JPH01152178A - 種々な基体間の接着を改良する水性ラテックス貼合せ用接着剤 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、例えばプラスチック・フィルム間のような、
種々な基体間の接着剤または接着剤の１成分として有用
な、特別な粘弾性を有するラテックスに関する。ラテッ
クスは連続水相中のポリマープラスチックのコロイド状
分散液である。

大ていのプラスチック・フィルムをプラスチックフィル
ムその他の基体に接着させることが困難であるため、溶
液型接着剤が通常用いられる６組合せた場合の可使時間
が短い２成分系水性貼合せ用接着剤も公知である。

溶剤放出を避ける試みが例えばラテックスのような水性
接着剤を要求している。従って、プラスチックフィルム
のような基体をプラスチ・ンクフィルム、板紙または他
の基体に、結きの強度または接着剤の可使時間を犠牲に
することなく結合させるための効果的かつ経済的なラテ
ックス塗布方法を提供することが望ましい。

従って、本発明は （ｉ）’２０℃の貯蔵弾性率がＩ　Ｘ　１０６〜．５　
Ｘ　１０’ｄｙｎ／　ｃｍ２（Ｉ　Ｘ　１０’〜５　Ｘ
　１０’ｐａｓｃａｌ）であり、（ｉｉ）　　４０℃〜
１００℃間の対数弾性率勾配が−２，５×１０−３〜−
１．５ｘｌＯ−２の範囲内であり、（ｉｉｉ）　　ｔａ
ｎδｗａｘの温度が一４５℃〜０℃の範囲内である ラテックス・ポリマーから成るような、基体の接着剤と
して有用なラテックスを提供する。

他の実施態様では、本発明は （ｉ）２０℃の貯蔵弾性率がＩ　Ｘ　１０’〜５　Ｘ　
１０’ｄｙｎ／　ＣＩ”（Ｉ　Ｘ　１０ｓ〜５　Ｘ　１
Ｇ’ｐａｓｃａ１）であり、（ｉｉ）　　４０℃〜６０
℃間の対数貯蔵弾性率の勾配が−２，５ｘｌＯ−’〜−
ｔ、５ｘｉｏ−２の範囲内であり、（ｉｉｉ）　　ｊａ
ｎδｗａｘの温度が一４５℃〜０℃の範囲内である、 モノビニル芳香族モノマーと非環式共役ジエンとのラテ
ックスポリマーから成る、基体の接着剤の１成分として
有用なラテックスを提供することである。

さらに他の実施態様では、本発明は第１Ｊｉｌがフィル
ムであり、第２Ｎが （ｉ　）　　１　ｘｌＯ’〜５　×１０’ｄｙｎ／ｃｍ
２（１ｘｌＯ’〜５　Ｘ１０’ｐａｓｃａｌ）の２０℃
の貯蔵弾性率、（ｉｉ　）　　−２，５ｘ　１０−３〜
−１．５ｘｌＯ−２の範囲内の４０℃〜１００℃間の対
数貯蔵弾性率勾配、及び（ｉｉｉ）　　−４５℃〜０℃
のｔａｎ　ｌｊ　ｗａｘにおける温度を有するラテック
スポリマーから本質的に成る接着剤であり、第３１１が
基体である層から成るラミネート構造体を提供する。

本発明のラテックス接着剤は画期的に基体間の強い結合
を生ずる。２枚のプラスチック基体間及びプラスチック
基体と板紙の間の結合が特に強固である。

二ｌ肘− 「基体」なる用語は、本発明のラテックス型接着剤組成
物によって同一または異なる固体物質の純粋な表面に接
着させることのできる表面を有する固体物質を意味する
。「基体」なる用語には、自然に生ずる固体物質及び自
戒固体物質の如何なる種類をも含む、このような固体物
質とそれらの形状の代表的な例は、プラスチック、プラ
スチックフィルム、紙、板紙、布帛、木材、ガラス、セ
ラミック、金属、ホイル、金属化プラスチックフィルム
、またはフィルム、シート、ボードもしくはブロックの
形状の大ていの他の固体物質が含む。

