JPS63128064A - 樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
（技術分野）
本発明は、成形加工性、耐熱剛性、耐衝熔強度に優れた
樹脂組成物に関する。詳しくは、成形加工性、耐油性に
優れ、広く工業用途に用いられているポリプロピレン樹
脂と特定のポリフェニレンエーテル及び特定のスチレン
誘導体共役ジエンブロック共重合体とを配合することに
より、ポリプロピレン樹脂の特性と、ポリフェニレンエ
ーテルの特徴交る耐熱性を同時に有し、さらに耐衝撃強
度をも改良し友、自動車や電気製品の構造部材等の高度
な要求性能を満足する成形用材料に関する（先行技術） ポリプロピレン樹脂は、成形加工性１機械的強度、耐油
性などのバランスに優れる代表的な成形材料であるが、
耐熱性が要求される用途分野においては、その利用が制
限されている。一方、ポリフェニレンエーテル樹脂は優
れた耐熱性１機械的性質を有するエンジニアリングプラ
スチックスとして認められているが、溶融流動性が悪く
成形加工が困難であるという欠点がある。両者の長所を
損なわず欠点を相補できれば、利用分野の広い優れた成
形材料の提供が可能となる。すでにかかる目的で棹々の
配合組成物が提案されている。％開昭４２−７０６９号
公報にはポリフェニレンエーテルとポリオレフィンとよ
りなる組成物が示されているが、両成分は本質的に非相
溶であシ、配合割合には限度があって上記のごとき目的
を満たすには至っていない。
樹脂組成物に関する。詳しくは、成形加工性、耐油性に
優れ、広く工業用途に用いられているポリプロピレン樹
脂と特定のポリフェニレンエーテル及び特定のスチレン
誘導体共役ジエンブロック共重合体とを配合することに
より、ポリプロピレン樹脂の特性と、ポリフェニレンエ
ーテルの特徴交る耐熱性を同時に有し、さらに耐衝撃強
度をも改良し友、自動車や電気製品の構造部材等の高度
な要求性能を満足する成形用材料に関する（先行技術） ポリプロピレン樹脂は、成形加工性１機械的強度、耐油
性などのバランスに優れる代表的な成形材料であるが、
耐熱性が要求される用途分野においては、その利用が制
限されている。一方、ポリフェニレンエーテル樹脂は優
れた耐熱性１機械的性質を有するエンジニアリングプラ
スチックスとして認められているが、溶融流動性が悪く
成形加工が困難であるという欠点がある。両者の長所を
損なわず欠点を相補できれば、利用分野の広い優れた成
形材料の提供が可能となる。すでにかかる目的で棹々の
配合組成物が提案されている。％開昭４２−７０６９号
公報にはポリフェニレンエーテルとポリオレフィンとよ
りなる組成物が示されているが、両成分は本質的に非相
溶であシ、配合割合には限度があって上記のごとき目的
を満たすには至っていない。
特開昭５４−８８９６０号には、エラストマー状スチレ
ン−ブタジェン−スチレントリブロック共重合体を共存
させることにより、大量部のポリオレフィン樹脂をボリ
フェニレンエーテ／Ｉ／樹脂中に良好に混合しうろこと
が提示されている。しかしながら上記公報に示されてい
るように、ポリオレフィンおよびエラストマーの合計菫
が３０重量釜を越えると相分離がおきやすくなるばかり
でなく１曲げ破壊係数が著しく低下する。材料の重要な
特性である剛性が低下するものと推測される。
ン−ブタジェン−スチレントリブロック共重合体を共存
させることにより、大量部のポリオレフィン樹脂をボリ
フェニレンエーテ／Ｉ／樹脂中に良好に混合しうろこと
が提示されている。しかしながら上記公報に示されてい
るように、ポリオレフィンおよびエラストマーの合計菫
が３０重量釜を越えると相分離がおきやすくなるばかり
でなく１曲げ破壊係数が著しく低下する。材料の重要な
特性である剛性が低下するものと推測される。
特開昭５８−１０３５５７号には、ポリフェニレンエー
テル、ポリオレフィン、スチレンブタジェンジブロック
共重合体からなる組成物が開示され、ポリオレフィンの
割合は、全量１００重量部に対し２０重量部以上含有せ
しめることが示されているが、ポリオレフィン成分の割
合の増大によって影響を受けやすい、剛性、特に高温時
の剛性についてより一層の改良が望まれているのが現状
である。
テル、ポリオレフィン、スチレンブタジェンジブロック
共重合体からなる組成物が開示され、ポリオレフィンの
割合は、全量１００重量部に対し２０重量部以上含有せ
しめることが示されているが、ポリオレフィン成分の割
合の増大によって影響を受けやすい、剛性、特に高温時
の剛性についてより一層の改良が望まれているのが現状
である。
（発明の概要）
本発明者らは、ポリフェニレンエーテルおヨヒポリオレ
フィン混合組成物の成形加工性、耐油性および機械的強
度の高置に良好なバランスを実現すべく検討を行った結
果、意外なことに、従来機械的強度が重合度に比例する
ことから不適当と考えられてい友低重合度領域の特定の
ポリフェニレンエーテルを、特定の組成のスチレン系化
合物−共役ジエンブロック共重合体及びポリオレフィン
樹脂に配合することによシ、極めて優れた剛性。
フィン混合組成物の成形加工性、耐油性および機械的強
度の高置に良好なバランスを実現すべく検討を行った結
果、意外なことに、従来機械的強度が重合度に比例する
