JPH01254754A - 熱可塑性ポリプロピレン―ポリアミド成形材料 - Google Patents
熱可塑性ポリプロピレン―ポリアミド成形材料Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明によるｌ’ Ｐ −Ｐ Ａ成形材料は均一で、溶
融物においても顆粒または成形体においてもポリマー成
分の凝離を示さない。Ｐ Ｐ −１，’ Ａ成形材料は
高い剛性によって、特に低温例えば−４０℃ｐｌおいて
も良好な表面の性状と改善されたｄｈ ＋ｌＦ強さを有
ずろ成形体を容易に製造できろ。Ｐ Ｐ −Ｐ Ａ成形
Ｈ料は更て通常の方法によるフィルムの表音に適する。
融物においても顆粒または成形体においてもポリマー成
分の凝離を示さない。Ｐ Ｐ −１，’ Ａ成形材料は
高い剛性によって、特に低温例えば−４０℃ｐｌおいて
も良好な表面の性状と改善されたｄｈ ＋ｌＦ強さを有
ずろ成形体を容易に製造できろ。Ｐ Ｐ −Ｐ Ａ成形
Ｈ料は更て通常の方法によるフィルムの表音に適する。
従来技術
ポリプロピレン−単独−および共−重合体（以下１）
Ｐと省略）は一般に良好な機械的性質、加工作、耐水性
を有する。併しポリプロピレンの使用は不十分な耐熱性
、不満足な低湿靭性、有機溶削に対する欠陥の多い安定
性のために限定されろ。
Ｐと省略）は一般に良好な機械的性質、加工作、耐水性
を有する。併しポリプロピレンの使用は不十分な耐熱性
、不満足な低湿靭性、有機溶削に対する欠陥の多い安定
性のために限定されろ。
この欠陥はポリアミド（以下ＰＡと省略）の付加によっ
て上記の性質の顕著な改善を示し、少くとも減少または
均等になり得る。併し他方においてＰＡは望甘しくない
高吸水性を示す。
て上記の性質の顕著な改善を示し、少くとも減少または
均等になり得る。併し他方においてＰＡは望甘しくない
高吸水性を示す。
特にｌ） ））とＰ Ａの不相溶性は不利で単なる混合
物は技術的に使用できる性質の水亭を有しない。
物は技術的に使用できる性質の水亭を有しない。
ガラス繊維強化Ｐ Ｐ −Ｐ Ａ−複合体について独乙
特許３５０７１２８ （米国特許４６１３６４７ ）に
記載されている。非極性ＰＰとガラス繊維間の接着のタ
メに不ｆｆＪ和カルボン酸またはその無水物を改質した
ＰＰに加えろ。併しｌ） Ｐとガラス繊維間の接着の向
上によって製作された成形体の外観は悪化する。
特許３５０７１２８ （米国特許４６１３６４７ ）に
記載されている。非極性ＰＰとガラス繊維間の接着のタ
メに不ｆｆＪ和カルボン酸またはその無水物を改質した
ＰＰに加えろ。併しｌ） Ｐとガラス繊維間の接着の向
上によって製作された成形体の外観は悪化する。
従ってガラス繊維の含量を減らして外観を改善するため
にＰＡ、特にナイロン−６またはナイロン−６６とガラ
ス繊維なＰ Ｐに加える。しかしＰＰ、改質ＰＰ、通常
のＰ Ａ例えばナイロン６”ｆたはナイロン６６および
ガラス繊維からなるこのような組成は十分な機械的強度
がなく、そう人したナイロンに特有の吸６７性によって
硬度は著ろしく減少する。
にＰＡ、特にナイロン−６またはナイロン−６６とガラ
ス繊維なＰ Ｐに加える。しかしＰＰ、改質ＰＰ、通常
のＰ Ａ例えばナイロン６”ｆたはナイロン６６および
ガラス繊維からなるこのような組成は十分な機械的強度
がなく、そう人したナイロンに特有の吸６７性によって
硬度は著ろしく減少する。
独乙特３′ｒ３５０７１２８ （欧・用特許２００１８
．１ ）の記１１祝によればこれらの欠陥はメタキシレ
ンジアミンとアジピン酸の重縮合による特殊のＩ）Ａ（
ナイロン−〜ＩＸＩ）６ ）の使用により除き得ろ。し
かしこの１）ｌ）−組成の不利は構成成分が人手し難く
才だ機械的性質、特に低温靭性が満足ではない。
．１ ）の記１１祝によればこれらの欠陥はメタキシレ
ンジアミンとアジピン酸の重縮合による特殊のＩ）Ａ（
ナイロン−〜ＩＸＩ）６ ）の使用により除き得ろ。し
かしこの１）ｌ）−組成の不利は構成成分が人手し難く
才だ機械的性質、特に低温靭性が満足ではない。
酸基により改質したＰＰ、場合により改質しないＰ Ｐ
を１０から９０重量％と、混合物１００重量）小に対し
て２から３重量部のエポキシ基を示す共重合体を付加し
たＰＡを９０から１０重量％含有する熱１■塑性成形材
料は欧州特許１８０３０２に記・成されているがその靭
性は満足ではない。
を１０から９０重量％と、混合物１００重量）小に対し
て２から３重量部のエポキシ基を示す共重合体を付加し
たＰＡを９０から１０重量％含有する熱１■塑性成形材
料は欧州特許１８０３０２に記・成されているがその靭
性は満足ではない。
欧州特許１８８１２３には結合削としてエチレンアクリ
ル酸メチル、エチレンアクリル酸、アイオノマー、エチ
レン酢酸ビニル、力！（水改質１） ｌ）、ポリエチル
オキサゾリンまたはステアリルステアルアミドを含有す
るＰＰとＩ’ Ａからなるフィルムが公示されている。
ル酸メチル、エチレンアクリル酸、アイオノマー、エチ
レン酢酸ビニル、力！（水改質１） ｌ）、ポリエチル
オキサゾリンまたはステアリルステアルアミドを含有す
るＰＰとＩ’ Ａからなるフィルムが公示されている。
フィルムの性質については示されていないがポリアミド
は８μｍ以下の粒径の粒子の形状でフィルム中に沈着し
ていると主張する。
は８μｍ以下の粒径の粒子の形状でフィルム中に沈着し
ていると主張する。
しかし実施した実験では先に挙げた結合削は成形Ｈ料に
おいて何も実用的な成果になっていない。
おいて何も実用的な成果になっていない。
発明の１］的
提出の発明の課題は、高い靭性、剛性および熱安定性の
ある熱可塑性Ｐ Ｐ−Ｐ Ａ成形材料を実用に供するこ
とにある。
ある熱可塑性Ｐ Ｐ−Ｐ Ａ成形材料を実用に供するこ
とにある。
この課題は結合剤として特殊のエチレン共重合体をＰ
Ｐ −Ｐ Ａ成形材料に付加することによって解決され
ろ。
Ｐ −Ｐ Ａ成形材料に付加することによって解決され
ろ。
従って発明の対称は、結合剤として下記の構成からなる
エチレン共重合体を含有する熱可塑性ポリプロピレン−
ポリアミド−成形材料で、（Ｊｌ） エチレン （ｂ） 第３−（メタ）アクリル酸ブチルを除いて、
直鎖または分岐アルキル残基に１個乃至８個の炭素原子
を有する少くとも１個の（メタ）アクリル酸アルキル （Ｃ） ポリアミドに対する結合した反応基を含有す
る少くとも１個の後述の単量体。
エチレン共重合体を含有する熱可塑性ポリプロピレン−
ポリアミド−成形材料で、（Ｊｌ） エチレン （ｂ） 第３−（メタ）アクリル酸ブチルを除いて、
直鎖または分岐アルキル残基に１個乃至８個の炭素原子
を有する少くとも１個の（メタ）アクリル酸アルキル （Ｃ） ポリアミドに対する結合した反応基を含有す
る少くとも１個の後述の単量体。
および
熱可塑性Ｐ Ｐ −Ｐ Ａ−成形材料の製法および成形
の製費のためのＰＰ−ＰＡ成形材料並びに特許請求】に
よるＩ’Ｐ−ＰＡ成形材料から製造された成形体の使用
である。
の製費のためのＰＰ−ＰＡ成形材料並びに特許請求】に
よるＩ’Ｐ−ＰＡ成形材料から製造された成形体の使用
である。
特に発明によろ熱可塑性ＰＰ−ＰＡ成形材料は合１」的
的に成形材料の１００重量部に関して夫々下記よりなる Ａ）ＩＱから８９，５重量部、特に２０から８５重量部
の少くとも１個のポリプロピレン共および／または、特
に単独重合体、 Ｂ）１０から８９．５重量部、特に２５から７５重量部
の少くとも１個のポリアミド、 Ｃ）０．５から３０重量部、特に２から２５重量部の結
合剤としてのエチレン共重合体であり、目的達成に有効
に夫々（Ｃ） Ｋ関して下記から構成されろ ａ）５０から９８重量％、特に６０から９５重量％の、
エチレン。
的に成形材料の１００重量部に関して夫々下記よりなる Ａ）ＩＱから８９，５重量部、特に２０から８５重量部
の少くとも１個のポリプロピレン共および／または、特
に単独重合体、 Ｂ）１０から８９．５重量部、特に２５から７５重量部
の少くとも１個のポリアミド、 Ｃ）０．５から３０重量部、特に２から２５重量部の結
合剤としてのエチレン共重合体であり、目的達成に有効
に夫々（Ｃ） Ｋ関して下記から構成されろ ａ）５０から９８重量％、特に６０から９５重量％の、
エチレン。
ｂ） １から４５重量％、特に１０から３５重量％の
