JP6772855B2 - 全固体電池 - Google Patents

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Description

本開示は、全固体電池及びその製造方法に関する。本開示は、特に、金属外装体を備える全固体電池及びその製造方法に関する。
小型で高いエネルギー密度を有する電池として、リチウムイオン電池が使用されている。リチウムイオン電池の用途は、一層拡大されている。また、リチウムイオン電池の高性能化も求められている。
特許文献１には、密閉型電気化学デバイスが開示されている。このデバイスには、電解液を用いるリチウム電池も含まれている。このデバイスは、開口端を有する直方体形状の金属箱体と樹脂蓋体を備えている。電解液の漏洩防止のため、カシメによって、金属箱体と樹脂蓋体を結合している。
リチウムイオン電池の中でも、電解液を固体電解質に置換した全固体電池は、特に注目されている。これは、全固体電池は、従来の電解液に代えて、固体電解質を用いているため、エネルギー密度をさらに高めることが期待できるからである。
例えば、特許文献２には、正極と負極の間に固体電解質を介在させてなる全固体電池素子を外装体で被覆した全固体電池が開示されている。この全固体電池の外装体は、樹脂からなる。
また、特許文献３には、非水系のリチウムイオン電池が開示されている。この電池は、金属外装体の中に、全固体電池素子が収容されている。
特開２０１４−６０１３８号公報 特開２０００−１０６１５４号公報 特開平９−２９３５３５号公報
全固体電池は、負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層を、この順で有する全固体電池素子を有する。この全固体電池素子を金属外装体に収容したとき、振動等によって、全固体電池素子が金属外装体の中で移動してしまうことがある。そうすると、短絡が発生したり、全固体電池素子の金属外装体に固定されている部分が破損したりする。また、負極活物質層、固体電解質層、及び正極活物質層は圧粉体で脆いため、これらが破損したりする。短絡、固定部分の破損、及び活物質層の破損によって、全固体電池が劣化する。
本発明者は、金属外装体を備える全固体電池を用いる場合、振動等によって、外装体内部の全固体電池素子が移動して、全固体電池が劣化してしまうおそれがある、という課題を見出した。
本開示の全固体電池及びその製造方法は、上記課題を解決するためになされたものであり、金属外装体内部の全固体電池素子が移動し、その結果、全固体電池が劣化してしまうことを抑制する、全固体電池及びその製造方法を提供することを目的とする。
本発明者らは、上記目的を達成すべく、鋭意検討を重ね、本開示の全固体電池及びその製造方法を完成させた。その要旨は、次のとおりである。
〈１〉負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層が、この順で配置された単位電池を、１つ以上有する全固体電池素子と、
少なくとも一端に開口部を有し、かつ、前記全固体電池素子が収容されている金属外装体と、
前記開口部を封止しており、かつ、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接している樹脂封止体と、
前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
を備え、
前記樹脂封止体が、前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体を形成している、
全固体電池。
〈２〉前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、０．１〜５０．０ｍｍである、〈１〉に記載の全固体電池。
〈３〉前記負極集電体層突出部と連結されている負極集電板、及び、前記正極集電体層突出部と連結されている正極集電板の少なくともいずれかを、さらに備える、〈１〉又は〈２〉項に記載の全固体電池。
〈４〉前記負極集電体層又は前記正極集電体層のいずれかが、前記金属外装体に接地されている、 〈１〉〜〈３〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈５〉前記全固体電池素子の最外層が、負極集電体層又は正極集電体層のいずれかであり、前記最外層が、前記金属外装体に接地されている、〈１〉〜〈４〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈６〉前記金属外装体が、両端に開口部を有する、〈１〉〜〈５〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈７〉前記金属外装体が、一端に開口部、他端に底部を有し、かつ、
前記底部と前記樹脂封止体とで、残留隙間を形成している、〈１〉〜〈５〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈８〉前記樹脂封止体の、前記全固体電池素子と反対側の端面に、さらに、金属蓋体を備える、〈１〉〜〈７〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈９〉前記樹脂封止体が、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかからなる、〈１〉〜〈８〉項のいずれか一項に記載の全固体電池。
〈１０〉負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層それぞれの前駆体を、この順で１組以上配置して、積層体を得ること、
前記積層体を、積層方向に、加圧圧縮して、全固体電池素子を得ること、
少なくとも一端に開口部を有する金属外装体を準備すること、