ことから不適当と考えられてい友低重合度領域の特定の
ポリフェニレンエーテルを、特定の組成のスチレン系化
合物−共役ジエンブロック共重合体及びポリオレフィン
樹脂に配合することによシ、極めて優れた剛性。
特に高温剛性と、耐ｇＩｊｌ撃強度特に低温耐衝撃強度
を有する、成形性に優れ次組酸物を見い出し次。
を有する、成形性に優れ次組酸物を見い出し次。
即ち本発明の提供する組成物は取分囚クロロホルム、３
０℃の極限粘度が０−４ｄｌｌｔＡ虜であるポリフェニ
レンエーテル、または上記ポリフェニレンエーテルとス
チレン系樹脂とからなる混合組成９８０〜２０重宜俤、
成分（ｂ）プロピレンの単独重合体または（および）プ
ロピレンを主構成成分とする共重合体、あるいは、これ
等の重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物、１
０〜８０重量優、成分（ｃ）スチレン系重合体ブロック
成分と共役ジエン重合体ブロック成分とからなるブロッ
ク共重合体、１７’（はその共役ジエン重合体ブロック
成分を水素化して得られ友ブロック共重合体、２〜４０
重鼠％、からなシ、成分（ｂ）と成分（ｃ）の合計被が
全体量に対してすくなくとも３０嵐ｔ％であり、成分（
ｃ）の成分（ｂ）に対する割合が０．１〜２であること
を特徴とする。成形加工性、剛性、特に高温剛性、耐衝
撃性、特に低温耐衝撃性のバランスに優れた組成物であ
る。
０℃の極限粘度が０−４ｄｌｌｔＡ虜であるポリフェニ
レンエーテル、または上記ポリフェニレンエーテルとス
チレン系樹脂とからなる混合組成９８０〜２０重宜俤、
成分（ｂ）プロピレンの単独重合体または（および）プ
ロピレンを主構成成分とする共重合体、あるいは、これ
等の重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物、１
０〜８０重量優、成分（ｃ）スチレン系重合体ブロック
成分と共役ジエン重合体ブロック成分とからなるブロッ
ク共重合体、１７’（はその共役ジエン重合体ブロック
成分を水素化して得られ友ブロック共重合体、２〜４０
重鼠％、からなシ、成分（ｂ）と成分（ｃ）の合計被が
全体量に対してすくなくとも３０嵐ｔ％であり、成分（
ｃ）の成分（ｂ）に対する割合が０．１〜２であること
を特徴とする。成形加工性、剛性、特に高温剛性、耐衝
撃性、特に低温耐衝撃性のバランスに優れた組成物であ
る。
（具体的説明）
成分（ａ）
本発明で用いるポリフェニレンエーテル樹脂トは一般式
（但し、Ｒは各々独立に水素、ハロゲン、炭化水素基、
ハロ炭化水素基、炭化水素オキシ基のいずれかである）
で表わされるフェノール類の１種又は２種以上を酸化カ
ップリング重合せしめてえられる重合体である。上記一
般式の具体例としてはフェノール、ｏ−１ｍ ＋、また
はｐ−クレゾール。
ハロ炭化水素基、炭化水素オキシ基のいずれかである）
で表わされるフェノール類の１種又は２種以上を酸化カ
ップリング重合せしめてえられる重合体である。上記一
般式の具体例としてはフェノール、ｏ−１ｍ ＋、また
はｐ−クレゾール。
２．６ ＋、 ２．５ ＋、 ２．４ ＋、または
３．５−ジメチルフェノール、２−メチル−６−フェニ
ルフェノール、２．ｅ−ジフェニルフェノール、２．６
−シエチルフエノール、 ２，３．５ ＋、 ２，
３．６ ＋、 ｔたは２．４゜６−トリメチルフエノー
ル、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、Ｐ−ヒド
ロキシスチレンなどが挙げられる。更に上記一般式以外
のビスフェノール人、テトラブロモビスフェノールＡ、
レゾルシン、ハイドロキノン、ノボラック樹脂、 ３
．３’。
３．５−ジメチルフェノール、２−メチル−６−フェニ
ルフェノール、２．ｅ−ジフェニルフェノール、２．６
−シエチルフエノール、 ２，３．５ ＋、 ２，
３．６ ＋、 ｔたは２．４゜６−トリメチルフエノー
ル、３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール、Ｐ−ヒド
ロキシスチレンなどが挙げられる。更に上記一般式以外
のビスフェノール人、テトラブロモビスフェノールＡ、
レゾルシン、ハイドロキノン、ノボラック樹脂、 ３
．３’。
／ ５．５’ ｒ’ ４．４’−ジヒドロキシビフェニ
ル２．２′−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ
）プロパン。
ル２．２′−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ
）プロパン。
ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ）メタン。
のどとき多価ヒドロキシ芳香族化合物と上記一般式との
共重合も用いることができる。これらの化合物の中で好
ましいものとしては２．６−シメチルフエノールの単独
重合体、大濠部の２．６−シメチルフエノールと小量部
の２．３．６−トリメチルフエノールおよびまたは２．
４．６−トリメチルフエノールおよびまたは０−クレゾ
ールおよびまたはｐ−クレゾールおよびま之は２．２′
−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ）プロパン
