JPH02242195A - 核燃料ペレットの製造法 - Google Patents
核燃料ペレットの製造法Info
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- JPH02242195A JPH02242195A JP1064868A JP6486889A JPH02242195A JP H02242195 A JPH02242195 A JP H02242195A JP 1064868 A JP1064868 A JP 1064868A JP 6486889 A JP6486889 A JP 6486889A JP H02242195 A JPH02242195 A JP H02242195A
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- nuclear fuel
- sio
- sio2
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
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- Y02E30/30—Nuclear fission reactors
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
(産業上の利用分野)
本発明は原子力用セラミックスの製造方法、特に結晶粒
径が大きく、かつクリープ速度の大なる核燃料ペレット
の製造法に関するものである。
径が大きく、かつクリープ速度の大なる核燃料ペレット
の製造法に関するものである。
(従来の技術)
高燃焼度用UO,ペレットはFP (核分裂生成物)保
持性が良好なこと及びPCMI (ペレットと被覆管の
機械的相互作用)特性が良好なこと、即ちPCM Iを
軽減できることが求められ、前者に対しては結晶粒径を
大きくすること、後者に対しては軟らかいペレットとす
ることが試みられている。
持性が良好なこと及びPCMI (ペレットと被覆管の
機械的相互作用)特性が良好なこと、即ちPCM Iを
軽減できることが求められ、前者に対しては結晶粒径を
大きくすること、後者に対しては軟らかいペレットとす
ることが試みられている。
ところで従来、かかるペレットの製造に際し二酸化ウラ
ン(UOZ)燃料へ種々の添加物を添加し上記の如きペ
レット製造を目指すことが進められ、(1)特開昭55
−27941号公報、(2)特開昭55−27942号
公報、(3)特公昭54−8837号公報、(4)特公
昭63−16716号公報、および(5)特開昭63−
73189号公報などにその幾つかが開示されている。
ン(UOZ)燃料へ種々の添加物を添加し上記の如きペ
レット製造を目指すことが進められ、(1)特開昭55
−27941号公報、(2)特開昭55−27942号
公報、(3)特公昭54−8837号公報、(4)特公
昭63−16716号公報、および(5)特開昭63−
73189号公報などにその幾つかが開示されている。
即ち、(11特開昭55−27941号公報ではUO□
に少なくとも1種の容易に固溶せず、粒界に析出する特
性のある添加物を加えることが、また(2)特開昭55
−27942号公報では[02にA jl! zO++
Beo、CaO,MgO,5t02、NazO,P2O
3から2種以上を0.2〜5%添加することが、更に(
3)特公昭54−8837号公報ではUO□に核分裂生
成物不動化用添加剤としてケイ酸アルミ。
に少なくとも1種の容易に固溶せず、粒界に析出する特
性のある添加物を加えることが、また(2)特開昭55
−27942号公報では[02にA jl! zO++
Beo、CaO,MgO,5t02、NazO,P2O
3から2種以上を0.2〜5%添加することが、更に(
3)特公昭54−8837号公報ではUO□に核分裂生
成物不動化用添加剤としてケイ酸アルミ。
ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、5i02−
Al t(h−MgO,5iO2−A I J3−Ca
O+チタン酸アルミ、チタン酸ケイ素、CaO−5iO
□−チタン酸塩等を加えることが夫々示されている。
Al t(h−MgO,5iO2−A I J3−Ca
O+チタン酸アルミ、チタン酸ケイ素、CaO−5iO
□−チタン酸塩等を加えることが夫々示されている。
また、(4)特公昭63−16716号公報ならびに(
5)特開昭63−73189号公報では上記U(hにA
1 z03+ Bed、 CaO3MgO+5xOz
+NaJ+PzOsから2種以上の外、更にNbzOs
4i0zを添加することが記載されている。
