JPH0136204B2 - - Google Patents
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- JPH0136204B2 JPH0136204B2 JP709581A JP709581A JPH0136204B2 JP H0136204 B2 JPH0136204 B2 JP H0136204B2 JP 709581 A JP709581 A JP 709581A JP 709581 A JP709581 A JP 709581A JP H0136204 B2 JPH0136204 B2 JP H0136204B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- resin
- insulated wire
- dicarboxylic acid
- conductor
- oxygen
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Application Of Or Painting With Fluid Materials (AREA)
- Organic Insulating Materials (AREA)
- Processes Specially Adapted For Manufacturing Cables (AREA)
Description
本発明は、ポリエステル系樹脂で絶縁被覆した
絶縁電線の製造方法に関するものである。 近年、マグネツトワイヤの製造においても、公
害、省資源、省エネルギーの見地から、溶剤を使
用しない粉体塗装、溶融塗装などの塗装法の開発
が特に望まれている。その１つの方法として、ポ
リエチレンテレフタレート等の結晶性の熱可塑性
樹脂を押出し成型することによりエナメル線型の
絶縁電線を製造する方法が提案されている（特開
昭53−4875号）。 しかしながら、これらの樹脂を単に押出被覆し
た線をマグネツトワイヤとして使用した場合、次
のような欠点が見出されている。即ち、これら樹
脂は結晶性ポリマーであるので、コイル加工時に
伸長或いは曲げ等の加工が加わると皮膜に微細な
亀裂、いわゆるクレージングが生じ、電気特性を
低下させてしまうことと、乾燥等のため、皮膜を
融点以下の温度に加熱した場合にも皮膜樹脂の結
晶化による可撓性の消失が見られる。 更に、エナメル線の耐熱劣化性の試験法とし
て、JIS C3203、3210、3211等に規定されている
所定時間加熱後の可撓性を観察する方法（例え
ば、ポリエステルエナメル電線においては、200
℃６時間加熱後の巻付性）において、やはり皮膜
樹脂の結晶化により、全く可撓性を消失させてし
まう。 一方、押出塗装法によるポリエステル絶縁電線
の特性改良技術の一例として導体上に厚さ100μ
以下のポリエステル樹脂被覆を施した後、この塗
装線を樹脂のガラス転移点以上10〜50℃高い温度
で再加熱処理することにより、塗膜中に樹脂の押
出時に生じた残存歪による樹脂皮膜の加熱劣化巻
付性、熱衝撃性等の熱的特性の低下、導体との密
着性の低下による耐電圧特性の低下等を改善する
方法が提案された（特公昭55−9767号）。しかし、
この方法では上述の如き問題点は改善されるが、
直鎖状ポリエステル樹脂の特徴である結晶化によ
る皮膜の可撓性の消失、耐クレージング性、耐溶
剤性、耐薬品性などの欠如といつた欠点について
は何ら改良効果が得られず、また加熱条件によつ
ては樹脂皮膜の結晶性を促進し、かえつて電線と
しての諸特性の低下を招くなどの問題があつた。 発明者等は、溶剤を使用せず更に上記の如き欠
点のないポリエステル系樹脂絶縁電線を得る方法
として、ジオール成分として脂肪族グリコールを
用いた直鎖状ポリエステル樹脂被覆絶縁電線につ
いて、加熱架橋による特性改良の方法を先に提案
したが（特願昭54−147227号）、今回、芳香族ジ
オールを用いた直鎖状ポリエステル（ポリアリレ
ート）についても同様の効果を確認するに至り、
この方法により得られたマグネツトワイヤは更に
