JPH02113060A - ポリフェニレンエーテル／ポリプロピレン組成物 - Google Patents
ポリフェニレンエーテル／ポリプロピレン組成物Info
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- JPH02113060A JPH02113060A JP1235877A JP23587789A JPH02113060A JP H02113060 A JPH02113060 A JP H02113060A JP 1235877 A JP1235877 A JP 1235877A JP 23587789 A JP23587789 A JP 23587789A JP H02113060 A JPH02113060 A JP H02113060A
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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- C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
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- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L71/00—Compositions of polyethers obtained by reactions forming an ether link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L71/08—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives
- C08L71/10—Polyethers derived from hydroxy compounds or from their metallic derivatives from phenols
- C08L71/12—Polyphenylene oxides
- C08L71/123—Polyphenylene oxides not modified by chemical after-treatment
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明はポリフェニレンエーテル及びポリプロピレンを
含み、場合によっては共役アルケン及びビニル芳香族化
合物から誘導された共重合体を含み得る新規樹脂組成物
に関するものである。
含み、場合によっては共役アルケン及びビニル芳香族化
合物から誘導された共重合体を含み得る新規樹脂組成物
に関するものである。
従来の技術
本明細書において用語“ポリフェニレンエーテル゛樹脂
は種々の触媒的及び非触媒的方法によって製造し得る周
知の一部の重合体を表わすものである。
は種々の触媒的及び非触媒的方法によって製造し得る周
知の一部の重合体を表わすものである。
ポリフェニレンエーテルは既知でありかつたとえば米国
特許第３．３０６．８７４号及び同第３゜３０６．８７
５号（Ｈａｙ）；及び米国特許第３゜２５７．３５７号
及び同第３，２５７．３５８号（Ｓｔａａａｔｏｆｆ
）明細書を包含する多数の刊行物に記載されている。こ
れらは高温抵抗性を要求される多くの商業的用途に有用
でありかつこれらは熱可塑性であるのでフィルム、繊維
及び成形物品に形成し得るものである。しかしながら、
これらの望ましい性質にもか＼わらず、ポリフェニレン
エーテル樹脂から成形された製品は幾分脆くかつ貧弱な
衝撃強さを示す。さらに、比較的高い溶融粘度及び軟化
点は多くの用途において不利であると考えられる。フィ
ルム及び繊維はポリフェニレンエーテルから溶液法を用
いて商業的規模で製造し得るが、溶融法は重合体を軟化
させるために必要な高い温度及びそれに伴う問題、たと
えば不安定性及び変色のために商業的には魅力のないも
のである。か〜る技術はまた高温における操作のために
特別に設計された装置を必要とする。成形物品は溶融加
工技術によって形成し得るが、この場合にも必要とされ
る高温は望ましくない。
特許第３．３０６．８７４号及び同第３゜３０６．８７
５号（Ｈａｙ）；及び米国特許第３゜２５７．３５７号
及び同第３，２５７．３５８号（Ｓｔａａａｔｏｆｆ
）明細書を包含する多数の刊行物に記載されている。こ
れらは高温抵抗性を要求される多くの商業的用途に有用
でありかつこれらは熱可塑性であるのでフィルム、繊維
及び成形物品に形成し得るものである。しかしながら、
これらの望ましい性質にもか＼わらず、ポリフェニレン
エーテル樹脂から成形された製品は幾分脆くかつ貧弱な
衝撃強さを示す。さらに、比較的高い溶融粘度及び軟化
点は多くの用途において不利であると考えられる。フィ
ルム及び繊維はポリフェニレンエーテルから溶液法を用
いて商業的規模で製造し得るが、溶融法は重合体を軟化
させるために必要な高い温度及びそれに伴う問題、たと
えば不安定性及び変色のために商業的には魅力のないも
のである。か〜る技術はまた高温における操作のために
特別に設計された装置を必要とする。成形物品は溶融加
工技術によって形成し得るが、この場合にも必要とされ
る高温は望ましくない。
さらに、ポリフェニレンエーテル樹脂は顕著に優れた加
水分解安定性を有し、したがってたとえば皿洗い機及び
洗濯機におけるごとき水性媒質との接触の場合にはきわ
めて有用であるが、これらは多数の他のより侵食性の溶
剤、たとえばハロゲン化炭化水素、芳香族炭化水素及び
ガソリン、と接触状態に置かれる場合には軟質化し又は
溶解し、したがってかへる溶剤への暴露が生起し又は生
起し得るような用途へのこれらの使用は制限される。
水分解安定性を有し、したがってたとえば皿洗い機及び
洗濯機におけるごとき水性媒質との接触の場合にはきわ
めて有用であるが、これらは多数の他のより侵食性の溶
剤、たとえばハロゲン化炭化水素、芳香族炭化水素及び
ガソリン、と接触状態に置かれる場合には軟質化し又は
溶解し、したがってかへる溶剤への暴露が生起し又は生
起し得るような用途へのこれらの使用は制限される。
ポリフェニレンエーテルの性質を他の重合体との組成物
を形成せしめることによって実質的に改変し得ることは
当該技術において既知であり、多数のか−るポリフェニ
レンエーテル成形用組成物はすでに従来技術において開
示されている。
を形成せしめることによって実質的に改変し得ることは
当該技術において既知であり、多数のか−るポリフェニ
レンエーテル成形用組成物はすでに従来技術において開
示されている。
ポリフェニレンエーテル及びポリオレフィンの配合物は
ポリオレフィンの耐薬品性の一部をポリフェニレンエー
テルに付与し得るのできわめて興味あるものである。し
かしながら、か−る配合物は、配合される個々の樹脂に
ついての制限は別として、特にポリフェニレンエーテル
樹脂及びポリオレフィン樹脂の一方を両者の合計１００
重量％に基づいて約１０重量９６より多量に含む場合に
おいて、ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンとが
比較的非相溶性であることによってきわめてしばしば制
限を受けるという難点がある。か〜る場合には、一方の
樹脂がおそら（は他方の樹脂に与え得るａ利な性質が十
分に実現し得ない。
ポリオレフィンの耐薬品性の一部をポリフェニレンエー
テルに付与し得るのできわめて興味あるものである。し
かしながら、か−る配合物は、配合される個々の樹脂に
ついての制限は別として、特にポリフェニレンエーテル
樹脂及びポリオレフィン樹脂の一方を両者の合計１００
重量％に基づいて約１０重量９６より多量に含む場合に
おいて、ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンとが
比較的非相溶性であることによってきわめてしばしば制
限を受けるという難点がある。か〜る場合には、一方の
樹脂がおそら（は他方の樹脂に与え得るａ利な性質が十
分に実現し得ない。
たとえば、Ｇｏｖａｎの米国特許第３． ３６１． ８
５１号明細書には、ポリフェニレンエーテルをポリオレ
フィンとの組成物に形成することによりて衝撃強さ及び
侵食性溶剤に対する抵抗性を改良することが開示されて
いる。該米国特許明細書によれば、ポリオレフィンは全
組成物の１−１０重量％を構成し得る。
５１号明細書には、ポリフェニレンエーテルをポリオレ
フィンとの組成物に形成することによりて衝撃強さ及び
侵食性溶剤に対する抵抗性を改良することが開示されて
いる。該米国特許明細書によれば、ポリオレフィンは全
