JPH0216002B2 - - Google Patents

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JPH0216002B2
JPH0216002B2 JP55067675A JP6767580A JPH0216002B2 JP H0216002 B2 JPH0216002 B2 JP H0216002B2 JP 55067675 A JP55067675 A JP 55067675A JP 6767580 A JP6767580 A JP 6767580A JP H0216002 B2 JPH0216002 B2 JP H0216002B2
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electrode
gap
conductive polymer
rollers
roller
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Raychem Corp
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は導電性ポリマー組成物の層及び該層と
接触する電極から成る積層体ならびに該積層体を
製造するための方法及び装置に関する。
導電性ポリマーから成る電気機器、例えばヒー
ター及び回路制御機器は知られている。特に有用
な機器はPTC導電性ポリマーで構成される素子
から成る。このような機器のあるものにおいて
は、電極が孔を有しかつ導電性ポリマー素子に積
層されたシートの形状になされたものがある。こ
れらを例示すれば米国特許第2978665号（バーネ
ツト（Vernet）他）、第3243753号（コーラー
（kohler））、第3311862号（リーズ（Rees））、第
3351882号（コーラー（kohler）他）、第4017715
号（ホイツトニイ（Whitney）他）及び第
4177376号（ホーズマ（Horsma）他）ならびに
米国出願第965343号（ヴアン・コニネンバーグ
（Van Konynenburg）他）、第965344号（ミドル
マン（Middleman）他）及び965345号（ミドル
マン（Middleman）他）がある。
導電性ポリマー組成物と孔を設けたシート電極
とから成る積層体を製造する既知の方法には重大
な不利益がある。例えば不連続成型方法は遅く高
価であり、既知の連続積層方法では不満足な製品
しか得られないことがある。本発明者らはこのよ
うな積層体を連続積層法で製造する新規かつ改良
された方法及び装置ならびにそれによつて製造で
きる新規な積層体を発明した。
既知の連続積層方法においては、穿孔電極は熱
軟化した導電性ポリマーがこれに対して押圧され
ている間、滑面ローラーによつて支持されている
が、本発明者らは、電極が表面にくぼみを設けた
ローラーで支持されれば極めて良好な製品が得ら
れることを見出した。連続積層方法を実施する際
には電極を貫通するポリマーがローラーに付着し
ないようにするため穿孔電極は比較的冷たくなく
てはいけない。そしてこのことは、滑面ローラー
によつて支持される電極の孔に導電性ポリマーが
侵入し得る程度を制限することになる。
本発明者らは、ローラーの表面に適当な大きさ
ならびに分布を持つたくぼみをつければ、ローラ
ーのくぼみを覆う部域において、導電性ポリマー
は電極の孔に通入するばかりでなく、これらを貫
通し、電極と導電性ポリマーとの間の全体的な物
理的及び電気的接触を更に良好にするようになる
ことを見出した。
一つの態様においては、本発明は導電性ポリマ
ー組成物の層と、該層の少くとも一面に付着し
た、孔を有するシート状の電極とから成る積層体
であつて、電極は(a)導電性ポリマー組成物が孔に
侵入するがこれを貫通しない電極の第一部域、そ
して(b)導電性ポリマー組成物が孔に侵入しこれを
貫通する電極の第二部域を有し、そして第一と第
二の部域は規則的な模様に配置されていることを
特徴とする積層体を提供する。
別の態様においては、本発明は熱により軟化さ
せた導電性ポリマー組成物と孔を有するシート状
の電極とを複数の回転するローラーによつて形成
される間隙を通して前進させ、電極を表面に複数
のくぼみを有するローラーと接触して前進させる
ことによつて導電性ポリマー組成物がローラーの
くぼみの上に載る電極の孔に侵入しこれを貫通す
るようにしたことを特徴とする該積層体の製造方
法を提供する。
また別の態様においては、本発明は、一緒にな
つて間隙を形成する複数のローラー、該ローラー
の少くとも一つと接触して該間隙を通してテープ
