WO2012165208A1

WO2012165208A1 - 金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体、その製造方法、炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法

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Publication number: WO2012165208A1
Application number: PCT/JP2012/062983
Authority: WO
Inventors: 大國　友行; 衛武陳; 宮本　欽生; 東城　哲朗
Original assignee: Toyo Tanso Co Ltd
Current assignee: Toyo Tanso Co Ltd
Priority date: 2011-05-27
Filing date: 2012-05-22
Publication date: 2012-12-06
Anticipated expiration: 2013-11-27
Also published as: KR20140026520A; CN103596905A; CN104744063A; TW201302659A; US20140086670A1; EP2716618A4; EP2716618A1

Abstract

　高温において使用可能な金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体、その製造方法、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法を提供する。　金属材４とセラミックス－炭素複合材１との接合体６は、金属からなる金属材４と、セラミックス－炭素複合材１との接合体である。セラミックス－炭素複合材１は、複数の炭素粒子２と、セラミックスからなるセラミック部３とを有する。セラミック部３は、複数の炭素粒子２間に形成されている。金属材４と、セラミックス－炭素複合材１とは、接合層５を介して接合されている。接合層５は、金属の炭化物とセラミックスとを含む。

Description

金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体、その製造方法、炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法

　本発明は、金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体、その製造方法、炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法に関する。

　近年、金属としての特性と、炭素材としての特性とを兼ね備えた金属材と炭素材との接合体の需要が高まってきている。しかしながら、一般的に、金属材と炭素材との接合は困難である。現在のところ、金属材と炭素材との接合方法としては、例えば特許文献１に記載のようなろう材を用いた接合方法が提案されているにとどまる。

　また、黒鉛やセラミックスは、どちらも高融点材料である。このため、黒鉛からなる部材と、黒鉛またはセラミックスからなる部材とを、融接法により接合することは困難である。また、黒鉛やセラミックスは、どちらも脆性材料である。このため、黒鉛からなる部材と、黒鉛またはセラミックスからなる部材とを、圧接法により接合することは困難である。そのため、黒鉛からなる部材と、黒鉛やセラミックスからなる部材との接合は、通常、ビスなどを用いた機械的な方法や、ろう材、接着剤などを用いた方法によってなされている。

　例えば、特許文献２には、フェノール・ホルムアルデヒド樹脂を用いて黒鉛材を接着する方法が開示されている。特許文献３には、フェノール樹脂などのカーボン系接着剤を用いて黒鉛材を接着することが開示されている。

特開２０００－３１３６７７号公報特開平６－３４５５５３号公報特開２００２－３２１９８７号公報

　特許文献１に記載のように、ろう材を用いて金属材と炭素材とを接合した場合、ろう材の融点よりも高い温度で使用可能な接合材が得られない。
　また、炭素材からなる部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材とのさらなる有力な接合方法が求められている。

　本発明の第１の目的は、高温において使用可能な金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体及びその製造方法を提供することにある。本発明の第２の目的は、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素材接合体の製造方法を提供することにある。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体は、金属からなる金属材と、セラミックス－炭素複合材との接合体である。セラミックス－炭素複合材は、複数の炭素粒子と、セラミックスからなるセラミック部とを有する。セラミック部は、複数の炭素粒子間に形成されている。金属材と、前記セラミックス－炭素複合材とは、接合層を介して接合されている。接合層は、金属の炭化物とセラミックスとを含む。

　なお、本発明において、「金属」には、合金が含まれるものとする。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体において、セラミック部は、連続した構造を有することが好ましい。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体において、セラミックスは、窒化アルミニウム及び炭化ケイ素の少なくとも一方からなることが好ましい。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体において、金属は、Ｗ及びＭｏの少なくとも一方からなることが好ましい。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体において、セラミックスが炭化ケイ素を含む場合、接合層は、金属とケイ素（Ｓｉ）とを含んでいてもよい。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合体材との接合体の製造方法では、複数の炭素粒子と、複数の炭素粒子間に形成されており、セラミックスからなるセラミック部とを有するセラミックス－炭素複合材を用意する。セラミックス－炭素複合材と、金属材とを接触させた状態で焼成する。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合体材との接合体の製造方法において、セラミック部は、連続した３次元網目構造を有することが好ましい。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合体材との接合体の製造方法において、セラミックス－炭素複合材は、焼結助剤を含むことが好ましい。

　本発明の金属材とセラミックス－炭素複合体材との接合体の製造方法において、金属材は、粉体であることが好ましい。

　本発明の炭素材接合体は、第１の部材と、第２の部材と、セラミックス－黒鉛複合材とを備えている。第１の部材は、炭素材からなる。第２の部材は、炭素、セラミックスまたは金属からなる。セラミックス－黒鉛複合材は、第１の部材と第２の部材とを接合している。セラミックス－黒鉛複合材は、複数の炭素粒子と、セラミック部とを有する。セラミック部は、複数の炭素粒子間に形成されている。

　なお、本発明において、「炭素材接合体」とは、互いに接合されている複数の部材を有し、複数の部材の少なくとも一つが炭素材である接合体を意味する。

　また、本発明において、「金属」には、合金が含まれるものとする。

　本発明の炭素材接合体において、セラミックス－黒鉛複合材のセラミック部は、連続した構造を有することが好ましい。

　本発明の炭素材接合体において、セラミック部は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されていることが好ましい。

　本発明の第１の炭素接合材の製造方法は、炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法である。本発明の第１の炭素接合材の製造方法は、第１の部材と第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を配置して積層体を作製する積層体作製工程と、積層体を焼成する焼成工程とを備える。

　本発明の第１の炭素材接合体の製造方法では、積層体作製工程において、第１の部材と第２の部材との間に、セラミック粒子が表面に付着した炭素粒子を配置してもよい。

　本発明の第１の炭素材接合体の製造方法において、セラミック粒子として、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されているセラミック粒子を用いることが好ましい。

　本発明の第１の炭素材接合体の製造方法では、積層体作製工程において、第１の部材と第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子と樹脂との混合物を配置してもよい。この場合、樹脂として熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。

　本発明の第１の炭素材接合体の製造方法において、積層体作製工程では、第１の部材と第２の部材との間に、複数の炭素粒子と、炭素粒子を覆っており、かつ複数の炭素粒子を接続しているセラミック部を有するセラミックス－炭素複合体層とを配置してもよい。