組成物の１−１０重量％を構成し得る。
か＼る組成物についての重大な制限の一つは分散された
領域がより大きい粒子に凝集するために層剥離を生ずる
顕著な傾向があり、それによって物理的性質の劣化を惹
起す点である。別の制限はか＼る組成物で脆化しやすい
ことである。従来技術はこれらの配合物の性質を改良す
ることを探求してきた。ポリフェニレンエーテル及びポ
リオレフィン樹脂の相溶性を改善するため及び溶融物中
における形態学的安定性を増加するために５−ＥＢ−Ｓ
ゴムが通常使用されている。しかしながらこれらの組成
物系は実質的な効果を達成するには高濃度のゴムを必要
とするので非効率的である。
領域がより大きい粒子に凝集するために層剥離を生ずる
顕著な傾向があり、それによって物理的性質の劣化を惹
起す点である。別の制限はか＼る組成物で脆化しやすい
ことである。従来技術はこれらの配合物の性質を改良す
ることを探求してきた。ポリフェニレンエーテル及びポ
リオレフィン樹脂の相溶性を改善するため及び溶融物中
における形態学的安定性を増加するために５−ＥＢ−Ｓ
ゴムが通常使用されている。しかしながらこれらの組成
物系は実質的な効果を達成するには高濃度のゴムを必要
とするので非効率的である。
たとえば米国特許第４．１１６．０５５号明細書（Ｌｅ
ｅ、Ｊｒ、 ）にはポリフェニレンエーテル、ビニル芳
香族化合物及び共役ジエンのエラストマー状ブロック共
重合体及びポリオレフィンを含み、随意にさらにスチレ
ン単独重合体又はランダム共重合体樹脂を含み、該ブロ
ック共重合体又はポリオレフィン樹脂のいずれかのみを
含有する組成物よりも改善された靭性を存する組成物が
開示されている。か＼る組成物よりも改善された靭性を
有する組成物が開示されている。か＼る組成物において
、ポリオレフィン樹脂及びＡ−Ｂ−Ａ’型のブロック共
重合体の合計量は全組成物の約５−３０重量％である。
ｅ、Ｊｒ、 ）にはポリフェニレンエーテル、ビニル芳
香族化合物及び共役ジエンのエラストマー状ブロック共
重合体及びポリオレフィンを含み、随意にさらにスチレ
ン単独重合体又はランダム共重合体樹脂を含み、該ブロ
ック共重合体又はポリオレフィン樹脂のいずれかのみを
含有する組成物よりも改善された靭性を存する組成物が
開示されている。か＼る組成物よりも改善された靭性を
有する組成物が開示されている。か＼る組成物において
、ポリオレフィン樹脂及びＡ−Ｂ−Ａ’型のブロック共
重合体の合計量は全組成物の約５−３０重量％である。
中央ブロックＢは共役ジエンで末端ブロックＡ及びＡ′
の合計分子量よりも高分子量である。
の合計分子量よりも高分子量である。
米国特許第４，３８３，０８２号明細書（Ｌｅｅ。
ｊ「、）には、アルケニル芳香族化合物Ａ及び共役ジエ
ンＢからなるＡ−Ｂ型のある種のエラストマー状ジブロ
ック共重合体又はアルケニル芳香族化合物及び共役ジエ
ンのラジアルテレブロック共重合体を使用する場合には
、ポリフェニレンエーテル樹脂中により多量のポリオレ
フィン樹脂を上首尾に配合し得ることが開示されている
。
ンＢからなるＡ−Ｂ型のある種のエラストマー状ジブロ
ック共重合体又はアルケニル芳香族化合物及び共役ジエ
ンのラジアルテレブロック共重合体を使用する場合には
、ポリフェニレンエーテル樹脂中により多量のポリオレ
フィン樹脂を上首尾に配合し得ることが開示されている
。
したがって本発明の一目的は従来技術の組成物を超える
改善された物理的性質分布をもつポリフェニレンエーテ
ル樹脂／ポリプロピレン樹脂組成物を提供するにある。
改善された物理的性質分布をもつポリフェニレンエーテ
ル樹脂／ポリプロピレン樹脂組成物を提供するにある。
今般、本発明者は、驚くべきことに、ポリフェニレンエ
ーテル樹脂及びポリプロピレン樹脂を含んでなる重合体
樹脂組成物中に後述するごとききわめて低い固有粘度を
もつポリフェニレンエーテル樹脂を使用する場合には、
該組成物の加熱撓み温度（ＨＤＴ）及び剛性は“慣用の
°より高い固有粘度をもつポリフェニレンエーテル樹脂
を使用する同様の組成物よりも著しく改善されることを
見出した。さらに、少量、すなわち約（２０％）よりも
少ない量のアルケニル芳香族化合物樹脂及び共役ジエン
からなるジブロック又はトリブロック共重合体又はゴム
変性アルケニル芳香族樹脂のような耐衝撃性改良剤が当
該組成物中に使用し得る。特に重要なことは、耐衝撃性
改良剤を配合した組成物においても、耐衝撃性改良剤を
含まない対照組成物について得られる加熱撓み温度及び
剛性の改良が維持され、ある場合にはより一層改善され
る点である。
ーテル樹脂及びポリプロピレン樹脂を含んでなる重合体
樹脂組成物中に後述するごとききわめて低い固有粘度を
もつポリフェニレンエーテル樹脂を使用する場合には、
該組成物の加熱撓み温度（ＨＤＴ）及び剛性は“慣用の
°より高い固有粘度をもつポリフェニレンエーテル樹脂
を使用する同様の組成物よりも著しく改善されることを
見出した。さらに、少量、すなわち約（２０％）よりも
少ない量のアルケニル芳香族化合物樹脂及び共役ジエン
からなるジブロック又はトリブロック共重合体又はゴム
変性アルケニル芳香族樹脂のような耐衝撃性改良剤が当
該組成物中に使用し得る。特に重要なことは、耐衝撃性
改良剤を配合した組成物においても、耐衝撃性改良剤を
含まない対照組成物について得られる加熱撓み温度及び
剛性の改良が維持され、ある場合にはより一層改善され
る点である。
発明の要旨
本発明によれば、つぎの成分：
（ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂；及び（ｂ）ポリプ
ロピレン樹脂； を含有してなり、該ポリフェニレンエーテル樹脂がクロ
ロホルム巾約２５℃の温度で測定して約０゜３０ｄｌ／
ｇよりも低い固有粘度をもつものである熱可塑性樹脂組
成物が提供される。好ましくは固有粘度は約０．２５ｄ
ｌ／ｇより低く、特に好ましくは約０．２０ｄｆ／ｇよ
り低い。
ロピレン樹脂； を含有してなり、該ポリフェニレンエーテル樹脂がクロ
ロホルム巾約２５℃の温度で測定して約０゜３０ｄｌ／
ｇよりも低い固有粘度をもつものである熱可塑性樹脂組
成物が提供される。好ましくは固有粘度は約０．２５ｄ
ｌ／ｇより低く、特に好ましくは約０．２０ｄｆ／ｇよ
り低い。
他の好ましい実施態様においては、か＼る組成物中のポ
リプロピレン樹脂の量は成分（ａ）及び（ｂ）の合計１
００重量％に基づいて少なくとも約５０重量％であり、
より好ましくは同一基準で少なくとも約７０重量％であ
る。
リプロピレン樹脂の量は成分（ａ）及び（ｂ）の合計１
００重量％に基づいて少なくとも約５０重量％であり、
より好ましくは同一基準で少なくとも約７０重量％であ
る。
別の好ましい実施態様においてぼ、前述した組成物は少
量、すなわち成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量％
に基づいて約２０重量％より少ない、好ましくは約１０
重量％より少ない、より好ましくは約５重量％より少な
い、そしてもっとも好ましくは約１−５ｆｆｉｆｆｉ％
の範囲の量の耐衝撃性改良剤を含有し得る。耐衝撃性改
良剤は当該技術において使用されている既知の耐衝撃性
改良剤の任意のものであることができ、好ましくは通常
それぞれＡ−Ｂ型又はＡ−Ｂ−Ａ （又はＡ’）型共重
合体と呼ばれているアルケニル芳香族化合物及び共役ジ
エンのジブロック又はトリブロック共重合体である。
量、すなわち成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００重量％
に基づいて約２０重量％より少ない、好ましくは約１０
重量％より少ない、より好ましくは約５重量％より少な
い、そしてもっとも好ましくは約１−５ｆｆｉｆｆｉ％
の範囲の量の耐衝撃性改良剤を含有し得る。耐衝撃性改
良剤は当該技術において使用されている既知の耐衝撃性
改良剤の任意のものであることができ、好ましくは通常
それぞれＡ−Ｂ型又はＡ−Ｂ−Ａ （又はＡ’）型共重
合体と呼ばれているアルケニル芳香族化合物及び共役ジ
エンのジブロック又はトリブロック共重合体である。
中央ブロックＢがエチレン−ブチレンブロックでありか
つ両末端ブロックＡ及びＡ（又はＡ’）の合計分子量よ
りも高い分子量をもつものである、ある種のトリブロッ
ク共重合体が特に好ましい。
つ両末端ブロックＡ及びＡ（又はＡ’）の合計分子量よ
りも高い分子量をもつものである、ある種のトリブロッ
ク共重合体が特に好ましい。
か＼るトリブロック共重合体の全分子量は好ましくは約
２０，０００〜２００，０００の範囲、特に好ましくは
約３０．０００〜１２０，０００の範囲、もっとも好ま
しくは約４０．０００〜８０゜０００の範囲である。中
央ブロックＢは好ましくは約１０，０００〜１４０．０