「プラスチック基体」なる用語は、例えばポリプロピレ
ンとポリエチレンのようなポリオレフィンフィルムなら
びにポリエステルフィルムまたはポリアミドフィルムの
ような全ての通常のプラスチック基体を含む。

プラスチック基体は一般に低エネルギー表面を有し、他
の基体に接着することが困難である。それ故、接着性を
改良しようと試みて、表面を通常火炎酸化、コロナ放電
、化学的エツチングまたはブライマー塗布によって活性
化する。

モノマー 貼合せ用接着剤系に用いられる、適当な粘弾性を有する
ホモポリマーまたはコポリマーラテックスの製造に用い
ることのできるモノマーは、モノビニル芳香族モノマー
、脂肪族共役ジエン、アクリレートモノマー、ハロゲン
化ビニリデン、ハロゲン化ビニル・モノマー、炭素数１
〜１８のカルボン酸ビニルエステル（例えば酢酸ビニル
またはステアリン酸ビニル）、メタクリロニトリル及び
アクリロニトリルを含む、任意にモノエチレン系不飽和
カルボン酸モノマーを用いることができる。

例えばジビニルベンゼン及びエチレングリコールジメタ
クリレートのような架橋剤も用いることができる。

ここで用いる「モノビニル芳香族モノマ−」なる用語は
、アルキルまたはハロゲン置換基によって置換されてい
る芳香族核をも含めた、炭素数６〜１０の芳香族核に直
接付着した式： ％式％ 〔Ｒはハロゲンまたは炭素数１〜４のアルキルのような
低級アルキルである〕 によって示されるラジカルを有するようなモノマーを含
むように意味する。好ましいモノマーはスチレンとビニ
ルトルエンである。

ここで用いる「脂肪族共役ジエン」なる用語は、１．３
−ブタジェン、２−メチル−１．３−ブタジェン、ピペ
リレン（１．３−ペンタジェン）、及びその他の１．３
−ブタジェンの炭化水素同族体を含むように意味する。

本発明に適したハロゲン化ビニリデンとハロゲン化ビニ
ルは、非常に好ましい塩化ビニリデンと塩化ビニルを含
む、臭化ビニリデンと臭化ビニルも用いることができる
。

ここで用いる「アクリレート」なる用語は、アクリレー
トモノマーまたはメタクリレートモノマーを含むように
意味する。さらに、アクリレートは酸、エステル、アミ
ド及びこれらの置換誘導体を含みうる。−・般に、好ま
しいアクリレートは０１〜Ｃ，アルキルアクリレートま
たはＣ３〜Ｃ，アルキルメタクリレートである。このよ
うなアクリレートの例はブチルアクリレート、ヘキシル
アクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、メチルメタク
リレート、ブチルメタクリレート、ヘキシルメタクリレ
ート、イソブチルメタクリレート、イソプロピルメタク
リレートを含む、好ましいアクリレートはブチルアクリ
レートとメチルメタクリレートである。

ここで用いる「モノエチレン系不飽和カルボン酸モノマ
ー」なる用語は、例えばアクリル酸とメタクリル酸のよ
うなモノカルボン酸モノマー、例えばイタコン酸、フマ
ル酸、マレイン酸のようなジカルボン酸モノマー及びこ
れらのモノエステルを含むように意味する。

貼合せ用接着剤として有用な、適当な粘弾性を有するラ
テックスの製造に用いられる連鎖移動剤には、ブロモホ
ルム、四塩化炭素、アルキルメルカプタンまたは特定の
モノマー組成物に対して適当な、他の公知の連鎖移動剤
がある。これらの中で、アルキルメルカプタンが最も好
ましい。幾つかのメルカプタンの例はｎ−オクチルメル
カプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、Ｅ−オクチルメ
ルカプタン、ｔ−ドデシルメルカプタン及びこれらの混
合物である。