の共重合体である。
共重合も用いることができる。これらの化合物の中で好
ましいものとしては２．６−シメチルフエノールの単独
重合体、大濠部の２．６−シメチルフエノールと小量部
の２．３．６−トリメチルフエノールおよびまたは２．
４．６−トリメチルフエノールおよびまたは０−クレゾ
ールおよびまたはｐ−クレゾールおよびま之は２．２′
−ビス（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ）プロパン
の共重合体である。
該重合体の製造方法は公知であり例えば米国特ｆｆ第３
３０６８７４号、第３３０６８７５号、および第３２５
７３５７芳容明細書に記載されているＯ 酸化重合せしめる際に用いられる酸化カップリング触媒
は特に限定されるものでなく、本発明重合度の重合体が
得られるいかなる触媒でも使用しつる。当分野では第１
鋼塩−第３＠アミン、第２鋼塩−アミン−アルカリ金属
水酸化物、マンガン喋−第１アミンなどよりなる多くの
触媒系が公知である。所定の重合度に制御する方法とし
ては。
３０６８７４号、第３３０６８７５号、および第３２５
７３５７芳容明細書に記載されているＯ 酸化重合せしめる際に用いられる酸化カップリング触媒
は特に限定されるものでなく、本発明重合度の重合体が
得られるいかなる触媒でも使用しつる。当分野では第１
鋼塩−第３＠アミン、第２鋼塩−アミン−アルカリ金属
水酸化物、マンガン喋−第１アミンなどよりなる多くの
触媒系が公知である。所定の重合度に制御する方法とし
ては。
重合溶剤の溶媒／非溶媒の割合を変える方法（米国特許
第３４４０２１７号明細書、特開昭４９−２５０９５号
明細６）１重合時間を制御する方法（例えば特開昭５８
−１９３２９など）などがある。
第３４４０２１７号明細書、特開昭４９−２５０９５号
明細６）１重合時間を制御する方法（例えば特開昭５８
−１９３２９など）などがある。
さらに重合体構造成分の一部が２重合反応および成形過
程で触媒種″または酸素酸化による変性を生じたものも
用いることができる。さらに該ポリフェニレンエーテル
樹脂にスチレン系化合物またニ他のモノマーが少ｆＭ合
しているグラフト重合体を使用することができる。
程で触媒種″または酸素酸化による変性を生じたものも
用いることができる。さらに該ポリフェニレンエーテル
樹脂にスチレン系化合物またニ他のモノマーが少ｆＭ合
しているグラフト重合体を使用することができる。
さらに意外かつ重要な要件として、本発明において有効
なポリフェニレンエーテル樹脂は１重合度の尺度である
クロロホルム３０℃の極限粘度（以下極限結髪と略す）
が０．４ｄｌ１１１未満のものである。好ましくは０．
１ｓａｔ／ｌ〜ａ、４ｔｕ／を未嘴、さらに好ましくは
０．２〜０．３７ｄｔ／ｌの範囲である。当分野で良く
知られているように一般に有用な成形組成物を与えると
される重合度範囲は０．４ｄｌ／を以上である。
なポリフェニレンエーテル樹脂は１重合度の尺度である
クロロホルム３０℃の極限粘度（以下極限結髪と略す）
が０．４ｄｌ１１１未満のものである。好ましくは０．
１ｓａｔ／ｌ〜ａ、４ｔｕ／を未嘴、さらに好ましくは
０．２〜０．３７ｄｔ／ｌの範囲である。当分野で良く
知られているように一般に有用な成形組成物を与えると
される重合度範囲は０．４ｄｌ／を以上である。
例えば、ポリフェニレンエーテルの製造法に関する特開
昭５９−１３１６２７号、特開昭４９−２５０９５号、
ＩＦＦ！５ｆｌ昭５１−１５１８００．号、特開昭５８
−１９３２９号および特開昭５２−８９７号公報はすべ
て極限粘度０．４０ｄｌ／を以上の重合体の製造を目的
としている。かかる当分野の知見からして、本発明、す
なわちポリオレフィン樹脂および特定のブロック共重合
体にポリフェニレンエーテルを配合してなる組成物にお
いて、高重合度領域のポリフェニレンエーテルにかえて
低重＠度領域のポリフェニレンエーテルを用いることに
よって、剛性および耐衝撃強度が改良されるということ
は、全く意外なことである。
昭５９−１３１６２７号、特開昭４９−２５０９５号、
ＩＦＦ！５ｆｌ昭５１−１５１８００．号、特開昭５８
−１９３２９号および特開昭５２−８９７号公報はすべ
て極限粘度０．４０ｄｌ／を以上の重合体の製造を目的
としている。かかる当分野の知見からして、本発明、す
なわちポリオレフィン樹脂および特定のブロック共重合
体にポリフェニレンエーテルを配合してなる組成物にお
いて、高重合度領域のポリフェニレンエーテルにかえて
低重＠度領域のポリフェニレンエーテルを用いることに
よって、剛性および耐衝撃強度が改良されるということ
は、全く意外なことである。
また、ポリフェニレンエーテル樹脂は、ポリフェニレン
エーテルにスチレン系樹脂ｋ（ｌｆｓ加することができ
る。
エーテルにスチレン系樹脂ｋ（ｌｆｓ加することができ
る。
スチレン系樹脂とは過半量のスチレン又はその誘導体を
含有し、かつポリフェニレンエーテルとの混和性が良好
であるものが用いられる。その具体例としては、ポリス
チレン、ハイインパクトポリスチレン、ポリメチルスチ
レン、ポリ−α−メチルスチレン、スチレン−α−メチ
ルスチレン共重合体、スチレン−無水マレイン酸共重合
体、スチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、スチレン