００の範囲、より好ましくは約２０．０００〜２００．
０００の範囲、もっとも好ましくは約３０，０００〜６
０゜０００の範囲の分子量をもつ。
２０，０００〜２００，０００の範囲、特に好ましくは
約３０．０００〜１２０，０００の範囲、もっとも好ま
しくは約４０．０００〜８０゜０００の範囲である。中
央ブロックＢは好ましくは約１０，０００〜１４０．０
００の範囲、より好ましくは約２０．０００〜２００．
０００の範囲、もっとも好ましくは約３０，０００〜６
０゜０００の範囲の分子量をもつ。
発明の詳細な開示
本発明の成分（ａ）を構成するポリフェニレンエーテル
樹脂は通常は式： （式中、Ｑ、Ｑ’、Ｑ’及びＱ−はそれぞれ独立的に水
素、ハロゲン、炭化水素基、ハロ炭化水素基、炭化水素
オキシ基及び／馬ロ炭化水素オキシ基からなる群から選
んだ原子又は基であり；そしてｎは単量体単位の合計数
を表わしかつ約９５より小さい整数、より通常は約７５
より小さい整数そして好ましくは約５０より小さい整数
である）の単位をもつ単独重合体又は共重合体である。
樹脂は通常は式： （式中、Ｑ、Ｑ’、Ｑ’及びＱ−はそれぞれ独立的に水
素、ハロゲン、炭化水素基、ハロ炭化水素基、炭化水素
オキシ基及び／馬ロ炭化水素オキシ基からなる群から選
んだ原子又は基であり；そしてｎは単量体単位の合計数
を表わしかつ約９５より小さい整数、より通常は約７５
より小さい整数そして好ましくは約５０より小さい整数
である）の単位をもつ単独重合体又は共重合体である。
これらのポリフェニレンエーテル樹脂はたとえば前記し
たＨａｙ及びＳｔａｍａｔｏｒｒの米国特許明細書に記
載される方法のごとき既知の方法に従って、たとえば２
．６−シメチルフエノール；２．６−ダニチルフェノー
ル；２，６−シプチルフエノール；２゜６−ジラウリル
フェノール；２．６−ジプロビルフエノール；２．６−
ジフェニルフェノール；２−メチル−６−ドリルフェノ
ール：２−メチル−６−メドキシフエノール、２，３．
６−）ジメチルフェノール、２，３，５．６−チトラメ
チルフエノール；及び２．６−ジメチルフェノールを包
含するが、これらに限定されないフェノール類の反応か
ら製造することができる。
たＨａｙ及びＳｔａｍａｔｏｒｒの米国特許明細書に記
載される方法のごとき既知の方法に従って、たとえば２
．６−シメチルフエノール；２．６−ダニチルフェノー
ル；２，６−シプチルフエノール；２゜６−ジラウリル
フェノール；２．６−ジプロビルフエノール；２．６−
ジフェニルフェノール；２−メチル−６−ドリルフェノ
ール：２−メチル−６−メドキシフエノール、２，３．
６−）ジメチルフェノール、２，３，５．６−チトラメ
チルフエノール；及び２．６−ジメチルフェノールを包
含するが、これらに限定されないフェノール類の反応か
ら製造することができる。
これらのフェノールの各々は単独で反応させて対応する
単独重合体を製造してもよく、あるいは二つずつ組合せ
て又はさらに他のフェノールと組合せて反応させて対応
する共重合体を製造してもよい。単独重合体の例はつぎ
のちのを包含する。
単独重合体を製造してもよく、あるいは二つずつ組合せ
て又はさらに他のフェノールと組合せて反応させて対応
する共重合体を製造してもよい。単独重合体の例はつぎ
のちのを包含する。
ポリ（２，６−ジメチル−１．４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジブチル−１．４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，６−ジプロピル−１．４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレンエーテ
ル）： ポリ（２−メチル−６−トリル−１，４−）ユニレンエ
ーテル）： ポリ（２−メチル−６−ブチル１，４−フェニレンエー
テル）； ポリ（２，６−ジメトキシ−１，４−）ユニレンエーテ
ル）； ポリ（２，３，６−ドリメチルー１，４−フェニレンエ
ーテル）； ポリ（２，３，５，６−チトラメチルー１．４−）ユニ
レンエーテル）；及び ポリ（２，６−ジェトキシ−１，４−フェニレンエーテ
ル）。
）； ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジブチル−１．４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，６−ジプロピル−１．４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレンエーテ
ル）： ポリ（２−メチル−６−トリル−１，４−）ユニレンエ
ーテル）： ポリ（２−メチル−６−ブチル１，４−フェニレンエー
テル）； ポリ（２，６−ジメトキシ−１，４−）ユニレンエーテ
ル）； ポリ（２，３，６−ドリメチルー１，４−フェニレンエ
ーテル）； ポリ（２，３，５，６−チトラメチルー１．４−）ユニ
レンエーテル）；及び ポリ（２，６−ジェトキシ−１，４−フェニレンエーテ
ル）。
共重合体の例は２．６−ジメチルフェノールと他のフェ
ノールとの共重合体、たとえばポリ（２゜６−ジメチル
−共−２，３，６−ドリメチルー１゜４−フェニレンエ
ーテル）；ポリ（２，６−ジメチル−共−２−メチル−
６−ブチル−１，４−）ユニレンエーテル）；等を包含
する。
ノールとの共重合体、たとえばポリ（２゜６−ジメチル
−共−２，３，６−ドリメチルー１゜４−フェニレンエ
ーテル）；ポリ（２，６−ジメチル−共−２−メチル−
６−ブチル−１，４−）ユニレンエーテル）；等を包含
する。
本発明の目的のために特に好ましいポリフェニレンエー
テルの−４はエーテル型酸素原子に対シてオルト位であ
る二つの位置にアルキル置換基をもつもの、すなわち上
記式中、Ｑ及びＱ′がアルキル基、もっとも好ましくは
１〜４個の炭素原子をもつアルキル基であるものを包含
する。この群の代表的な例はつぎのちのである。
テルの−４はエーテル型酸素原子に対シてオルト位であ
る二つの位置にアルキル置換基をもつもの、すなわち上
記式中、Ｑ及びＱ′がアルキル基、もっとも好ましくは
１〜４個の炭素原子をもつアルキル基であるものを包含
する。この群の代表的な例はつぎのちのである。
ポリ（２，６−ジメチル−１．４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジニチルー１．４−）ユニレンエーテル
）； ポリ（２−メチル−６−エチル１，４−フェニレンエー
テル）； ポリ（２−メチル−６−ブロビルー１．４−）ユニしン
エーテル）； ポリ（２，６−ジプロピル−１．４−）ユニレンエーテ
ル）； ポリ（２−エチル−６−ブロビルー１，４−フェニレン
エーテル）；等。
）； ポリ（２，６−ジニチルー１．４−）ユニレンエーテル
）； ポリ（２−メチル−６−エチル１，４−フェニレンエー
テル）； ポリ（２−メチル−６−ブロビルー１．４−）ユニしン
エーテル）； ポリ（２，６−ジプロピル−１．４−）ユニレンエーテ
ル）； ポリ（２−エチル−６−ブロビルー１，４−フェニレン
エーテル）；等。
本発明の目的のためにもっとも好ましいポリフェニレン
エーテル樹脂はポリ（２，６−ジメチル−１．４−）ユ
ニレンエーテル）である。
エーテル樹脂はポリ（２，６−ジメチル−１．４−）ユ
ニレンエーテル）である。
前述したとおり、本発明において使用するに適し本発明
の組成物に予想外の優れた性質を付与することが認めら
れたポリフェニレンエーテル樹脂はクロロホルム中、約
２５℃の温度でｎ１定して約０．３０ｄｌ／ｒより低い
、好ましくは約０．２５ｄｌ／ｇより低い、特に好まし
くは約０．２０ｄｌ／「より低い固有粘度をもつもので
ある。
の組成物に予想外の優れた性質を付与することが認めら
れたポリフェニレンエーテル樹脂はクロロホルム中、約
２５℃の温度でｎ１定して約０．３０ｄｌ／ｒより低い
、好ましくは約０．２５ｄｌ／ｇより低い、特に好まし
くは約０．２０ｄｌ／「より低い固有粘度をもつもので
ある。
固有粘度はポリフェニレンエーテル樹脂の分子量に関係
する。稀薄溶液の粘度の測定は分子量を日常試験的に測
定するためのもっとも簡単かっもっとも広範に使用され
る方法を提供するものである。この方法は絶対的な方法
ではなく、各重合体系はまず分別された重合体試料につ
いて行なわれる絶対分子量測定（通常光散乱法又はその
他の当該技術において既知の方法による）によって検量
されなければならない。粘度は通常溶剤１００ｍ１当り
約０６５ｇの濃度で、ある特定容量の溶液が一定長さの
毛細管を通過する流動時間を測定することによって測定
される。測定は一定温度、通常的２５℃で行なわれる。
する。稀薄溶液の粘度の測定は分子量を日常試験的に測