5)特開昭63−73189号公報では上記U(hにA
1 z03+ Bed、 CaO3MgO+5xOz
+NaJ+PzOsから2種以上の外、更にNbzOs
4i0zを添加することが記載されている。
(発明が解決しようとする課題)
しかしながら、上記の如き添加物添加の方法においてN
bz05.TiO□等を添加したものは粒径が太き(、
かつPCMI特性も良好となるが、Nb2O5,TiO
□等の残存のため、FP保持性の改善はあまり望むこと
が出来ない難があり、また、SiO□、Aj12O3等
の粒界析出特性のあるものと上記NbzOs、Ti0z
等の粒径増大効果のある添加物を組み合わせる方法は複
雑で好ましくない。
bz05.TiO□等を添加したものは粒径が太き(、
かつPCMI特性も良好となるが、Nb2O5,TiO
□等の残存のため、FP保持性の改善はあまり望むこと
が出来ない難があり、また、SiO□、Aj12O3等
の粒界析出特性のあるものと上記NbzOs、Ti0z
等の粒径増大効果のある添加物を組み合わせる方法は複
雑で好ましくない。
一方、ペレット製造に際し、高温長時間焼結を行うこと
は粒径は大きくなるが硬くなり、PCMI特性を低下さ
せる結果を招来する。
は粒径は大きくなるが硬くなり、PCMI特性を低下さ
せる結果を招来する。
なお二酸化ウラン燃料へA 12O3やSiO□を単味
で添加して特性の改良を試みた例も従来より数多くある
が、いずれも望ましい結果は得られておらず、結晶粒径
の粗大化について言及しているものは殆ど見当たらない
。
で添加して特性の改良を試みた例も従来より数多くある
が、いずれも望ましい結果は得られておらず、結晶粒径
の粗大化について言及しているものは殆ど見当たらない
。
本発明は上述の如き現状に即応しUOlに対するA i
2O3とSiO□の添加量を特定範囲に規定すること
により結晶粒径を大ならしめると共にやわらかいペレッ
トの製造を可能にし、FP保持性ならびにPCM I特
性をより一層向上せしめることを目的とするものである
。
2O3とSiO□の添加量を特定範囲に規定すること
により結晶粒径を大ならしめると共にやわらかいペレッ
トの製造を可能にし、FP保持性ならびにPCM I特
性をより一層向上せしめることを目的とするものである
。
(課題を解決するための手段)
即ち、上記目的に適合する本発明の特徴は、ウラン、プ
ルトニウムの少なくとも1つの元素の二酸化物または前
記物質にガドリニアを添加した核燃料物質にAj!zO
iおよびSiO□を添加し核燃料ペレットを製造するに
あたり、前記Aj!z(hおよびSiO□の添加総量を
0.05%〜0.4%、かつAl2OsとSingの重
量比を1:1〜30:1の範囲としてそれらを混合した
粉末を成型し、のち、水素を含む還元雰囲気で酸素ポテ
ンシャルの調整のために本体雰囲気ガス流量に対して4
0〜70℃の飽和水蒸気を含むキャリヤーガスを体積率
で1〜10%添加し、1600〜1750℃で2〜6時
間焼結することにある。
ルトニウムの少なくとも1つの元素の二酸化物または前
記物質にガドリニアを添加した核燃料物質にAj!zO
iおよびSiO□を添加し核燃料ペレットを製造するに
あたり、前記Aj!z(hおよびSiO□の添加総量を
0.05%〜0.4%、かつAl2OsとSingの重
量比を1:1〜30:1の範囲としてそれらを混合した
粉末を成型し、のち、水素を含む還元雰囲気で酸素ポテ
ンシャルの調整のために本体雰囲気ガス流量に対して4
0〜70℃の飽和水蒸気を含むキャリヤーガスを体積率
で1〜10%添加し、1600〜1750℃で2〜6時
間焼結することにある。
ここで成型後の雰囲気は上記の場合、水素を含む還元雰
囲気であるが、酸素濃度1100pp以下の微酸化雰囲
気下例えば酸素を微量含むCO,雰囲気下又はCO□/
Co雰囲気下であっても差し支えなく、請求項2記載の
方法はかかる場合である。
囲気であるが、酸素濃度1100pp以下の微酸化雰囲
気下例えば酸素を微量含むCO,雰囲気下又はCO□/
Co雰囲気下であっても差し支えなく、請求項2記載の
方法はかかる場合である。
更に請求項3記載の方法は上記各方法におけるA I−
z(hおよびSiO□の添加の態様であり、ケイ酸アル
ミニウム又はケイ酸アルミニウムに412Offを添加
することによって行うことを特徴としている。
z(hおよびSiO□の添加の態様であり、ケイ酸アル
ミニウム又はケイ酸アルミニウムに412Offを添加
することによって行うことを特徴としている。
なお、Al□0.とSingの各比は前述の範囲で適用
可能であるが、望ましくは、添加総量が0.1〜0.2
5%の範囲であり、A 1 zozとSiO□の重量比
が1=1〜5:1の範囲である。
可能であるが、望ましくは、添加総量が0.1〜0.2