−グリシジルメタアクリレート共重体、スチレン−ブタ
ジェンランダム共重合体及びその水添物。
含有し、かつポリフェニレンエーテルとの混和性が良好
であるものが用いられる。その具体例としては、ポリス
チレン、ハイインパクトポリスチレン、ポリメチルスチ
レン、ポリ−α−メチルスチレン、スチレン−α−メチ
ルスチレン共重合体、スチレン−無水マレイン酸共重合
体、スチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、スチレン
−グリシジルメタアクリレート共重体、スチレン−ブタ
ジェンランダム共重合体及びその水添物。
スチレン−アクリロニトリル共重合体、ＡＢ８［脂を挙
げることができる。スチレン系樹脂の成分（ａ）にしめ
る割合が増大するにしたがって流動性に改良されるが耐
熱性が低下する。目的に応じて割合を選ぶことができる
が、ポリフェニレンエーテルとスチレン系樹脂の合計数
に対してθ〜５０重量壬、好ましくは０〜３０重ｉ−１
の範囲から選ぶことができる。成分（ａ）の全体量に対
する割合ハ８０〜２０重量％、好ましくは７０〜３０重
ｔ％、さらに好ましくは６０〜４０重量僑である。
げることができる。スチレン系樹脂の成分（ａ）にしめ
る割合が増大するにしたがって流動性に改良されるが耐
熱性が低下する。目的に応じて割合を選ぶことができる
が、ポリフェニレンエーテルとスチレン系樹脂の合計数
に対してθ〜５０重量壬、好ましくは０〜３０重ｉ−１
の範囲から選ぶことができる。成分（ａ）の全体量に対
する割合ハ８０〜２０重量％、好ましくは７０〜３０重
ｔ％、さらに好ましくは６０〜４０重量僑である。
成分（ｂ）
本発明で用いるポリオレフィン樹脂とは、プロピレンを
主構成成分とする単独重合体または共重合体、あるいは
、かかる重合体と他のα−オレフィン系重合体の混合物
であって全体としてプロピレン単位が過半量を占めるも
のである。
主構成成分とする単独重合体または共重合体、あるいは
、かかる重合体と他のα−オレフィン系重合体の混合物
であって全体としてプロピレン単位が過半量を占めるも
のである。
プロピレンを主構成成分とする重合体は、耐熱性、流動
性、経済性から好ましいものである。
性、経済性から好ましいものである。
具体的には、プロピレン単独重合体、プロピレンとα−
オレフィンのブロック又はランダム共重合体、あるいは
、これ等の重合体とプロピレン以外のα−オレフィン重
合体との混合物を使用することができる。
オレフィンのブロック又はランダム共重合体、あるいは
、これ等の重合体とプロピレン以外のα−オレフィン重
合体との混合物を使用することができる。
α−オレフィンの具体例は、エチレン、プロピレン、１
−ブテン、１−ペンテン％ １−ヘキセン。
−ブテン、１−ペンテン％ １−ヘキセン。
３−メチル−ブテン−１３−メチル−ペンテン−Ｌ４−
メチル−ペンテン−１，１−オクテンである。
メチル−ペンテン−１，１−オクテンである。
他のα−オレフィン重合体としては、プロピレンが過半
量以下のプロピレン・α−オレフィン共重合体、プロピ
レン以外のα−オレフィンの単独又は共重合体を用いる
ことができ、α−オレフィンの他にとニルモノマーを含
む共重合体であってもよい。
量以下のプロピレン・α−オレフィン共重合体、プロピ
レン以外のα−オレフィンの単独又は共重合体を用いる
ことができ、α−オレフィンの他にとニルモノマーを含
む共重合体であってもよい。
好ましいポリオレフィン樹脂の具体例としては。
ポリプロピレン、過半量のプロピレンを含むプロピレン
−エチレン共重合体、ポリプロピレンとエチレンプロピ
レンラバーの混合物、ポリプロピレンとポリエチレンの
混合物を挙げることができる。
−エチレン共重合体、ポリプロピレンとエチレンプロピ
レンラバーの混合物、ポリプロピレンとポリエチレンの
混合物を挙げることができる。
成分（ｂ）の全体量に対する割合は１０〜８０重壇％、
好ましくは２０〜８０重ｆ俤、さらに好ましくは３０〜
７０重量優である。成分（ｂ）の割合が大きくなるに従
って、成形加工性、耐油性などのプロピレン系樹脂の特
徴が顕著になるが、耐熱性が低下する。
好ましくは２０〜８０重ｆ俤、さらに好ましくは３０〜
７０重量優である。成分（ｂ）の割合が大きくなるに従
って、成形加工性、耐油性などのプロピレン系樹脂の特
徴が顕著になるが、耐熱性が低下する。
成分（ｅ）
成分（ｃ）は、スチレン系重合体ブロック成分、および
共役ジエン重合体ブロック成分からなるブロック共重合
体、まｅｈそのジエン重合体ブロック成分を水素化して
得られ念ブロック共重合体である。スチレン系重合体ブ
ロック成分は２重合度が３０〜２００．好ましくは６０
〜１５０である。
共役ジエン重合体ブロック成分からなるブロック共重合
体、まｅｈそのジエン重合体ブロック成分を水素化して
得られ念ブロック共重合体である。スチレン系重合体ブ
ロック成分は２重合度が３０〜２００．好ましくは６０
〜１５０である。
また、スチレン系重合体ブロック成分の平均重合度は共
役ジエン共重合体ブロック成分の平均重合度を越えない
ものであって、共存するポリフェニレンエーテルの平均
重合度より大きいことが好ましい。
役ジエン共重合体ブロック成分の平均重合度を越えない
