JPH02220357A - 非水系二次電池 - Google Patents
非水系二次電池Info
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- JPH02220357A JPH02220357A JP1039924A JP3992489A JPH02220357A JP H02220357 A JPH02220357 A JP H02220357A JP 1039924 A JP1039924 A JP 1039924A JP 3992489 A JP3992489 A JP 3992489A JP H02220357 A JPH02220357 A JP H02220357A
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- H01M4/00—Electrodes
- H01M4/02—Electrodes composed of, or comprising, active material
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- H01M4/48—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides
- H01M4/50—Selection of substances as active materials, active masses, active liquids of inorganic oxides or hydroxides of manganese
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
イ、 産業上の利用分野
本発明はリチウム或いはリチウム合金を負極活物質とす
る非水系二次電池に係り、特に正極の改良に関するもの
である。
る非水系二次電池に係り、特に正極の改良に関するもの
である。
口、 従来の技術
この種二次電池の正極活物質としては二酸化モリブデン
、五酸化バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物など
が提案されているが未だ実用化には至っていない。
、五酸化バナジウム、チタン或いはニオブの硫化物など
が提案されているが未だ実用化には至っていない。
一方、非水系−次電池の正極活物質としては二酸化マン
ガン、フッ化炭素が代表的なものとして知られており、
且これらは既に実用化されている。
ガン、フッ化炭素が代表的なものとして知られており、
且これらは既に実用化されている。
ここで、特に二酸化マンガンは保存性に優れ、資源的に
豊富であり且安価であるという利点を有するものである
。
豊富であり且安価であるという利点を有するものである
。
上記せる背景に鑑みて、非水系二次電池の正極活物質と
して二酸化マンガンを用いることが有益であると考えら
れるが、二酸化マンガンは可逆性に難があり充放電サイ
クル特性に問題があった。
して二酸化マンガンを用いることが有益であると考えら
れるが、二酸化マンガンは可逆性に難があり充放電サイ
クル特性に問題があった。
そこで、本件出願人は二酸化マンガンとリチウム塩とを
混合熱処理して得られるところのＬｉＪｏＯ３含有二酸
化マンガンを正極活物質として用いることを提案した（
特開昭６３−１１４０６４号公報参照）、このＬｉＪｏ
Ｏｉ含有の二酸化マンガンは、熱処理しただけの二酸化
マンガンよりも可逆性に優れ、その可逆性はＬｉＪａＯ
３の含有量が多くなるほど向上するのであるが、Ｌｉ２
Ｍｏ０．の含有量が多くなると、反面、放電容量が低下
するという問題がある。
混合熱処理して得られるところのＬｉＪｏＯ３含有二酸
化マンガンを正極活物質として用いることを提案した（
特開昭６３−１１４０６４号公報参照）、このＬｉＪｏ
Ｏｉ含有の二酸化マンガンは、熱処理しただけの二酸化
マンガンよりも可逆性に優れ、その可逆性はＬｉＪａＯ
３の含有量が多くなるほど向上するのであるが、Ｌｉ２
Ｍｏ０．の含有量が多くなると、反面、放電容量が低下
するという問題がある。
ハ、 発明が解決しようとする課題
本発明はＬｉ２Ｍｏ０１含有の二酸化マンガンを正極活
物質とすることを基本とし、Ｌｉ２ＭａＯ，の分布状態
の効率化を図り、以ってＬｉ、ＭａＯ，含有の二酸化マ
ンガンを正極活物質とする場合における利点を生かし、