前記金属外装体の内部に、前記全固体電池素子を収容すること、及び、
前記開口部から、前記金属外装体の内部に、液体状の樹脂を注入及び硬化して、
前記開口部を封止し、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接する樹脂封止体と、
前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に、樹脂封入部と一体の隙間充填体と、
を形成すること、
を含む、
全固体電池の製造方法。
〈１１〉前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、０．１〜５０．０ｍｍになるように、前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部を切断すること、をさらに含む、〈１０〉項に記載の方法。
〈１２〉前記負極集電体層突出部に負極集電板を連結すること、及び、前記正極集電体層突出部に正極集電板を連結すること、の少なくともいずれかを、さらに含む、〈１０〉又は〈１１〉項に記載の方法。
〈１３〉前記金属外装体が、両端に開口部を有する、〈１０〉〜〈１２〉項のいずれか一項に記載の方法。
〈１４〉前記樹脂封止体に金属蓋体を連結することを、さらに含む、〈１０〉〜〈１３〉項のいずれか一項に記載の方法。
本開示の全固体電池及びその製造方法によれば、金属外装体の開口部を樹脂封止体で封止し、全固体電池素子の外周と金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に、樹脂封止体の一部が侵入した隙間充填体を形成する。その結果、全固体電池素子が、金属外装体内で移動することを抑制するため、全固体電池の劣化を抑制する全固体電池及びその製造方法を提供できる。
図１は、本開示の全固体電池の実施形態の一例を示す縦断面図である。 図２は、全固体電池素子における、負極集電体層と正極集電体層の配置を模式的に示した斜視図である。 図３は、図１の実施形態と隙間充填部の長さが異なる一例を示す縦断面図である。 図４は、図１の実施形態と隙間充填部の長さが異なる別の例を示す縦断面図である。 図５は、全固体電池素子の外周と金属外装体の内周との間の隙間全てに、隙間充填体が形成されている場合を示す縦断面図である。 図６は、負極集電体層突出部と負極集電板を連結する一例を示す縦断面図である。 図７は、負極集電体層突出部と負極集電板１５を連結する別の例を示す縦断面図である。 図８は、正極集電体層を金属外装体に接地する一例を示す縦断面図である。 図９は、全固体電池素子の最外層が負極集電体層であり、この最外層の面を金属外装体の内周に接地する一例を示す縦断面図である。 図１０は、全固体電池が金属蓋体を備える一例を示す縦断面図である。 図１１は、金属外装体が両端に開口部を有し、負極集電板及び正極集電板を連結しない一例を示す縦断面図である。 図１２は、金属外装体が両端に開口部を有し、正極集電板を連結した一例を示す縦断面図である。 図１３は、金属外装体の端部の一部が開口している一例を示す縦断面図である。 図１４は、本開示の全固体電池の製造方法の各工程を示す説明図である。 図１５は、従来の全固体電池における負極集電体層突出部の結線について説明する縦断面図である。 図１６は、従来の全固体電池の負極集電体層突出部に負極集電板を設置するときの状態を説明する縦断面図である。
以下、本開示の全固体電池及びその製造方法の実施形態を詳細に説明する。なお、以下に示す実施形態は、本開示の全固体電池及びその製造方法を限定するものではない。
（全固体電池）
図１は、本開示の全固体電池の実施形態の一例を示す縦断面図である。
全固体電池１００は、全固体電池素子７０、金属外装体９０、及び樹脂封止体８０を備える。以下、全固体電池素子７０、金属外装体９０、及び樹脂封止体８０について説明する。
（全固体電池素子）
全固体電池素子７０は、負極集電体層１０ａ〜１０ｅ、負極活物質層２０ａ〜２０ｆ、固体電解質層３０ａ〜３０ｄ、正極活物質層４０ａ〜４０ｄ、及び正極集電体層５０ａ〜５０ｄを有する。
負極集電体層１０ａ、負極活物質層２０ａ、固体電解質層３０ａ、正極活物質層４０ａ、及び正極集電体層５０ａそれぞれは、この順で配置されて、単位電池６０ａを構成する。負極集電体層１０ｂ〜１０ｄ、負極活物質層２０ｂ〜２０ｄ、固体電解質層３０ｂ〜３０ｄ、正極活物質層４０ｂ〜４０ｄ、及び正極集電体層５０ｂ〜５０ｄについても同様であり、単位電池６０ｂ〜６０ｄを構成する。
負極集電体層１０ｂ、１０ｃは、負極活物質層２０ｂを含む単位電池６０ｂと、負極活物質層２０ｃを含む単位電池６０ｃと共用である。正極集電体５０ａ、５０ｂは、正極活物質層４０ａを含む単位電池６０ａと、正極活物質層４０ｂを含む単位電池６０ｂと共用である。正極集電体５０ｃ、５０ｄは、正極活物質層４０ｃを含む単位電池６０ｃと、正極活物質層４０ｄを含む単位電池６０ｄと共用である。
図１に示した実施形態では、全固体電池素子７０が、４つの単位電池６０ａ〜６０ｄを備えているが、これに限られない。全固体電池素子７０は、単位電池を１つ以上有していればよい。また、全固体電池素子７０の最外層、すなわち、負極活物質層２０ｅ、２０ｆは省略してもよい。
全固体電池素子７０は、積層電池、及び捲回電池のいずれでもよく、モノポーラ、及びバイポーラのいずれでもよい。また、これらを相互に組み合わせてもよい。
次に、負極集電体層１０ａ〜１０ｅ、負極活物質層２０ａ〜２０ｆ、固体電解質層３０ａ〜３０ｄ、正極活物質層４０ａ〜４０ｄ、及び正極集電体層５０ａ〜５０ｄについて説明する。
（負極集電体層）