ものであって、共存するポリフェニレンエーテルの平均
重合度より大きいことが好ましい。
スチレン系重合体成分の割合は５〜６０重量係。
好ましくは１０〜４０重ｉｌｌである。
ブロック結合の様式はジグロック、トリブロック、マル
チブロック、テーパードブロック、ラジアルテレブロッ
クなど限定されない。好ましくは。
チブロック、テーパードブロック、ラジアルテレブロッ
クなど限定されない。好ましくは。
ジブロック、トリブロックであり、さらに好ましくはス
チレン系重合体を末端ブロックとするトリフロック共重
合体及びその水添物である。スチレン系重合体ブロック
を構成するモノマーとしては。
チレン系重合体を末端ブロックとするトリフロック共重
合体及びその水添物である。スチレン系重合体ブロック
を構成するモノマーとしては。
スチレン、ブロモスチレン、クロルスチレン、α−メチ
ルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレンが挙
げられる。共役ジエンの具体例としてｉ、１．３−ブタ
ジェン、イソプレン、１ｔ３−ペンタジェンが挙げられ
る。用いるブロック共重合体の具体例として、スチレン
−ブタジェンジブロック共重合体及びその水素化物、ス
チレンーイリプレンジブロック共重合体及びその水素化
物、スチレン−ブタジェン−スチレントリブロック共重
合体及びその水素化物、スチレンーイリグレンースチレ
ントリブロック共重合体及びその水素化物が挙げられる
。
ルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ビニルキシレンが挙
げられる。共役ジエンの具体例としてｉ、１．３−ブタ
ジェン、イソプレン、１ｔ３−ペンタジェンが挙げられ
る。用いるブロック共重合体の具体例として、スチレン
−ブタジェンジブロック共重合体及びその水素化物、ス
チレンーイリプレンジブロック共重合体及びその水素化
物、スチレン−ブタジェン−スチレントリブロック共重
合体及びその水素化物、スチレンーイリグレンースチレ
ントリブロック共重合体及びその水素化物が挙げられる
。
水素化を行なうときは、共役ジエン重合体ブロックの不
飽和度がもとの値の２０％以下とすることが望ましい。
飽和度がもとの値の２０％以下とすることが望ましい。
ポリフェニレンエーテル側腹の配合割合が大きい組成物
を浴融混練で得る場合は、熱安定性の不良な共役ジエン
成分の不飽和基は水素化されていることが好ましい。最
も好ましいものは水累化スチレン−ブタジェン−スチレ
ントリブロック共重合体である。
を浴融混練で得る場合は、熱安定性の不良な共役ジエン
成分の不飽和基は水素化されていることが好ましい。最
も好ましいものは水累化スチレン−ブタジェン−スチレ
ントリブロック共重合体である。
ブロック共重合体成分の組成物全量に対する割合は、２
〜４０重ｉｓ、好１しくは５〜３０重量％である。ブロ
ック共重合体の割合が増すと耐衝堪強閾は向上するが、
耐熱性、剛性が低下する。
〜４０重ｉｓ、好１しくは５〜３０重量％である。ブロ
ック共重合体の割合が増すと耐衝堪強閾は向上するが、
耐熱性、剛性が低下する。
本発明に用いることができるブロック共重合体は、市販
品の商業的入手が容易である。例えばシェル１じ学■社
より０ａｌｉｆｌｅｘＴ几（スチレン−ブタジェン−ス
チレン） 、 Ｋｒａｔｏｎ Ｇ （水ｆｉ化スチレ
ンーブタジェンースチレン、水素化スチレンイソプレン
）という商品名で市販され、 ＰｈｉｌｉｐｓＰｅｔｒ
ｏｌｅｕｍより５ｏｌｐｒｅｎｅ Ｔ （スチレン−
ブタジェンラジアルブロック）１日本合成ゴム−社よυ
’ｌ’ｌＬ （スチレン−ブタジェン−スチレン）、旭
化成四社よりタフプレンという商品名で市販されている
。また必要に応じて、特許文献例を参照して製造するこ
とができる。例えば特公昭４０−２３７９８号、米国特
許３９９４８５６号および英国％肝１１４５９２３号ｆ
：Ｓげることができる。ブロック共重合体の共役ジエン
ブロック成分の水素化の方法もまた公知である。水素添
加触媒としては、白金などの貴金属触媒、ニッケル系触
媒、銅−クロム系触媒などを用いることができる。特公
昭４２−８７０４号、特公昭４３−６６３６％および米
国ｔ￥ｊ計第３６９６０８８号などを例示する。
品の商業的入手が容易である。例えばシェル１じ学■社
より０ａｌｉｆｌｅｘＴ几（スチレン−ブタジェン−ス
チレン） 、 Ｋｒａｔｏｎ Ｇ （水ｆｉ化スチレ
ンーブタジェンースチレン、水素化スチレンイソプレン
）という商品名で市販され、 ＰｈｉｌｉｐｓＰｅｔｒ
ｏｌｅｕｍより５ｏｌｐｒｅｎｅ Ｔ （スチレン−
ブタジェンラジアルブロック）１日本合成ゴム−社よυ
’ｌ’ｌＬ （スチレン−ブタジェン−スチレン）、旭
化成四社よりタフプレンという商品名で市販されている
。また必要に応じて、特許文献例を参照して製造するこ
とができる。例えば特公昭４０−２３７９８号、米国特
許３９９４８５６号および英国％肝１１４５９２３号ｆ
：Ｓげることができる。ブロック共重合体の共役ジエン
ブロック成分の水素化の方法もまた公知である。水素添
加触媒としては、白金などの貴金属触媒、ニッケル系触
媒、銅−クロム系触媒などを用いることができる。特公
昭４２−８７０４号、特公昭４３−６６３６％および米