　本発明の炭素材接合体用接合材は、炭素材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材との接合に用いられる接合材である。本発明の炭素材接合体用接合材は、セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子を含む。

　本発明の炭素材接合体用接合材において、炭素粒子の表面には、セラミック粒子が付着していてもよい。

　本発明の炭素材接合体用接合材は、樹脂を含むことが好ましい。樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。

　本発明の炭素材接合体用接合材において、炭素粒子の表面に付着したセラミックスは、炭素粒子を覆っており、かつ複数の炭素粒子を接続していてもよい。

　本発明の炭素材接合体用接合材は、シート状であってもよい。

　本発明の第２の炭素接合体の製造方法は、炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法である。本発明の第２の炭素接合体の製造方法は、第１の部材の上に第２の部材と樹脂との混合物を配置して作製した積層体を焼成する工程を備える。

　本発明の第２の炭素接合体の製造方法において、第２の部材は粉体であってもよい。

　本発明によれば、高温において使用可能な金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体及びその製造方法を提供することができる。また、本発明によれば、新規な炭素材接合体、炭素材接合体用接合材及び炭素接合体の製造方法を提供することができる。

図１は、第１の実施形態における金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体の略図的断面図である。図２は、実施例１で得られた接合体の接合面の走査型電子顕微鏡写真（左側は倍率５００倍、右側は倍率５０００倍）である。図３は、実施例４で得られた接合体の接合面の走査型電子顕微鏡写真（左側は倍率５００倍、右側は倍率２０００倍）である。図４は、実施例５で得られた接合体の接合面の走査型電子顕微鏡写真（左側は倍率１００倍、右側は倍率２０００倍）である。図５は、実施例６で得られた接合体の接合面の走査型電子顕微鏡写真（左側は倍率５００倍、右側は倍率２０００倍）である。図６は、第２の実施形態に係る炭素材接合体の略図的断面図である。図７は、第３の実施形態における積層体の略図的断面図である。図８は、第３の実施形態における積層体の略図的断面図である。図９は、第３の実施形態において作製される炭素材接合体の略図的断面図である。

　以下、本発明を実施した好ましい形態の一例について説明する。但し、下記の実施形態は、単なる例示である。本発明は、下記の実施形態に何ら限定されない。

　実施形態等において参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。具体的な物体の寸法比率等は、以下の説明を参酌して判断されるべきである。

　（第１の実施形態）
　図１は、第１の実施形態における金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体を示す模式的断面図である。

　図１に示すように金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体６は、金属からなる金属材４と、セラミックス－炭素複合材１との接合体である。

　（金属材４）
　金属材４を構成する金属は、特に限定されない。金属の具体例としては、例えばＷ、Ｍｏ、Ｔｉ，Ｓｉ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｓｎまたはこれらの合金などが挙げられる。金属材４は、Ｗ及びＭｏの少なくとも一方からなることが好ましい。すなわち、金属材４は、Ｗ、ＭｏまたはＷとＭｏとの合金からなることが好ましい。

　金属材４は、どのような形状を有していてもよい。金属材４の形状は、例えば粒子状、板状、柱状、繊維状などであってもよい。金属材４は、粉体であることが好ましい。

　（セラミックス－炭素複合材１）
　セラミックス－炭素複合材１は、複数の炭素粒子２と、セラミックスからなるセラミック部３とを有する。

　炭素粒子２は、例えばりん状黒鉛、りん片状黒鉛、土状黒鉛などからなる天然黒鉛、コークス、メソフェーズ小球体などを原料とした人造黒鉛、炭素質等が好ましく用いられる。炭素粒子２の粒子径は、５０ｎｍ～５００μｍ程度であることが好ましく、１μｍ～２５０μｍ程度であることがより好ましく、５μｍ～１００μｍ程度であることがさらに好ましい。炭素粒子２の粒子径が小さすぎると、炭素粒子２が凝集しやすい。炭素粒子２が凝集しすぎると、セラミックス－炭素複合材１が炭素の特性を得られない場合がある。一方、炭素粒子２の粒子径が大きすぎると、焼成したセラミックス―炭素複合材１の強度が低下する場合がある。複数の炭素粒子２は、１種類の炭素粒子２のみを含んでいてもよいし、複数種類の炭素粒子２を含んでいてもよい。

　セラミック部３は、複数の炭素粒子２間に形成されている。セラミック部３は、連続した構造を有していることが好ましい。すなわち、複数の炭素粒子２は、連続した構造を有するセラミック部３によって一体化されていることが好ましい。セラミック部３は、３次元網目構造を有することが好ましい。セラミックス―炭素複合材１において、セラミック部３中に炭素粒子２が分散していることが好ましい。セラミック部３中に炭素粒子２が塊状となって分散していてもよい。なお、セラミック部３は、連続したひとつのセラミック部により構成されていてもよいし、孤立した複数のセラミック部により構成されていてもよい。

　セラミックス－炭素複合材１における炭素粒子２とセラミック部３との体積比（炭素粒子２の体積：セラミック部３の体積）は、９５：５～５０：５０であることが好ましく、９０：１０～７０：３０であることがより好ましい。

　セラミック部３を構成するセラミックスとしては、例えば、ＡｌＮなどの窒化アルミニウム、Ａｌ_２Ｏ_３などの酸化アルミニウム、ＳｉＣなどの炭化ケイ素、Ｓｉ_３Ｎ_４などの窒化ケイ素、Ｂ_４Ｃなどの炭化ホウ素、ＴａＣなどの炭化タンタル、ＮｂＣなどの炭化ニオブ、ＺｒＣなどの炭化ジルコニウム、ＺｎＯなどの酸化亜鉛、ＳｉＯ_２などの酸化ケイ素、ＺｒＯ_２などの酸化ジルコニウムなどが挙げられる。なかでも、ＡｌＮなどの窒化アルミニウムと、ＳｉＣなどの炭化ケイ素とが、セラミック部３に好ましく用いられる。なお、セラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。

