JPH02113041A - タルク系充填剤、その製造法およびそれを含むアミノ樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、熱可塑性および熱硬化性樹脂（以下プラスチ
ックと呼ぶ）の充填剤などとして有用な複合粒子、その
製造法およびそれを含有する樹脂組成物に関するもので
ある。

〔従来の技術〕

微粉状のタルクはプラスチックや製紙用充填剤などとし
て大量に使用されている無機充填剤である。無機充填剤
をプラスチックに充填すると、般に弾性率や熱変形温度
は向上するものの、抗張力や衝撃強度は低下することが
多い。これはプラスチックと無機充填剤の親和性が充分
でないためであると考えられている。このため、無機充
填剤表面のプラスチックに対する親和性を向上させるた
めに種々の方法が検討されてきた。例えば、シラン系、
チタン系あるいはクロム系などの各種カップリング剤を
使用する方法や、油脂、高級脂肪酸、高級アルコール、
可塑剤あるいは高沸点炭化水素等の表面処理剤を使用す
る方法などが知られている。

しかしながら、タルクに対してはカップリング剤や表面
処理剤の添加効果が大きくない場合が多く、プラスチッ
クの種類によっては機械的性質を損うことなく多量のタ
ルクを充填することが困難であることが知られている。

その理由は、上記公知の方法ではプラスチックとの親和
性の改善が不充分であるだけでなく、タルクの結晶構造
が層状であり、層間の剥離が起きやすく、このため単に
表面の親和性を改善しただけでは複合プラスチックとし
ての物性の向上が不十分であることによるとされている
。

一方、アミノ樹脂成形材料は耐アーク性、耐トラツキン
グ性、電気絶縁性、耐燃性、着色性、表面硬度、耐溶剤
性、機械的強度などにおいて他のプラスチックにないす
ぐれた性質を有しているものの、熱変色性に問題があり
、用途が限定されていた。熱による変色は常用されてい
るセルロース系フィラーに主として起因することが知ら
れており、この問題を解決するためには無機充填剤の使
用が望ましい。

無機充填剤としてはガラス繊維やアスベストなどが古く
から用いるれてきた。その他の無機充填剤の使用例とし
て、例えば特開昭５７−６７６５０号公報には、β型メ
タ珪酸カルシウムとタルクを共充填したメラミン樹脂成
形材料組成物が、また特開昭５３−５１２４２号公報に
は、水酸化アルミニウムとタルクを共充填したアミノ系
樹脂成形用組成物が開示されている。

しかしながら、従来公知の無機充填剤には次のような問
題があり、改善が望まれていた。

例えば、ガラス繊維やアスベストなどの繊維状充填剤の
場合には、ｍ維の配向による成形品の反りが増加するな
どの欠点が避けられないこと、およびアスベストには発
ガン性の疑いがあることなどの問題がある。一方、タル
ク、β型メタ珪酸カルシウム、炭酸カルシウムあるいは
水酸化アルミニウムなどの比較的アスペクト比の小さな
無機充填剤の場合には、充分な機械的強度が得られない
などの欠点がある。

〔発明が解決しようとする課題〕

したがって、本発明の第１の目的は、プラスチック系複
合材料用充填剤として有用な、タルクの表面が十分な機
械的強度を有する適度な厚さの有機物層により被覆され
た複合粒子とその製造法を提供することである。

本発明の第２の目的は、耐熱変色性にすぐれ、同時に、
セルロース系充填剤を用いた場合に匹敵する機械的強度
を有するアミノ樹脂組成物を提供することである。

〔課題を解決するための手段〕

本発明者らは、このような問題点を解決するため、タル
クの表面を十分な機械的強度を有する適度な厚さの有機
物層により被覆すれば親和性やタルク結晶の層間剥離性
が改善され、その結果、このような複合粒子を充填した
プラスチック系複合材料の物性が向上するであろうと考
え、鋭意研究を進めた。その結果、水性媒体中、タルク
の存在下で、アミノトリアジン系化合物、尿素およびフ
ェノール類よりなる群の中から選ばれた少なくとも１種
とホルムアルデヒドとを反応させ、タルク表面上に熱硬
化性樹脂の縮合物層を形成させてなる複合粒子が上記目
的を達成しうろことを見出し、本発明を完成させるに至
った。

