JPH01163291A - 芳香族炭化水素の製造方法 - Google Patents
芳香族炭化水素の製造方法Info
- Publication number
- JPH01163291A JPH01163291A JP32247887A JP32247887A JPH01163291A JP H01163291 A JPH01163291 A JP H01163291A JP 32247887 A JP32247887 A JP 32247887A JP 32247887 A JP32247887 A JP 32247887A JP H01163291 A JPH01163291 A JP H01163291A
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- Japan
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- fraction
- methylpentane
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- aromatic hydrocarbons
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野］
本発明は芳香族炭化水素の製造方法に関し、詳しくはナ
フサ留分から長期にわたって芳香族炭化水素を効率よく
製造することのできる方法に関する。
フサ留分から長期にわたって芳香族炭化水素を効率よく
製造することのできる方法に関する。
〔従来の技術及び発明が解決しようとする問題点〕従来
よりベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水
素の石油化学的な製造法として、ナフサ留分をＺＳＭ−
５のような強酸性ゼオライトを触媒に用いて接触改質反
応させる方法が知られている（特公昭５６−４２６３９
号公報、同５８−２３３６８号公報、特開昭５３−９２
７１７号公報、同５６−１４０９３４号公報など）。
よりベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水
素の石油化学的な製造法として、ナフサ留分をＺＳＭ−
５のような強酸性ゼオライトを触媒に用いて接触改質反
応させる方法が知られている（特公昭５６−４２６３９
号公報、同５８−２３３６８号公報、特開昭５３−９２
７１７号公報、同５６−１４０９３４号公報など）。
しかしながら、これらの方法では分解ガスの発生が多く
、芳香族炭化水素の収率が低いという問題がある。
、芳香族炭化水素の収率が低いという問題がある。
そこで白金を担持したＬ型ゼオライト触媒を用いる方法
が提案されている（特開昭５９−８０３３３号公報など
）。この方法によれば芳香族炭化水素を高選択率で製造
できるという利点があるが、活性低下が早く、触媒寿命
が短いという問題がある。また、触媒寿命を延長するた
めには、芳香族炭化水素の収率を低く（５０％以下に）
抑える必要がある。
が提案されている（特開昭５９−８０３３３号公報など
）。この方法によれば芳香族炭化水素を高選択率で製造
できるという利点があるが、活性低下が早く、触媒寿命
が短いという問題がある。また、触媒寿命を延長するた
めには、芳香族炭化水素の収率を低く（５０％以下に）
抑える必要がある。
本発明者らは、上記従来の問題点を解消すべく様々な角
度から鋭意研究を重ねた。その過程において、白金を担
持したＬ型ゼオライト触媒に対して、原料ナフサ留分に
含まれるシクロペンタンが触媒被毒の原因となるコーク
を多量析出し、そのため触媒寿命が著しく短かくなるこ
とが判明した。
度から鋭意研究を重ねた。その過程において、白金を担
持したＬ型ゼオライト触媒に対して、原料ナフサ留分に
含まれるシクロペンタンが触媒被毒の原因となるコーク
を多量析出し、そのため触媒寿命が著しく短かくなるこ
とが判明した。
このことから、原料ナフサ留分を分留工程で処理して、
該ナフサ留分中のシクロペンクン含量を１重里％未満に
調整することにより、触媒寿命の長期化を図り、芳香族
炭化水素を効率よく製造する方法を提案した（特願昭６