耐熱性の点で優れていることを見出したものであ
る。 即ち、芳香族ジカルボン酸またはその一部を脂
肪族ジカルボン酸に置きかえたジカルボン酸を主
とする酸成分と、芳香族ジオールとからなる実質
的に直鎖状の芳香族ポリエステル系樹脂を電導体
上に無溶剤塗装した後、該塗装線を用いたポリエ
ステル系樹脂の軟化点より50°〜250℃高い温度の
酸素含有気体中で加熱し、架橋せしめることを特
徴とする絶縁電線の製造方法である。 かかる方法により直鎖状ポリエステル系樹脂に
架橋結合が生成する理由は不明確な点もあるが、
前記特許出願明細書中にも述べた如く、融点以上
の加熱により酸素と熱により樹脂の酸化、主鎖の
切断、遊離基の発生、分子間の架橋からなる一連
の架橋反応が起り、樹脂中に三次元網状化構造が
生成してくるものと思われる。 ところで、前記出願特許においては電導体とし
て表面に銅層を有する電導体、一般的には銅線を
用いることが不可欠であつた。即ち、ジオール成
分として脂肪族グリコールを用いた場合は、銅線
を用いると導体表面から樹脂中に銅イオンが移行
し、この銅の存在によつて樹脂中に架橋反応が効
率よく進行するものと推定されるが、一方、表面
が銅以外の導体例えばアルミ線を用いると、熱分
解が先行し架橋がスムーズに進行しないという結
果であつた。 一方、本発明における直鎖状ポリエステル即
ち、ジオール成分として芳香族ジオールを用いた
場合には、表面に銅層を有する電導体は勿論、ア
ルミ線においても架橋現象が生じることが判明し
た。これは、樹脂自体が芳香族系であることか
ら、銅イオンが存在しない場合の架橋反応温度ま
で比較的安定であると推定される。 しかしながら加熱温度が比較的低く、樹脂の軟
化点に近くなるに従つて、電導体として表面に銅
層を有する電導体を用いた方が架橋速度は速いこ
とが確認された。 本発明における直鎖状ポリエステル系樹脂を構
成する芳香族ジオールとしては、4.4′−ジヒドロ
キシジフエニルエーテル、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）サルフアイド、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）メタン、1.1−ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）エタン、2.2−ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）プロパン等が挙げられるが、2.2−ビス
（４−ヒドロキシフエニル）プロパンが特に好ま
しい。 また、直鎖状ポリエステル系樹脂を構成する酸
成分である芳香族ジカルボン酸としては、テレフ
タル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、ジフエニルジカルボン酸、ジフエニルスルホ
ンジカルボン酸、ジフエノキシエタンジカルボン
酸、ジフエニルエーテルジカルボン酸、メチルテ
レフタル酸、メチルイソフタル酸等が挙げられる
が、特にテレフタル酸が好ましい。また酸成分で
ある芳香族ジカルボン酸の30モル％以下、特に好
ましくは20モル％以下の割合で、コハク酸、アジ
ピン酸、セバチン酸等の脂肪族ジカルボン酸が含
まれても良い。 本発明における加熱温度として使用樹脂の軟化
点より50℃以上に限定した理由は、これ以下の温
度では樹脂の架橋速度が遅く、架橋密度も上がり
にくいためである。 また、加熱温度を上げていくと樹脂の架橋速度
は上がるが、反面樹脂の熱分解反応も著しく促進
され、得られる樹脂皮膜の特性が低下するので、
加熱炉の雰囲気温度の設定としては、経済性物性
の面から用いた塗装樹脂の融点より50〜250℃高
い温度の範囲が特に好ましい。 本発明方法において酸素は樹脂を酸化し遊離基
を発生させる役割を果し、発生した遊離基が分子
間の架橋にあずかるものである。従つて、本発明
には酸素含有気体中での加熱が不可欠であり、通
常は最も得られやすい空気雰囲気が使われる。 更に、酸素含有雰囲気中の酸素分圧を平常状態