負極集電体層１０ａ〜１０ｅを構成する材料としては、その材料で作製された負極集電体層１０ａ〜１０ｅが、全固体電池１００の負極集電体層１０ａ〜１０ｅとして機能する限り、特に限定されることはない。例えば、各種金属、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｆｅ、ステンレス、若しくはＴｉ等、又はこれらの合金を集電体層の材料として用いることができる。化学的安定性の観点から、負極集電体層１０ａ〜１０ｅとしては、Ｃｕの負極集電体層１０ａ〜１０ｅが好ましい。また、耐食性の観点から、ステンレスの負極集電体層１０ａ〜１０ｅが好ましい。
（負極活物質層）
負極活物質層２０ａ〜２０ｆの原材料は、負極活物質、並びに、随意に導電助剤、バインダー、及び固体電解質を含有している。これらの原材料は、これらの原材料で作製された負極活物質層２０ａ〜２０ｆが、全固体電池１００の負極活物質層２０ａ〜２０ｆとして機能する限り、次を選択することができる。
負極活物質としては、金属イオン、例えば、リチウムイオン等を吸蔵及び放出可能である物質から選択され、グラファイト、ハードカーボン等の炭素材料、若しくはＳｉ、Ｓｉ合金等のケイ素材料、又はこれらの組合せから選択できる。また、金属材料、例えば、インジウム、アルミニウム、若しくはすず、又はこれらの組合せから選択できる。
導電助剤としては、炭素材、例えば、ＶＧＣＦ（気相成長法炭素繊維、Ｖａｐｏｒ Ｇｒｏｗｎ Ｃａｒｂｏｎ Ｆｉｂｅｒ）、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、若しくはカーボンナノチューブ等、又はこれらの組合せから選択することができる。
バインダーとしては、ポリマー樹脂、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ブタジエンゴム（ＢＲ）、若しくはスチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）等、又はこれらの組合せから選択することができる。
負極活物質層２０ａ〜２０ｆの原材料としての固体電解質については、固体電解質層３０ａ〜３０ｄに関して挙げる材料を用いることができる。
（固体電解質層）
固体電解質層３０ａ〜３０ｄの原材料は、固体電解質を含有している。固体電解質層３０ａ〜３０ｄの原材料としては、この原材料で作製された固体電解質層３０ａ〜３０ｄが、全固体電池１００の固体電解質層３０ａ〜３０ｄして機能する限り、次を選択することができる。
固体電解質層３０ａ〜３０ｄの原材料としては、リチウムイオン電池の固体電解質層として利用可能な材料から選択することができる。具体的には、固体電解質層３０ａ〜３０ｄの材料として、硫化物系非晶質固体電解質、例えば、Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｏ・Ｌｉ２Ｓ・Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ、Ｐ２Ｓ５、Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−ＳｉＳ２、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｓ５、ＬｉＩ−Ｌｉ２Ｓ−Ｐ２Ｏ５、ＬｉＩ−Ｌｉ３ＰＯ４−Ｐ２Ｓ５等；若しくは、酸化物系非晶質固体電解質、例えば、Ｌｉ２Ｏ−Ｂ２Ｏ３−Ｐ２Ｏ５、Ｌｉ２Ｏ−ＳｉＯ２等；若しくは、酸化物系結晶質固体電解質、例えば、ＬｉＩ、Ｌｉ３Ｎ、Ｌｉ５Ｌａ３Ｔａ２Ｏ１２、Ｌｉ７Ｚｒ２Ｏ１２、Ｌｉ６ＢａＬａ２Ｔａ２Ｏ１２、Ｌｉ３ＰＯ（４−３／２ｗ）Ｎｗ（ｗ＜１）等；若しくは、硫化物系結晶質固体電解質、例えば、Ｌｉ７Ｐ３Ｓ１１、Ｌｉ３．２５Ｐ０．７５Ｓ４等のガラスセラミックス、若しくはＬｉ３．２４Ｐ０．２４Ｇｅ０．７６Ｓ４等のｔｈｉｏ−ＬｉＳｉＯ系の結晶等；又はこれらの組合せから選択することができる。
（正極活物質層）
正極活物質層４０ａ〜４０ｄの原材料は、正極活物質、並びに随意に導電助剤、バインダー、及び固体電解質を含有している。これらの原材料は、これらの原材料で作製された正極活物質層４０ａ〜４０ｄが、全固体電池１００の正極活物質層４０ａ〜４０ｄとして機能する限り、次を選択することができる。
正極活物質としては、マンガン、コバルト、ニッケル及びチタンから選ばれる少なくとも１種の遷移金属及びリチウムを含む金属酸化物、例えば、コバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、マンガン酸リチウム、若しくはニッケルコバルトマンガン酸リチウム等、異種元素置換Ｌｉ−Ｍｎスピネル、チタン酸リチウム、リン酸金属リチウム、又はこれらの組合せから選択できる。
正極活物質は、リチウムイオン電導性能を有し、かつ活物質又は固体電解質と接触しても流動しない被覆層の形態を維持し得る物質で被覆されていてもよい。具体的には、正極活物質は、例えばＬｉＮｂＯ３、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、Ｌｉ３ＰＯ４等で被覆されていてもよい。
正極活物質層４０ａ〜４０ｄの導電助剤及びバインダーとしては、負極活物質層２０ａ〜２０ｆに関して挙げた材料を用いることができる。また、正極活物質層４０ａ〜４０ｄの原材料としての固体電解質については、固体電解質層３０ａ〜３０ｄに関して挙げた材料を用いることができる。
（正極集電体層）
正極集電体層５０ａ〜５０ｄを構成する材料としては、この材料で作製された正極集電体層５０ａ〜５０ｄが、全固体電池１００の正極集電体層５０ａ〜５０ｄとして機能する限り、特に限定されることなく、各種金属、例えば、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｕ、Ａｌ、Ｎｉ、Ｆｅ、ステンレス、若しくはＴｉ等、又はこれらの合金の集電体層を用いることができる。化学的安定性の観点から、正極集電体層５０ａ〜５０ｄとしては、Ａｌの集電体層が好ましい。