２−１８８８５０号明細書）。
該ナフサ留分中のシクロペンクン含量を１重里％未満に
調整することにより、触媒寿命の長期化を図り、芳香族
炭化水素を効率よく製造する方法を提案した（特願昭６
２−１８８８５０号明細書）。
本発明者らは、更に研究を重ねた結果、原料ナフサ留分
中のメチルペンタン分がコークの析出、ひいては触媒寿
命に大きな影響を及ぼし、このメチルペンタンの含量を
１０重歪部以下に調整すると高選択率で芳香族炭化水素
が製造できるとともに触媒の寿命が著しく延長されるこ
とを見出した。
中のメチルペンタン分がコークの析出、ひいては触媒寿
命に大きな影響を及ぼし、このメチルペンタンの含量を
１０重歪部以下に調整すると高選択率で芳香族炭化水素
が製造できるとともに触媒の寿命が著しく延長されるこ
とを見出した。
本発明はこのような知見に基づいて完成したものである
。
。
すなわち本発明は、ナフサ留分を、周期表第■族の金属
を少なくとも一種含有する巨大細孔ゼオライトからなる
触媒と接触させて芳香族炭化水素を製造するにあたり、
触媒反応塔に導入するナフサ留分中のメチルペンタンの
割合を１０重量％以下に調整することを特徴とする芳香
族炭化水素の製造方法を提供するものである。
を少なくとも一種含有する巨大細孔ゼオライトからなる
触媒と接触させて芳香族炭化水素を製造するにあたり、
触媒反応塔に導入するナフサ留分中のメチルペンタンの
割合を１０重量％以下に調整することを特徴とする芳香
族炭化水素の製造方法を提供するものである。
本発明において原料として用いるナフサ留分はいわゆる
フルレンジナフサ、すなわち炭素数４〜１０の炭化水素
混合物でもよいが、一般にはライトナフサと称される炭
素数４〜７の炭化水素混合物、あるいは若干の炭素数８
の炭化水素を含む混合物である。具体的にはｉ−ペンタ
ン；ｎ−ペンタン；シクロペンタン；２，２−ジメチル
ブタン；２．３−ジメチルブタン；２−メチルペンタン
；３−メチルペンタン；ｎ−ヘキサン；メチルシクロペ
ンタン；ベンゼン；ｎ−へブタン等の混合物である。
フルレンジナフサ、すなわち炭素数４〜１０の炭化水素
混合物でもよいが、一般にはライトナフサと称される炭
素数４〜７の炭化水素混合物、あるいは若干の炭素数８
の炭化水素を含む混合物である。具体的にはｉ−ペンタ
ン；ｎ−ペンタン；シクロペンタン；２，２−ジメチル
ブタン；２．３−ジメチルブタン；２−メチルペンタン
；３−メチルペンタン；ｎ−ヘキサン；メチルシクロペ
ンタン；ベンゼン；ｎ−へブタン等の混合物である。
本発明では上記原料ナフサ留分を、周期表第■族の金属
を少なくとも一種含有する巨大細孔ゼオライトからなる
触媒と接触させて芳香族炭化水素を製造するわけである
が、本発明ではこのような接触改質反応を行う前に、原
料ナフサ留分中のメチルペンタン含量を１０重四％以下
、好ましくは５重量％以下、さらに好ましくは２重量％
以下に調整することが必要である。
を少なくとも一種含有する巨大細孔ゼオライトからなる
触媒と接触させて芳香族炭化水素を製造するわけである
が、本発明ではこのような接触改質反応を行う前に、原
料ナフサ留分中のメチルペンタン含量を１０重四％以下
、好ましくは５重量％以下、さらに好ましくは２重量％
以下に調整することが必要である。
原料ナフサ留分中のメチルペンタン含量は、（１）原料
ナフサ留分を適当な吸着分離剤（例えば、モレキュラー
シーブ）と接触させ、選択的にｎ−パラフィンを吸着分
離させて、メチルペンタンを除去する方法、（２）原料
ナフサ留分を蒸留分離する工程（分留工程）およびこの
分留工程で得られた塔底油を適当な吸着分離剤と接触し
、選択的にｎ−バラフィンを吸着分離させてメチルペン
タンを除去する工程（吸着分離工程）を組合せた方法な
どによって容易に調整することができる。
ナフサ留分を適当な吸着分離剤（例えば、モレキュラー
シーブ）と接触させ、選択的にｎ−パラフィンを吸着分
離させて、メチルペンタンを除去する方法、（２）原料
ナフサ留分を蒸留分離する工程（分留工程）およびこの
分留工程で得られた塔底油を適当な吸着分離剤と接触し
、選択的にｎ−バラフィンを吸着分離させてメチルペン