　セラミック部３の厚みは、１００ｎｍ～１０μｍ程度であることが好ましい。

　セラミックス－炭素複合材１は、例えば、セラミックスが表面に付着した炭素粒子２を焼成することで作製することができる。セラミックスが表面に付着した炭素粒子２は、例えば、気相法、液相法、ミキサー等を用いてセラミックスと炭素粒子２とを混合する機械的混合方法、スラリー法またはこれらを組み合わせた方法により作製することができる。気相法の具体例としては、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、転化法（ＣＶＲ法）などが挙げられる。液相法の具体例としては、例えば、化学沈殿法等が挙げられる。スラリー法の具体例としては、例えばゲルキャスト法、スリップキャスティング、テープキャスティングなどが挙げられる。

　セラミックスが表面に付着した炭素粒子２の焼成温度や焼成時間、焼成雰囲気の種類、焼成雰囲気の圧力等は、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。焼成温度は、例えば、１７００℃～２１００℃程度とすることができる。焼成時間は、例えば、５分間～２時間程度とすることができる。焼成雰囲気の種類は、例えば、窒素、アルゴンなどの不活性ガス雰囲気とすることができる。焼成雰囲気の圧力は、例えば、０．０１ＭＰａ～１０ＭＰａ程度とすることができる。

　セラミックス－炭素複合材１は、焼結助剤を含むことが好ましい。焼結助剤としては、Ｙ_２Ｏ_３などの酸化イットリウム、Ａｌ_２Ｏ_３などの酸化アルミニウム、ＣａＯなどの酸化カルシウム、ＳｉＯ_２などの酸化ケイ素等が挙げられる。

　（接合層５）
　金属材４とセラミックス－炭素複合材１との間には、接合層５が形成されている。この接合層５を介して金属材４とセラミックス－炭素複合材１とが接合されている。接合層５は、金属の炭化物とセラミックスとを含む。

　接合層５に含まれる金属の炭化物は、後に詳述するように、接合工程において、金属材４から供給された金属が炭化してなるものである。すなわち、金属の炭化物は、金属材４由来のものである。このため、金属材４を構成する金属と同種の金属の炭化物である。よって、接合層５に含まれる金属の炭化物の種類は、金属材４を構成している金属によって決まる。例えば、金属材４がＷ及びＭｏの少なくとも一方からなる場合は、接合層５に含まれる金属の炭化物は、炭化タングステン及び炭化モリブデンの少なくとも一方となる。

　接合層５に含まれるセラミックスは、後に詳述するように、セラミック部３由来のものである。このため、接合層５に含まれるセラミックスは、セラミック部３を構成するセラミックスと同種のセラミックスである。例えば、セラミック部３が窒化アルミニウム及び炭化ケイ素の少なくとも一方からなる場合は、接合層５にも、窒化アルミニウム及び炭化ケイ素の少なくとも一方が含まれている。なお、接合層５において、金属とセラミックスとは単体として存在していてもよいし、互いに結合した状態で存在していてもよい。

　接合層５の厚みは、通常１μｍ～２００μｍ程度である。

　以上説明したように、本実施形態の接合体６では、接合層５が金属の炭化物とセラミックスとを含んでいる。よって、接合層５は、金属材４やセラミックス－炭素複合材１に対して優れた親和性を有する。従って、接合層５と、金属材４との間の密着強度が高く、且つ接合層５と、セラミックス－炭素複合材１との間の密着強度が高い。その結果、金属材４とセラミックス－炭素複合材１との間の密着強度も高くなる。すなわち、接合体６では、金属材４とセラミックス－炭素複合材１とが高い接合強度で接合されている。

　また、接合体６は、金属材４とセラミックス－炭素複合材１との接合にろう材を使用していない。よって、接合体６は、ろう材の融点よりも高い温度で使用可能である。

　以上より、本実施形態の接合体６は、高性能なＸ線回転対陰極、放熱部材や耐熱部材、耐放射線部材、耐プラズマ損傷部材などとして好適に使用できる。

　（接合体６の製造方法）
　以下、金属材４とセラミックス－炭素複合体材１との接合体６の製造方法の一例について説明する。

　セラミックス－炭素複合材１と、金属材４とを接触させて得られる積層体を焼成する。この焼成工程において、金属材４のセラミックス－炭素複合材１側表層に含まれる金属がセラミックス－炭素複合材１の炭素粒子２から供給される炭素によって炭化し、金属炭化物が形成される。これにより金属炭化物とセラミック部３のセラミックスとを含む接合層５が形成される。その結果、金属材４とセラミックス－炭素複合材１とが接合した接合体６を得ることができる。

　なお、例えば、金属材４が粉体である場合は、セラミックス－炭素複合材１の上に粉体である金属材４を配置し、その状態で焼成することにより、接合体６を製造することができる。例えば金属材４が板状である場合は、セラミックス－炭素複合材１と金属材４とを積層した状態で焼成することにより、接合体６を製造することができる。

　ここで、ＷやＭｏは、炭化物を構成しやすい金属である。このため、Ｗ及びＭｏの少なくとも一方からなる金属材４を用いることにより、金属炭化物が形成されやすくなる。従って、金属材４とセラミックス－炭素複合材１との接合が容易となる。

　セラミックス－炭素複合材１と金属材４との焼成温度や焼成時間、焼成雰囲気の種類、焼成雰囲気の圧力等は、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。焼成温度は、例えば、６００℃～１８００℃程度とすることができる。焼成時間は、例えば、２分間～２時間程度とすることができる。焼成雰囲気の種類は、例えば、窒素、アルゴンなどの不活性ガス雰囲気とすることができる。焼成雰囲気の圧力は、例えば、０ＭＰａ～１０ＭＰａ程度とすることができる。

　本実施形態の接合体６の製造方法によれば、ろう材や接着剤などを用いることなく、金属材４とセラミックス－炭素複合材１とを接合することができる。

　また、ボルト等による機械的な接合では接合できないような形状の金属材４とセラミックス－炭素複合材１とを接合することも可能である。

　以下、本発明を、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に何ら限定されるものではない。本発明は、本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。

　（実験例１）
　以下のようにしてセラミックス－炭素複合材１と実質的に同様の構成を有するセラミックス－炭素複合材を作製した。

　炭素粒子２として黒鉛（メソフェーズ小球体、東洋炭素株式会社製）を使用した。セラミックスとして窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のＨタイプ）を使用した。

