JPH0224792B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はセラミツクスの接着方法に関し、さら
に詳しくは接着面間に異相を生成することなく固
相反応により一体的にセラミツクスを接着する方
法に関する。

セラミツクス部品は多種の成形方法により成形
され、この成形体を高温において焼成することに
より製造される。従つて複雑な形状のセラミツク
ス部品を製造しようとする場合、その成形自体に
難しさの問題があり、また焼成過程においてもセ
ラミツクス自身の収縮が起こるため、焼成後の製
品に歪や変形を生じたり、寸法精度にバラツキが
起こることがある。それ故寸法精度を要求される
セラミツクス部品においては焼成した製品を研削
加工して要求される寸法精度にあわせる手段がと
られている。しかしこの研削加工は製品のコスト
を上昇させると共に複雑な形状の部品にあつては
加工すること自体非常に困難であるといつた欠点
がある。

この欠点を解決する方法として加工が容易で且
つ簡単な形状の部品を寸法精度よく製造し、それ
らの各部品を接着することによつて複雑な形状の
セラミツクス部品とする方法がとられている。か
かる各部品を接着する接着剤として近年有機化合
物によるものが多数市販されているが、有機系の
ものは耐熱性が低く、最高使用温度は150℃以下
が一般的である。それ故セラミツクスの接着には
耐熱性のよいものとしてガラス質のものを用いる
のが一般的であるが、この種ものは高温における
強度が低いという欠点があり、また電気的特性を
必要とするセラミツクス部品にあつては接着面に
異相が存在することは致命的な欠点となる。

本発明はこのような欠点を解決するためになさ
れたもので、固相反応により異相を生成すること
なく一体的にセラミツクスを接着できる方法を提
供するものであり、セラミツクス部品接着面間
に、該セラミツクスを構成するセラミツクス粉末
粒子に該セラミツクス粉末を構成するゲルを被覆
してなる結合剤を介在せしめ、加熱することによ
り上記接着面間に固相反応を生起させてセラミツ
クス部品を一体に接着するセラミツクスの接着方
法である。

本発明においては接着面間に固相反応を生起さ
せるために反応活性なゲル被覆結合剤を介在させ
ることが極めて重要であり、しかもそのゲル被覆
結合剤に含有されるセラミツクスとしては接着し
ようとするセラミツクスの主成分であることが必
要である。接着層と被接着物との組成が違うと熱
膨脹の差のために接着部分で歪や破壊の原因とな
る。

本発明におけるゲル被覆結合剤は次のようにし
て調製される。セラミツクス粒子を微粉砕し、こ
のセラミツクス微粉末を水に分散し、その溶液に
該セラミツクス粒子とと同主成分組成の金属アル
コレートを溶解した溶液（溶媒：アルコール等の
有機化合物）を滴下し、加水分解を行ないながら
セラミツクス粒子にゲルを被覆する。また逆にセ
ラミツクスの微粉末を該セラミツクス粒子と同組
成にした金属アルコレートを溶解した溶液に分散
し、この分散溶液に水を滴下し加水分解を行ない
ながらセラミツクス粒子にゲルを被覆する。

さらにまたセラミツクス粒子の微粉砕物を、該
セラミツクス粒子の主成分と同組成の可溶性無機
化合物を溶解した溶液に分散し、アンモニア水の
ような塩基あるいは塩酸のような酸を徐々に滴下
しながら加水分解を行ないセラミツクス粒子にゲ
ルを被覆してもよい。上記ゲル被覆の場合必要に
応じて加水分解時に30〜100℃程度の加熱を行な
つてもさしつかえない。

本発明において使用するセラミツクス粒子は市
場において容易に粉末の形で入手し得るアルミ
ナ、マグネシア、スピネル、ムライト、ジルコニ
ア等である。また金属有機物としては例えばアル
ミニウム、マグネシウム、ジルコニウム、シリコ
ン等の金属アルコレートなど水により加水分解を
起こすものを用いることができ、無機塩類として
は例えばアルミニウム、マグネシウム、ジルコニ
ウム等の塩化物、硫酸塩および硝酸塩、ケイ酸の
ナトリウム塩などの塩類またはアルミナゾルやシ
リカゾルなどを使用することができる。本来有機
化合物および無機塩類から得られたゲルのみでも
セラミツクスの接着は行なうことができるが、ゲ
ル自体の収縮が大きく、セラミツクス接着面間が
減少し接着強度が弱くなるので好ましくない。そ
れ故セラミツクス粒子の表面を該セラミツクスと
主成分を同じくするゲルで被覆した結合剤を用い
ることにより、セラミツクス接着層の収縮を防止
でき、なお且つゲルのもつ反応活性をも接着に利
用でき、セラミツクス結晶同士の自己結合を促進
し固相反応により一体的に接着できるものであ
る。さらにセラミツクスの焼結を促進したり、セ
ラミツクスの諸特性を改善するために鉄、クロ
ム、チタン、ジルコニウム、シリコン、カルシウ
ム等の酸化物セラミツクスからなるいわゆる添加
剤をゲル被覆結合剤に加えることもできる。

