JP7645876B2 - 積層体 - Google Patents

Description

本発明は、アクリル系共重合体を含む樹脂組成物からなる層とポリカーボネートを含む樹脂組成物からなる層とを具備する積層体に関する。

メタクリル樹脂は透明性、耐擦傷性、耐候性などに優れる。一方、ポリカーボネートは耐衝撃性などに優れる。メタクリル樹脂を含有する層と、ポリカーボネートを含有する層を備える積層体は、透明性、耐擦傷性、耐候性、耐衝撃性などに優れ、家屋の壁、家具、家電製品、電子機器、表示装置などの表面部材に用いられる。

上記した積層体は、高温または高湿下に長時間曝されると反りが発生しやすく、使用環境下において問題となる場合がある。かかる問題を解決するためには、メタクリル樹脂の耐熱性、耐湿性を向上させることが有効であり、具体策として、メタクリル樹脂を含有する層に、環骨格を有する構造単位を含有する方法が提案されている。特許文献１には、メタクリル酸メチル単位と、メタクリル酸単位、アクリル酸単位、マレイン酸無水物単位、Ｎ－置換又は無置換マイレミド単位、グルタル酸無水物構造単位、及びグルタルイミド構造単位から選ばれる単位とを有し、ガラス転移温度が１１０℃以上であるメタクリル樹脂からなる層と、ポリカーボネートからなる層とを備える積層体が開示されている。また、特許文献２には、脂環式炭化水素基を有するメタクリル酸エステルに由来する構造単位を含有するガラス転移温度が１２０～１８０℃であるメタクリル樹脂からなる層と、ポリカーボネートからなる層とを備える積層体が開示されている。特許文献３には、（メタ）アクリル酸エステル構造単位と、芳香族ビニルモノマー由来の芳香族二重結合の７０％以上を水素化した脂肪族ビニル構造単位とを有するビニル共重合樹脂からなる層と、ポリカーボネートからなる層とを備える積層体が開示されている。特許文献４には、メタクリル樹脂とＳＭＡ樹脂（スチレンとマレイン酸無水物とからなる共重合樹脂）とを含有する樹脂組成物からなる層とポリカーボネートからなる層とを備える積層体が開示されている。

特開２００９－２４８４１６号 国際公開第２０１４／０５０１３６号 国際公開第２０１１／１４５６３０号 国際公開第２０１５／０５００５１号

しかしながら、これらの方法で得られる積層体は、環骨格を有する構造単位を含有することで表面硬度、耐候性が低下するという問題がある。環骨格を有する構造単位の組成比率を少なくすることで、表面硬度、耐候性の低下を抑制することができるが、得られる樹脂組成物のガラス転移温度が不十分となる。

本発明は上記問題点に鑑みて成されたものである。その目的とするところは、アクリル系共重合体を含む樹脂組成物からなる層とポリカーボネートを含む層とを備える積層体において、高温高湿下における反りの発生が少なく、表面硬度、耐薬品性に優れる積層体を提供することである。

前記目的を達成するために検討した結果、以下の形態を包含する本発明を完成するに至った。
〔１〕
メタクリル酸メチル単位３０～８７質量％と、無水グルタル酸単位およびＮ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位からなる群より選ばれる少なくともひとつの環構造を主鎖に有する構造単位（Ｒ）６～４０質量％と、α－メチルスチレン単位７～３０質量％とを有して成るアクリル系共重合体（Ａ）を５１質量％以上含有する樹脂組成物（Ｉ）からなる層；と、ポリカーボネートを含有する樹脂組成物（Ｔ）からなる層；とを備える積層体。
〔２〕
構造単位（Ｒ）が式（ＱＩ）で表されるＮ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位である、〔１〕に記載の積層体。

（式（ＱＩ）中、Ｒ^１は、それぞれ独立に、水素原子またはメチル基であり、Ｒ^２は、水素原子、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基または芳香環を含む炭素数６～１５の有機基である。）
〔３〕
樹脂組成物（Ｉ）が、メタクリル酸エステル単位とアクリル酸エステル単位を有する多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）１～４９質量％を含有することを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載の積層体。
〔４〕
樹脂組成物（Ｉ）が、メタクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ１）と、アクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ２）とからなるブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）１～４９質量％を含有することを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載の積層体。
〔５〕
樹脂組成物（Ｉ）がメタクリル樹脂（Ｃ）１～４９質量％を含有することを特徴とする〔１〕または〔２〕に記載の積層体。
〔６〕
樹脂組成物（Ｉ）と樹脂組成物（Ｔ）とのガラス転移温度の差の絶対値が３０℃以下かつ、樹脂組成物（Ｉ）と樹脂組成物（Ｔ）との飽和吸水率の差の絶対値が２％以下である〔１〕～〔５〕のいずれか１項に記載の積層体。
〔７〕
樹脂組成物（Ｉ）からなる層の厚みが積層体全厚みの２～１５％である〔１〕～〔６〕のいずれか１項に記載の積層体。
〔８〕
少なくとも一方の表面に、樹脂組成物（Ｉ）からなる層を備える〔１〕～〔６〕のいずれか１項に記載の積層体。
〔９〕
少なくとも一方の表面に、さらに耐擦傷性層を備える〔１〕～〔８〕のいずれか１項に記載の積層体。

本発明の積層体は、高温高湿下における反りの発生が少なく、表面硬度、耐候性が良好である。

［樹脂組成物（Ｉ）］
樹脂組成物（Ｉ）は、アクリル系共重合体（Ａ）を含有する。
１つの好ましい実施形態において、樹脂組成物（Ｉ）は、アクリル系共重合体（Ａ）と、必要に応じてエラストマー（Ｂ）及び／又はメタクリル樹脂（Ｃ）を含有する。エラストマー（Ｂ）としては、多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）、ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）が挙げられる。
樹脂組成物（Ｉ）中のアクリル系共重合体（Ａ）の含有量は５１質量％以上であり、６５質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、９０質量％以上であることがさらに好ましく、アクリル系共重合体（Ａ）のみから構成されてもよい。

（アクリル系共重合体（Ａ））
本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、メタクリル酸メチル単位と、α－メチルスチレン単位と、構造単位（Ｒ）とを、含有する。
本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、メタクリル酸メチル単位の割合が、全構造単位に対して、３０～８７質量％、好ましくは４０～８５質量％、より好ましくは５０～８０質量％である。メタクリル酸メチル単位の割合がこの範囲よりも少ないと、得られるアクリル系共重合体の全光線透過率が悪化し、メタクリル酸メチル単位の割合がこの範囲よりも多いと、得られるアクリル系共重合体の耐熱性は低くなる。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、α－メチルスチレン単位の割合が、全構造単位に対して、７～３０質量％、好ましくは８～２７質量％、より好ましくは１１～２５質量％である。α－メチルスチレン単位の割合がこの範囲よりも少ないと、得られるアクリル系共重合体の飽和吸水率が高くなる。また、α－メチルスチレン単位の割合が３０質量％を超えるアクリル系共重合体は、重合性が低く、生産性が低下する。

構造単位（Ｒ）は、無水グルタル酸単位およびＮ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位からなる群より選ばれる少なくともひとつの環構造を主鎖に有する構造単位である。

無水グルタル酸単位は、２，６－ジオキソジヒドロピランジイル構造を有する単位である。２，６－ジオキソジヒドロピランジイル構造を有する単位としては、式（ＱII）で表される構造単位を挙げることができる。

式（ＱII）中、Ｒ^３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１～５のアルキル基であり、２つのＲ^３がともにメチル基であるのが好ましい。

２，６－ジオキソジヒドロピランジイル構造を有する単位は、特開２００７－１９７７０３号公報、特開２０１０－９６９１９号公報などに記載の方法、例えば、隣り合う二つの（メタ）アクリル酸に由来する構造単位の分子内環化、（メタ）アクリル酸に由来する構造単位と（メタ）アクリル酸メチルに由来する構造単位との分子内環化などによって、アクリル系共重合体に含有させることができる。特開２００７－１９７７０３号公報、特開２０１０－９６９１９号公報はその全体が参考として本明細書に援用される。

Ｎ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位は、Ｎ－置換若しくは無置換２，６－ジオキソピペリジンジイル構造を有する単位である。
Ｎ－置換若しくは無置換２，６－ジオキソピペリジンジイル構造を有する単位としては、式（ＱＩ）で表される構造単位を挙げることができる。

式（ＱＩ）中、Ｒ^１はそれぞれ独立に水素原子またはメチル基であり、２つのＲ^１がともにメチル基であるのが好ましい。Ｒ^２は水素原子、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基、または芳香環を含む炭素数６～１５の有機基であり、好ましくは水素原子、メチル基、ｎ－ブチル基、シクロヘキシル基またはベンジル基であり、より好ましくはメチル基、ｎ－ブチル基、またはシクロヘキシル基である。 式（ＱＩ）で表される構造単位は、例えばスキーム（ｉ）で示されるように対応する酸無水物（Ｑ IIa）とＲ^２ＮＨ_２で表されるイミド化剤の反応により生成してもよく、式（ＱIII）の部分構造を有する共重合体の分子内環化反応により生成してもよい。分子内環化反応により式（ＱIII）で表される構造単位を式（ＱＩ）で表される構造単位に変換するために加熱することが好ましい。
スキーム（ｉ）

(式中、Ｒ^１、Ｒ^２は前記に定義される通りである 。)

Ｎ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位は、ＷＯ２００５／１０８３８Ａ１、特開２０１０－２５４７４２号公報、特開２００８－２７３１４０号公報、特開２００８－２７４１８７号公報などに記載の方法、具体的には、隣り合う二つのメタクリル酸メチルに由来する構造単位または無水グルタル酸単位に、アンモニア、メチルアミン、エチルアミン、ｎ－プロピルアミン、イソプロピルアミン、ｎ－ブチルアミン、イソブチルアミン、ｔｅｒｔ－ブチルアミン、ｎ－ヘキシルアミン等の脂肪族炭化水素基含有アミン、アニリン、トルイジン、トリクロロアニリン等の芳香族炭化水素基含有アミン、シクロヘキシルアミン等などの脂環式炭化水素基含有アミン、尿素、１，３－ジメチル尿素、１，３－ジエチル尿素、１，３－ジプロピル尿素などのイミド化剤を反応させることによって得ることができる。これらの中で、アンモニア、メチルアミン、ｎ－ブチルアミン、シクロヘキシルアミン、ベンジルアミンが好ましく、より好ましくはメチルアミン、ｎ－ブチルアミン、シクロヘキシルアミン基、さらに好ましくはメチルアミンである。
このイミド化反応の際に、メタクリル酸メチル単位の一部が加水分解されてカルボキシル基になることがあり、このカルボキシル基は、炭酸ジメチルとの反応で元のメタクリル酸メチル単位に戻すことが好ましい。ＷＯ２００５／１０８３８Ａ１、特開２０１０－２５４７４２号公報、特開２００８－２７３１４０号公報、特開２００８－２７４１８７号公報はその全体が参考として本明細書に援用される。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、構造単位（Ｒ）の割合が、全構造単位に対して、６～４０質量％、好ましくは７～３８質量％、より好ましくは８～３５質量％である。構造単位（Ｒ）とメタクリル酸メチルと、の比率を変えることによって、アクリル系共重合体の配向複屈折を変更することができる。また、構造単位（Ｒ）の含有量が多い程、アクリル系共重合体は、耐熱性が向上するが、柔軟性が低下し、他の共重合体との相溶性および成形加工性が低下する傾向となる。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、メタクリル酸メチル単位、α-メチルスチレン単位および（Ｒ）以外の構造単位（Ｏ）を含有してもよい。構造単位（Ｏ）としては、（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロニトリル、（メタ）アクリル酸、スチレンなどの一分子中に重合性の炭素－炭素二重結合を１つだけ有するビニル系単量体に由来する構造単位、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、ジメチル無水マレイン酸などの環状酸無水物由来の構造単位、Ｎ－メチルマレイミド、Ｎ－フェニルマレイミド、Ｎ－ベンジルマレイミド、Ｎ－シクロヘキシルマレイミドなどＮ‐置換マレイミド由来の構造単位が挙げられ、中でもスチレンが好ましい。構造単位（Ｏ）を有する場合の割合は、全構造単位に対して、好ましくは２質量％以上２０質量％以下、より好ましくは５質量％以上１０質量％以下である。なお、メタクリル酸メチル単位、α-メチルスチレン単位、構造単位（Ｒ）、および構造単位（Ｏ）の割合は、^１Ｈ－ＮＭＲ、^１３Ｃ－ＮＭＲなどによって測定することができる。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、重量平均分子量（Ｍｗ）が、 好ましくは４００００～２０００００、より好ましくは５００００～１８００００、さらに好ましくは５５０００～１６００００である。Ｍｗが４００００以上であると、本発明の成形体の強度および靭性等が向上する。Ｍｗが２０００００以下であると、流動性が向上し、成形加工性が向上する。