且欠点、即ち、放電容量の低下を抑制すること目的とす
る。
物質とすることを基本とし、Ｌｉ２ＭａＯ，の分布状態
の効率化を図り、以ってＬｉ、ＭａＯ，含有の二酸化マ
ンガンを正極活物質とする場合における利点を生かし、
且欠点、即ち、放電容量の低下を抑制すること目的とす
る。
二、 課題を解決するための手段
本発明の要旨とするところは、リチウム或いはリチウム
合金を活物質とする負極と、Ｌｉ２ＭａＯ，を含有する
二酸化マンガンを活物質とする正極とを備えるものであ
って、前記ＬｉＪｎＯ＞の分布が、二酸化マンガンの粒
子内部より粒子表面の方が高密度であることを特徴とす
る非水系二次電池にある。
合金を活物質とする負極と、Ｌｉ２ＭａＯ，を含有する
二酸化マンガンを活物質とする正極とを備えるものであ
って、前記ＬｉＪｎＯ＞の分布が、二酸化マンガンの粒
子内部より粒子表面の方が高密度であることを特徴とす
る非水系二次電池にある。
又、二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を３００〜
４３０℃の温度で熱処理し、得られた生成物とリチウム
塩とを混合してのち３００〜４３０℃の温度で熱処理す
ることを特徴とする非水系二次電池用正極活物質の製造
法にある。
４３０℃の温度で熱処理し、得られた生成物とリチウム
塩とを混合してのち３００〜４３０℃の温度で熱処理す
ることを特徴とする非水系二次電池用正極活物質の製造
法にある。
ホ、 作用
Ｌｉ２Ｍｎ０．を含有する二酸化マンガン（ＭｎＯｚ）
が、可逆性に優れている理由については、完全には解明
されていないが、大きな要因として次の２点が考えられ
ている。第１の点は読口０２粒子中にり、ＭｏＯ，の結
晶と、賛口０□の結晶とが混在することにより、結晶構
造が充放電に対する可逆性に優れた形態となることであ
り、第２の点はＬｉ２ｎ０３がＭａＯ２よりも酸化反応
に対する活性度が低いことから、充電時の電解液の分解
が抑えられることにある。
が、可逆性に優れている理由については、完全には解明
されていないが、大きな要因として次の２点が考えられ
ている。第１の点は読口０２粒子中にり、ＭｏＯ，の結
晶と、賛口０□の結晶とが混在することにより、結晶構
造が充放電に対する可逆性に優れた形態となることであ
り、第２の点はＬｉ２ｎ０３がＭａＯ２よりも酸化反応
に対する活性度が低いことから、充電時の電解液の分解
が抑えられることにある。
これら２点の理由から、ＭａＯ２に含有するＬｉＪｏ０
部と表面とで差を持たせ、電解液分解の活千度を下げる
ために表面におけるＬ１□ＭＯＯ３の密度を高めること
により、高容量で且可逆性に優れた正極活物質が得られ
、斯る正極活物質を用いることによりサイクル特性に優
れた非水系二次電池を得ることができる。
部と表面とで差を持たせ、電解液分解の活千度を下げる
ために表面におけるＬ１□ＭＯＯ３の密度を高めること
により、高容量で且可逆性に優れた正極活物質が得られ
、斯る正極活物質を用いることによりサイクル特性に優
れた非水系二次電池を得ることができる。
又、Ｍｌｌｏよとリチウム塩との混合物を３００〜４３
０℃の温度で熱処理し、得られた生成物とリチウム塩と
を混合してのち３００〜４３０℃の温度で熱処理するこ
とにより、 Ｌ＋ＪｎＯ：ｓの分布がＭｏＯ□の粒子内
部より粒子表面の方が高密度であるところのＬｉ２Ｍｎ
０．含有ＭｎＯ２を容易に作成することができる。
０℃の温度で熱処理し、得られた生成物とリチウム塩と
を混合してのち３００〜４３０℃の温度で熱処理するこ
とにより、 Ｌ＋ＪｎＯ：ｓの分布がＭｏＯ□の粒子内
部より粒子表面の方が高密度であるところのＬｉ２Ｍｎ
０．含有ＭｎＯ２を容易に作成することができる。
へ、 実施例
以下本発明の実施例について詳述する。
実施例１
平均粒径３０μ以下の化学二酸化マンガン８０ｇと、水
酸化リチウム１５ｇとを乳鉢にて混合した後、空気中に
おいて３７５℃で１８時間熱処理する。ついで、この生
成１１１１０２８５ ｇと水酸化リチウム５ｇとを再度
乳鉢で混合した後、空気中において３７５℃で２時間熱
処理する。
酸化リチウム１５ｇとを乳鉢にて混合した後、空気中に
おいて３７５℃で１８時間熱処理する。ついで、この生
成１１１１０２８５ ｇと水酸化リチウム５ｇとを再度
乳鉢で混合した後、空気中において３７５℃で２時間熱
処理する。
このようにして得たＬｉ２ＭｏＯ３含有のＭｏＯ２を正