定するためのもっとも簡単かっもっとも広範に使用され
る方法を提供するものである。この方法は絶対的な方法
ではなく、各重合体系はまず分別された重合体試料につ
いて行なわれる絶対分子量測定（通常光散乱法又はその
他の当該技術において既知の方法による）によって検量
されなければならない。粘度は通常溶剤１００ｍ１当り
約０６５ｇの濃度で、ある特定容量の溶液が一定長さの
毛細管を通過する流動時間を測定することによって測定
される。測定は一定温度、通常的２５℃で行なわれる。
二つの典型的な粘度計は通常ウベローデ型及びキャノン
−フェンスケ型と呼ばれる毛管粘度計である。粘度計の
型には関係なく、すべての粘度計は同一原理に基づいて
作用するものである。すなわち、任意の個々の粘度計に
おいては、粘度を測定すべき溶液のある容量を保有する
ための溜めを有する。この溜めの上部ミニスカス（ｓｌ
ｎｌｓｃｕｓ）を開始ミニスカス線に到達せしめこのミ
ニスカスが第二のミニスカス線に到達するに要する時間
は供試溶液の粘度に応じて決まる。各粘度計は毛管の長
さ及び直径の変化に対して較正し、この変化を粘度の計
算において係数として考慮する。粘度の用語としてつぎ
のちのが通常使用される。
−フェンスケ型と呼ばれる毛管粘度計である。粘度計の
型には関係なく、すべての粘度計は同一原理に基づいて
作用するものである。すなわち、任意の個々の粘度計に
おいては、粘度を測定すべき溶液のある容量を保有する
ための溜めを有する。この溜めの上部ミニスカス（ｓｌ
ｎｌｓｃｕｓ）を開始ミニスカス線に到達せしめこのミ
ニスカスが第二のミニスカス線に到達するに要する時間
は供試溶液の粘度に応じて決まる。各粘度計は毛管の長
さ及び直径の変化に対して較正し、この変化を粘度の計
算において係数として考慮する。粘度の用語としてつぎ
のちのが通常使用される。
相対粘度（粘度比） 、ｎｒｅ□ ：
ｎ、、ｌ−ｎ／ｎｏ−ｔ／ｌ。
この式において、ｎ及びｎ それぞれボイズ単位で表わ
した溶液及び溶剤の粘度を表わし、これらは粘度計の毛
管を通過するそれぞれの対応流動時間を及びｔ に比例
する。相対粘度は無次元である。
した溶液及び溶剤の粘度を表わし、これらは粘度計の毛
管を通過するそれぞれの対応流動時間を及びｔ に比例
する。相対粘度は無次元である。
比粘度、ｎ ：
ｐ
ｎ ｎＯｔ ｔ□
−−ｎｔｅｌ−’
ｐ
ｎ□ ｔ□
比粘度もまた無次元である。
換算粘度（粘度数”ｎｒｅｄ’
ｎｒ８ｄ−０８，／Ｃ
インヒーレント粘度（対数粘度数）ｎＩｎｈ’ｎ、ｎｈ
−１ｎ ｎ、８１／Ｃ 固有粘度（極限粘度数）、［ｎ］ ： ［ｎ］ ” （ｎｓｐ／Ｃ） 。、。−（ｎ、、ｈ）
、。
−１ｎ ｎ、８１／Ｃ 固有粘度（極限粘度数）、［ｎ］ ： ［ｎ］ ” （ｎｓｐ／Ｃ） 。、。−（ｎ、、ｈ）
、。
上記の式において、濃度Ｃは溶剤１００ｍ１当りのｇ数
で表わされる：したがって、換算粘度、インヒーレント
粘度及び固有粘度はｄｉ／ｇの単位をもつ。固有粘度は
換算粘度又はインヒーレント粘度対濃度のプロットを濃
度０まで外挿することによって決定される。固を粘度は
マルクーホウィンク（Ｍａｒｋ−ｔｌｏｕｖｉｎｋ）の
方程式：％式％ （式中、Ｋ及びａは重合体及び溶剤の種類によって決ま
る定数である）に従って分子量に関係し得るので上記し
た式の中でもっとも有用である。記号ａ及び１ｏｇＫは
絶対的方法によって予め分子量を測定した一連の分別重
合体試料のｌｏｇ ［ｎ１対分子量のｌｏｇのプロッ
トのそれぞれ勾配及び切片を表わす。か＼るプロットは
非分岐重合体に適用される場合には線状である。したが
って、Ｋ及びａの数値を求めるためにはかなりの操作を
必要とするが、幸いなことにこれらの定数は広範囲の重
合体積についてすでに公表されている。マルクーホウイ
ンクの関係式によって得られる分子量は粘度平均分子量
、Ｍｖ、と呼ばれる。粘度平均分子量は数平均分子量よ
りも重量平均分子量に数値的に近く、したがって定数Ｋ
及びａを重量平均分子量を測定した分別重合体試料につ
いて決定すればより良好な結果が得られる。上述したと
おり、光散乱法が通常使用される。
で表わされる：したがって、換算粘度、インヒーレント
粘度及び固有粘度はｄｉ／ｇの単位をもつ。固有粘度は
換算粘度又はインヒーレント粘度対濃度のプロットを濃
度０まで外挿することによって決定される。固を粘度は
マルクーホウィンク（Ｍａｒｋ−ｔｌｏｕｖｉｎｋ）の
方程式：％式％ （式中、Ｋ及びａは重合体及び溶剤の種類によって決ま
る定数である）に従って分子量に関係し得るので上記し
た式の中でもっとも有用である。記号ａ及び１ｏｇＫは
絶対的方法によって予め分子量を測定した一連の分別重
合体試料のｌｏｇ ［ｎ１対分子量のｌｏｇのプロッ
トのそれぞれ勾配及び切片を表わす。か＼るプロットは
非分岐重合体に適用される場合には線状である。したが
って、Ｋ及びａの数値を求めるためにはかなりの操作を
必要とするが、幸いなことにこれらの定数は広範囲の重
合体積についてすでに公表されている。マルクーホウイ
ンクの関係式によって得られる分子量は粘度平均分子量
、Ｍｖ、と呼ばれる。粘度平均分子量は数平均分子量よ
りも重量平均分子量に数値的に近く、したがって定数Ｋ
及びａを重量平均分子量を測定した分別重合体試料につ
いて決定すればより良好な結果が得られる。上述したと
おり、光散乱法が通常使用される。
すでに述べたとおり、固有粘度は直接分子量に関係する
。したがって、単にポリフェニレンエーテル樹脂をその
分子量によって選定することによって本発明に従う組成
物を得ることができる。−般に、約１２，０００より低
い分子量が適当であり、約１０，０００より低い分子量
が好ましく、約６．０００より低い分子量がより好まし
い。上記式（Ｉ）中の“ｎ”は典型的には約９５より小
さく、好ましくは約７５より小さく、より好ましくは約
５０より小さい数となる。
。したがって、単にポリフェニレンエーテル樹脂をその
分子量によって選定することによって本発明に従う組成
物を得ることができる。−般に、約１２，０００より低
い分子量が適当であり、約１０，０００より低い分子量
が好ましく、約６．０００より低い分子量がより好まし
い。上記式（Ｉ）中の“ｎ”は典型的には約９５より小
さく、好ましくは約７５より小さく、より好ましくは約
５０より小さい数となる。
成分（ｂ）に広範囲のポリプロピレンから構成し得る。
ポリプロピレンは３種類の異なる立体化学配列のいずれ
のものにも重合し得る。これらの配列は製造技術及び／
又は触媒の適切な選択によって単独で又はポリプロピレ
ン重合体の異なる部分に存在し得る。アイソタクチック
ポリプロピレンはそのメチル基のすべてを重合体鎖の鎖
長全体にわたって片側に有する。シンジオタクチックポ
リプロピレンは重合体鎖の鎖長に沿ってメチル基を両側
に交互に規則的に配列して有する。アククチツクポリプ
ロピレンは重合体鎖の鎖長に沿ってメチル基をランダム
に両側に分布して有する。触媒、温度及び溶剤を包含す
る実験条件を適当に選定することによって、これらの立
体特異性重合体の各々を製造することができる。アタク
チックポリプロピレンは軟質の弾性ゴム状物質である。
のものにも重合し得る。これらの配列は製造技術及び／
又は触媒の適切な選択によって単独で又はポリプロピレ
ン重合体の異なる部分に存在し得る。アイソタクチック
ポリプロピレンはそのメチル基のすべてを重合体鎖の鎖
長全体にわたって片側に有する。シンジオタクチックポ
リプロピレンは重合体鎖の鎖長に沿ってメチル基を両側
に交互に規則的に配列して有する。アククチツクポリプ
ロピレンは重合体鎖の鎖長に沿ってメチル基をランダム
に両側に分布して有する。触媒、温度及び溶剤を包含す
る実験条件を適当に選定することによって、これらの立
体特異性重合体の各々を製造することができる。アタク
チックポリプロピレンは軟質の弾性ゴム状物質である。
アイツタチック及びシンジオタクチックポリプロピレン
はいずれも構造の規則性のために重合体鎖を粗いに良く
はめ合わせるので結晶性である。ポリプロピレン類の混
合物及び組合も使用することができる。結晶性ポリプロ
ピレンの使用が好ましい。
はいずれも構造の規則性のために重合体鎖を粗いに良く
はめ合わせるので結晶性である。ポリプロピレン類の混
合物及び組合も使用することができる。結晶性ポリプロ
ピレンの使用が好ましい。
分岐ポリプロピレンを使用することも可能である。分岐
ポリプロピレンは遊離ラジカル法によって製造すること
ができ、重合中の連鎖移動に基づいて、その際連鎖移動
剤が遊離ラジカル型（ｃＨ２−ＣＨ２）の重合体分子で
あり重合体鎖に沿うある部位から水素原子を引き抜きそ
の攻撃点に分岐基をもつことによって分岐が誘導される
結果として、分岐構造を達成し得る。分岐ポリプロピレ
ンは本質的に非結晶性である。