タンを除去する工程（吸着分離工程）を組合せた方法な
どによって容易に調整することができる。
すなわち、上記（２）の方法によれば、分留工程におい
て、原料ナフサ留分を、炭素数５以下の炭化水素留分（
ＣＳ−留分）の塔頂油と、炭素数６以上の炭化水素留分
（Ｃ６゛留分）の塔底油とに蒸留分離し、二〇Ｃ６＋留
分を吸着分離工程に導き、適当な吸着分離剤（例えば、
モレキュラーシーブ）を用いて選択的にｎ−パラフィン
を吸着分離し、触媒反応塔に導入する原料中のメチルペ
ンタン含量を１０重量％以下に調整する。
て、原料ナフサ留分を、炭素数５以下の炭化水素留分（
ＣＳ−留分）の塔頂油と、炭素数６以上の炭化水素留分
（Ｃ６゛留分）の塔底油とに蒸留分離し、二〇Ｃ６＋留
分を吸着分離工程に導き、適当な吸着分離剤（例えば、
モレキュラーシーブ）を用いて選択的にｎ−パラフィン
を吸着分離し、触媒反応塔に導入する原料中のメチルペ
ンタン含量を１０重量％以下に調整する。
吸着分離工程における反応は、通常の吸着分離に用いら
れる条件下、例えば温度２００〜３００°Ｃ１圧力１０
〜４０ ｋｇ／ｃｉ Ｇで実施することができる。
れる条件下、例えば温度２００〜３００°Ｃ１圧力１０
〜４０ ｋｇ／ｃｉ Ｇで実施することができる。
なお、上記分留工程と吸着分離工程の順序には、特に制
限はなく、分留工程の前に吸着分離工程を設けてもよい
。
限はなく、分留工程の前に吸着分離工程を設けてもよい
。
また、吸着分離工程でｎ−パラフィンから分離された分
岐炭化水素、環状炭化水素はオクタン価の高い成分を多
く含むことから、ガソリンの混合基剤と使用することが
できる。
岐炭化水素、環状炭化水素はオクタン価の高い成分を多
く含むことから、ガソリンの混合基剤と使用することが
できる。
上記のようにして得られたメチルペンタン含量が１０重
世％以下、さらに好ましくはこのメチルペンタン含量が
１０重量％以下であるとともにシクロペンタン含量が１
重量％以下の原料ナフサ留分を触媒反応塔に導入して接
触改質反応を行う。
世％以下、さらに好ましくはこのメチルペンタン含量が
１０重量％以下であるとともにシクロペンタン含量が１
重量％以下の原料ナフサ留分を触媒反応塔に導入して接
触改質反応を行う。
本発明の方法に用いる触媒としては、周期表第■族の金
属を少なくとも一種含有する巨大細孔ゼオライトからな
る触媒が用いられる。この巨大細孔ゼオライトとしては
、Ｘ型、Ｙ型、Ｌ型ゼオライト触媒種のものがあるが、
そのうちＬ型ゼオライトが好ましい。
属を少なくとも一種含有する巨大細孔ゼオライトからな
る触媒が用いられる。この巨大細孔ゼオライトとしては
、Ｘ型、Ｙ型、Ｌ型ゼオライト触媒種のものがあるが、
そのうちＬ型ゼオライトが好ましい。
ここでＬ型ゼオライトは、組成式
％式％
（式中、Ｍはアルカリ金属あるいはアルカリ土類金属を
示し、ｎはＭの原子価を示す。）で表わされるものであ
り、具体的には特開昭５８−１３３８３５号公報第９〜
１０頁および特開昭５９−８０３３３号公報第５頁に開
示されているものである。
示し、ｎはＭの原子価を示す。）で表わされるものであ
り、具体的には特開昭５８−１３３８３５号公報第９〜
１０頁および特開昭５９−８０３３３号公報第５頁に開
示されているものである。
本発明の方法に用いる触媒は、上記し型ゼオライト等の
巨大細孔ゼオライトに、少なくとも一種の周期表第■族
金属、例えば白金、鉄、コバルト。
巨大細孔ゼオライトに、少なくとも一種の周期表第■族
金属、例えば白金、鉄、コバルト。
ニッケル等の金属の一種又は二種以上を担持させたもの
であり、特に白金を担持させたものが好適である。
であり、特に白金を担持させたものが好適である。
この際の周期表第■族金属の担持量は特に制限はないが
、通常は触媒全体の０．１〜５．０重量％、好ましくは
０．３〜１．５重量％の割合とすればよい。
、通常は触媒全体の０．１〜５．０重量％、好ましくは
０．３〜１．５重量％の割合とすればよい。
なお、Ｌ型ゼオライト等の巨大細孔ゼオライトに白金等
の金属を担持するには様々な方法が可能であるが、一般
には真空含浸法、常圧含浸法、浸漬法、イオン交換法な
どにより行なえばよい。また、担持金属として白金を用