極活物質とし、導電剤としてのアセチレンブラック及び
結着剤としてのフッ素樹脂扮末を重量比で９０：６：４
の比率で混合し正極合剤とし、この正極合剤を２トン／
■工で直径２０ｍ＋ａに加圧成型したのち２５０℃で熱
処理して正極とする。
極活物質とし、導電剤としてのアセチレンブラック及び
結着剤としてのフッ素樹脂扮末を重量比で９０：６：４
の比率で混合し正極合剤とし、この正極合剤を２トン／
■工で直径２０ｍ＋ａに加圧成型したのち２５０℃で熱
処理して正極とする。
負極は所定厚みのリチウム板を直径２Ｃ）ｖｎに打ち抜
いたものである。
いたものである。
第１図は上記せる正負極を用いて組立てた扁平型非水電
解液二次電池の半断面図を示し、（１）（２）はステン
レス製の正負横笛であってこれらはポリプロピレン製の
絶縁バッキング（３）により隔離されている。（４）は
本発明の要旨とする正極であって正極缶（１）の内底面
に固着せる正極集電体（５）に圧接されている。（６）
は負極であって負横笛（２）の内底面に固着せる負極集
電体（７）に圧着されている。（８）はポリプロピレン
製微孔性薄膜よりなるセパレータであり、又電解液とし
てプロピレンカーボネートとジメトキシエタンとの混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１毫ル／、溶解したものを用
いた。電池寸法は直径２４．Ｏｍ＋、厚み３．０ｍであ
った。この本発明電池を＋Ａ）とする。
解液二次電池の半断面図を示し、（１）（２）はステン
レス製の正負横笛であってこれらはポリプロピレン製の
絶縁バッキング（３）により隔離されている。（４）は
本発明の要旨とする正極であって正極缶（１）の内底面
に固着せる正極集電体（５）に圧接されている。（６）
は負極であって負横笛（２）の内底面に固着せる負極集
電体（７）に圧着されている。（８）はポリプロピレン
製微孔性薄膜よりなるセパレータであり、又電解液とし
てプロピレンカーボネートとジメトキシエタンとの混合
溶媒に過塩素酸リチウムを１毫ル／、溶解したものを用
いた。電池寸法は直径２４．Ｏｍ＋、厚み３．０ｍであ
った。この本発明電池を＋Ａ）とする。
比較例１
特開昭６３−１１４０６４号公報に示されているように
、化学二酸化マンガン８０ｇと水酸化リチウム２０ｇと
を乳鉢で混合した後、空気中において３７５℃で２０時
間熱処理して得られるところのＬｉ２１１ａＯ，含有Ｍ
ｌｌＯ□を正極活物質とし、その池は実施例１と同様の
比較電池〈Ｂ、）を作製した。
、化学二酸化マンガン８０ｇと水酸化リチウム２０ｇと
を乳鉢で混合した後、空気中において３７５℃で２０時
間熱処理して得られるところのＬｉ２１１ａＯ，含有Ｍ
ｌｌＯ□を正極活物質とし、その池は実施例１と同様の
比較電池〈Ｂ、）を作製した。
比較例２
化学二酸化マンガン８０ｇのみを空気中において３７５
℃で２０時間熱処理して得た熱処理Ｍｏｂ。
℃で２０時間熱処理して得た熱処理Ｍｏｂ。
を正極活物質とし、その他は実施例１と同様の比較電池
（Ｂ２）を作製した。
（Ｂ２）を作製した。
実施例１と比較例１で得たＬｉ２Ｍ１ｌＯ１含有のＭｎ
Ｏ２の獅町禮粒子表面におけるＬｉとＭｎのモル比をオ
ージェ電子分光法により分析した結果、実施例１のもの
はＬｉ：Ｍｎ＝２：１であり、比較例１のものはＬｉ
：Ｍｎ＝１ ： １であった。又、それぞれのＬｉ２０
Ｏ１含有ＭｏＯ□の全Ｌｉ量と全Ｍｎ量を、原子吸光法
により分析した結果、いずれもしｉ ：Ｍｎ＝１ ：
１であった。
Ｏ２の獅町禮粒子表面におけるＬｉとＭｎのモル比をオ
ージェ電子分光法により分析した結果、実施例１のもの
はＬｉ：Ｍｎ＝２：１であり、比較例１のものはＬｉ
：Ｍｎ＝１ ： １であった。又、それぞれのＬｉ２０
Ｏ１含有ＭｏＯ□の全Ｌｉ量と全Ｍｎ量を、原子吸光法
により分析した結果、いずれもしｉ ：Ｍｎ＝１ ：
１であった。
このことから、実施例１におけるＬｉＪｏＯｉ含有Ｍ１
１０２は、Ｌｉ２ＭｎＯ３の分布がＭｏＯ□の粒子内部
より粒子表面の方が高密度となっているものであること
がわかる。
１０２は、Ｌｉ２ＭｎＯ３の分布がＭｏＯ□の粒子内部
より粒子表面の方が高密度となっているものであること
がわかる。
第２図は本発明電池＋Ａ）と、比較電池＋［１１） （
［１□）の充放電サイクル特性図を示す。尚、充放電条
件は電流３ｍＡで４時間放電し、電流３ｍＡで充電し、
充電終止電圧４．０■とした。
［１□）の充放電サイクル特性図を示す。尚、充放電条