ポリプロピレンは遊離ラジカル法によって製造すること
ができ、重合中の連鎖移動に基づいて、その際連鎖移動
剤が遊離ラジカル型（ｃＨ２−ＣＨ２）の重合体分子で
あり重合体鎖に沿うある部位から水素原子を引き抜きそ
の攻撃点に分岐基をもつことによって分岐が誘導される
結果として、分岐構造を達成し得る。分岐ポリプロピレ
ンは本質的に非結晶性である。
随意成分であるアルケニル芳香族化合物Ａ及び共役ジエ
ンＢのジブロックＡ−Ｂ共重合体は式：（式中、Ｒ１及
びＲ２は水素及び１〜６個の炭素原子をもつ低級アルキ
ル及びアルケニル基からなる群から選ばれ、Ｒ３及びＲ
４は塩素、臭素、水素及び１〜６個の炭素原子をもつ低
級アルキル基からなる群から選ばれ；そしてＲ５及びＲ
６は水素及び１〜６個の炭素原子をもつ低級アルキル及
びアルケニル基からなる群から選ばれるか又はＲ５及び
Ｒ６はハイドロカルビル基とともに連結してナフチル基
を形成し得る）をもつアルケニル芳香族化合物から誘導
される。
ンＢのジブロックＡ−Ｂ共重合体は式：（式中、Ｒ１及
びＲ２は水素及び１〜６個の炭素原子をもつ低級アルキ
ル及びアルケニル基からなる群から選ばれ、Ｒ３及びＲ
４は塩素、臭素、水素及び１〜６個の炭素原子をもつ低
級アルキル基からなる群から選ばれ；そしてＲ５及びＲ
６は水素及び１〜６個の炭素原子をもつ低級アルキル及
びアルケニル基からなる群から選ばれるか又はＲ５及び
Ｒ６はハイドロカルビル基とともに連結してナフチル基
を形成し得る）をもつアルケニル芳香族化合物から誘導
される。
アルケニル芳香族化合物の特定の例はスチレン、ブロム
スチレン、クロルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−
メチルスチレン、ビニルキシレン、ジビニルベンゼン、
ビニルナフタリン及びビニルトルエンを包含する。
スチレン、クロルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−
メチルスチレン、ビニルキシレン、ジビニルベンゼン、
ビニルナフタリン及びビニルトルエンを包含する。
これらのアルケニル芳香族化合物はたとえば１゜３−ブ
タジェン、２−メチル−１，３−ブタジェン及び１，３
−ペンタジェンから誘導される共役ジエンと共重合され
る。
タジェン、２−メチル−１，３−ブタジェン及び１，３
−ペンタジェンから誘導される共役ジエンと共重合され
る。
Ａ−Ｂ型ブロック共重合体は当該技術において周知であ
りあるいは特許文献、たとえば英国特許筒１，１４５．
９２３号明細書に記載されるっぎの方法によって製造す
ることができる。これらの重合体はまた、たとえばシェ
ル・ケミカル社がら商標名“シェルビス（Ｓｈｅｌｌｖ
ｌｓ）” ５０として、商業的に入手可能である。これ
らはブロックＢ中における詣肪族不飽和分が水素添加に
よって減少されたジブロック共重合体であることが好ま
しい。
りあるいは特許文献、たとえば英国特許筒１，１４５．
９２３号明細書に記載されるっぎの方法によって製造す
ることができる。これらの重合体はまた、たとえばシェ
ル・ケミカル社がら商標名“シェルビス（Ｓｈｅｌｌｖ
ｌｓ）” ５０として、商業的に入手可能である。これ
らはブロックＢ中における詣肪族不飽和分が水素添加に
よって減少されたジブロック共重合体であることが好ま
しい。
か−る共重合体はゴムブロックＢの平均不飽和分がその
もとの数値の２０％より少ない値まで、より好ましくは
１０％より少ない値まで減少したものであることが好ま
しい。
もとの数値の２０％より少ない値まで、より好ましくは
１０％より少ない値まで減少したものであることが好ま
しい。
水素添加はニッケル又は珪藻土、ラニーニッケル、亜ク
ロム酸銅、硫化モリブデン及び担体上の微細分状白金又
は他の貴金属のような種々の水素添加用触媒を使用する
ことによって行なうことができる。
ロム酸銅、硫化モリブデン及び担体上の微細分状白金又
は他の貴金属のような種々の水素添加用触媒を使用する
ことによって行なうことができる。
水素添加は実質的に任意所望の温度及び圧力で、たとえ
ば大気圧から３． ｏ ｏ ｏｐｓｉｇの範囲の圧力
及び７５″Ｆ〜６００”Ｆの範囲の温度で２４時間まで
の反応時間で達成し得る。か＼る方法は周知のものであ
る。
ば大気圧から３． ｏ ｏ ｏｐｓｉｇの範囲の圧力
及び７５″Ｆ〜６００”Ｆの範囲の温度で２４時間まで
の反応時間で達成し得る。か＼る方法は周知のものであ
る。
用語“ラジアルテレブロック共重合体″は周知の一群の
物質を定義するものである。これらは商業的に入手可能
であるか又は米国特許第３，５９５．９４２号及び同第
４．０９０，９９６号明細書のような特許文献に記載さ
れるつぎの方法によって製造することができる。
物質を定義するものである。これらは商業的に入手可能
であるか又は米国特許第３，５９５．９４２号及び同第
４．０９０，９９６号明細書のような特許文献に記載さ
れるつぎの方法によって製造することができる。
例証として示せば、ブタジェンのような共役ジエン及び
スチレンのようなビニル芳香族化合物をｎ−ブチルリチ
ウムのようなオルガノ金属化合物の存在下で共重合して
活性金属原子、たとえばリチウムを末端に有する連鎖か
らなる共重合体状生成物を形成させる。これらの共重合
体を該重合体鎖りの末端金属原子と反応してそれと置換
し得る１個より多い活性部位をもつカップリング剤と反
応させる。得られる共重合体は中央に位置するカップリ
ング剤とそれから種々の方向に延びる数個の共重合体鎖
とからなる構造によって特徴付けられる。水素添加が望
まれる場合には、該共重合体をついで既知の方法、たと
えばＤｅ Ｖａｕｌｌの米国特許第３，６９６，０８８
号明細書に記載される方法によって水素添加せしめ得る
。
スチレンのようなビニル芳香族化合物をｎ−ブチルリチ
ウムのようなオルガノ金属化合物の存在下で共重合して
活性金属原子、たとえばリチウムを末端に有する連鎖か
らなる共重合体状生成物を形成させる。これらの共重合
体を該重合体鎖りの末端金属原子と反応してそれと置換
し得る１個より多い活性部位をもつカップリング剤と反
応させる。得られる共重合体は中央に位置するカップリ
ング剤とそれから種々の方向に延びる数個の共重合体鎖
とからなる構造によって特徴付けられる。水素添加が望
まれる場合には、該共重合体をついで既知の方法、たと
えばＤｅ Ｖａｕｌｌの米国特許第３，６９６，０８８
号明細書に記載される方法によって水素添加せしめ得る
。
ビニル芳香族化合物及びジエンのＡ−Ｂ−Ａ型ブロック
共重合体は当該技術において周知でありかつ商業的に入
手可能である。これらはたとえばこ＼に参考文献として
引用するＫｅｎｎｅｄｙら編、１ｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃ
ｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ １９６９年発行“Ｐｏｌｙ
ｍｅｒ Ｃｈｅａｌｓｔｒｙ ｏｆ’ ５ｙｎｔｈｅｔ
１ｃ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ 、第２３巻、第■編、
第５５３〜５５９頁に記載されている。他の記載は同じ
くこ＼に参考文献として引用するＺｅｌ １ｎｓｋ１の
米国特許第３．２５１，９０５号明細書及びｌ１ｏｌｄ
ｅｎらの米国特許第３．３２１゜６３５号明細書に与え
られている。
共重合体は当該技術において周知でありかつ商業的に入
手可能である。これらはたとえばこ＼に参考文献として
引用するＫｅｎｎｅｄｙら編、１ｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃ
ｅ Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ １９６９年発行“Ｐｏｌｙ
ｍｅｒ Ｃｈｅａｌｓｔｒｙ ｏｆ’ ５ｙｎｔｈｅｔ
１ｃ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ 、第２３巻、第■編、
第５５３〜５５９頁に記載されている。他の記載は同じ
くこ＼に参考文献として引用するＺｅｌ １ｎｓｋ１の
米国特許第３．２５１，９０５号明細書及びｌ１ｏｌｄ
ｅｎらの米国特許第３．３２１゜６３５号明細書に与え
られている。
一般に、随意成分であるブロック共重合体は両末端ブロ
ック八−これらは同一でも異なってもよい−が単環又は
多環型の芳香族部分をもつビニル芳香族化合物から製造
された熱可塑性の単独重合体又は共重合体であるＡ−Ｂ
−Ａ型のものである。か＼るビニル芳香族化合物の例は
スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニ
ルキシレン、エチルビニルキシレン、ビニルナフタリン
等又はそれらの混合物を包含する。
ック八−これらは同一でも異なってもよい−が単環又は
多環型の芳香族部分をもつビニル芳香族化合物から製造
された熱可塑性の単独重合体又は共重合体であるＡ−Ｂ
−Ａ型のものである。か＼るビニル芳香族化合物の例は
スチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、ビニ
ルキシレン、エチルビニルキシレン、ビニルナフタリン
等又はそれらの混合物を包含する。
中央ブロックＢはジエン炭化水素、好ましくは共役ジエ
ン、たとえば１，３−ブタジェン、２゜３−ジメチルブ
タジェン、イソプレン、１，３−ペンタジェン等又はそ
れらの混合物から誘導されるエラストマー状重合体であ
る。
ン、たとえば１，３−ブタジェン、２゜３−ジメチルブ
タジェン、イソプレン、１，３−ペンタジェン等又はそ
れらの混合物から誘導されるエラストマー状重合体であ
る。
これらの共重合体の比及びそれぞれの平均分子量は広い
範囲で変動し得る。しかしながら、多くの場合、中央ブ
ロックＢの分子量は末端ブロックの合計分子量よりも大
きいであろう。これは最適の衝撃強さ及び耐溶剤性を得
るために必要であると考えられる。末端ブロックＡの分
子量は好ましくは約２，０００〜１００．０００の範囲
であり、一方中央ブロックＢの分子量は好ましくは約２
５゜０００〜約１．０００．０００の範囲である。
範囲で変動し得る。しかしながら、多くの場合、中央ブ
ロックＢの分子量は末端ブロックの合計分子量よりも大
きいであろう。これは最適の衝撃強さ及び耐溶剤性を得
るために必要であると考えられる。末端ブロックＡの分
子量は好ましくは約２，０００〜１００．０００の範囲
であり、一方中央ブロックＢの分子量は好ましくは約２
５゜０００〜約１．０００．０００の範囲である。
所望ならば、これらのブロック共重合体は該共重合体の
ゴム部分を水素添加するために後処理することができる
。
ゴム部分を水素添加するために後処理することができる
。
水素添加はニッケル又は珪藻土、ラニーニッケル、クロ
ム酸銅、硫化モリブデン及び低表面積触媒担体上の微細
分状白金又は他の貴金属のような種々の水素添加触媒の
存在下で行なうことができる。
ム酸銅、硫化モリブデン及び低表面積触媒担体上の微細
分状白金又は他の貴金属のような種々の水素添加触媒の
存在下で行なうことができる。
水素添加は任意所望の温度及び圧力、たとえば大気圧か
ら３，０００ｐｓ１の範囲、通常は１００〜１，０００
ｐｓｌの範囲の圧力及び７５”Ｆ 〜６００″Ｆの温度
で、０．１〜２４時間、好ましくは０゜２〜８時間の範
囲の反応時間で達成し得る。
ら３，０００ｐｓ１の範囲、通常は１００〜１，０００
ｐｓｌの範囲の圧力及び７５”Ｆ 〜６００″Ｆの温度
で、０．１〜２４時間、好ましくは０゜２〜８時間の範
囲の反応時間で達成し得る。
水素添加Ａ−Ｂ−Ａブロック共重合体に関しては、約４
．０００〜約１１５．０００の範囲の平均分子量をもつ
末端ブロックＡ及び約２０，０００〜約４５０．０００
の範囲の平均分子量をもつ中央ブロックＢを形成するこ
とが好ましい。末端ブロックＡが８．０００〜６０，０
００の平均分子量をもち、一方中央ブロックＢが約５０
．０００〜３００，０００の平均分子量をもつことがさ
らに一層好ましい。
．０００〜約１１５．０００の範囲の平均分子量をもつ
末端ブロックＡ及び約２０，０００〜約４５０．０００
の範囲の平均分子量をもつ中央ブロックＢを形成するこ
とが好ましい。末端ブロックＡが８．０００〜６０，０
００の平均分子量をもち、一方中央ブロックＢが約５０
．０００〜３００，０００の平均分子量をもつことがさ
らに一層好ましい。
特に好ましい水素添加ブロック共重合体はポリブタジェ
ン中央ブロックをもち、そのブタジェン炭素原子の３５
〜５５％、より好ましくは４０〜５０％はビニル側鎖で
ある型のものである。
ン中央ブロックをもち、そのブタジェン炭素原子の３５
〜５５％、より好ましくは４０〜５０％はビニル側鎖で
ある型のものである。
これらの水素添加ブロック共重合体はニーに参考文献と
して引用するＪｏｎｅｓの米国特許第３，４３１．３２
３号明細書及びＤｅ ＬａＭａｒｅらの米国特許第３．
６７０．０５４号明細書により詳細に記載されている。
して引用するＪｏｎｅｓの米国特許第３，４３１．３２
３号明細書及びＤｅ ＬａＭａｒｅらの米国特許第３．
６７０．０５４号明細書により詳細に記載されている。
好ましい組成物においては、随意成分であるブロック共
重合体はポリブタジェン部分又はポリイソプレン部分が
水素添加された又はされていない型のポリスチレン−ポ
リブタジェン−ポリスチレン型又はポリスチレン−ポリ
イソプレン−ポリスチレン型のＡ−Ｂ−Ａブロック共重
合体である。
重合体はポリブタジェン部分又はポリイソプレン部分が
水素添加された又はされていない型のポリスチレン−ポ
リブタジェン−ポリスチレン型又はポリスチレン−ポリ
イソプレン−ポリスチレン型のＡ−Ｂ−Ａブロック共重
合体である。
本発明の随意成分であるもっとも好ましいブロック共重
合体は前述したごとくアルケニル芳香族化合物（Ａ）及
びエチレン−ブタジェン中央ブロック（Ｂ）からなりか
つ−数式： （式中、Ｒ３及びＲ４は塩素、臭素、水素及び１〜６個
の炭素原子をもつ低級アルキル基からなる群から選ばれ
、Ｒ５及びＲ６は水素、１〜６個の炭素原子をもつ低級
アルキル及び低級アルケニル基からなる群から選ばれる
か又はＲ５及びＲ６はハイドロカルビル基とともに連結
してナフチル基を形成してもよい）の化合物、たりし該
化合物は第３級炭素原子をもついかなる置換基を含まな
いものとする、から誘導される。好ましいビニル芳香族
化合物はスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエ
ン、ビニルキシレン、ビニルナフタリン等である。
合体は前述したごとくアルケニル芳香族化合物（Ａ）及
びエチレン−ブタジェン中央ブロック（Ｂ）からなりか
つ−数式： （式中、Ｒ３及びＲ４は塩素、臭素、水素及び１〜６個
の炭素原子をもつ低級アルキル基からなる群から選ばれ
、Ｒ５及びＲ６は水素、１〜６個の炭素原子をもつ低級
アルキル及び低級アルケニル基からなる群から選ばれる
か又はＲ５及びＲ６はハイドロカルビル基とともに連結
してナフチル基を形成してもよい）の化合物、たりし該
化合物は第３級炭素原子をもついかなる置換基を含まな
いものとする、から誘導される。好ましいビニル芳香族
化合物はスチレン、α−メチルスチレン、ビニルトルエ
ン、ビニルキシレン、ビニルナフタリン等である。
随意成分であるブロック共重合体の好ましい実施態様は
ビニル芳香族化合物（Ａ）としてスチレンをアルケン（
Ｂ）としてエチレン−ブチレンブロックを提供する。も
っとも好ましいブロック共重合体はスチレン−エチレン
ブチレン−スチレン（Ｓ−ＥＢ−Ｓ） トリブロック
エラストマー及びスチレン−エチレンプロピレン（Ｓ−
ＥＰ）ジブロックエラストマーである。
ビニル芳香族化合物（Ａ）としてスチレンをアルケン（
Ｂ）としてエチレン−ブチレンブロックを提供する。も
っとも好ましいブロック共重合体はスチレン−エチレン
ブチレン−スチレン（Ｓ−ＥＢ−Ｓ） トリブロック
エラストマー及びスチレン−エチレンプロピレン（Ｓ−
ＥＰ）ジブロックエラストマーである。
さらに、もっとも好ましいブロック共重合体中の（Ａ）
対（Ｂ）の比が約２６ ： ７４〜約３３：６７（重量
による）である場合に望ましい結果が得られることが認
められた。これらの好ましい形態のブロック共重合体は
種々の“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）エラストマーとし
て商業的に入手可能である。種々のクレイトンの構造組
成についての詳細を第１表に示す。
対（Ｂ）の比が約２６ ： ７４〜約３３：６７（重量
による）である場合に望ましい結果が得られることが認
められた。これらの好ましい形態のブロック共重合体は
種々の“クレイトン（Ｋｒａｔｏｎ）エラストマーとし
て商業的に入手可能である。種々のクレイトンの構造組
成についての詳細を第１表に示す。
０Ｘ−１７０１
ＧＸ−１７０２
−Ｂ−５
−Ｂ−３
−ＥＢ−８
−ＥＢ−Ｓ
−ＥＢ−３
−ＥＰ
−ＥＰ
３Ｂ／６４
２Ｂ／７４
本発明の組成物中には他の成分も含有せしめ得る。これ
らは通常プラスチックスに使用される添加剤、たとえば
充填剤、たとえば充填剤及び／又は補強剤、強化用繊維
、可塑剤、着色剤、染料、難燃化剤、酸化防止剤、顔料
、離型剤、ドリップ抑制剤等の中からそれらの慣用の目
的のための慣用の量で使用し得る。これらは少量、たｖ
