JPS6165187A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 不発明は、核燃料要素の改良に関するものである。

〔発明の背景〕

一般に、核燃料要素は、第１図に示すように被成管７内
に複数個の核燃料ペレット８が積層収納されると共に、
被覆管７の両端開口が端栓９ａ。

９ｂにより密閉されている。核燃料ペレット８は核分裂
性の酸化物燃料粉末を、例えば長さと直径との比が約１
の円柱状ペレットに成形焼結したものである。尚、第１
図中の１０は、被覆管７内にガス溜めブレナム１１を形
成する機能と、核燃料ペレット８を安定状態に支持する
機能とを持たせたスプリングである。また、上記のよう
に構成された核燃料要素において、被覆管７には、核燃
料ペレット８との間で、冷却材が接触すること及び化学
反応が生じることを阻止する機能と、燃料から放出され
た放射性核分裂生成物が冷却材中に浸入することを阻止
する機能とが要求されている。

従って、このような機能を満足しない被覆管７、即ち、
被覆管７が破損したような場合には、冷却系プラントの
放射能レベルが上昇し、安全を確保するために原子炉の
運転を停止させなければならない事態となる。

一方、水冷型原子炉に用いられる核燃料要素の被覆管は
、一般にジルコニワム及び゛その合金系材料で形成され
ている。ジルコニウム及びその合金は、中性子吸収断面
積が小さく、かつ、約４００Ｃ以下の温度で強靭で延性
がよく、シかも冷却材として用いられる水蒸気とも反応
しない特性を有している。

しかしながら、現在までの運転経験によると、ジルコニ
ウム及びその合金で形成された被覆管７にあっても、中
性子照射を受けることによる材料強度の低下及び核分裂
生成物との化学反応による腐食などの相互作用に基づく
脆性割れが発生している。このような望ましくない現象
は、次のようにして発生するものとして考えられる。即
ち、核燃料ペレット８で発生した熱を被覆管７の外表面
に効率よく伝えるには、被覆管７の内側面と核燃料ペレ
ット８との間に形成されるギャップを、数十ミクロン以
下に設定する必要がある。一方、運転時には、核燃料ペ
レット８が発熱するのでペレット自身が熱応力で割れ、
その破面の喰い違いや、さらには燃焼とともに核燃料ペ
レット８内に核分裂生成物が累積して起こる体積膨張な
どが原因して第２図に示すように被覆管７が核燃料ペレ
ット８によって押し拡げられ応力を受ける。ネル覆管７
が受ける歪の周方向の平均値はさほど大きくはないが、
核燃料ペレツ）８に生じたクランク６近傍の壁には局部
的に歪が集中し、この歪は降伏応力以上に達する。さら
に、核分裂に餅なって核燃料ペレット８からよう素及び
よう素化合物、セシワム及びセシクム化合物などの腐食
性ガスが発生し、この腐食性ガスは被覆管７内の自由空
間、即ち、クランク６などに集まる。殊に、被覆管７の
特に歪が集中している部分近傍に腐食性ガスが集まり易
い。

一般て、腐食性ガスの雰囲気中で応力（特に降伏応力以
上）が作用すると、材料の延性が低減し、応力腐食割れ
と呼称される脆性破壊現象が発生する。応力腐食割れは
、温度、応力、腐食性ガスの濃度、溶存酸素、合金の組
成、熱処理、加工度などによっても左右され、その発生
メカニズムは単一ではない。これらの好ましくない破壊
を防止する目的で、従来例として、被覆管を内張すする
概念は周知であり、米国特許３５０２５４９号、同３６
２５８２１号明細書、特開昭５１−６９７９２へ同５１
−６９７９５号、同５１−６９７９６号及び同５１−７
１４９７号公報において、ライナー材とし瓜Ｍｏ、　Ｗ
、　Ｎｂ、　Ｃｒ、　Ｎ　ｉ、　Ｆｅ、　Ｍｇ、　Ｃｕ
、純ｚｒ。

Ａ／、、Ｎｉ−Ｃｒ合金、アルミ化コーデング、珪素化
コーチング等が示されている。

しかしながら、以上の従来技術に述べである障壁材とし
てのライナー材のあるものは中性子吸収断面積が大きく
炉の経済性を低下させるなどの欠点がある。また、ライ
ナー材の純度が高い程耐ＳＣＣ＜耐応力腐食割れ）性能
が優れるために高純度のライナー材を使用する必要があ
った。例えば、ライナー材として用いられるジルコニウ
ムは主として四塩化ジルコニウムをマグネシワムで還元
するＫｒｏｌｌ法で得られる。このジルコニウムはスポ
ンジジルコニウムと呼ばれ、広く利用されている。さら
に高純度が必要な場合には、上記スポンジジルコニウム
を一度よう素と反応させ、よう化ジルコニウムを赤熱し
またタングステン線に触れさせて分解させ、赤熱線を中
心に微結晶を析出させて、クリスタルバージルコニウム
を得る。この場合には、ライナー材の製造工程が増すだ
けでなく、固有の技術的問題及経済的不利を生じる問題
があった。