、直鎖または分岐アルキル残基ＫｌｆＩＡ乃至８個の炭
素原子を有する（メタ）アクリル酸アルキル、第３（メ
タ）アクリル酸ブチルを除き特にｎ−（メタ）アクリル
酸ブチルおよび／または（メタ）アクリル酸２−エチル
ヘキシル。
、直鎖または分岐アルキル残基ＫｌｆＩＡ乃至８個の炭
素原子を有する（メタ）アクリル酸アルキル、第３（メ
タ）アクリル酸ブチルを除き特にｎ−（メタ）アクリル
酸ブチルおよび／または（メタ）アクリル酸２−エチル
ヘキシル。
ｃ） ］から・１０重情％１特に２から２０重量％の
、少くとも次の単量体の一種、（ＰＰ−ＰＡ成形材料製
造の反応条件洸おいてポリアミドに対する結合した反し
チ基を含有し、有利にはオレフィンｆＭ和モノカルボン
酸とそれの対応する第３−ブチルエステル、オレフィン
不飽和ンカルボン酸とそれに対応するモノ−またはジー
第三−ブチルエステル、オレフィン不飽和ｆ８１（水ジ
カルボン酸およびスルホ−、スルホニル−、オキサゾリ
ジン−またはエポキシド基を示すオレフィン不飽和単量
体のグループから選ばれた単量体） ■））０から３０重量部、特にＯから２５重量部の、＃
を衝゛１μ性改良削 Ｅ） Ｑから６０重量部、特にＯから５０重量部の、
補強材および／−または添加物 新規の発明によるＰ Ｐ−Ｐ Ａ成形材料の原料面につ
いて、その製法と使用は夫々次の如（実施する。
、少くとも次の単量体の一種、（ＰＰ−ＰＡ成形材料製
造の反応条件洸おいてポリアミドに対する結合した反し
チ基を含有し、有利にはオレフィンｆＭ和モノカルボン
酸とそれの対応する第３−ブチルエステル、オレフィン
不飽和ンカルボン酸とそれに対応するモノ−またはジー
第三−ブチルエステル、オレフィン不飽和ｆ８１（水ジ
カルボン酸およびスルホ−、スルホニル−、オキサゾリ
ジン−またはエポキシド基を示すオレフィン不飽和単量
体のグループから選ばれた単量体） ■））０から３０重量部、特にＯから２５重量部の、＃
を衝゛１μ性改良削 Ｅ） Ｑから６０重量部、特にＯから５０重量部の、
補強材および／−または添加物 新規の発明によるＰ Ｐ−Ｐ Ａ成形材料の原料面につ
いて、その製法と使用は夫々次の如（実施する。
Ａ）適当するポリプロピレンはポリマー化学で既知であ
り、例えばＲ，Ｖｉｃｗｅｇ、 Ａ、 ５ｃｈｌｅｙ、
Ａ。
り、例えばＲ，Ｖｉｃｗｅｇ、 Ａ、 ５ｃｈｌｅｙ、
Ａ。
Ｓｃｈｗａｒｚ著、ミュア ヘ：ｙ Ｃａｒｌ ｌ１ａ
ｎｓｅｒ出版の合成樹脂ハンドブック、第四巻ポリオレ
フィンに記述され市場で人手できるのでそれ以上の詳報
は不要である。
ｎｓｅｒ出版の合成樹脂ハンドブック、第四巻ポリオレ
フィンに記述され市場で人手できるのでそれ以上の詳報
は不要である。
好ましいポリプロピレン単独重合体は、特にチーグラー
ナメタ触媒系の存在でプロピレンの重合によって製造さ
れメルトインデックスＭ■は１９０℃、２．１６ｋｇで
０．１から１（１／１０分を有し、３００／Ｎ＋＋＋ｍ
’より大きい引張り弾性率を示すものが適用されろ。
ナメタ触媒系の存在でプロピレンの重合によって製造さ
れメルトインデックスＭ■は１９０℃、２．１６ｋｇで
０．１から１（１／１０分を有し、３００／Ｎ＋＋＋ｍ
’より大きい引張り弾性率を示すものが適用されろ。
共重合体は、プロピレン、エチレン、α−オレフィン（
例工ばフテンー１、ペンテン−１，３−メチルペンテン
−１、ヘキセン−１、ヘプテン〜１、オクテン−１）、
またはジエン（例えばノルボルナジェン、ジシクロペン
タジェン）の統計的共重合またはブロック共重合によっ
て製造されたものが適する。
例工ばフテンー１、ペンテン−１，３−メチルペンテン
−１、ヘキセン−１、ヘプテン〜１、オクテン−１）、
またはジエン（例えばノルボルナジェン、ジシクロペン
タジェン）の統計的共重合またはブロック共重合によっ
て製造されたものが適する。
成分０として発明による熱可塑性ＰＰ−ＰＡ成形材料は
一種のポリアミドまたは多数のポリアミドの混合物を含
有する。基本的に部分結晶および無定形のＰＡが考えら
れるが、部分結晶のＰＡから製造された成形材料は無定
形のＰＡから製造された成形材料よりも熱成形−および
引張亀裂−安定性が通常優れているので特に部分結晶Ｐ
Ａが使用される。
一種のポリアミドまたは多数のポリアミドの混合物を含
有する。基本的に部分結晶および無定形のＰＡが考えら
れるが、部分結晶のＰＡから製造された成形材料は無定
形のＰＡから製造された成形材料よりも熱成形−および
引張亀裂−安定性が通常優れているので特に部分結晶Ｐ
Ａが使用される。
発明により導入されろＰＡは既知であり、分子量が５，
０００以上、好捷しくは５ 、０００から７０，０００
。
０００以上、好捷しくは５ 、０００から７０，０００
。
特に１０．０００から６５，０００の範囲で例えば米国
特許０７］２５０．２０７１２５１．２１３０５２３．
２１３０９４８．２２１Ｉ １３２２．２３１２９６６
．２５１２９０６ 、および３３９３２１０に記載され
ている。ＰＡは炭素原子が・１個から１２個、特に６個
から１２個の飽和ジカルボン酸の等分子量と、オメガ−
アミノカルボン酸の縮合またはラクタムの重付加による
炭素原子が４個から１４個を示すジアミンとの縮合によ
り製造されろ。
特許０７］２５０．２０７１２５１．２１３０５２３．
２１３０９４８．２２１Ｉ １３２２．２３１２９６６
．２５１２９０６ 、および３３９３２１０に記載され
ている。ＰＡは炭素原子が・１個から１２個、特に６個
から１２個の飽和ジカルボン酸の等分子量と、オメガ−
アミノカルボン酸の縮合またはラクタムの重付加による
炭素原子が４個から１４個を示すジアミンとの縮合によ
り製造されろ。
ＰＡＯ例としてはポリへキサメチレンアジピン酸アミド
（ナイロン６６）、ポリへキサメチレンアザレイン酸ア
ミド（ナイロン６９）、ポリヘキサメチレンセパチン酸
アミド（ナイロン６１０ ）、ポリへキサメチレンドデ
カンジカルボン酸アミド（ナイロン６１２）であり、こ
れらはポリカプロラクタム、ポリラウリン酸うククム、
更にポリ−１１−アミノウンデカン酸とジー（ｐ−アミ
ノシクロヘキシル）−メタドデカンジカルボン酸アミド
の如きラクタムの開環によって得られたＰＡである。
（ナイロン６６）、ポリへキサメチレンアザレイン酸ア
ミド（ナイロン６９）、ポリヘキサメチレンセパチン酸
アミド（ナイロン６１０ ）、ポリへキサメチレンドデ
カンジカルボン酸アミド（ナイロン６１２）であり、こ
れらはポリカプロラクタム、ポリラウリン酸うククム、
更にポリ−１１−アミノウンデカン酸とジー（ｐ−アミ
ノシクロヘキシル）−メタドデカンジカルボン酸アミド
の如きラクタムの開環によって得られたＰＡである。
捷だ発明に使用するに適したＰＡは、上記の重合体また
はその構成成分の少くとも２種の共縮合によることも可
能であり、例えばアジピン酸、イソフタル酸、ヘキサメ
チレンジアミンの共重合体である。特にＰＡは直鎖で融
点が２００℃以上、好ましくは２０５から３１０℃であ
る。
はその構成成分の少くとも２種の共縮合によることも可
能であり、例えばアジピン酸、イソフタル酸、ヘキサメ
チレンジアミンの共重合体である。特にＰＡは直鎖で融
点が２００℃以上、好ましくは２０５から３１０℃であ
る。
優れて使用されるＰＡは、ポリへキサメチレンアジピン
酸アミド、ポリへキサメチレンセパチン酸アミド、ポリ
カプロラクタムである。
酸アミド、ポリへキサメチレンセパチン酸アミド、ポリ
カプロラクタムである。
一般にＰ Ａは、１重量％のＨ，，８０４溶液を２３℃
で測定した比粘度は２．５から５、特に２，８から４５
を示し、これは１５，０００から４５，０００の分子量
（平均値）に相当する。２種またはそれ以上のＰ Ａの
混合物を導入できることは自明である。発明によるＰＰ
−ＰＡ−成形材料のＰ Ａ （Ｂ）の部分は既に述べた
如く合目的的に全重量％に関して１０から８９．５重量
％となる。Ｐ Ａ （Ｂ）を２５から７５重量％、特に
２５から７０重量％を含有するＰＰ−ＰＡ−成形材料が
優れている。
で測定した比粘度は２．５から５、特に２，８から４５
を示し、これは１５，０００から４５，０００の分子量
（平均値）に相当する。２種またはそれ以上のＰ Ａの
混合物を導入できることは自明である。発明によるＰＰ
−ＰＡ−成形材料のＰ Ａ （Ｂ）の部分は既に述べた