（金属外装体）
図１に示したように、金属外装体９０は、少なくとも一端に開口部９１を有する。全固体電池素子７０は、金属外装体９０に収容されている。図１に示した実施形態では、金属外装体９０は、その一端に開口部９１を有するが、これに限られない。すなわち、金属外装体９０は、その両端に開口部９１を有してもよい。
金属外装体９０は、金属材料製であればよい。金属材料に合金は含まれる。金属外装体９０に用いられる金属材料としては、アルミニウム、アルミニウム合金、鋼、及びステンレス鋼、並びにこれらの組合せが挙げられる。
金属外装体９０は、板材（箔を除く）を塑性加工等した成形体であってもよいし、板材を接合した接合体であってもよいし、成形体と板材とを接合した複合接合体であってもよい。
金属外装体９０は、全固体電池１００の通常の使用時において、変形しない肉厚を有する。金属外装体９０の最小肉厚としては、０．５ｍｍ以上、１．０ｍｍ以上、１．５ｍｍ以上、２．０ｍｍ以上、又は３．０ｍｍ以上であってよく、１０．０ｍｍ以下、９．０ｍｍ以下、８．０ｍｍ以下、７．０ｍｍ以下、又は６．０ｍｍ以下であってよい。
（樹脂封止体）
図１に示したように、樹脂封止体８０は、金属外装体９０の開口部９１を封止している。そして、樹脂封止体８０は、全固体電池素子７０における、開口部９１に対向する面７１に接している。樹脂封止体８０は、金属外装体９０の開口部９１から樹脂を注入することによって形成される。よって、樹脂封止体８０に用いる樹脂としては、硬化性樹脂がよい。硬化性樹脂としては、例えば、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂等が挙げられる。なお、樹脂の注入は、複数回に分けて行ってもよいため、複数種類の樹脂を使用してもよい。例えば、最初の注入ではエポキシ樹脂を用い、それが硬化してから、アクリス樹脂を注入しることが挙げられる。
（負極集電体層突出部）
負極集電体層１０ａ〜１０ｅの一端は、負極活物質層２０ａ〜２０ｆ、固体電解質層３０ａ〜３０ｄ、及び正極活物質層４０ａ〜４０ｄよりも、金属外装体９０の開口部９１の方向へ突出している。さらに、負極集電体層１０ａ〜１０ｅの一端は、樹脂封止体８０から全固体電池素子７０と反対側に突出して、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを形成している。負極集電体層１０ａ〜１０ｅの一部は、樹脂封止体８０に埋め込まれており、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅは、樹脂封止体８０から突出している。
（正極集電体層突出部）
同様に、正極集電体層５０ａ〜５０ｄの一端は、負極活物質層２０ａ〜２０ｆ、固体電解質層３０ａ〜３０ｄ、及び正極活物質層４０ａ〜４０ｄから、金属外装体９０の開口部９１の方向へ突出している。さらに、正極集電体層５０ａ〜５０ｄの一端は、樹脂封止体８０から全固体電池素子７０と反対側に突出して、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄを形成している。正極集電体層５０ａ〜５０ｄの一部は、樹脂封止体８０に埋め込まれており、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄは、樹脂封止体８０から突出している。
ここで、図１においては、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄは、樹脂封止体８０から突出していないように描写されているが、これは、次の理由による。図２は、全固体電池素子７０における、負極集電体層１０ａ〜１０ｃと正極集電体層５０ａ〜５０ｃの配置を模式的に示した斜視図である。１つの単位電池についての負極活物質層、固体電解質層、及び正極活物質層は、一体で示してある。負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｄと正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄは、それぞれが短絡しないように、互い違いに配置されている。図１は、図２のＡ−Ａ断面を示してものであるため、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄは、突出していない。しかし、図２のＢ−Ｂ断面においては、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄは、樹脂封止体８０から突出している。
（隙間充填体）
図１に示すように、樹脂封止体８０は、さらに、全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との間の隙間９３の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体９５を形成している。この隙間充填体９５により、全固体電池素子７０が、金属外装体９０の内部で移動することを抑制する。それによって、全固体電池１００で短絡が発生したり、全固体電池素子７０の金属外装体９０に固定されている部分（図示しない）が破損したりすることを抑制できる。また、負極活物質層２０ａ〜２０ｆ、固体電解質層３０ａ〜３０ｄ、及び正極活物質層４０ａ〜４０ｄの破損を抑制できる。その結果、全固体電池１００の劣化を抑制できる。
次に、隙間充填体９５の態様について説明する。図３は、図１の実施形態と隙間充填体９５の長さが異なる一例を示す縦断面図である。図４は、図１の実施形態と隙間充填体の長さが異なる別の例を示す縦断面図である。図１及び図３〜４に示すように、隙間充填体９５の長さは、全固体電池素子７０の最外層（図１及び図３〜４の場合、負極活物質層２０ｆ）における、隙間充填体９５側端面からの距離である。図１及び図３〜４は、隙間充填体９５の長さが、それぞれ、ｔ１、ｔ２、及びｔ３である場合を示す。
