JPH0114959B2 - - Google Patents
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- JPH0114959B2 JPH0114959B2 JP58091895A JP9189583A JPH0114959B2 JP H0114959 B2 JPH0114959 B2 JP H0114959B2 JP 58091895 A JP58091895 A JP 58091895A JP 9189583 A JP9189583 A JP 9189583A JP H0114959 B2 JPH0114959 B2 JP H0114959B2
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- viologen
- color
- electrode
- group
- transparent display
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- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Electrochromic Elements, Electrophoresis, Or Variable Reflection Or Absorption Elements (AREA)
- Devices For Indicating Variable Information By Combining Individual Elements (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
この発明は、電圧印加による酸化還元反応によ
り可逆的に発消色する改良されたエレクトロクロ
ミツク材料に関する。
り可逆的に発消色する改良されたエレクトロクロ
ミツク材料に関する。
エレクトロクロミツクデイスプレイ（以下
ECDと略す）では、透明表示電極と対向電極と
の間に電圧を印加することにより、透明表示電極
で酸化あるいは還元反応がおこり着色パターンが
形成され、逆電圧を印加するか透明表示電極と対
向電極との間を短絡することにより着色パターン
を消色するという機構を利用している。
ECDと略す）では、透明表示電極と対向電極と
の間に電圧を印加することにより、透明表示電極
で酸化あるいは還元反応がおこり着色パターンが
形成され、逆電圧を印加するか透明表示電極と対
向電極との間を短絡することにより着色パターン
を消色するという機構を利用している。
このような機構で発消色するECDは、受光型
の表示素子として従来から使用されている液晶と
比べて視野角の依存性がなく鮮やかな色彩表示に
より見やすいことや、メモリー機能を持つこと、
動作温度範囲が広いこと、大画面化が容易である
などの多くの優れた特長を有しているために注目
されている。
の表示素子として従来から使用されている液晶と
比べて視野角の依存性がなく鮮やかな色彩表示に
より見やすいことや、メモリー機能を持つこと、
動作温度範囲が広いこと、大画面化が容易である
などの多くの優れた特長を有しているために注目
されている。
図面に、従来から用いられている一般的な
ECD素子の構成図を示す。図において１はガラ
ス基板、２は透明表示電極、３は発消色するエレ
クトロクロミツク材料層、４は電解質溶液、５は
スペーサ、６は対向電極である。
ECD素子の構成図を示す。図において１はガラ
ス基板、２は透明表示電極、３は発消色するエレ
クトロクロミツク材料層、４は電解質溶液、５は
スペーサ、６は対向電極である。
即ち、各々基板上に形成された透明表示電極２
と対向電極６の間にスペーサ５を介在させ、透明
表示電極２上にエレクトロクロミツク材料層３を
設けてECDセルを構成し、スペーサ５と上記両
電極間を電解質溶液(4)で満たすことによりECD
素子を作成する。ECD素子は一般的に、最初発
消色材料が無色又は淡黄色であり、背景板の白色
が目視され、白色又は淡黄色である。これに、透
明表示電極２を負として対向電極６との間に１〜
2Vの電圧を印加するとエレクトロクロミツク材
料に相当する色の表示が得られ、透明表示電極２
と対向電極６間に上記と反対の電圧を印加する
か、上記両電極を短絡することにより消色するも