重量平均分子量（Ｍｗ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーで測定されるクロマトグラムを標準ポリスチレンの分子量に換算して算出される値である。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、酸価が、好ましくは０．０１～０．３０ｍｍｏｌ／ｇ、より好ましくは０．０５～０．２８ｍｍｏｌ／ｇである。酸価は、アクリル系共重合体中のカルボン酸単位、カルボン酸無水物単位の含有量に比例する値である。酸価は、例えば、特開２００５－２３２７２号公報に記載の方法によって算出することができる。酸価が上記範囲内にあると、耐熱性、機械物性、成形加工性のバランスに優れる。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、ガラス転移温度が、下限として、好ましくは１３０℃、より好ましくは１３１℃、さらに好ましくは１３２℃であり、上限として、特に制限されないが、好ましくは１６０℃である。
本明細書において、「ガラス転移温度（Ｔｇ）」は、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準拠して測定する。具体的には、２３０℃まで一度昇温し、次いで室温まで冷却し、その後、室温から２３０℃までを１０℃／分で昇温させる条件にてＤＳＣ曲線を測定する。２回目の昇温時に測定されるＤＳＣ曲線から求められる中間点を「ガラス転移温度（Ｔｇ）」として求める。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）の飽和吸水率の測定は下記の条件で行うことができる。アクリル系共重合体をプレス成形により、厚さ１．０ｍｍのシートに成形する。得られたプレス成形シートの中央部から、５０ｍｍ×５０ｍｍの試験片を切り出し、８０℃の乾燥機で、16時間以上乾燥する。乾燥後の試験片をデシケーター内で、室温まで冷却した後、0.1mgまで重量を測定し、その重量を初期重量Ｗoとする。23℃の蒸留水に試験片を浸漬し、24h浸漬後、試験片を水から取り出し、表面の水分を清浄で乾いた布又はフィルター紙ですべて拭き取る。水から取り出して1 分以内に，再度試験片を0.1mg まで量る。試験片を再び浸漬し、２４時間後に再び上記と同じ方法で重量を測定する。試験片の重量変化率が、Ｗoの0.02%以内になった時の重量を、飽和重量Ｗsとする。式（２）から飽和吸水率を算出することができる。

飽和吸水率は、好ましくは２．５％以下、より好ましくは２．１％以下、さらに好ましくは２．０％以下である。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）の窒素雰囲気下での１％熱重量減少温度は、好ましくは２６５℃以上、より好ましくは２７０℃以上である。１％熱重量減少温度は、熱重量測定装置（ＴＧＡ）を用いて測定することができる。１％熱重量減少温度は、仕込み重量に対して、重量減少が１％となる温度として求めることができる。

本発明に関わるアクリル系共重合体（Ａ）は、メタクリル酸メチルおよびα－メチルスチレンの共重合体（以下、前駆体ポリマーということがある。）を環構造形成反応させることを含む方法によって得ることができる。
即ちアクリル系共重合体（Ａ）の製造方法は、メタクリル酸メチル７０～９３質量％およびα－メチルスチレン３０～７質量％、共重合可能な単量体０～１０質量％を含む単量体混合物と、ラジカル重合開始剤と、必要に応じ連鎖移動剤とを含んでなる反応原料を、槽型反応器に連続的に供給する工程、 槽型反応器内で前記単量体混合物を重合転化率３０～６０質量％まで塊状重合して反応生成物を得る工程、および 反応生成物中の単量体混合物を除去して前駆体ポリマーを得る工程、
得られた前駆体ポリマーに環構造形成反応をさせる工程を含み、各工程は公知の技術によって実施することができる。共重合可能な単量体は、構造単位（Ｏ）を形成することができる。

（多層共重合体エラストマー（Ｂ－１））
本発明の積層体は、樹脂組成物（Ｉ）からなる層に、メタクリル酸エステル単位とアクリル酸エステル単位を有する多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）を含有することが好ましい。樹脂組成物（Ｉ）中の多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）の含有量は１～４９質量％であることが好ましく、５～４５質量％であることがより好ましく、１０～４０質量％の範囲であることがさらに好ましい。本発明の積層体は、多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）の含有量が１～４９質量％の範囲であることで脆性が改良される。

多層共重合体エラストマーとしては、熱可塑性重合体(B-1-III)からなる最外層と、該最外層に接し且つ覆われた架橋重合体からなる内層とからなるものを挙げることができる。多層共重合体エラストマーは、例えば、芯（内層）が架橋ゴム重合体（B-1-II）－外殻（最外層）が熱可塑性重合体（B-1-III）の２層重合体エラストマー、芯（内層）が架橋重合体（B-1-I）－内殻（内層）が架橋ゴム重合体（B-1-II）－外殻（最外層）が熱可塑性重合体（B-1-III）の３層重合体エラストマー、芯（内層）が架橋ゴム重合体（B-1-II）－第一内殻（内層）が架橋重合体（B-1-I）－第二内殻（内層）が架橋ゴム重合体（B-1-II）－外殻（最外層）が熱可塑性重合体（B-1-III）の４層重合体エラストマーなどを挙げることができる。

透明性の観点から、隣り合う層の屈折率の差が、好ましくは０．００５未満、より好ましくは０．００４未満、さらに好ましくは０．００３未満になるように各層に含有される重合体を選択することが好ましい。

多層共重合体エラストマーにおける内層と最外層との質量比は、好ましくは６０／４０～９５／５、より好ましくは７０／３０～９０／１０である。内層において、架橋ゴム重合体（B-1-II）を含有してなる層が占める割合は、好ましくは２０～７０質量％、より好ましくは３０～５０質量％である。

多層共重合体エラストマーは、平均粒子径が、好ましくは０．０５～３μｍ、より好ましくは０．１～２μｍ、さらに好ましくは０．２～１μｍである。このような範囲内の平均粒子径、特に０．２～１μｍの平均粒子径を有する多層共重合体エラストマーを用いると、少量の配合で、靭性を発現することができ、このため剛性や表面硬度を損なうことがない。なお、本明細書における平均粒子径は、光散乱光法によって測定される、体積基準の粒径分布における平均値である。

熱可塑性重合体(B-1-III)は、炭素数１～８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単位および必要に応じて該メタクリル酸アルキルエステル以外の単官能単量体単位からなる重合体である。熱可塑性重合体(B-1-III)は、多官能単量体単位を含まない方が好ましい。

熱可塑性重合体(B-1-III)を構成する炭素数１～８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル単位の量は、熱可塑性重合体(B-1-III)の質量に対して、好ましくは８０～１００質量％、より好ましくは８５～９５質量％である。

炭素数１～８のアルキル基を有するメタクリル酸アルキルエステル（以下、メタクリル酸C_1-8アルキルエステルということがある。）としては、例えば、メタクリル酸メチルが好ましい。

熱可塑性重合体(B-1-III)を構成するメタクリル酸C_1-8アルキルエステル以外の単官能単量体単位の量は、熱可塑性重合体(B-1-III)の質量に対して、好ましくは０～２０質量％、より好ましくは５～１５質量％である。
メタクリル酸C_1-8アルキルエステル以外の単官能単量体としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸プロピルなどのアクリル酸エステル；スチレンなどの芳香族ビニル化合物を挙げることができる。

最外層は１種の熱可塑性重合体(B-1-III)からなる単層であってもよいし、２種以上の熱可塑性重合体(B-1-III)からなる複層であってもよい。

熱可塑性重合体(B-1-III)の量は、多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）の量に対して、好ましくは４０～７５質量％、より好ましくは４５～６８質量％、さらに好ましくは５０～６０質量％である。

本発明の１つの実施形態において、内層である架橋弾性体の層は、架橋ゴム重合体(B-1-II)からなる中間層（内殻）と、架橋重合体(B-1-I)からなり且つ前記中間層に接して覆われた内層（芯）とを有する。架橋弾性体の層は、内層と中間層がコアとシェルを成していることが好ましい。

架橋重合体(B-1-I)は、メタクリル酸メチル単位、メタクリル酸メチル以外の単官能単量体単位、および多官能単量体単位からなる。

架橋重合体(B-1-I)を構成するメタクリル酸メチル単位の量は、架橋重合体(B-1-I)の質量に対して、好ましくは４０～９８．５質量％、より好ましくは４５～９５質量％である。

架橋重合体(B-1-I)を構成するメタクリル酸メチル以外の単官能単量体単位の量は、架橋重合体(B-1-I)の質量に対して、１～５９．５質量％、好ましくは４．７～５４．７質量％である。
メタクリル酸メチル以外の単官能単量体としては、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸プロピルなどのアクリル酸エステル；スチレンなどの芳香族ビニル化合物を挙げることができる。

架橋重合体(B-1-I)を構成する多官能単量体単位の量は、架橋重合体(B-1-I)の質量に対して、好ましくは０．０５～０．５質量％、より好ましくは０．１～０．３質量％である。 多官能単量体としては、エチレングリコールジメタクリレート、プロピレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、ヘキサンジオールジメタクリレート、エチレングリコールジアクリレート、プロピレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、アリルメタクリレート、トリアリルイソシアヌレートなどを挙げることができる。

架橋重合体(B-1-I)の量は、多層共重合体エラストマーの量に対して、好ましくは５～４０質量％、より好ましくは７～３５質量％、さらに好ましくは１０～３０質量％である。

架橋ゴム重合体(B-1-II)は、炭素数１～８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位および／または共役ジエン単位、および多官能単量体単位からなる。

架橋ゴム重合体(B-1-II)を構成する炭素数１～８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステル単位および／または共役ジエン単位の量は、架橋ゴム重合体(B-1-II)の質量に対して、好ましくは９８．３～９９質量％、より好ましくは９８．４～９８．８質量％である。

炭素数１～８のアルキル基を有するアクリル酸アルキルエステルとしては、例えば、アリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２－エチルヘキシル、アクリル酸プロピルなどを挙げることができる。

共役ジエンとしては、例えば、１，３－ブタジエン、イソプレンなどを挙げることができる。

１，３－ブタジエンを単量体として含む架橋ゴム重合体（B-1-II）としては、例えば、１，３－ブタジエンホモポリマーまたは１，３－ブタジエン単位５０重量％以上から構成される共重合体を挙げることができる。該共重合体の例としては、例えばブタジエン－スチレン共重合体、ブタジエン－ビニルトルエン共重合体などのようなブタジエン－芳香族ビニル化合物共重合体などを含み、更に１，３－ブタジエン単位５０重量％以上から構成される三元共重合体も含む。これらは、通常、公知の乳化重合によって容易に製造することができる。

架橋ゴム重合体(B-1-II)を構成する多官能単量体単位の量は、架橋ゴム重合体(B-1-II) の質量に対して、好ましくは１～１．７質量％、より好ましくは１．２～１．６質量％、さらに好ましくは１．３～１．５質量％である。
多官能単量体としては、上記で例示したものなどを挙げることができる。

耐屈曲性の向上の観点から、架橋ゴム重合体(B-1-II)中の多官能単量体単位の質量(F) に対する、架橋重合体(B-1-I)中の多官能単量体単位の質量(G)の比(G/F)が、好ましくは０．０１～０．２５、より好ましくは０．０５～０．２である。架橋ゴム重合体(B-1-II) のガラス転移温度は、架橋重合体(B-1-I)のガラス転移温度より低いことが好ましい。

架橋ゴム重合体(B-1-II)の量は、多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）の量に対して、好ましくは２０～５５質量％、より好ましくは２５～４５質量％、さらに好ましくは３０～４０質量％である。