国ｔ￥ｊ計第３６９６０８８号などを例示する。
さらに成分（ｂ）と成分（ｃ）の合計壊の全量に対する
割合はすくなくとも３０本量係であシ、また成分（ｃ）
の成分（ｂ）に対する割合は０．１〜２、好ましくは０
．２〜ｌである。
割合はすくなくとも３０本量係であシ、また成分（ｃ）
の成分（ｂ）に対する割合は０．１〜２、好ましくは０
．２〜ｌである。
本発明の樹脂組成物の製造は、各＠混練機１例えば−釉
押出機、二軸押出機、バンバリーミキサ−などで混合す
る方法、各成分の溶液または懸濁液を混合した後に、溶
剤を除去するか、共通非溶媒を加えて沈ｍ、ｒ別するこ
とにより１組成物を回収する方法などいずれの方法を用
いることもできる。また混合の！＠番は、可能ないすｎ
のｌ：ｄ序によっても良いが経済性の見地からは、全成
分全同時に混合することか好葦しい。溶融混線法によっ
て混合する場合には、粘度の高いものから逐次混合する
方法も知られている。
押出機、二軸押出機、バンバリーミキサ−などで混合す
る方法、各成分の溶液または懸濁液を混合した後に、溶
剤を除去するか、共通非溶媒を加えて沈ｍ、ｒ別するこ
とにより１組成物を回収する方法などいずれの方法を用
いることもできる。また混合の！＠番は、可能ないすｎ
のｌ：ｄ序によっても良いが経済性の見地からは、全成
分全同時に混合することか好葦しい。溶融混線法によっ
て混合する場合には、粘度の高いものから逐次混合する
方法も知られている。
また、実用上の必要に応じて、ゴム状重合体およびガラ
ス噴維、チタン酸カリウムウィスカータルク、沈降性炭
酸カルシウムなどの無機充填剤、顔料、安定化剤などを
添加することができる。
ス噴維、チタン酸カリウムウィスカータルク、沈降性炭
酸カルシウムなどの無機充填剤、顔料、安定化剤などを
添加することができる。
４、実施例
測定および評価法
以下に示す実施例および比較例中の各物性値と諸性質は
、下記の条件により測定および評価を行なった０ １）曲げ弾性率 Ｉ８０ 几１７ ｇ −１９７４Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ
１２（ＪＩＳ Ｋ７２０３）に準じ、インストロン
試験機を用い測定した。同、８０℃における曲げ弾性率
の値は、試験片および測定用に用いる支持台と加圧くさ
び部分が温風型恒温槽中に入る様に恒温槽を設置し、８
０℃±１℃の雰囲気中に２０分以上状！！Ｉ調節をし几
のち測定を行なった。
、下記の条件により測定および評価を行なった０ １）曲げ弾性率 Ｉ８０ 几１７ ｇ −１９７４Ｐｒｏｃｅｄｕｒｅ
１２（ＪＩＳ Ｋ７２０３）に準じ、インストロン
試験機を用い測定した。同、８０℃における曲げ弾性率
の値は、試験片および測定用に用いる支持台と加圧くさ
び部分が温風型恒温槽中に入る様に恒温槽を設置し、８
０℃±１℃の雰囲気中に２０分以上状！！Ｉ調節をし几
のち測定を行なった。
２）アイゾツト衝撃強度
ＩＳＯＲ１８Ｏ−１９６９（ＪＩＳ Ｋ７１１０）ノ
ツチ付アイゾッｈｉｓ強度に準じ東洋精機製作所製アイ
ジフト衝撃試験機を用いて測定した。
ツチ付アイゾッｈｉｓ強度に準じ東洋精機製作所製アイ
ジフト衝撃試験機を用いて測定した。
３） ＠ｍ衝撃強度
支持台（穴径４ＱＩｌ）上に設置した試験片（１２０ｘ
８０ｘ２各２Ｉｎ ）に荷重センサーであるダートを落
下させ（２％Ｘ７紳ｔＬ 試験片の衝撃荷重における
変形破壊挙動を測定し、得られた衝撃ハターンにおける
亀裂発生点までにおいて吸収され次衝撃エネルギー１に
算出し、材料の衝撃強度とし念。
８０ｘ２各２Ｉｎ ）に荷重センサーであるダートを落
下させ（２％Ｘ７紳ｔＬ 試験片の衝撃荷重における
変形破壊挙動を測定し、得られた衝撃ハターンにおける
亀裂発生点までにおいて吸収され次衝撃エネルギー１に
算出し、材料の衝撃強度とし念。
４）ＭＦＲ
ＪＩＳ Ｋ７２１０−１９７５に準じ２８０℃、５鯉
荷重におけるメルトフローレートを測定した。
荷重におけるメルトフローレートを測定した。
５）耐有機溶剤性
ベルゲンの十楕円法（ｓｐｇジャーナル６６７（１９６
２））に準じ測定した。具体的には、板厚２■の試験片
を、長幅２４儂、短帽８１の四分の一楕円治具に固定し
、トルエンとヘキサンの１：９混合溶媒に３分間浸漬し
之ときの、き裂の発生する最小歪みとして求め念。
２））に準じ測定した。具体的には、板厚２■の試験片
を、長幅２４儂、短帽８１の四分の一楕円治具に固定し
、トルエンとヘキサンの１：９混合溶媒に３分間浸漬し
之ときの、き裂の発生する最小歪みとして求め念。
この際、クラックが発生しないものを◎（極めて良好）
、限界歪値が１．５４以上のものをＯ（良好）、同１．
０〜１．５チ△（晋通）、同１．Ｏｑｂ未；＊ｘ（不良
）と判定し友。
、限界歪値が１．５４以上のものをＯ（良好）、同１．
０〜１．５チ△（晋通）、同１．Ｏｑｂ未；＊ｘ（不良
）と判定し友。
下記の衣中に示した各成分の所定域をスーパーミキサー
にて充分混合攪拌したのち、池貝鉄工■製ＰｃＭ２軸型
押出機を用い、２８０℃にて溶融混練し１組成物とした
のちストランド状に押し出し、カッターにてペレットと
し友。
にて充分混合攪拌したのち、池貝鉄工■製ＰｃＭ２軸型
押出機を用い、２８０℃にて溶融混練し１組成物とした
のちストランド状に押し出し、カッターにてペレットと
し友。