すなわち本発明は、アミノトリアジン系化合物、尿素お
よびフェノール類よりなる群の中から選ばれた少なくと
も１種とホルムアルデヒドとの縮合物層により被覆され
たタルクから成り、タルク表面と該縮合物層とが化学的
に結合されていることを特徴とする複合粒子を提供する
ものである。

このような複合粒子は、たとえば水性媒体中、タルクの
存在下でアミノ）　ＩＪアジン系化合物、尿素およびフ
ェノール類よりなる群の中から選ばれた少なくとも１種
とホルムアルデヒドとを反応させ、タルク表面に縮合物
層を形成させることにより製造される。

以下、さらに本発明の詳細な説明する。

本発明で用いるタルクは滑石と称する鉱石（化学的には
含水珪酸マグネシウム３　Ｍ　ｇ　０・４Ｓｉ０２・Ｈ
２Ｏ）を微粉砕した白色〜灰色の無機粉末であり、通常
市場で人手可能な３００メツシユ以下のものが好ましい
。

本発明に使用されるアミノトリアジン系化合物としては
、メラミンおよびベンゾグアナミンやアセトグアナミン
などのグアナミン類が挙げられる。

また尿素については、その一部をチオ尿素により代替す
ることができる。フェノール類としては、フェノール、
タレゾーノペキシレノール、ターシャリブチルフエノー
ノペフェニルフェノール、ナフトール、炭素数が通常２
〜１２個のアルキル基を持つアルキルフェノール類、シ
クロへキシルフェノーノペハロゲン置換フェノール類な
どの一価フエノール、およびレゾルシン、ビスフェノー
ルＡ１ビスヒドロキシフエニルメタン、ビスヒドロキシ
フェニルエーテノペビスフェノールＢ１ビスフェノール
Ｓなどの二価フェノールなどが挙げられる。また、ホル
ムアルデヒドとしてはホルムアルデヒド自体のほか、ホ
ルマリン、トリオキサン、バラホルムアルデヒドなど、
ホルムアルデヒドを発生するものも使用することができ
る。

本発明においてはアミノトリアジン系化合物、尿素およ
びフェノール類から選ばれた二種以上を用いて、粒子表
面に共縮合系樹脂を被覆させてもよい。例えば、尿素−
メラミン共縮合樹脂、メラミン−フェノール共縮合樹脂
なども縮合物層として好適である。

本発明にいう縮合物層は、ホルムアルデヒドとアミノト
リアジン系化合物、尿素およびフェノール類よりなる群
の中から選ばれた少なくとも１種（以下これをアミン・
フェノール類と呼ぶ）との縮合反応により形成されるも
のである。該縮合物層の縮合度は、一般に熱硬化性樹脂
の縮合度を示すのに用いられる用語でいうと、３−３−
５ｔａまたはＣ−Ｃ−５ｔａのいずれであってもよい。

該縮合物層の厚さは、複合粒子の使用目的に応じて任意
に設定することができる。該縮合物層は本発明の複合粒
子を製造する過程において、または、プラスチックまた
はゴムなどに混合し複合プラスチックまたはゴムなどと
する段階において公知の方法により縮合度を高めること
ができ、それにより、縮合物層の機械的強度は通常の熱
硬化性樹脂のレベルに達し、十分な機械的強度を有する
有機物層を与える。