　黒鉛（１０ｇ）と、窒化アルミニウム（３．５４ｇ）と焼結助剤としてのＹ_２Ｏ_３（０．１９ｇ）とを混合した粉末と、アクリルアミド（８ｇ）及びＮ，Ｎ’―メチレンビスアクリルアミド（１ｇ）をイソプロパノール（４５ｇ）に溶解したバインダー溶液（２．４９ｇ）とをゲルキャスティング法により混合し、混合物をプラスティックモールドにキャスティングした。混合物中の黒鉛とセラミックスとの体積比は８０：２０であった。得られた混合物を常圧下、８０℃で１２時間乾燥して乾燥物を得た。次に、乾燥物を真空中、７００℃で１時間加熱してバインダーであるアクリルアミドを除去した。さらに、放電プラズマ焼結法にて、３０ＭＰａの圧力を印加しつつ、１９００℃で５分間、真空条件でパルス通電焼結した。その結果、セラミックス－炭素複合材として、窒化アルミニウム－黒鉛複合材が得られた。

　得られた窒化アルミニウム－黒鉛複合材のかさ密度、曲げ強度及び熱伝導率を下記の要領で測定した。結果を下記の表１に示す。

　〔かさ密度〕
　アルキメデス法により、かさ密度を測定した。具体的には、ＪＩＳ　Ａ１５０９－３に基づき測定した。

　〔曲げ強度〕
　３点曲げ強度試験により、曲げ強度を測定した。具体的には、ＪＩＳ　Ａ１５０９－４に基づき測定した。

　〔熱伝導率〕
　レーザーフラッシュ法により、熱伝導率を測定した。具体的には、ＪＩＳ　Ａ１６５０－３に基づき測定した。

　（実験例２）
　窒化アルミニウムの代わりに、炭化ケイ素（宇部興産株式会社製のＥ１０タイプ）を使用したこと以外は、実験例１と同様にして、炭化ケイ素－黒鉛複合材を得た。黒鉛とセラミックスの体積比は７０：３０とした。

　得られた炭化ケイ素－黒鉛複合材のかさ密度、曲げ強度及び熱伝導率を実験例１に記載の要領で測定した。結果を下記の表１に示す。

　（実験例３）
　実験例１において、焼結助剤を使用しなかったこと以外は、上記と同様にして、窒化アルミニウム－黒鉛複合材を得た。

　得られた窒化アルミニウム－黒鉛複合材のかさ密度、曲げ強度を実験例１に記載の要領で測定した。結果を下記の表１に示す。なお、熱伝導率は測定していない。

　（比較実験例１）
　黒鉛（メソフェーズ小球体、東洋炭素株式会社製、１０ｇ）と、窒化アルミニウム（３．５４ｇ）と焼結助剤（Ｙ_２Ｏ_３　０．１９ｇ）とを混合した粉末と、エタノール(１５g)とをボールミルで混合した。得られた混合物を常圧下、８０℃で１２時間分間乾燥して乾燥粉末を得た。次に、得られた粉末を、放電プラズマ焼結法にて、３０ＭＰａの圧力を印加しつつ、１９００℃で５分間、真空条件でパルス通電焼結した。その結果、窒化アルミニウムと黒鉛との複合焼結体が得られた。

　得られた複合焼結体のかさ密度、曲げ強度及び熱伝導率を実験例１に記載の要領で測定した。結果を下記の表１に示す。

　（実施例１）
　実験例１で作製した窒化アルミニウム－黒鉛複合材（厚さ５ｍｍ、直径２５ｍｍの円柱）の端面を紙やすりで研磨後、金属材４としてのタングステン粉末（粒子径約０．６μｍ、４．５ｇ）を、窒化アルミニウム－黒鉛複合材の端面上に、厚みが０．３ｍｍとなるように配置し、積層体を得た。次に、積層体に３０ＭＰａの圧力を印加しつつ、１７００℃で５分間、真空条件下でパルス通電焼結した。その結果、タングステンと窒化アルミニウム－黒鉛複合材との接合体６が得られた。得られた接合体６を以下のように加工、研磨して得られた試験片の曲げ強度を以下の要領で測定した。結果を下記表２に示す。

　〔試験片の作製〕
　試験片は、幅約３ｍｍ、厚み２～６ｍｍ、長さ２０ｍｍの直方体に加工し、８０μｍの研磨盤で研磨した。

　（実施例２）
　セラミックス－炭素複合材として、窒化アルミニウム－黒鉛複合材（厚さ５ｍｍ、直径２５ｍｍの円柱）を使用したこと、及び金属材４として、タングステン粉末（粒子径約０．６μｍ、５ｇ）を厚みが０．５ｍｍとなるように配置したこと以外は、実施例１と同様にして、タングステンと窒化アルミニウム－黒鉛複合材との接合体６を得た。得られた接合体６は、実施例１と同様にして、加工と研磨後に曲げ強度を測定した。結果を下記表２に示す。

　（実施例３）
　実施例２と同様にして、タングステンと窒化アルミニウム－黒鉛複合材との接合体６を得た。得られた接合体６に熱サイクル処理を行った。熱サイクル処理の方法は、真空中にて室温から４００℃までの加熱－冷却を１０回繰り返した。得られた接合体６は、実施例１と同様にして、加工と研磨後に曲げ強度を測定した。結果を下記表２に示す。

　（実施例４）
　セラミックス－炭素複合材として、実験例２で得られた炭化ケイ素－黒鉛複合材（厚さ５ｍｍ、直径２５ｍｍ）を使用したこと以外は、実施例２と同様にして、タングステンとセラミックス－炭素複合材との接合体６を得た。得られた接合体６は、実施例１と同様にして、加工と研磨後に曲げ強度を測定した。結果を下記表２に示す。

　（実施例５）
　セラミックス－炭素複合材１として、実験例２と同様の方法で得られた炭化ケイ素－黒鉛複合材（厚さ６ｍｍ、直径２５ｍｍ）を使用したこと、及び金属材４としてモリブデン（Ｍｏ）粉末（粒子径約０．７ｍｍ、３．５ｇ）を厚みが０．５ｍｍとなるように配置したこと以外は、実施例１と同様にして、モリブデンとセラミックス－黒鉛複合材との接合体６を得た。得られた接合体６は実施例１と同様にして、加工と研磨後に曲げ強度を測定した。結果を下記表２に示す。