状の電極を前進させる手段、及び熱軟化した導電
性ポリマー組成物を該間隙に供給する手段から成
り、電極が接触するローラーは表面に複数のくぼ
みを有することを特徴とする該方法に用いるため
の装置を提供する。
電極を支持するローラーにつけるくぼみには
種々の異つた形状が可能である。例えばくぼみを
平行な円周溝、連続的らせん溝又は回転軸に平行
な長溝として設けることができる。くぼみが占め
るローラーの表面部域（即ち電極に接触しない部
分）の割合は好ましくは50％以上、特に70％以上
とすることが望ましい。くぼみの深さは好ましく
は少くとも0.025cm、例えば0.025〜0.063cm、例え
ば約0.038cmとする。下記のように互いに対向す
る二つのローラーがあつてその各々が表面にくぼ
みを有する場合には、くぼみは同一又は異るもの
であつてよく、これらが同一の場合にはこれらが
互いの鏡像になるように（対称に）又はそうなら
ないように配置してよい。
ローラーは適当な大きさ、例えば直径7.5〜60
cmのものでよく、適当な表面速度、例えば30〜
300cm／分又は実質的にこれよりも速い表面速度
で回転してよい。ローラー用の適当な材料には表
面硬化鋼及びクロムが含まれる。
本発明に用いる電極は好ましくは金属、例えば
ニツケル又はニツケル被覆銅で構成される。その
孔の大きさは導電性ポリマーを適当に貫通させ得
る程に充分なものでなければならないが、しかし
積層体の強度又は電気的性質に悪影響を及ぼす程
に大きくてはならない。例えば金網又は伸展金属
電極を有利に用いることができる。電極は最初は
テープ状（通常平行な側面及び一定の厚さを持つ
たもの）とするが、本発明の方法によつて製造さ
れる積層体は適宜所望の長さ又は形になるように
切ることができる。電極は、最初に導電性ポリマ
ー組成物と接触する際にそれが組成物の軟化点以
上の温度〔この用語は本文中では組成物を示差走
査熱量計測法（Differential Scanning
Calorimetry，DSC）による分析にかけた場合に
組成物が表わすピーク値を指すものとして用い
る〕となり、そして好ましくは組成物の環球式軟
化点以上となるように予熱することが好ましい。
本発明の方法は一つだけの電極から成る積層体を
作るために用いることもできるが、これは通常、
電極を一般に導電性ポリマー層の対向面につける
ようにした、二つ以上の電極から成る積層体を作
るために用いられる。
本発明に用いる導電性ポリマー組成物は適当な
溶融押出組成物であつてよい。好ましい組成物は
PTC特性をあらわす。多くの適当な導電性ポリ
マー組成物が従来技術中に開示されている。好ま
しくは組成物を適当な寸法の予備成型したテー
プ、例えば新規に溶融押出ししたテープの形で間
隙に供給する。かような予備成型したテープは異
つた導電性ポリマー組成物の二つ又はそれ以上の
層から成ることができる。間隙に入る際の導電性
ポリマーの好ましい粘度は積層の速度及び電極の
孔の大きさに依存する。粘度は一般に10000〜
300000ポイズ、例えば10000〜125000ポイズであ
る。
回転するローラーによつて形成される間隙は、
実質的に閉じた断面のものとすることが好まし
い。これにより導電性ポリマー組成物の層に相当
する形の制御された断面を持たせることができ
る。本発明者らは、導電性ポリマー層の両側面が
電極と最大で90度、好ましくは最大で80度の角度
をなすようにすれば、特に導電性ポリマーが
PTC特性を表わす場合、積層体の性質が向上さ
れることを見出した。それゆえ、間隙の断面の二
つの境界線によつて、好ましくは間隙を形成する
ローラーの二つの表面によつて形成される角であ
つて最大で90度、好ましくは最大で80度のものに
合致する電極上の少くとも一点があることが好ま
しい。間隙の断面のどの部分も該点の電極に直角
に引いた線の外側に出ないこと、即ち作られた導
電性ポリマー層の短辺が真直ぐとなるか凹面とな
るようにすることが特に好ましい。
間隙の形状及び寸法は製造される積層体により
変化する。多くの場合、間隙はその形が概ね長方
形であり、間隙の長さは、最も狭い点におけるそ
の幅（例えば0.013〜0.5cm）の400倍まで、例え
ば５乃至10倍とする。好ましくは間隙の短辺と長
辺との内角の各々は最大で90度である。電極を一
層容易に電気回路に連結できるようにするため、
積層体を導電性ポリマー層と接触しない尖端部を
持つた電極で構成することが望ましい。このよう
な積層体は、電極の尖端部が間隙を形成するロー
ラーの二つの間の空隙を通るように空隙の幅を実
質的に電極の厚さと同一とするように間隙を通つ
て電極を供給することによつて、本発明により容