のである。
と対向電極６の間にスペーサ５を介在させ、透明
表示電極２上にエレクトロクロミツク材料層３を
設けてECDセルを構成し、スペーサ５と上記両
電極間を電解質溶液(4)で満たすことによりECD
素子を作成する。ECD素子は一般的に、最初発
消色材料が無色又は淡黄色であり、背景板の白色
が目視され、白色又は淡黄色である。これに、透
明表示電極２を負として対向電極６との間に１〜
2Vの電圧を印加するとエレクトロクロミツク材
料に相当する色の表示が得られ、透明表示電極２
と対向電極６間に上記と反対の電圧を印加する
か、上記両電極を短絡することにより消色するも
のである。
従来から提案されている代表的なECD材料と
しては、低分子ビオロゲン誘導体（４，4′−ビピ
リジン誘導体）などの有機化合物や酸化タングス
テン（WO3）などの無機化合物がある。
しては、低分子ビオロゲン誘導体（４，4′−ビピ
リジン誘導体）などの有機化合物や酸化タングス
テン（WO3）などの無機化合物がある。
これらのなかで低分子ビオロゲン誘導体などの
有機化合物は無機化合物と比較して鮮やかな色彩
表示が得られ、しかも誘導体の選択により種々の
色採を選択できるという特長がある。
有機化合物は無機化合物と比較して鮮やかな色彩
表示が得られ、しかも誘導体の選択により種々の
色採を選択できるという特長がある。
しかしながら、低分子ビオロゲン誘導体溶液を
用いたECDでは繰返し表示寿命が短いことやメ
モリー寿命が不十分であること、および応答速度
が不十分であることなどのために実用化のレベル
に達していないのが現状である。
用いたECDでは繰返し表示寿命が短いことやメ
モリー寿命が不十分であること、および応答速度
が不十分であることなどのために実用化のレベル
に達していないのが現状である。
このような低分子ビオロゲン誘導体を用いた
ECDにおける問題点を解決する方法として、電
圧印加により発消色する官能基を有する例えばポ
リキシリルビオロゲンとポリスチレンスルホン酸
から得られる高分子を予め透明表示電極上にコー
テイングする方法が提案されている。しかしなが
ら発色する色彩として比較的限られた種類であ
り、任意な色に発色でき、しかも発消色による表
示の繰返し安定性がよい新しい材料が要求されて
いる。
ECDにおける問題点を解決する方法として、電
圧印加により発消色する官能基を有する例えばポ
リキシリルビオロゲンとポリスチレンスルホン酸
から得られる高分子を予め透明表示電極上にコー
テイングする方法が提案されている。しかしなが
ら発色する色彩として比較的限られた種類であ
り、任意な色に発色でき、しかも発消色による表
示の繰返し安定性がよい新しい材料が要求されて
いる。
この発明は従来のものの欠点を除去するために
なされたもので、ポリスチレンスルホン酸と一般
式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される高分子化ビオロゲン誘導体とを水溶液
中で反応させて得られる高分子コンプレツクスと
表面にビオロゲン基を結合した導電性粉末の含有
物を用いることにより種々の色調を有する鮮明な
表示、より安定な繰返し表示特性および高速応答
性を有するエレクトロクロミツク材料を得ること
を目的とするものである。
なされたもので、ポリスチレンスルホン酸と一般
式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される高分子化ビオロゲン誘導体とを水溶液
中で反応させて得られる高分子コンプレツクスと
表面にビオロゲン基を結合した導電性粉末の含有
物を用いることにより種々の色調を有する鮮明な
表示、より安定な繰返し表示特性および高速応答
性を有するエレクトロクロミツク材料を得ること
を目的とするものである。
この発明に用いる導電性微粉末としては酸化ス
ズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタンな
ど、およびこれらを熱処理、異元素との混合、表
面処理により導電性としたものがある。
ズ、酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化チタンな
ど、およびこれらを熱処理、異元素との混合、表
面処理により導電性としたものがある。