いる場合の白金源としては各種のものが考えられるが、
具体的には塩化アンミン白金、塩化白金酸、塩化白金酸
塩、水酸化テトラアンミン白金、ジニトロジアンミン白
金などが挙げられる。
の金属を担持するには様々な方法が可能であるが、一般
には真空含浸法、常圧含浸法、浸漬法、イオン交換法な
どにより行なえばよい。また、担持金属として白金を用
いる場合の白金源としては各種のものが考えられるが、
具体的には塩化アンミン白金、塩化白金酸、塩化白金酸
塩、水酸化テトラアンミン白金、ジニトロジアンミン白
金などが挙げられる。
本発明の方法においては、上記触媒を充填した触媒反応
塔に、前記した如く分離調整されたナフサ留分を導入し
、高温、高圧、水素存在下で脱水素環化触媒である前記
金属担持ゼオライト触媒と接触して、接触改質反応を行
い、芳香族炭化水素と水素を製造する。この際の反応条
件としては温度３５０〜６００°Ｃ１好ましくは４００
〜５５０°Ｃであり、圧力０〜４０ ｋｇ／ｃｉＧ、好
ましくはＯ〜１０ｋｇ／ｃＩＩＩＧであり、また液時空
間速度（ＬＨ３Ｖ）０．１〜２０ｈｒ−’、好ましくは
１〜１０ ｈｒ−’とすべきである。さらに水素ガス／
原料ナフサの供給比は１〜５０モル１モル、好ましくは
２〜ｌＯモル１モルに選定すると一層好結果が期待でき
る。
塔に、前記した如く分離調整されたナフサ留分を導入し
、高温、高圧、水素存在下で脱水素環化触媒である前記
金属担持ゼオライト触媒と接触して、接触改質反応を行
い、芳香族炭化水素と水素を製造する。この際の反応条
件としては温度３５０〜６００°Ｃ１好ましくは４００
〜５５０°Ｃであり、圧力０〜４０ ｋｇ／ｃｉＧ、好
ましくはＯ〜１０ｋｇ／ｃＩＩＩＧであり、また液時空
間速度（ＬＨ３Ｖ）０．１〜２０ｈｒ−’、好ましくは
１〜１０ ｈｒ−’とすべきである。さらに水素ガス／
原料ナフサの供給比は１〜５０モル１モル、好ましくは
２〜ｌＯモル１モルに選定すると一層好結果が期待でき
る。
上記の反応条件の範囲外で反応を行なうこともできるが
、場合によっては芳香族炭化水素を所定の収率で得られ
なかったり、あるいは急激に触媒活性が低下するなどの
問題が生じ好ましくない。
、場合によっては芳香族炭化水素を所定の収率で得られ
なかったり、あるいは急激に触媒活性が低下するなどの
問題が生じ好ましくない。
次に、本発明を実施例によりさらに詳しく説明する。
実施例１
脱硫軽質ナフサ留分をモレキュラーシーブ（吸着分離剤
）と接触させて吸着分離処理を行い、第１表に示す組成
の原料油を調製した。
）と接触させて吸着分離処理を行い、第１表に示す組成
の原料油を調製した。
この原料油を、０．５重量％白金担持フロン処理し型ゼ
オライト触媒０．５ｇを充填した固定床反応塔に導入し
て、温度５００°Ｃ１圧力５ｋｇ／ｃ＋ｆｌＧ。
オライト触媒０．５ｇを充填した固定床反応塔に導入し
て、温度５００°Ｃ１圧力５ｋｇ／ｃ＋ｆｌＧ。
Ｌ ＨＳ Ｖ ２ｈｒ”、水素ガス／原料油−５（モ
ル比）の条件下に接触改質反応を行った。
ル比）の条件下に接触改質反応を行った。
得られた接触改質反応時間と芳香族炭化水素収率との関
係を第１図に示す。
係を第１図に示す。
比較例１
実施例１において、原料油として脱硫軽質ナフサ留分を
、吸着分離処理を行わずにそのまま用いたこと以外は、
実施例１と同一条件下で接触改質反応を行った。
、吸着分離処理を行わずにそのまま用いたこと以外は、
実施例１と同一条件下で接触改質反応を行った。
原料油の組成を第１表に、また接触改質反応時間と芳香
族炭化水素収率との関係を第１図に示す。
族炭化水素収率との関係を第１図に示す。
実施例２
実施例１で使用したと同一の脱硫軽質ナフサ留分を、蒸
留塔に導入して分留した。得られた塔底油（Ｃ６゛留分
）を実施例１と同じ条件下で吸着分離処理を行い、第１
表に示す組成の原料油を調製した。
留塔に導入して分留した。得られた塔底油（Ｃ６゛留分
）を実施例１と同じ条件下で吸着分離処理を行い、第１
表に示す組成の原料油を調製した。
この原料油を用い、実施例１と同一の条件下で接触改質
反応を行った。
反応を行った。
接触改質反応時間と芳香族炭化水素収率との関係を第１
図に示す。
