JPH0161233B2 - - Google Patents

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JPH0161233B2
JPH0161233B2 JP57070178A JP7017882A JPH0161233B2 JP H0161233 B2 JPH0161233 B2 JP H0161233B2 JP 57070178 A JP57070178 A JP 57070178A JP 7017882 A JP7017882 A JP 7017882A JP H0161233 B2 JPH0161233 B2 JP H0161233B2
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JP
Japan
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thermal expansion
assembly
coefficient
positive electrode
negative electrode
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Energy Research Corp
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    • H01M8/141—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers
    • H01M8/142—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers with matrix-supported or semi-solid matrix-reinforced electrolyte
    • H—ELECTRICITY
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    • H01M8/14—Fuel cells with fused electrolytes
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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    • H01M2300/0017—Non-aqueous electrolytes
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は高温燃料電池に使用するに適した電解
質−電極アセンブリに関する。
たとえば溶融炭酸塩電池のような高温燃料電池
は50％に近い電池系の効率で石炭から電力を生ず
ることができる。従つてこれらの電池はエネルギ
ーを保存する代用動力源の有力な候補である。
今日までの高温燃料電池の開発において独立し
た電解質タイルをはさむ独立した正極および負極
から高温燃料電池を形成するのが普通である。電
解質−電極アセンブリそのものが次に正極ガスハ
ウジングおよび負極ガスハウジングの間にはさま
れて電池を完成する。またこの型の電池で電解質
タイルに結合剤または充填材料を加えてガスの連
絡を防止する機構を設けることが普通である。
前述のような構造の電解質−電極アセンブリを
使用すると燃料電池は積層された成分の実質的に
全面積にわたつて良好な接触が得られないために
ある程度の接触抵抗を示す。IR損失は電解質タ
イルに必要な厚さのためにも生じる。タイルに添
加できる充填材料の量が制限されるために燃料電
池のバツブル圧力も制限される。最後にタイルが
熱サイクルを反復する間に亀裂（crack）を生じ
やすい傾向がある。この亀裂の形成は負極ガスお
よび正極ガスの混合すなわちガスの連絡を生じ電
池の破損を生じる。
前述の電解質タイルの亀裂の形成はまだ十分に
解明されていないが、少なくともその１因として
はタイルと電極との熱膨脹係数に若干の差がある
ことに起因すると一般的に思われている。これら
の差異およびそれらの効果はアセンブリの層がそ
れぞれ独立していることによつてさらに強くな
る。
本発明の目的は高温燃料電池の改良を実現する
ための電解質−電極アセンブリを得ることにあ
る。
本発明の別の目的は高温燃料電池の出力電力お
よび効率の向上を実現するための電解質−電極ア
センブリを得ることにある。
本発明のさらに別の目的は熱サイクルの反復中
の熱分解に対する抵抗を増大させた電解質−電極
アセンブリを得ることにある。
またバツブル圧力を増加しIR損失を低下させ
た電解質−電極アセンブリを得ることも本発明の
目的である。
本発明の原理によれば前述の目的およびその他
の目的は負極および正極の間に配置されその内部
部分に第一の熱膨脹係数を、内部部分の反対側に
あつて負極および正極にそれぞれ接する部分にそ
れぞれ第二および第三の熱膨脹係数を有し第二の
熱膨脹係数が第一の熱膨脹係数および負極の熱膨