これらの導電性微粉末表面にビオロゲン基を結
合する一方法としてシランカツプリング剤による
ビオロゲン基との結合を下記反応式に示す。
合する一方法としてシランカツプリング剤による
ビオロゲン基との結合を下記反応式に示す。
即ち導電性微粉末の表面は一般的に水酸基が存
在していることが知られているが、この水酸基を
利用してシランカツプリング剤との反応を行う。
この水酸基は導電性微粉末の酸処理などにより更
に増加することができ、反応量を増大することが
できる。
在していることが知られているが、この水酸基を
利用してシランカツプリング剤との反応を行う。
この水酸基は導電性微粉末の酸処理などにより更
に増加することができ、反応量を増大することが
できる。
シランカツプリング剤としては、ハロゲン化ア
ルキル基を有するクロロシランまたはメトキシシ
ラン、エトキシシランなどを用いることができ
る。例えば、３−ブロモプロピルトリクロロシラ
ン、３−クロロプロビルジメチルクロロシラン、
３−クロロプロピルトリクロロシラン、トリクロ
ロシリル−２−（Ｐ，ｍ−クロロメチルフエニル）
エタン、１−（ジメチルクロロシリル）−２（Ｐ，
ｍ−クロロメチルフエニル）−エタン、３−ブロ
モプロピルトリメトキシシラン、トリエトキシシ
リル−２−（Ｐ，ｍ−クロロメチルフエニル）−エ
タンなどがあげられるがこれに限定されるもので
はない。
ルキル基を有するクロロシランまたはメトキシシ
ラン、エトキシシランなどを用いることができ
る。例えば、３−ブロモプロピルトリクロロシラ
ン、３−クロロプロビルジメチルクロロシラン、
３−クロロプロピルトリクロロシラン、トリクロ
ロシリル−２−（Ｐ，ｍ−クロロメチルフエニル）
エタン、１−（ジメチルクロロシリル）−２（Ｐ，
ｍ−クロロメチルフエニル）−エタン、３−ブロ
モプロピルトリメトキシシラン、トリエトキシシ
リル−２−（Ｐ，ｍ−クロロメチルフエニル）−エ
タンなどがあげられるがこれに限定されるもので
はない。
このようなシランカツプリング剤で表面処理さ
れた導電性微粉末とＮ−モノ置換４，4′−ビピリ
ジンとの反応でビオロゲン基の結合した導電性微
粉末〔〕が得られる。また別の方法で、４，
4′−ビピリジンとα，ｗ−ジハロゲン化アルキル
との反応で導電性微粉末の表面にビオロゲン基が
重合した構造の〔〕が得られる。
れた導電性微粉末とＮ−モノ置換４，4′−ビピリ
ジンとの反応でビオロゲン基の結合した導電性微
粉末〔〕が得られる。また別の方法で、４，
4′−ビピリジンとα，ｗ−ジハロゲン化アルキル
との反応で導電性微粉末の表面にビオロゲン基が
重合した構造の〔〕が得られる。
この発明に用いる高分子化ビオロゲン誘導体
は、一般式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される。なお、ｎが上記範囲以外では、この
発明に用いるポリスチレンスルホン酸との高分子
コンプレツクスの生成が困難になる。
は、一般式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される。なお、ｎが上記範囲以外では、この
発明に用いるポリスチレンスルホン酸との高分子
コンプレツクスの生成が困難になる。
高分子化ビオロゲン誘導体とポリスチレンスル
ホン酸との高分子イオンコンプレツクスは高分子
化ビオロゲン誘導体とポリスチレンスルホン酸ナ
トリウム塩との各々の水溶液を混合することによ
り容易に沈澱として得られる。高分子イオンコン
プレツクスの溶媒としては、テトラヒドロフラ
ン、ジオキサン、ジメチルホルムアミト、アセト
ンなどの有機溶剤と塩酸および水との混合溶媒が
用いられる。
ホン酸との高分子イオンコンプレツクスは高分子
化ビオロゲン誘導体とポリスチレンスルホン酸ナ
トリウム塩との各々の水溶液を混合することによ
り容易に沈澱として得られる。高分子イオンコン
プレツクスの溶媒としては、テトラヒドロフラ
ン、ジオキサン、ジメチルホルムアミト、アセト
ンなどの有機溶剤と塩酸および水との混合溶媒が
用いられる。
この発明のエレクトロクロミツク材料は例えば
下記の方法により得られる。即ち、高分子化ビオ
ロゲン誘導体とポリスチレンスルホン酸との高分
子イオンコンプレツクスの溶液に上記ビオロゲン
基が結合した導電性微粉末を混合して透明表示電