し通常全組成物の重量の１〜６０重量％の範囲の有効量
が選定される。
らは通常プラスチックスに使用される添加剤、たとえば
充填剤、たとえば充填剤及び／又は補強剤、強化用繊維
、可塑剤、着色剤、染料、難燃化剤、酸化防止剤、顔料
、離型剤、ドリップ抑制剤等の中からそれらの慣用の目
的のための慣用の量で使用し得る。これらは少量、たｖ
し通常全組成物の重量の１〜６０重量％の範囲の有効量
が選定される。
別の実施態様においては、組成物は繊維状（フィラメン
ト状）ガラス及び／又はグラファイトのような補強用充
填剤；雲母、タルク等及び好ましくはクレーのような鉱
物質充填剤；及びビニル成分用の担体としてのポリエチ
レン又はその他の類似の重合体を含有する。か−る実施
態様において補強剤として使用するに適するフィラメン
ト状ガラスは当該技術において周知でありかつ多数の製
造業者から入手可能である。これらのフィラメントは標
準的方法、たとえば水蒸気、空気又は火炎吹込によって
及び好ましくは機械的引抜きによって製造される。これ
らのフィラメントは約０．０００１２インチ〜０．００
０７５インチの範囲の直径をもつことが好ましいが、こ
れは本発明にとって臨界的ではない。これらの充填剤は
シランで処理してもよ＜、シなくてもよい。
ト状）ガラス及び／又はグラファイトのような補強用充
填剤；雲母、タルク等及び好ましくはクレーのような鉱
物質充填剤；及びビニル成分用の担体としてのポリエチ
レン又はその他の類似の重合体を含有する。か−る実施
態様において補強剤として使用するに適するフィラメン
ト状ガラスは当該技術において周知でありかつ多数の製
造業者から入手可能である。これらのフィラメントは標
準的方法、たとえば水蒸気、空気又は火炎吹込によって
及び好ましくは機械的引抜きによって製造される。これ
らのフィラメントは約０．０００１２インチ〜０．００
０７５インチの範囲の直径をもつことが好ましいが、こ
れは本発明にとって臨界的ではない。これらの充填剤は
シランで処理してもよ＜、シなくてもよい。
ガラスフィラメントの長さ及びそれらが繊維状に集束さ
れるか否か及び該繊維がついでヤーン、ローブ又はロー
ビングに集束されるか否かあるいはマット等に織成され
るか否かもまた本発明にとって臨界的ではない。しかし
ながら、成形用組成物を製造する場合には、フィラメン
ト状ガラスを約１／８インチ〜約２インチの長さをもつ
チョップトストランドの形で使用することが好都合であ
る。他方、これらの組成物からの成形物品においては、
コンパウンド処理中にかなりの破砕が生起するのでより
短かい長さの繊維が存在し得る。しかしながら、このこ
とは、約０．０００５インチ〜０．２５０インチの範囲
の長さのガラスフィラメントを含む射出成形された熱可
塑性物品によって最良の性質がもたらされることからし
て望ましいものである。
れるか否か及び該繊維がついでヤーン、ローブ又はロー
ビングに集束されるか否かあるいはマット等に織成され
るか否かもまた本発明にとって臨界的ではない。しかし
ながら、成形用組成物を製造する場合には、フィラメン
ト状ガラスを約１／８インチ〜約２インチの長さをもつ
チョップトストランドの形で使用することが好都合であ
る。他方、これらの組成物からの成形物品においては、
コンパウンド処理中にかなりの破砕が生起するのでより
短かい長さの繊維が存在し得る。しかしながら、このこ
とは、約０．０００５インチ〜０．２５０インチの範囲
の長さのガラスフィラメントを含む射出成形された熱可
塑性物品によって最良の性質がもたらされることからし
て望ましいものである。
充填剤の配合量は該組成物からの成形物品に要求される
強度の規格値に応じて広範囲に変動し、その量はある程
度の補強効果を与えるに少なくとも十分であることのみ
を要件とする。しかしながら、補強用繊維の使用量は組
成物中の充填剤と樹脂成分との合計重量の約１〜約６０
重量％範囲であることが好ましい。
強度の規格値に応じて広範囲に変動し、その量はある程
度の補強効果を与えるに少なくとも十分であることのみ
を要件とする。しかしながら、補強用繊維の使用量は組
成物中の充填剤と樹脂成分との合計重量の約１〜約６０
重量％範囲であることが好ましい。
本発明の組成物は、繊維補強剤及び充填剤を含む場合及
び含まない場合のいずれについても、慣用の難燃化剤の
有効量を添加して難燃化性を付与することができる。周
知のごとく、難燃化剤は元素態赤燐、燐化合物、ハロゲ
ン及び窒素化合物の単独又は好ましくはさらにアンチモ
ン化合物のような共働剤との組合せに基づくものであり
得る。
び含まない場合のいずれについても、慣用の難燃化剤の
有効量を添加して難燃化性を付与することができる。周
知のごとく、難燃化剤は元素態赤燐、燐化合物、ハロゲ
ン及び窒素化合物の単独又は好ましくはさらにアンチモ
ン化合物のような共働剤との組合せに基づくものであり
得る。
本発明の組成物は任意の既知の方法を使用して製造する
ことができる。か＼る方法の一つにおいては、所定成分
について予備配合物を形成し、これを−軸又は二軸スク
リュー押出機上で４００″Ｆ〜５５０″Ｆの温度で押出
し、細断し、より小さい寸法に切断又は粉砕しモして４
００’Ｆ〜５００”Ｆの温度で射出成形して所望の形状
及び寸法の物品を製造する。
ことができる。か＼る方法の一つにおいては、所定成分
について予備配合物を形成し、これを−軸又は二軸スク
リュー押出機上で４００″Ｆ〜５５０″Ｆの温度で押出
し、細断し、より小さい寸法に切断又は粉砕しモして４
００’Ｆ〜５００”Ｆの温度で射出成形して所望の形状
及び寸法の物品を製造する。
好ましい実施態様の開示
つぎの実施例は本発明を例証するためのものである。こ
れらの実施例は同等本発明を限定することを意図するも
のではない。実施例中で使用したＰＰＯ樹脂は後記第２
表に示したごとき固有粘度（１，ｖ、）ををしていた。
れらの実施例は同等本発明を限定することを意図するも
のではない。実施例中で使用したＰＰＯ樹脂は後記第２
表に示したごとき固有粘度（１，ｖ、）ををしていた。
実施例１−２及び比較例Ａ−Ｅ
第２表に示す成分をミキサー上で配合しそして得られる
配合物を二輪スクリュー（３０鰭）ウニルナ−ブライプ
ラー（Ｖｅｒｎｅｒ−Ｐｆ’１ｅｌｄｅｒｅｒ ）型押
出機上で５００″Ｆで押出しそして射出温度４９０丁で
試験棒に成形した。これらの試験棒の物理的性質を評価
して結果を第２表に示す。
配合物を二輪スクリュー（３０鰭）ウニルナ−ブライプ
ラー（Ｖｅｒｎｅｒ−Ｐｆ’１ｅｌｄｅｒｅｒ ）型押
出機上で５００″Ｆで押出しそして射出温度４９０丁で
試験棒に成形した。これらの試験棒の物理的性質を評価
して結果を第２表に示す。
比較の目的で、本発明に従わない他の組成物も同一の条
件で製造し、成形しそして試験した。これらについ°Ｃ
も第２表に示す。
件で製造し、成形しそして試験した。これらについ°Ｃ
も第２表に示す。
第２表
ａｆＦＩ Ａ” Ｂ” Ｃ”
Ｉ Ｄ” Ｅ” ２組成（！Ｉｒｆ１部） ポリプロビレ＞”” １００ ７５ ７５
７５ ７５ ７５ ７５ボリフ＾ニレ
ンエーテル ０．４１１．ｖ、 −２５−−２５−０，
３２１，ｖ、 −−２５−−２５−０，１
Ｂ１．ｖ、 −−−２５−−２５ＫＧ １
８５０ （耐衝撃性改良７ｆｌＤ −・ −−−２２２（
ｌＩＩｙＴ）’Ｆ６８ｐｓ１ ２２９ ２５２
２４９ ３１０ ２２５ ２１１ ２９０
引張降伏 （Ｐ！ｌｌＸｌ０’） ４．８ ！、７ ３
．８ ５．０ ４．０ ３．９ ５．０引張強さ （９１１１Ｘ１０３） ２．７ ３．４
３．０ ５．０ ３．２ ３．２ ４．９
曲げ弾性率 （ｐｓｌｘｌＯ’） １９９ ２２６
２２１ ２３０ １７２ １７３ ２０７曲
げ強さ （ｐｓｌ刈０２） ６．０
５．９ Ｂ、０ フ、４
５．４ ５．３ ８．７８ 対照 ｘｘ 比較例 １″８使用されたポリプロピレンはハイモント（Ｈｌｓ
ｏｎｔ）社から入手し得るハイモント（ｌＩｌ［１ｆｆ
） ８３２３テあツタ。
Ｉ Ｄ” Ｅ” ２組成（！Ｉｒｆ１部） ポリプロビレ＞”” １００ ７５ ７５
７５ ７５ ７５ ７５ボリフ＾ニレ
ンエーテル ０．４１１．ｖ、 −２５−−２５−０，
３２１，ｖ、 −−２５−−２５−０，１
Ｂ１．ｖ、 −−−２５−−２５ＫＧ １
８５０ （耐衝撃性改良７ｆｌＤ −・ −−−２２２（
ｌＩＩｙＴ）’Ｆ６８ｐｓ１ ２２９ ２５２
２４９ ３１０ ２２５ ２１１ ２９０
引張降伏 （Ｐ！ｌｌＸｌ０’） ４．８ ！、７ ３
．８ ５．０ ４．０ ３．９ ５．０引張強さ （９１１１Ｘ１０３） ２．７ ３．４
３．０ ５．０ ３．２ ３．２ ４．９
曲げ弾性率 （ｐｓｌｘｌＯ’） １９９ ２２６
２２１ ２３０ １７２ １７３ ２０７曲
げ強さ （ｐｓｌ刈０２） ６．０
５．９ Ｂ、０ フ、４