隙間充填体９５が存在すれば、その長さが短くても、隙間充填体９５の機能は、発揮される。隙間充填体９５の長さは、全固体電池素子７０の最外層の長さに対して、２０％以上であることが好ましく、５０％以上がより好ましく、１００％であってもよい。隙間充填体９５の長さが、全固体電池素子７０の最外層の長さに対して１００％とは、図４に示した場合である。全固体電池素子７０の単位電池の積層数が多い場合には、隙間充填体９５は長いことが好ましい。
図５は、全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との間の隙間全てに、隙間充填体９５が形成されている場合を示す縦断面図である。図５に示した態様は、全固体電池素子７０が金属外装体９０の内部で移動しないという観点からは、優れた態様である。
後述するように、隙間充填体９５は、金属外装体９０の開口部９１から、液状の樹脂を注入することによって形成される。したがって、図５にように、全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との間の隙間全てに、隙間充填体９５が形成できない場合もある。そのような場合には、図４のように、金属外装体９０の底部９６と、全固体電池素子７０における、開口部９１と反対側の面７３とで形成される縦隙間９４を残留させてもよい。
図４のような態様は、次のように表される。金属外装体９０が、一端に開口部９１、他端に底部９６を有し、かつ、底部９６と樹脂封止体８０とで、残留隙間９４を形成している。
（隙間）
次に、全固体電池素子７０と金属外装体９０の間の隙間９３について説明する。図１では、隙間９３の厚さ（全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との距離）が誇張して描かれているが、隙間９３の厚さは、０．５〜１０ｍｍが好ましい。
樹脂封止体８０は、開口部９１から液状の樹脂を注入し、その樹脂を硬化させて形成される。隙間９３の厚さが０．５ｍｍ以上であれば、隙間９３に液状の樹脂が侵入し易い。液状の樹脂の侵入の観点からは、隙間９３の厚さは、１．０ｍｍ以上がより好ましく、１．５ｍｍ以上がより一層好ましい。隙間９３は、全固体電池１００の機能に寄与しない。液状の樹脂が隙間９３に侵入する限りにおいて、隙間９３はできるだけ薄いことが好ましい。薄い隙間９３は、全固体電池１００の小型化に寄与する。全固体電池の小型化の観点からは、隙間９３の厚さは、５．０ｍｍ以下がより好ましく、３．０ｍｍ以下がより一層好ましい。なお、隙間９３の厚さが、部位によって異なる場合は、隙間９３の厚さが最小の部位を、上述した範囲にすることが好ましい。
（負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部の結線）
負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅそれぞれは、１つに束ねられる。正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄについても同様である。
図１５は、従来の全固体電池における負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅの結線ついて説明する縦断面図である。なお、図１５に示した従来の全固体電池９００の構成要素で、本開示の全固体電池１００の構成要素に相当する構成要素は、図１などと同じ符号にしてある。
図１５（ａ）は、従来の全固体電池９００の縦断面を示す模式図である。図１５（ａ）に示した従来の全固体電池９００の負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを、集合電極５１０に結線すると、図１５（ｂ）に示すようになる。負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを束ねて、溶着部５２０を形成して、集合電極５１０に結線する。
図１５（ｃ）は、図１５（ｂ）に示した従来の全固体電池９００を、ラミネート外装体５３０に収容した状態を示す縦断面図である。図１５（ｄ）は、図１５（ｂ）に示した従来の全固体電池を樹脂封止５４０した縦断面図である。図１５（ｃ）及び図１５（ｄ）から分かるように、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを束ねると、スペースを必要とするだけでなく、引張の力によって、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅが断線しやすい。
図１６は、従来の全固体電池９００の負極集電体層突出部１４ａ〜１４に負極集電板１５を設置するときの状態を説明する縦断面図である。なお、図１６に示した従来の全固体電池９００の構成要素で、本開示の全固体電池１００の構成要素に相当する構成要素は、図１等と同じ符号にしてある。
図１６（ａ）は、従来の全固体電池９００の縦断面を示す模式図である。図１６（ａ）に示した従来の全固体電池９００の負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅに、負極集電板１５を設置しようとすると、図１６（ｂ）に示したように、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅに折れ曲がりが発生する。負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅは、数十μｍのアルミニウム箔又は銅箔等の金属箔であり、その強度が低いためである。無理に接合しようとすると、スパッタが発生し、図１６（ｂ）に示したように、スパッタ痕が残る。