5%の範囲であり、A 1 zozとSiO□の重量比
が1=1〜5:1の範囲である。
また、成型にあたっては混合粉末を4.5g/aJ〜6
.5g/catとなるように成型することが好適である
。
.5g/catとなるように成型することが好適である
。
(作用)
上記の方法により核燃料ペレットの製造するときは種々
の添加物を添加することなく、簡単な方法であるにかか
わらずインターセプト法による平均結晶粒径が30〜6
0μmの大粒径ベレットで、かつクリープ速度が粒径補
正をしなくても、5×102〜103倍程度大きなベレ
ットを得ることを可能とする。
の添加物を添加することなく、簡単な方法であるにかか
わらずインターセプト法による平均結晶粒径が30〜6
0μmの大粒径ベレットで、かつクリープ速度が粒径補
正をしなくても、5×102〜103倍程度大きなベレ
ットを得ることを可能とする。
以下、本発明の具体的な実施例につき説明する。
(実施例1)
U(h粉末に(A jl 2O3,5i(h)を夫々、
(0,1%。
(0,1%。
0.1%)、(0,1%、 0.05%)、(0,1%
、 0.01%)添加し、粉砕混合により十分混ぜ合わ
せた後、乾式造粒を行い、のち、この造粒粉を用いて5
.5g/cJ〜6、Og/cdとなるように成型した。
、 0.01%)添加し、粉砕混合により十分混ぜ合わ
せた後、乾式造粒を行い、のち、この造粒粉を用いて5
.5g/cJ〜6、Og/cdとなるように成型した。
次いで、この成型体を60℃の飽和水蒸気を含むN2ガ
スを5%前後含有するアンモニア分解ガス(3Hz/N
zの混合ガス)中、1700℃にて3時間焼結を行い焼
結体を得た。
スを5%前後含有するアンモニア分解ガス(3Hz/N
zの混合ガス)中、1700℃にて3時間焼結を行い焼
結体を得た。
この焼結体の密度は(A l 2O31S10□)の添
加量増加に従い、低下する傾向にあり、結晶粒径は添付
顕微鏡写真図面を参照し、 以下余白 第2図 第1図 第3図(0,1%、
0.05%) > (0,1%、0.1%)>(0,1
%、 0.01%)(40〜60μm) (25
〜35μm) (2O〜30μm)密度10.5
5g/−密度10.48g/a(密度J0.66g/a
lの如くであった。
加量増加に従い、低下する傾向にあり、結晶粒径は添付
顕微鏡写真図面を参照し、 以下余白 第2図 第1図 第3図(0,1%、
0.05%) > (0,1%、0.1%)>(0,1
%、 0.01%)(40〜60μm) (25
〜35μm) (2O〜30μm)密度10.5
5g/−密度10.48g/a(密度J0.66g/a
lの如くであった。
これら結果よりNbzOs、TiO2等、結晶粒粗大化
効果を有する添加物を添加するまでもなく、充分、結晶
粒径の大きな大粒径ベレットが得られることが分かる。
効果を有する添加物を添加するまでもなく、充分、結晶
粒径の大きな大粒径ベレットが得られることが分かる。
(実施例2)
U(h粉末に(A It 2Oz+siO□)を(0,
3%、0.1%)、(0,3%、0.05%)、(0,
3%、 0.01%)夫々添加し、実施例1と同様な方
法で焼結し、焼結体を製造した。
3%、0.1%)、(0,3%、0.05%)、(0,
3%、 0.01%)夫々添加し、実施例1と同様な方
法で焼結し、焼結体を製造した。
この場合も、焼結体密度を測定したところ、(A 1
tOz、5i02)の添加量増加に従い、次第に低下し
た。
tOz、5i02)の添加量増加に従い、次第に低下し
た。
そして結晶粒径は、
(0,3%、0.1%) > (0,3%、0.05%
)>(0,3%、 0.01%)(40〜60 μm)
(30〜40 p m) (2O〜2
5 p m)であった。
)>(0,3%、 0.01%)(40〜60 μm)
(30〜40 p m) (2O〜2
5 p m)であった。
(実施例3)
UO□粉末に(A j’ 、03.SiO□)を(0,
05%、 0.05%)添加し、実施例1と同様な方法
で焼結体を製造した。
05%、 0.05%)添加し、実施例1と同様な方法
で焼結体を製造した。
得られた焼結体の結晶粒径は30〜35μmであった。
(実施例4)
次に上記実施例1.2.3で得られた各焼結体を試料と
して1400℃、 45MP、の高温クリープ試験を実
施したところ、これらは何れの場合も粒径補正を行なわ
なくても無添加UO,に比して5X102〜103倍の
クリープ速度を有しており、頗るすぐれたセラミック燃
料であった。
して1400℃、 45MP、の高温クリープ試験を実
施したところ、これらは何れの場合も粒径補正を行なわ
なくても無添加UO,に比して5X102〜103倍の
クリープ速度を有しており、頗るすぐれたセラミック燃
料であった。