件は電流３ｍＡで４時間放電し、電流３ｍＡで充電し、
充電終止電圧４．０■とした。
第２図から、Ｌｉ２Ｍｎ０．含有菖口０２を正極活物質
とした電池（Ａｌｔｅｌｌは電池（Ｂ２）よりサイクル
特性が向上しているのがわかる。更に、電池（Ａ＋の方
が電池（Ｂ、）よりサイクル特性が優れているのがわか
るが、この理由は前述したようにＬｉ２Ｍｏ０１の分布
状態の差に起因する。
とした電池（Ａｌｔｅｌｌは電池（Ｂ２）よりサイクル
特性が向上しているのがわかる。更に、電池（Ａ＋の方
が電池（Ｂ、）よりサイクル特性が優れているのがわか
るが、この理由は前述したようにＬｉ２Ｍｏ０１の分布
状態の差に起因する。
でボした水１１１！２（乙すナワム（こ眠疋ごｒｔｖ、
＋暇すナウムやリン酸リチウム等も適用しうる。
＋暇すナウムやリン酸リチウム等も適用しうる。
ト、 発明の効果
上述した如く、リチウム或いはリチウム合金を活物質と
する負極と、ＬｉＪｏ０３を含有する二酸化マンガンを
活物質とする正極とを備えた非水系二次電池において、
Ｌｉ２１ａＯｓの分布が、二酸化マンガンの粒子内部よ
り粒子表面の方が高密度であるＬｉ２Ｍｎ０．含有二酸
化マンガンを正極活物質とすることにより、放電容量の
低下が抑制でき、充放電サイクル特性を改善しうるちの
であり、その工業的価値は極めて大である。
する負極と、ＬｉＪｏ０３を含有する二酸化マンガンを
活物質とする正極とを備えた非水系二次電池において、
Ｌｉ２１ａＯｓの分布が、二酸化マンガンの粒子内部よ
り粒子表面の方が高密度であるＬｉ２Ｍｎ０．含有二酸
化マンガンを正極活物質とすることにより、放電容量の
低下が抑制でき、充放電サイクル特性を改善しうるちの
であり、その工業的価値は極めて大である。
尚、本発明を説明するに際して、非水電解液二次電池を
例にとり説明したが、固体電解質二次電池にも適用する
ことができる。
例にとり説明したが、固体電解質二次電池にも適用する
ことができる。
第１図は本発明電池の半断面図、第２図は電池の充放電
サイクル特性図である。 （１）・・・正極缶、（２）・・・負横笛、（３）・・
・絶縁バッキング、（４）・・・正極、（６）・・・負
極、（８）・・・セパレータ、（Ａ）・・・本発明電池
、＋８１） （８２）・・・比較電池。
サイクル特性図である。 （１）・・・正極缶、（２）・・・負横笛、（３）・・
・絶縁バッキング、（４）・・・正極、（６）・・・負
極、（８）・・・セパレータ、（Ａ）・・・本発明電池
、＋８１） （８２）・・・比較電池。
Claims (2)
- （１）リチウム或いはリチウム合金を活物質とする負極
と、Ｌｉ＿２ＭｎＯ＿３を含有する二酸化マンガンを活
物質とする正極とを備えるものであって、前記Ｌｉ＿２
ＭｎＯ＿３の分布が、二酸化マンガンの粒子内部より粒
子表面の方が高密度であることを特徴とする非水系二次
電池。 - （２）二酸化マンガンとリチウム塩との混合物を３００
〜４３０℃の温度で熱処理し、得られた生成物とリチウ
ム塩とを混合してのち３００〜４３０℃の温度で熱処理
することを特徴とする非水系二次電池用正極活物質の製
造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1039924A JP2692932B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 非水系二次電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1039924A JP2692932B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 非水系二次電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02220357A true JPH02220357A (ja) | 1990-09-03 |
| JP2692932B2 JP2692932B2 (ja) | 1997-12-17 |
Family
ID=12566484