如く合目的的に全重量％に関して１０から８９．５重量
％となる。Ｐ Ａ （Ｂ）を２５から７５重量％、特に
２５から７０重量％を含有するＰＰ−ＰＡ−成形材料が
優れている。
発明の主要な構成成分として新規のＰＰ−ＰＡ−成形材
料は結合剤としてエチレン共重合体（Ｃ）を有効量、例
えばＰＰ−ＰＡ−成形材料の全重量に関して０．５から
３０重量％、特に２から２５重量％を含有する。
料は結合剤としてエチレン共重合体（Ｃ）を有効量、例
えばＰＰ−ＰＡ−成形材料の全重量に関して０．５から
３０重量％、特に２から２５重量％を含有する。
既述の如くエチレン共重合体（Ｃ）は全重量に関して合
目的的には５０から９８重量％、特に６０から９５重量
％のエチレン含量（ａ）、１から４５重量％、特に１０
から３５重量％の（メタ）アクリル酸メチル含量（ｂ）
と、ポリアミドと反応する基を有し１から４０重量％、
特に２から２０重量％の下記の共重合体を含有する。
目的的には５０から９８重量％、特に６０から９５重量
％のエチレン含量（ａ）、１から４５重量％、特に１０
から３５重量％の（メタ）アクリル酸メチル含量（ｂ）
と、ポリアミドと反応する基を有し１から４０重量％、
特に２から２０重量％の下記の共重合体を含有する。
ａ）エチレンの単量体はポリマー化学で十分に知られて
おり説明は要しない。
おり説明は要しない。
ｂ）炭素原子をＩＷＡから８個、特に２個から８個を直
鎖または分岐したアルキル残基に有するアクリル酸エス
テルおよび／プたはメタアクリル酸エステルは、生成し
たエチレン共重合体における重合した（メタ）アクリル
酸エステル単量体のエステル基が、Ｐ Ｐ −Ｐ Ａ−
成形材料の製造の反応条件ではポリアミド◎と本質的に
反応しないか僅かな二義的な量である（メタ）アクリル
酸エステルを使用する。例えばメチル−、エチル−１ｎ
−とｉ−プロピル−１ｎ−とｉ−ブチル−１ｎ−ベニ
ｙ ｆ ／Ｌ／ −、ｎ−ヘキシル−１２−エチルへキ
シル−１ｎ−へブチル−およびｎ−オクチル−アクリル
酸エステルまたは−（メタ）アクリル酸エステルである
。（メタ）アクリル酸アルキルは単独または混合の形式
で導入できる。好ましくはアクリル酸−ｎ−ブチルおよ
び／またはアクリル酸−２−エチルの使用である。
鎖または分岐したアルキル残基に有するアクリル酸エス
テルおよび／プたはメタアクリル酸エステルは、生成し
たエチレン共重合体における重合した（メタ）アクリル
酸エステル単量体のエステル基が、Ｐ Ｐ −Ｐ Ａ−
成形材料の製造の反応条件ではポリアミド◎と本質的に
反応しないか僅かな二義的な量である（メタ）アクリル
酸エステルを使用する。例えばメチル−、エチル−１ｎ
−とｉ−プロピル−１ｎ−とｉ−ブチル−１ｎ−ベニ
ｙ ｆ ／Ｌ／ −、ｎ−ヘキシル−１２−エチルへキ
シル−１ｎ−へブチル−およびｎ−オクチル−アクリル
酸エステルまたは−（メタ）アクリル酸エステルである
。（メタ）アクリル酸アルキルは単独または混合の形式
で導入できる。好ましくはアクリル酸−ｎ−ブチルおよ
び／またはアクリル酸−２−エチルの使用である。
Ｃ）共重合体（Ｃ）としてはエチレンと（メタ）アクリ
ル酸アルキルと共重合し得て且つ生成したエチレン共重
合体（Ｃ）にはＰＰ −Ｐ Ａ−成形材料の製造の反応
条件においてポリアミド（Ｂ）と反応する。詰合した反
応基を有するオレフィン不飽和単量体が考えられる。そ
の場合ポリアミド［Ｂ）との反応はＰＡとの結合度が反
応終了後００３より大であり好ましくは０．０５と１の
間、特に０．０８から０．８の間である如き程度に化学
的結合が進む。鼓に結合度とはｌ・ルオールでＰＰ−Ｐ
Ａ成形材料から抽出できないエチレン共重合体（Ｃ）と
投入したエチレン共重合体（Ｃ）の全量との比率と定義
する。
ル酸アルキルと共重合し得て且つ生成したエチレン共重
合体（Ｃ）にはＰＰ −Ｐ Ａ−成形材料の製造の反応
条件においてポリアミド（Ｂ）と反応する。詰合した反
応基を有するオレフィン不飽和単量体が考えられる。そ
の場合ポリアミド［Ｂ）との反応はＰＡとの結合度が反
応終了後００３より大であり好ましくは０．０５と１の
間、特に０．０８から０．８の間である如き程度に化学
的結合が進む。鼓に結合度とはｌ・ルオールでＰＰ−Ｐ
Ａ成形材料から抽出できないエチレン共重合体（Ｃ）と
投入したエチレン共重合体（Ｃ）の全量との比率と定義
する。
ＰＡ （Ｂ）と反応する基としては、スルホ−、スルオ
ニル−、オキサゾリン−、エポキシド−基、特にカルボ
キシル−１第三ブチルカルボキシレート−１および無水
カルボン酸−基が挙げられる。
ニル−、オキサゾリン−、エポキシド−基、特にカルボ
キシル−１第三ブチルカルボキシレート−１および無水
カルボン酸−基が挙げられる。
エチレン共重合体（Ｃ）の製造に適した単量体は例えば
、オレフィン不飽和モノカルボン酸（例、アクリル酸、
メタアクリル酸）と対応する第３−ブチルエステル（例
、（メタ）アクリル酸フチル）、オレフィン不飽和ジカ
ルボン酸（例、フマル酸、マレイン酸）、と対応するモ
ノ−および／または、ジー第３−ブチルエステル（例、
フマル酸モノ−、ジー第３ブチルエステルとマレイン酸
モノ−、ジー第３−ブチルエステル）、オレフィン不飽
和無水ジカルボン酸（例、無水マレイン酸）、スルホ−
ｔたはスルホニル基を示すオレフイン不飽和単量体（例
、ｐ−スチロールスルホン酸、２−（メタ）アクリルア
ミド−２−メチル−プロペンスルオン酸、または２−（
メタ）アクリル酸スルホニル）、オキサゾリン基を示す
オレフィン不飽和単量体（例、ビニルオキサゾリンとビ
ニルオキサゾＩＪ ン誘ｅｊＪ体）、エポキシ基を示す
オレフイン不Ｕ和単量体（例、（メタ）アクリル酸グリ
シジル才たはアリルグリシジルエーテル）がある。
、オレフィン不飽和モノカルボン酸（例、アクリル酸、
メタアクリル酸）と対応する第３−ブチルエステル（例
、（メタ）アクリル酸フチル）、オレフィン不飽和ジカ
ルボン酸（例、フマル酸、マレイン酸）、と対応するモ
ノ−および／または、ジー第３−ブチルエステル（例、
フマル酸モノ−、ジー第３ブチルエステルとマレイン酸
モノ−、ジー第３−ブチルエステル）、オレフィン不飽
和無水ジカルボン酸（例、無水マレイン酸）、スルホ−
ｔたはスルホニル基を示すオレフイン不飽和単量体（例
、ｐ−スチロールスルホン酸、２−（メタ）アクリルア
ミド−２−メチル−プロペンスルオン酸、または２−（
メタ）アクリル酸スルホニル）、オキサゾリン基を示す
オレフィン不飽和単量体（例、ビニルオキサゾリンとビ
ニルオキサゾＩＪ ン誘ｅｊＪ体）、エポキシ基を示す
オレフイン不Ｕ和単量体（例、（メタ）アクリル酸グリ
シジル才たはアリルグリシジルエーテル）がある。
特に共単量体（Ｃ）として実際に価値が示され従って特
に適用されろものはアクリル酸、メタアクリル酸、（メ
タ）アクリル酸第３ブチルおよび７／または特に無水マ
レイン酸である。
に適用されろものはアクリル酸、メタアクリル酸、（メ
タ）アクリル酸第３ブチルおよび７／または特に無水マ
レイン酸である。
前述の共単量体（Ｃ）はエチレン共重合体（ｑの製造の
ための（メタ）アクリル酸アルキルと同様に単独または
混合して導入できる。
ための（メタ）アクリル酸アルキルと同様に単独または
混合して導入できる。
発明によれば結合剤として使用できるエチレン共重合体
（ＣＩの製造は既知の方法で、特に２００から４ 、０
００バールの高圧と凡そ１２０から３００℃の範囲の高
！４■の統計的共重合によって行い得る。該当する方法
は文献と公開特許に記載されている。
（ＣＩの製造は既知の方法で、特に２００から４ 、０
００バールの高圧と凡そ１２０から３００℃の範囲の高
！４■の統計的共重合によって行い得る。該当する方法
は文献と公開特許に記載されている。
適当なエチレン共重合体（Ｃ）のメルトインデックスは
有利には１〜８０Ｐ／１０分、特に２〜２５１／／１０
分の範囲にある（ Ｄ Ｉ Ｎ ５３７３５により１９
０℃、荷重２．１６ｋｙで測定） Ｄ） （Ａ）から（ｑの構成成分の他に発見によるＰ
Ｐ−ＰＡ−成形材料は衝撃強度の向上のために場合によ
り衝撃強度改良剤、合目的には衝撃強度改良エラストマ
ーを含有させる。ＰＡとＰＰＯ街’！Ｈ％２度を改善す
るエラストマーは専門家には既知である。例を挙げれば
エチレン−、プロピレン−、ブタジェン−１またはアク
