭＰａであった。炭素材−セラミック材接合体Ｈでは、炭素材と無機材との接合強度が小さかった。

図１１は実施例５の、図１２は比較例２の、それぞれ炭素材−セラミック材の界面部分のＳＥＭ像である。図１１では炭素材とセラミック材との接合部分は隙間が見られず、強固な接合とされていることが窺われる。対して図１２では、炭素材とセラミック材との接合部分は隙間が見られ、接合が不十分であることが見て取れる。

図１３は、実施例４〜６の、炭素材−セラミック材の界面部分のＸ線回折のピーク強度を示すグラフである。焼結又は焼成時に焼結助剤は溶融し、炭素材とセラミック材との接合部分に滲出するが、図１３においては、３５°及び４３°付近に検出されるＡｌ_２Ｏ_３のピークや２９°及び４９°付近に検出されるＹ_２Ｏ_３のピークは見られない。また、一般にＳｉＣにＹ_２Ｏ_３やＡｌ_２Ｏ_３を相焼結助剤として添加し焼結した場合、Ｓｉ-Ａｌ-Ｙ-Ｏ系の相が形成することが知られているが、黒鉛、ＳｉＣ以外に結晶相は見られない（粘土のピークは、試料固定に使用したものである）。従って、界面部分にＳｉ−Ａｌ−Ｙ−Ｏの非晶質ガラス相が形成され、その非晶質ガラス相が炭素材とセラミック材とに炭素材とセラミック材界面の隙間を埋めると共に、炭素材表面の凹凸部に食い込むアンカー効果を生じさせていることで、強固な接合強度が得られていることが推定される。

図１４〜１６に、実施例４で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｄにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ、Ａｌ及びＹ元素の分布を示すＳＥＭ像を示す。実施例４においては、界面部分が強固に接合していることは窺われるものの、炭素材への焼結助剤の浸透はそれ程見られないことから、上記の非晶質ガラス相の形成が接合に寄与していることが推定される。

図１７〜１９に、実施例６で得られた炭素材−セラミック材接合体Ｆにおける炭素材と無機材との界面部分のＳｉ、Ａｌ及びＹ元素の分布を示すＳＥＭ像を示す。実施例６においては、界面部分が強固に接合していることが見て取れると共に、炭素材へ焼結助剤が浸透し、炭素材側に多くの焼結助剤が存在することが明らかである。

１…炭素材−セラミックス積層体
２…炭素材−セラミック材接合体
１０…炭素材
１１…セラミックス層
１２…セラミック材

Claims (9)

1. 炭素材と、セラミック材とが接合された炭素材−セラミック材接合体の製造方法であって、
   前記炭素材の上に、窒化アルミニウムを含むセラミックスと、少なくとも酸化イットリウムを含む焼結助剤とを含み、炭素材を含まないセラミックス層を形成し、焼結させることにより、前記セラミックス層を前記セラミック材にするとともに、前記焼結助剤を前記炭素材の表層の凹部または気孔に浸入させ、冷却して、前記焼結助剤を前記炭素材の表層に留まらせ、前記炭素材−セラミック材接合体を得る、炭素材−セラミック材接合体の製造方法。
2. 炭素材と、セラミック材とが接合された炭素材−セラミック材接合体の製造方法であって、
   前記炭素材の上に、炭化ケイ素を含むセラミックスと、少なくとも酸化イットリウム及び酸化アルミニウムを含む焼結助剤とを含み、炭素材を含まないセラミックス層を形成し、焼結させることにより、前記セラミックス層を前記セラミック材にするとともに、前記焼結助剤を前記炭素材の表層の凹部または気孔に浸入させ、冷却して、前記焼結助剤を前記炭素材の表層に留まらせ、前記炭素材−セラミック材接合体を得る、炭素材−セラミック材接合体の製造方法。
3. 前記セラミックス及び／又は前記焼結助剤にケイ素元素が含まれ、前記焼結により、前記炭素材と前記セラミック材との界面に結晶相又は非晶質ガラス相を形成する、請求項１または２に記載の炭素材−セラミック材接合体の製造方法。
4. 前記セラミックス及び前記焼結助剤を含む層における前記焼結助剤の含有量を、２質量％以上とする、請求項１〜３のいずれか１項に記載の炭素材−セラミック材接合体の製造方法。
5. 前記炭素材として、製鋼用電極材、等方性黒鉛材、多孔質炭素材、炭素繊維集合体、炭素繊維複合材料、及び炭素繊維強化炭素複合材料からなる群から選択された少なくとも１種を用いる、請求項１〜４のいずれか１項に記載の炭素材−セラミック材接合体の製造方法。
6. 炭素材と、
   窒化アルミニウムを含み、炭素材を含まない、前記炭素材と接合されたセラミック材と、
   を備え、
   前記炭素材の前記セラミック材側の表層と、前記セラミック材の前記炭素材側の表層との両方に、前記セラミック材の焼結に用いられた少なくとも酸化イットリウムを含む焼結助剤が含まれている、炭素材−セラミック材接合体。
7. 炭素材と、
   炭化ケイ素を含み、炭素材を含まない、前記炭素材と接合されたセラミック材と、
   を備え、
   前記炭素材の前記セラミック材側の表層と、前記セラミック材の前記炭素材側の表層との両方に、前記セラミック材の焼結に用いられた少なくとも酸化イットリウム及び酸化アルミニウムを含む焼結助剤が含まれている、炭素材−セラミック材接合体。
8. 前記炭素材の前記セラミック材側の表層における前記焼結助剤の含有量が、前記セラミック材の前記炭素材側の焼結助剤の含有量よりも高い、請求項６または７に記載の炭素材−セラミック材接合体。
9. 前記炭素材と前記セラミック材との接合界面に、焼結により形成された結晶相又は非晶質ガラス相が設けられている、請求項６〜８のいずれか１項に記載の炭素材−セラミック材接合体。

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