評価用試験片の作成
各機製作所１３！ｌ！Ｍ４０人−８Ｊ射出成形機を用い
。
。
シリンダ一温度２８０℃、金型冷却温度６０℃にて射吊
既形を行ない試験片を作成した。
既形を行ない試験片を作成した。
成分
１）成分（ａ） ポリフェニレンエーテル樹月旨三菱
油化ｔｔＶ試作品のボＩＪ −２，６−ジメテルー１，
４−フェニレンエーテルでクロロホルム、′３０℃の極
限粘度０．２８ ｄｌｌｌ （低分子ＰＰＭと略記）お
よび極限粘度０．４７ ｄｌｌ ｆ （高分子ＰＰＢと
略記）を用いた。ゲルパーミエーシ璽ンクロマトクラフ
ィーによりポリマーの重合Ｗｔ求めた。テトラハイドロ
フランヲ浴喘液とし、４５℃で測定したポリスチレン換
算の重合能は、低分子ＰＰＢが約８４゜高分子Ｐ ｌ）
Ｗが約２３０であった。ポリスチレンは三菱モンサン
ト■製ＨＦ−７７を使用した２）ｂ部分（ｂ） ポリ
オレフィン樹脂三菱油化（６）製ポリプロピレン、ＭＡ
６およびプロピレンエチレン共重合体、ＢＣ８Ｄｉ使用
し之３）成分（ｃ） ブロック共重合体 シェル化学特製水素化スチレン−ブタジェン−スチレン
共重合体、 Ｋｒａｔｏｎ −０１６５２同じく水素
化スチレン−イソプレン共重合体、 Ｋｒａｔｏｎ −
ＧＸ１７０１．および日本合成ゴム曲部スチレンーブタ
ジェン−スチレン共重合体、Ｔ）Ｌ−２０００を使用し
友。Ｋｒａｔｏｎ −０１６５２を分析し之粘果スチ
レン成分含虚に３０Ｍｋ％であや、ゲルパーミエーン冒
ンクロマトグラフィーから求めたスチレン換算数平均分
子ｉｋに６４，５００であった。
油化ｔｔＶ試作品のボＩＪ −２，６−ジメテルー１，
４−フェニレンエーテルでクロロホルム、′３０℃の極
限粘度０．２８ ｄｌｌｌ （低分子ＰＰＭと略記）お
よび極限粘度０．４７ ｄｌｌ ｆ （高分子ＰＰＢと
略記）を用いた。ゲルパーミエーシ璽ンクロマトクラフ
ィーによりポリマーの重合Ｗｔ求めた。テトラハイドロ
フランヲ浴喘液とし、４５℃で測定したポリスチレン換
算の重合能は、低分子ＰＰＢが約８４゜高分子Ｐ ｌ）
Ｗが約２３０であった。ポリスチレンは三菱モンサン
ト■製ＨＦ−７７を使用した２）ｂ部分（ｂ） ポリ
オレフィン樹脂三菱油化（６）製ポリプロピレン、ＭＡ
６およびプロピレンエチレン共重合体、ＢＣ８Ｄｉ使用
し之３）成分（ｃ） ブロック共重合体 シェル化学特製水素化スチレン−ブタジェン−スチレン
共重合体、 Ｋｒａｔｏｎ −０１６５２同じく水素
化スチレン−イソプレン共重合体、 Ｋｒａｔｏｎ −
ＧＸ１７０１．および日本合成ゴム曲部スチレンーブタ
ジェン−スチレン共重合体、Ｔ）Ｌ−２０００を使用し
友。Ｋｒａｔｏｎ −０１６５２を分析し之粘果スチ
レン成分含虚に３０Ｍｋ％であや、ゲルパーミエーン冒
ンクロマトグラフィーから求めたスチレン換算数平均分
子ｉｋに６４，５００であった。
均質なトリブロックポリマーであるとして計算し几ブロ
ック成分の重合度は、スチレン部分が９３、水素化ブタ
ジェン部分が８３６であっ友。同様に分析し九結果、
Ｋｒａｔｏｎ−ＧＸ １７０１はスチレン含＊３７Ｍ量
彊、スチレンブロック成分の重合度４２０であり、ＴＲ
−２０００はスチレン含量４０重量％、スチレンブロッ
ク部分の重合度１５６であった。
ック成分の重合度は、スチレン部分が９３、水素化ブタ
ジェン部分が８３６であっ友。同様に分析し九結果、
Ｋｒａｔｏｎ−ＧＸ １７０１はスチレン含＊３７Ｍ量
彊、スチレンブロック成分の重合度４２０であり、ＴＲ
−２０００はスチレン含量４０重量％、スチレンブロッ
ク部分の重合度１５６であった。
実施例１〜４．比較例Ａ−Ｄ
表−１に示す割合に各成分を配合し、混線し九組酸物の
物性を測定した。
物性を測定した。
その結果は表−１の通りであった。
（以下余白）
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 下記成分（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）よりなる樹脂組成物
。 成分（ａ）：ポリフェニレンエーテル樹脂 クロロホルム３０℃における極限粘度が０．４ｄｌ／ｇ
未満であるポリフェニレンエーテル、または該ポリフェ
ニレンエーテルとスチレン系樹脂とからなる混合物、８
０〜２０重量％ 成分（ｂ）：ポリオレフィン樹脂 プロピレンの単独重合体または（および）プロピレンを
主構成成分とする共重合体、あるいは、これ等の重合体
と他のα−オレフィン重合体との混合物１０〜８０重量
％ 成分（ｃ）：ブロック共重合体 スチレン系重合体ブロック成分と共役ジエン重合体ブロ
ック成分とからなるブロック共重合体またはその共役ジ
エン重合体ブロック成分を水素化して得られたブロック
共重合体、２〜４０重量％。 ただし、成分（ｂ）と成分（ｃ）の合計量は、樹脂組成
物に対して３０重量％以上であり、成分（ｃ）と成分（
ｂ）の割合（（ｃ）／（ｂ）重量比）は０・１〜２であ
る。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61274340A JP2502989B2 (ja) | 1986-11-18 | 1986-11-18 | 樹脂組成物 |