極上に塗布して図と同様な構成のECDセルを作
成する。このように透明表示電極上に塗布した材
料は、溶媒を乾燥除去後は一般の有機溶剤や水に
は不溶性となり強固な膜を形成する。
下記の方法により得られる。即ち、高分子化ビオ
ロゲン誘導体とポリスチレンスルホン酸との高分
子イオンコンプレツクスの溶液に上記ビオロゲン
基が結合した導電性微粉末を混合して透明表示電
極上に塗布して図と同様な構成のECDセルを作
成する。このように透明表示電極上に塗布した材
料は、溶媒を乾燥除去後は一般の有機溶剤や水に
は不溶性となり強固な膜を形成する。
セル内に充填する電解質溶液としては、水また
はジメチルホルムアミド、アセトニトリル、プロ
ピレンカーボネートなどの有機溶剤、あるいは水
と有機溶剤との混合溶剤に0.01〜５モル／の濃
度で支持電解質を溶解して用いる。支持電解質の
例としては、塩化リチウム、塩化カリウム、塩化
ナトリウム、臭化カリウム、硫酸カリウム、硫酸
第１鉄、過塩素酸カリウム、過塩素酸リチウム、
過塩酸テトラエチルアンモニウム、ホウフツ化カ
リウム、リン酸カリウム、酢酸カリウムなどが用
いられる。
はジメチルホルムアミド、アセトニトリル、プロ
ピレンカーボネートなどの有機溶剤、あるいは水
と有機溶剤との混合溶剤に0.01〜５モル／の濃
度で支持電解質を溶解して用いる。支持電解質の
例としては、塩化リチウム、塩化カリウム、塩化
ナトリウム、臭化カリウム、硫酸カリウム、硫酸
第１鉄、過塩素酸カリウム、過塩素酸リチウム、
過塩酸テトラエチルアンモニウム、ホウフツ化カ
リウム、リン酸カリウム、酢酸カリウムなどが用
いられる。
このように構成したECD素子は最初発消色材
料が無色であり、導電性微粉末の白色または淡黄
色である。これに透明表示電極側を負として対向
電極との間に１〜2Vの電圧を印加するとコント
ラストのよい表示が得られる。表示される色調は
用いる高分子化ビオロゲン誘導体とポリスチレン
スルホン酸の種類および導電性微粉末の表面に結
合したビオロゲンの種類により異なる。とくに高
分子化ビオロゲン誘導体や導電性微粉末の表面に
結合したビオロゲンにおいて、ビピリジウム基に
結合した炭素鎖の種類により表示色を選択でき
る。例えば炭素数が３のアルキル基を用いると赤
紫色であり、炭素数が４以上多くなるに従い青色
になる。またシアノ基やスルホン基などの電子吸
引性基のついたフエニルを用いとと緑色になる。
料が無色であり、導電性微粉末の白色または淡黄
色である。これに透明表示電極側を負として対向
電極との間に１〜2Vの電圧を印加するとコント
ラストのよい表示が得られる。表示される色調は
用いる高分子化ビオロゲン誘導体とポリスチレン
スルホン酸の種類および導電性微粉末の表面に結
合したビオロゲンの種類により異なる。とくに高
分子化ビオロゲン誘導体や導電性微粉末の表面に
結合したビオロゲンにおいて、ビピリジウム基に
結合した炭素鎖の種類により表示色を選択でき
る。例えば炭素数が３のアルキル基を用いると赤
紫色であり、炭素数が４以上多くなるに従い青色
になる。またシアノ基やスルホン基などの電子吸
引性基のついたフエニルを用いとと緑色になる。
このように表示した状態から、表示極を正とす
る電圧印加または表示極と対向電極を短絡するこ
とによりすみやかに消色して元の状態に戻る。
る電圧印加または表示極と対向電極を短絡するこ
とによりすみやかに消色して元の状態に戻る。
以下この発明を実施例により説明するが、この
発明はこれに限定されるものではない。
発明はこれに限定されるものではない。
実施例 １
導電性酸化スズ50ｇを酸処理したのち十分乾燥
し、これとブロモプロピルトリクロロシラン15ｇ
をベンゼン中で加熱撹拌した。別、洗浄後、Ｎ
−モノプロピル−４，4′−ビピリジニウムブロマ
イド10ｇとともにジメチルホルムアミド中70℃で
加熱撹拌した。
し、これとブロモプロピルトリクロロシラン15ｇ
をベンゼン中で加熱撹拌した。別、洗浄後、Ｎ
−モノプロピル−４，4′−ビピリジニウムブロマ
イド10ｇとともにジメチルホルムアミド中70℃で
加熱撹拌した。
このように処理した導電性粉末５ｇと高分子化
ビオロゲンとポリスチレンスルホン酸との高分子
イオンコンプレツクス１ｇをジオキサン10ml、水
１ml、濃塩酸10mlに溶解、混練し、透明表示電極