多層共重合体エラストマーは、架橋弾性体の層の平均直径（ｄ）が、好ましくは６０～１１０ｎｍ、より好ましくは６５～１０５ｎｍ、更に好ましくは７０～１００ｎｍである。架橋弾性体の層の平均直径ｄ（ｎｍ）は次のように測定できる。多層共重合体エラストマーを含む樹脂組成物（Ｉ）を油圧式プレス成形機を用いて、金型サイズ５０ｍｍ×１２０ｍｍ、プレス温度２５０℃、予熱時間３分、プレス圧力５０ｋｇ／ｃｍ^２、プレス時間３０秒、冷却温度２０℃、冷却時の圧力５０ｋｇ／ｃｍ^２、冷却時間１０分の条件にて３ｍｍの平板に成形する。ミクロトームを用いて、得られた平板を－１００℃にて長辺に平行な方向に切削して、厚さ４０ｎｍの薄片を得、この薄片をルテニウムで染色処理する。染色処理された薄片を走査型透過電子顕微鏡（日本電子製ＪＳＭ７６００Ｆ）にて加速電圧２５ｋＶにて観察し写真を撮影する。ルテニウム染色された部分（架橋弾性体の層の切片露出部）の短径と長径を測定し、（短径＋長径）／２を架橋弾性体の層の直径とし、２０個以上計測した後、その数平均値（平均直径）を算出する。

多層共重合体エラストマーは、その製造方法によって、特に限定されない。例えば、乳化重合などを挙げることができる。
乳化重合による場合は、例えば、架橋重合体(B-1-I)を構成するための単量体(B-1-i)を乳化重合して架橋重合体(B-1-I)を含有するラテックスを得、これに架橋ゴム重合体(B-1-II)を構成するための単量体(B-1-ii)を添加して、単量体(B-1-ii)をシード乳化重合して架橋重合体(B-1-I)と架橋ゴム重合体(B-1-II)を含有するラテックスを得、これに熱可塑性重合体(B-1-III)を構成するための単量体(B-1-iii)を加えて、単量体(B-1-iii)をシード乳化重合して多層共重合体エラストマーを含有するラテックスを得ることができる。なお、乳化重合は重合体を含有するラテックスを得るために用いられる公知の方法である。シード乳化重合はシード粒子の表面で単量体の重合反応を行わせる方法である。シード乳化重合はコアシェル構造重合体粒子を得るために好ましく用いられる。

（ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２））
本発明の積層体は、樹脂組成物（Ｉ）からなる層に、メタクリル酸エステル単位を主に有する重合体ブロック（ｂ１）とアクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ２）とからなるブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）を含有することが好ましい。
樹脂組成物（Ｉ）中のブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）の含有量は１～４９質量％であることが好ましく、５～４５質量％であることがより好ましく、１０～４０質量％の範囲であることがさらに好ましい。本発明の積層体は、ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）の含有量が１～４９質量％の範囲であることで脆性が改良される。

ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）は、メタクリル酸エステル単位を主に有する重合体ブロック（ｂ１）と、アクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ２）とからなるものが好ましい。
ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）は、重合体ブロック（ｂ１）を、一分子中に、１つのみ有するものであってもよいし、複数有するものであってもよい。また、ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）は、重合体ブロック（ｂ２）を、一分子中に、１つのみ有するものであってもよいし、複数有するものであってもよい。

重合体ブロック（ｂ１）に含まれるメタクリル酸エステル単位の量は、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、よりさらに好ましくは９８質量％以上である。メタクリル酸エステルとしては、例えば、メタクリル酸メチルが好ましい。メタクリル酸エステルは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて重合体ブロック（ｂ１）に用いることができる。

ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）に含まれる重合体ブロック（ｂ１）の量は、透明性、可撓性、耐屈曲性、耐衝撃性、柔軟性、成形加工性、表面平滑性などの観点から、好ましくは４０質量％以上９０質量％以下、より好ましくは４５質量％以上８０質量％以下である。

重合体ブロック（ｂ２）のガラス転移温度は、好ましくは２０℃以下、更に好ましくは－２０℃以下である。

重合体ブロック（ｂ２）に含まれるアクリル酸エステル単位の量は、好ましくは９０質量％以上である。アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリル酸ｎ－ブチル、アクリル酸ベンジルなどが挙げられる。これらアクリル酸エステルは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて重合体ブロック（ｂ２）に用いることができる。

重合体ブロック（ｂ２）は、本発明の目的および効果の妨げにならない限りにおいて、アクリル酸エステル以外の単量体単位を含んでもよい。

重合体ブロック（ｂ２）は、透明性などの観点から、アクリル酸アルキルエステル単位と（メタ）アクリル酸芳香族エステル単位とからなることが好ましい。アクリル酸アルキルエステル単位／（メタ）アクリル酸芳香族エステルの質量比は、好ましくは５０／５０～９０／１０、より好ましくは６０／４０～８０／２０である。

ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）に含まれる重合体ブロック（ｂ１）と重合体ブロック（ｂ２）との結合形態は特に限定されない。例えば、重合体ブロック（ｂ１）の一末端に重合体ブロック（ｂ２）の一末端が繋がったもの（ｂ１－ｂ２ジブロック共重合体）；重合体ブロック（ｂ２）の両末端のそれぞれに重合体ブロック（ｂ１）の一末端が繋がったもの（ｂ１－ｂ２－ｂ１トリブロック共重合体）が好ましい。

ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）は、重量平均分子量が、好ましくは５２,０００以上４００，０００以下、より好ましくは６０，０００以上３００，０００以下である。また、ブロック共重合体エラストマーは、数平均分子量に対する重量平均分子量の比が、好ましくは１．０１以上２．００以下、より好ましくは１．０５以上１．６０以下である。ブロック共重合体エラストマーの重量平均分子量および数平均分子量は、成形性、引張強度、外観などの観点から、適宜設定できる。重量平均分子量および数平均分子量は、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィ）で測定した標準ポリスチレン換算値である。

ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）は、その製造方法によって特に限定されず、公知の手法にて得ることができる。例えば、各重合体ブロックを構成する単量体をリビング重合することを含む方法が一般に使用される。リビング重合法としては、高純度のブロック共重合体エラストマーが得られ、また分子量や組成比の制御が容易であり、かつ安価であることから、有機アルカリ金属化合物と有機アルミニウム化合物との存在下でアニオン重合させることを含む方法が好ましい。
（メタクリル樹脂（Ｃ））
本発明の積層体は、樹脂組成物（Ｉ）からなる層に、メタクリル樹脂（Ｃ）を含有することが好ましい。樹脂組成物（Ｉ）中のメタクリル樹脂（Ｃ）の含有量は１～４９質量％であることが好ましく、５～４５質量％であることがより好ましく、１０～４０質量％の範囲であることがさらに好ましい。本発明の積層体は、メタクリル樹脂（Ｃ）の含有量が１～４９質量％の範囲であることで流動性が改良される。

メタクリル樹脂（Ｃ）は、全単量体単位のうちに、メタクリル酸メチル（以下、「ＭＭＡ」と称する）に由来する構造単位を好ましくは７０質量％以上、より好ましくは８０質量％以上、さらに好ましくは９０質量％含む。メタクリル樹脂（Ａ）がＭＭＡに由来する構造単位を７０質量％以上含むことにより、本発明の積層体の表面硬度を高めることができる。メタクリル樹脂（Ｃ）のＭＭＡに由来する構造単位の含有量は、メタクリル樹脂（Ｃ）をメタノール中で再沈殿することにより精製した該樹脂を、熱分解ガスクロマトグラフィーを用いて熱分解および揮発成分の分離を行い、得られたＭＭＡと共重合成分（主として、アクリル酸メチル）とのピーク面積の比から算出することができる。

前記メタクリル樹脂（Ｃ）には、全単量体単位のうちに、ＭＭＡ以外の単量体に由来する構造単位を含むことができる。かかる他の単量体としては、入手性の観点から、アクリル酸メチル（以下、「ＭＡ」と称する）および（メタ）アクリル酸エチルが好ましい。メタクリル樹脂（Ｃ）におけるこれら他の単量体に由来する構造単位の含有量は、合計で３０質量％以下が好ましく、２０質量％以下がより好ましく、１０質量％以下であることがさらに好ましく、メタクリル酸エステル以外の他の単量体に由来する構造単位を含まないことも好ましい。

メタクリル樹脂（Ｃ）は、ＭＭＡ単独または任意成分である他の単量体を重合することで得られる。かかる重合において、複数種の単量体を用いる場合は、通常、かかる複数種の単量体を混合して単量体混合物を調製した後、重合に供する。重合方法に特に制限はないが、生産性の観点から、塊状重合法、懸濁重合法、溶液重合法、乳化重合法などの方法でラジカル重合することが好ましい。

メタクリル樹脂（Ｃ）は、三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）の下限が、５６％以上であることが好ましく、５７％以上であることがより好ましく、５８％以上であることがさらに好ましい。かかる構造の含有量の下限値が５６％以上であることで、本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は耐熱性に優れるものとなる。

ここで、三連子表示のシンジオタクティシティ（ｒｒ）（以下、単に「シンジオタクティシティ（ｒｒ）」と称することがある。）は連続する３つの構造単位の連鎖（３連子、ｔｒｉａｄ）が有する２つの連鎖（２連子、ｄｉａｄ）が、ともにラセモ（ｒｒと表記する）である割合である。なお、ポリマー分子中の構造単位の連鎖（２連子、ｄｉａｄ）において立体配置が同じものをメソ（ｍｅｓｏ）、逆のものをラセモ（ｒａｃｅｍｏ）と称し、それぞれｍ、ｒと表記する。
メタクリル樹脂（Ａ）のシンジオタクティシティ（ｒｒ）（％）は、重水素化クロロホルム中、３０℃で、^１Ｈ-ＮＭＲスペクトルを測定し、そのスペクトルからテトラメチルシラン（ＴＭＳ）を０ｐｐｍとした際の、０．６～０．９５ｐｐｍの領域の面積（Ｙ）と０．６～１．３５ｐｐｍの領域の面積（Ｚ）とを計測し、式：（Ｙ／Ｚ）×１００にて算出することができる。

メタクリル樹脂（Ｃ）の重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」と称する）は４０，０００～５００，０００が好ましく、６０，０００～３００，０００がより好ましく、８０，０００～２００，０００がさらに好ましい。かかるＭｗが４０，０００以上であることで、本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、力学強度に優れるものとなり、５００，０００以下であることで、流動性が良好となる。

メタクリル樹脂（Ｃ）のガラス転移温度は、１００℃以上であることが好ましく、１０５℃以上であることがより好ましく、１１０℃以上であることがさらに好ましい。かかるガラス転移温度が１００℃以上であることで、本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、耐熱性に優れるものとなる。なお、本明細書におけるガラス転移温度とは、示差走査熱量計を用い、昇温速度１０℃／分で測定し、中点法で算出したときの温度である。

メタクリル樹脂（Ｃ）の２３℃水中における飽和吸水率は、２．５質量％以下であることが好ましく、２．３質量％以下であることがより好ましく、２．１質量％以下であることがさらに好ましい。かかる飽和吸水率が２．５質量％以下であることで、本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、耐湿性に優れるものとなり、吸湿に起因する積層体の反りが抑制できる。なお、本明細書における飽和吸水率は３日間以上真空乾燥した成形品の質量に対する、該成形品を２３℃の蒸留水中に浸漬し、経時的に質量を測定し、平衡に達した時点における質量の増加率として測定した値である。

メタクリル樹脂（Ｃ）のメルトフローレート（以下、「ＭＦＲ」と称する）は１～１０ｇ／１０分の範囲であることが好ましい。かかるＭＦＲの下限値は１．２ｇ／１０分以上であることがより好ましく、１．５ｇ／１０分以上であることがさらに好ましい。また、かかるＭＦＲの上限値は７．０ｇ／１０分以下であることがより好ましく、４．０ｇ／１０分以下であることがさらに好ましい。ＭＦＲが１～１０ｇ／１０分の範囲にあると、加熱溶融成形の安定性が良好である。なお、本明細書における本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）のＭＦＲとは、メルトインデクサーを用いて、温度２３０℃、３．８ｋｇ荷重下で測定した値である。

本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、２３０℃および３．８ｋｇ荷重の条件におけるメルトフローレートが、好ましくは１ｇ／１０分以上、より好ましくは１．５～３５ｇ／１０分、さらに好ましくは２～２０ｇ／１０分である。なお、メルトフローレートは、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠して測定したメルトマスフローレートの値である。