本開示の全固体電池１００においては、このような問題が発生し難いことを、図面を用いて、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅ及び正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄの長さ、並びに負極集電板１５及び正極集電板５５の設置の観点から説明する。
（負極集電体層突出部及び正極集電体層の長さ、負極集電板及び正極集電板の連結）
図６は、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅと負極集電板１５を連結する一例を示す縦断面図である。図６（ａ）は、負極集電板１５を連結する前の状態を示す。図６（ｂ）は、負極集電板１５を連結した状態を示す図である。
図６（ａ）から分かるように、負極集電体層１０ａ〜１０ｅは、銅箔等の金属箔であるが、樹脂封止体８０で負極集電体層１０ａ〜１０ｅの一部を樹脂埋めすることにより、負極集電体層１０ａ〜１０ｅをある程度固定することができる。また、樹脂封止体８０から突出している負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅについても、図６（ｂ）に示すように、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを、負極集電板１５と連結できる。
例えば、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを、樹脂封止体８０と負極集電板１５で挟み込み、レーザ溶接又はアーク溶接等で、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅと負極集電板１５を接合することができる。
図６（ｂ）で示した態様では、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅが折り返されてはいるものの、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅと負極集電板１５とを問題なく連結できる。このように連結するためには、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅの長さは、５０ｍｍ以下が好ましく、３０ｍｍ以下がより好ましく、１０ｍｍ以下がより一層好ましい。
図７は、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅと負極集電板１５を連結する別の例を示す縦断面図である。図７（ａ）は、負極集電板１５を連結する前の状態を示す。図７（ｂ）は、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを切断した後の状態を示す。図７（ｃ）は、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅを切断後に、負極集電板１５を連結した状態を示す。
図７（ｂ）及び図７（ｃ）から、より精度高く、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅと負極集電板１５を連結できていることがわかる。このように連結するためには、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅの長さは、２０ｍｍ以下が好ましく、１０ｍｍ以下がより好ましく、３ｍｍ以下がより一層好ましい。負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅの長さが短すぎると、負極集電板１５の平面性によっては、負極集電板１５と接触しない負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅが出てくる。負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅの長さは、０．１ｍｍ以上が好ましく、０．３ｍｍ以上がより好ましい。
図６及び図７で、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅについて説明したが、図２のＢ−Ｂ断面の図を用いれば、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄについても、同様の説明ができる。これらのことから、本開示の全固体電池１００は、いわゆる端面集電をし易いといえる。
（負極集電体層又は正極集電体層の金属外装体への設置）
負極集電体層１０ａ〜１０ｅ及び正極集電体層５０ａ〜５０ｄのいずれかを、金属外装体９０に接地してもよい。
図８は、正極集電体層５０ａ〜５０ｄに接地する例を示す縦断面図である。図８から分かるように、正極集電体層５０ａ〜５０ｄの端面が金属外装体９０の底部９６の内壁に接している。全固体電池素子７０が、金属外装体９０の内部で僅かにでも移動すると、正極集電体層５０ａ〜５０ｄの端面と、金属外装体９０の底部９６の内壁との接触が悪くなる。図８に示した態様では、全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との間の隙間９３全てに隙間充填体９５を侵入させた樹脂封止体８０によって、金属外装体９０の内部での全固体電池素子７０の移動を極力抑制する。
（全固体電池素子の最外層の金属外装体への接地）
全固体電池素子７０の最外層が、金属外装体９０に接地されていていてもよい。このとき、全固体電池素子７０の最外層は、負極集電体層１０ａ〜１０ｅ又は正極集電体層５０ａ〜５０ｄのいずれかである。このようにすることによって、短絡することはない。