５．４ ５．３ ８．７８ 対照 ｘｘ 比較例 １″８使用されたポリプロピレンはハイモント（Ｈｌｓ
ｏｎｔ）社から入手し得るハイモント（ｌＩｌ［１ｆｆ
） ８３２３テあツタ。
第２表に示した結果から認め得るごとく、本発明の組成
物は対照試験（Ａ）及び比較例（Ｂ−Ｅ）の組成物より
も著しく改善された加熱撓み温度及び剛性特性を示す。
物は対照試験（Ａ）及び比較例（Ｂ−Ｅ）の組成物より
も著しく改善された加熱撓み温度及び剛性特性を示す。
このことはポリフェニレンエーテルの固有粘度が９．４
１ｄｌ／ｓｒから０，３２ｄｌ／ｇに低減した限りでは
か〜る改善を示さず、事実、ある場合には低下した物理
的性質を示す組成物を与えるという事実からみて全て予
想外である。
１ｄｌ／ｓｒから０，３２ｄｌ／ｇに低減した限りでは
か〜る改善を示さず、事実、ある場合には低下した物理
的性質を示す組成物を与えるという事実からみて全て予
想外である。
上述した本発明の教示に基づいて、本発明の他の修正及
び変形が可能であることは当業者には自明である。した
がって、本発明の開示された特定の実施態様に、特許請
求の範囲に示した本発明の技術思想の範囲内で種々の変
更を加え得ることは勿論である。
び変形が可能であることは当業者には自明である。した
がって、本発明の開示された特定の実施態様に、特許請
求の範囲に示した本発明の技術思想の範囲内で種々の変
更を加え得ることは勿論である。
前述したすべての特許及びその他の文献は参考資料とじ
てニーに組入れるものとする。
てニーに組入れるものとする。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、つぎの成分： （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂；及び （ｂ）ポリプロピレン樹脂； を含有してなり、該ポリフェニレンエーテル樹脂が約０
．３０ｄｌ／ｇより低い固有粘度をもつ、熱可塑性樹脂
組成物。 ２、ポリフェニレンエーテル樹脂が約０．２０ｄｌ／ｇ
より低い固有粘度をもつ、請求項１記載の組成物。 ３、ポリフェニレンエーテル樹脂が約０．１０ｄｌ／ｇ
より低い固有粘度をもつ、請求項１記載の組成物。 ４、ポリフェニレンエーテルが式 ▲数式、化学式、表等があります▼ （式中、Ｑ、Ｑ′、Ｑ″及びＱ′″はそれぞれ独立的に
水素、ハロゲン、炭化水素基、ハロ炭化水素基、炭化水
素オキシ基及びハロ炭化水素オキシ基からなる群から選
んだ原子又は基であり；そしてｎは単量体単位の合計数
を表わしかつ約９５より小さい整数である）の単位をも
つ単独重合体又は共重合体である請求項１記載の組成物
。 ５、ｎが約７５より小さい整数である請求項４記載の組
成物。 ６、ｎが約５０より小さい整数である請求項４記載の組
成物。 ７、ポリフェニレンエーテルが１２，０００より小さい
数平均分子量をもつ請求項４記載の組成物。 ８、ポリフェニレンエーテルが、 ポリ（２，６−ジプロピル−１，４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２−メチル−６−トリル−１，４−フェニレンエ
ーテル）； ポリ（２−メチル−６−ブチル−１，４−フェニレンエ
ーテル）； ポリ（２，６−ジメトキシ−１，４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，３，６−トリメチル−１，４−フェニレンエ
ーテル）； ポリ（２，３，５，６−テトラメチル−１，４−フェニ
レンエーテル）； ポリ（２，６−ジエトキシ−１，４−フェニレンエーテ
ル）； ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエーテル
）； ポリ（２，６−ジブチル−１，４−フェニレンエーテル
）；及び ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フェニレンエーテ
ル）； からなる一種又はそれ以上のポリフェニレンエーテルか
ら選ばれた単独重合体又は共重合体である請求項１記載
の組成物。 ９、共重合体がポリ（２，６−ジメチル−共−２，３，
６−トリメチル−１，４−フェニレンエーテル）及びポ
リ（２，６−ジメチル−共−２−メチル−６−ブチル−
１，４−フェニレンエーテル）から選ばれる請求項８記
載の組成物。 １０、ポリプロピレン樹脂が結晶型である請求項１記載
の組成物。 １１、ポリプロピレン樹脂がアイソタクチック又はシン
ジオタクチック型である請求項１０記載の組成物。 １２、成分（ｂ）が成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００
重量％に基づいて少なくとも５０重量％の量で存在する
請求項１記載の組成物。 １３、成分（ｂ）が成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００
重量％に基づいて少なくとも７０重量％の量で存在する
請求項１記載の組成物。 １４、成分（ｂ）が成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００
重量％に基づいて少なくとも９０重量％の量で存在する
請求項１記載の組成物。 １５、さらに成分（ｃ）として、Ａ−Ｂ型ブロック共重
合体、Ａ−Ｂ−Ａ型ブロック共重合体、ラジアルテレブ
ロック共重合体又はそれらの混合物から選んだ耐衝撃性
改良剤を含有する請求項１記載の組成物。 １６、耐衝撃性改良剤成分（ｃ）がＡ−Ｂ−Ａ型の一種
又はそれ以上のブロック共重合体である請求項１記載の
組成物。 １７、成分（ｃ）が成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００
重量％に基づいて約２０重量％より少ない量で存在する
請求項１６記載の組成物。 １８、成分（ｃ）が成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００
重量％に基づいて約１０重量％より少ない量で存在する
請求項１６記載の組成物。 １９、成分（ｃ）が成分（ａ）及び（ｂ）の合計１００
重量％に基づいて約５重量％より少ない量で存在する請
求項１６記載の組成物。 ２０、成分（ｃ）がＡ−Ｂ−Ａ型共重合体であり、その
中央ブロックＢがエチレン−ブチレンブロックでありか
つそれが末端ブロックＡの合計分子量よりも大きい２０
，０００〜２００，０００の範囲の分子量をもつ請求項
１６記載の組成物。 ２１、ポリフェニレンエーテル樹脂として約０．３０ｄ
ｌ／ｇより低い固有粘度をもつものを使用することを特
徴とするポリフェニレンエーテル樹脂及びポリプロピレ
ン樹脂を含んでなる熱可塑性樹脂組成物の加熱撓み温度
及び剛性を改良する方法。 ２２、請求項１記載の組成物から形成された物品。 ２３、請求項２１記載の方法によって製造された物品。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US07/244,489 US4972021A (en) | 1988-09-14 | 1988-09-14 | Polyphenylene ether/polypropylene compositions |
| US244,489 | 1988-09-14 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02113060A true JPH02113060A (ja) | 1990-04-25 |
| JP2645413B2 JP2645413B2 (ja) | 1997-08-25 |
Family
ID=22922982
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1235877A Expired - Fee Related JP2645413B2 (ja) | 1988-09-14 | 1989-09-13 | ポリフェニレンエーテル／ポリプロピレン組成物 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4972021A (ja) |
| EP (1) | EP0358993A3 (ja) |
| JP (1) | JP2645413B2 (ja) |
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| WO2012049743A1 (ja) | 2010-10-13 | 2012-04-19 | 旭化成ケミカルズ株式会社 | ポリフェニレンエーテル、並びに樹脂組成物及びその成形体 |
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