本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、ガラス転移温度が、好ましくは１００～１６０℃ 、より好ましくは１０５～１５５℃、さらに好ましくは１１０～１５０℃である。ガラス転移温度が１００℃以下であると耐熱性などが低下する傾向があり、ガラス転移温度が１６０℃以上であると成形性などが低下する傾向がある。

本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、アクリル系共重合体（Ａ）の飽和吸水率測定と同条件で行った飽和吸水率が、２．５％以下、より好ましくは２．１％以下、さらに好ましくは２．０％以下である。飽和吸水率が２．５％以下であることで高湿化での寸法安定性に優れる。

本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じてフィラーを含んでいてもよい。フィラーとしては、炭酸カルシウム、タルク、カーボンブラック、酸化チタン、シリカ、クレー、硫酸バリウム、炭酸マグネシウムなどを挙げることができる。樹脂組成物（Ｉ）に含有し得るフィラーの量は、好ましくは３質量％以下、より好ましくは１．５質量％以下である。

本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、他の重合体を含んでいてもよい。他の重合体としては、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブテン－１、ポリ－４－メチルペンテン－１、ポリノルボルネンなどのポリオレフィン樹脂；エチレン系アイオノマー；ポリスチレン、スチレン－無水マレイン酸共重合体、ハイインパクトポリスチレン、ＡＳ樹脂、ＡＢＳ樹脂、ＡＥＳ樹脂、ＡＡＳ樹脂、ＡＣＳ樹脂、ＭＢＳ樹脂などのスチレン系樹脂；アクリル系共重合体（Ａ）以外のメチルメタクリレート系重合体、メチルメタクリレート－スチレン共重合体；ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂；ナイロン６、ナイロン６６、ポリアミドエラストマーなどのポリアミド；ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、エチレン－ビニルアルコール共重合体、ポリアセタール、ポリフッ化ビニリデン、ポリウレタン、フェノキシ樹脂、変性ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、シリコーン変性樹脂；シリコーンゴム；ＳＥＰＳ、ＳＥＢＳ、ＳＩＳなどのスチレン系熱可塑性エラストマー；ＩＲ、ＥＰＲ、ＥＰＤＭなどのオレフィン系ゴムなどを挙げることができる。他の重合体の量は、好ましくは１０質量％以下、より好ましくは５質量％以下、最も好ましくは０質量％である。

本発明に関わる樹脂組成物（Ｉ）には、本発明の効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、熱劣化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、滑剤、離型剤、高分子加工助剤、帯電防止剤、難燃剤、染顔料、光拡散剤、有機色素、艶消し剤、蛍光体などの添加剤を含有していてもよい。

酸化防止剤は、酸素存在下においてそれ単体で樹脂の酸化劣化防止に効果を有するものである。例えば、リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、チオエーテル系酸化防止剤などが挙げられる。これらの酸化防止剤は１種単独でまたは２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中、着色による光学特性の劣化防止効果の観点から、リン系酸化防止剤やヒンダードフェノール系酸化防止剤が好ましく、リン系酸化防止剤とヒンダードフェノール系酸化防止剤との併用がより好ましい。
リン系酸化防止剤とヒンダードフェノール系酸化防止剤とを併用する場合、その割合は特に制限されないが、リン系酸化防止剤／ヒンダードフェノール系酸化防止剤の質量比で、好ましくは１／５～２／１、より好ましくは１／２～１／１である。

リン系酸化防止剤としては、２，２－メチレンビス（４，６－ジｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト（ＡＤＥＫＡ社製；商品名：アデカスタブＨＰ－１０）、トリス（２，４－ジｔ－ブチルフェニル）ホスファイト（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製；商品名：ＩＲＵＧＡＦＯＳ１６８）、３，９－ビス（２，６－ジ－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノキシ）－２，４，８，１０－テトラオキサ－３，９－ジホスファスピロ［５．５］ウンデカン(ＡＤＥＫＡ社製；商品名：アデカスタブＰＥＰ－３６)などが挙げられる。

ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、ペンタエリスリチル－テトラキス〔３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製；商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０）、オクタデシル－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート（チバ・スペシャルティ・ケミカルズ社製；商品名ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６）などが挙げられる。

熱劣化防止剤は、実質上無酸素の状態下で高熱にさらされたときに生じるポリマーラジカルを捕捉することによって樹脂の熱劣化を防止できる化合物であり、例えば、２－ｔ－ブチル－６－（３’－ｔ－ブチル－５’－メチル－ヒドロキシベンジル）－４－メチルフェニルアクリレート（住友化学社製；商品名スミライザーＧＭ）、２，４－ジ－ｔ－アミル－６－（３’，５’－ジ－ｔ－アミル－２’－ヒドロキシ－α－メチルベンジル）フェニルアクリレート（住友化学社製；商品名スミライザーＧＳ）などが挙げられる。

紫外線吸収剤は、紫外線を吸収する能力を有する化合物である。紫外線吸収剤は、主に光エネルギーを熱エネルギーに変換する機能を有すると言われる化合物である。
紫外線吸収剤としては、ベンゾフェノン類、ベンゾトリアゾール類、トリアジン類、ベンゾエート類、サリシレート類、シアノアクリレート類、蓚酸アニリド類、マロン酸エステル類、ホルムアミジン類などを挙げることができる。これらは１種を単独で用いても、２種以上を併用してもよい。これらの中でも、ベンゾトリアゾール類、トリアジン類、または波長３８０～４５０ｎｍにおけるモル吸光係数の最大値εｍａｘが１２００ｄｍ^３・ｍｏｌ^－１ｃｍ^－１以下である紫外線吸収剤が好ましい。

ベンゾトリアゾール類としては、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－（１，１，３，３－テトラメチルブチル）フェノール（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ３２９）、２－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４，６－ビス（１－メチル－１－フェニルエチル）フェノール（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ２３４）、２，２’－メチレンビス［６－（２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－４－ｔｅｒｔ－オクチルフェノール］（ＡＤＥＫＡ社製；商品名ＬＡ－３１）、２－（５－オクチルチオ－２Ｈ－ベンゾトリアゾール－２－イル）－６－ｔｅｒｔ－ブチル－４－メチルフェノールなどが好ましい。

また、波長３８０ｎｍ以下の短波長を効率的に吸収したい場合は、トリアジン類の紫外線吸収剤が好ましく用いられる。このような紫外線吸収剤としては、２，４，６－トリス（２－ヒドロキシ－４－ヘキシルオキシ－３－メチルフェニル）－１，３，５－トリアジン（ＡＤＥＫＡ社製；商品名ＬＡ－Ｆ７０）や、その類縁体であるヒドロキシフェニルトリアジン系紫外線吸収剤（ＢＡＳＦ社製；商品名ＴＩＮＵＶＩＮ４７７やＴＩＮＵＶＩＮ４６０やＴＩＮＵＶＩＮ４７９）、２，４－ジフェニル－６－（２－ヒドロキシ－４－ヘキシルオキシフェニル）－１，３，５－トリアジンなどを挙げることができる。

なお、紫外線吸収剤のモル吸光係数の最大値εｍａｘは、次のようにして測定する。シクロヘキサン１Ｌに紫外線吸収剤１０．００ｍｇを添加し、目視による観察で未溶解物がないように溶解させる。この溶液を１ｃｍ×１ｃｍ×３ｃｍの石英ガラスセルに注入し、分光光度計（日立製作所社製；商品名Ｕ－３４１０）を用いて、波長３８０～４５０ｎｍでの吸光度を測定する。紫外線吸収剤の分子量（Ｍ_ＵＶ）と、測定された吸光度の最大値（Ａｍａｘ）とから次式により計算し、モル吸光係数の最大値εｍａｘを算出する。
εｍａｘ＝［Ａｍａｘ／（１０×１０－３）］×Ｍ_ＵＶ

光安定剤は、主に光による酸化で生成するラジカルを捕捉する機能を有すると言われる化合物であり、例えば、２，２，６，６－テトラアルキルピペリジン骨格を持つ化合物などのヒンダードアミン類が挙げられる。

滑剤としては、例えば、ステアリン酸、ベヘニン酸、ステアロアミド酸、メチレンビスステアロアミド、ヒドロキシステアリン酸トリグリセリド、パラフィンワックス、ケトンワックス、オクチルアルコール、硬化油などを挙げることができる。

離型剤は、成形品の金型からの離型を容易にする機能を有する化合物であり、例えば、セチルアルコール、ステアリルアルコールなどの高級アルコール類；ステアリン酸モノグリセライド、ステアリン酸ジグリセライドなどのグリセリン高級脂肪酸エステルなどが挙げられる。グリセリン高級脂肪酸エステルの使用はゲル状異物の原因となる場合があるため、高級アルコール類を使用することが好ましい。

高分子加工助剤は、樹脂組成物（Ｉ）を成形する際、厚さ精度および薄膜化に効果を発揮する化合物である。高分子加工助剤は、通常、乳化重合法によって製造することができる。高分子加工助剤は、好ましくは０．０５～０．５μｍの粒子径を有する重合体粒子である。
該重合体粒子は、単一組成比および単一極限粘度の重合体からなる単層粒子であってもよいし、また組成比または極限粘度の異なる２種以上の重合体からなる多層粒子であってもよい。この中でも、内層に低い極限粘度を有する重合体層を有し、外層に５ｄｌ／ｇ以上の高い極限粘度を有する重合体層を有する２層構造の粒子が好ましいものとして挙げられる。高分子加工助剤は、極限粘度が３～６ｄｌ／ｇであることが好ましい。極限粘度が小さすぎると成形性の改善効果が低い。極限粘度が大きすぎると樹脂組成物（Ｉ）の溶融流動性の低下を招きやすい。

帯電防止剤としては、ヘプチルスルホン酸ナトリウム、オクチルスルホン酸ナトリウム、ノニルスルホン酸ナトリウム、デシルスルホン酸ナトリウム、ドデシルスルホン酸ナトリウム、セチルスルホン酸ナトリウム、オクタデシルスルホン酸ナトリウム、ジヘプチルスルホン酸ナトリウム、ヘプチルスルホン酸カリウム、オクチルスルホン酸カリウム、ノニルスルホン酸カリウム、デシルスルホン酸カリウム、ドデシルスルホン酸カリウム、セチルスルホン酸カリウム、オクタデシルスルホン酸カリウム、ジヘプチルスルホン酸カリウム、ヘプチルスルホン酸リチウム、オクチルスルホン酸リチウム、ノニルスルホン酸リチウム、デシルスルホン酸リチウム、ドデシルスルホン酸リチウム、セチルスルホン酸リチウム、オクタデシルスルホン酸リチウム、ジヘプチルスルホン酸リチウム等のアルキルスルホン酸塩等が挙げられる。

難燃剤としては、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、水和珪酸アルミニウム、水和珪酸マグネシウム、ハイドロタルサイト等の水酸基または結晶水を有する金属水和物、ポリリン酸アミン、リン酸エステル等のリン酸化合物、シリコン化合物等が挙げられ、トリメチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリプロピルホスフェート、トリブチルホスフェート、トリペンチルホスフェート、トリヘキシルホスフェート、トリシクロヘキシルホスフェート、トリフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート、トリキシレニルホスフェート、ジメチルエチルホスフェート、メチルジブチルホスフェート、エチルジプロピルホスフェート、ヒドロキシフェニルジフェニルホスフェートなどのリン酸エステル系難燃剤が好ましい。

染料・顔料としては、パラレッド、ファイヤーレッド、ピラゾロンレッド、チオインジゴレッド、ペリレンレッドなどの赤色有機顔料、シアニンブルー、インダンスレンブルーなどの青色有機顔料、シアニングリーン、ナフトールグリーンなどの緑色有機顔料が挙げられ、これらの１種又は２種以上を使用することができる。

有機色素としては、紫外線を可視光線に変換する機能を有する化合物が好ましく用いられる。
光拡散剤や艶消し剤としては、ガラス微粒子、ポリシロキサン系架橋微粒子、架橋ポリマー微粒子、タルク、炭酸カルシウム、硫酸バリウムなどを挙げることができる。
蛍光体としては、蛍光顔料、蛍光染料、蛍光白色染料、蛍光増白剤、蛍光漂白剤などを挙げることができる。