本発明のラテックスは通常のエマルジョン重合によって
製造することができる。

ラテックスは通常、ラテックス接着剤全量の少なくとも
７０〜９９重量％の量で存在する。

−薪［ ラミネートの結合強さは貼合せ用接着剤系の接着強さと
凝集強さとに依存する。プラスチックフィルム対プラス
チックフィルムの剥離力はインストロン（Ｉｎｓｔｒｏ
ｎ）上でのＴ形剥離試験（ＡＳＴＭＤ−１８７６−７２
）によって測定する。プラスチック対板紙の剥離力はイ
ンストロン上で１８０°の剥離角度においてフィルムを
板紙から引張ることによって測定する。インストロンは
共に結合している２枚の基体を互いから引離すために要
する力を測定する。接着剤が分裂するが基体の各々に結
合して残留する場合には、結合の破壊がＷ！破壊として
生じる。接着剤が基体のいずれか一方から脱離する場合
には、結合の破壊が接着剤層破損として生ずる。基体の
一方がフィルムである場合に接着剤がそれ自体と基体と
に結合して残留するがフィルムが裂けるならば、結合の
破壊はフィルムの裂けとして生ずる。基体の一方が紙ま
たは板紙である場合に、接着剤がそれ自体と基体に結合
して残留するが紙または板紙が裂けるならば、結合の破
壊は繊維の裂けとして生ずる。破壊はラミネート構造の
中で最も弱い点において生ずる。凝集破壊は好ましくな
い。

剥離強さを最適化するための重要な要素の１つはラテッ
クスの粘弾性に関するものである。

ラテックスの重要な粘弾性はｔａｎδ＋ｍａｘとゴム状
平坦域との間の温度領域における貯蔵弾性率と損失弾性
率である。これらのパラメーターはガラス転移温度、分
子量及び生成ラテックス内の架橋によって制御すること
ができる。これらの弾性率が低すぎると、剥離強さは低
くなり、破壊は凝集破壊になる。これらの弾性率が高す
ぎると、↓１１ｗ１強さはやはり低くなり、破壊は接着
剤層破損になる。

従って、接着剤の最適剥離強さはラテックスポリマーの
最適弾性率によって達せられる。。

ラーツクスの ラテックスの粘弾性は下記の方法を用いる、動的な機械
的分光学（Ｄ　Ｍ　Ｓ　’）によって特徴づけられる； ラテックスのフィルムはテフロン・プレート上に流延す
ることによって製造する。動的機械的測定は流動度測定
スペクトロメーター（ＲｈｅｏｍｅｔｒｉｃＭｅｃｈａ
ｎｉｃａｌ　　Ｓ　ｐｅｃｔｒｏｍｅｔｅｒ）で８−一
平行板による１ラジアン／秒の捩り頻度を用いて実施す
る。

サンプルの分解防止を助けるために、全ての温度におい
て窒素を用いてサンプルをパージする。

これらのラテックスのガラス転移温度はｔａｎδが最大
になるような点において測定する：貯蔵弾性率（Ｇ′） これらのラテックスの粘弾性は （１）　　２０℃の貯蔵弾性率を測定し、（２）４０℃
〜１００℃間の対数貯蔵弾性率勾配を次のように測定す
ることによって特徴づけられる：Ｉ　　７２ （Ｔ＋＝４０℃、Ｔ２＝１００℃、Ｇ”　Ｔ、は温度Ｔ
、における貯蔵弾性率であり、Ｇ　’　Ｔ　２は温度Ｔ
２における貯蔵弾性率である〕 貼会せ用接着剤系の良好な性質を与える粘弾性の範囲は
次のように定義することができる：（１）、２０℃の貯
蔵弾性率（Ｇ′）が１×１０６〜５Ｘ　１０’ｄｙｎ／
　ｃｍ２（Ｉ　Ｘ　１０Ｓ〜５　Ｘ　１０’ｐａｓｃａ
ｌ）、好ましくはＩ　Ｘ　１０”−３Ｘ　１０’ｄｙｎ
／　ｃｍ２であり、（２）４０℃〜１００℃間の対数貯
蔵弾性率勾配が−２，５Ｘ１０弓〜−１．５Ｘ１０−２
の範囲内、好ましくは−８，０Ｘ１０弓〜−１．５ｘ　
１０−２の範囲内であり、（３）　　ｊａｎδｗａｘに
おける温度が一４５℃〜０℃の範囲内、好ましくは一３
０℃〜−１０℃の範囲内である。