次にタルク表面と該縮合物層との化学的結合について説
明する。タルクやその他の珪酸塩化合物は一般に、その
表面に水酸基を有することが知られている。後述するよ
うに、水性媒体中においてタルクの存在下にホルムアル
デヒドとアミン・フェノール類を反応させた場合、タル
クの表面水酸基とホルムアルデヒドが反応してタルク表
面上にメチロール基等の活性点が生成し、これを起点に
してタルク表面上に水不溶性の縮合物層が形成されると
推定される。つまり、タルク表面と該縮合物層は化学的
に結合されるのである。このような化学的結合の存在は
次の２つの事実により証明される。すなわぢ、例えば実
施例１に示すように、適切な反応条件を選択した場合に
は反応終了の時点において実質的にすべての縮合物が水
不溶性であること、および走査型電子顕微鏡による観察
によれば、本発明の複合粒子のみが生成しており、タル
クを含まない熱硬化性樹脂のみからなる粒子がみられな
いことの２つである。これにより、実質的にすべての縮
合物がタルク表面の被覆に使用されたとみることができ
る。縮合反応は、少なくとも反応初期においては、主と
して水相中で進行することは当業者の知るところである
。それが、反応終期において、実質的にすべての縮合物
がタルクに付着しているという事実は、上記したタルク
表面との化学的結合の存在によってのみ説明し得ること
である。すなわち、タルク表面に生成したメチロール基
（あるいはメチロールエーテル基）等の官能基が反応の
活性点となり、これと水相中で生成した初期縮合物やア
ミン・フェノール類が反応して新たな活性点が生成する
。これとさらに水相中の初期縮合物などが反応して新た
な活性点を生ずる。このような反応のくり返しにより次
第にタルク上の縮合物層が成長し、ついには、水相中の
縮合物が実質的に存在しなくなるものと考えられる。

さらに、反応条件が適切でない場合、例えば、ホルムア
ルデヒドとメラミンの初期縮合液にタルクと水を加えて
数時間加熱撹拌した場合などには縮合物層の形成量が大
巾に減少するという事実も、タルク表面への単なる物理
的吸着によって縮合物層が形成されるのではないことの
証拠である。

本発明の複合粒子は上記した化学的結合により縮合物層
とタルク表面が強固に接着しているため、単に物理的で
実質的にタルク表面との化学的結合の存在が無視できる
方法、例えば、常法により調製された熱硬化性樹脂の初
期縮合液とタルクを単に物理的に混合し乾燥する方法、
あるいは、加熱溶融させた熱硬化性樹脂をタルクの表面
にコーティングする方法などにより製造された複合粒子
とは本質的に異なるのである。

本発明の複合粒子中のタルク含有量は１０〜９５重量％
が好ましい。１０重量％未満であると粒径の制御が困難
であり、また９５重量％を超えると充填剤としての性能
が低下するなどの問題が生じる傾向がある。

以上の如くして得られる本発明の複合粒子は反応条件を
選択することにより、縮合物層により被覆された複合粒
子がさらに２次的に凝集して肥大化した複合粒子とする
こともできる。このような２次的凝集の度合いは、後述
するように、反応条件の変更により制御することができ
、実質的に１次粒子のみからなる複合粒子から、数百側
の１次粒子の２次的凝集体からなる肥大化した複合粒子
にいたるまで広い範囲で複合粒子の粒径を設定すること
ができる。

次に、本発明の複合粒子の製造法について説明する。

まず、本発明方法は水性媒体中でホルムアルデヒドとア
ミン・フェノール類をタルクの存在下で反応させるもの
である。

各成分の添加順序は特に限定されるものではないが、通
常は、まず所要量のタルクを水に懸濁させ、次にホルム
アルデヒドを加え、最後にアミン・フェノール類を添加
する。ホルムアルデヒドを先に加えた方が得られる固形
分の収量が多くなる傾向が見られるため、上記添加順序
に従うことが通常は望ましい。昇温のタイミングについ
ても特に限定されるものではないが、通常は、ホルムア
ルデヒドを加えてから昇温し、所定の反応温度に近づい
てから、または所定の反応温度に達してから一定時間後
にアミン・フェノール類を添加することが望ましい。