これらの添加剤は、１種を単独でまたは２種以上を組み合わせて用いてもよい。また、これらの添加剤は、アクリル系共重合体（Ａ）、エラストマー（Ｂ）を製造する際の重合反応液に添加してもよいし、製造されたアクリル系共重合体（Ａ）や架橋ゴム（Ｂ）に添加してもよいし、樹脂組成物（Ｉ）を調製する際に添加してもよい。添加剤の合計量は、成形体の外観不良を抑制する観点から、樹脂組成物（Ｉ）に対して、好ましくは７質量％以下、より好ましくは５質量％以下、さらに好ましくは４質量％以下である。

（樹脂組成物（Ｔ））
本発明の積層体に用いる樹脂組成物（Ｔ）は、ポリカーボネートを含む樹脂組成物である。ポリカーボネートは、好適にはビスフェノールＡなどの二価フェノールとカーボネート前駆体とを共重合して得られる。

上記ポリカーボネートのＭｗは１０，０００～１００，０００の範囲が好ましく、２０，０００～７０，０００の範囲であることがより好ましい。かかるＭｗが１０，０００以上であることで本発明の積層体は耐衝撃性、耐熱性に優れ、１００，０００以下であることで、ポリカーボネートは成形加工性に優れ、本発明の積層体の生産性を高められる。

上記樹脂組成物（Ｔ）は、本発明の効果を損なわない範囲で、他の重合体を含有していてもよい。かかる他の重合体としては、メタクリル樹脂、樹脂組成物（Ｉ）および前記した樹脂組成物（Ｉ）が含有していてもよい他の重合体と同様のものを用いることができる。これら他の重合体は１種を単独で用いても、複数種を併用してもよい。樹脂組成物（Ｔ）におけるこれら他の重合体の含有量は１５質量％以下であることが好ましく、１０質量％以下であることがより好ましく、５質量％以下であることがさらに好ましい。

上記樹脂組成物（Ｔ）は、必要に応じて各種添加剤を含有していてもよい。添加剤としては、前記した樹脂組成物（Ｉ）が含有していてもよい添加剤と同様のものを用いることができる。これら添加剤の含有量は本発明の効果を損なわない範囲で適宜設定でき、ポリカーボネート１００質量部に対して、酸化防止剤の含有量は０．０１～１質量部、紫外線吸収剤の含有量は０．０１～３質量部、光安定剤の含有量は０．０１～３質量部、滑剤の含有量は０．０１～３質量部、染料・顔料の含有量は０．０１～３質量部が好ましい。

本発明に用いられる樹脂組成物（Ｔ）は、ガラス転移温度が１２０～１６０℃であることが好ましい。また、樹脂組成物（Ｔ）は、そのガラス転移温度が、樹脂組成物（Ｉ）のガラス転移温度と同程度であることが好ましい。具体的に、樹脂組成物（Ｔ）のガラス転移温度と樹脂組成物（Ｉ）のガラス転移温度との差の絶対値｜ΔＴｇ｜は、好ましくは３０℃以下、より好ましくは２０℃以下である。｜ΔＴｇ｜が３０℃以下であると、積層体の高温高湿下での反りの発生を抑制する効果がより高くなる。

本発明に用いられる樹脂組成物（Ｔ）は、２３℃水中における飽和吸水率が０．１～１．０質量％であることが好ましい。また、樹脂組成物（Ｔ）は、その飽和吸水率が、樹脂組成物（Ｉ）の飽和吸水率と同程度であることが好ましい。具体的に、樹脂組成物（Ｔ）の飽和吸水率と樹脂組成物（Ｉ）の飽和吸水率との差の絶対値｜Δ飽和吸水率｜は、好ましくは２．０質量％以下、より好ましくは１．８質量％以下である。両樹脂の飽和吸水率差が２．０質量％以下であると、積層体の高温高湿下での反りの発生を抑制する効果がより高くなる。

本発明に用いられる樹脂組成物（Ｔ）のＭＦＲは１～３０ｇ／１０分の範囲であるのが好ましく、３～２０ｇ／１０分の範囲であるのがより好ましく、５～１０ｇ／１０分の範囲であるのがさらに好ましい。ＭＦＲが１～３０ｇ／１０分の範囲にあると、加熱溶融成形の安定性が良好である。
なお、本明細書における樹脂組成物（Ｔ）のＭＦＲとは、メルトインデクサーを用いて、温度３００℃、１．２ｋｇ荷重下の条件で測定したものである。

上記ポリカーボネートは、市販品を用いてもよく、例えば、住化ポリカーボネート社「ＳＤポリカ（登録商標）」、三菱エンジニアリングプラスチック株式会社製「ユーピロン／ノバレックス（登録商標）」、出光興産株式会社製「タフロン（登録商標）」、帝人化成株式会社製「パンライト（登録商標）」などが好適に使用できる。

［積層体］
本発明の積層体は、樹脂組成物（Ｉ）からなる層および／または樹脂組成物（Ｔ）からなる層を、複数有していてもよい。

本発明の積層体は、樹脂組成物（Ｉ）からなる層および樹脂組成物（Ｔ）からなる層以外に、他の樹脂からなる層（他の樹脂層）を有していてもよい。かかる他の樹脂層に含まれる樹脂としては、樹脂組成物（Ｉ）および樹脂組成物（Ｔ）以外の各種熱可塑性樹脂；熱硬化樹脂；エネルギー線硬化樹脂；等が挙げられる。

上記した他の樹脂層として、耐擦傷性層、帯電防止層、防汚層、摩擦低減層、防眩層、反射防止層、粘着層、衝撃強度付与層などが挙げられる。

これら他の樹脂層は１層であっても、複数であってもよい。またこれら他の樹脂層が複数ある場合、互いに同じ樹脂からなっていても、異なる樹脂からなっていてもよい。本発明の積層体において、かかる他の樹脂層の配置順序には特に制限はなく、表面であっても、内層であってもよい。

本発明の積層体の厚さは、優れた外観を維持しつつ生産性よく製造する観点から、０．０３～６．０ｍｍの範囲であることが好ましく、０．０５～５．０ｍｍの範囲であることがより好ましく、０．１～４．０ｍｍの範囲であることがさらに好ましい。

本発明の積層体における樹脂組成物（Ｉ）からなる層の厚さは０．０１～０．６ｍｍの範囲であることが好ましく、０．０１５～０．５ｍｍの範囲であることがより好ましく、０．０２～０．４ｍｍの範囲であることがさらに好ましい。かかる厚さが０．０１ｍｍ未満であると耐擦傷性及び耐候性が不足する場合がある。また０．６ｍｍを超えると耐衝撃性が不足する場合がある。

本発明の積層体における樹脂組成物（Ｔ）からなる層の厚さは０．０２～５．４ｍｍの範囲であることが好ましく、０．０３５～４．５ｍｍの範囲であることがより好ましく、０．０８～３．６ｍｍの範囲であることがさらに好ましい。かかる厚さが０．０２ｍｍ未満であると耐衝撃性が不足する場合がある。また５．４ｍｍを超えると生産性が低下する場合がある。

本発明の積層体における樹脂組成物（Ｉ）からなる層の厚さは、積層体の厚さに対して、２～１５％の範囲であることが好ましく、３～１２％の範囲であることがより好ましく、４～１０％の範囲であることがさらに好ましい。かかる厚さの比率が２％未満であると擦傷性及び耐候性が不足する場合がある。また１５％超であると耐衝撃性が不足する場合がある。

本発明の積層体における樹脂組成物（Ｔ）からなる層の厚さは、積層体の厚さに対して、８５～９８％の範囲であることが好ましく、８８～９７％の範囲であることがより好ましく、９０～９６％の範囲であることがさらに好ましい。かかる厚さの比率が８５％未満であると耐衝撃性が不足する場合がある。また１５％以上であると耐候性が不足する場合がある。

本発明の積層体が樹脂組成物（Ｉ）からなる層および樹脂組成物（Ｔ）からなる層のみを有する場合、樹脂組成物（Ｉ）からなる層を（１）、樹脂組成物（Ｔ）からなる層を（２）と表記すると、本発明の積層体の積層順序としては、（１）－（２）；（１）－（２）－（１）；（２）－（１）－（２）；（１）－（２）－（１）－（２）－（１）；などが挙げられ、耐擦傷性を高める観点から、（１）－（２）；（１）－（２）－（１）；（１）－（２）－（１）－（２）－（１）；など、少なくとも一方の表面が樹脂組成物（Ｉ）からなる層となるように積層されていることが好ましい。

また、本発明の積層体が他の樹脂層を有する場合には、かかる他の樹脂層を（３）と表記した場合、本発明の積層体の積層順序としては、（１）－（２）－（３）；（３）－（１）－（２）；（３）－（１）－（２）－（３）；（３）－（１）－（２）－（１）－（３）；（１）－（２）－（３）－（２）－（１）；などが挙げられる。
例えば（３）が、耐擦傷性層である場合、かかる本発明の積層体の積層順序は、耐擦傷性層を（３’）と表記すると、（３’）－（１）－（２）；（３’）－（１）－（２）－（３’）、（３’）－（１）－（２）－（１）－（３’）など、少なくとも一方の表面が耐擦傷性層となるように積層されていることが好ましい。

また、本発明の積層体が（３）に加えて、さらに（３）とは異なる他の樹脂層を有する場合には、かかる（３）とは異なる他の樹脂層を（４）と表記した場合、本発明の積層体の積層順序としては、（１）－（２）－（３）－（４）；（４）－（３）－（１）－（２）；（４）－（３）－（１）－（２）－（３）；（４）－（１）－（２）－（３）；（４）－（３）－（１）－（２）－（３）－（４）；（４）－（３）－（１）－（２）－（１）－（３）－（４）；などが挙げられる。

例えば（３）が耐擦傷性層であって、（４）が反射防止層である場合、反射防止層を（４’）と表記すると、（４’）－（３’）－（１）－（２）；（４’）－（３’）－（１）－（２）－（３’）；（４’）－（３’）－（１）－（２）－（３’）－（４’）；（４’）－（３’）－（１）－（２）－（１）－（３’）－（４’）；などの順に積層されていることが好ましい。

高温高湿下における反りの発生を抑制する観点から、本発明の積層体は厚さ方向に対称となるような積層順序とすることが好ましく、さらに各層の厚さも対称となっていることがより好ましい。

本発明の積層体の全光線透過率は８０％以上であることが好ましく、８５％以上であることがより好ましく、９０％以上であることがさらに好ましい。全光線透過率が８０％以上であることにより、本発明で得られる積層体は外観品位に優れる。全光線透過率はＪＩＳ Ｋ７１０５に準じた方法で測定することができる。

本発明の積層体の製造方法に特に制限はないが、樹脂組成物（Ｉ）からなる層と樹脂組成物（Ｔ）からなる層との積層は、通常、多層成形によって行うことが好ましい。多層成形としては、多層押出成形、多層ブロー成形、多層プレス成形、多色射出成形、インサート射出成形等の貼合成形法などが挙げられ、生産性の観点から多層押出成形が好ましい。

他の樹脂層をさらに積層する方法としては、樹脂組成物（Ｉ）からなる層およびポリカーボネートからなる層とともに前記した方法で多層成形する方法、あらかじめ作製した樹脂組成物（Ｉ）からなる層または樹脂組成物（Ｔ）からなる層の表面に流動性の他の樹脂を塗布して乾燥または硬化する方法、あらかじめ作製した樹脂組成物（Ｉ）からなる層または樹脂組成物（Ｔ）の表面に粘着層を介して貼り合わせる方法等が挙げられる。

多層押出成形の方法は特に限定されず、熱可塑性樹脂の多層積層体の製造に用いられる公知の多層押出成形法を好ましく採用でき、より好適にはフラットなＴダイと表面が鏡面仕上げされたポリシングロールを備えた装置によって成形される。
この場合のＴダイの方式としては、加熱溶融状態の樹脂組成物（Ｉ）および樹脂組成物（Ｔ）をＴダイ流入前に積層するフィードブロック方式、樹脂組成物（Ｉ）および樹脂組成物（Ｔ）をＴダイ内部で積層されるマルチマニホールド方式などを採用できる。積層体を構成する各層間の界面の平滑性を高める観点から、マルチマニホールド方式が好ましい。