本発明のラテックス接着剤は全体的にラテックス型系で
あり、通常の粘着付与剤を必要としないが、このような
粘着付与剤その他の通常の添加剤をラテックス／添加剤
ブレンドに加えて、ラテックス接着剤を調合することが
できる。このような粘着付与剤には、天然樹脂エステル
と合成粘着付与剤がある。

これらの粘着付与剤は通常、接着剤の７０重量％までの
量で加えられる。

フィルム／フィルムラミネートはラテックス接着剤をフ
ィルムにマイヤーロッド（Ｍｅｙｅｒ　ｒｏｄ）によっ
て圧伸して塗布することによって製造される。

この塗布フィルムを強制空気炉内で乾燥させる。

次に第２フィルム基体を接着剤塗布ウェブ上に当てかう
。１枚の紙をラミネート上に載せてラミネートを保護し
、低温硼化鉄を軽く手の圧力を加えながら、紙を横切っ
て走らせる。

ラテックス接着剤をフィルムにマイヤーロッドによって
圧伸して塗布することによって、フィルム／板紙ラミネ
ートを製造する。この塗布フイルノ、を室温において２
〜３分間風乾させ、次に半分湿った状態の上記塗布フィ
ルムをクラフト紙上におだやかに置き、手動ローラーを
用いて積層する。

次の例は本発明を説明する意図のものであり、本発明の
範囲を限定する意図のものではない。部とパーセントの
全ては、他に指示しないかぎり、重量によるものである
。

鮭り 攪拌機と幾つかの注入口とを備えた１ガロン（３，７９
１）ステンレス反応器に、水５２．０４５部、キレート
剤０．０１部及び１０５０人（１０５ｎ＋ｍ）の最終粒
度を得るために充分な量の種ラテツクスから成る最初の
反応器ミックスを加える０反応器を窒素でパージし、３
５０ＲＰＭで攪拌し、９０℃に加熱する。スチレン３３
部、ブタジェン６５部及びｔ−ドデシルメルカプタン２
部を含むモノマーミックスを０分時から始めて全体で２
４０分間かけて、反応器に加える。

水１４．７部、過硫酸ナトリウム０．７部、及びドデシ
ルスルホン化フェニルエーテルのナトソウ１１塩０．５
部を含む水性ミックス１を反応器に、０分時から開始し
て全体で１８０分間がけて添加する。全ての装入物を添
加した後（すなわち２４０分時に）、混合物を窒素下９
０℃において１時間攪拌し続けた。

次にラテッ、クスを水蒸気蒸留して未反応モノマーを除
去し、Ｎ　Ｈ、ＯＨでｐＨ８〜９になるように中和した
。

１１ヱ先 例１の方法において、スチレン対ブタジェンの比及びｔ
−ドデシルメルカプタンと四塩化炭素のレベルを変え、
例１の他の全てのパラメーターと重きプロセス条件は本
質的に一定に維持して、ラテックスを調製した。これら
のラテックスの組成は第１表に示す、ラテックスは次の
試験方法によって試験した。

フィルム　フィルムラミネートの　−・スチレン対ブタ
ジェンの比及びｔ−ドデシル−メルカプタンと四塩化炭
素のレベルを系統的に変えることによって調製したラテ
ックスを次のように、フィルム対フィルムラーミネート
用途に関して評価した。種々の組成のラテックスを潤滑
剤としてジオールをラテックス固体分に基づいて２．５
％用いて調合した。全ての組成物は水を用いて、固体分
４０％に調整した。上記貼合せ用接着剤組成物をモビル
社のビコール（Ｍｏｂｉ１’　ｓ　　Ｂ　１ｃｏｒ）２
７８Ｔポリプロピレンフイルムのコロナ処理側に、＃３
マイヤーロッドによる圧伸によって塗布した、これは約
１．５〜２．０ｆｂ／　ｒｅａｍ（６８０〜９０７１Ｆ
／ｒｅａｍ）　（３０００平方フイート（３００ｎ２）
）の塗布量に相当した。