ここで、固形分とは、タルクとその表面を被覆している
縮合物層を合わせたものであり、該縮合物層は上記反応
終了時点において水に不溶性である。

使用するタルクは反応が開始される前に酸で処理されて
いる場合には、処理されていない場合に比較して、固形
分の収量が増加する傾向が見られる。

酸処理の方法としては、反応系外において、あらかじめ
酸と接触させてもよく、また、反応系内において、タル
クを水に懸濁させた後、系のｐＨが２以下にならない範
囲で酸を加えてもよい。使用する酸の種類は特に限定さ
れないが、例えば塩酸、硫酸、りん酸、はう酸などの無
機酸類、ギ酸、シコラ酸、酢酸、酒石酸、クエン酸、マ
レイン酸などのカルボン酸類、およびｐ−）ルエンスル
ホン酸、炭素数１０〜１８のアルキル基を有するアルキ
ルベンゼンスルホン酸などのスルホン酸類などが使用で
きる。

本発明においては、上記反応に際して塩基性触媒を使用
することができる。

塩基性触媒としては、通常のメラミン樹脂、尿素樹脂ま
たはレゾール型フェノール樹脂の製造などに用いられる
触媒が使用でき、例えば、アンモニア水、ピリジン、ヘ
キサメチレンテトラミン、あるいはジメチルアミン、ジ
エチルトリアミン、ポリエチレンイミン等のアルキルア
ミン類、および力性ソーダ、力性カリ、炭酸ソーダ、炭
酸カリ、水酸化カルシウムなどの無機塩基類や無機塩類
などが使用できる。

本発明の反応は水性媒体中で行われるが、この場合の水
の仕込量としては、反応終了時の固形分濃度が１０〜８
０ｗｔ％、好ましくは３０〜７０ｗｔ％となるようにす
ることが望ましい。本発明の反応は、撹拌または混練下
に行ない、反応温度４０〜１００℃、反応時間１〜１０
時間が望ましい。

本発明方法では、縮合物層の２次的凝集の度合はタルク
とアミン・フェノール類の添加量の比率や、アミン・フ
ェノール類の種類、反応温度、反応時間、混練または撹
拌速度、および界面活性剤の種類やその濃度あるいは水
に不溶性の固形分濃度などの反応条件により制御するこ
とができる。

ホルムアルデヒドとアミン・フェノール類のモル比は、
通常のメラミン樹脂、尿素樹脂、フェノール樹脂あるい
は尿素−メラミン共縮合樹脂、メラミン−フェノール共
縮合樹脂などにおいて採用される範囲が望ましく、通常
は１〜３が好適である。

また、縮合物層の縮合度または硬化度についていえば、
少なくとも反応終了の時点で、タルク表面との化学結合
あるいは縮合物相互の架橋反応などにより水に不溶性に
なっていなければならない。

さらに反応がある程度進んだ時点で酸を加えることによ
り縮合物の架橋反応を促進することもできる。ここで使
用できる酸は前記したタルクの酸処理において使用する
酸と同様である。

本発明方法においては、複合粒子の２次的凝集の度合い
を制御するために、前記したように、界面活性剤を用い
ることができる。用い得る界面活性剤の種類は特に限定
されず、市販されている各種の界面活性剤（アニオン系
、カチオン系およびノニオン系）を単独または混合して
用いることができる。

反応終了後、５０℃以下に反応系を冷却し、濾過または
遠心分離等の常法に従って固液を分離した後、水洗し、
乾燥すれば本発明の複合粒子が得られる。乾燥に際して
は温度と時間を選択することにより、縮合度をある程度
制御することが可能である。

上記のようにして本発明方法によって得ちれる複合粒子
は十分な機械的強度を有する適度な厚さの有機物層によ
り被覆されてなるものであり、広い範囲で任意の粒径を
設定することができる。

本発明はまた、上記複合粒子を含有するアミン樹脂組成
物を提供するものである。

本発明で用いるアミノ）封脂としてはメラミン樹脂、尿
素樹脂、グアナミン樹脂およびこれらの変性物であるフ
ェノール・メラミン樹脂、グアナミン・メラミン樹脂、
フェノール・尿素樹脂、尿素・メラミン樹脂、フェノー
ル・グアナミン樹脂、尿素・グアナミン樹脂などが好適
である。ここで、グアナミンとしてはベンゾグアナミン
およびアセトグアナミンから選ばれた少なくとも１種を
用いいることができる。またフェノールとしては前述の
フェノール類から選ばれた少なくとも１種を用いること
ができる。