リル酸塩−をベースとし、或はこれらの単量体の混合物
からなるゴムである。
有利には１〜８０Ｐ／１０分、特に２〜２５１／／１０
分の範囲にある（ Ｄ Ｉ Ｎ ５３７３５により１９
０℃、荷重２．１６ｋｙで測定） Ｄ） （Ａ）から（ｑの構成成分の他に発見によるＰ
Ｐ−ＰＡ−成形材料は衝撃強度の向上のために場合によ
り衝撃強度改良剤、合目的には衝撃強度改良エラストマ
ーを含有させる。ＰＡとＰＰＯ街’！Ｈ％２度を改善す
るエラストマーは専門家には既知である。例を挙げれば
エチレン−、プロピレン−、ブタジェン−１またはアク
リル酸塩−をベースとし、或はこれらの単量体の混合物
からなるゴムである。
適当な衝Ｈ１ｊＪ強度を改良するエラストマーは例えば
有機化学の方法（Ｉ−ＴＯｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ ） Ｘ
ＩＶ ／ １ 巻、高分子化学（Ｇｅｏｒｇ−Ｔｈｉｅ
ｍｅ社出版、シュトウノトガルト、１９６１ ） ３９
０頁〜４０６頁、Ｃ，Ｂ、 Ｂｕｃｋｎａｌのモノグラ
フ、゛強化プラスチックス“（応用科学外出版、ロンド
ン、１９７７ ）に記、成されている。
有機化学の方法（Ｉ−ＴＯｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ ） Ｘ
ＩＶ ／ １ 巻、高分子化学（Ｇｅｏｒｇ−Ｔｈｉｅ
ｍｅ社出版、シュトウノトガルト、１９６１ ） ３９
０頁〜４０６頁、Ｃ，Ｂ、 Ｂｕｃｋｎａｌのモノグラ
フ、゛強化プラスチックス“（応用科学外出版、ロンド
ン、１９７７ ）に記、成されている。
か＼るニジストマーの特に使用される２、３の種類を次
の例に述べる。
の例に述べる。
優れて導入されろ属として所謂エチレン−プロピレン（
ＥＰＭ）−５たはエチレン−プロピレン−ジエン（ＩＤ
ＰＤＭ ）−ゴムが挙げられる。これらは合目的的には
エチレンとプロピレンの比が２０：８０から８０：２０
、特に４０：６０から６５：３５の範囲を示す。一般に
ゲル含量が１重量％以下のこれら非架橋ＥＰＭ−ｉたは
ＥＰＤＭ−ゴムのムーニー粘度（ＭＬ１＋４／１００℃
）は好ましくは２５から１００、特に３５から９０の範
囲にある（ ＤＩＮ５３５２３により、１００℃でラー
ジローター始動後・１分を測定）。
ＥＰＭ）−５たはエチレン−プロピレン−ジエン（ＩＤ
ＰＤＭ ）−ゴムが挙げられる。これらは合目的的には
エチレンとプロピレンの比が２０：８０から８０：２０
、特に４０：６０から６５：３５の範囲を示す。一般に
ゲル含量が１重量％以下のこれら非架橋ＥＰＭ−ｉたは
ＥＰＤＭ−ゴムのムーニー粘度（ＭＬ１＋４／１００℃
）は好ましくは２５から１００、特に３５から９０の範
囲にある（ ＤＩＮ５３５２３により、１００℃でラー
ジローター始動後・１分を測定）。
Ｅｌ）Ｍ−ゴムは一般に実際に２重結合がないがＥＰＤ
Ｍ−ゴムは１００炭素原子当り１から２０の２重結合を
示し得る。
Ｍ−ゴムは１００炭素原子当り１から２０の２重結合を
示し得る。
ＥＰＤＭ−ゴムのジエン単量体の例としては、共軛ジエ
ンにはイソプレン、ブタジェン、炭素原子数が５から２
０の非共軛ジエンにはペンタ−１，４−ジエン、ヘキサ
−１，４−ジエン、２＋５−ジメチルヘキサ−１，５−
ジエン、ヘプタ−１，・１−ジエン、オクタ−１，４−
ジエン環状ジエンにはシクロペンタジェン、シクロへキ
サジエン、シクロオクタジエン、ジシクロペンタジェン アルケニルノルボネンには５−エチリデンノルボネン、
５−ブチリデン−２−ノルボネン、２−メタリル−５−
ノルボネン、２−インプロペニル−５−ノルボネン トリジクロンエンには３−メチル−トリシクロ（５，２
，１，０，２，６） −３，８−デカジエン またはこれらの混合物が挙げられる。Ｅ Ｉ）０〜丁ゴ
ムのジエン含有量はゴムの全重量に関して好１しくに０
．５から１０、特に１から８重量％である。
ンにはイソプレン、ブタジェン、炭素原子数が５から２
０の非共軛ジエンにはペンタ−１，４−ジエン、ヘキサ
−１，４−ジエン、２＋５−ジメチルヘキサ−１，５−
ジエン、ヘプタ−１，・１−ジエン、オクタ−１，４−
ジエン環状ジエンにはシクロペンタジェン、シクロへキ
サジエン、シクロオクタジエン、ジシクロペンタジェン アルケニルノルボネンには５−エチリデンノルボネン、
５−ブチリデン−２−ノルボネン、２−メタリル−５−
ノルボネン、２−インプロペニル−５−ノルボネン トリジクロンエンには３−メチル−トリシクロ（５，２
，１，０，２，６） −３，８−デカジエン またはこれらの混合物が挙げられる。Ｅ Ｉ）０〜丁ゴ
ムのジエン含有量はゴムの全重量に関して好１しくに０
．５から１０、特に１から８重量％である。
更に優れて使用される山撃強度改良のニジストマー〇と
して、例えば独乙特許１６９４１７３ （米国特許３５
６４０７７ ）と独乙特許２３４８３７７ （米国特許
３９１９３５３）に記載のある如く、ブタジェン、ブタ
ジェン−スチロール、ブタジェン−アクリロニトリル共
重合体、またはアクリルエステルをグラフトの基礎とず
ろグラフト共重合体が挙げられろ。
して、例えば独乙特許１６９４１７３ （米国特許３５
６４０７７ ）と独乙特許２３４８３７７ （米国特許
３９１９３５３）に記載のある如く、ブタジェン、ブタ
ジェン−スチロール、ブタジェン−アクリロニトリル共
重合体、またはアクリルエステルをグラフトの基礎とず
ろグラフト共重合体が挙げられろ。
これらの中で特に独乙特許２０３５３９０ 、独乙特許
２２．１８２／１２ 、欧州特許２２２］ ６に記１戒
のＡ Ｂ Ｓ重合体が考えられ、欧州特許２２２１６に
よるものが特にｆＱれている。
２２．１８２／１２ 、欧州特許２２２］ ６に記１戒
のＡ Ｂ Ｓ重合体が考えられ、欧州特許２２２１６に
よるものが特にｆＱれている。
エラストマー０として、
２５から９８重量％の、ガラス転移温度−２０℃以下の
アクリルゴムなグラフト重合体の基礎とし、２から７５
重量％の、単独または共重合体のガラス転移温度が２５
℃以上の共重合可能なエチレン不飽和単量体をグラフト
重合体の柱とするグラフト重合体を導入し得る。
アクリルゴムなグラフト重合体の基礎とし、２から７５
重量％の、単独または共重合体のガラス転移温度が２５
℃以上の共重合可能なエチレン不飽和単量体をグラフト
重合体の柱とするグラフト重合体を導入し得る。
グラフトの基礎は、・１０重量％までの下記の共単量体
を含有するアクリル酸エステル−またはメタアクリル酸
エステル−ゴムであり、Ｃ−Ｃ８−（メタ）アクリル酸
のエステル並びにこれらのハロゲン化誘導体と芳香族ア
クリル酸エステルおよびこれらの混合物が特に導入され
る。グラフトの基礎の共単量体としてはアクリロニトリ
ル、メタアクリロニトリル、スチロール、α−メチルス
チロール、アクリルアミド、メタアクリルアミド、およ
びビニル−Ｃ，−Ｃ６−アルキルエーテルが挙げられろ
。
を含有するアクリル酸エステル−またはメタアクリル酸
エステル−ゴムであり、Ｃ−Ｃ８−（メタ）アクリル酸
のエステル並びにこれらのハロゲン化誘導体と芳香族ア
クリル酸エステルおよびこれらの混合物が特に導入され
る。グラフトの基礎の共単量体としてはアクリロニトリ
ル、メタアクリロニトリル、スチロール、α−メチルス
チロール、アクリルアミド、メタアクリルアミド、およ
びビニル−Ｃ，−Ｃ６−アルキルエーテルが挙げられろ
。
グラフトの基礎は非架橋、丑たは部分か完全架橋結合で
あり得る。架橋結合は有利には、グラフトの基礎の重量
に関して０．０２から５重量％、特に０．０５から２重
量％の、１個以上の２重結合をもつ架橋単量体の共重合
を達成する。適切な架橋単量体は例えば独乙特許２７２
６２５６と欧州特許５０２６５ Ｋ記載されている。
あり得る。架橋結合は有利には、グラフトの基礎の重量
に関して０．０２から５重量％、特に０．０５から２重
量％の、１個以上の２重結合をもつ架橋単量体の共重合
を達成する。適切な架橋単量体は例えば独乙特許２７２
６２５６と欧州特許５０２６５ Ｋ記載されている。
特に使用される架橋作用のある単量体は、例えばシアヌ
ル酸トリアリル、イソシアヌル酸トリアリル、トリアク
リロイルへキサヒドロ−５−） ＩＪアジンとトリアル
キルペンゾールである。