脹係数の間にあり第三の熱膨脹係数が第一の熱膨
脹係数および正極の熱膨脹係数の間にあるように
改造された電解質メンバーよりなる電解質−電極
アセンブリによつて実現される。好ましくは内部
部分は層状に形成され電解質材料を含む。他の２
部分もまた好ましくは層であり、これらの部分が
それぞれ負極および正極に直接隣接している場合
にはそれぞれ負極および正極材料および電解質材
料を含む。
電解質−電極アセンブリをこの型で構成すると
各電極および電解質メンバーの間の熱膨脹係数の
推移がよりなめらかになる。前述の好ましい態様
にあつてはこのなめらかな推移は構成要素のなめ
らかな変化に起因する。このことは電極と電解質
メンバーとの接触をよくし熱サイクル中の亀裂生
成に対するメンバーの抵抗を大きくする。従つて
総括的な性能の向上が予期される。
本発明の別の態様にあつて内部部分および一方
の電極の間の電解質メンバーにアセンブリがガス
の連絡を防止しすなわちアセンブリのバツブル圧
力の維持を助成するだけの量の充填材料を入れ
る。このことはさらに燃料電池の性能をたかめ
る。また内部層を薄くしてIR損失を低下しさら
に性能を向上する。
前述およびその他の特徴および態様は本発明の
原理に従つて電解質−電極アセンブリを組入れた
燃料電池の説明図を示す添付図面に関連した下記
の説明によつてさらに明らかになると思われる。
図において高温燃料電池１には燃料プロセスガ
スおよび酸化用プロセスガスをそれぞれ負極４お
よび正極５に結合するための入口マニホルドまた
はハウジング２および３がある。これらの電極の
間には層６ａの形をした部分を含む内部電解質を
入れた電解質メンバー６が配置される。高温燃料
電池１の代表的な例は溶融炭酸塩電池であつて負
極は多孔性ニツケル材料よりなり、正極は多孔性
酸化ニツケル材料よりなり内部電解質層は炭酸ア
ルカリおよび層のバルブル圧力を上昇させるため
の充填材料または結合剤の混合物よりなる。炭酸
アルカリはたとえば炭酸カリウムおよび炭酸リチ
ウムであり、充填材料または結合剤はたとえばア
ルミン酸リチウムである。
本発明によれば電解質メンバー６はさらに接触
抵抗を改良し熱サイクル中の亀裂形成に対する抵
抗を向上されるような構造にされる。さらに詳細
にいえば電解質メンバー６は各電極４および５か
ら内部部分６ａに進むのに従つて熱膨脹係数がよ
りなめらかに推移するように形成される。前述の
例でこのことは第一の負極隣接部分に負極４およ
び内部層６ａの熱膨脹係数の中間の熱膨脹係数を
有する材料を層６ｂの形で配置することによつて
達成される。同様に層６ｃの形にした第一正極隣
接部分を層６ａおよび正極５の間に配置する。こ
の層６ｃは正極５および内部層６ａの熱膨脹係数
の中間の熱膨脹係数を有するように作られる。
負極および正極にそれぞれ隣接する層６ｂおよ
び６ｃの所望の熱膨脹係数は適当な比率の負極材
料および内部層の材料から層６ｂを形成すること
によつて、また適当な比率の正極材料および内部
層材料より層６ｃを構成することによつて得るこ
とができる。ニツケル負極４および酸化ニツケル
正極５および炭酸アルカリ−充填材料電解質層６
ａの場合に層６ｂはニツケルおよび炭酸アルカリ
−充填材料とし、また層６ｃは酸化ニツケルおよ
び前述の電解質材料とすることができる。
本発明の別の態様によれば層６ｂおよび６ｃの
うちの一方を電解質メンバー６のバツブル圧力を
強化するように形成する。従つて図示の態様にお
いて層６ｂの充填材料の濃度を層６ａの濃度より
高くしまた層の負極材料が充填材料で充填される
ようにする。このために層６ｂは高いバツブル圧
力を持つように作られこの高い圧力が層６ａによ
つて電解質メンバーに既に与えられているバツブ
ル圧力を助成する。
図示の態様においてさらに別の層６ｄを高バツ
ブル圧力層６ｂおよび内部層６ａの間に配置され
てこれらの層の間で熱膨脹係数のなめらかな推移
をさらに確保する。このさらに別の層は炭酸アル
カリおよび充填材料の混合物から形成され、この
層の炭酸アルカリの含有量を層６ｂより高くしま
た層６ｄの熱膨脹係数を層６ｂおよび６ａの中間
の値にする。
明らかに各電極と内部電解質層の間にあつて電
解質メンバー６を形成する追加層の数は目的とす
る熱膨脹係数のなめらかな推移の程度によつて変
化する。この数は各特定の用途およびこれらの用
途にともなう性能特性によつて変化する。しかし
ながら一般に好ましくは追加される各層はその熱
膨脹係数が直接接続する先行および後続層が示す
熱膨脹係数の少なくとも中間になるような材料含
有量をもたなければならない。
本発明による電解質メンバーの構造には主電解
質層６ａおよび６ｄならびにその他の電解質層６
ｂおよび６ｃをきわめて薄くすることができると
いう長所が追加される。従つて層６ａおよび６ｄ
の総厚さを約0.254mm（約10ミル）程度にするこ
とができる。この厚みは従来の構造のときの約
1.778mm（70ミル）に比較して著しく小さい。層
を薄くすることができることは電解質の電気伝導
度を向上すると同時に熱による寸法変化を低下す
る。従つて出力を大きくまた燃料電池の効率を高