この塗布フィルムを強制空気炉内で乾燥させ、１５０下
（６５℃）において３分間硬化させ、次に第２フィルム
基体（すなわち、モビル社のビロール２フ８Ｔフイルム
のコロナ処理側）を接着剤処理ウェブ上に当てかう、１
枚の紙をラミネート上に載せて、ラミネートを保護し、
低温硼化鉄（表面温度約１５０丁り６５℃））を軽く手
の圧力を加えながら紙を横切って走らせた。これは加熱
ニップロールを模倣するためであった。上記の調製した
ラミネートを約２２℃の一定温度と５０％の一定相対湿
度において２４時間コンディショニングした後、Ｔ形剥
離試験によって試験した。ラミネートを含む２枚のウェ
ブの端部（１１ｎｃｈ（２５，４ｍｍ）幅）をインスト
ロンノ向イ６つなジョーの間に固定し、１２ｉｎｃｈ（
３０５ｍｍ）　／分の速度で引張った。

生じた力を接着層破損（ＡＦ）、凝集破壊（ＣＦ）、接
着ＪＷ／凝集混合破壊（ＡＦ／ＣＦ）、フィルム裂けま
たは繊維裂け（ＦＴ）である破壊形磨と共に、ｆＩ（力
）／１ｎｃｈ（Ｎ／ｍ）で報告した。

スチレン対ブタジェンの比及びし−ドデシルメルカプタ
ンと四塩化炭素のレベルを系統的に変えることによって
調製したラテックスを、フィルム／板紙に対する接着剤
系としての実用性に関して評価した０種々な組成のラテ
ックスを潤滑剤としてのジオール４０％と、ラテックス
対Ｔ　ｉ　Ｏ２の固体分基準の比が４０／６０であるよ
うな二酸化チタン分散液とを用いて調製した。上記貼合
せ用接着剤系の固体分く％）を５８％に調節した。コロ
ナ処理バーキュレス（１−１ｅｒｃｕｆｆｉｅｓ）　Ｉ
３５２３ポリプロピレン・フイルノ、に、＃２０マイヤ
ーロッドによる圧伸によって、接着剤を塗布した。この
塗布フィルムを室温で２〜３分間風乾させ、次に半分湿
った状悪の上記塗布フィルムを非漂白アラバマ・クラフ
ト紙（Ａｌａｂａｍａ　　ＫｒａｆＬ　　ｂｏａｒｄ）
（２０ポイントストツク）上におだやかに載せ、手動ロ
ーラーを用いて積層した。上記ラミネートを室温におい
て２４時間風乾させた。フィルム全体を１１ｎｃｈ（２
５，４饋輪）幅にカットし、板紙から部分的に離した。

フィルムを室温（すなわち２２℃）において１２ｉｎｃ
ｈ／分（３０５ｍｍ／分）の速度で１８０゛の角度に引
張った。生じた力を接着層破損（ＡＦ）、凝集破壊（Ｃ
Ｆ）、繊維裂け（ＦＴ）またはスリラプスチックである
破壊形態と共に、ｇ／　１ｎｃｈ（Ｎ　／　ｍ）で記録
した。

フィルム　フィルム　ムせ　　−系 ５種類のラテックス例１〜４と比較用ラテックスの結果
を第１表に示す。このデータから、モノマー組成と連鎖
移動剤レベルを系統的に変えることによって製造した、
適当な粘弾性を有するラテックスがフィルム／フィルム
ラミネートに対して高いＴ形剥離強さを与えることがわ
かる。比較用ラテックスも高いＴ形剥離強さを与えたが
、これは好ましくない凝集破壊を示した。

フィルム　　　　入せ　　　　為 特定のラテックスを貼合せ用接着剤として調合し、上記
のフィルム７紙ラミネートの接着剤試験で上述したよう
に評価した。この評価の結果は第２表に示す ｌＬ民 ＣＱ５−Ｌ９Ｘ　　　１８０°剥離　さ／ｉＬ１ｃ１１
Ｎｍ３　　　　　　　　５９（２３）ＡＦ ４　　　　　　　　３５５（１３７）　Ｆ　Ｔ比較　　
　　　　　　４１（１Ｂ）Ａ　Ｆ／Ｓ　Ｓｒ！Ａ４のラ
テックスが高い剥離強さを示すことが第２表のデータか
ら明らかである。これらの結果は、適当なモノマー組成
と連鎖移動剤量とを選択することによって得られる、適
当な粘弾性のラテックスが貼きせ用接着剤の性質を改良
することを示唆する。