の空気の酸素分圧より高くすることは樹脂中への
酸素の拡散速度および樹脂中の酸素濃度を高める
ので架橋速度架橋密度の向上がはかられ、工業的
見地及び物性面からその意義は大きい。 また本発明方法によつて得られる絶縁電線の樹
脂皮膜の架橋度については、絶縁電線より樹脂皮
膜を剥ぎ取り、これをｍ−クレゾール中、90℃で
５時間加熱溶解させた場合の元の試料樹脂皮膜重
量に対する不溶解残分の比率（ゲル分率）で表わ
されるが、マグネツトワイヤとして要求される耐
熱性、耐溶剤性、耐薬品性の向上をはかる上で
は、ゲル分率は20％以上が好ましい。 以下、本発明を実施例によつて説明する。 参考例 2.2−ビス（４−ヒドロキシフエニル）プロパ
ンのテレフタル酸とから得られるポリ−2.2−ビ
スパラフエニレンプロピリデンテレフタレート樹
脂（ユニチカ社製、商品名Ｕポリマー、Ｕ−
4015、300℃でのMI値約5.4ｇ／10分、比重1.24）
を、シリンダー温度、ダイ温度ともに310℃とし
た溶融型押出機を使用して直径0.85mmの銅線上に
押出塗装して22〜25μの樹脂皮膜を形成させ絶縁
電線を得た。こうして得た絶縁電線の樹脂皮膜の
ゲル分率は０％であつた。 実施例 １ 参考例で得られた絶縁電線を用いて、炉長５
ｍ、炉温470℃の空気雰囲気の炉中を７ｍ／分の
速度で通過させて加熱架橋せしめて得た絶縁電線
の樹脂皮膜のゲル分率は24.7％であつた。 実施例 ２ 速度を５ｍ／分とした以外は実施例１と同じ条
件で加熱架橋せしめて得た絶縁電線の樹脂皮膜の
ゲル分率は84.5％であつた。 実施例 ３ 予め、酸素分圧が460mmHgになるように酸素と
窒素を混合した気体を加熱炉中に導き、実施例１
と同じ条件で塗装線を作り加熱架橋せしめて得た
絶縁電線から樹脂皮膜を剥ぎとり、ゲル分率を測
定したところ91.6％であつた。 実施例 ４ 導体に直径0.85mmのアルミ線を用い、参考例と
同じ溶融型押出機で前記Ｕポリマーを押出被覆し
た絶縁電線を、実施例２と同じ条件で加熱処理を
行つたところその樹脂皮膜のゲル分率は68.3％と
なつた。 以上実施例１〜４、参考例で得られた各々の絶
縁電線の諸特性を第１表に示す。
絶縁電線の製造方法に関するものである。 近年、マグネツトワイヤの製造においても、公
害、省資源、省エネルギーの見地から、溶剤を使
用しない粉体塗装、溶融塗装などの塗装法の開発
が特に望まれている。その１つの方法として、ポ
リエチレンテレフタレート等の結晶性の熱可塑性
樹脂を押出し成型することによりエナメル線型の
絶縁電線を製造する方法が提案されている（特開
昭53−4875号）。 しかしながら、これらの樹脂を単に押出被覆し
た線をマグネツトワイヤとして使用した場合、次
のような欠点が見出されている。即ち、これら樹
脂は結晶性ポリマーであるので、コイル加工時に
伸長或いは曲げ等の加工が加わると皮膜に微細な
亀裂、いわゆるクレージングが生じ、電気特性を
低下させてしまうことと、乾燥等のため、皮膜を
融点以下の温度に加熱した場合にも皮膜樹脂の結
晶化による可撓性の消失が見られる。 更に、エナメル線の耐熱劣化性の試験法とし
て、JIS C3203、3210、3211等に規定されている
所定時間加熱後の可撓性を観察する方法（例え
ば、ポリエステルエナメル電線においては、200
℃６時間加熱後の巻付性）において、やはり皮膜
樹脂の結晶化により、全く可撓性を消失させてし
まう。 一方、押出塗装法によるポリエステル絶縁電線
の特性改良技術の一例として導体上に厚さ100μ
以下のポリエステル樹脂被覆を施した後、この塗
装線を樹脂のガラス転移点以上10〜50℃高い温度
で再加熱処理することにより、塗膜中に樹脂の押
出時に生じた残存歪による樹脂皮膜の加熱劣化巻
付性、熱衝撃性等の熱的特性の低下、導体との密
着性の低下による耐電圧特性の低下等を改善する
方法が提案された（特公昭55−9767号）。しかし、
この方法では上述の如き問題点は改善されるが、
直鎖状ポリエステル樹脂の特徴である結晶化によ
る皮膜の可撓性の消失、耐クレージング性、耐溶
剤性、耐薬品性などの欠如といつた欠点について