めることができると同時に電解質メンバーの安定
性を向上させることができる。
本発明によつて構成される燃料電池の例を次に
示す。負極４は平均気孔径２〜12ミクロンの多孔
性ニツケル材料よりなりその表面に粒子径0.01〜
0.1ミクロンおよび濃度２〜30容量パーセントの
アルミン酸リチウムを含浸させこの含浸層に炭酸
アルカリおよびアルミン酸リチウムの合計重量を
基準にして20〜60重量パーセントの炭酸アルカリ
を充填して層６ｂを形成する。この場合に負極４
および層６ｂの厚さの合計は0.127〜1.016mm（５
〜40ミル）となる。層６ｄおよび６ａはアルミン
酸リチウムと炭酸アルカリの混合物よりなり、層
６ｄの場合の炭酸アルカリ濃度を30〜70重量パー
セントとし層６ａの場合の炭酸アルカリの濃度を
20〜60重量パーセントとしこれらの２つの層の厚
みの合計を0.127〜0.508mm（５〜20ミル）とす
る。最後に正極５は平均気孔径３〜20ミクロンの
酸化ニツケルよりなり、正極の表面に層６ａの炭
酸アルカリ−アルミン酸リチウム電解質を沈着さ
せることによつて層６ｃを電極表面に形成する。
これらの２つの構成エレメント６ｃおよび５の厚
さの合計は0.127〜1.016mm（５〜40ミル）とな
る。
電極４および５および電解質メンバーはたとえ
ばスプレー法、電気泳動沈殿および（または）ろ
過のような種々の技術を使用して薄層複合積層膜
を得ることができる。第１図のアセンブリを作る
特殊な方法は次のようにろ過および溶融法を使用
することである。多孔性負極４をろ過装置中にお
きこの装置にアルミン酸リチウムの適当な作業流
体中のスラリーを供給する。スラリーを電極構造
物を通して吸引ろ過し層６ｂの形成のためのアル
ミン酸リチウムの薄層および層６ｄを形成するた
めの別の層を形成する。次に調整された溶積の炭
酸アルカリを最も外側にあるアルミン酸リチウム
層の表面におきCO2を含有する非酸化性雰囲気中
で電解質の融点以上の温度に複合構造物を上昇さ
せるとき電解質が溶融して２層のアルミン酸リチ
ウムに流入して層を充填して非孔性とすることに
よつて層６ｂおよび６ｄの形成を完結させる。電
解質はニツケル電極の気孔の中に入つた層６ｂの
微細なアルミン酸リチウム粒子から生じる高バツ
ブル圧力層６ｂによつて電極４の本体内に流入す
ることが防止される。層６ａはろ過または電気泳
動沈着によつて形成される。アセンブリの残りす
なわち層６ｃは多孔性酸化ニツケル電極に適当な
濃度のアルミン酸リチウムおよび炭酸アルカリを
同様にろ過および溶融法によつて形成される。こ
の２つのアセンブリを重ね合せて複合構造物とす
る。
正極から始めて成層する方法も同様に容易に実
施することができる。この場合多孔性ニツケル構
造体および酸化ニツケル構造体のどちらも出発正
極材料とすることができる。ニツケルを使用する
ときには始動中に燃料電池中で酸化ニツケルに変
換される。
すべての場合に前述の配列は本発明の応用を現
わす多くの可能な特殊な態様の単なる例にすぎな
いことがわかる。多くの変つた配列は本発明の精
神および範囲を逸脱しないで本発明の原理に従つ
て容易に案出できる。従つて積層電解質メンバー
６の別の形として各電極と内部電解質層６ａの間
に２層を入れることもできる。各電極に最も近い
層は電極材料よりなりこれにある濃度の炭酸アル
カリを担持させたまま内部の電解質層に最も近い
層は電極に最も近い層よりも高濃度の炭酸アルカ
リ材料を含み電極材料の濃度をこの電極に最も近
い層よりも低くすることができる。
【図面の簡単な説明】
添付図面第１図は本発明の電解質−電極アセン
ブリを組込んだ燃料電池の説明図である。主要部
材を次に示す。 １……燃料電池、２，３……ハウジング、４…
…負極、５……正極、６……電解質メンバー、６
ａ，６ｂ，６ｃ，６ｄ……電解質メンバーの部
品。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 第一の材料からなる負極、 第二の材料からなる正極、および 該負極と正極との間にあり、且つ内部部分とそ
    れぞれ該負極および正極に接する該内部部分の反
    対側にあつて該負極および該内部部分の熱膨脹係
    数の間の熱膨脹係数を有する第一の部分および該
    正極および該内部部分の熱膨脹係数の間の熱膨脹
    係数を有する第二の部分とを有する電解質メンバ
    ーよりなる高温燃料電池に使用するに適した電解
    質−電極アセンブリ。 ２ 該第一の材料が金属であり該第二の材料が金
    属または金属酸化物である特許請求の範囲第１項
    に記載のアセンブリ。 ３ 該第一の材料がニツケルでありまた該第二の
    材料が酸化ニツケルである特許請求の範囲第２項
    に記載のアセンブリ。 ４ 該内部部分および該第一および第二の部分が
    それぞれ層よりなる特許請求の範囲第１項に記載
    のアセンブリ。 ５ 該内部部分が炭酸アルカリ電解質材料を含む
    特許請求の範囲第１項に記載のアセンブリ。 ６ 該内部部分が非電導性である特許請求の範囲