上に塗布した。これを用いてECDセルを構成、
硫酸ナトリウムの0.3mol／水溶液を注入して
ECD素子を作成した。
ビオロゲンとポリスチレンスルホン酸との高分子
イオンコンプレツクス１ｇをジオキサン10ml、水
１ml、濃塩酸10mlに溶解、混練し、透明表示電極
上に塗布した。これを用いてECDセルを構成、
硫酸ナトリウムの0.3mol／水溶液を注入して
ECD素子を作成した。
透明表示電極を負として対向電極との間に
1.0Vの電圧を印加すると、還元反応を起してい
ることを示す電流が観測され、同時に青紫色のコ
ントラストのよい表示が得られた。この反射率変
化は未処理の導電性酸化スズを用いたときは70％
であつたのに対して78％に達した。逆方向の電圧
印加によりすみやかに元の白色に戻り、この発色
−消色の繰返しは安定して行われた。
1.0Vの電圧を印加すると、還元反応を起してい
ることを示す電流が観測され、同時に青紫色のコ
ントラストのよい表示が得られた。この反射率変
化は未処理の導電性酸化スズを用いたときは70％
であつたのに対して78％に達した。逆方向の電圧
印加によりすみやかに元の白色に戻り、この発色
−消色の繰返しは安定して行われた。
実施例 ２
酸化チタンの表面に酸化スズをコーテイングし
た形の二層構造の導電性微粉末50ｇとブロモプロ
ピルトリクロロシラン15ｇをベンゼン中で加熱撹
拌した。液、洗浄後、４，4′−ビピリジン3.12
ｇ、テトラメチレンブロマイド4.32ｇを加えジメ
チルホルムアミド中で加熱撹拌した。
た形の二層構造の導電性微粉末50ｇとブロモプロ
ピルトリクロロシラン15ｇをベンゼン中で加熱撹
拌した。液、洗浄後、４，4′−ビピリジン3.12
ｇ、テトラメチレンブロマイド4.32ｇを加えジメ
チルホルムアミド中で加熱撹拌した。
このように処理した導電性粉末５ｇと高分子化
ビオロゲンとポリスチレンスルホン酸との高分子
イオンコンプレツクス１ｇをジオキサン10ml、水
１ml、濃塩酸10mlに溶解、混練し、透明表示電極
上に塗布した。これを用いてECDセルを構成し、
硫酸ナトリウムの0.3mol／水溶液を注入して
ECD素子を作成した。
ビオロゲンとポリスチレンスルホン酸との高分子
イオンコンプレツクス１ｇをジオキサン10ml、水
１ml、濃塩酸10mlに溶解、混練し、透明表示電極
上に塗布した。これを用いてECDセルを構成し、
硫酸ナトリウムの0.3mol／水溶液を注入して
ECD素子を作成した。
透明表示電極を負として対向電極との間に
1.0Vの電圧を印加すると、赤紫色のコントラス
トのよい表示が得られた。この反射率変化は未処
理の導電性微粉末を用いたときは65％であつたの
に対して75％に達した。逆方向の電圧印加により
すみやかに元の白色に戻り、この発色−消色の繰
返しは安定して行われた。
1.0Vの電圧を印加すると、赤紫色のコントラス
トのよい表示が得られた。この反射率変化は未処
理の導電性微粉末を用いたときは65％であつたの
に対して75％に達した。逆方向の電圧印加により
すみやかに元の白色に戻り、この発色−消色の繰
返しは安定して行われた。
以上説明したとうり、この発明はポリスチレン
スルホン酸と一般式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される高分子化ビオロゲン誘導体とを水溶液
中で反応させて得られる高分子コンプレツクスと
表面にビオロゲン基を結合した導電性粉末の含有
物を用いることにより種々の色調を有する鮮明な
表示、より安定な繰返し表示特性および高速応答
性を有するエレクトロクロミツク材料を得ること
が可能となつた。
スルホン酸と一般式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される高分子化ビオロゲン誘導体とを水溶液
中で反応させて得られる高分子コンプレツクスと
表面にビオロゲン基を結合した導電性粉末の含有
物を用いることにより種々の色調を有する鮮明な
表示、より安定な繰返し表示特性および高速応答
性を有するエレクトロクロミツク材料を得ること
が可能となつた。
図面は一般的なECD素子の構成図である。
図において、１はガラス基板、２は透明表示電
極、３はエレクトロクロミツク材料層、４は電解
質溶液、５はスペーサ、６は対向電極である。
極、３はエレクトロクロミツク材料層、４は電解