は何ら改良効果が得られず、また加熱条件によつ
ては樹脂皮膜の結晶性を促進し、かえつて電線と
しての諸特性の低下を招くなどの問題があつた。 発明者等は、溶剤を使用せず更に上記の如き欠
点のないポリエステル系樹脂絶縁電線を得る方法
として、ジオール成分として脂肪族グリコールを
用いた直鎖状ポリエステル樹脂被覆絶縁電線につ
いて、加熱架橋による特性改良の方法を先に提案
したが（特願昭54−147227号）、今回、芳香族ジ
オールを用いた直鎖状ポリエステル（ポリアリレ
ート）についても同様の効果を確認するに至り、
この方法により得られたマグネツトワイヤは更に
耐熱性の点で優れていることを見出したものであ
る。 即ち、芳香族ジカルボン酸またはその一部を脂
肪族ジカルボン酸に置きかえたジカルボン酸を主
とする酸成分と、芳香族ジオールとからなる実質
的に直鎖状の芳香族ポリエステル系樹脂を電導体
上に無溶剤塗装した後、該塗装線を用いたポリエ
ステル系樹脂の軟化点より50°〜250℃高い温度の
酸素含有気体中で加熱し、架橋せしめることを特
徴とする絶縁電線の製造方法である。 かかる方法により直鎖状ポリエステル系樹脂に
架橋結合が生成する理由は不明確な点もあるが、
前記特許出願明細書中にも述べた如く、融点以上
の加熱により酸素と熱により樹脂の酸化、主鎖の
切断、遊離基の発生、分子間の架橋からなる一連
の架橋反応が起り、樹脂中に三次元網状化構造が
生成してくるものと思われる。 ところで、前記出願特許においては電導体とし
て表面に銅層を有する電導体、一般的には銅線を
用いることが不可欠であつた。即ち、ジオール成
分として脂肪族グリコールを用いた場合は、銅線
を用いると導体表面から樹脂中に銅イオンが移行
し、この銅の存在によつて樹脂中に架橋反応が効
率よく進行するものと推定されるが、一方、表面
が銅以外の導体例えばアルミ線を用いると、熱分
解が先行し架橋がスムーズに進行しないという結
果であつた。 一方、本発明における直鎖状ポリエステル即
ち、ジオール成分として芳香族ジオールを用いた
場合には、表面に銅層を有する電導体は勿論、ア
ルミ線においても架橋現象が生じることが判明し
た。これは、樹脂自体が芳香族系であることか
ら、銅イオンが存在しない場合の架橋反応温度ま
で比較的安定であると推定される。 しかしながら加熱温度が比較的低く、樹脂の軟
化点に近くなるに従つて、電導体として表面に銅
層を有する電導体を用いた方が架橋速度は速いこ
とが確認された。 本発明における直鎖状ポリエステル系樹脂を構
成する芳香族ジオールとしては、4.4′−ジヒドロ
キシジフエニルエーテル、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）サルフアイド、ビス（４−ヒドロキシ
フエニル）スルホン、ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）メタン、1.1−ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）エタン、2.2−ビス（４−ヒドロキシフエ
ニル）プロパン等が挙げられるが、2.2−ビス
（４−ヒドロキシフエニル）プロパンが特に好ま
しい。 また、直鎖状ポリエステル系樹脂を構成する酸
成分である芳香族ジカルボン酸としては、テレフ
タル酸、イソフタル酸、ナフタレンジカルボン
酸、ジフエニルジカルボン酸、ジフエニルスルホ
ンジカルボン酸、ジフエノキシエタンジカルボン
酸、ジフエニルエーテルジカルボン酸、メチルテ
レフタル酸、メチルイソフタル酸等が挙げられる
が、特にテレフタル酸が好ましい。また酸成分で
ある芳香族ジカルボン酸の30モル％以下、特に好
ましくは20モル％以下の割合で、コハク酸、アジ
ピン酸、セバチン酸等の脂肪族ジカルボン酸が含
まれても良い。 本発明における加熱温度として使用樹脂の軟化
点より50℃以上に限定した理由は、これ以下の温
度では樹脂の架橋速度が遅く、架橋密度も上がり
にくいためである。 また、加熱温度を上げていくと樹脂の架橋速度