複合粒子の含育量は、アミノ樹脂組成物の全量に対して
５〜７０重量％が好ましい。５重量％未満であると含有
による効果を十分に得ることができず、また７０重量％
を超えると成形性が悪くなるなどの問題が生じる傾向が
ある。

上記アミン樹脂および複合粒子より本発明のアミノ樹脂
組成物を得る方法は特に限定されず、常用される種々の
方法を用いることができる。例えば、アミノ樹脂の初期
縮合液と該複合粒子を混合し乾燥する方法、あるいは、
固形アミン樹脂と該複合粒子をボールミル、ロールミル
またはニーダ−などの常用される手段を用いて粉砕、混
合または混練する方法などである。本発明のアミン樹脂
組成物には、常用される硬化剤、離型剤および着色剤な
どを配合することができる。また所望により、フィラー
として該複合粒子とバルブ、木粉などのセルロース系フ
ィラーおよび炭酸カルシウム、水酸化アルミニウムなど
の無機系フィラーから選ばれた少なくとも１種とを共充
填することができる。

〔実施例〕

以下、本発明を実施例により具体的に説明する。

実施例１ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに水１２００ｇを仕
込み、撹拌しつつ平均粒径２．３μのタルク３５０ｇを
投入し、タルクの懸濁液とした。これに１９ｗｔ％の塩
酸２．５ｇを加え室温で３０分撹拌したところ、ｐＨは
６．８　　（ＢＴＢ）であった。このようにｐＨの低下
がほとんど見られないのは、タルクの一部が溶出し、酸
を中和するためである。次に、ホルマリン３００ｇを加
えた後昇温を開始し、４０分で９０℃に上昇させ、同温
度に２０分間保持した。さらに、メラミン２４０ｇを投
入し、強く撹拌しつつ９０℃で５時間反応させた。

次に、フラスコ内容物を５０℃まで冷却し、濾過しつつ
２１の水で洗浄した。得られた固形分を８０℃で恒量に
なるまで熱風乾燥器中で乾燥した。

固形分の収量は６３８ｇであった。こうして、ホルムア
ルデヒドとメラミンの縮合物層により被覆されたタルク
である本発明の複合粒子を得た。この複合粒子を電子顕
微鏡により観察すると、平均粒径がおよそ２０μｍであ
り、２次的な凝集が生じていること、および熱硬化性樹
脂のみからなる粒子が存在しないことがわかる。

実施例２ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに水１０００ｇを仕
込み、撹拌しつつ平均粒径２．３μのタルク３００ｇを
投入し、タルクの懸濁液とした。これに１９ｗｔ％の塩
酸２．５ｇを加え室温で３０分撹拌した。次いで、３７
ｗｔ％ホルマリン３６０ｇを加えた後６０℃に昇温し、
同温度に４０分間保持した。次に尿素１８０ｇを加え、
さらに１９ｗｔ％の塩酸８０ｇを少量づつ数回に分けて
ゆっくりと加えながら同温度で５時間反応させた。その
後、炭酸ナトリウムを加えて反応液のｐＨを７とした。

次にフラスコ内容物を５０℃まで冷却し、濾過しつつ２
βの水で洗浄した。得られた固形分を８０℃で恒−量に
なるまで熱風乾燥器中で乾燥した。固形分の収量は５０
３ｇであった。これによって、ホルムアルデヒドと尿素
の縮合物層により被覆さたタルクである本発明の複合粒
子を得た。平均粒径はおよそ３μｍであり、２次的凝集
は観察されなかった。