また、この場合のポリシングロールとしては、金属ロールや外周部に金属製薄膜を備えた弾性ロール（以下、金属弾性ロールという場合がある。）などが挙げられる。金属ロールとしては、高剛性であれば特に限定されず、例えば、ドリルドロール、スパイラルロール等が挙げられる。金属ロールの表面状態は、特に限定されず、例えば、鏡面であってもよく、模様や凹凸等があってもよい。 金属弾性ロールは、例えば、略円柱状の回転自在に設けられた軸ロールと、この軸ロールの外周面を覆うように配置され、フィルム状物に接触する円筒形の金属製薄膜と、これら軸ロールおよび金属製薄膜の間に封入された流体とからなり、流体により金属弾性ロールは弾性を示す。軸ロールは、特に限定されず、例えば、ステンレス鋼等からなる。金属製薄膜は、例えば、ステンレス鋼などからなり、その厚みは２～５ｍｍ程度であるのが好ましい。金属製薄膜は、屈曲性や可撓性等を有しているのが好ましく、溶接継ぎ部のないシームレス構造であるのが好ましい。このような金属製薄膜を備えた金属弾性ロールは、耐久性に優れると共に、金属製薄膜を鏡面化すれば通常の鏡面ロールと同様の取り扱いができ、金属製薄膜に模様や凹凸を付与すればその形状を転写できるロールになるので、使い勝手がよい。

樹脂組成物（Ｉ）および樹脂組成物（Ｔ）は、多層成形前および／又は多層成形時に、フィルターにより溶融濾過することが好ましい。溶融濾過した各樹脂組成物を用いて多層成形することにより、異物やゲルに起因する欠点の少ない積層体が得られる。使用されるフィルターの濾材に特に限定はなく、使用温度、粘度、濾過精度により適宜選択され、例えばポリプロピレン、コットン、ポリエステル、レーヨン、グラスファイバー等からなる不織布；フェノール樹脂含浸セルロースフィルム；金属繊維不織布焼結フィルム；金属粉末焼結フィルム；金網；あるいはこれらを組み合わせて用いることができる。中でも耐熱性および耐久性の観点から金属繊維不織布焼結フィルムを複数枚積層して用いることが好ましい。

前記フィルターの濾過精度に特に制限はないが、３０μｍ以下であることが好ましく、１０μｍ以下であることがより好ましく、５μｍ以下であることがさらに好ましい。

以下、他の樹脂組成物からなる層の１例として、耐擦傷性層について詳細に説明する。耐擦傷性層は、本明細書においては、鉛筆引掻き試験による硬度を上昇させるための層であり、ＪＩＳ－Ｋ５６００－５－４で規定される鉛筆引掻き試験で「４Ｈ」以上の硬度を示す層であることが好ましい。耐擦傷性層は樹脂組成物（Ｉ）からなる層の表面に設けることが好ましい。

耐擦傷性層の厚さは２～１０μｍであることが好ましく、３～８μｍであることがより好ましく、４～７μｍであることがさらに好ましい。厚さが２μｍ以上であることで耐擦傷性を保持できる傾向があり、１０μｍ以下であることで積層体の耐衝撃性が優れたものとなる傾向がある。

耐擦傷性層は、通常、モノマー、オリゴマー、樹脂等からなる流動性の硬化性組成物を他の層（例えば樹脂組成物（Ｉ）からなる層や樹脂組成物（Ｔ）からなる層）の表面に塗布して、硬化させることで形成できる。これらの硬化性組成物は、例えば、熱により硬化する熱硬化性組成物や電子線、放射線、紫外線などのエネルギー線で硬化するエネルギー線硬化性組成物である。

熱硬化性組成物に含まれる硬化性化合物としては、例えばフェノール樹脂、尿素樹脂、ジアリルフタレート樹脂、メラミン樹脂、グアナミン樹脂、不飽和ポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂、エポキシ樹脂、アミノアルキッド樹脂、メラミン－尿素共縮合樹脂、珪素樹脂、ポリシロキサン樹脂等を含有する組成物が挙げられる。
これら熱硬化性組成物は、必要に応じて、例えば架橋剤、重合開始剤等の硬化剤、重合促進剤等を含有してもよい。硬化剤としては、通常、イソシアネート、有機スルホン酸等がポリエステル系樹脂、ポリウレタン系樹脂に用いられ、アミンがエポキシ樹脂に、メチルエチルケトンパーオキサイド等の過酸化物、アゾビスイソブチルエステル等のラジカル開始剤が不飽和ポリエステル系樹脂に使用される。

エネルギー線硬化性組成物に含まれる硬化性化合物としては、例えば分子中にアクリロイル基、メタアクリロイル基等の重合性不飽和結合、チオール基、またはエポキシ基を有するオリゴマーおよび／またはモノマーが挙げられ、耐擦傷性を高める観点から、アクリロイル基またはメタアクリロイル基を複数有するオリゴマーおよび／またはモノマーが好ましい。

エネルギー線硬化性組成物は、硬化性化合物の他に光重合開始剤および／又は光増感剤を含有してもよい。かかる光重合開始剤としては、ベンゾインメチルエーテル、アセトフェノン、３－メチルアセトフェノン、ベンゾフェノン、４－クロロベンゾフェノン等のカルボニル化合物；テトラメチルチウラムモノスルフィド、テトラメチルチウラムジスルフィド等の硫黄化合物；２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド、ベンゾイルジエトキシフォスフィンオキサイド等が挙げられ、光増感剤としては、ｎ－ブチルアミン、トリエチルアミン、トリ－ｎ－ブチルホスフィン等が挙げられる。

硬化性組成物において、これら硬化性化合物の含有量は、３０～１００質量％の範囲であることが好ましく、４０～９５質量％の範囲であることがより好ましく、５０～９５質量％の範囲であることがさらに好ましい。これらの硬化性化合物は、それぞれ単独で用いてもよいし、複数種を併用してもよい。

硬化性組成物は、必要に応じて単官能単量体；有機溶剤；レベリング剤、ブロッキング防止剤、分散安定剤、紫外線吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、消泡剤、増粘剤、滑剤、帯電防止剤、防汚剤、防曇剤、フィラー、触媒等の添加剤；を適宜含有していてもよい。これら添加剤の含有量は、本発明の効果を損なわない範囲で適宜設定できる。

上記した硬化性組成物の塗布方法としては、スピンコート法、ディップ法、スプレー法、スライドコート法、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法、メニスカスコート法、フレキソ印刷法、スクリーン印刷法などが挙げられる。

本発明の積層体の用途としては、例えば広告塔、スタンド看板、袖看板、欄間看板、屋上看板等の看板部品やマーキングフィルム；ショーケース、仕切板、店舗ディスプレイ等のディスプレイ部品；蛍光灯カバー、ムード照明カバー、ランプシェード、光天井、光壁、シャンデリア等の照明部品；家具、ペンダント、ミラー等のインテリア部品；ドア、ドーム、安全窓ガラス、間仕切り、階段腰板、バルコニー腰板、レジャー用建築物の屋根等の建築用部品；航空機風防、パイロット用バイザー、オートバイ、モーターボート風防、バス用遮光板、自動車用サイドバイザー、リアバイザー、ヘッドウィング、ヘッドライトカバー、自動車内装部材、バンパーなどの自動車外装部材等の輸送機関係部品；音響映像用銘板、ステレオカバー、テレビ保護マスク、自動販売機、携帯電話、パソコン等の電子機器部品；保育器、レントゲン部品等の医療機器部品；機械カバー、計器カバー、実験装置、定規、文字盤、観察窓等の機器関係部品；液晶保護板、導光板、導光フィルム、フレネルレンズ、レンチキュラーレンズ、各種ディスプレイの前面板、拡散板等の光学関係部品；道路標識、案内板、カーブミラー、防音壁等の交通関係部品；その他、温室、大型水槽、箱水槽、浴室部材、時計パネル、バスタブ、サニタリー、デスクマット、遊技部品、玩具、楽器、熔接時の顔面保護用マスク、太陽電池のバックシート、フレキシブル太陽電池用フロントシート、加飾フィルム；パソコン、携帯電話、家具、自動販売機、浴室部材などに用いる表面材料等を挙げることができる。

次に実施例を示して本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は実施例によって制限されるものではない。

物性等の測定は以下の方法によって実施した。

（重量平均分子量）
製造例で得られた樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、ＧＰＣ法（ゲルパーミエイションクロマトグラフィ法）により求めた。測定対象樹脂４ｍｇをテトラヒドロフラン５ｍｌに溶解させて試料溶液を調整した。カラムオーブンの温度を４０℃に設定し、溶離液流量０．３５ｍｌ／分で、試料溶液２０μｌを装置内に注入して、クロマトグラムを測定した。分子量が４００～５，０００，０００の範囲内にある標準ポリスチレン１０点をＧＰＣ測定し、保持時間と分子量との関係を示す検量線を作成した。この検量線に基づいて測定対象樹脂のＭｗを決定した。ＧＰＣにより測定されたクロマトグラムから標準ポリスチレンの分子量に相当する値を共重合体の分子量とした。
装置：東ソー社製ＧＰＣ装置ＨＬＣ－８３２０
分離カラム：東ソー社製のＴＳＫｇｕａｒｄｃｏｌｕｍＳｕｐｅｒＨＺ－ＨとＴＳＫｇｅｌＨＺＭ－ＭとＴＳＫｇｅｌＳｕｐｅｒＨＺ４０００とを直列に連結
溶離剤：テトラヒドロフラン
溶離剤流量：０．３５ｍＬ／分
カラム温度：４０℃
検出方法：示差屈折率（ＲＩ）

（共重合体中の各単位組成）
^１Ｈ－ＮＭＲによりα-メチルスチレン単位のフェニル基とメタクリル酸メチル単位のメトキシ基のプロトン比を求め、これによってα-メチルスチレン単位を算出した。

（ガラス転移温度Ｔｇ）
製造例で得られた樹脂組成物を、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準拠して、示差走査熱量測定装置（島津製作所製、ＤＳＣ－５０（品番））を用いて、２５０℃まで一度昇温し、次いで室温まで冷却し、その後、室温から２００℃までを１０℃／分で昇温させる条件にてＤＳＣ曲線を測定した。２回目の昇温時に測定されるＤＳＣ曲線から求められる中間点ガラス転移温度を本発明におけるガラス転移温度とした。

（アクリル系共重合体の各単位組成）
α-メチルスチレン単位とスチレン単位は前駆体ポリマーの各単位組成と同組成とした。^１Ｈ－ＮＭＲ（Ｂｒｕｋｅｒ社製；商品名ＵＬＴＲＡ ＳＨＩＥＬＤ ４００ ＰＬＵＳ）を用いて、アクリル系共重合体の^１Ｈ－ＮＭＲ測定を行い、アクリル系共重合体中のグルタルイミド単位、メタクリル酸メチル単位、芳香族ビニル（α-メチルスチレンとスチレン）単位などの各単量体単位それぞれの含有量（ｍｏｌ％）を求め、当該含有量（ｍｏｌ％）を、各単量体単位の分子量を使用して含有量（重量％）に換算した。

（１％熱重量減少温度）
製造例で得られた樹脂組成物を熱重量測定装置(島津製作所製、ＴＧＡ－５０)を用いて、窒素雰囲気下、１０℃/ｍｉｎで昇温し、１％重量減少した時点での温度を、１％熱重量減少温度とした。

（飽和吸水率）
製造例で得られた樹脂組成物を、短辺１１０ｍｍ、長辺１５０ｍｍの長方形状の金型枠に入れて、２３０℃、５０ｋｇ／ｃｍ^２にて、５分間、プレスし、厚さ２ｍｍ、短辺１１０ｍｍ、長辺１５０ｍｍのシートを作製した。得られたシートを一辺５０ｍｍの正方形に切り出して作製した試験片を、減圧下（１ｋＰａ）で８０℃、２４時間乾燥した後、温度２３℃、相対湿度５０％のデシケーター中で放冷した後、すみやかに質量を測定し初期質量とした。次いでかかる試験片を２３℃の蒸留水中に浸漬して、経時的に質量を測定し、質量変化が見られなくなった時点における質量（吸水質量）を用いて下記式によって飽和吸水率を算出した。
飽和吸水率（％）＝［（吸水質量－初期質量）／初期質量］×１００