は上がるが、反面樹脂の熱分解反応も著しく促進
され、得られる樹脂皮膜の特性が低下するので、
加熱炉の雰囲気温度の設定としては、経済性物性
の面から用いた塗装樹脂の融点より50〜250℃高
い温度の範囲が特に好ましい。 本発明方法において酸素は樹脂を酸化し遊離基
を発生させる役割を果し、発生した遊離基が分子
間の架橋にあずかるものである。従つて、本発明
には酸素含有気体中での加熱が不可欠であり、通
常は最も得られやすい空気雰囲気が使われる。 更に、酸素含有雰囲気中の酸素分圧を平常状態
の空気の酸素分圧より高くすることは樹脂中への
酸素の拡散速度および樹脂中の酸素濃度を高める
ので架橋速度架橋密度の向上がはかられ、工業的
見地及び物性面からその意義は大きい。 また本発明方法によつて得られる絶縁電線の樹
脂皮膜の架橋度については、絶縁電線より樹脂皮
膜を剥ぎ取り、これをｍ−クレゾール中、90℃で
５時間加熱溶解させた場合の元の試料樹脂皮膜重
量に対する不溶解残分の比率（ゲル分率）で表わ
されるが、マグネツトワイヤとして要求される耐
熱性、耐溶剤性、耐薬品性の向上をはかる上で
は、ゲル分率は20％以上が好ましい。 以下、本発明を実施例によつて説明する。 参考例 2.2−ビス（４−ヒドロキシフエニル）プロパ
ンのテレフタル酸とから得られるポリ−2.2−ビ
スパラフエニレンプロピリデンテレフタレート樹
脂（ユニチカ社製、商品名Ｕポリマー、Ｕ−
4015、300℃でのMI値約5.4ｇ／10分、比重1.24）
を、シリンダー温度、ダイ温度ともに310℃とし
た溶融型押出機を使用して直径0.85mmの銅線上に
押出塗装して22〜25μの樹脂皮膜を形成させ絶縁
電線を得た。こうして得た絶縁電線の樹脂皮膜の
ゲル分率は０％であつた。 実施例 １ 参考例で得られた絶縁電線を用いて、炉長５
ｍ、炉温470℃の空気雰囲気の炉中を７ｍ／分の
速度で通過させて加熱架橋せしめて得た絶縁電線
の樹脂皮膜のゲル分率は24.7％であつた。 実施例 ２ 速度を５ｍ／分とした以外は実施例１と同じ条
件で加熱架橋せしめて得た絶縁電線の樹脂皮膜の
ゲル分率は84.5％であつた。 実施例 ３ 予め、酸素分圧が460mmHgになるように酸素と
窒素を混合した気体を加熱炉中に導き、実施例１
と同じ条件で塗装線を作り加熱架橋せしめて得た
絶縁電線から樹脂皮膜を剥ぎとり、ゲル分率を測
定したところ91.6％であつた。 実施例 ４ 導体に直径0.85mmのアルミ線を用い、参考例と
同じ溶融型押出機で前記Ｕポリマーを押出被覆し
た絶縁電線を、実施例２と同じ条件で加熱処理を
行つたところその樹脂皮膜のゲル分率は68.3％と
なつた。 以上実施例１〜４、参考例で得られた各々の絶
縁電線の諸特性を第１表に示す。
【表】
【表】
実施例 ５
参考例で得られた絶縁電線を、同じ炉を用い炉
温400℃の空気雰囲気の炉中を３ｍ／分の速度で
通過させて加熱架橋せしめて得た絶縁電線から樹
脂皮膜を剥ぎとりゲル分率を測定したところ73.0
％であつた。また該絶縁電線の樹脂皮膜の熱軟化
温度は303℃であつた。 実施例 ６ 実施例４と同様にアルミ線上に前記Ｕポリマー
を押出被覆した絶縁電線を、実施例５と同じ条件
で加熱処理を行つた。而して得た絶縁電線の樹脂
皮膜のゲル分率は10.2％であつた。また該絶縁電
線の樹脂皮膜の熱軟化温度は234℃であつた。 上記実施例５と６を比べると、電導体自体の熱
容量は銅の方が不利であるにもかかわらず、炉温
が低くなるとアルミ線よりも銅線の方が明らかに
ゲル生成速度が速くなつていることが判る。 以上実施例から明らかな如く、本発明により、
直鎖状芳香族ポリエステル系樹脂を用いて絶縁電
線を製造すれば特に耐熱性、耐溶剤性、耐薬品性
の改良されたポリエステル系樹脂絶縁電線が製造
できるものでありその工業的価値は大きい。
温400℃の空気雰囲気の炉中を３ｍ／分の速度で
通過させて加熱架橋せしめて得た絶縁電線から樹
脂皮膜を剥ぎとりゲル分率を測定したところ73.0
％であつた。また該絶縁電線の樹脂皮膜の熱軟化
温度は303℃であつた。 実施例 ６ 実施例４と同様にアルミ線上に前記Ｕポリマー