　（実施例６）
　セラミックス－炭素複合材１として、実験例３で得られた窒化アルミニウム－黒鉛複合材（厚さ５ｍｍ、直径２５ｍｍの円柱）を使用したこと以外は、実施例１と同様にして、タングステンと窒化アルミニウム－黒鉛複合材との接合体６が得られた。得られた接合体６は、実施例１と同様にして、加工と研磨後に曲げ強度を測定した。結果を下記表２に示す。

　（比較例１）
　東洋炭素株式会社製のＩＧ－８８黒鉛を紙やすりで研磨後、上部にタングステン粉末（粒子径約０．６μｍ、５ｇ）を厚みが０．５ｍｍとなるように５ｇ配置した。次に、３０ＭＰａの圧力を印加しつつ、１７００℃で５分間、真空条件下でパルス通電焼結した。その結果、黒鉛とタングステン粉末とを接合することはできなかった。結果を下記表２に示す。

　なお、実施例１～６におけるセラミックス－黒鉛複合材の厚みは、上記加工及び研磨後の試験片の厚みである。

　（第２の実施形態）
　図６は、第２の実施形態に係る炭素材接合体の略図的断面図である。図６に示すように、炭素材接合体６ａは、第１の部材４ａと、第２の部材５ａとを有する。炭素材接合体６ａは、第１の部材４ａと第２の部材５ａとの接合体である。

　（第１の部材４ａ）
　第１の部材４ａは、炭素材からなる。炭素材は、炭素を主成分とする材料である。炭素材は、炭素以外の成分を含んでいてもよい。炭素材の具体例としては、黒鉛化前の炭素質材、等方性黒鉛材、押出材や型押材等の異方性黒鉛材、炭素繊維複合材などが挙げられる。炭素材の熱膨張係数は、０．５～１０^－６／Ｋ～９．０～１０^－６／Ｋの範囲内であることが好ましい。

　（第２の部材５ａ）
　第２の部材５ａは、炭素、セラミックスまたは金属からなる。

　第２の部材５ａの構成材料として好ましく用いられる炭素としては、上記第１の部材４ａと同様のものが挙げられる。

　第２の部材５ａの構成材料として好ましく用いられるセラミックスとしては、例えば、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。第２の部材５ａのセラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。例えば、第２の部材５ａを構成するセラミックスがセラミックス－黒鉛複合材１ａと接する界面付近の組成は、セラミックス－黒鉛複合材１ａのセラミック部と近い組成であってもよい。

　第２の部材５ａの構成材料として好ましく用いられる金属としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｗ、Ｔｉ、Ｍｏ、Ａｕ、Ｐｔなどが挙げられる。

　図６では、模式的に、第２の部材５ａを直方体状に描画している。しかしながら、第２の部材５ａの形状は特に限定されない。第２の部材５ａは、図６に記載されているようにブロック状であってもよいし、例えば、粒子状、柱状、繊維状等であってもよい。第２の部材５ａが粒子状である場合は、第２の部材５ａの粒子径は、例えば、５０ｎｍ～５００μｍ程度とすることができる。

　（セラミックス－黒鉛複合材１ａ）
　第１の部材４ａと第２の部材５ａとの間には、セラミックス－黒鉛複合材１ａが配されている。このセラミックス－黒鉛複合材１ａによって、第１の部材４ａと第２の部材５ａとが接合されている。

　セラミックス－黒鉛複合材１ａは、複数の炭素粒子２ａと、セラミック部３ａとを備えている。

　炭素粒子２ａとしては、例えば有機化合物（合成または天然有機化合物）を焼成したもの、メソカーボン小球体焼成品、樹脂焼成品、石油系コークス、石炭系コークス、天然黒鉛または人造黒鉛等の黒鉛構造を有するものなどの黒鉛粒子が挙げられる。この中でも好ましいものとしては、黒鉛粒子が挙げられ、例えば球晶黒鉛や球状天然黒鉛などがより好ましく用いられる。炭素粒子の粒子径は、５０ｎｍ～５００μｍ程度であることが好ましく、１μｍ～２５０μｍ程度であることがより好ましく、５μｍ～１００μｍ程度であることがさらに好ましい。炭素粒子２ａの粒子径が小さすぎると、炭素粒子２ａが凝集しやすい。炭素粒子２ａが凝集しすぎると、強度は低下する。一方、炭素粒子２ａの粒子径が大きすぎると、空隙が大きくなる場合があり、その場合でも応力集中により強度が低下する。複数の炭素粒子２ａは、１種類の炭素粒子のみを含んでいてもよいし、複数種類の炭素粒子を含んでいてもよい。

　セラミック部３ａは、複数の炭素粒子２ａの間に位置している。セラミック部３ａは、連続した構造を有する。このため、複数の炭素粒子２ａは、セラミック部３ａによって一体化されている。セラミック部３ａは、３次元網目構造を有することが好ましい。セラミックス－黒鉛複合材１ａにおいて、セラミック部３ａ中に炭素粒子２ａが分散していることが好ましい。なお、セラミック部３ａ中に炭素粒子２ａが塊状となって分散していてもよい。

　なお、セラミック部３ａは、連続したひとつのセラミック部により構成されていてもよいし、孤立した複数のセラミック部により構成されていてもよい。

　セラミック部３ａを構成するセラミックスは、特に限定されない。セラミック部を構成するセラミックスの具体例としては、例えば窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素、酸化ジルコニウムなどが挙げられる。セラミック部３ａは、１種類のセラミックスのみから構成されていてもよいし、複数種類のセラミックスから構成されていてもよい。また、セラミック部３ａが、複数種類のセラミックスから構成されている場合、その組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。

　以上のように、炭素材接合体６ａは、セラミックス－黒鉛複合材１ａに複数の炭素粒子２ａと、セラミック部３ａとを含んでいる。よって、セラミックス－黒鉛複合材１ａは、炭素、セラミックス、金属との親和性が高い。従って、セラミックス－黒鉛複合材１ａと、炭素材からなる第１の部材４ａとの間の密着強度が高く、且つセラミックス－黒鉛複合材１ａと、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５ａとの間の密着強度が高い。その結果、第１の部材４ａと第２の部材５ａとの間の密着強度も高くなる。すなわち、炭素材接合体６ａでは、炭素材からなる第１の部材４ａと、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５ａとが高い接合強度で接合されている。