(比較例)
U(h粉末にA 1 zQ3.SiO2を前者を0.1
%、後者を0.3%でSiO□添加量を多く添加し、実
施例1と同様な方法で焼結体を製造した。得られた焼結
体の結晶粒度を測定したところ、10μm前後であり粗
大化は認められなかった。
%、後者を0.3%でSiO□添加量を多く添加し、実
施例1と同様な方法で焼結体を製造した。得られた焼結
体の結晶粒度を測定したところ、10μm前後であり粗
大化は認められなかった。
次に上記焼結体を実施例4に記載した方法でクリープ試
験を実施したところ無添加uO□に比し50倍程度のク
リープ速度に止まっていた。
験を実施したところ無添加uO□に比し50倍程度のク
リープ速度に止まっていた。
(発明の効果)
本発明は以上のように核燃料物質にA l ta3およ
びSiO□を添加し核燃料ベレットを製造するに際しA
l zO+およびSiO□の添加総量を0.05%〜
0.4%、かつA 1 zo3とS2Owの重量比を1
=1〜30:1の範囲として成型し、焼結する方法であ
り、上記の如く 八β2O.とSiO□O量を規定する
ことによりA l z03とSiO□を添加するだけで
より簡単に、より少量の添加物で高燃焼度UO□ベレッ
トに要求される大粒径かつ大クリープ速度のセラミック
燃料を得ることが可能となり、FP保持性ならびにPC
M1特性の改善に顕著な効果を奏し、今後に関心がもた
れる上記高燃焼度UO□ペレットの工業的かつ経済的製
造分野にその適用が期待されるものである。
びSiO□を添加し核燃料ベレットを製造するに際しA
l zO+およびSiO□の添加総量を0.05%〜
0.4%、かつA 1 zo3とS2Owの重量比を1
=1〜30:1の範囲として成型し、焼結する方法であ
り、上記の如く 八β2O.とSiO□O量を規定する
ことによりA l z03とSiO□を添加するだけで
より簡単に、より少量の添加物で高燃焼度UO□ベレッ
トに要求される大粒径かつ大クリープ速度のセラミック
燃料を得ることが可能となり、FP保持性ならびにPC
M1特性の改善に顕著な効果を奏し、今後に関心がもた
れる上記高燃焼度UO□ペレットの工業的かつ経済的製
造分野にその適用が期待されるものである。
第1図ないし第3図はAAJ:+およびSiO□の各割
合に対応した焼結体の結晶粒径を示す顕微鏡写真である
。 第2O
合に対応した焼結体の結晶粒径を示す顕微鏡写真である
。 第2O
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、ウラン、プルトニウムの少なくとも1つの元素の二
酸化物または前記物質にガドリニアを添加した核燃料物
質にAl_2O_3およびSiO_2を添加し核燃料ペ
レットを製造するにあたり、前記Al_2O_3および
SiO_2の添加総量を0.05%〜0.4%、かつA
l_2O_3とSiO_2の重量比を1:1〜30:1
の範囲としてそれらを混合した粉末を成型し、のち、水
素を含む還元雰囲気で本体雰囲気ガス流量に対して40
〜70℃の飽和水蒸気を含むキャリヤーガスを体積率で
1〜10%添加し、1600〜1750℃で2〜6時間
焼結を行うことを特徴とする核燃料ペレットの製造法。 2、ウラン、プルトニウムの少なくとも1つの元素の二
酸化物または前記物質にガドリニアを添加した核燃料物
質にAl_2O_3およびSiO_2を添加し核燃料ペ
レットを製造するに際し、前記Al_2O_3およびS
iO_2の添加総量を0.05%〜0.4%、かつAl
_2O_3とSiO_2の重量比を1:1〜30:1の
範囲としてそれらを混合した粉末を成型し、成型後、酸
素濃度10^2ppm以下の微酸化雰囲気にて1600
〜1750℃2〜6時間焼結を行うことを特徴とする核
燃料ペレットの製造法。 3、請求項1または2記載の方法において、Al_2O
_3とSiO_2の添加をケイ酸アルミニウムまたはケ
イ酸アルミニウムにAl_2O_3を添加する方法で行
うことを特徴とする核燃料ペレットの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1064868A JPH0731265B2 (ja) | 1989-03-15 | 1989-03-15 | 核燃料ペレットの製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1064868A JPH0731265B2 (ja) | 1989-03-15 | 1989-03-15 | 核燃料ペレットの製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02242195A true JPH02242195A (ja) | 1990-09-26 |