図に示す。
比較例２
実施例１で使用したと同一の脱硫軽質ナフサ留分を、蒸
留塔に導入して分留して塔底油（Ｃ６゛留分）からなる
原料油を調製した。
留塔に導入して分留して塔底油（Ｃ６゛留分）からなる
原料油を調製した。
この原料油を用い、実施例１と同一の条件下で接触改質
反応を行った。
反応を行った。
原料油の組成を第１表に、また接触改質反応時間と芳香
族炭化水素収率との関係を第１図に示す。
族炭化水素収率との関係を第１図に示す。
第１図から触媒反応塔に導入される原料油のメチルペン
タン含量が１０重量％以下であれば、芳香族炭化水素の
収率が高く、触媒寿命が著しく延長されることが明らか
である。
タン含量が１０重量％以下であれば、芳香族炭化水素の
収率が高く、触媒寿命が著しく延長されることが明らか
である。
実施例３
実施例２において、接触改質反応条件のうち圧力を５
ｋｇ／Ｃ１ｆｌＧからＯｋｇ／Ｃｌ１ｌｃに変更したこ
と以外は、実施例２と同一の条件下で接触改質反応を行
った。
ｋｇ／Ｃ１ｆｌＧからＯｋｇ／Ｃｌ１ｌｃに変更したこ
と以外は、実施例２と同一の条件下で接触改質反応を行
った。
接触改質反応時間と芳香族炭化水素収率との関係を、実
施例２における関係とともに第２図に示す。
施例２における関係とともに第２図に示す。
第２図から、本発明のごとく調整された組成の原料油を
接触改質反応させる際、反応圧力を低くすると触媒寿命
が更に延長されることが判った。
接触改質反応させる際、反応圧力を低くすると触媒寿命
が更に延長されることが判った。
（以下余白）
〔発明の効果〕
叙−ヒの如く、本発明の方法によれば、ナフサ留分から
高い選択率で芳香族炭化水素を得ることができる。しか
も触媒の寿命が著しく延長されるため、触媒再生の回数
を減らすことができ、その結果、長期の連続運転が可能
となり、経済上極めて有利である。
高い選択率で芳香族炭化水素を得ることができる。しか
も触媒の寿命が著しく延長されるため、触媒再生の回数
を減らすことができ、その結果、長期の連続運転が可能
となり、経済上極めて有利である。
したがって本発明の方法は、石油化学工業において、各
種製品の原料あるいは溶剤等として有用な芳香族炭化水
素の効率のよい製造方法として実用的価値の高いもので
ある。
種製品の原料あるいは溶剤等として有用な芳香族炭化水
素の効率のよい製造方法として実用的価値の高いもので
ある。
第１図は、実施例１．２および比較例１．２における接
触改質反応時間と芳香族炭化水素収率との関係を示すグ
ラフであり、第２図は、実施例２゜３における接触改質
反応時間と芳香族炭化水素収率との関係を示すグラフで
ある。
触改質反応時間と芳香族炭化水素収率との関係を示すグ
ラフであり、第２図は、実施例２゜３における接触改質
反応時間と芳香族炭化水素収率との関係を示すグラフで
ある。
Claims (3)
- （１）ナフサ留分を、周期表第VIII族の金属を少なくと
も一種含有する巨大細孔ゼオライトからなる触媒と接触
させて芳香族炭化水素を製造するにあたり、触媒反応塔
に導入するナフサ留分中のメチルペンタンの割合を１０
重量％以下に調整することを特徴とする芳香族炭化水素
の製造方法。 - （２）ナフサ留分中のメチルペンタンの割合が、５重量
％以下である特許請求の範囲第１項記載の製造方法。 - （３）ナフサ留分中のメチルペンタンの割合が、２重量
％以下である特許請求の範囲第１項記載の製造方法。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62322478A JPH083098B2 (ja) | 1987-12-19 | 1987-12-19 | 芳香族炭化水素の製造方法 |
| CA000571385A CA1300647C (en) | 1987-07-30 | 1988-07-07 | Process for production of aromatic hydrocarbons |
| KR1019880009132A KR930010568B1 (ko) | 1987-07-30 | 1988-07-20 | 방향족 탄화수소류의 제조 방법 |
