JPH0137463B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は核燃料要素に係り、特にジルコニウム
合金系被覆管の応力腐食割れ現象の発生を軽減化
できるようにした核燃料要素に関する。

核燃料要素は通常、第１図に示すように、被覆
管１内に複数個の核燃料ペレツト２を積層収納す
るとともに被覆管１の両端開口を端栓３ａ，３ｂ
で密封したものとなつている。上記核燃料ペレツ
ト２は核分裂性の酸化物燃料粉末をたとえば長さ
と直径との比が約１の円柱状ペレツトに成型焼結
したものである。なお、第１図中４は被覆管１内
にガス溜め用プレナム５を形成する機能と、核燃
料ペレツト２を安定に支持する機能とを果すスプ
リングを示している。

ところで、上記のように構成された核燃料要素
において、被覆管１には、核燃料ペレツト２と冷
却材との接触および化学反応を阻止する機能と、
燃料から放出された放射性核分裂生成物が冷却材
中に混入するのを阻止する機能とが要求される。
したがつて、このような機能を満足しない被覆
管、つまり被覆管が破損したような場合には、冷
却系プラントの放射能レベルが上昇し、安全を確
保するために原子炉の運転を停止させなければな
らない事態となる。

軽水冷却型原子炉に用いられる核燃料要素の被
覆管は、一般にジルコニウムおよびその合金系で
形成されている。ジルコニウムおよびその合金
は、中性子吸収断面積が小さく、かつ、約400℃
以下の温度で強靭で延性が良く、しかも、冷却材
として用いられる水蒸気と反応しない安定した特
性を有している。

しかしながら、現在までの運転経験によると、
ジルコニウムおよびその合金で形成された被覆管
にあつても、中性子照射を受けることによる材料
強度の低下および核分裂生成物との化学反応によ
る腐食などの相互作用に基づく脆性割れが発生す
る。

このような望ましくない現象は次のようにして
発生するものと考えられる。すなわち、核燃料ペ
レツト２で発生した熱を被覆管１の外表面に効率
よく伝えるには、被覆管１の内側面と核燃料ペレ
ツト２との間に形成されるギヤツプを約10ミクロ
ン以下に設定する必要があり、一方、運転時に
は、核燃料ペレツト２が発熱するのでペレツト自
身が熱応力で割れ、その破面のくい違いや、さら
には燃焼とともに核燃料ペレツト内に核分裂生成
物が蓄積して起こる体積膨張などが原因して第２
図に示すように被覆管１が核燃料ペレツト２によ
つて押し拡げられ応力を受ける。被覆管１が受け
る歪の周方向の平均値はさほど大きくはないが、
核燃料ペレツト２に生じたクラツク６近傍の壁に
は局部的に歪が集中し、この歪は降伏応力以上に
達する。さらに、核分裂に伴なつて核燃料ペレツ
ト２からヨウ素およびヨウ素化合物、セシウムお
よびセシウム化合物などの腐食性ガスが発生し、
この腐食性ガスは被覆管１内の自由空間、すなわ
ち、クラツク６などに集まる。つまり、被覆管１
の特に歪が集中している部分近傍に腐食性ガスが
集りやすい。

一般に、腐食性ガスの雰囲気中で応力（特に降
伏応力以上）が作用すると、材料の延性が低減
し、応力腐食割れと呼称される脆性破壊現象が発
生する。

応力腐食割れは温度、応力、腐食性ガスの濃
度、溶存酸素、合金の組成、熱処理、加工度など
によつても左右されその発生メカニズムは単一で
はなく明らかでない。

本発明の目的は、腐食性ガス中において応力が
加つた場合、ジルコニウム合金系被覆管が応力腐
食割れを起こす確率を大幅に低減でき、破損確率
が低い信頼性に富んだ核燃料要素を提供すること
にある。

上記課題を解決するための本発明に係る核燃料
要素は、ジルコニウム合金系被覆管内に核燃料ペ
レツトが収納され前記被覆管の両端開口を密封し
てなる核燃料要素において、前記被覆管を構成す
る材料として、熱力学的にジルコニウムより安定
なヨウ化物を形成する不純物元素の含有率を、
1ppm以下に低減させたジルカロイを用いるよう
にしたものである。

まず、応力腐食割れの発生メカニズムについて
説明する。被覆管内面の結晶粒が特定の方向を向
いた粒界は、粒界析出物と核分裂生成物であるヨ
ウ素（I₂）との反応が活発であり、いわゆるアク
テブパスとなる。この附近で歪集中を生じると、
表面酸化膜が破壊し、この破壊成分がピツトとな
つて割れの核が発生する。この初期クラツク先端
では、ヨウ素の表面吸着によつて界面エネルギー
が低下し、クラツクが伝播することが推測され
る。