　第１の部材４ａと第２の部材５ａとのより高い接合強度を得る観点からは、第２の部材５ａがセラミックスからなる場合は、第２の部材５ａのセラミックス－黒鉛複合材１ａ側の界面付近の組成が、セラミックス－黒鉛複合材１ａのセラミック部３ａの組成と近いことが好ましい。また、第２の部材５ａのセラミックス－黒鉛複合材１ａ側の界面付近の組成と、セラミックス－黒鉛複合材１ａのセラミック部３ａの組成とが、互いに固溶する組成であること、または互いに化学反応を起こしやすい組成であることが好ましい。

　セラミックス－黒鉛複合材１ａは、炭素粒子２ａとセラミック部３ａとを有するため、炭素粒子２ａやセラミック部３ａの構成材料等を調整することにより、セラミックス－黒鉛複合材１ａの熱膨張係数を、第１の部材４ａの熱膨張係数や第２の部材５ａの熱膨張係数と近くすることができる。よって、第１の部材４ａとセラミックス－黒鉛複合材１ａとの剥離、第２の部材５ａとセラミックス－黒鉛複合材１ａとの剥離を効果的に抑制することができる。

　また、セラミックス－黒鉛複合材１ａは、炭素粒子２ａとセラミック部３ａとを有するため、炭素粒子２ａやセラミック部３ａの構成材料等を調整したり、炭素粒子２ａとセラミック部３ａとの比率を調整することにより、セラミックス－黒鉛複合材１ａの熱伝導率を調整することができる。

　本実施形態の炭素材接合体６ａは、上述のような優れた特性を有するため、放熱基板、構造部材などとして好ましく使用することができる。

　以下、炭素材接合体６ａの製造方法の一例について説明する。

　（積層体作製工程）
　まず、積層体作製工程を行う。積層体作製工程では、第１の部材４ａと第２の部材５ａとの間に、セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子２ａ（図７においては図示せず）を含む炭素材接合体用接合材７ａを配置し、図７に示す積層体８ａを作製する。

　ここで、炭素粒子２ａの表面に付着したセラミックスは、セラミック部３ａを構成するためのものである。このため、炭素粒子２ａの表面に付着したセラミックスの種類は、形成しようとするセラミック部３ａの種類に応じて適宜選択することができる。接合材７ａに含まれるセラミックスの組成は、均一であってもよいし、不均一であってもよい。接合材７ａに含まれるセラミックスと第２の部材５ａのセラミックスの組成は、同一であってもよいし、同一でなくてもよい。

　セラミックスの形状は特に限定されない。例えば、炭素粒子２ａの表面にセラミック粒子を付着させてもよい。その場合は、セラミック粒子の粒子径は、炭素粒子の粒子径の１／１００～１／５の範囲内であることが好ましい。この場合、炭素粒子の表面の実質的に全体をセラミック粒子で覆うことが可能となる。セラミック粒子の粒子径は、炭素粒子の粒子径の１／５０～１／１０の範囲内であることがより好ましく、１／４０～１／２０の範囲内であることがさらに好ましい。

　また、炭素粒子２ａの表面に１００ｎｍ～２０μｍ程度の厚みのセラミック層を形成してもよい。その場合、表面上にセラミック層が形成された複数の炭素粒子２ａは、それぞれ粒子状であってもよいし、セラミック層により一体にされていてもよい。すなわち、セラミック層によりコーティングされた複数の炭素粒子２ａを第１の部材４ａと第２の部材５ａとの間に配置してもよいし、セラミックス－黒鉛複合材１ａと実質的に同じ形態を有する接合材７ａを配してもよい。換言すれば、接合材７ａは、複数の炭素粒子２ａと、炭素粒子２ａを覆っており、かつ複数の炭素粒子２ａを接続しているセラミック部３ａとを有するセラミック－炭素複合体により構成することもできる。

　セラミックスが表面に付着した炭素粒子は、例えば、気相法、液相法、ミキサー等を用いてセラミックスと炭素粒子とを混合する機械的混合方法、スラリー法またはこれらを組み合わせた方法により作製することができる。気相法の具体例としては、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）、化学気相反応法（ＣＶＲ法）などが挙げられる。液相法の具体例としては、例えば、共沈法、ゾル・ゲル法等が挙げられる。スラリー法の具体例としては、例えばゲルキャスト法、テープキャスティング法などが挙げられる。

　セラミックス－黒鉛複合材１ａと実質的に同じ形態を有する接合材７ａは、上述の方法等により作製した、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を焼成することにより作製することができる。

　セラミックスが表面に付着した炭素粒子が粉体である場合は、接合材７ａを、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を樹脂との混合物により構成することが好ましい。この場合、接合材７ａの取り扱いが容易となる。また、接合材７ａの形状を自由に調整することができる。例えば、接合材７ａをシート状にすることができる。接合材７ａが樹脂を含むことにより、接合材７ａが炭素粒子の細孔内に侵入することができる。接合材７ａが炭素粒子の細孔内に侵入することにより、第１の部材４ａと第２の部材５ａとの接合強度を高めることができる。樹脂としては、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂を用いることができる。樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましい。具体的には、例えば、ポリビニルアルコール、ポリビニルブチラール等の樹脂が好ましく用いられる。

　（焼成工程）
　次に、積層体８ａを焼成する。これにより、炭素材からなる第１の部材４ａと、炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材５ａとを、ろう材などを用いることなく、セラミックス－黒鉛複合材１ａによって好適に接合することができる。また、ボルト等による機械的な接合では接合できないような形状の第１及び第２の部材４ａ，５ａを接合することも可能である。

　また、本実施形態の接合方法では、第１の部材４ａと第２の部材５ａとを高い接合強度で接合させることができる。また、第１の部材４ａと第２の部材５ａとの剥離が生じ難い炭素材接合体６ａを得ることができる。また、第１の部材４ａと第２の部材５ａとの間の熱伝導率を高くすることができる。

　なお、積層体の焼成温度や焼成時間、焼成雰囲気の種類、荷重圧等は、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。積層体の焼成温度は、例えば、１０００℃～２０００℃程度とすることができる。積層体の焼成時間は、例えば、５分間～１日間程度とすることができる。焼成雰囲気の種類は、例えば、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性ガス雰囲気や真空中とすることができる。荷重圧は、例えば、０ＭＰａ～４０ＭＰａ程度とすることができる。