図９は、全固体電池素子７０の最外層が負極集電体層１０ａ、１０ｄであり、この最外層の面を金属外装体９０の内周９２に接地した例を示す縦断面図である。図９に示した態様では、負極活物質層２０ａと固体電解質層３０ａとの間と、負極活物質層２０ｄと固体電解質層３０ｄとの間で段差を設けることによって、隙間充填体９５を形成している。また、負極集電体層１０ａ、１０ｄが金属外装体９０の内周９２と接しているため、樹脂が、金属外装体９０の底部９６まで流入し難いため、縦隙間９４は空間になっている。
（金属蓋体）
図１０は、全固体電池１００が、樹脂封止体８０における、全固体電池素子７０と反対側の端面に、さらに、金属蓋体９７を備える一例を示す縦断面図である。正極集電体層５０ａ〜５０ｄは、金属蓋体９７を貫通しているが、貫通孔に絶縁が施されているのは、いうまでもない。
熱伝導率が高い金属蓋体９７を備えることによって、放熱効果を増加させ、電池容量低下を抑制することができる。また、金属蓋体９７によって、電池内部に水分が透過することを抑制する。
（両端に開口部を有する金属外装体）
金属外装体９０は、両端に開口部を有していてもよい。図１１は、金属外装体９０が両端に開口部９１ａ、９１ｂを有し、負極集電板及び正極集電板を連結しない一例を示す縦断面図である。図１２は、金属外装体９０が両端に開口部９１ａ、９１ｂを有し、負極集電板１５を連結した一例を示す縦断面図である。
図１１及び図１２のいずれの態様の場合も、両方の開口部９１ａ、９１ｂから液状の樹脂が注入される。そのため、全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との間の全ての隙間９３に隙間充填体９５が形成されやすいが、これに限られず、一部に隙間９３が残留してもよい。
両端に開口部９１ａ、９１ｂを有する金属外装体９０を用いることによって、長手方向両側に、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅ、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄを設けることができる。
（金属外装体の開口部）
金属外装体９０の開口部９１は、金属外装体９０の端部の全面が開口していなくてもよい。図１３は、金属外装体９０の端部の一部が開口している一例を示す縦断面図である。
図１３に示したように、開口部９１は、金属外装体９０の端部の一部である。このような場合、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅ及び正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄの突出位置が限られる。したがって、樹脂封止体８０中の負極集電体層１０ａ〜１０ｅ及び正極集電体層５０ａ〜５０ｄの配線が複雑になり易い。
しかし、開口部９１が小さいことによって、上述した金属蓋体９７を設けたときと同じような効果が得られる。すなわち、熱伝導率が高い部位を増加させることによって、放熱効果を増加させ、電池容量低下を抑制することができる。また、開口部９１が小さいことによって、電池内部に水分が透過することを抑制する。
（全固体電池の製造方法）
全固体電池１００の製造方法について、図面を参照しながら説明する。図１４は、本開示の全固体電池の製造方法の各工程を示す説明図である。
（前駆体の作製）
負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層それぞれの前駆体を作成ずる。図１４（ａ）に示したように、負極集電体層１０ａとなる金属箔に負極活物質層２０ａ、２０ｆとなる負極活物質を両面塗布する。
図１４（ｂ）に示したように、正極集電体層５０ａとなる金属箔に、負極活物質層２０ａ、２０ｂとなる負極活物質を両面塗布した後、固体電解質層３０ａ、３０ｂとなる固体電解質を転写する。
図１４（ｃ）に示したように、負極集電体層１０ａ〜１０ｅ、負極活物質層２０ａ〜２０ｆ、固体電解質層３０ａ〜３０ｄ、正極活物質層４０ａ〜４０ｄ、及び正極集電体層５０ａ〜５０ｄ、それぞれの前駆体を、この順で１組以上配置して、積層体を得る。
図１４（ｄ）に示したように、積層体を、積層方向に、加圧圧縮して、全固体電池素子７０を得る。加圧力は、３００〜５００ＭＰａが好ましい。
図１４（ｅ）に示したように、少なくとも一端に開口部９１を有する金属外装体９０を準備し、金属外装体９０の内部に、全固体電池素子７０を収容する。
図１４（ｆ）に示したように、開口部９１から、金属外装体９０の内部に、液体状の樹脂を注入し硬化させる。樹脂としては、硬化型の樹脂が好ましく、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂が挙げられる。硬化温度は、エポキシ樹脂の場合、１００〜１５０℃が好ましい。
このようにして、次が得られる。開口部９１を封止している樹脂封止体８０が得られる。樹脂封止体８０は、全固体電池素子７０における、開口部９１に対向する面７１に接している。負極集電体層突出部１４〜１４ｅ及び正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄが得られる。これらは、樹脂封止体８０から、全固体電池素子７０と反対側に突出している。全固体電池素子７０の外周７２と金属外装体９０の内周９２との間の隙間９３の少なくとも一部に、樹脂封止体８０と一体の隙間充填体９５が得られる。
これらの他に、適宜、次のことを行ってもよい。負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅ及び正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄの長さが、それぞれ、０．１〜５０．０ｍｍになるように、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｅ及び正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄを切断してもよい。