| US07/120,838 US4764559A (en) | 1986-11-18 | 1987-11-16 | Polyphenylene ether-polypropylene resin composition |
| DE3751336T DE3751336T2 (de) | 1986-11-18 | 1987-11-17 | Zusammensetzung auf der Basis von Polyphenylenäther und Propylenharz. |
| EP87117001A EP0274029B1 (en) | 1986-11-18 | 1987-11-17 | Polyphenylene ether -polypropylene resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61274340A JP2502989B2 (ja) | 1986-11-18 | 1986-11-18 | 樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63128064A true JPS63128064A (ja) | 1988-05-31 |
| JP2502989B2 JP2502989B2 (ja) | 1996-05-29 |
Family
ID=17540292
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61274340A Expired - Lifetime JP2502989B2 (ja) | 1986-11-18 | 1986-11-18 | 樹脂組成物 |
Country Status (4)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4764559A (ja) |
| EP (1) | EP0274029B1 (ja) |
| JP (1) | JP2502989B2 (ja) |
| DE (1) | DE3751336T2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0198647A (ja) * | 1987-10-13 | 1989-04-17 | Mitsubishi Petrochem Co Ltd | 樹脂組成物 |
| JPH024845A (ja) * | 1988-02-03 | 1990-01-09 | General Electric Co <Ge> | ポリフェニレンエーテルとポリオレフィンの相容化熱可塑性ブレンド |
| JPH02113060A (ja) * | 1988-09-14 | 1990-04-25 | General Electric Co <Ge> | ポリフェニレンエーテル／ポリプロピレン組成物 |
Families Citing this family (45)
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|---|---|---|---|---|
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| JPH01245052A (ja) * | 1988-03-26 | 1989-09-29 | Sumitomo Chem Co Ltd | 熱可塑性樹脂組成物 |
| US5166264A (en) * | 1988-08-15 | 1992-11-24 | General Electric Company | Polyphenylene ether/polyolefin compositions |
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| US5118748A (en) * | 1989-03-07 | 1992-06-02 | Mitsubishi Cable Industries Ltd. | Phenylene oxide polymer composition |
| JP2683828B2 (ja) * | 1989-03-22 | 1997-12-03 | 住友化学工業株式会社 | 樹脂組成物 |
| DE3926292A1 (de) * | 1989-08-09 | 1991-02-14 | Basf Ag | Thermoplastische formmassen auf der basis von modifizierten polyphenylenethern und polyolefinen |
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| US5418291A (en) * | 1990-07-30 | 1995-05-23 | Mitsubishi Gas Chemical Company, Inc. | Thermoplastic resin compositions comprising PPE, polystyrene, an ethylene co-oligomer, diblock copolymers and triblock copolymers |
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