| EP88111997A EP0303097B1 (en) | 1987-07-30 | 1988-07-26 | Process for production of aromatic hydrocarbons |
| DE8888111997T DE3869012D1 (de) | 1987-07-30 | 1988-07-26 | Verfahren zur herstellung von aromatischen kohlenwasserstoffen. |
| US07/462,298 US4962251A (en) | 1987-07-30 | 1989-12-28 | Process for production of aromatic hydrocarbons |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62322478A JPH083098B2 (ja) | 1987-12-19 | 1987-12-19 | 芳香族炭化水素の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01163291A true JPH01163291A (ja) | 1989-06-27 |
| JPH083098B2 JPH083098B2 (ja) | 1996-01-17 |
Family
ID=18144080
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62322478A Expired - Lifetime JPH083098B2 (ja) | 1987-07-30 | 1987-12-19 | 芳香族炭化水素の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH083098B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH02147691A (ja) * | 1988-03-31 | 1990-06-06 | Exxon Chem Patents Inc | ジメチルブタンを含まない炭化水素留分を改質する方法 |
| JPH03111490A (ja) * | 1989-09-25 | 1991-05-13 | Res Assoc Util Of Light Oil | 芳香族炭化水素の製造方法 |
| JPH03505592A (ja) * | 1988-01-07 | 1991-12-05 | シェブロン リサーチ アンド テクノロジー カンパニー | 結合ゼオライト触媒を使用する改質法 |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52100502A (en) * | 1976-02-19 | 1977-08-23 | Shell Int Research | Method of increasing octan number of light gasoline fraction |
| JPS5980333A (ja) * | 1982-09-28 | 1984-05-09 | エクソン・リサ−チ・アンド・エンヂニアリング・コムパニ− | 改質用の改良ゼオライトｌ触媒 |
| JPS61143330A (ja) * | 1984-11-30 | 1986-07-01 | リンデ・アクチエンゲゼルシヤフト | ベンゼン環芳香族炭化水素の回収方法 |
| JPS6257653A (ja) * | 1985-05-07 | 1987-03-13 | Res Assoc Util Of Light Oil | 芳香族製造用触媒およびこれを用いる芳香族炭化水素の製造方法 |
-
1987
- 1987-12-19 JP JP62322478A patent/JPH083098B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH083098B2 (ja) | 1996-01-17 |
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