易に作ることができる。
好ましい一態様においては、間隙は二本一組の
ローラーであつてその一方又は双方が間隙の短辺
を形成する段付きの端部を有するものによつて形
成される。好ましくは、間隙は実質的に真直ぐな
辺を持つた中央部に沿つて互いに間隙をおいた二
本一組のローラーで、該ローラーの一方又は双方
上の段付きの端部を介して該中央部の各端で実質
的に互いに接触するようにしたローラーによつて
形成される。該段付きの端部は好ましくは該中央
部の真直ぐな辺と実質的に直角に延びるものとす
る。しばしば、ローラーの一つは間隙の一端に段
付きの端部を有し、他の一つは間隙の他端に段付
きの端部を有する。かような装置を用いる場合に
は、好ましくは、それぞれが該中央部の長さを越
える幅を有するテープの形状をした二つの電極を
該間隙を通つて前進させ、該電極の一つはその幅
全体に亘り該ローラーの一つと接触し、電極の他
の一つはその幅全体に亘り該ローラーの他の一つ
と接触するようにし、該電極の各々は一つのロー
ラーと他のローラの段付きの端部との間の空隙を
通過する尖端部を有し、該空隙の幅は電極の厚さ
と実質的に同一となるようにし、それによつて該
尖端部が導電性ポリマー組成物と接触しないよう
にする。好ましくは該電極の各々は該間隙の全長
に亘つて延びるようにする。
図面について説明すれば、第１図は、既述の種
類の装置ならびに既述のその用法の一部断面立面
図である。ローラー４と５とはその間に間隙を形
成する。ローラー４は段付き端部４１、凸部４３
と円周溝４２とが交互に配置されて形成される面
を持つ中央部及び平坦端部４４から成る。ローラ
ー５はローラー４の平坦端部４４に隣接する段付
き端部５１、凸部５３と円周溝５２とが交互に配
置されて形成される面を持つた中央部及びローラ
ー４の段付きの端部４１に隣接する平坦端部５４
から成る。網目電極１ならびに２及び導電性ポリ
マー組成物３はローラー４及び５の回転によつて
間隙を通つて前進させられる。穿孔電極のうち、
孔の間隔が狭く、網状になつているものを網目電
極という。電極１は、平坦な端部４４と段付きの
端部５１との間に挟まる尖端部１１を有する。電
極２は、平坦な端部５４と段付きの端部４１との
間に挟まる尖端部２１を有する。
第２図は、第１図の装置を用いて製造されるよ
うな本発明の積層体の斜視図である。伸展金属電
極１及び２が尖端部１１及び２１を除いて導電性
ポリマー３の層に埋込まれている。導電性ポリマ
ーは、ローラー４及び５の凸部４３及び５３に相
当する部域３１の電極の孔に侵入するがこれを貫
通しない。そしてローラー４及び５の溝４２及び
５２に相当する部域３２において孔に侵入しこれ
を貫通しそしてその背後で合体する。
他の好ましい実施態様においては、間隙はその
長辺を規定する最初の二本一組の平行な、比較的
長いローラーと、その短辺を規定する第２の二本
一組の比較的短かいローラーとによつて形成され
る。短いローラーの各々は好ましくは二つの長い
ローラーの端部の間に挟まれる。この配置をすれ
ば、短いローラーの間の距離を変えることによつ
て間隙の長辺の長さを容易に変えることができ
る。好ましくは間隙の短辺を定める短かいローラ
ーの表面を凸面とし、生成する導電性ポリマー層
の短辺が凹面になるようにする。この種の配置は
第３図〜第５図に示してあり、同図中、短かいロ
ーラー６及び７は長いローラー４及び５の間に挟
まれて、各ローラーで間隙１０を定めるようにな
つている。ローラー４及び５には図示していない
がくぼみがついている。かような装置を用いる際
には、各々が間隙の長辺の長さを越える幅を有す
るのが好ましいテープ状をした好ましくは２つの
電極を、間隙を通して前進させ、電極の一つはそ
の幅全体にわたつて長いローラーの一つと接触
し、他の一つはその幅全体にわたつて他の長いロ
ーラーと接触し、そして該電極の各々は一つの長
いローラーと一つの短いローラーとの間の空隙を
通過する尖端部を有し、該空隙の幅は電極の厚さ
と実質的に同一になるようにし、それによつて該
尖端部が導電性ポリマー組成物と接触しないよう
にする。好ましくは該電極の各々は該間隙の全長
にわたつて延びるようにする。
第６図は、本発明の方法及び装置の模式的断面
図である。導電性ポリマー組成物の新規に溶融押
出しされたテープ３は押出機３４から第３図に示
すような二本一組のローラー４，５の間の間隙へ
供給される。伸展金属電極１及び２が供給ロール
１４及び１５から供給されて間隙の各側に接触し
て積層体１６を形成する。
本明細書において、「実質的に閉じた断面」を
有するローラーによつて形成される間隙及び「実
質的に互いに接触する」ローラーといつた場合、