（他４名） 手続補正口 昭和６３年／９月２′？日 ゛し・ 特許庁長官　　吉　１）文　毅　　殿 １、事件の表示 昭和６３年特許願第２２４３８９号 ２、発明の名称 ３、補正をする者 事件との関係　特許出願人 住所 名　称　（７２３）ザ・ダウ・ケミカル・カンパニー４
、代理人 ５、補正の対象 明細書の［特許請求の範囲］の欄 （別紙） 特許請求の範囲を次のように訂正する。

ｒｌ　、（１）　　２０℃における貯蔵弾性率が１×１
０６−５Ｘ１０’ｄｙｎ／ｃｉ＋”（Ｉ　Ｘｉ　Ｏ’−
５Ｘ１０’ｐａｓｃａｌ）であワ； （２）　　４０℃と１００℃の間の対数貯蔵弾性率の勾
配が−２，５Ｘ１０−’〜−１．５Ｘ１０−２の範囲内
であり； （３）　　ｔａｎδｖａににおける温度が一４５℃〜０
℃である ラテックスポリマーを含む、基体の接着剤または接着剤
の成分として有用なラテックス。

２、（１）　　２０℃における貯蔵弾性率が１×１０６
−５Ｘ１０’ｄｙｎ／ｃｍ２（ＩＸＩ　Ｏ’−５Ｘ１０
’ｐａｓｃａ１）であり； （２）　　４０℃と１００℃の間の対数貯蔵弾性率の勾
配が−２，５Ｘ１０−”〜−１．５Ｘ１０−２の範囲内
であり； （３）　　ｔａｎδ曽ａｘにおける温度が一り５℃〜Ｏ
℃である、 モノビニル芳香族モノマーと非環式共役ジエンとのラテ
ックスポリマーを含む、基体用接着剤または接着剤の１
成分として有用なラテックス。

３、ラテックスがラテックス接着剤全量の約７０〜９９
重量％の量で存在する接着剤または接着剤の１成分とし
て有用な請求項１記載のラテックス。

４、（１）　　２０℃における貯蔵弾性率（Ｇ゛）がＩ
Ｘｉ　Ｏ’−３×１０６ｄｙｎ／ｃｍ２（ＩＸＩ　０５
−３Ｘ１０　’ｐａｓｃａｌ）であり； （２）　　４０℃と１００℃間の対数貯蔵弾性率の勾配
が−８，０Ｘ１０−３〜−１．５Ｘ１０−２の範囲内で
あり； （３）プラス転移温度が一３０℃〜−１０℃の範囲内で
ある 請求項１記載のラテックス。

５、モノビニル芳香族モノマー、脂肪族共役ジエン、ア
クリレ−Ｆモノマー、ハロゲン化ビニリデンまたはハロ
ゲン化ビニルモノマー、炭素数１〜１８のカルボン酸ビ
ニルエステル、メタクリロニトリル、アクリロニトリル
、及びモノエチレン系不飽和カルボン酸モノマーから成
る群から選択したモノマーからラテックスを製造する請
求項１記載のラテックス。

６、第１層がフィルムであり、第２層が（１）　　１×
１０６−５Ｘ１０’ｄｙｎ／ｃｍ２（ＩＸ１０５〜５　
Ｘ　１０５ｐａｓｅａｉ）の２０℃の貯蔵弾性率、（２
）　−２，５Ｘ１０−’〜−１．５Ｘ１０−２の４０℃
と１００℃の間の対数貯蔵弾性率の勾配、及び （３）−４５℃〜θ℃のｊａｎδｗａｘにおける温度 を有するラテックス・ポリマーから本質的に成る接着剤
であり、第３層がプラスチック・フィルム、板紙、木材
、ガラス及び金属から成る群から選択した基体である層
を含むラミネート構造。