ル酸トリアリル、イソシアヌル酸トリアリル、トリアク
リロイルへキサヒドロ−５−） ＩＪアジンとトリアル
キルペンゾールである。
架橋単量体が２個以上の２重結合を示す場合は、有利に
はグラフトの基礎の重量に関して１重量％をこえない量
に限定する。
はグラフトの基礎の重量に関して１重量％をこえない量
に限定する。
特に優れたグラフトの基礎は、６０重量％以上のゲルを
含有するエマルジョン重合体である（２５℃、ジノチル
ホルムアミド中で測定。Ｍ、１１ｏｆｆｒｎ３ｎｎ。
含有するエマルジョン重合体である（２５℃、ジノチル
ホルムアミド中で測定。Ｍ、１１ｏｆｆｒｎ３ｎｎ。
Ｉｌ、 Ｋｒδｍｃｒ、 Ｒｈ、 Ｋｕｈｎ、 ホ＋）
マー分析、Ｇｅｏｒｇ−Ｔｈｉｅｍｅ社出版、シュト
ウノトガルト、１９７７ ）同様にグラフトの基礎とし
て適するものは例えば欧州特許５０２６２記俵の、１個
のジエン核を有するアクリルゴムがある。
マー分析、Ｇｅｏｒｇ−Ｔｈｉｅｍｅ社出版、シュト
ウノトガルト、１９７７ ）同様にグラフトの基礎とし
て適するものは例えば欧州特許５０２６２記俵の、１個
のジエン核を有するアクリルゴムがある。
グラフト単量体として、スチロール、α−メチルスチロ
ール、アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、メタ
アクリル酸メチル、またはこれらの混合物、特にスチロ
ールとアクリロニトリルの重量比９０：１０から５０：
５０からなる混合物が適する。更に２０重量％１での（
Ｃｃ）で挙げた共単量体も添加し得る。
ール、アクリロニトリル、メタアクリロニトリル、メタ
アクリル酸メチル、またはこれらの混合物、特にスチロ
ールとアクリロニトリルの重量比９０：１０から５０：
５０からなる混合物が適する。更に２０重量％１での（
Ｃｃ）で挙げた共単量体も添加し得る。
グラフト重合体の収率、即ちグラフト重合した単量体の
量と投入したグラフトのための単量体の量の比率は一般
に２０から８０％の範囲である。
量と投入したグラフトのための単量体の量の比率は一般
に２０から８０％の範囲である。
発明液よりエラストマー（Ｄ）として使用できるアクリ
ル酸エステルに基づくゴムは、例えば独乙特許２１４５
８／ｌと独乙特許２７２６２５６に記載されている。
ル酸エステルに基づくゴムは、例えば独乙特許２１４５
８／ｌと独乙特許２７２６２５６に記載されている。
ニジストマー〇は、低温で良好な衝撃強度となるだめに
好ましくはガラス転移温度が一３０℃以下、特に−・１
０℃以下を示す。
好ましくはガラス転移温度が一３０℃以下、特に−・１
０℃以下を示す。
衝撃強度改良剤σ〕）として例に挙げたニジストマーま
たはゴムは単独でまたは混合物の形式で導入し得ろ。
たはゴムは単独でまたは混合物の形式で導入し得ろ。
構成成分（Ａ）から（Ｑ、場合により（Ｄ）の他に、発
明によろＰＰ−ＰＡ成形材料は更に補強材および／丑た
は添加物を含有し得る。既に述べた如くこれらの成分（
１？の部分はＰ Ｐ −Ｐ Ａ成形材料の全重量に関し
て６０重量％寸で、特に５０重量％までである。
明によろＰＰ−ＰＡ成形材料は更に補強材および／丑た
は添加物を含有し得る。既に述べた如くこれらの成分（
１？の部分はＰ Ｐ −Ｐ Ａ成形材料の全重量に関し
て６０重量％寸で、特に５０重量％までである。
強化材の例としてアスベスト、炭素、特に結合（オおよ
び／または経１ｉ９１ Ｋより装備できる繊維、例えば
炭素繊維またはガラス繊維が使用される。ガラス繊糸Ｉ
Ｅは、アルカリの少ないＥ−ガラス（ホウケイ酸ガラス
）から直径５から２００μｍ１特に８から１５μｍがガ
ラス繊維織物、マット、フリース、および／または特に
糸状練紡または切断したガラス糸の形状に導入されるが
、ＰＰ−ＰＡ成形ｒオ料への複合に従って一般に平均繊
維長０．０５から１酎、特に０．１から０５闘が適当で
ある。
び／または経１ｉ９１ Ｋより装備できる繊維、例えば
炭素繊維またはガラス繊維が使用される。ガラス繊糸Ｉ
Ｅは、アルカリの少ないＥ−ガラス（ホウケイ酸ガラス
）から直径５から２００μｍ１特に８から１５μｍがガ
ラス繊維織物、マット、フリース、および／または特に
糸状練紡または切断したガラス糸の形状に導入されるが
、ＰＰ−ＰＡ成形ｒオ料への複合に従って一般に平均繊
維長０．０５から１酎、特に０．１から０５闘が適当で
ある。
その他適当な充填材には、例えば前記の他にケイ灰石、
炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、無定形ケイ酸、ケ
イ酸カルシウム、メタケイ酸カルシウム、石英粉末、滑
石、陶土、雲母、長石、ガラス球、窒化ケイ素、窒化ホ
ウ素およびこれら充填材の混合物である。特にガラス繊
維から製造されたものが極めて有利であり、高温形状安
定性が要求される場合は特に然りである。
炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、無定形ケイ酸、ケ
イ酸カルシウム、メタケイ酸カルシウム、石英粉末、滑
石、陶土、雲母、長石、ガラス球、窒化ケイ素、窒化ホ
ウ素およびこれら充填材の混合物である。特にガラス繊
維から製造されたものが極めて有利であり、高温形状安
定性が要求される場合は特に然りである。
適当な添加物の例を挙げれば、
安定剤と酸化防止剤、抗熱分解剤、抗紫外線分解剤、滑
剤、離型剤、染・顔料等の着色剤、造核剤、柔軟剤があ
る。
剤、離型剤、染・顔料等の着色剤、造核剤、柔軟剤があ
る。
発明によろＰＰ−ＰＡ成形材料に添加し得る酸化防止剤
と熱安定剤としては、例えば 周期律表グループ■の金属のハロゲン化物、例えばナイ
リウムー、カリウム−、リチウム−、ハロゲン化物、場
合によりハロゲン化第−銅の化合物（例、塩化−１臭化
−、ヨウ化−第一銅）、更に立体障碍フェノール、ハイ
ドロキノン、これらのグループの置換前駆体と混合物で
、成形材料の重量に関して１重量％までの濃度で添加し
得る。
と熱安定剤としては、例えば 周期律表グループ■の金属のハロゲン化物、例えばナイ
リウムー、カリウム−、リチウム−、ハロゲン化物、場
合によりハロゲン化第−銅の化合物（例、塩化−１臭化
−、ヨウ化−第一銅）、更に立体障碍フェノール、ハイ
ドロキノン、これらのグループの置換前駆体と混合物で
、成形材料の重量に関して１重量％までの濃度で添加し
得る。
紫外線安定剤の例は種々の置換レゾルシン、サリチル酸
塩、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノンで、成形材料
の重量に関し２．０重量％までの量が添加されろ。
塩、ベンゾトリアゾール、ベンゾフェノンで、成形材料
の重量に関し２．０重量％までの量が添加されろ。
滑剤と離型剤は、一般にＰＰ−ＰＡ成形材料の重量に関
し１重量％の量まで添加できるが、ステアリン酸、ステ
アリルアルコール、ステアリン酸のエステルとアミド、
およびペンタエリスリトールの脂肪酸エステルである。
し１重量％の量まで添加できるが、ステアリン酸、ステ
アリルアルコール、ステアリン酸のエステルとアミド、
およびペンタエリスリトールの脂肪酸エステルである。
更に有機染料（例、ニグロシン（アニリンブラック））
、顔料（例、二酸化チタン、硫化カドミウム、硫化カド
ミウムセレン化物、フタロシアニン、ウルトラマリンブ
ルー）を添加し得る。造核剤（例、？ｔ） 石、ぶつ化
カルシウム、フェニルポスフィン酸ナトリウム、酸化ア
ルミニウム、または微粉末のポリテトラフルオロエチレ
ン）を構成成分い）から（す１で関して５重量％までの
量を使用し得ろ。
、顔料（例、二酸化チタン、硫化カドミウム、硫化カド
ミウムセレン化物、フタロシアニン、ウルトラマリンブ
ルー）を添加し得る。造核剤（例、？ｔ） 石、ぶつ化
カルシウム、フェニルポスフィン酸ナトリウム、酸化ア
ルミニウム、または微粉末のポリテトラフルオロエチレ
ン）を構成成分い）から（す１で関して５重量％までの
量を使用し得ろ。
発明によるＰＰ−ＰＡ成形材料は任意の既知の方法で製
造し得るがその場合に構成成分（Ａ）から（Ｃ’）まで
および場合により◎および／または（均は実際に均一な
材料を保持する。例えば構成成分ＰＰい）、ＰＡ（Ｂ）
、エチレン共重合体（ｑおよび場合により衝撃強度改良
剤０と、場合により補強材および／甘たは添加物（均を