を押出被覆した絶縁電線を、実施例５と同じ条件
で加熱処理を行つた。而して得た絶縁電線の樹脂
皮膜のゲル分率は10.2％であつた。また該絶縁電
線の樹脂皮膜の熱軟化温度は234℃であつた。 上記実施例５と６を比べると、電導体自体の熱
容量は銅の方が不利であるにもかかわらず、炉温
が低くなるとアルミ線よりも銅線の方が明らかに
ゲル生成速度が速くなつていることが判る。 以上実施例から明らかな如く、本発明により、
直鎖状芳香族ポリエステル系樹脂を用いて絶縁電
線を製造すれば特に耐熱性、耐溶剤性、耐薬品性
の改良されたポリエステル系樹脂絶縁電線が製造
できるものでありその工業的価値は大きい。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 芳香族ジカルボン酸またはその一部を脂肪族
ジカルボン酸に置きかえたジカルボン酸を主とす
る酸成分と、芳香族ジオールとからなる実質的に
直鎖状の芳香族ポリエステル系樹脂を電導体上に
無溶剤塗装した後、該塗装線を用いた芳香族ポリ
エステル系樹脂の軟化点より50°〜250℃高い温度
の酸素含有気体中で加熱し架橋せしめることを特
徴とする絶縁電線の製造方法。 ２ 直鎖状ポリエステル系樹脂がポリ２，２−ビ
スパラフエニレンプロピリデンテレフタレートで
ある特許請求の範囲第１項記載の絶縁電線の製造
方法。 ３ 電導体が、少なくとも表面に銅層を有する電
導体である特許請求の範囲第１項記載の絶縁電線
の製造方法。 ４ 酸素含有気体が少なくとも平常状態の空気の
酸素分圧以上の酸素分圧を有する気体である特許
請求の範囲第１項記載の絶縁電線の製造方法。 ５ 電導体上に塗装した塗装樹脂を90℃のｍ−ク
レゾール中における不溶解残量が20重量％以上と
なるように加熱し、架橋せしめる特許請求の範囲
第１項記載の絶縁電線の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP709581A JPS57121113A (en) | 1981-01-20 | 1981-01-20 | Method of producing insulated wire |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP709581A JPS57121113A (en) | 1981-01-20 | 1981-01-20 | Method of producing insulated wire |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57121113A JPS57121113A (en) | 1982-07-28 |
| JPH0136204B2 true JPH0136204B2 (ja) | 1989-07-28 |
Family
ID=11656513
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP709581A Granted JPS57121113A (en) | 1981-01-20 | 1981-01-20 | Method of producing insulated wire |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS57121113A (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2566252B2 (ja) * | 1987-09-25 | 1996-12-25 | 株式会社フジクラ | 難燃性電線，ケーブル |
-
1981
- 1981-01-20 JP JP709581A patent/JPS57121113A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS57121113A (en) | 1982-07-28 |
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