これは電極の尖端部がそれらの間を通ることがで
きるようにローラーが小さい空隙によつて離され
る可能性のみならず、装置を使用中、空隙が冷却
された導電性ポリマーで急速に充填されるように
なり、これによつてそれ以上導電性ポリマーがロ
ーラーの間から圧出されるのを阻止するようにな
るような小さい空隙によつてローラーが離される
という可能性も含むことを意図するものであるこ
とを理解するべきである。
要すれば、積層体を、導電性ポリマー組成物が
架橋されるような処理、例えば放射処理にかけて
もよい。
本発明を下記の実施例によつて説明する。
実施例 第１図に示すような二本一組の段付きローラー
を用いて第６図に示すような方法により第２図に
示すような積層体を製造した。ローラーの直径は
10cm（凸部４３及び５３で測定）、溝の深さは
0.038cm、凸部の平坦な頂部の幅は0.038cm、溝の
平坦な底部の幅は0.11cm、隣接する凸部の対応す
る点間の距離は0.19cmとした。間隙の長さは1.35
cm、その幅は0.18cmとした。ローラーは内部から
の油加熱により約80℃の温度に保ち、約122cm／
分の表面速度（凸部で測定）で回転させた。導電
性ポリマー組成物はPTC特性を表わし、ポリエ
チレンとエチレン／エチルアクリレート共重合体
との混合物中にカーボンブラツクを分散させたも
のであつた。組成物は長さ１cm、幅0.25cmの細孔
オリフイスを通して押出し、押出時には温度約
205℃及び粘度100000〜200000ポイズであつた。
押出物が間隙に入るまでに冷えたり垂れたりする
のを最少限にするために、押出オリフイスをロー
ラーにできるだけ近く約５cmに接近して配置し
た。電極はニツケル網目のものとし、約0.013cm
の厚さとした。網目の孔は長軸約0.18cm及び短軸
約0.06cmの菱形とした。各孔間の網目の幅は約
0.025cmとした。
本発明の新規な積層体の中にあるものは本願と
同時に出願した特許願(2)に記載してある。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の積層体の製造装置及びその
用法を示す一部断面立面図、第２図は、第１図の
装置を用いて製造される本発明の積層体の斜視
図、第３図〜第５図は、本発明の製造装置のロー
ラーの組合わせ配置を示す図、及び第６図は、本
発明の方法及び装置を示す模式的断面図である。 １，２……網目電極、３……導電性ポリマー組
成物、４，５……ローラー（長い方）、６，７…
…ローラー（短い方）、１０……間隙、１１，２
１……電極の尖端部、１４，１５……供給ロー
ル、１６……積層体、３１……電極の凹部、３２
……電極の凸部、４２，５２……ローラーの円周
溝、４３，５３……ローラーの凸部、４１，５１
……ローラーの段付き端部、４４，５４……ロー
ラーの平坦端部、３４……押出機。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ 導電性ポリマー組成物の層と、該層の少くと
    も１つの面に付着した、孔を有するシート状の電
    極とから成る積層体において、電極は(a)導電性ポ
    リマー組成物が孔内に侵入するがこれを貫通しな
    い電極の第１部域、及び(b)導電性ポリマー組成物
    が孔内に侵入しこれを貫通する電極の第２部域を
    有し、該第１及び第２部域を規則的なパータンに
    配置したことを特徴とする積層体。 ２ 第１と第２の部域を平行な細帯とした請求範
    囲第１項記載の積層体。 ３ PTC導電性ポリマー組成物の層を二つの該
    電極の間に設け、かつPTC導電性ポリマー組成
    物の層の端部の各々が電極の各々に最大で90度の
    角度で接触するようにした請求範囲第１項又は第
    ２項記載の積層体。 ４ 導電性ポリマー組成物の層と、該層の少くと
    も１つの面に付着した、孔を有するシート状の電
    極とから成る積層体において、電極は(a)導電性ポ
    リマー組成物が孔内に侵入するがこれを貫通しな
    い電極の第１部域、及び(b)導電性ポリマー組成物
    が孔内に侵入しこれを貫通する電極の第２部域を
    有し、該第１及び第２部域を規則的なパータンに
    配置したことを特徴とする積層体の製造方法であ
    つて、 熱により軟化させた導電性ポリマー組成物と孔
    を有するシート状の電極とを複数の回転するロー
    ラーによつて形成される間隙を通して前進させ、
    電極を表面に複数のくぼみを有するローラーと接
    触して間隙を通して前進させることによつて導電