直接混合するか、または（Ａ）と（ｑの既成混合物をＰ
Ａ（Ｂ）に入れろ、またはエチレン共重合体（Ｃ）はＰ
Ｐ−ＰＡ材料に合併する。その場合は併用する衝撃強度
改良剤０とｈｕ強材および、／または添加物（均は別個
にまたは共に、構成成分（Ａ）、ＦＢ）または（Ｃ）、
または（５）と０、（坊と（ｑ、四と００既成混合物、
または発明による四、（Ｂ）、（ｑからなるＰＰ−ＰＡ
−成形材料に導入し得る。構成成分（Ａ）、（Ｂ）、０
と場合により０および／または（均、またに構成成分（
Ａ）から（匂の一種またはそれ以上からなる既成混合物
との混合は有利には０°から１５０℃、好１しくは１０
°から１００℃、特に１０°がら３５℃で行う。発明に
よるＰＰ−ＰＡ−成形材料の製造は２００から３００℃
、特に２４σから２８０℃の温度の範囲で、４０から３
００、特に４０から１８０秒の滞留時間で、構成成分の
）から（Ｃ’）の例えば流動性か軟化か特に溶融の状態
で、例えば撹拌、圧延、捏和、押出によって、例えば二
軸スクリュー押出機か射出成型機か混和機によって行う
。
造し得るがその場合に構成成分（Ａ）から（Ｃ’）まで
および場合により◎および／または（均は実際に均一な
材料を保持する。例えば構成成分ＰＰい）、ＰＡ（Ｂ）
、エチレン共重合体（ｑおよび場合により衝撃強度改良
剤０と、場合により補強材および／甘たは添加物（均を
直接混合するか、または（Ａ）と（ｑの既成混合物をＰ
Ａ（Ｂ）に入れろ、またはエチレン共重合体（Ｃ）はＰ
Ｐ−ＰＡ材料に合併する。その場合は併用する衝撃強度
改良剤０とｈｕ強材および、／または添加物（均は別個
にまたは共に、構成成分（Ａ）、ＦＢ）または（Ｃ）、
または（５）と０、（坊と（ｑ、四と００既成混合物、
または発明による四、（Ｂ）、（ｑからなるＰＰ−ＰＡ
−成形材料に導入し得る。構成成分（Ａ）、（Ｂ）、０
と場合により０および／または（均、またに構成成分（
Ａ）から（匂の一種またはそれ以上からなる既成混合物
との混合は有利には０°から１５０℃、好１しくは１０
°から１００℃、特に１０°がら３５℃で行う。発明に
よるＰＰ−ＰＡ−成形材料の製造は２００から３００℃
、特に２４σから２８０℃の温度の範囲で、４０から３
００、特に４０から１８０秒の滞留時間で、構成成分の
）から（Ｃ’）の例えば流動性か軟化か特に溶融の状態
で、例えば撹拌、圧延、捏和、押出によって、例えば二
軸スクリュー押出機か射出成型機か混和機によって行う
。
発見によろＰＰ−ＰＡ成形材料の適切な、従って特に使
用される製造方法は構成成分四と（ｑを別の加工工程で
事前混合をする。例えば（ｑを２００°から２６０℃の
温度で混合機、捏和機、特に押出機の如き通常の混合設
備で溶融して合体させて事前混合し、次いでこの溶融物
とＰＡ（Ｂ）および場合により（Ｄ）および／または（
均を２４０°から２８０℃の温度で押出機、特に二軸ス
クリュー押出機で共融して溶融物を押出し、冷却し造粒
する。両方の工程は交互に１つの構造の適した設Ｏｉｌ
％例えばフランジ付横型押出機で行い得る。得られた
顆粒は中間貯蔵若しくは直に例えばフィルム、特に成形
品の製造に使用し得る。
用される製造方法は構成成分四と（ｑを別の加工工程で
事前混合をする。例えば（ｑを２００°から２６０℃の
温度で混合機、捏和機、特に押出機の如き通常の混合設
備で溶融して合体させて事前混合し、次いでこの溶融物
とＰＡ（Ｂ）および場合により（Ｄ）および／または（
均を２４０°から２８０℃の温度で押出機、特に二軸ス
クリュー押出機で共融して溶融物を押出し、冷却し造粒
する。両方の工程は交互に１つの構造の適した設Ｏｉｌ
％例えばフランジ付横型押出機で行い得る。得られた
顆粒は中間貯蔵若しくは直に例えばフィルム、特に成形
品の製造に使用し得る。
実施例
発明による熱可塑性ＰＰ−ＰＡ成形材料の製造のために
は実施例１から１６および比１夕例■からＸの下記の構
成成分を導入する。
は実施例１から１６および比１夕例■からＸの下記の構
成成分を導入する。
ポリプロピレン（Ａ）
ＰＰ−Ａ１°アイソタクチック、部分結品のＰＰ。
ＭＩは１．５５’／１０分（Ｄ Ｉ Ｎ ５３７３５に
より、］９９０℃負荷２１．６に、７で測定）ＰＰはず
れ弾性率Ｇ （＋２３℃）、４１０ Ｎ／ｍｍ２を有す
ル（ＢＡＳＦ ＡＣ）のＮｏｖｏｌｅｎｏ１３００ Ｚ
）ＰＰ−Ａ２：ポリプロピレン−ブロック共重合体、
６重量％の重合したエチレン単位を有するＭ １は１．
８Ｐ／１０分（Ｄ Ｉ Ｎ ５３７３５により、２３０
℃、負荷２．１６ｋｇで測定） ポリプロピレンーポリエチレンーブロック共重合体はず
れ弾性率Ｇ （＋２３℃）、６００ Ｎ／＋１１ｍ２を
有すル（ＢＡＳＦ ＡＧのＮｏｖｏｌｅｎ ２３００
ＨＸ ）ポリアミ ド（均 Ｐｌ）−Ｂｌ：ポリカプロラクタム、相対粘度、３．５
（重量比１１のフェノール１０−ジクロルペンゾールの
０．５重量％液中で測定 ＰＡ−Ｂ２：ボリへキサメチレンセパテン酸アミド、相
対粘度、３．２３ （Ｐ Ａ −Ｂ Ｉ記載と同じ）結
合剤としてのエチレン共重合体（Ｃ）：Ｃ１：エチレン
、ｎ−アクリル酸ブチル、アクリル酸の重量比６５：３
０：５からなる三成分共重合体、欧州特許０１０６９９
９記載類似の高圧重合法によって製造。
より、］９９０℃負荷２１．６に、７で測定）ＰＰはず
れ弾性率Ｇ （＋２３℃）、４１０ Ｎ／ｍｍ２を有す
ル（ＢＡＳＦ ＡＣ）のＮｏｖｏｌｅｎｏ１３００ Ｚ
）ＰＰ−Ａ２：ポリプロピレン−ブロック共重合体、
６重量％の重合したエチレン単位を有するＭ １は１．
８Ｐ／１０分（Ｄ Ｉ Ｎ ５３７３５により、２３０
℃、負荷２．１６ｋｇで測定） ポリプロピレンーポリエチレンーブロック共重合体はず
れ弾性率Ｇ （＋２３℃）、６００ Ｎ／＋１１ｍ２を
有すル（ＢＡＳＦ ＡＧのＮｏｖｏｌｅｎ ２３００
ＨＸ ）ポリアミ ド（均 Ｐｌ）−Ｂｌ：ポリカプロラクタム、相対粘度、３．５
（重量比１１のフェノール１０−ジクロルペンゾールの
０．５重量％液中で測定 ＰＡ−Ｂ２：ボリへキサメチレンセパテン酸アミド、相
対粘度、３．２３ （Ｐ Ａ −Ｂ Ｉ記載と同じ）結
合剤としてのエチレン共重合体（Ｃ）：Ｃ１：エチレン
、ｎ−アクリル酸ブチル、アクリル酸の重量比６５：３
０：５からなる三成分共重合体、欧州特許０１０６９９
９記載類似の高圧重合法によって製造。
三成分共重合体のＭＩ、１０５’／１０分（ＤＩＮ５３
７３５により１９０℃、負荷２．１６ｋｌで測定）Ｃ２
：エチレン、ローアクリル酸ブチル、無水マレイン酸の
重量比６５：３５二０．５からなる三成分共重合体、Ｃ
】に挙げた如く製造。
７３５により１９０℃、負荷２．１６ｋｌで測定）Ｃ２
：エチレン、ローアクリル酸ブチル、無水マレイン酸の
重量比６５：３５二０．５からなる三成分共重合体、Ｃ
】に挙げた如く製造。
三成分共重合体のＭＩ、］ ２Ｐ／１０分（１９０℃、
負荷２．１６ｋｐで測定） Ｃ３：エチレン、ｎ−アクリル酸ブチル、メタアクリル
酸グリシジルの重量比６７：３０：３の三成分共重合体
、Ｃ１に挙げた如く製の。
負荷２．１６ｋｐで測定） Ｃ３：エチレン、ｎ−アクリル酸ブチル、メタアクリル
酸グリシジルの重量比６７：３０：３の三成分共重合体
、Ｃ１に挙げた如く製の。
成分帽
衝撃強度の改良のため次のゴムを導入：Ｄ１ニアクリル
酸ブタンジオールの反応によるポリ−ローアクリル酸ブ
チルのグラフト幹（７５重惜％）と、スチロール、アク
リロニトリル、第３−アクリル酸ブチル（重量比７３
： ２４ ：３）の共重合体のグラフト分枝（２５重量
％）からなるグラフト重合体ゴム、既知のエマルジョン
重合により製造（平均粒径ｄ５ｏ−４２０ｎｍ ）Ｄ２
：ボリプクジエン（７５％）のグラフト幹と、スチロー
ル、アクリロニトリル、第３アクリル酸ブチル（重量比
７３：２４“３）の共重合体のグラフト分枝（２５％）
からなるグラフト重合体ゴム、既知のエマルジョン重合
にまり製造（平均粒径ｄ５ｏ＝２５０ｎｍ） 平均粒径ｄ５ｏは、粒子の各５０重６１％が夫々上部と
下部に存在する直径。
酸ブタンジオールの反応によるポリ−ローアクリル酸ブ
チルのグラフト幹（７５重惜％）と、スチロール、アク
リロニトリル、第３−アクリル酸ブチル（重量比７３
： ２４ ：３）の共重合体のグラフト分枝（２５重量
％）からなるグラフト重合体ゴム、既知のエマルジョン