７、ラテックスがラテックス接着剤全量の約７０〜９９
重量％の量で存在する請求項６記載のラミネート構造体
。

８、（１）　　モノビニル芳香族上ツマー１詣肪族共役
ジエン、モノエチレン系不飽和カルボン酸モノマー及び
連鎖移動剤を含むモノマー混合物を重合させることによ
りラテックスを製造する段階；である場合に、各ラテッ
クスのｔａｎδが最大となるような温度を決定する段階
。

（３）（ａ）　　２０℃の貯蔵弾性率（Ｇ゛）を測定し
、（ｂ）　　温度４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性率
の勾配を次式： ％式％ Ｔ、における貯蔵弾性率、Ｇ’Ｔ、は温度Ｔ２における
貯蔵弾性率である］ にぶって算出することによって各ラテックスの粘弾ＬＬ
算出する段階；及び （４）（ｉ）　　２０℃における貯蔵弾艷虹１×１０６
−５Ｘ１０’ｄｙｎ／ｃｚ２（ＩＸＩ　Ｏ’−５Ｘ１０
５ｐａｓｃａ１）であり； （ｉｉ）４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性率の勾配が
−２，５Ｘ１０−’〜−１．５Ｘ１０−２の範囲内であ
り； （ｉｉｉ）　　ｔａｎδｗａｘの温度が一４５℃−０℃
であるような、 ラテックスを選択する段階 から成る接着剤または接着Ｍの１成分として有用なラテ
ックスの製造方法。

９、プラスチックフィルムの第１Ｍと、（ｉ）　　ｌＸ
１０＠−５Ｘ１０’ｄｙｎ／ｃｍ２（ＩＸＩＯ’〜５　
Ｘ　１０　’ｐａｓｃａｊりの２０℃の貯蔵弾性率、（
ｉｉ）　　　−２，５Ｘ１０　−３〜　−１．５Ｘ１０
−２　の４０℃と１００℃の間の対数貯蔵弾性率の勾配
、及び （ｉｉ）−４５℃〜θ℃のｊａｎδ論ａ×における温度 を有するラテックス・ポリマーから本質的に成る接着剤
の第２Ｍ及び プラスチックフィルム、板紙、木材、ガラス及び金属か
ら成る群から選択した第３層から成るラミネート構造体
の製造方法であって、 プラスチックフィルムの第１層に接着剤層を塗布し、接
着剤塗布フィルムを乾燥させ、次に第１層を被覆する接
着剤層上に第３層を付着させる工程から成る方法、」 以　　　上