　以下、本発明の好ましい実施形態の他の例について説明する。以下の説明において、第２の実施形態と実質的に共通の機能を有する部材を共通の符号で参照し、説明を省略する。

　（第３の実施形態）
　図８は、第３の実施形態における積層体の略図的断面図である。以下、図８を参照しながら、本実施形態における第１の部材４ａと第２の部材５ａとの接合方法について説明する。

　本実施形態では、第２の部材５ａは粒子状である。本実施形態では、第１の部材４ａの上に、粒子状の第２の部材５ａと樹脂９ａとの混合物を配置することにより、樹脂９ａ中に第２の部材５ａが分散した樹脂層１０ａを形成する。

　樹脂層１０ａの形成は、例えば、テープキャスティング法等により行うことができる。

　次に、第１の部材４ａと樹脂層１０ａとの積層体１１ａの焼成を行う。これにより、図９に示す、第１の部材４ａの表面に焼成された第２の部材５ａが接合した炭素材接合体１２ａが得られる。

　本実施形態の炭素材接合体１２ａの製造方法では、第１の部材４ａと第２の部材５ａとを高い接合強度で接合することができる。

　なお、焼成条件については、上記第２の実施形態と同様に、使用する材料の種類、形状、大きさ等に応じて適宜設定することができる。

　以下、本発明について、具体的な実施例に基づいて、さらに詳細に説明する。本発明は、以下の実施例に何ら限定されるものではない。本発明の要旨を変更しない範囲において適宜変更して実施することが可能である。

　（実施例７）
　かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ^３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０^－６／Ｋの等方性黒鉛材を用意した。この等方性黒鉛材を第１の部材４ａとして用いた。

　次に、平均粒子径２６μｍの球晶黒鉛と窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のグレードＨ、平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ^２／ｇ）を体積比（球晶黒鉛の体積：窒化アルミニウム粉末の体積）が８０：２０となるように混合した。得られた混合物１３．７４ｇに、分散剤としてリン酸２－ヘチルヘキシル０．８３ｇと、溶媒として２－ブタノン・エタノール混合物（体積割合６６：３４）１０ｇと、バインダーとしてポリビニルブチラール２．５ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量割合５０：５０）１．１５ｇとを添加して混合物を調製した。得られた混合物を自転・公転ミキサーで撹拌し、スラリーを得た。得られたスラリーをドクターブレード法でシート状に成形し、室温で乾燥して厚さ１５０μｍの黒鉛・窒化アルミニウムテープを得た。この黒鉛・窒化アルミニウムテープを接合材７ａとして用いた。

　次に、窒化アルミニウム粉末（株式会社トクヤマ製のグレードＨ、平均粒子径０．６μｍ、比表面積２．７ｍ^２／ｇ）２０ｇに、分散剤としてリン酸２－ヘチルヘキシル０．２６ｇと、溶媒として２－ブタノン・エタノール混合物（体積割合６６：３４）１０．９ｇと、バインダーとしてポリビニルブチラール２．１８ｇと、可塑剤としてポリエチレングリコール・フタル酸ベンジルブチルアルコール混合物（質量割合５０：５０）２．９７ｇとを添加して混合物を調製した。得られた混合物を自転・公転ミキサーで撹拌し、スラリーを得た。得られたスラリーをドクターブレード法でシート状に成形し、室温で乾燥して厚さ１４０μｍの窒化アルミニウム粒子が分散してなる窒化アルミニウムテープを得た。この窒化アルミニウムテープを第２の部材５ａとして用いた。

　次に、等方性黒鉛材からなる第１の部材４ａの上に、黒鉛・窒化アルミニウムテープからなる接合材７ａと、窒化アルミニウムテープからなる第２の部材５ａを順に配置し、積層体８ａを作製した。

　次に、積層体８ａを、放電プラズマ焼結法により、３０ＭＰａの圧力下、真空中、１９００℃で５分間保持した。この結果、等方性黒鉛材からなる第１の部材４ａと、窒化アルミニウムからなる第２の部材５ａとが、複数の炭素粒子２ａとセラミック部３ａとを含むセラミックス－黒鉛複合材１ａにより接合された炭素材接合体が得られた。

　実施例７で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、それぞれ以下の要領で行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表３に示す。

　〔剥離状態の観察〕
　目視により、調製後の第１の部材４ａと第２の部材５ａの接合の様子を観察した。

　〔３点曲げ試験〕
　等方性黒鉛の寸法を幅１．６ｍｍ×厚さ１．６ｍｍ×長さ２０ｍｍ、支点間距離を１５ｍｍ、クロスヘッド下降速度を０．５ｍｍ／ｍｉｎとした以外はＪＩＳ　Ｒ７２２２に準拠して測定した。

　（実施例８）
　窒化アルミニウムテープの代わりに、厚さ１ｍｍのＡｌＮ板を第２の部材５ａとして使用し、放電プラズマ焼結法による焼結温度を１７００℃としたこと以外は、実施例７と同様にして、炭素材接合体を作製した。

　次に、実施例８で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、実施例７と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表３に示す。

　（実施例９）
　窒化アルミニウムテープの代わりに、厚さ１ｍｍのＳｉＣ板を第２の部材５ａとして使用し、放電プラズマ焼結法による焼結温度を１７００℃としたこと以外は、実施例７と同様にして、炭素材接合体を得た。

　次に、実施例９で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ試験を、実施例７と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表３に示す。

　（実施例１０）
　かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ^３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０^－６／Ｋの等方性黒鉛材を用意した。この等方性黒鉛材を第１の部材４ａとして用いた。

　その第１の部材４ａの上に、実施例７と同様にして作製した窒化アルミニウムテープからなるセラミック層を配置し、積層体１１ａを作製した。

　次に、積層体１１ａを、放電プラズマ焼結法により、３０ＭＰａの圧力下、真空中、１９００℃で５分間保持した。この結果、等方性黒鉛材からなる第１の部材４ａと、窒化アルミニウムからなる粒子状の第２の部材５ａとが、直接接合している炭素材接合体が得られた。