重合により製造（平均粒径ｄ５ｏ−４２０ｎｍ ）Ｄ２
：ボリプクジエン（７５％）のグラフト幹と、スチロー
ル、アクリロニトリル、第３アクリル酸ブチル（重量比
７３：２４“３）の共重合体のグラフト分枝（２５％）
からなるグラフト重合体ゴム、既知のエマルジョン重合
にまり製造（平均粒径ｄ５ｏ＝２５０ｎｍ） 平均粒径ｄ５ｏは、粒子の各５０重６１％が夫々上部と
下部に存在する直径。
補強材（均
Ｅ°ガラス繊維 欧州Ｏｗｃｎｓ Ｃｏｒｎｉｎｇ社の
タイプＩｔ２ｏｌｕ Ｘ ４ 、ｆａ ｆ、Ｉｇ状カラ
ス、ベルギー、ＢａｔｔｉｃｃＰＰ−ＰＡ−成形材料の
製造 構成成分＜Ａ）と（ｑは直列接続の工程中でその都度二
軸スクリュー押出機により２４０℃で共融し押出す。
タイプＩｔ２ｏｌｕ Ｘ ４ 、ｆａ ｆ、Ｉｇ状カラ
ス、ベルギー、ＢａｔｔｉｃｃＰＰ−ＰＡ−成形材料の
製造 構成成分＜Ａ）と（ｑは直列接続の工程中でその都度二
軸スクリュー押出機により２４０℃で共融し押出す。
ＰＰ−ＰＡ成形材料の製造は、（Ａ）と（ｑからなろ押
出品と構成成分（［）と場合により補強材（目を２５℃
で強力に混合し、二軸スクＩＪ、−押出機に入れて２５
０℃で溶融し、均一化し水浴中に押出す。凸１３１、乾
燥後成形材料は射出成形機で試料を成形加工し、後加工
せずに機械的性質を測定する。
出品と構成成分（［）と場合により補強材（目を２５℃
で強力に混合し、二軸スクＩＪ、−押出機に入れて２５
０℃で溶融し、均一化し水浴中に押出す。凸１３１、乾
燥後成形材料は射出成形機で試料を成形加工し、後加工
せずに機械的性質を測定する。
打抜強度＆Ｉ Ｄ Ｉ Ｎ ５３７５３．８’ｊ’！ｊ
ｌ’Ｊ度’ｔ＠ Ｄ ’ Ｎ５３・１５３、弾性率はＩ
） Ｉ Ｎ ５３４５７ 、引裂強度はＤＩＮ５３・１
５５によって測定ずろ。状態１；１１節は２３℃、相対
湿度５０％で３０日間行う。
ｌ’Ｊ度’ｔ＠ Ｄ ’ Ｎ５３・１５３、弾性率はＩ
） Ｉ Ｎ ５３４５７ 、引裂強度はＤＩＮ５３・１
５５によって測定ずろ。状態１；１１節は２３℃、相対
湿度５０％で３０日間行う。
構成成分の種類と量（成形材料の全重量に関する重量％
）および試験体について測定した機械的性質は表１．３
に示す。
）および試験体について測定した機械的性質は表１．３
に示す。
表１はガラス繊維強化なしの試験体の、表２は同ありの
試験体の機械的性質を示す。表３の試験体は衝゛１）ｒ
強度の改良の為の改良剤を含有する。
試験体の機械的性質を示す。表３の試験体は衝゛１）ｒ
強度の改良の為の改良剤を含有する。
比（１タ例■は結合剤として１．８重量％のアクリル酸
改質ポリプロピレン−共重合体（Ｍ Ｉ、３０ｙ−／′
１０分、２３０℃、負荷２．１６ｋ）で測定、ＤＩＮ５
３７３５ ）を含有する。表１にはＰＰ−ＡＳの略号で
示す。
改質ポリプロピレン−共重合体（Ｍ Ｉ、３０ｙ−／′
１０分、２３０℃、負荷２．１６ｋ）で測定、ＤＩＮ５
３７３５ ）を含有する。表１にはＰＰ−ＡＳの略号で
示す。
Claims (11)
- （１）結合剤として （ａ）エチレン、 （ｂ）第３−（メタ）アクリル酸ブチルを除き、１個か
ら８個の炭素原子を直鎖または分岐したアルキル残基に
有する少くとも一種の（メタ）アクリル酸アルキル及び （ｃ）ポリアミドに対する結合した反応基を含有する少
くとも一種の広範な単量体 とから構成されたエチレン共重合体を含有する熱可塑性
ポリプロピレン−ポリアミド成形材料。 - （２）請求項（１）記載の熱可塑性ポリプロピレン−ポ
リアミド成形材料に於て、 単量体（ｃ）がオレフィン不飽和モノカルボン酸とそれ
と対応する第３−ブチルエステル、オレフィン不飽和ジ
カルボン酸とそれと対応する第３−ブチルエステル、オ
レフィン不飽和無水ジカルボン酸、スルホン基またはス
ルホニル基を示すオレフィン不飽和単量体、オキサゾリ
ン基を示すオレフィン不飽和単量体、エポキシド基を示
すオレフィン不飽和単量体からなる群から選ばれた単量
体（ｃ）である成形材料。 - （３）請求項（１）記載の熱可塑性ポリプロピレン−ポ
リアミド成形材料に於て、 単量体（ｃ）がアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸
、フマル酸、上に挙げたモノカルボン酸とジカルボン酸
と特に無水カルボン酸の第３−ブチルエステルの群から
選ばれた単量体（ｃ）である成形材料。 - （４）結合剤として （ａ）５０から９８重量％のエチレン、 （ｂ）１から４５重量％の、第３（メタ）アクリル酸ブ
チルを除き、１個から８個の炭素原子を直鎖または分岐
したアルキル残基に有する少くとも一種の（メタ）アク
リル酸アルキル及び （ｃ）１から４０重量％の、ポリアミドに対する結合し
た反応基を含有し、オレフィン不飽和モノカルボン酸と
それと対応する第３−ブチルエステル、オレフィン不飽
和ジカルボン酸とそれと対応する第３−ブチルエステル
、オレフィン不飽和無水ジカルボン酸、スルホン基また
はスルホニル基を示すオレフィン不飽和単量体、オキサ
ゾリン基を示すオレフィン不飽和単量体、エポキシド基
を示すオレフィン不飽和単量体の群から選ばれた少くと
も一種の広範な単量体 とから構成され、この場合重量％は単量体（ａ）、（ｂ
）及び（ｃ）の合計重量であり常に１００重量％となる
、エチレン共重合体を含有する熱可塑性ポリプロピレン
−ポリアミド成形材料。 - （５）結合剤として （ａ）５０から９８重量％のエチレン、 （ｂ）１から４５重量％の（メタ）アクリル酸ｎ−ブチ
ルおよび／または（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシ
ル及び （ｃ）１から４０重量％の（メタ）アクリル酸、無水マ
レイン酸および／または第３−（メタ）アクリル酸ブチ
ル とから構成され、この場合重量％は単量体（ａ）、（ｂ
）及び（ｃ）の合計重量であり常に１００重量％となる
、エチレン共重合体を含有する熱可塑性ポリプロピレン
−ポリアミド成形材料。 - （６）成形材料１００重量部に関して、 （Ａ）１０から８９．５重量部の少くとも一種のポリプ
ロピレン単独重合体および／またはポリプロピレン共重
合体、 （Ｂ）１０から８９．５重量部の少くとも一種のポリア
ミド、 （Ｃ）０．０５から３０重量部の、 結合剤としてａ）エチレン、 ｂ）第３−（メタ）アクリル酸ブチルを除き、１個から
８個の炭素原子の直鎖または分岐したアルキル残基をも
つ少くとも一種の（メタ）アクリル酸アルキル及び ｃ）ポリアミドに対する結合した反応基を含有する少く
とも一種の広範な単量体 とから構成されるエチレン重合体、 （Ｄ）０から３０重量部の衝撃改良剤及び （Ｅ）０から６０重量部の補強材および／または添加剤 とから構成される成形材料。 - （７）成形材料１００重量部に関し、 （Ａ）１０から８９．５重量部の少くとも一種のポリプ
ロピレン単独重合体および／またはポリプロピレン共重
合体、 （Ｂ）１０から８９．５重量部の少くとも一種のポリア
ミド、 （Ｃ）０．５から３０重量部の結合剤としてａ）５０か
ら９８重量％のエチレン、 ｂ）１から４５重量％の、ｎ−（メタ）アクリル酸ブチ
ルを除き、１個から８個の炭素原子の直鎖または分岐し
たアルキル残基をもつ少くとも一種の（メタ）アクリル
酸アルキル及び ｃ）１から４０重量％の、ポリアミド（Ｂ）に対する結
合した反応基を含有し、オレフィン不飽和モノカルボン
酸とそれと対応する第３−ブチルエステル、オレフィン
不飽和ジカルボン酸とそれと対応する第３−ブチルエス
テル、オレフィン不飽和無水ジカルボン酸、スルホン基
またはスルホニル基を示すオレフィン不飽和単量体、オ
キサゾリン基を示すオレフィン不飽和単量体、エポキシ
ド基を示すオレフィン不飽和単量体の群から選ばれた少
くとも一種の広範な単量体 とから構成されるエチレン共重合体、 （Ｄ）０から３０重量部の衝撃改良剤及び （Ｅ）０から６０重量部の補強材および／または添加剤 とから構成される成形材料。 - （８）成分（Ａ）から（Ｅ）の１００重量部に関して、
（Ａ）１０から８９．５重量部の少くとも一種のポリプ
ロピレン単独重合体および／またはポリプロピレン共重
合体、 （Ｂ）１０から８９．５重量部の少くとも一種のポリア
ミド、 （Ｃ）０から３０重量部の、結合剤として ａ）５０から９８重量％のエチレン、 ｂ）１から４５重量％の、ｎ−（メタ）アクリル酸ブチ