また、負極集電体層突出部１４ａ〜１４ｄに負極集電板１５を連結してもよいし、正極集電体層突出部５４ａ〜５４ｄに正極集電板５５（図示せず）を連結してもよい。
金属外装体９０が、両端に開口部９１を有してもよい。また、樹脂封止体８０に金属蓋体９７を連結してもよい。
１０ａ、１０ｂ、１０ｃ、１０ｄ、１０ｅ 負極集電体層
１４ａ、１４ｂ、１４ｃ、１４ｄ、１４ｅ 負極集電体層突出部
１５ 負極集電板
２０ａ、２０ｂ、２０ｃ、２０ｄ、２０ｅ、２０ｆ 負極活物質層
３０ａ、３０ｂ、３０ｃ、３０ｄ 固体電解質層
４０ａ、４０ｂ、４０ｃ、４０ｄ 正極活物質層
５０ａ、５０ｂ、５０ｃ、５０ｄ 正極集電体層
５４ａ、５４ｂ、５４ｃ、５４ｄ 正極集電体層突出部
６０ａ、６０ｂ、６０ｃ、６０ｄ 単位電池
７０ 全固体電池素子
７１ 全固体電池素子における、開口部に対向する面
７２ 全固体電池素子の外周
７３ 全固体電池素子における、開口部と反対側の面
８０ 樹脂封止体
９０ 金属外装体
９１ 開口部
９２ 金属外装体の内周
９３ 隙間
９４ 残留隙間（縦隙間）
９５ 隙間充填体
９６ 底部
９７ 金属蓋体
１００ 本開示の全固体電池
５１０ 集合電極
５２０ 溶着部
５３０ ラミネート外装体
５４０ 樹脂封止
５５０ スパッタ痕

Claims (14)

  1. 負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層が、この順で配置された単位電池を、１つ以上有する全固体電池素子と、
    少なくとも一端に開口部を有し、かつ、前記全固体電池素子が収容されている金属外装体と、
    前記開口部を封止しており、かつ、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接している樹脂封止体と、
    前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
    を備え、
    前記樹脂封止体が、前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に侵入して、隙間充填体を形成しており、
    前記樹脂封止体が硬化性樹脂である、
    全固体電池。
  2. 前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、０．１〜５０．０ｍｍである、請求項１に記載の全固体電池。
  3. 前記負極集電体層突出部と連結されている負極集電板、及び、前記正極集電体層突出部と連結されている正極集電板の少なくともいずれかを、さらに備える、請求項１又は２に記載の全固体電池。
  4. 前記負極集電体層又は前記正極集電体層のいずれかが、前記金属外装体に接地されている、請求項１〜３のいずれか一項に記載の全固体電池。
  5. 前記全固体電池素子の最外層が、負極集電体層又は正極集電体層のいずれかであり、前記最外層が、前記金属外装体に接地されている、請求項１〜４のいずれか一項に記載の全固体電池。
  6. 前記金属外装体が、両端に開口部を有する、請求項１〜５のいずれか一項に記載の全固体電池。
  7. 前記金属外装体が、一端に開口部、他端に底部を有し、かつ、
    前記底部と前記樹脂封止体とで、残留隙間を形成している、請求項１〜５のいずれか一項に記載の全固体電池。
  8. 前記樹脂封止体の、前記全固体電池素子と反対側の端面に、さらに、金属蓋体を備える、請求項１〜７のいずれか一項に記載の全固体電池。
  9. 前記樹脂封止体が、エポキシ樹脂及びアクリル樹脂の少なくともいずれかからなる、請求項１〜８のいずれか一項に記載の全固体電池。
  10. 負極集電体層、負極活物質層、固体電解質層、正極活物質層、及び正極集電体層それぞれの前駆体を、この順で１組以上配置して、積層体を得ること、
    前記積層体を、積層方向に、加圧圧縮して、全固体電池素子を得ること、
    少なくとも一端に開口部を有する金属外装体を準備すること、
    前記金属外装体の内部に、前記全固体電池素子を収容すること、及び、
    前記開口部から、前記金属外装体の内部に、液体状の樹脂を注入及び硬化して、
    前記開口部を封止し、前記全固体電池素子の、前記開口部に対向する面に接する樹脂封止体と、
    前記樹脂封止体から、前記全固体電池素子と反対側に突出している、負極集電体層突出部及び正極集電体層突出部と、
    前記全固体電池素子の外周と前記金属外装体の内周との間の隙間の少なくとも一部に、樹脂封止体と一体の隙間充填体と、
    を形成すること、
    を含む、
    全固体電池の製造方法。
  11. 前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部の長さが、それぞれ、０．１〜５０．０ｍｍになるように、前記負極集電体層突出部及び前記正極集電体層突出部を切断すること、をさらに含む、請求項１０に記載の方法。
  12. 前記負極集電体層突出部に負極集電板を連結すること、及び、前記正極集電体層突出部に正極集電板を連結すること、の少なくともいずれかを、さらに含む、請求項１０又は１１に記載の方法。
  13. 前記金属外装体が、両端に開口部を有する、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の方法。
  14. 前記樹脂封止体に金属蓋体を連結することを、さらに含む、請求項１０〜１３のいずれか一項に記載の方法。
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