このように、上記引用した提案の幾つかは＠壁として使
用する物質が核燃料ペレットと両立し難い物質であるか
、被覆管と両立し難い物質である場合があり、上記引用
した提案はいずれも最近問題となっている核燃料と被覆
管との間の局部的な化学的−機械的相互作用に対する根
本的な解決法まで達しているとは云えない。

〔発明の目的〕 本発明は上記の状況に鑑みなされたものであり、耐応力
腐食割れ性能を著しく増大できると共に、経済性、信頼
性を向上できる核燃料要素を提供することを目的とした
ものである。

〔発明の概要〕

本発明の核燃料要素は、ジルコニウム合金系の材料から
形成された被覆管内に核燃料ペレットが光ｊσ（され、
該抜屯管の両端開口が端栓を介し密側され、該被覆管の
内表面にジルコニウム材料からなるライナー層が形成さ
れてなり、上記被覆管が、ジルカロイ−２、もしくはジ
ルカロイ−４の材料から構成きれ、上記ライナー層が、
上記ジルコニウム中の炭素含有量が５０重量−以下の材
料から形成されると共に、上記被粉管内の少なくとも一
部に内張すされているものである。本発明者らは、ジル
コニウムの不純物中のうち、炭Ｉ’ｓ含有楚を低く制限
したライナー層が燃料の相互作用による応力１副賞割れ
に対してすぐれていることを見い出し、ジルコニウム合
金系被覆管内表面にこの低炭素ジルコニウムを内張すし
だものでるる。

以下【、原子炉級ジルコニウムの化学組成規格（Ａ８Ｔ
Ｍ・Ｂ−３５２−７９・Ｇｒａｄｅ、Ｒ６０００１）　
　を示す。

アルミニクム７５！Ｐ以下、ホー素ｏ、　ｓ　ＩＦ以下
、カドミワム０．５−以下、炭素２７０Ｉ！ＩＩ＋以下
、コバルト２０騨以下、クロム２００ｐ以下、銅５０Ｐ
以下、鉄１５０〇−以下、ハフニワム１００１］１ｕ以
下、マグネシワム２０騨以下、マンガン５０ＰＦ以下、
モリブデン５０騨以下、ニッケル７０Ｐｌ以下、珪素１
２０ＩＦ１以下、錫５０騨以下、タングステ／１００騨
以下、フラン３．５ｐ以下、ニオブ１００Ｐ以下、チタ
ン５０ｐ以下、水素２５ｐ以下、窒素８０四以下である
。

本発明の核燃料要素のライナー層を形成するジルコニウ
ムは、上記不純物元素の中で、炭素都−についての許容
量２７０ｐをさらに低めに限定したものである。炭素は
ジルコニウム中に含まれると、ジルコニウム格子間内の
固容景が極めて小さいのでジルコニウムとの炭化物（Ｚ
ｒＣ）を形成する。

そして、ジルコニウム結晶粒界に偏析する。従来までは
、粒界偏析した炭化物による応力腐食割れに対する影響
について余り感心が教われていなかった。しかし、本発
明者らの実験結果によると、炭素は微量の範囲内でも応
力腐食割れ環境下では粒界脆化の誘因となり、ジルコニ
ウムライナー層に微少亀裂を発生させ、本来の目的とす
るライナーの応力腐食割れ防止効果を損うことがわかっ
た。

即ち、ジルコニウム中の主要な不純物である酸素及び峡
含廂欲の多少より、炭素含有量の方がジルコニウムの応
力腐食割れ感受性に与える影響が犬であることがわかっ
た。以上のことから、ジルコニウムライナー層中の炭素
含有量は、低ければ低い程よ＜、５０ニー以下が好まし
い。