ルおよび／または（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシ
ル及び ｃ）１から４０重量％の（メタ）アクリル酸、無水マレ
イン酸および／または第３−（メタ）アクリル酸ブチル とから構成されるエチレン共重合体、 （Ｄ）０から３０重量部の衝撃強度改良剤及び（Ｅ）０
ら６０重量部の補強材および／または添加剤 とから構成される成形材料。 - （９）請求項（１）記載のポリプロピレン−ポリアミド
成形材料の製法に於て、成分（Ａ）から（Ｃ）および場
合により（Ｄ）および／または（Ｅ）を通常の混合装置
、特に押出機で２００から３００℃の範囲で滞留時間４
０から６０秒により共融するポリプロピレン−ポリアミ
ド成形材料の製法。 - （１０）請求項（１）による成形体の製造のための熱可
塑性ポリプロピレン−ポリアミド成形材料の使用。 - （１１）請求項（１）記載の熱可塑性ポリプロピレン−
ポリアミド成形材料から製造された成形体。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE3805377.2 | 1988-02-20 | ||
| DE3805377A DE3805377A1 (de) | 1988-02-20 | 1988-02-20 | Thermoplastische polypropylen-polyamid-formmassen, verfahren zu ihrer herstellung und ihre verwendung |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01254754A true JPH01254754A (ja) | 1989-10-11 |
Family
ID=6347838
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1038495A Pending JPH01254754A (ja) | 1988-02-20 | 1989-02-20 | 熱可塑性ポリプロピレン―ポリアミド成形材料 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0330015B1 (ja) |
| JP (1) | JPH01254754A (ja) |
| DE (2) | DE3805377A1 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003105145A (ja) * | 2001-08-07 | 2003-04-09 | Atofina | ポリプロピレンとエチレン／アルキルアクリレートコポリマーとをベースにした組成物 |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2605832B2 (ja) * | 1988-10-15 | 1997-04-30 | 住友化学工業株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物およびその製造方法 |
| DE4110484A1 (de) * | 1991-03-30 | 1992-10-01 | Bayer Ag | Vertraegliche mischungen aus aromatischen poly-(ester)-carbonaten und polyamiden |
| EP0541799A1 (en) * | 1991-05-20 | 1993-05-19 | Showa Denko Kabushiki Kaisha | Polyamide/polyolefin resin composition |
| DE4120007A1 (de) * | 1991-06-18 | 1992-12-24 | Basf Ag | Thermoplastische formmassen auf der basis von teilaromatischen copolyamiden und polyolefinen |
| DE69431542T2 (de) * | 1993-04-21 | 2003-03-20 | Atofina, Puteaux | Thermoplastische Elastomere mit Polyethersegmenten |
| AT403695B (de) * | 1993-07-26 | 1998-04-27 | Danubia Petrochem Polymere | Blends aus elastomeren polypropylenen und nichtolefinischen thermoplasten |
| FR2797880B1 (fr) * | 1999-08-27 | 2005-03-11 | Atofina | Resines thermoplastiques modifiees par des copolymeres a base d'acrylates lourds |
| CN1105742C (zh) * | 2000-10-25 | 2003-04-16 | 招远市海星塑料厂 | 改性pp－r塑料专用料 |
| CN111073160B (zh) * | 2020-01-02 | 2023-05-30 | 万华化学集团股份有限公司 | 一种3d打印高性能聚丙烯复合材料及制备方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4338413A (en) * | 1980-10-16 | 1982-07-06 | Monsanto Company | Polymer blends |
| DE3444096A1 (de) * | 1984-12-04 | 1986-06-05 | Basf Ag, 6700 Ludwigshafen | Copolymerisate des ethylens und deren verwendung als schlagzaehmodifier in thermoplasten |
| US4615941A (en) * | 1984-12-27 | 1986-10-07 | Mobil Oil Corporation | Opaque pearlescent films containing dispersed incompatible polymer and polymeric interfacial agent |
-
1988
- 1988-02-20 DE DE3805377A patent/DE3805377A1/de not_active Withdrawn
-
1989
- 1989-02-09 EP EP89102194A patent/EP0330015B1/de not_active Expired - Lifetime
- 1989-02-09 DE DE58907589T patent/DE58907589D1/de not_active Expired - Lifetime
- 1989-02-20 JP JP1038495A patent/JPH01254754A/ja active Pending
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2003105145A (ja) * | 2001-08-07 | 2003-04-09 | Atofina | ポリプロピレンとエチレン／アルキルアクリレートコポリマーとをベースにした組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| EP0330015A3 (en) | 1990-08-08 |
| EP0330015A2 (de) | 1989-08-30 |
| EP0330015B1 (de) | 1994-05-04 |
| DE3805377A1 (de) | 1989-08-31 |
| DE58907589D1 (de) | 1994-06-09 |
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