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1039924A Expired - Fee Related JP2692932B2 (ja) | 1989-02-20 | 1989-02-20 | 非水系二次電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2692932B2 (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0589294A1 (en) * | 1992-09-25 | 1994-03-30 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Nonaqueous secondary battery |
| JP2008288213A (ja) * | 2008-07-14 | 2008-11-27 | Panasonic Corp | 非水電解質二次電池用正極活物質および非水電解質二次電池 |
| JP2014525130A (ja) * | 2011-09-20 | 2014-09-25 | エルジー・ケム・リミテッド | 高容量の正極活物質及びこれを含むリチウム二次電池 |
| WO2025243829A1 (ja) * | 2024-05-23 | 2025-11-27 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | リチウム二次電池及びその製造方法 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS55100224A (en) * | 1978-09-29 | 1980-07-31 | Union Carbide Corp | Mn02 derived from lim204 |
| JPS63114064A (ja) * | 1986-10-30 | 1988-05-18 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水系二次電池 |
-
1989
- 1989-02-20 JP JP1039924A patent/JP2692932B2/ja not_active Expired - Fee Related
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS55100224A (en) * | 1978-09-29 | 1980-07-31 | Union Carbide Corp | Mn02 derived from lim204 |
| JPS63114064A (ja) * | 1986-10-30 | 1988-05-18 | Sanyo Electric Co Ltd | 非水系二次電池 |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0589294A1 (en) * | 1992-09-25 | 1994-03-30 | Sanyo Electric Co., Ltd. | Nonaqueous secondary battery |
| JP2008288213A (ja) * | 2008-07-14 | 2008-11-27 | Panasonic Corp | 非水電解質二次電池用正極活物質および非水電解質二次電池 |
| JP2014525130A (ja) * | 2011-09-20 | 2014-09-25 | エルジー・ケム・リミテッド | 高容量の正極活物質及びこれを含むリチウム二次電池 |
| US9698413B2 (en) | 2011-09-20 | 2017-07-04 | Lg Chem, Ltd. | High-capacity cathode active material and lithium secondary battery including the same |
| WO2025243829A1 (ja) * | 2024-05-23 | 2025-11-27 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | リチウム二次電池及びその製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2692932B2 (ja) | 1997-12-17 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| LAPS | Cancellation because of no payment of annual fees |