実施例３ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに水Ｌ４００ｇを仕
込み、撹拌しつつ平均粒径２．３μのタルク４００ｇを
投入した。これに３７ｗｔ％ホルマリン１００ｇを添加
した後昇温し、８５℃に達してからフェノール１’００
ｇと無水炭酸ナトリウム４ｇを投入した。同温度で３時
間反応させた後、１０％塩酸１００ｇを時間をかけて少
量づつゆっくり°と添加し、さらに２時間反応させた。

次いで、炭酸ナトリウムを加えて中和し、反応液のｐＨ
を７とした。

５０℃に冷却した後、濾過しつつ２１の水で洗浄した。

得られた固形分を８０℃で恒量になるまで熱風乾燥器中
で乾燥した。固形分の収量は４９０ｇであった。これに
より、ホルムアルデヒドとフェノールの縮合物層により
被覆さたタルクである本発明の複合粒子を得た。平均粒
径はおよそ５０μｍであった。

実施例４ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに水１０００ｇ、平
均粒径２．３μのタルク３００ｇと３７シｉｔ％ホルマ
リン１６５ｇを添加した後、昇温を開始し、８５℃に達
してからフェノール３８ｇと無水炭酸ナトリウム１．５
ｇを投入した。同温度で１時間反応させた後メラミン１
１３ｇとｌＱｗｔ％塩酸７５ｇを加え、さらに５時間反
応を続行した。その後、炭酸ナトリウムを加えて中和し
ｐＨを７とした。これを５０℃まで冷却し、濾過しつつ
２βの水で洗浄した。得られた固形分を８０℃で恒量に
なるまで熱風乾燥語中で乾燥した。固形分の収量は４３
５ｇであった。これにより、ホルムアルデヒドとメラミ
ンおよびフェノールとの共縮合物層により被覆さたタル
クである本発明の複合粒子を得た。平均粒径はおよそ３
０μｍであった。

実施例５ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに水１０００ｇ１平
均粒径１２μのタルク３００ｇを加えタルクの懸濁液と
した。これに１９ｗｔ％の塩酸２．５ｇを加え室温で３
０分撹拌した。次いで、３７ｗｔ％のホルマリン３６０
ｇを加えた後８７℃に昇温し、同温度に４０分間保持し
た。次にメラミン１８０ｇと力性ソーダ２．６ｇを加え
、強く撹拌しつつ同温度で１時間反応させた。さらに、
尿素１２０ｇと１０％塩酸７０ｇを添加して６０℃で５
時間反応させた。次にフラスコ内容物を５０℃まで冷却
し、濾過しつつ２βの水で洗浄した。得られた固形分を
８０℃で恒量になるまで熱風乾燥語中で乾燥した。固形
分の収量は６３７ｇであった。これによって、ホルムア
ルデヒドとメラミンおよび尿素との共縮合物層により被
覆さたタルクである本発明の複合粒子を得た。平均粒径
はおよそ１５μｍであり、２次的凝集は見られなかった
。

実施例６ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに水１２００ｇを仕
込み、撹拌しつつ平均粒径２．３μのタルク３５０ｇを
投入し、タルクの懸濁液とした。次にホルマリン３００
ｇとメラミン２４０ｇを加えた後昇温を開始し、４０分
で９０℃に上昇させ、強く撹拌しつつ同温度で５時間反
応させた。なお、９０℃に達してから４０分後にノニオ
ン系界面活性剤（日本油脂株式会社製、ノニオンＮＮ５
−２１０）３を添加した。

また、９０℃に達してから４時間後に、０．ＩＮのリン
酸をプランジ丁−ボンブを用いて１分間にｌｄの割合で
３０分間添加した。

次にフラスコ内容物を５０℃まで冷却し、濾過しつつ２
Ａの水で洗浄した。得られた固形分を８０℃で恒量にな
るまで熱風乾燥語中で乾燥した。

固形分の収量は６４２ｇであった。これにより実施例７
で用いられる複合粒子を得た。複合粒子は２次的な凝集
が見られず、平均粒径はおよそ４μｍであった。

実施例７ ４１の冷却器付セパラブルフラスコに３７％ホルマリン
１８００ｇ、水５１０ｇ、水酸化ナトリウムの１０ｗｔ
％水溶液１．８ｇ、およびメラミン１５９０ｇを仕込み
、９０℃で６０分間反応させ、メラミン樹脂の初期縮合
液を得た。