上記ゲル被覆結合剤はセラミツクス部品の接着
しようとする接着面に均一に分布していることが
必要であり、0.2mm以下の塗布厚が望ましい。従
つてこの厚さにするため接着面への塗布は双方の
接着面でもよく、一方の接着面のみでもよい。塗
布後接着面を重ね合せたセラミツクス部品は加
熱、焼成されるが、この際ゲル被覆結合剤の水分
蒸発時および結晶の転移温度付近における昇温速
度を200℃／時間以下とするか、あるいは温度保
持を行ない、急激な反応を避けることが重要であ
る。もしこの反応が急激に進行すると接着面間に
ずれを生じたり、甚だしくは剥離することもあ
る。

接着層におけるセラミツクスとゲル被覆結合剤
との固相反応はゲル被覆結合剤中の水分の蒸発と
共に進行し、その結果接着するが、接着の強度を
高めるために、さらに高温で加熱し接着面間にお
いて固相反応を活発に行なわせることが好まし
く、それには接着するセラミツクスの通常の焼成
温度（1200℃以上）にするのが最も好ましい。上
記焼成温度以下でも接着は可能であるが接着強度
は非常に弱いものとなる。

次に本発明を実施例により、さらに詳細に説明
する。

実施例 １ 金属アルミニウムを含む金属有機物である金属
アルコレート、すなわちアルミニウムイソプロポ
オキシド5.1ｇをイソブチルアルコール100mlに加
熱溶解した。また市販アルミナをアルミナボール
ミルにて粉砕したアルミナ粉末８ｇを水に分散さ
せ、常温にてこの分散溶液に金属アルコレートを
含む上記のアルコール溶液を滴下し、加水分解を
行なつてアルミナゲル被覆アルミナ結合剤を調製
した。水素雰囲気中1750℃で３時間焼成した20mm
φ×１mm厚アルミナ磁器板２枚の間の接着面に上
記結合剤を塗布して重ね合せ、100℃で乾燥後炉
内にセツトし空気中1650℃にて３時間保持し、接
着面間に固相反応を起こさせ一体に接着した後冷
却を行なつた。なお、得られたものは強固に結合
していることが認められた。得られた接着層の断
面を顕微鏡で観察した結果、接着層に異相は全く
認められず気孔も観察されなかつた。

実施例 ２ 塩化アルミニウム3.3ｇを200ｇの水に溶解し、
この溶解に市販アルミナをアルミナボールミルで
粉砕したアルミナ粉末８ｇを分散させ、60℃に加
熱しながら約５％に薄めたアンモニア水を溶液の
PHが７になるまで滴下し加水分解を行ない、アル
ミナ粒子にアルミナゲルを被覆した。この結合剤
を水素雰囲気中1750℃で３時間焼成した20mmφ×
１mm厚アルミナ磁器板に塗布し、アルミナ磁器を
重ね合せ100℃で乾燥後、炉内にセツトし空気中
1650℃にて３時間保持し、接着面間に固相反応を
起こさせ、一体に接着した後冷却した。なお、得
られたものは強固に結合していることが認められ
た。得られた接着層の断面を顕微鏡で観察した結
果、接着層に異相は全く認められず、気孔も観察
されなかつた。

実施例 ３ ジルコニウムを含む金属アルコレート、すなわ
ちジルコニウムイソプロポオキシド8.2ｇをイソ
ブチルアルコール100mlに加熱溶解した。また市
販ジルコニア粉末をアルミナボールミルで粉砕し
たジルコニア粉末19.5ｇを水に分散させ、常温で
この分散溶液に金属アルコレートを含む上記のア
ルコール溶液を滴下し、全体を加熱することによ
つて加水分解を行ないジルコニアゲル被覆ジルコ
ニア結合剤を得た。不活性ガス雰囲気中1850℃で
３時間焼成した20mmφ×１mm厚ジルコニア磁器板
２枚の接着面に上記結合剤を塗布し重ね合せ、
100℃で乾燥後炉内にセツトし、不活性ガス雰囲
気中1750℃にて３時間保持し、接着面に固相反応
を起こさせ、一体に接着した後冷却を行なつた。
なお、得られたものは強固に結合していることが
認められた。得られた接着層の断面を顕微鏡で観
察した結果、接着面に異相は全く認められず、気
孔も観察されなかつた。