〔発明の実施例〕

以下本発明の核燃料要素を、従来と同部品は同仔号で示
し同部分の構造の説明を省略し第３図ないし第５図によ
り説明する。第３図はジルコニウムライナ−１■Ｉ製造
工程説明 に炭素含有量（騨）をとり縦軸に０．０２ｍｍ２内のク
ランク累積長さとって示した炭素含有イ１ｉとクラック
との関係説明図、第５図は第４図の実施例及び従来し１
ｊのジルコニウム中の不純物含有量（評）説明図である
。まず、ジルコニウムライナー材に供するために、スポ
ンジジルコニウム及ヒクリスタルバージルコニウムから
、炭素含有量が５０重量「以下の２イ１ノコのロットを
選び出した。また、比較のために、炭素含有」（１が５
０河厨を越える３　＜２＋ｌのロットのジルコニウムを
選び出した。これらの使用したロットの炭素含有量及び
他の不純物量を第５図に示す。第５図に示した実施例１
．２及び従来例３〜５の５個のジルコニウムライナー材
料を第３図の工程によりジルコニウムライナー被覆管を
調造した。

第３図において、純ジルコニウムの原料をステップ１１
において溶解してインゴットを形成し、ステップ１２に
より中空ビレットに鍛造、成形する。この中空ビレット
は、別途形成された例えばジルカロイ−２のジルコニウ
ム合金の中空ビレット内に挿入され、合体した２個の中
空ビレットはステップ１３，で熱管押出されジルコニウ
ムライナー被覆管の内側が純ジルコニウム層、外側がジ
ルコニウム合金層の素管となる。この素管は、ステップ
１４の冷間圧延及びステップ１５の焼鈍を所定の回数を
繰返えされた後、ステップ１６のジルコニウムライナー
被覆管となる。このように５個のジルコニウムライナー
被覆管を製造し、本実施例のジルコニウム原料は、上記
のよ．うに炭素り，　ＩＦ゛以下のジルコニワムスポン
ジ原料を選定し製造した。なお、溶解及びその他の製造
工程中での炭素の混入は避けた。

そして、炭素含有量を５０ｐｐ以下にｆ？ＩＪ限した実
施例１．２及び従来例３〜５を、よう素濃度１ｍ　ｇ　
／　ｃｍ”　、被覆管温度３５０Ｃの雰囲気下で、被覆
管内に高純度アルゴンガスで内圧をかけ、被シ菅に１０
％の円周方向塑性ひずみを発生させた。

そして、このときに各被覆管のライナー層の応力腐食割
れの発生し易さを定量化するために、被覆管の内表面の
所定面積内に発生しているクランクの累積長さを求めた
。この結果を第４図に示す。

第４図において明らかな如く、ジルコニウム中の炭素含
有量が減少すると生じるクラックも減少する。さらに、
炭素含有量がｓｏｐを越えるとクランク長さは急激に増
加するのに対し、実施例１゜２は、従来例３〜５に比較
しクラックの発生が著しく少なく被覆管の応力腐食割れ
を防止できる。

また、ジルコニウム中の炭素含有量を制限するだけで、
耐応力腐食割れ性能を向上できるので、ライナー材料と
して高純度のクリスタルバージルコニクムに限ることな
く、スポンジジルコニウムも利用でき経済性を向上でき
る。

このように本実施例の核燃料要素は、ジルコニワム合金
被覆管のジルコニワムライナーの炭素含有量を５０ｐ以
下にすることにより、耐応力腐食割れ性能を著しく増大
でさ、経済性及び信頼性を向上できる。また、上記実施
例は炭素含有量５０１−以下のジルコニクムライナーを
全面的に用いた場合について述べたが、特に腐食の烈し
い被検管軸方向の中央部分のみに用いても同様の作用効
果を有する。

〔発明の効果〕

以上記述した如く本発明の核燃料要素は、耐応力腐食割
れ性能を著しく増大できると共に、経済性、信頼性を向
上できる効果を有するものである。

【図面の簡単な説明】

４１図は通常の核燃料要素の縦断面図、第２図は第１図
の核燃料要素の起り易い問題点の説明図、第３図は本発
明の核燃料要素の実施例の被覆管製造工程の説明図、第
４図は第３図の工程で製造されたジルコ二りムライナー
の炭素含有量と応力腐食割れクラックとの関係説明図、
第５図は第４図の試料のジルコニウム中の不純物含有量
説明図でおる。 ７・・・被覆管、８・・・核燃料ペレット、９ａ、９ｂ
・・・端栓。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １、ジルコニウム合金系の材料から形成された被覆管内
   に核燃料ペレットが充填され、該被覆管の両端開口が端
   栓を介し密封され、該被覆管の内表面にジルコニウム材
   料からなるライナー層が形成されたものにおいて、上記
   被覆管が、ジルカロイ−２、もしくはジルカロイ−４の
   材料から構成され、上記ライナー層が、上記ジルコニウ
   ム中の炭素含有量が５０重量ｐｐｍ以下の材料から形成
   されると共に、上記被覆管内の少なくとも一部に内張り
   されていることを特徴とする核燃料要素。