    性ポリマー組成物がローラーのくぼみの上に載る
    電極の孔に侵入しこれを貫通するようにしたこと
    を特徴とする積層体の製造方法。 ５ ローラーのくぼみが円周溝である請求範囲第
    ４項記載の方法。 ６ (a)電極が平板状であり、(b)電極が間隙を通過
    する際に、電極上の少くとも一点において導電性
    ポリマー層の側面が電極と最大で90度の角度をな
    し、かつ(c)間隙の断面のどの部分も電極上の該点
    で電極に直角に引いた線の外側に出ることがない
    ようにしたことを特徴とする請求範囲第４項また
    は第５項記載の方法。 ７ 該角度が最大で80度であることを特徴とする
    請求範囲第６項記載の方法。 ８ 電極の少くとも一つの尖端部が、該角をなす
    ローラー間の空隙を通過し、該空隙の幅が電極の
    厚さと実質的に同じになるようにした請求範囲第
    ６項または第７項記載の方法。 ９ 二つの該電極を、実質的に真直ぐな辺を持つ
    た中央部に沿つて相互に離して配置された二本一
    組のローラーであつて該ローラーの一方又は双方
    の段付の端部を介して該中央部の各端で実質的に
    相互に接触するようにした二つのローラーによつ
    て形成される間隙を通つて前進させるようにし
    た、請求範囲第６〜８項のいずれかに記載の方
    法。 １０ ローラーのうち一本が中央部の一端におい
    て段付きの端部から成り、他のローラーが中央部
    の他端において段付きの端部から成り、かつ電極
    の各々が一つのローラーと他のローラーの段付端
    部との間の空隙を通過する尖端部を有し、該空隙
    の幅を電極の厚さと実質的に同じとなるようにし
    た請求範囲第９項記載の方法。 １１ 二つの該電極を、その各々を間隙の長辺を
    定める第１の平行な比較的長い二本一組のローラ
    ーの一つと接触させ、間隙の短辺を定める第２の
    二本一組の比較的短かいローラーで凸状の表面を
    持つものと接触させて、間隙を通つて前進させる
    ようにした請求範囲第６〜８項のいずれかに記載
    の方法。 １２ 導電性ポリマー組成物の層と、該層の少く
    とも１つの面に付着した、孔を有するシート状の
    電極とから成る積層体において、電極は(a)導電性
    ポリマー組成物が孔内に侵入するがこれを貫通し
    ない電極の第１部域、及び(b)導電性ポリマー組成
    物が孔内に侵入しこれを貫通する電極の第２部域
    を有し、該第１及び第２部域を規則的なパータン
    に配置したことを特徴とする積層体を 熱により軟化させた導電性ポリマー組成物と孔
    を有するシート状の電極とを複数の回転するロー
    ラーによつて形成される間隙を通して前進させ、
    電極を表面に複数のくぼみを有するローラーと接
    触して間隙を通して前進させることによつて導電
    性ポリマー組成物がローラーのくぼみの上に載る
    電極の孔に侵入しこれを貫通するようにしたこと
    を特徴とする積層体の製造方法によつて製造する
    装置であつて、 一緒になつて間隙を形成する複数のローラー
    と、該ローラーの少くとも一つと接触して該間隙
    を通して少くとも１つのテープ状の電極を前進さ
    せる手段と、熱軟化した導電性ポリマー組成物を
    該間隙に供給する手段とから成り、電極に接触す
    るローラーは表面に複数のくぼみを有する積層体
    を製造する装置。 １３ ローラーが、２つの長辺と２つの短辺とを
    有しかつ短辺と長辺との間の内角の各々が最大で
    90度である概ね長方形の閉止断面を有する間隙を
    形成する請求範囲第１２項記載の装置。 １４ 実質的に真直ぐな辺を持つた中央部に沿つ
    て相互に離して配置され、かつ該中央部の各端で
    段付きの端部を介して実質的に相互に接触するよ
    うにした二本一組のローラーによつて間隙が形成
    されるようにし、該ローラーの一つは中央部の一
    端に段付きの端部を有し、他の一つは中央部の他
    端に段付きの端部を有する請求範囲第１３項記載
    の装置。 １５ 間隙の長辺を形成する第１の二本一組の平
    行な比較的長いローラーと、間隙の短辺を形成し
    かつ凸面を有する第二の二本一組の平行な比較的
    短いローラーとで間隙を形成する請求範囲第１２
    項又は第１３項記載の装置。
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