（鉛筆硬度）
製造例で得られた樹脂組成物を、短辺１１０ｍｍ、長辺１５０ｍｍの長方形状の金型枠に入れて、２３０℃、５０ｋｇ／ｃｍ^２にて、５分間、プレスし、厚さ２ｍｍ、短辺１１０ｍｍ、長辺１５０ｍｍのシートを作製した。テーブル移動式鉛筆引掻き試験機（型式Ｐ）（東洋精機社製）を用い、作製シートの表面に対して角度４５度、荷重５００ｇで鉛筆の芯を押し付けながら引掻き傷の傷跡の有無を確認した。鉛筆の芯の硬度は順に増していき、傷跡を生じた時点よりも１段階軟らかい芯の硬度を鉛筆引掻き硬度とした。

（成形性）
実施例および比較例の積層体の外観を目視で観察した。発泡やゲルブツの有り無しで成形性の良否を判断した。
〇：発泡がなく、ゲルブツ発生もなし
×：発泡あるいは、ゲルブツ発生あり

（寸法安定性）
実施例および比較例の積層体を押出流れ方向に対して平行な方向が長辺、押出流れ方向に対して垂直な方向が短辺となるように長方形に切り出して、長辺２００ｍｍ、短辺１２０ｍｍの試験片を作製した。定盤上に、試験片の両末端部が定盤に接するように（すなわち試験片が上向きの凸状となるように）置き、隙間ゲージを用いて試験片と定盤との隙間の最大値を測定し、初期の反り量とした。
次いで、各試験片を温度１００℃に設定した熱風乾燥機内に１時間放置した後、温度８５℃、相対湿度８５％に設定した環境試験機の中に短辺側をクリップで止めた試験片を吊り下げ、その状態で７２時間放置した後、２３℃、相対湿度５０％環境下で１２０時間、放冷・調湿した。その結果、すべての試験片は、試験片の長辺に沿って、樹脂組成物（Ｉ）からなる層を外側、樹脂組成物（Ｔ）からなる層を内側にして弓状の反りを生じた。定盤上に、かかる弓状の反りを生じた試験片の両末端部が定盤に接するように（すなわち試験片が上向きの凸状となるように）置き、隙間ゲージを用いて試験片と定盤との隙間の最大値を測定し、高温高湿下での反り量とした。下記の式から高温高湿下での反り変化量を算出し、その変化量から寸法安定性の良否を判断した。
高温高湿下での反り変化量 ＝高温高湿下での反り量 ― 初期の反り量
◎：高温高湿下での反り変化量が２ｍｍ以下
〇：高温高湿下での反り変化量が２ｍｍより大きいが３ｍｍ未満
×：高温高湿下での反り変化量が３ｍｍより大きい
（表面硬度）
実施例および比較例の積層体を押出流れ方向に対して平行な方向が長辺、押出流れ方向に対して垂直な方向が短辺となるように長方形に切り出して、長辺２００ｍｍ、短辺１２０ｍｍの試験片を作製した。テーブル移動式鉛筆引掻き試験機（型式Ｐ）（東洋精機社製）を用い、試験片の樹脂組成物（Ｉ）面側の表面に対して角度４５度、荷重５００ｇで鉛筆の芯を押し付けながら引掻き傷の傷跡の有無を確認した。鉛筆の芯の硬度は順に増していき、傷跡を生じた時点よりも１段階軟らかい芯の硬度を鉛筆引掻き硬度とした。
◎：積層体の樹脂組成物（Ｉ）面の鉛筆硬度が３Ｈ以上
〇：積層体の樹脂組成物（Ｉ）面の鉛筆硬度が２Ｈ
×：積層体の樹脂組成物（Ｉ）面の鉛筆硬度がＨ以下
（耐候性）
実施例および比較例の積層体を５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片を作製した。試験片の樹脂組成物（Ｉ）側の面に、スーパーＵＶ試験機（岩崎電気社製、ＳＵＶ－Ｗ１６１）を用いて、ブラックパネル温度８３℃、相対湿度５０％、照射エネルギー１００ｍＷ／ｃｍ^２の条件で紫外線を１００時間照射した。その後、試験片を試験機から取り出し、樹脂組成物（Ｉ）側の面の表面状態を目視観察した。クラック発生の有無で耐候性の良否を判断した。
〇：積層体の樹脂組成物（Ｉ）面にクラック発生が無
×：積層体の樹脂組成物（Ｉ）面にクラック発生が有

（前駆体ポリマー）
本製造例に関わる前駆体ポリマーＡ－ａ～Ａ－ｇは、以下の方法で製造した。
前駆体ポリマーＡ－ａ～Ａ－ｆ
撹拌機付オートクレーブに、精製されたメタクリル酸メチル（ＭＭＡ）、α―メチルスチレン、２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオニトリル）（ＡＩＢＮ）およびｎ－オクチルメルカプタン（ｎ－ＯＭ）を表１に記載の割合で仕込み、均一に溶解させて重合原料を得た。
重合原料を、オートクレーブから１．５ｋｇ／ｈｒで、重合温度１２０℃に制御された槽型反応器に連続的に供給し、平均滞留時間３時間で塊状重合法によって重合反応させ、槽型反応器からアクリル系共重合体を含む液を連続的に排出した。重合転化率は表１に記載の値になった。次いで、反応器から排出された液を２３０℃に加温し、２４０℃に制御された二軸押出機に供給した。該二軸押出機において未反応単量体を主成分とする揮発分を分離除去して、アクリル系共重合体をストランドにして押出した。該ストランドをペレタイザーでカットし、前駆体ポリマーＡ－ａ～Ａ－ｆを得た。得られた前駆体ポリマーＡ－ａ～Ａ－ｆの重量平均分子量Ｍｗ、α-メチルスチレン構造単位の割合、ガラス転移温度Ｔｇを測定した。その結果を表１に示す。なお、本製造例において、ＭＭＡに由来する単位の量(質量％)は、｛１００－（α-メチルスチレン単位以外の単位の質量％）｝であるので、表１への記載を省略した。

前駆体ポリマーＡ－ｇ
特開２００３－２３１７８５号公報の［実施例］の項に記載の共重合体（Ａ）の製造方法に従って、ＭＳ樹脂（メタクリル酸メチル（ＭＭＡ）とスチレン（Ｓｔ）との共重合体）を製造した。オートクレーブ内に仕込むＭＭＡ、Ｓｔおよびｔ－ドデシルメルカプタン（ｔ－ＤＭ）の質量比を変えて、前駆体ポリマーＡ－ｇ；Ｍｗ=９５０００、Ｔｇ＝１１６℃、スチレン単量体単位の含有量１０質量％を得た。前駆体ポリマーＡ－ｇのＭＭＡ単位は、９０質量％であった。

＜各種材料例＞
本発明に係るメタクリル樹脂（Ｃ）、スチレン系共重合体（Ｓ）およびポリカーボネートについて、下記に示す材料を用いた
メタクリル樹脂（Ｃ）：株式会社クラレ製パラペット
（Ｍｗ＝９０，０００、ＭＭＡ共重合比率＝９９．３％、ＭＡ共重合比率＝０．７％、Ｔｇ＝１１７℃、飽和吸水率＝２．０％）
スチレン系共重合体（Ｓ－１）：デンカ社製レジスファイ
（Ｍｗ＝８０，０００、スチレン／無水マレイン酸／ＭＭＡ＝５６％／１８％／２６％、Ｔｇ＝１３７℃、飽和吸水率＝０．８％）
スチレン系共重合体（Ｓ－２）：ＰＯＬＹＳＣＯＰＥ社製ＸＩＲＡＮ
（Ｍｗ＝８０，０００、スチレン／無水マレイン酸＝７４％／２６％、Ｔｇ＝１６０℃、飽和吸水率＝０．３％）
ポリカーボネート：住化ポリカーボネート社製ＳＤポリカ （Ｍｗ＝５０，０００、Ｔｇ＝１５０℃、飽和吸水率＝０．３％）

製造例１
輸送部、溶融混練部、脱揮部および排出部からなり且つスクリュー回転数１２０ｒｐｍおよび温度２５０℃に設定された二軸押出機（テクノベル社製；商品名ＫＺＷ２０ＴＷ－４５ＭＧ－ＮＨ－６００）の輸送部に前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕を２ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックの設置された溶融混練部においてモノメチルアミンを０．１０ｋｇ／ｈｒで二軸押出機の添加剤供給口から注入し、前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕とモノメチルアミンとを反応させた。なお、反応ゾーンの末端のスクリューにリバースフライトを設置した。
２０Ｔｏｒｒ（約２．７ｋＰａ）に設定された脱揮部において、副生成物および過剰のモノメチルアミンを、溶融混練部を通過した溶融樹脂から揮発させ、ベントを通して排出した。
二軸押出機の排出部の末端に設けられたダイスからストランドとして押出された溶融樹脂を、水槽で冷却し、その後、ペレタイザでカットしてペレット状のアクリル系共重合体（Ａ－ａ－１）を得た。

輸送部、溶融混練部、脱揮部および排出部からなり且つスクリュー回転数１００ｒｐｍおよび温度２３０℃に設定された二軸押出機（テクノベル社製；商品名ＫＺＷ２０ＴＷ－４５ＭＧ－ＮＨ－６００）の輸送部にアクリル系共重合体（Ａ－ａ－１）を１ｋｇ／ｈｒで供給し、ニーディングブロックの設置された溶融混練部において、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．０２４ｋｇ／ｈｒで注入し、アクリル系共重合体（Ａ－ａ－１）中に残存する酸性分（カルボキシル基および酸無水物由来）に炭酸ジメチルを反応させた。なお、反応ゾーンの末端のスクリューにリバースフライトを設置した。
２０Ｔｏｒｒ（約２．７ｋＰａ）に設定された脱揮部において、副生成物および過剰の炭酸ジメチルを、溶融混練部を通過した溶融樹脂から揮発させ、ベントを通して排出した。
二軸押出機の排出部の末端に設けられたダイスからストランドとして押出された溶融樹脂を、水槽で冷却し、その後、ペレタイザでカットしてペレット状のアクリル系共重合体（Ａ－ａ－２）を得た。

輸送部、溶融混練部、脱揮部および排出部からなり且つスクリュー回転数１００ｒｐｍおよび温度２３０℃に設定された二軸押出機（テクノベル社製；商品名ＫＺＷ２０ＴＷ－４５ＭＧ－ＮＨ－６００）の輸送部にアクリル系共重合体（Ａ－ａ－２）を１ｋｇ／ｈｒで供給した。
２０Ｔｏｒｒ（約２．７ｋＰａ）に設定された脱揮部において、未反応物などの揮発分を、溶融混練部を通過した溶融樹脂から揮発させ、ベントを通して排出した。
二軸押出機の排出部の末端に設けられたダイスからストランドとして押出された溶融樹脂を、水槽で冷却し、その後、ペレタイザでカットしてペレット状のアクリル系共重合体（Ａ－１）を得た。アクリル系共重合体（Ａ－１）は、グルタルイミド単位の含有量(構造単位（Ｒ）の割合)が９wt％であった。アクリル系共重合体（Ａ－１）のメタクリル酸メチル単位は、｛（１００－８）－２×９｝＝７４wt％であった。
１００質量部のアクリル系共重合体、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１）を得た。評価結果を表１に示す。

製造例２
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｂ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．０７ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．０１８ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－２）および樹脂組成物（Ｉ－２）を得た。評価結果を表１に示す。

製造例３
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｂ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．１４ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．０３６ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－３）および樹脂組成物（Ｉ－３）を得た。評価結果を表１に示す。

製造例４
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｃ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．０７ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．０１８ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－４）および樹脂組成物（Ｉ－４）を得た。評価結果を表１に示す。

製造例５
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｄ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．０７ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．００８ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－５）および樹脂組成物（Ｉ－５）を得た。評価結果を表１に示す
製造例６
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｅ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．０８ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．００８ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－６）および樹脂組成物（Ｉ－６）を得た。評価結果を表１に示す
製造例７
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｆ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．０３ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．００８ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－７）および樹脂組成物（Ｉ－７）を得た。評価結果を表１に示す

製造例８
モノメチルアミンの添加量を０．３０ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．０７５ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－８）および樹脂組成物（Ｉ－８）を得た。評価結果を表１に示す