　次に、実施例１０で作製した炭素材接合体の剥離状態の観察、３点曲げ強さを、実施例７と同様にして行った。結果を、３点曲げ強さ及びかさ密度と共に下記の表３に示す。

　（比較例２）
　実施例７と同様に、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ^３、３点曲げ強さが４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０^－６／Ｋの等方性黒鉛材を第１の部材４ａとして用いた。

　その第１の部材４ａの上に、実施例７において窒化アルミニウムテープの作製に用いたものと同様の窒化アルミニウム粉末（１．５ｇ）を配置し、その状態で、実施例７と同様の放電プラズマ焼結法による焼結を行ったが、黒鉛と窒化アルミニウムの接合は認められなかった。

　（比較例３）
　実施例７と同様に、かさ密度が１．８Ｍｇ／ｍ^３、曲げ強度が４０ＭＰａ、線熱膨張係数が４．７×１０^－６／Ｋの等方性黒鉛材を第１の部材４ａとして用いた。

　その第１の部材４ａの上に、窒化アルミニウム板（厚さ１ｍｍ）を配置し、その状態で、実施例７と同様の放電プラズマ焼結法による焼結を行ったが、黒鉛と窒化アルミニウムの接合は認められなかった。

１…セラミックス－炭素複合材
２…炭素粒子
３…セラミック部
４…金属材
５…接合層
６…金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体
１ａ…セラミックス－黒鉛複合材
２ａ…炭素粒子
３ａ…セラミック部
４ａ…第１の部材
５ａ…第２の部材
６ａ…炭素材接合体
７ａ…接合材
８ａ…積層体
９ａ…樹脂
１０ａ…樹脂層
１１ａ…積層体
１２ａ…炭素材接合体

Claims

　金属からなる金属材と、
　複数の炭素粒子と、前記複数の炭素粒子間に形成されており、セラミックスからなるセラミック部とを有するセラミックス－炭素複合材とが、接合層を介して接合されている接合体であって、
　前記接合層は、前記金属の炭化物と前記セラミックスとを含む、
金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体。
　前記セラミック部は、連続した構造を有する請求項１に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体。
　前記セラミックスは、窒化アルミニウム及び炭化ケイ素の少なくとも一方からなる請求項１または２に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体。
　前記金属は、Ｗ及びＭｏの少なくとも一方からなる請求項１～３のいずれか一項に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体。
　前記セラミックスが炭化ケイ素であり、前記接合層は、前記金属とＳｉとを含む請求項１～４のいずれか一項に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体。
　金属材とセラミックス－炭素複合体材との接合体の製造方法であって、
　複数の炭素粒子と、前記複数の炭素粒子間に形成されており、セラミックスからなるセラミック部とを有するセラミックス－炭素複合材を用意し、前記セラミックス－炭素複合材と金属材とを接触させた状態で焼成する、金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体の製造方法。
　前記セラミック部は、連続した３次元網目構造を有する請求項６に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体の製造方法。
　前記セラミックス－炭素複合材は、焼結助剤を含む請求項６または７に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体の製造方法。
　前記金属材は、粉体である請求項６～８のいずれか一項に記載の金属材とセラミックス－炭素複合材との接合体の製造方法。
　炭素材からなる第１の部材と、
　炭素、セラミックスまたは金属からなる第２の部材と、
　前記第１の部材と前記第２の部材とを接合しているセラミックス－黒鉛複合材と、
を備え、
　前記セラミックス－黒鉛複合材は、複数の炭素粒子と、前記複数の炭素粒子間に形成されているセラミック部とを含む、
炭素材接合体。
　前記セラミック部は、連続した構造を有する請求項１０に記載の炭素材接合体。
　前記セラミック部は、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されている請求項１０または１１に記載の炭素材接合体。
　炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、前記第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法であって、
　前記第１の部材と前記第２の部材との間に、セラミックスが表面に付着した炭素粒子を配置して積層体を作製する積層体作製工程と、
　前記積層体を焼成する焼成工程と、
を備える炭素材接合体の製造方法。
　前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、セラミック粒子が表面に付着した炭素粒子を配置する、請求項１３に記載の炭素材接合体の製造方法。
　前記セラミック粒子として、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、炭化ホウ素、炭化タンタル、炭化ニオブ、炭化ジルコニウム、酸化亜鉛、酸化ケイ素及び酸化ジルコニウムからなる群から選ばれた少なくとも一種から形成されているセラミック粒子を用いる請求項１４に記載の炭素材接合体の製造方法。
　前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、前記セラミックスが表面に付着した炭素粒子と樹脂との混合物を配置する請求項１３～１５のいずれか一項に記載の炭素材接合体の製造方法。
　前記樹脂として熱可塑性樹脂を用いる請求項１６に記載の炭素材接合体の製造方法。
　前記積層体作製工程において、前記第１の部材と前記第２の部材との間に、複数の炭素粒子と、前記炭素粒子を覆っており、かつ前記複数の炭素粒子を接続しているセラミック部とを有するセラミックス－炭素複合体層を配置する請求項１３に記載の炭素材接合体の製造方法。
　炭素材と、炭素、セラミックスまたは金属からなる部材との接合に用いられる接合材であって、
　セラミックスが表面に付着した複数の炭素粒子を含む炭素材接合体用接合材。
　前記炭素粒子の表面には、セラミック粒子が付着している請求項１９に記載の炭素材接合体用接合材。
　樹脂をさらに含む請求項１９または２０に記載の炭素材接合体用接合材。
　前記樹脂は、熱可塑性樹脂である請求項２１に記載の炭素材接合体用接合材。
　前記炭素粒子の表面に付着した前記セラミックスは、前記炭素粒子を覆っており、かつ前記複数の炭素粒子を接続している請求項１９に記載の炭素材接合体用接合材。
　シート状である請求項１９～２３のいずれか一項に記載の炭素材接合体用接合材。
　炭素材からなる第１の部材と、炭素、セラミックスまたは金属からなり、前記第１の部材に接合された第２の部材とを備える炭素材接合体の製造方法であって、
　前記第１の部材の上に、前記第２の部材と樹脂との混合物を配置して作製した積層体を焼成する工程
を備える炭素材接合体の製造方法。
　前記第２の部材は、粉体である、請求項２５に記載の炭素材接合体の製造方法。