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（１）２０℃における貯蔵弾性率が１×１０＾６〜
   ５×１０＾６ｄｙｎ／ｃｍ＾２（１×１０＾５〜５×１
   ０＾５ｐａｓｃａｌ）であり； （２）４０℃と１００℃の間の対数貯蔵弾性率の勾配が
   −２．５×１０＾−＾３〜−１．５×１０＾−＾２の範
   囲内であり；（３）ｔａｎδｍａｘにおける温度が−４
   ５℃〜０℃である ラテックスポリマーから成る、基体の接着剤または接着
   剤の成分として有用なラテックス。 ２、（１）２０℃における貯蔵弾性率が１×１０＾６〜
   ５×１０＾６ｄｙｎ／ｃｍ＾２（１×１０＾５〜５×１
   ０＾５ｐａｓｃａｌ）であり； （２）４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性率の勾配が−
   ２．５×１０＾−＾３〜−１．５×１０＾−＾２の範囲
   内であり；（３）ｔａｎδｍａｘにおける温度が−４５
   ℃〜０℃である、 モノビニル芳香族モノマーと非環式共役ジエンとのラテ
   ックスポリマーを含む、基体用接着剤または接着剤の１
   成分として有用なラテックス。 ３、ラテックスがラテックス接着剤全量の約７０〜９９
   重量％の量で存在する接着剤または接着剤の１成分とし
   て有用な請求項１記載のラテックス。 ４、（１）２０℃における貯蔵弾性率（Ｇ′）が１×１
   ０＾６〜３×１０＾６ｄｙｎ／ｃｍ＾２（１×１０＾５
   〜３×１０＾５ｐａｓｃａｌ）であり； （２）４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性率の勾配が−
   ８．０×１０＾−＾３〜−１．５×１０＾−＾２の範囲
   内であり；（３）ガラス転移温度が−３０℃〜−１０℃
   の範囲内である 請求項１記載のラテックス。 ５、モノビニル芳香族モノマー、脂肪族共役ジエン、ア
   クリレートモノマー、ハロゲン化ビニリデンまたはハロ
   ゲン化ビニルモノマー、炭素数１〜１８のカルボン酸ビ
   ニルエステル、メタクリロニトリル、アクリロニトリル
   、及びモノエチレン系不飽和カルボン酸モノマーから成
   る群から選択したモノマーからラテックスを製造する請
   求項１記載のラテックス。 ６、第１層がフィルムであり、第２層が （１）１×１０＾６〜５×１０＾６ｄｙｎ／ｃｍ＾２（
   １×１０＾５〜５×１０＾５ｐａｓｃａｌ）の２０℃の
   貯蔵弾性率、（２）−２．５×１０＾−＾３〜−１．５
   ×１０＾−＾２の４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性率
   勾配、及び （３）−４５℃〜０℃のｔａｎδｍａｘにおける温度を
   有するラテックス・ポリマーから本質的に成る接着剤で
   あり、第３層がプラスチック・フィルム、板紙、木材、
   ガラス及び金属から成る群から選択した基体である層か
   ら成るラミネート構造。 ７、ラテックスがラテックス接着剤全量の７０〜９９重
   量％の量で存在する請求項６記載のラミネート構造体。 ８、（１）モノビニル芳香族モノマー、脂肪族共役ジエ
   ン、モノエチレン系不飽和カルボン酸モノマー及び連鎖
   移動剤を含むモノマー混合物を重合させる段階； （２）ｔａｎδ＝損失弾性率／貯蔵弾性率＝（Ｇ″）／
   （Ｇ′）である場合に、各ラテックスのｔａｎδが最大
   となるような温度を決定する段階； （３）（ａ）２０℃の貯蔵弾性率（Ｇ′）を測定し、（
   ｂ）温度４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性率の勾配を
   次式： 対数貯蔵弾性率勾配＝（ＬｏｇＧ′Ｔ＿１−ＬｏｇＧ′
   Ｔ＿２）／（Ｔ＿１−Ｔ＿２）〔Ｔ＿１＝４０℃、Ｔ＿
   ２＝１００℃、Ｇ′Ｔ＿１は温度Ｔ＿１における貯蔵弾
   性率、Ｇ′Ｔ＿２は温度Ｔ＿２における貯蔵弾性率であ
   る〕 によって算出することによって各ラテックスの粘弾性率
   を算出する段階；及び ４、（ｉ）２０℃の貯蔵弾性率が１×１０＾６〜５×１
   ０＾６ｄｙｎ／ｃｍ＾２（１×１０＾５〜５×１０＾５
   ｐａｓｃａｌ）であり、（ｉｉ）４０℃〜１００℃間の
   対数貯蔵弾性率の勾配が−２．５×１０＾−＾３〜−１
   ．５×１０＾−＾２の範囲内であり、（ｉｉｉ）ｔａｎ
   δｍａｘの温度が−４５℃〜０℃であるような、 ラテックスを選択する段階 から成る接着剤または接着剤の１成分として有用なラテ
   ックスの製造方法。 ９、プラスチックフィルムの第１層と、 （ｉ）１×１０＾６〜５×１０＾６ｄｙｎ／ｃｍ＾２（
   １×１０＾５〜５×１０＾５ｐａｓｃａｌ）の２０℃の
   貯蔵弾性率、（ｉｉ）−２．５×１０＾−＾３〜−１．
   ５×１０＾−＾２の４０℃〜１００℃間の対数貯蔵弾性
   率勾配及び （ｉｉｉ）−４５℃〜０℃のｔａｎδｍａｘの温度を有
   するラテックス・ポリマーから本質的に成る接着剤の第
   ２層及び プラスチックフィルム、板紙、木材、ガラス及び金属か
   ら成る群から選択した第３層から成るラミネート構造体
   の製造方法であつて、 プラスチックフィルムの第１層に接着剤層を塗布し、接
   着剤塗布フィルムを乾燥させ、次に第１層を被覆する接
   着剤層上に第３層を付着させる工程から成る方法。