製造例９
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｇ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．０７ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．０１８ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－９）および樹脂組成物（Ｉ－９）を得た。評価結果を表１に示す

製造例１０
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｇ〕を用い、モノメチルアミンの添加量を０．４５ｋｇ／ｈｒ、炭酸ジメチル０．８質量部およびトリエチルアミン０．２質量部からなる液を０．１２５ｋｇ／ｈｒで注入した以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－１０）および樹脂組成物（Ｉ－１０）を得た。評価結果を表１に示す。

製造例１１
前駆体ポリマー〔Ａ－ａ〕の代わりに、前駆体ポリマー〔Ａ－ｂ〕を用い、添加剤を加えず、押出機を素通しした以外は、製造例１と同じ方法で、アクリル系共重合体（Ａ－１１）および樹脂組成物（Ｉ－１１）を得た。評価結果を表１に示す。

製造例１２
多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）
攪拌機、温度計、窒素ガス導入管、単量体導入管および還流冷却器を備えた反応器内に、イオン交換水１０５０質量部、ポリオキシエチレントリデシルエーテル酢酸ナトリウム０．４４質量部および炭酸ナトリウム０．７質量部を仕込み、反応器内を窒素ガスで十分に置換した。次いで内温を８０℃にした。そこに、過硫酸カリウム０．２５質量部を投入し、５分間攪拌した。これに、メタクリル酸メチル９５．４質量％、アクリル酸メチル４．４質量％およびメタクリル酸アリル０．２質量％からなる単量体混合物２４５質量部を６０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、重合転化率が９８％以上になるようにさらに３０分間重合反応を行った。
次いで、同反応器内に、過硫酸カリウム０．３２質量部を投入して５分間攪拌した。その後、アクリル酸ブチル８０．５質量％、スチレン１７．５質量％およびメタクリル酸アリル２質量％からなる単量体混合物３１５質量部を６０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、重合転化率が９８％以上になるようにさらに３０分間重合反応を行った。
次に、同反応器内に、過硫酸カリウム０．１４質量部を投入して５分間攪拌した。その後、メタクリル酸メチル９５．２質量％、アクリル酸メチル４．４質量％およびｎ－オクチルメルカプタン０．４質量％からなる単量体混合物１４０質量部を３０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、重合転化率が９８％以上になるようにさらに６０分間重合反応を行った。以上の操作によって、多層共重合体エラストマーを含むラテックスを得た。該ラテックスを凍結して凝固させた。次いで水洗・乾燥して多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）を得た。多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）の平均粒子径は０．２μｍであった。
８０質量部のアクリル系共重合体（Ａ－１）、２０質量部の多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１２）を得た。評価結果を表２に示す。

製造例１３
ブロック共重合体エラストー（Ｂ－２）
内部を脱気し、窒素で置換したブライン冷却できるジャケットおよび撹拌機つきのグラスライニング製３ｍ^３反応容器に、室温にて乾燥トルエン７３５ｋｇ、ヘキサメチルトリエチレンテトラミン０．４ｋｇ、およびイソブチルビス（２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノキシ）アルミニウム２０ｍｏｌを含有するトルエン溶液３９．４ｋｇを加え、さらに、ｓｅｃ－ブチルリチウム１．１７ｍｏｌを加えた。これにメタクリル酸メチル３５．０ｋｇを加え、室温で１時間反応させて、重量平均分子量（以下、Ｍｗ（ｂ１－１）と称する。）４０，０００のメタクリル酸メチル重合体（重合体ブロック（ｂ１－１））を得た。
次いで、反応容器を－２５℃に保ちながら、アクリル酸ｎ－ブチル２４．５ｋｇおよびアクリル酸ベンジル１０．５ｋｇの混合液を０．５時間かけて滴下して、重合体ブロック（ｂ１－１）の一末端からアクリル酸ｎ－ブチルおよびアクリル酸ベンジルの共重合体からなる重合体ブロック（ｂ２）を成長させて、重量平均分子量８０，０００のジブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）を得た。重合体ブロック（ｂ１－１）の重量平均分子量が４０，０００であったので、重合体ブロック（ｂ２）の重量平均分子量（Ｍｗ(b2)）を４０，０００であると決定した。ブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）は、アクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ２）の含有量が５０質量％である。
８０質量部のアクリル系共重合体（Ａ－１）、２０質量部のブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１３）を得た。評価結果を表２に示す。

製造例１４
８０質量部のアクリル系共重合体（Ａ－１）、１０質量部の多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）、１０質量部のブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１４）を得た。評価結果を表２に示す。

製造例１５
８０質量部のアクリル系共重合体（Ａ－１）、２０質量部のメタクリル樹脂（Ｃ）（パラペットＨＲ－Ｓ、株式会社クラレ製）、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１５）を得た。評価結果を表２に示す。

製造例１６
３０質量部のメタクリル樹脂（Ｃ）、７０質量部のスチレン系共重合体（Ｓ－１）、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃ にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１６）を得た。評価結果を表２に示す。

製造例１７
５０質量部のメタクリル樹脂（Ｃ）、５０質量部のスチレン系共重合体（Ｓ－２）、０．１５質量部のカルコール８０９８（花王株式会社製）、０．９質量部のアデカスタブＬＡ－３１（株式会社ＡＤＥＫＡ製）を混ぜ合わせ、軸径２０ｍｍの二軸押出機で２５０℃ にて溶融混練し、押出して、ペレット状の樹脂組成物（Ｉ－１７）を得た。評価結果を表２に示す。

実施例１
軸径５０ｍｍの単軸押出機にポリカーボネートのペレットを連続的に投入し、シリンダ温度２８０℃にて溶融状態で押出した。一方、軸径３０ｍｍの単軸押出機に樹脂組成物（Ｉ－１）のペレットを連続的に投入し、シリンダ温度２２０℃にて溶融状態で押出した。かかる溶融状態のポリカーボネートと樹脂組成物（Ｉ－１）をジャンクションブロックに導入し、２５０℃に設定したマルチマニホールドダイで積層し、シート状に押出成形し、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１）からなる層（第一層）と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層（第二層）との２層から形成される厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例２
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－２）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－２）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例３
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－３）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－３）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例４
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－４）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－４）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例５
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－５）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－５）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。
実施例６
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－６）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－６）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。
実施例７
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１２）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１２）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例８
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１３）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１３）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例９
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１４）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１４）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例１０
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１５）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１５）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例１１
軸径５０ｍｍの単軸押出機にポリカーボネートのペレットを連続的に投入し、シリンダ温度２８０℃にて溶融状態で押出した。一方、軸径３０ｍｍの単軸押出機に樹脂組成物（Ｉ－１）のペレットを連続的に投入し、シリンダ温度２２０℃にて溶融状態で押出した。かかる溶融状態のポリカーボネートと樹脂組成物（Ｉ－１）をジャンクションブロックに導入し、２５０℃に設定したマルチマニホールドダイで積層し、シート状に押出成形し、厚さ２００μｍの樹脂組成物（Ｉ－１）からなる層（第一層）と厚さ８００μｍのポリカーボネートからなる層（第二層）との２層から形成される厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

実施例１２
軸径５０ｍｍの単軸押出機にポリカーボネートのペレットを連続的に投入し、シリンダ温度２８０℃にて溶融状態で押出した。一方、軸径３０ｍｍの単軸押出機に樹脂組成物（Ｉ－１）のペレットを連続的に投入し、シリンダ温度２２０℃にて溶融状態で押出した。かかる溶融状態のポリカーボネートと樹脂組成物（Ｉ－１）をジャンクションブロックに導入し、２５０℃に設定したマルチマニホールドダイで積層し、シート状に押出成形し、厚さ５０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１）からなる層（第一層）と厚さ２９５０μｍのポリカーボネートからなる層（第二層）との２層から形成される厚さ３０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例１
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－７）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－７）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例２
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－８）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－８）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例３
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－９）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－９）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例４
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１０）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１０）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例５
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１１）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１１）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例６
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１６）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１６）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

比較例７
実施例１の樹脂組成物（Ｉ－１）の代わりに樹脂組成物（Ｉ－１７）を使用した以外は実施例１と同様に、厚さ８０μｍの樹脂組成物（Ｉ－１７）からなる層と厚さ９２０μｍのポリカーボネートからなる層とからなる総厚さ１０００μｍの積層体を製造した。かかる積層体の評価結果を表３に示す。

表３が示すように、本発明の積層体（実施例１～６、実施例１１～１２）は、耐熱性、低吸水性に優れるアクリル系共重合体を含む樹脂組成物（Ｉ－１）～（Ｉ－６）を用いることで、ポリカーボネートを含む樹脂組成物（Ｔ）とのガラス転移温度差および飽和吸水率差が小さくなり、寸法安定性に優れる。さらに、該樹脂組成物は耐熱分解性に優れ、鉛筆硬度も高いことから、本発明の積層体は成形性および表面硬度が優れるものとなる。さらに耐候性も優れる。本発明の積層体（実施例７～１０）は、優れた耐熱性、鉛筆硬度、耐候性を有するアクリル系共重合体を含むことで、エラストマーやメタクリル樹脂を添加した樹脂組成物（Ｉ－１２）～（Ｉ～１５）においても、性能低下がない。
これに対して、耐熱性や吸水性に劣る樹脂組成物（Ｉ－７）～（Ｉ－１０）を用いた積層体（比較例１～４）は、寸法安定性が悪化する。また、耐熱分解性が低い樹脂組成物（Ｉ－１１）を用いた積層体（比較例５）は、成形性が悪化する。さらに、スチレン系共重合体を含む樹脂組成物（Ｉ－１６）、（Ｉ－１７）を用いた積層体（比較例６，７）は、表面硬度が低く、耐候性も悪い。

本発明の積層体は、優れた外観品位を有し、寸法安定性、表面硬度が良好であるという特徴を有し、表示装置のカバーや筐体、車輌の内外装の窓材やカバーなどに用いる上で好適である。

Claims (9)

1. メタクリル酸メチル単位３０～８７質量％と、無水グルタル酸単位およびＮ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位からなる群より選ばれる少なくともひとつの環構造を主鎖に有する構造単位（Ｒ）６～４０質量％と、α－メチルスチレン単位７～３０質量％とを有して成るアクリル系共重合体（Ａ）を５１質量％以上含有する樹脂組成物（Ｉ）からなる層；と、ポリカーボネートを含有する樹脂組成物（Ｔ）からなる層；とを備える積層体。
2. 構造単位（Ｒ）が式（ＱＩ）で表されるＮ－置換若しくは無置換グルタルイミド単位である、請求項１に記載の積層体。
   

   

   （式（ＱＩ）中、Ｒ^１は、それぞれ独立に、水素原子またはメチル基であり、Ｒ^２は、水素原子、炭素数１～１８のアルキル基、炭素数３～１２のシクロアルキル基または芳香環を含む炭素数６～１５の有機基である。）
3. 樹脂組成物（Ｉ）が、メタクリル酸エステル単位とアクリル酸エステル単位を有する多層共重合体エラストマー（Ｂ－１）１～４９質量％を含有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の積層体。
4. 樹脂組成物（Ｉ）が、メタクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ１）と、アクリル酸エステル単位を有する重合体ブロック（ｂ２）とからなるブロック共重合体エラストマー（Ｂ－２）１～４９質量％を含有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の積層体。
5. 樹脂組成物（Ｉ）がメタクリル樹脂（Ｃ）１～４９質量％を含有することを特徴とする請求項１または請求項２に記載の積層体。
6. 樹脂組成物（Ｉ）と樹脂組成物（Ｔ）とのガラス転移温度の差の絶対値が３０℃以下かつ、樹脂組成物（Ｉ）と樹脂組成物（Ｔ）との飽和吸水率の差の絶対値が２％以下である請求項１～５のいずれか１項に記載の積層体。
7. 樹脂組成物（Ｉ）からなる層の厚みが積層体全厚みの２～１５％である請求項１～６のいずれか１項に記載の積層体。
8. 少なくとも一方の表面に、樹脂組成物（Ｉ）からなる層を備える請求項１～６のいずれか１項に記載の積層体。
9. 少なくとも一方の表面に、さらに耐擦傷性層を備える請求項１～８のいずれか１項に記載の積層体。