そこで、何らかの手段でこの結晶粒界析出物と
ヨウ素との反応速度を低下させるか、または、停
止させることができれば、初期クラツクの核が発
生しないことになり、応力腐食割れが発生しなく
なる。

ジルカロイ被覆管の結晶粒界には、鉄、クロ
ム、ニツケルの合金元素のほかにアルミニウム、
マグネシウム、カルシウムなどが析出している。
被覆管内の各元素が350℃で１モルのヨウ素と反
応するときのギブスの生成自由エネルギー変化は
第３図に示してある。第３図からヨウ素とジルコ
ニウムとは反応しやすいが、結晶粒界に析出する
と思われるマグネシウム、カルシウムは、第３図
に３１の符号をつけて示してあるように、ジルコ
ニウムよりさらにヨウ素と反応しやすいことがわ
かる。このため、ヨウ素によつて被覆管に粒界割
れが発生し、それが進展してゆくことが考えられ
る。

そこで、本発明においては、ジルコニウムより
ヨウ素と反応しやすい不純物、すなわち、マグネ
シウム、カルシウムの含有率が低いジルコニウム
合金で被覆管を構成するようにし、この粒界割れ
の発生の主要な原因を除去するようにした。

以下本発明の一実施例について詳細に説明す
る。

まず、ジルコニウムの通常の製法であるクロー
ル法によつてスポンジジルコニウムを得る。この
ジルコニウム中にはマグネシウムおよびカルシウ
ムがそれぞれ約10ppm含まれているので、次に、
ジルコニウム中のマグネシウムとカルシウムの含
有率を極力低減化するため、スポンジジルコニウ
ムを一度ヨウ化させてヨウ化ジルコニウムとす
る。このヨウ化ジルコニウムを赤熱したタングス
テン線に触れさせて分解し、赤熱線を中心にジル
コニウムの微結晶を析出させる。この方法はヨー
ド法と呼ばれている。このようにして得られたク
リスタルバージルコニウム中のマグネシウムおよ
びカルシウムの含有率は、それぞれ1ppm以下で
あつた。そこで、この母材中に合金元素を添加し
てジルカロイを得て、このジルカロイを用いて通
常の被覆管の製造法にしたがつて外径12.52mm、
板厚0.86mmの被覆管に加工し、それを用いて核燃
料要素を構成した。

このようにヨウ素と反応しやすいマグネシウ
ム、カルシウムなどの不純物の含有率を低減させ
た被覆管の特性を調べるために、被覆管内に中空
の核燃料ペレツトを挿入するとともに、核燃料ペ
レツトの中空部に円柱状の純アルミニウム棒を充
填し、ヨウ素濃度３mg／c.c.、被覆管温度350℃の
雰囲気下でアルミニウム棒を長手方向に圧縮し、
中空の核燃料ペレツトを介して被覆管に円周方向
応力を加えた。そしてこのときに被覆管に生じた
破断伸びを求めた。その結果、第４図に棒線４２
で示す特性が得られた。一方、比較のために従来
の被覆管を用意し、同様の実験を行つた結果を第
４図に棒線４１で示した。これより、ヨウ素と反
応しやすい不純物の含有率を低減させた被覆管
は、従来の被覆管より破断伸びが大きくなること
がわかる。なお、本発明に係る核燃料要素の構成
は第１図と同様であり、ここでは説明を省略す
る。

上記した本発明に係る核燃料要素によれば、第
４図の結果から明らかなように、被覆管の応力腐
食割れに対する抵抗力が強く、大きな伸びまで許
容し得て、応力腐食割れを起こす確率を大幅に抵
減できる。

なお、本発明はジルカロイ−２製の被覆管に限
らず、ジルカロイ−４などの他のジルコニウム合
金系で形成された被覆管にも適用できる。

以上説明したように、本発明によれば、ジルコ
ニウム合金系被覆管が応力腐食割れを起こす確率
を大幅に低減でき、破損確率が低い信頼性に富ん
だ核燃料要素とすることができるという効果があ
る。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明を説明するためのもので、第１図
は核燃料要素の縦断面図、第２図は核燃料要素に
起こりやすい問題点を説明するための一部切開し
た斜視図、第３図は被覆管材料内部の元素とヨウ
素との反応性を示す相対図、第４図は本発明で用
いる被覆管と従来の被覆管の円周方向破断伸の比
較を示すグラフである。 １……被覆管、２……核燃料ペレツト、３ａ，
３ｂ……端栓。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ ジルコニウム合金被覆管内に核燃料ペレツト
   が収納され前記被覆管の両端開口を密封してなる
   核燃料要素において、前記被覆管を構成する材料
   として、熱力学的にジルコニウムより安定なヨウ
   化物を形成する不純物元素の含有率を、1ppm以
   下に低減させたジルカロイを用いてあることを特
   徴とする核燃料要素。 ２ 安定なヨウ化物を形成する不純物元素が、マ
   グネシウムおよびカルシウムであることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の核燃料要素。