    第５項に記載のアセンブリ。 ７ 該内部部分がさらにガスの連絡の抑制のため
    の第一の充填材料を含む特許請求の範囲第５項に
    記載のアセンブリ。 ８ 第一および第二の部分の一方がさらにガスの
    連絡を抑制するための第二の充填材料を含む特許
    請求の範囲第７項に記載のアセンブリ。 ９ 該第一および第二の充填材料が実質的に同一
    である特許請求の範囲第８項に記載のアセンブ
    リ。 １０ 該第一および第二の充填材料がそれぞれア
    ルミン酸リチウムよりなる特許請求の範囲第９項
    に記載のアセンブリ。 １１ 該第一の部分が該第一の材料および該炭酸
    アルカリ電解質を含み且つ該第二の部分が該第二
    の材料および該炭酸アルカリ電解質を含む特許請
    求の範囲第５項に記載のアセンブリ。 １２ 該第一の材料を含む該部分の全厚みが
    0.127〜1.016mm（５〜40ミル）であり、該第二の
    材料を含む該部分の全厚みが0.127〜1.016mm（５
    〜40ミル）であり、残りの部分の全厚みが0.127
    〜0.508mm（５〜20ミル）である特許請求の範囲
    第１１項に記載のアセンブリ。 １３ 該内部部分が充填材料を含み該第一および
    第二の部分の一方が該充填材料を含む特許請求の
    範囲第５項に記載のアセンブリ。 １４ 該第一および第二の部分の一方の充填材料
    の濃度が該内部部分の充填材料の濃度より高い特
    許請求の範囲第１３項に記載のアセンブリ。 １５ 該内部部分が充填材料を含み該第一および
    第二の部分がそれぞれ該充填材料を含む特許請求
    の範囲第５項に記載のアセンブリ。 １６ 第一の材料からなる負極、第二の材料から
    なる正極、および該負極と正極との間にあり、且
    つ内部部分とそれぞれ該負極および正極に接する
    該内部部分の反対側にあつて該負極および該内部
    部分の熱膨脹係数の間の熱膨脹係数を有する第一
    の部分および該正極および該内部部分の熱膨脹係
    数の間の熱膨脹係数を有する第二の部分とを有す
    る電解質メンバーよりなり、該内部部分が充填材
    料を含み該第一および第二の部分の一方が該充填
    材料を含み、該第一および第二の部分の一方の充
    填材料の濃度が該内部部分の充填材料の濃度より
    高く、さらに該第一および第二の部分の一方と該
    内部部分の間にあつて該一方の部分および該内部
    部分の熱膨脹係数の間の熱膨脹係数をもちまた該
    一方の部分の充填材料を該一方の部分と該内部部
    分の充填材料の濃度の間の濃度で含有する第三の
    部分を有する、高温燃料電池に使用するための電
    解質−電極アセンブリ。 １７ 該一方の部分が該第一の部分である特許請
    求の範囲第１６項に記載のアセンブリ。 １８ 該充填材料がアルミン酸リチウムである特
    許請求の範囲第１６項に記載のアセンブリ。 １９ 第一の材料からなる負極、第二の材料から
    なる正極、該負極と正極との間にあり、且つ内部
    部分とそれぞれ該負極および正極に接する該内部
    部分の反対側にあつて該負極および該内部部分の
    熱膨脹係数の間の熱膨脹係数を有する第一の部分
    および該正極および該内部部分の熱膨脹係数の間
    の熱膨脹係数を有する第二の部分とを有する電解
    質メンバーよりなり、さらに下記セツト(A)及び／
    又は下記セツト(B)を有する、高温燃料電池に使用
    するための電解質−電極アセンブリ。 (A) 該第一の部分および該負極の間にあるひとつ
    以上の部分からなる第一のセツトであつて、該
    負極に最も近い該第一のセツトの該部分のひと
    つがその直接先行する部分および該負極の熱膨
    脹係数の間の熱膨脹係数をもち且つ該第一のセ
    ツトの各残りの部分が直接先行する部分および
    直接後続する部分の熱膨脹係数の間の熱膨脹係
    数を有するもの。 (B) 該第二の部分および該正極の間にあるひとつ
    以上の部分からなる第二のセツトであつて、該
    正極に最も近い該第二のセツトの該部分のひと
    つがその直接先行する部分および該正極の熱膨
    脹係数の間の熱膨脹係数をもち且つ該第二のセ
    ツトの各残りの部分が直接先行する部分および
    直接後続する部分の熱膨脹係数の間の熱膨脹係
    数を有するもの。
JP57070178A 1981-04-27 1982-04-26 High temperature fuel battery assembly Granted JPS57185678A (en)

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JPS57185678A JPS57185678A (en) 1982-11-15
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