質溶液、５はスペーサ、６は対向電極である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ポリスチレンスルホン酸と一般式 （式中、Ｒはアルキレン基およびスルホン基の付
いたフエニル基、ｎは２〜50の正の整数を示す。）
で示される高分子化ビオロゲン誘導体とを水溶液
中で反応させて得られる高分子コンプレツクスと
表面にビオロゲン基を結合した導電性粉末とを含
有するエレクトロクロミツク材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58091895A JPS59217787A (ja) | 1983-05-25 | 1983-05-25 | エレクトロクロミツク材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58091895A JPS59217787A (ja) | 1983-05-25 | 1983-05-25 | エレクトロクロミツク材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59217787A JPS59217787A (ja) | 1984-12-07 |
| JPH0114959B2 true JPH0114959B2 (ja) | 1989-03-15 |
Family
ID=14039297
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58091895A Granted JPS59217787A (ja) | 1983-05-25 | 1983-05-25 | エレクトロクロミツク材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59217787A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0430361U (ja) * | 1990-07-05 | 1992-03-11 |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| DE68912627T2 (de) * | 1988-04-07 | 1994-06-09 | Teijin Ltd | Reversibel farbwechselnde Materialien. |
| JPH11142891A (ja) * | 1997-11-05 | 1999-05-28 | Nippon Oil Co Ltd | エレクトロクロミックミラー |
| US20030021761A1 (en) | 2001-01-18 | 2003-01-30 | Geltex Pharmaceuticals, Inc. | Ionene polymers and their use in treating mucositis |
| EP1443090A1 (en) * | 2003-01-31 | 2004-08-04 | Ntera Limited | Electrochromic particles |
| JP2012118558A (ja) * | 2005-06-24 | 2012-06-21 | Ricoh Co Ltd | 有機無機複合材料及びその製造方法、それを用いた機能性電極及びそれを用いた機能性素子 |
| JP5453725B2 (ja) * | 2008-03-11 | 2014-03-26 | 株式会社リコー | エレクトロクロミック化合物およびそれを用いたエレクトロクロミック表示素子 |
-
1983
- 1983-05-25 JP JP58091895A patent/JPS59217787A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0430361U (ja) * | 1990-07-05 | 1992-03-11 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59217787A (ja) | 1984-12-07 |
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