上記初期縮合液の３分の１と実施例６で、得た複合粒子
６３４ｇをニーグー中で混練し、減圧脱水した。こうし
て得た固形分をさろに８０℃の熱風乾燥語中で２時間乾
燥し、本発明のアミン樹脂組成物を得た。該組成物中の
タルク含有量は２７．５ｗｔ％である。

上記組成物１００部につきステアリン酸亜鉛０．４部、
無水フタル酸０．１部を加えボールミル中で粉砕し、粉
状成形材料とした。

比較例１ 実施例７で得た初期縮合液の３分の１に、複合粒子：こ
代えてバルブ２７０ｇを加えた他は実施例７と同様の方
法でバルブ充填粉状成形材料を得た。

比較例２ 実施例７で得た初期縮合液の３分の１に、複合粒子に代
えて平均粒径２．３μのタルク２４１ｇを加えた他は実
施例７と同様の方法でタルク含有量２７．５ｗｔ％のタ
ルク充填粉状成形材料を得た。

上記実施例７および比較例１〜２の成形材料の機械的性
質を第１表に示す。

第１表 次に、実施例７および比較例１の成形品について、それ
ぞれ耐熱変色性を測定した。変色度（ΔＥ）と処理時間
の関係を第２表に示す。

測定条件は次の通りであった。

処　　理　　温　　度＝　１７０℃ 処理雰囲気：空気 使用した測色色差計：日本電色工業製、ダブルビーム交
照測光方式 ％式％ 上表の結果より、実施例７の成形品は機械的強度がセル
ロース系充填剤を用いた場合と同等か、それ以上であり
、同時に耐熱変色性にすぐれていることがわかる。

〔発明の効果〕

本発明の複合粒子は粒子表面がホルムアルデヒドとアミ
ン・フェノール類との縮合物層により被覆されており、
該縮合物層は化学的にタルク表面と結合しているので、
真比重がタルクより小さく、有機物質とのなじみが良く
、機械的強度が大きく、高い耐熱性と耐熱変色性を有し
、かつ難燃性に優れている。このような特長を活かして
、各種プラスチックやゴムの補強剤、充填剤などとして
有利に用いられる。

所望により、縮合物層により被覆されたタルクの２次的
凝集により肥大化した複合粒子を得ることもできる。

また本発明の製造法によれば、極めて容易に安定して上
記複合粒子を製造することができる。

さらに本発明のアミン樹脂組成物は、耐熱変色性にすぐ
れており、かつ機械的強度がセルロース系充填剤を用い
た場合と同等か、それ以上であり、同時に、成形品の反
りが少ないという特長を有している。これらの特長を活
かして、耐熱性電気機械部品や耐熱性食器などとして用
いられる。

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. （１）アミノトリアジン系化合物、尿素およびフェノー
   ル類よりなる群の中から選ばれた少なくとも１種とホル
   ムアルデヒドとの縮合物層により被覆されたタルクから
   成り、該タルク表面と該縮合物層とが化学的に結合され
   ていることを特徴とする複合粒子。
2. （２）複合粒子中のタルクの含有量が１０〜９５重量％
   である請求項（１）記載の複合粒子。
3. （３）水性媒体中、タルクの存在下で、アミノトリアジ
   ン系化合物、尿素およびフェノール類よりなる群の中か
   ら選ばれた少なくとも１種とホルムアルデヒドとを反応
   させ、タルク表面に縮合物層を形成させることを特徴と
   する請求項（１）記載の複合粒子の製造法。
4. （４）請求項（１）または（２）記載の複合粒子を含有
   するアミノ樹脂組成物。
5. （５）複合粒子がアミノ樹脂組成物の全量に対して５〜
   ７０重量％含有されている請求項（４）記載のアミノ樹
   脂組成物。