実施例 ４ 塩化ジルコニウム5.8ｇを200ｇの水に溶解し、
この溶液に市販ジルコニアをアルミナボールミル
にて粉砕したジルコニア粉末19.5ｇを分散させ、
60℃に加熱しながら約５％に薄めたアンモニア水
を溶液のPHが７になるまで滴下し、加水分解を行
ない、ジルコニア粒子にジルコニアゲルを被覆し
た。この結合剤を不活性ガス雰囲気中1850℃で３
時間焼成した20mmφ×１mm厚ジルコニア磁器板に
塗布しジルコニア磁器を重ね合せ100℃乾燥後、
炉内にセツトし不活性ガス雰囲気中で1750℃にて
３時間保持し接着面間に固相反応を起こさせ、一
体に接着した後、冷却を行なつた。なお、得られ
たものは強固に結合していることが認められた。
得られた接着層の断面を顕微鏡で観察した結果、
接着層に異相は全く認められず、気孔も観察され
なかつた。

実施例 ５ アルミニウムを含む金属アルコレート、すなわ
ちアルミニウムプロポオキシド4.5ｇをイソブチ
ルアルコール100mlに加熱溶解した溶液に金属シ
リコンを含む金属アルコレート、すなわちエチル
シリケート1.6ｇを混合溶解した。また市販ムラ
イトをアルミナボールミルにて粉砕したムライト
粉末10ｇを水に分散させ、常温にてこの分散溶液
に金属アルコレートを含む上記混合溶液を徐々に
滴下し、加水分解を行なつてムライト組成のシリ
カーアルミナゲル被覆ムライト結合剤を調製し
た。不活性ガス雰囲気中1700℃で３時間焼成した
20mmφ×１mm厚ムライト磁器板２枚の間の接着面
に上記結合剤を塗布し重ね合せ100℃で乾燥後炉
内にセツトし不活性ガス雰囲気中1650℃にて３時
間保持し、接着面間に固相反応を起こさせ、一体
に接着した後冷却を行なつた。なお、得られたも
のは強固に結合していることが認められた。得ら
れた接着層の断面を顕微鏡で観察した結果、接着
層に異相は全く認められず気孔も観察されなかつ
た。

実施例 ６ 金属シリコンを含む溶液、すなわちメタケイ酸
ナトリウム1.6ｇを水200ｇに溶解し、この溶液に
塩酸を急激に加えることにより、PH１の塩酸酸性
メタケイ酸ナトリウムの溶液を得た（ケイ酸は酸
化物とならず溶解したままである）。この溶液
（金属アルミニウムを含む）に塩化アルミニウム
3.0ｇを溶解して混合溶液を得た。この混合溶液
に約５％に薄めたアンモニア水を溶液のPHが７に
なるまで滴下し、60℃に加温することにより加水
分解を行ない、ムライト粒子にムライト組成のシ
リカーアルミナゲルを被覆したムライト結合剤を
得た。不活性ガス雰囲気中1700℃で３時間焼成し
た20mmφ×１mm厚ムライト磁器板２枚の間の接着
面に上記結合剤を塗布し重ね合せ100℃で乾燥後、
炉内にセツトし不活性ガス雰囲気中1650℃にて３
時間保持し接着面間に固相反応を起こさせ一体に
接着した後、冷却を行なつた。なお、得られたも
のは強固に結合していることが認められた。得ら
れた接着層の断面を顕微鏡で観察した結果、接着
層に異相は全く認められず、気孔も観察されなか
つた。

実施例 ７ 金属アルミニウムを含む金属アルコレート、す
なわちアルミニウムイソプロポオキシド5.1ｇを
イソブチルアルコール100mlに加熱溶解した。こ
の溶液に微粉砕したアルミナ粉を８ｇを分散させ
常温にてこの分散溶液に100mlの水を徐々に滴下
し、混合撹拌を行ない加水分解を行なつた。これ
によりアルミナゲル被覆アルミナ結合剤を得た。
水素雰囲気中1750℃にて３時間焼成した20mmφ×
１mm厚アルミナ磁器板２枚の間の接着面間に上記
結合剤を塗布し重ね合せ、100℃で乾燥後炉内に
セツトし、空気中1650℃にて３時間保持し、接着
面間に固相反応を起こさせ、一体に接着した後冷
却を行なつた。なお、得られたものは強固に結合
していることが認められた。得られた接着層の断
面を顕微鏡で観察した結果、接着面に異相は全く
認められず気孔も観察されなかつた。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ セラミツクス部品接着面間に、該セラミツク
   スを構成するセラミツクス粉末粒子に該セラミツ
   クス粉末を構成するゲルを被覆してなる結合剤を
   介在せしめ、加熱することにより上記接着面間に
   固相反応を生起させてセラミツクス部品を一体に
   接着することを特徴とするセラミツクスの接着方
   法。