| JPH0731265B2 JPH0731265B2 (ja) | 1995-04-10 |
Family
ID=13270559
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1064868A Expired - Lifetime JPH0731265B2 (ja) | 1989-03-15 | 1989-03-15 | 核燃料ペレットの製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0731265B2 (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0511088A (ja) * | 1991-03-04 | 1993-01-19 | Nippon Nuclear Fuel Dev Co Ltd | 核燃料ペレツトおよびその製造方法 |
| JPH0527069A (ja) * | 1991-07-18 | 1993-02-05 | Nippon Nuclear Fuel Dev Co Ltd | 核燃料ペレツトの製造方法および核燃料ペレツト |
| JPH0580174A (ja) * | 1991-09-20 | 1993-04-02 | Nippon Nuclear Fuel Dev Co Ltd | 混合酸化物燃料ペレツトおよびその製造方法 |
| CN107731318A (zh) * | 2017-10-27 | 2018-02-23 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种单晶二氧化铀核燃料芯块的制备方法 |
| CN107871540A (zh) * | 2017-10-27 | 2018-04-03 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法 |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01193691A (ja) * | 1987-11-20 | 1989-08-03 | General Electric Co <Ge> | 核燃料 |
-
1989
- 1989-03-15 JP JP1064868A patent/JPH0731265B2/ja not_active Expired - Lifetime
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01193691A (ja) * | 1987-11-20 | 1989-08-03 | General Electric Co <Ge> | 核燃料 |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0511088A (ja) * | 1991-03-04 | 1993-01-19 | Nippon Nuclear Fuel Dev Co Ltd | 核燃料ペレツトおよびその製造方法 |
| US5257298A (en) * | 1991-03-04 | 1993-10-26 | Nippon Nuclear Fuel Development Co., Ltd. | Nuclear fuel pellets having an aluminosilicate deposition phase |
| JPH0527069A (ja) * | 1991-07-18 | 1993-02-05 | Nippon Nuclear Fuel Dev Co Ltd | 核燃料ペレツトの製造方法および核燃料ペレツト |
| JPH0580174A (ja) * | 1991-09-20 | 1993-04-02 | Nippon Nuclear Fuel Dev Co Ltd | 混合酸化物燃料ペレツトおよびその製造方法 |
| CN107731318A (zh) * | 2017-10-27 | 2018-02-23 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种单晶二氧化铀核燃料芯块的制备方法 |
| CN107871540A (zh) * | 2017-10-27 | 2018-04-03 | 中国工程物理研究院材料研究所 | 一种大晶粒高热导率二氧化铀燃料芯块的制备方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0731265B2 (ja) | 1995-04-10 |
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